Interference effect on Raman spectrum of graphene on SiO_2/Si
石墨烯中两个主要拉曼谱带之间的强度比是石墨烯物理学中最重要的信息之一，并且已经被认为代表石墨烯的各种内在性质，而无需对外在效应进行严格评估。利用显微拉曼光谱研究了石墨烯的2D带和G带的拉曼强度比随介质层（SiO_2）厚度的变化，当介质层厚度变化60%时，2D带和G带的拉曼强度比变化近370%。考虑界面处的多次拉曼散射事件的理论计算很好地解释了该比率的大幅变化。我们的分析表明，干涉效应在提取固有的2D与G强度比中是至关重要的，因此在从拉曼测量中提取石墨烯的各种物理性质时必须考虑到干涉效应。
2009-08-29 cond-mat.mtrl-sci
Raman Spectroscopy of Graphene under Uniaxial Stress: Phonon Softening and Determination of the Crystallographic Orientation
本文系统地研究了单轴拉伸应力作用下石墨烯单分子膜中光学声子的拉曼光谱。G带和2D带都表现出显著的红移。由于应变引起的对称性破缺，G带分裂成两个不同的子带（G+，G-）。来自G+和G-带的拉曼散射显示出独特的偏振依赖性，其反映了应力轴与下面的石墨烯晶体轴之间的角度。因此，偏振拉曼光谱构成了用于确定石墨烯的晶体取向的纯光学方法。
2008-12-11 cond-mat.mtrl-sci
Second-order Overtone and Combinational Raman Modes of Graphene Layers in the Range of 1690 cm-1 to 2150 cm-1
虽然石墨烯已被深入研究的拉曼光谱，在这封信中，我们报告的二阶泛音和组合拉曼模式在未探索的范围内1690-2150 cm-1的非悬浮相称（AB堆叠），不相称（折叠）和悬浮石墨烯层的研究。根据双共振理论，将该范围内的四个主模分别归属为2 oTO（M波段）、iTA+LO、iTO+LA和LO+LA。与AB堆叠的双层石墨烯或少层石墨烯不同，单层石墨烯中的M带消失。系统的分析表明，层间相互作用是必不可少的存在（或不存在）的M带，而基板对此没有影响。利用激发能依赖的拉曼光谱研究了石墨烯中这些“新”拉曼模式的色散行为。发现M带的出现严格依赖于AB堆叠，这可能是AB堆叠的双层石墨烯的指纹。这一工作拓展了拉曼光谱在石墨烯研究中的独特而强大的能力，为探测石墨烯层的声子色散、电子-声子耦合以及利用石墨烯层的电子能带结构提供了另一种有效的方法。
2010-10-17 cond-mat.mtrl-sci
Mechanisms of doping graphene
我们区分掺杂石墨烯的三种机制。利用密度泛函理论研究了F4-TCNQ等电负性分子和K等电正性金属分别掺杂石墨烯的p型和n型结构。预期这些掺杂剂导致库仑散射引起的载流子迁移率降低，但没有任何滞后效应。第二，Au对双层石墨烯而非单层石墨烯的掺杂表现出一种新的掺杂机制。第三，电化学掺杂受氧化还原反应的影响，并且可以导致通过潮湿气氛的p掺杂和通过NH3和甲苯的n掺杂。
2010-03-02 cond-mat.mtrl-sci
Graphene-on-Sapphire and Graphene-on-Glass: Raman Spectroscopy Study
将蓝宝石和玻璃衬底上的石墨烯层的室温拉曼特征与GaAs衬底和标准Si/SiO2衬底上的石墨烯的室温拉曼特征进行比较，作为参考。发现虽然Si/SiO2和GaAs上的石墨烯的G峰位于1580 cm-1处，但是对于蓝宝石上石墨烯（GOS），G峰下移约5 cm-1，并且在许多情况下，对于玻璃上石墨烯（GOG），G峰分裂成中心频率约为1580 cm-1的双峰。所得结果对石墨烯的表征及其在电子器件中的应用具有重要意义。
2007-10-12 cond-mat.mtrl-sci
Raman spectroscopy and In-situ Raman spectroelectrochemistry of isotopically engineered graphene systems
石墨烯的独特性质为许多科学领域的应用提供了巨大的机会，以及超出我们目前想象的社会需求。石墨烯的重要特征之一是其电子结构的相对简单的可调谐性，这是一种将石墨烯的可用性进一步扩展到现有经验之外的资产。将载流子直接注入到导带或价带中，即，掺杂，代表了一种可行的方法来移动费米能级。特别是，当需要更高的掺杂水平和需要严格控制实验条件时，电化学掺杂应该是选择的方法。在这个账户中，我们专注于石墨烯的电化学与原位拉曼光谱相结合，即，原位拉曼光谱电化学。这种方法的组合确实非常强大，因为拉曼光谱不仅可以容易地监测掺杂水平的变化，而且还可以提供有关材料中最终应力或无序的信息。然而，当采用拉曼光谱时，其主要优势之一在于在石墨烯样品的化学气相沉积（CVD）生长期间利用同位素工程。在各个层中具有巧妙设计的同位素组成的多层系统的原位拉曼光谱电化学研究可以提供关于以下相互作用的大量知识：（i）石墨烯层本身之间，（ii）石墨烯层与其直接相邻的环境（例如，衬底或电解质）之间，以及（iii）石墨烯层与其扩展环境之间，其通过一定数量的附加石墨烯层与该层分离。
2018-04-25 cond-mat.mtrl-sci
Local Electrical Stress-Induced Doping and Formation of 2D Monolayer Graphene P-N Junction
我们展示了通过局部电应力在2D单层石墨烯中的掺杂。通过石墨烯系统的电阻-电压转移特性确认的掺杂被观察到随着电应力水平（电压）的增加从N型到P型连续可调。提出了两个主要的物理机制来解释所观察到的现象：表面化学的N型掺杂（在低水平的应力）和热激活的电荷转移从石墨烯到SiO2衬底的P型掺杂（在高水平的应力）的修改。基于局部施加的电应力，证明了在二维石墨烯单层上利用互补掺杂形成pn结。
