The Origin of Doping in Quasi-Free Standing Graphene on Silicon Carbide
我们解释了强大的p型掺杂观察准独立的石墨烯六方碳化硅衬底的自发极化。这种机制是基于SiC的体属性，不可避免的任何六边形多型体的材料和独立的界面形成的任何细节。我们表明，极化的符号和幅度与石墨烯层中观察到的掺杂水平完全一致。有了这种机制，基于假设的受体型缺陷的模型，因为他们讨论到目前为止是过时的。外延石墨烯的n型掺杂通常通过与缓冲层及其与衬底的界面相关联的施主样状态来解释，其过度补偿极化掺杂。
2011-09-30 cond-mat.mtrl-sci
Modulation of the thermodynamic, kinetic and magnetic properties of the hydrogen monomer on graphene by charge doping
采用从头算方法研究了氢单体在掺杂石墨烯层上的热力学、动力学和磁学性质。电子掺杂提高了扩散势垒，空穴掺杂降低了扩散势垒，但两种掺杂都提高了脱附势垒。通过研究掺杂对石墨烯的键强度、氢单体与石墨烯之间的电子转移和库仑相互作用的影响，揭示了掺杂的机理。模拟了退火过程（退火时间$t_0 =$ 300 s）和恒速加热过程（加热速率$α=$ 1.0 K/s）期间掺杂石墨烯层上的H和D单体的动力学性质。电子和空穴掺杂被发现一般增加氢单体的脱附温度。发现电子掺杂防止氢单体的扩散，而空穴掺杂增强它们的扩散。当掺杂空穴密度达到$5.0\times10^{13}$ cm $^{-2}$时，可以实现氢单体在石墨烯上的宏观扩散。发现电子和空穴掺杂都降低了磁矩和交换劈裂，这可以用一个简单的交换模型来解释。本报告中的研究可以进一步增强对氢与石墨烯之间相互作用的理解，并有望有助于氢化石墨烯基器件的设计。
2010-11-16 cond-mat.mtrl-sci
Raman imaging of doping domains in graphene on SiO2
我们提出了单层石墨烯片的G和2D线的空间分辨拉曼图像。G和2D线的空间波动是相关的，因此被证明是附属于本地掺杂域。我们研究了二维谱线的位置--这是识别单层石墨烯的最重要的拉曼峰--作为电荷高达|n| ~4 10^12 cm^-2的函数。与相对于电子和空穴掺杂表现出强且对称的硬化的G线相反，2D线对于低掺杂表现出弱且略微不对称的硬化。此外，与G线相比，2D线的线宽与掺杂无关，使得该量成为用于识别单层石墨烯的可靠量度。
2007-09-26 cond-mat.mtrl-sci
High Efficiency Graphene Solar Cells by Chemical Doping
我们展示了单层石墨烯/n-Si肖特基结太阳能电池，在AM1.5照明下表现出8.6%的功率转换效率（PCE）。通过用双（三氟甲磺酰基）酰胺掺杂石墨烯实现的这种性能超过了原生（未掺杂）器件性能的4.5倍，并且超过了类似器件中先前报道的最佳PCE的近6倍。电流-电压、电容-电压和外部量子效率测量显示增强是由于石墨烯化学势中的掺杂诱导的偏移，其增加石墨烯载流子密度（降低电池串联电阻）并增加内建电势。
2012-09-03 cond-mat.mtrl-sci
XPS evidence for molecular charge-transfer doping of graphene
通过采用X射线光电子能谱学（XPS），我们已经能够建立在覆盖有电子受体（TCNE）和供体（TTF）分子的少层石墨烯中发生电荷转移掺杂。我们已经进行了定量的估计，在这些配合物中的电荷转移的程度，并阐明了他们的拉曼G带的不寻常的位移的起源，并解释了在n-和p-掺杂的电导率的依赖性的差异。该研究揭示了电荷转移掺杂和电化学掺杂明显不同的原因。
2012-02-20 cond-mat.mtrl-sci
Domains of doping in graphene on polycrystalline gold: first-principles and scanning tunneling spectroscopy studies
我们利用密度泛函理论和扫描隧道谱对石墨烯/金界面进行了研究。石墨烯和下面的金表面之间的弱相互作用在带结构中留下未扰动的狄拉克锥，但是它们可以相对于整个系统的费米能级移动，这导致石墨烯的有效掺杂。DFT计算表明，界面对吸附距离和金属表面结构非常敏感，特别是掺杂的强烈变化可以归因于衬底原子的特定重排，例如晶体取向的变化，表面的弛豫或其他修饰。另一方面，STS实验表明，在样品的不同位置测量的局部态密度（LDOS）的变化方面的能量异质性的存在。零掺杂和p型掺杂的随机重复区域已分别从抛物线形状特征和明确定义的狄拉克点中确定。石墨烯在金上的掺杂域似乎与样品中存在的各种类型的表面结构有关。石墨烯与Au相互作用的DFT模拟表明，所考虑的衬底结构诱导的掺杂存在很大差异，与实验结果一致。所有这些结果都表明了工程石墨烯的电子性质的可能性，特别是调整整个薄片的掺杂，这对于石墨烯在电子器件中的应用是有用的。