2011-05-24 cond-mat.mtrl-sci
Non-invasive Scanning Raman Spectroscopy and Tomography for Graphene Membrane Characterization
石墨烯具有非凡的机械和电子性能，使其成为基于膜的纳米机电系统（NEMS）的有前途的材料。在这里，化学气相沉积的石墨烯被转移到目标衬底上，将其悬浮在空腔和沟槽上，用于压力传感器应用。这种器件的开发需要合适的计量方法，即，大规模的表征技术，以确认和分析成功的石墨烯转移与完整的悬浮石墨烯膜。我们提出了快速和非侵入性的拉曼光谱映射来区分独立和衬底支撑的石墨烯，利用不同的应变和掺杂水平。该技术被扩展到结合二维区域扫描与截面拉曼光谱，导致基于膜的石墨烯NEMS的三维拉曼层析成像。拉曼层析成像在线监测的潜力进一步证明了与自动数据分析的方法，以空间上解决微米级集成器件，包括独立和衬底支撑的石墨烯的材料成分。拉曼层析成像可以应用于由其他二维材料以及硅微和纳米机电系统组成的设备。
2017-02-24 cond-mat.mtrl-sci
Origin of New Broad Raman D and G Peaks in Annealed Graphene
由于石墨烯是一种单层石墨，其所有碳原子都在表面上，因此其性质对接触表面的材料非常敏感。在此，我们报告了退火石墨烯中观察到的新拉曼峰，并通过拉曼光谱和原子力显微镜（AFM）阐明了它们的化学起源。在无氧气氛中退火的石墨烯揭示了与石墨烯本身的D、G和2D峰重叠的非常宽的附加拉曼峰。基于AFM的形貌确认，新的拉曼峰归因于环境碳氢化合物碳化在石墨烯表面形成的无定形碳。虽然碳层形成了一个广泛的退火温度和时间，他们可以有效地通过延长真空退火。这项研究强调了石墨烯和其他二维材料的光谱特征非常容易受到分子厚度异物的干扰。
2013-10-30 cond-mat.mtrl-sci
Evaluating arbitrary strain configurations and doping in graphene with Raman spectroscopy
拉曼光谱是表征石墨烯局部性质的有力工具。在这里，我们介绍了一种方法，用于评估未知的应变配置和同时掺杂。它依赖于分离流体静力学应变（峰位移）和剪切应变（峰分裂）对石墨烯拉曼光谱的影响。从流体静力学应变和掺杂的峰位移分离的2D和G频率的相关性分析。这使我们能够获得当地的静水应变，剪切应变和掺杂，而无需任何假设的应变配置之前的分析。我们证明了我们的方法为两个模型的情况下：石墨烯单轴应力下的PMMA基板和石墨烯悬浮在纳米结构，诱导一个未知的应变配置。我们测量了$ω_\mathrm{2D}/ω_\mathrm{G} = 2.21 \pm 0.05$的纯流体静力应变。具有圆共旋偏振的拉曼散射对于分析应变和掺杂是理想的，特别是对于当剪切应变的峰分裂不能被分辨时的弱应变。
2017-04-07 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of multi-control graphene doping using light-switching molecules
石墨烯中的高载流子迁移率保证了其在电子应用中的实用性。偶氮苯是一种广泛研究的用于可切换光电子器件的有机分子，其可以用各种各样的配体合成并沉积在石墨烯上。利用第一性原理计算，我们研究了物理吸附的偶氮苯分子与不同的电子给体和电子接受体的石墨烯掺杂。我们证实了先前的实验结果，表明更大的p-掺杂的石墨烯的反式相比，顺式配置时，使用SO $_3$电子接受配体，但是，我们发现，NO $_2$配体最大化异构体之间的p-掺杂的差异。我们还研究了当石墨烯单层支撑在二氧化硅衬底上时，这些掺杂效应如何变化。然后，我们通过检查施加的电偏压和机械应变的石墨烯，这导致在掺杂的反式和顺式异构体的变化的掺杂效果扩展这些发现。这些结果证明了一种新型的多控制装置，其结合光、电场和应变来改变石墨烯中的载流子浓度。
2014-02-26 cond-mat.mtrl-sci
Direct Observation of Inner and Outer G' Band Double-resonance Raman Scattering in Free Standing Graphene
与广泛报道的石墨烯拉曼光谱中G'（或2D）带的单峰和对称峰特征相反，我们在此报道了在自支撑石墨烯中观察到G'带的分裂。我们的实验结果为先前的理论预言提供了直接和有力的支持，即双共振拉曼散射中内外过程的共存会导致G'模的分裂。我们研究了三角弯曲效应对G'子带光谱特征的影响，进一步验证了对石墨烯各向异性电子结构的理论解释。
2012-04-28 cond-mat.mtrl-sci
Electrochemical doping of graphene
石墨烯的电学性质被与之相互作用的化学物种所修饰，我们研究了甲苯（C6H5CH3）掺杂石墨烯基器件的效果。我们表明，这种影响有一个复杂的字符。甲苯被视为供体，将电子转移到石墨烯。然而，掺杂的程度被认为取决于施加在石墨烯和附近电极之间的电场的大小和极性。这可以根据由石墨烯晶体介导的电化学反应来理解。
2010-10-22 cond-mat.mtrl-sci
Raman spectra and electron-phonon coupling in disordered graphene with gate-tunable doping
我们报告了石墨烯场效应晶体管（GFET）的拉曼光谱研究，通过暴露于电子束照射，在石墨烯中引入了受控量的缺陷。拉曼光谱在T = 8 K时在背栅电压（Vg）的范围内对于各种照射剂量（Re）进行。我们研究的拉曼光谱中的影响，由于Vg诱导的掺杂和人为创造的障碍，在不同的Re。在中度无序（照射）的情况下，相对于石墨烯载流子密度（nFE）的拉曼G峰在电荷中性点（CNP）附近表现出峰频率的最小值和峰宽度的最大值。这些趋势类似于在原始石墨烯上的先前工作中所看到的那些，并且已经归因于随着费米能级远离CNP移动，电子-声子耦合强度（D）的降低和Kohn异常的去除。我们还观察到在I2 D/IG中的最大值和在CNP附近的ID/IG中的弱最大值。所有观察到的拉曼参数对nFE的依赖性减弱在较强的无序（较高的Re），这意味着无序导致D的减少以及。我们的研究结果对于理解掺杂和无序石墨烯的拉曼光谱和电子-声子物理是有价值的。
2014-09-08 cond-mat.mtrl-sci
Probing the Intrinsic Properties of Exfoliated Graphene: Raman Spectroscopy of Free-Standing Monolayers
研究了通过机械剥离石墨制备的原始的、自支撑的石墨烯单层的性质。石墨烯单层，悬挂在开放的沟槽，检查通过空间分辨拉曼光谱的G-，D-和2D-声子模式。G-模式声子表现出降低的能量（1580 cm-1）和增加的宽度（14 cm-1）相比，支持在二氧化硅覆盖的基板上的石墨烯单层的响应。从G模式拉曼光谱的分析中，我们推断出独立的石墨烯单层基本上是未掺杂的，残余载流子浓度的上限为2x10^11 cm-2。在支撑区域上，观察到明显更高且空间不均匀的掺杂。基于非常弱的拉曼D模式响应，独立的石墨烯单层显示出很小的局部无序。与样品的支撑区域的频率相比，独立石墨烯单层的双声子2D模式在频率上下移，并且表现出变窄的正偏斜线形。
2009-01-06 cond-mat.mtrl-sci
Reduction of Fermi velocity in folded graphene observed by resonance Raman spectroscopy
成功制备了偏离AB堆积的1+1层折叠石墨烯片，并利用拉曼光谱研究了其电子结构。与单层石墨烯（SLG）相比，观察到折叠石墨烯的2D带的显著蓝移。这归因于折叠石墨烯的SLG样电子结构，但费米速度减慢（约5.6%）。对于不同的折叠石墨烯，观察到2D带的不同量的蓝移，这可能对应于两个层之间的不同扭转角和/或分离，导致折叠石墨烯的不同费米速度。通过拉曼光谱可以研究具有不同堆叠顺序（两层之间的扭曲和分离以及两层的面内移位）的1+1折叠石墨烯样品的电子结构。
2008-05-13 cond-mat.mtrl-sci
Raman spectroscopy as a versatile tool for studying the properties of graphene
拉曼光谱是石墨烯研究的一个组成部分。它用于确定层的数量和方向、边缘的质量和类型以及扰动的影响，例如电场和磁场、应变、掺杂、无序和官能团。这反过来又提供了对所有$sp^2$键合的碳同素异形体的深入了解，因为石墨烯是它们的基本构建块。在这里，我们回顾了最先进的，未来的发展方向和开放的问题，在拉曼光谱的石墨烯。我们描述了重要的物理过程，其重要性只是最近才被认识到，如各种类型的共振在发挥作用，量子干涉的作用。我们更新了所有的基本概念和符号，并提出了一个术语，能够描述文献中的任何结果。最后，我们强调的潜力，拉曼光谱的层状材料以外的石墨烯。
2013-06-25 cond-mat.mtrl-sci
Thermal Dynamics of Graphene Edges Investigated by Polarized Raman Spectroscopy
在这份报告中，我们提出了拉曼光谱研究的热稳定性和动力学的石墨烯边缘。发现石墨烯边缘（扶手椅形和锯齿形两者）不稳定并且即使在低至200°C的温度下也经历改性。基于偏振拉曼光谱的结果，我们提供了可能的结构模型在退火过程中石墨烯的边缘如何变化。锯齿形边缘重新排列并形成相对于边缘方向呈\pm 30°的扶手椅型段，而扶手椅型边缘即使在高达500°C的退火温度下也由扶手椅型段主导。通过热退火对边缘结构的修改（锯齿形区段以扶手椅区段的形式重新排列）提供了控制石墨烯和石墨烯纳米结构的电子性质的灵活方式。
2010-12-14 cond-mat.mtrl-sci
Electronic Strengthening of Graphene by Charge Doping
石墨烯被认为是自然界中最强的2D材料，但我们表明，电子或空穴的适度电荷掺杂可以进一步提高其理想强度高达~ 17%，基于第一性原理计算。这种不寻常的电子增强，相对于传统的结构增强，材料的强度是通过一个有趣的物理机制的电荷掺杂抵消应变引起的增强科恩异常，这导致区域边界K1声子模式的整体硬化，在应变下的软化是石墨烯失效的原因。由于石墨烯的狄拉克点周围的高电子-空穴对称性，电子和空穴以相同的方式工作，而过度掺杂可能通过软化其他声子模式来削弱石墨烯。我们的发现揭示了石墨烯的另一个迷人的特性，在石墨烯基机电设备中具有广泛的意义。
2012-10-31 cond-mat.mtrl-sci
Theory of resonant multiphonon Raman scattering in graphene
我们详细计算了石墨烯中的双声子和四声子拉曼峰的强度。从纯粹的对称性考虑出发，我们用几个独立的耦合常数来描述电子与晶体振动和电磁场相互作用的低能哈密顿量，这些耦合常数被认为是理论的参数。电子散射率作为另一个参数唯象地引入。计算的结果用于从实验测量的拉曼峰强度提取关于这些参数的信息。
2009-02-20 cond-mat.mtrl-sci
Beyond double-resonant Raman scattering: UV Raman spectroscopy on graphene, graphite and carbon nanotubes
我们提出了深紫外拉曼测量石墨，石墨烯和碳纳米管的分析。对于高于布里渊区$M$点（$\approx 4.7\,\text{eV}$）强光吸收峰的激发能，我们部分抑制了双共振散射过程，观察到了碳纳米材料的双声子态密度.所测量的峰被分配到从LO，TO和LA声子分支的贡献，支持声子色散的计算。此外，我们获得了石墨中红外活性$E_{1u}$模式。通过降低激发能，从而允许双共振散射过程中，我们证明了\textit{2D}模式在石墨与超短声子波矢的上升。
2015-07-31 cond-mat.mtrl-sci
Electrostatic doping of graphene through ultrathin hexagonal boron nitride films
当与石墨烯结合时，六方氮化硼（h-BN）是构建金属h-BN的理想衬底和栅极电介质|石墨烯场效应器件。我们采用第一性原理密度泛函理论（DFT）对Cu| h-BN|石墨烯堆叠以研究石墨烯掺杂如何取决于h-BN层的厚度和施加在Cu和石墨烯之间的电势差。我们开发了一个分析模型，描述了掺杂非常好，使我们能够确定的关键参数，管理设备的行为。预测的石墨烯的本征掺杂对于Al 2 O3-BN层特别突出，并且应该在实验中观察到。它主要是由新的界面项，我们从DFT计算评估的个别材料和h-BN和Cu或石墨烯之间的界面。
2011-11-10 cond-mat.mtrl-sci
G band Raman double resonance in twisted bilayer graphene: an evidence of band splitting and folding
堆垛层错（偏离Bernal）将破坏多层石墨烯的平移对称性，并在一定程度上改变它们的电子和光学行为，这取决于层间耦合强度。研究了堆叠诱导能带分裂和折叠对扭曲双层石墨烯电子能带结构的影响。基于第一性原理密度泛函理论研究，我们预测石墨烯层的能带折叠效应可能使G带拉曼双共振在可见光激发范围内发生。这样的预测证实了实验与我们的拉曼观察，共振G模式的共振能量强烈依赖于石墨烯层的堆叠几何形状。
2009-08-13 cond-mat.mtrl-sci
The Origin of Doping in Quasi-Free Standing Graphene on Silicon Carbide
我们解释了强大的p型掺杂观察准独立的石墨烯六方碳化硅衬底的自发极化。这种机制是基于SiC的体属性，不可避免的任何六边形多型体的材料和独立的界面形成的任何细节。我们表明，极化的符号和幅度与石墨烯层中观察到的掺杂水平完全一致。有了这种机制，基于假设的受体型缺陷的模型，因为他们讨论到目前为止是过时的。外延石墨烯的n型掺杂通常通过与缓冲层及其与衬底的界面相关联的施主样状态来解释，其过度补偿极化掺杂。
2011-09-30 cond-mat.mtrl-sci
Modulation of the thermodynamic, kinetic and magnetic properties of the hydrogen monomer on graphene by charge doping
采用从头算方法研究了氢单体在掺杂石墨烯层上的热力学、动力学和磁学性质。电子掺杂提高了扩散势垒，空穴掺杂降低了扩散势垒，但两种掺杂都提高了脱附势垒。通过研究掺杂对石墨烯的键强度、氢单体与石墨烯之间的电子转移和库仑相互作用的影响，揭示了掺杂的机理。模拟了退火过程（退火时间$t_0 =$ 300 s）和恒速加热过程（加热速率$α=$ 1.0 K/s）期间掺杂石墨烯层上的H和D单体的动力学性质。电子和空穴掺杂被发现一般增加氢单体的脱附温度。发现电子掺杂防止氢单体的扩散，而空穴掺杂增强它们的扩散。当掺杂空穴密度达到$5.0\times10^{13}$ cm $^{-2}$时，可以实现氢单体在石墨烯上的宏观扩散。发现电子和空穴掺杂都降低了磁矩和交换劈裂，这可以用一个简单的交换模型来解释。本报告中的研究可以进一步增强对氢与石墨烯之间相互作用的理解，并有望有助于氢化石墨烯基器件的设计。
2010-11-16 cond-mat.mtrl-sci
Contribution of the buffer layer to the Raman spectrum of epitaxial graphene on SiC(0001)
我们报告了一个拉曼光谱研究的所谓的缓冲层与$(6\sqrt3\times6\sqrt3)R30^{\circ}$周期性，形成外延石墨烯和SiC（0001）之间的本征界面结构。我们表明，这种界面结构导致在拉曼光谱中的D-和G-带的范围内的频率的石墨烯，并讨论其形状和强度的非零信号。从头算声子计算表明，这些功能可以归因于缓冲层的振动态密度。
2012-12-12 cond-mat.mtrl-sci
Atomic Hole Doping of Graphene
石墨烯具有严格的二维电子结构和极高的载流子迁移率，是下一代电子材料的理想候选材料。开发基于石墨烯的电子器件的先决条件是通过外部（栅极）和内部（掺杂）手段可靠地控制载流子的类型和密度。虽然已经成功地证明了石墨烯薄片和碳化硅上的外延石墨烯的门控，但可靠的化学掺杂方法的发展是一个真正的挑战。特别地，空穴掺杂是未解决的问题。到目前为止，它只能用反应性分子吸附物实现，这在很大程度上与任何设备技术都不兼容。在这里，我们通过角度分辨光电子能谱显示，在碳化硅衬底上用铋、锑或金对外延石墨烯层进行原子掺杂，提供了p型掺杂的有效手段。原子掺杂不仅是载流子密度内部控制的首选方法。结合SiC上外延石墨烯的固有n型特性，可以将载流子从电子调谐到空穴，而不影响锥形能带结构。
2008-08-05 cond-mat.mtrl-sci
Uniaxial strain on graphene: Raman spectroscopy study and bandgap opening
将石墨烯沉积在透明且柔性的衬底上，并且通过在一个方向上拉伸衬底来加载高达约0.8%的拉伸应变。应变石墨烯的拉曼光谱显示2D和G带的显著红移（每1%应变分别为-27.8 cm^-1和-14.2 cm^-1），这是由于碳-碳键的伸长。这表明单轴应变已经成功地应用于石墨烯。我们还提出通过在石墨烯上施加单轴应变，可以实现K点处的可调带隙。第一原理计算预测石墨烯在1%单轴拉伸应变下的带隙开口为~300 meV。应变石墨烯提供了一种通过实验调整石墨烯带隙的替代方法，这将比用于打开石墨烯带隙的其他方法更有效且更可控。此外，我们的研究结果表明，柔性基板是准备这样的应变过程和拉曼光谱可以用作一个超灵敏的方法来确定应变。
2008-10-20 cond-mat.mtrl-sci
Fingerprints of stacking order in graphene layers from ab initio second-order Raman spectra
我们提出了一个\textit{ab initio}研究的基础上的密度泛函理论的一阶和二阶拉曼光谱的石墨烯基材料具有不同的堆叠安排和层数。从单层和双层石墨烯到周期性石墨结构，我们研究了由同一组光子能量激发的一阶G带和二阶2D带的行为。前者在所有考虑的石墨烯基材料中非常相似，而在后者中，我们发现了单个结构的特征。随着系统的分析，在不同频率的入射辐射的二阶拉曼光谱，我们监测的拉曼信号，并确定从不同的声子模式，每个特定的安排的特征的贡献。通过与实验结果和先前基于替代方法的理论研究的良好一致性，我们的研究结果提出了一种有效的工具来探测和分析石墨烯和其他低维材料的指纹。
2018-06-15 cond-mat.mtrl-sci
Raman study on G mode of graphene for determination of edge orientation
我们报道了单层石墨烯边缘的共焦拉曼光谱研究。研究发现，除了D模式外，G模式也能识别边缘方向。我们观察到单层石墨烯边缘的G模表现出极性行为，不同的边缘像锯齿形或扶手椅主导的响应不同的入射激光的偏振。此外，G模式在扶手椅主导的边缘处表现出硬化，而在扶手椅主导的边缘处表现出软化。我们的观测结果与最近的理论（K. Sasaki等人，日本物理学会79，044603），并且可以通过石墨烯边缘处的赝自旋的独特性质来很好地解释，这导致拉曼活性模式的不对称性和不同类型边缘处的非绝热过程（Kohn异常）。这一工作对进一步研究石墨烯边缘的性质和石墨烯基器件的开发具有重要意义。
2010-08-01 cond-mat.mtrl-sci
Comment on "Raman spectra of misoriented bilayer graphene"
在最近的论文[Phys.Rev.B78，113407（2008）]中，Poncharal等人研究了取向错误的双层石墨烯的拉曼光谱。他们发现，相对于单层石墨烯，错位石墨烯的2D带的蓝移显示出对激发激光能量的强烈依赖性。蓝移随激发能的降低而增加。这一发现与我们对折叠/错误取向的石墨烯的费米速度降低的解释相矛盾[Ni et al.Phys.Rev.B77，235403（2008）]。在这篇评论中，我们提出了更多的实验结果，从我们的小组以及从其他人表明，蓝移确实只是弱依赖于激发能。因此，我们认为，我们的解释的二维蓝移的折叠石墨烯由于费米速度的降低仍然是有效的。
2009-03-20 cond-mat.mtrl-sci
Raman Fingerprint of Charged Impurities in Graphene
我们报告了通过微机械裂解获得的不同单层石墨烯样品的拉曼光谱的强烈变化，这揭示了过量电荷的存在，即使在没有故意掺杂的情况下。根据G峰的位移和宽度以及二级二维峰的位置和相对强度的变化，估计掺杂浓度高达~10^13 cm-2。不对称的G峰表示小于1微米尺度的电荷不均匀性。
2007-09-17 cond-mat.mtrl-sci
Raman Scattering at Pure Graphene Zigzag Edges
理论预测了石墨烯器件的丰富和非常独特的物理学，其边界遵循扶手椅或锯齿形晶体方向。在实验中揭示这一物理现象的先决条件是能够制造出具有纯手征边界的器件。剥落的薄片经常表现出30°的奇数倍的角，这引起了人们的期望，即它们的边界遵循纯粹的Z字形和扶手椅方向。然而，在这种晶体边缘的预测拉曼行为未能确认纯边缘手性。在这里，我们对使用SiO2的碳热分解对预图案化坑进行各向异性蚀刻后获得的六边形孔进行共焦拉曼光谱。六边形孔的边界沿着Z字形晶体学方向对齐，并且在拉曼图中几乎没有留下任何签名，表明边缘手性的空前纯度。这项工作提供了第一个机会，实验证实石墨烯边缘的拉曼理论的有效性。
2010-10-13 cond-mat.mtrl-sci
High Efficiency Graphene Solar Cells by Chemical Doping
我们展示了单层石墨烯/n-Si肖特基结太阳能电池，在AM1.5照明下表现出8.6%的功率转换效率（PCE）。通过用双（三氟甲磺酰基）酰胺掺杂石墨烯实现的这种性能超过了原生（未掺杂）器件性能的4.5倍，并且超过了类似器件中先前报道的最佳PCE的近6倍。电流-电压、电容-电压和外部量子效率测量显示增强是由于石墨烯化学势中的掺杂诱导的偏移，其增加石墨烯载流子密度（降低电池串联电阻）并增加内建电势。
2012-09-03 cond-mat.mtrl-sci
Comparison of Raman spectra and vibrational density of states between graphene nanoribbons with different edges
采用密度泛函紧束缚方法和非共振键极化理论研究了石墨烯纳米带的振动性质。我们表明，最近发现的重建锯齿形边缘可以确定从出现的高能量振动模式，由于强的三键在边缘。这种模式在拉曼光谱中也是可见的。观察到重建的锯齿形边缘的状态的总振动密度类似于扶手椅的状态的振动密度，而不是锯齿形的石墨烯纳米颗粒。边缘相关的振动态的能量增加，这证实了增加ridigity的重建锯齿形边缘。
2008-09-05 cond-mat.mtrl-sci
XPS evidence for molecular charge-transfer doping of graphene
通过采用X射线光电子能谱学（XPS），我们已经能够建立在覆盖有电子受体（TCNE）和供体（TTF）分子的少层石墨烯中发生电荷转移掺杂。我们已经进行了定量的估计，在这些配合物中的电荷转移的程度，并阐明了他们的拉曼G带的不寻常的位移的起源，并解释了在n-和p-掺杂的电导率的依赖性的差异。该研究揭示了电荷转移掺杂和电化学掺杂明显不同的原因。
2012-02-20 cond-mat.mtrl-sci
Domains of doping in graphene on polycrystalline gold: first-principles and scanning tunneling spectroscopy studies
我们利用密度泛函理论和扫描隧道谱对石墨烯/金界面进行了研究。石墨烯和下面的金表面之间的弱相互作用在带结构中留下未扰动的狄拉克锥，但是它们可以相对于整个系统的费米能级移动，这导致石墨烯的有效掺杂。DFT计算表明，界面对吸附距离和金属表面结构非常敏感，特别是掺杂的强烈变化可以归因于衬底原子的特定重排，例如晶体取向的变化，表面的弛豫或其他修饰。另一方面，STS实验表明，在样品的不同位置测量的局部态密度（LDOS）的变化方面的能量异质性的存在。零掺杂和p型掺杂的随机重复区域已分别从抛物线形状特征和明确定义的狄拉克点中确定。石墨烯在金上的掺杂域似乎与样品中存在的各种类型的表面结构有关。石墨烯与Au相互作用的DFT模拟表明，所考虑的衬底结构诱导的掺杂存在很大差异，与实验结果一致。所有这些结果都表明了工程石墨烯的电子性质的可能性，特别是调整整个薄片的掺杂，这对于石墨烯在电子器件中的应用是有用的。
2012-01-25 cond-mat.mtrl-sci
Raman Spectroscopy of Graphene Edges
石墨烯边缘是特别感兴趣的，因为它们的手性决定了电子性质。在这里，我们提出了一个详细的拉曼光谱研究的石墨烯片具有明确的边缘取向在不同的结晶方向。研究了边缘G峰和D峰的位置、宽度和强度随入射光偏振态的变化。D-带对于平行于边缘偏振的光是最强的，并且对于垂直取向是最小的。拉曼映射显示D峰位于边缘附近。D与G的比率并不总是显示出对边缘取向的显著依赖性。因此，即使边缘可以在宏观上看起来光滑并且以明确定义的角度取向，它们也不一定是微观有序的。
2008-10-29 cond-mat.mtrl-sci
Varying Electronic Coupling at Graphene-Copper Interfaces Probed with Raman Spectroscopy
随着石墨烯在铜上的合成成为基础研究和工业应用的主要制备方法之一，石墨烯/铜系统的拉曼光谱需要定量地了解它们的相互作用如何影响石墨烯的电子结构。利用多波长拉曼光谱，我们研究了三种类型的石墨烯绑定在铜：石墨烯生长在铜箔和Cu膜/SiO2，和铜蒸发剥离石墨烯。前两个样品的2D峰值频率比1.96 eV激发的预期高约17 cm-1，即使考虑应变的影响。更值得注意的是，2D中的上移随着激发能的增加而降低。基于使用铜蒸发石墨烯的对照实验，我们揭示了光谱异常是由石墨烯的电子带中的环境依赖性非线性色散引起的，并确定了电子修饰的程度。我们还表明，大上移的G和2D峰起源于差分热膨胀的铜可以显着减少背衬铜膜与介电基板的微不足道的热膨胀。在这项研究中提出的石墨烯和铜之间的电子耦合的定量分析将是非常有用的，在表征生长的石墨烯，并可能在其他形式。
2020-08-06 cond-mat.mtrl-sci
Electrochemically Top Gated Graphene: Monitoring Dopants by Raman Scattering
我们证明了电化学顶栅石墨烯通过使用固体聚合物电解质。这允许达到比标准背栅高得多的电子和空穴掺杂。原位拉曼测量监测掺杂。对于电子和空穴掺杂，G峰变硬并且变尖，而2D峰示出对空穴和电子的不同响应。它的位置增加空穴掺杂，而它软化的高电子掺杂。G峰位置的变化是$Γ$非绝热Kohn异常的特征。另一方面，对于可见光激发，2D峰位置的变化由电荷转移决定。G峰和2D峰的强度比显示出对掺杂的强烈依赖性，使其成为监测电荷的敏感参数。
2007-09-08 cond-mat.mtrl-sci
Raman spectroscopy of epitaxial graphene on a SiC substrate
通过退火在SiC衬底上制备外延石墨烯（EG），可以加快石墨烯在未来电子器件中的应用，因此引起了人们的广泛兴趣。EG和SiC衬底的相互作用对其电子和物理性质至关重要。本文利用拉曼光谱研究了EG的结构及其与SiC衬底的相互作用。结果表明，EG的拉曼谱带均发生了明显的蓝移，这是由于基底诱导的压应变引起的。构建了一个包含碳纳米网上石墨烯的13 × 13蜂窝晶格单元的模型来解释应变的起源。石墨烯层和衬底之间的晶格失配导致石墨烯上的压应力为2.27 GPa。我们还表明，在Si和C终止SiC衬底上生长的EG的电子结构是完全不同的。我们的实验结果揭示了石墨烯和SiC衬底之间的相互作用，这对EG的未来应用至关重要。
2008-03-13 cond-mat.mtrl-sci
Contrary Effect of B and N Doping into Graphene and Graphene Oxide Heterostructures with MoS$_2$ on Interface Function and Hydrogen Evolution
二硫化钼（MoS $_2$）作为一种高效、低成本的制氢光催化剂受到关注，但其电导率低，光生载流子复合率高。在这项工作中，我们研究了MoS $_2$异质结构与石墨烯变体（GV），包括石墨烯，氧化石墨烯，以及它们的硼和氮掺杂的变体，通过使用第一性原理计算。对石墨烯和氧化石墨烯复合材料进行了系统的比较，阐明了B和N掺杂对界面功能和析氢的相反影响。我们发现，在形成的接口的一些量的电子电荷转移从GV侧的MoS $_2$层，诱导界面偶极子的创建和功函数的减少，这是更明显的氧化石墨烯复合材料。此外，我们的研究结果表明，N掺杂通过形成施主型界面态来增强界面功能，而B掺杂通过形成受主型界面态来降低这些功能。然而，B掺杂体系表现出较低的吉布斯自由能差的GV侧的氢吸附比N掺杂体系，这值得考虑在新的功能光催化剂的设计。
2020-11-25 cond-mat.mtrl-sci
Theory of Graphene Raman Spectroscopy
拉曼光谱在石墨烯和相关碳系统的研究中起着关键作用。石墨烯可能是近年来许多新应用（包括电子产品）中最有前途的材料。本文首次将传统的Kramers-Heisenberg-Dirac（KHD）拉曼散射理论（1925-1927）推广到晶态石墨烯。它需要不同的声子产生机制和声子能量比流行的“双共振”拉曼散射模型。后者从未与KHD进行过比较。在KHD中，声子与电子和空穴一起立即产生，我们称之为电子-空穴-声子三重态，它不会受到泡利阻塞。一个新的机制，为双声子生产我们命名为“过渡滑动”解释了亮度的2D模式和其他泛音，作为线性（狄拉克锥）电子色散的结果。滑动的直接证据在于2011年\cite{chenCrommie}进行的空穴掺杂实验。整个范围的电子跃迁是允许的，甚至可以建设性地干涉相同的激光能量和声子q，解释了色散，带宽和强度的许多两个声子拉曼带。石墨烯的整个拉曼光谱，包括色散带和固定带，对称性不禁止的缺失带，弱带，泛音带，斯托克斯反斯托克斯异常，个别带宽，掺杂趋势和D-2D带间距异常自然直接出现在KHD理论中。
2015-12-03 cond-mat.mtrl-sci
Band structure engineering of epitaxial graphene on SiC by molecular doping
SiC（0001）上的外延石墨烯遭受强本征n型掺杂。我们证明了过量的负电荷可以通过用强电子受体四氰基醌二甲烷（F4-TCNQ）非共价官能化石墨烯来完全补偿。在单层石墨烯中可以达到电荷中性，如来自角分辨光电子能谱（ARPES）的电子色散谱所示。在双层石墨烯中，源于SiC/石墨烯界面偶极的带隙随着F4-TCNQ沉积的增加而增加，并且作为分子掺杂的结果，费米能级移动到带隙中。使用电子费米表面和拉曼光谱定量的分子沉积后的载流子密度的减少。采用X射线光电子能谱学（XPS）和紫外光电子能谱学（UPS）研究了石墨烯/F4-TCNQ电荷转移复合物的结构和电子特性。石墨烯上的掺杂效果在空气中得以保留，并且耐温高达200 \degree C。此外，用F4-TCNQ的石墨烯非共价官能化不仅可以通过超高真空中的蒸发实现，而且可以通过湿化学实现。
2010-03-15 cond-mat.mtrl-sci
Electronic Structure and Structural Evolutions of Hydrogenated Graphene Probed by Raman Spectroscopy
利用多重激发拉曼光谱研究了氢化石墨烯的电子结构和结构演化。揭示了依赖于激发能的饱和效应对D模和G模积分强度之比（ID/IG）的影响，并进一步发展为一种快速估算氢化石墨烯中缺陷间距离和缺陷密度的方法。在低氢覆盖率下，氢原子的化学吸附行为类似于sp2 C=C基体中的缺陷;而在高氢覆盖率下，sp3 C-H键成为聚结团簇，导致对sp2 C畴的限制效应。电子结构的变化所造成的不同的氢覆盖证明了由激发能依赖的红移的D和2D带。我们的研究结果提供了一个有用的指导，开发氢化石墨烯的应用，以及使用拉曼光谱作为快速测量的缺陷密度，在进一步探索其他种类的石墨烯衍生物。
2010-12-03 cond-mat.mtrl-sci
Tuning Fe Nucleation Density with Charge Doping of Graphene Substrate
我们已经证明，在外延薄膜生长的初始阶段的岛形核可以通过衬底表面电荷掺杂来调节。使用自旋密度泛函理论计算在石墨烯衬底上沉积Fe作为示例来研究这种电荷效应。结果表明，空穴掺杂能显著提高Fe原子的扩散势垒和中间分离时的Fe原子间排斥能，而电子掺杂能降低Fe原子的扩散势垒，但对Fe原子间排斥能的影响不大.进一步的动力学蒙特卡罗模拟表明，在空穴掺杂下，形核岛密度可以增加到10倍以上，并且可以降低到10倍以下。我们的研究结果表明，通过表面电荷掺杂的磁性金属纳米结构的自旋电子学应用定制的生长形态的新途径。
2014-06-02 cond-mat.mtrl-sci
Doping of epitaxial graphene on SiC intercalated with hydrogen and its magneto-oscillations
我们研究了由氢嵌入产生的准自由单层石墨烯与表面受体态之间的电荷转移。我们考虑了两种受主态密度模型来解释石墨烯中观察到的高空穴密度，并发现了对栅极电压的密度响应。通过研究载流子密度的磁振荡，我们提供了一种实验方法来确定相关的模型。
2011-07-24 cond-mat.mtrl-sci
Strain Assessment in Graphene Through the Raman 2D' Mode
准确而简单的石墨烯局部应变评估是器件表征的关键任务之一。拉曼光谱通常通过监测G和2D模式用于该目的。然而，这两个带的位移可能会偏置，特别是在单轴应变下，电荷转移掺杂的影响。因此，非常希望使用另一个拉曼带，其受掺杂影响较小，但在应变下具有定义的和可测量的行为。在这个意义上，拉曼2D“模式是用于评估拉伸石墨烯单层中的应变水平的理想特征，即使在不同的实验条件下也适用于该任务。通过2D'模式的方法的灵敏度和准确度与通过G模式的方法处于相同水平，然而，当样品中存在掺杂效应时，2D'的明显优势出现。
2018-04-25 cond-mat.mtrl-sci
Evolution of high-frequency Raman modes and their doping dependence in twisted bilayer MoS2
扭曲的范德华异质结构为研究强关联量子相位提供了一个新的平台。这些异质结构中的层间耦合对扭转角（$θ$）敏感，并且是可控地调节几种奇异性质的关键。在这里，我们展示了一个系统的演化层间耦合强度与扭转角在双层$\mathrm{MoS_{2}}$使用拉曼光谱和经典模拟相结合。在零掺杂，我们显示了\textit{monotonic}增量的$\mathrm{A_{1g}}$和$\mathrm{E^{1}_{2g}}$模式频率之间的分离$θ$从$10^{\circ} \to 1^{\circ}$，这饱和的双层在小扭转角减少。此外，使用掺杂依赖的拉曼光谱，我们揭示$θ$依赖的软化和$\mathrm{A_{1g}}$模式的加宽，而$\mathrm{E^{1}_{2g}}$模式保持不受影响。使用第一性原理为基础的模拟，我们证明了大（弱）的电子-声子耦合的$\mathrm{A_{1g}}$（$\mathrm{E^{1}_{2g}}$）模式解释实验观察到的趋势。我们的研究提供了一种非破坏性的方法来表征扭曲角，层间耦合，并建立了声子的操纵扭转双层$\mathrm{MoS_{2}}$（扭转非线性）。
2019-11-30 cond-mat.mtrl-sci
Raman spectra of bilayer graphene to probe the electrostatic environment
计算了双层石墨烯的拉曼位移、展宽和相对拉曼强度随电子浓度的变化。我们包括声子频率的动力学效应，我们考虑了由外部电场引起的双层石墨烯的能带结构中的间隙。我们表明，从门控双层石墨烯的拉曼光谱的分析，它是可能的定量识别来自大气和基板的电荷量。这些发现表明，双层石墨烯的拉曼光谱可以用来表征少层石墨烯的静电环境。
2009-09-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Doping and Temperature Dependence of Raman Scattering of NdFeAsO1-xFx (x=0.0, 0.1, 0.2) Superconductor
本文系统地研究了NdFeAsO_（1-xFx）（x = 0.0，0.1，0.2）多晶化合物的Raman光谱随温度和氟浓度的变化。扫描电子显微镜和拉曼显微镜表征表明，多晶样品主要由超导体NdFeAsO_（1-x）Fx化合物和MnP型FeAs相组成，具有不同的特征拉曼谱带。结果表明，氟掺杂导致绝缘体Nd-O层的结构无序和Fe-As振动模的温度系数高。
2008-09-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Doping dependence of the Raman spectrum of defected graphene
我们调查的拉曼光谱的缺陷作为掺杂的功能的演变。聚合物电解质门控允许我们移动费米能级高达0.7 eV，由\textit{in-situ}霍尔效应测量监测。对于一个给定的缺陷数，我们发现，D和D'峰的强度随掺杂的增加而降低。我们将此归因于光激发电子和空穴的总散射率增加，这是由于电子-电子散射的掺杂依赖强度。我们提出了一个一般的关系D峰强度和缺陷适用于任何掺杂水平
2014-05-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Raman Optothermal Technique for Measuring Thermal Conductivity of Graphene and Related Materials
我们描述了基于拉曼光谱的方法来测量薄膜的热导率，并回顾了与石墨烯和其他二维材料相关的这项技术所取得的显著成果。光热拉曼光谱法有助于发现石墨烯独特的热传导性质。在这种方法中，拉曼光谱被用来确定局部温度的样品，而激发激光被用作热源。拉曼光谱在研究悬浮石墨烯和石墨烯基薄膜的热导率方面的成功促使该技术扩展到其他材料系统和薄膜。
2017-10-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Raman spectra of epitaxial graphene on SiC and of epitaxial graphene transferred to SiO2
拉曼光谱测量的单，双和三层石墨烯生长在SiC上的固态石墨化，其中的层数是预先指定的角度分辨紫外光电子能谱。发现拉曼光谱中识别SiC（0001）上石墨烯的层数的唯一明确指纹是2D（或D*）峰的线宽。外延石墨烯的拉曼光谱显示出显着的差异相比，从高度取向的热解石墨晶体获得的微机械裂解的石墨烯。G峰发生蓝移。2D峰没有表现出任何明显的肩部结构，但它要宽得多，甚至对于多层膜也几乎类似于单峰。将外延石墨烯薄片从SiC转移到SiO2上用于进一步的拉曼研究。将SiC上的石墨烯获得的拉曼数据与转移到SiO2上的外延石墨烯的数据进行比较，揭示了G峰蓝移显然是由于SiC衬底。然而，加宽的2D峰源于石墨烯结构本身而不是衬底。
2008-07-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