2012-01-25 cond-mat.mtrl-sci
Contrary Effect of B and N Doping into Graphene and Graphene Oxide Heterostructures with MoS$_2$ on Interface Function and Hydrogen Evolution
二硫化钼（MoS $_2$）作为一种高效、低成本的制氢光催化剂受到关注，但其电导率低，光生载流子复合率高。在这项工作中，我们研究了MoS $_2$异质结构与石墨烯变体（GV），包括石墨烯，氧化石墨烯，以及它们的硼和氮掺杂的变体，通过使用第一性原理计算。对石墨烯和氧化石墨烯复合材料进行了系统的比较，阐明了B和N掺杂对界面功能和析氢的相反影响。我们发现，在形成的接口的一些量的电子电荷转移从GV侧的MoS $_2$层，诱导界面偶极子的创建和功函数的减少，这是更明显的氧化石墨烯复合材料。此外，我们的研究结果表明，N掺杂通过形成施主型界面态来增强界面功能，而B掺杂通过形成受主型界面态来降低这些功能。然而，B掺杂体系表现出较低的吉布斯自由能差的GV侧的氢吸附比N掺杂体系，这值得考虑在新的功能光催化剂的设计。
2020-11-25 cond-mat.mtrl-sci
Band structure engineering of epitaxial graphene on SiC by molecular doping
SiC（0001）上的外延石墨烯遭受强本征n型掺杂。我们证明了过量的负电荷可以通过用强电子受体四氰基醌二甲烷（F4-TCNQ）非共价官能化石墨烯来完全补偿。在单层石墨烯中可以达到电荷中性，如来自角分辨光电子能谱（ARPES）的电子色散谱所示。在双层石墨烯中，源于SiC/石墨烯界面偶极的带隙随着F4-TCNQ沉积的增加而增加，并且作为分子掺杂的结果，费米能级移动到带隙中。使用电子费米表面和拉曼光谱定量的分子沉积后的载流子密度的减少。采用X射线光电子能谱学（XPS）和紫外光电子能谱学（UPS）研究了石墨烯/F4-TCNQ电荷转移复合物的结构和电子特性。石墨烯上的掺杂效果在空气中得以保留，并且耐温高达200 \degree C。此外，用F4-TCNQ的石墨烯非共价官能化不仅可以通过超高真空中的蒸发实现，而且可以通过湿化学实现。
2010-03-15 cond-mat.mtrl-sci
Tuning Fe Nucleation Density with Charge Doping of Graphene Substrate
我们已经证明，在外延薄膜生长的初始阶段的岛形核可以通过衬底表面电荷掺杂来调节。使用自旋密度泛函理论计算在石墨烯衬底上沉积Fe作为示例来研究这种电荷效应。结果表明，空穴掺杂能显著提高Fe原子的扩散势垒和中间分离时的Fe原子间排斥能，而电子掺杂能降低Fe原子的扩散势垒，但对Fe原子间排斥能的影响不大.进一步的动力学蒙特卡罗模拟表明，在空穴掺杂下，形核岛密度可以增加到10倍以上，并且可以降低到10倍以下。我们的研究结果表明，通过表面电荷掺杂的磁性金属纳米结构的自旋电子学应用定制的生长形态的新途径。
2014-06-02 cond-mat.mtrl-sci
Doping of epitaxial graphene on SiC intercalated with hydrogen and its magneto-oscillations
我们研究了由氢嵌入产生的准自由单层石墨烯与表面受体态之间的电荷转移。我们考虑了两种受主态密度模型来解释石墨烯中观察到的高空穴密度，并发现了对栅极电压的密度响应。通过研究载流子密度的磁振荡，我们提供了一种实验方法来确定相关的模型。
2011-07-24 cond-mat.mtrl-sci
Making a field effect transistor on a single graphene nanoribbon by selective doping
使用第一原理电子结构计算，我们显示了金属石墨烯纳米颗粒的金属-半导体转变，其具有由在边缘处的氮或硼原子的替代掺杂引起的锯齿形边缘。由金属-半导体-金属结组成的场效应晶体管然后可以通过带边缘的选择性掺杂来构造。这种原型器件的电流-电压特性由第一原理量子输运计算确定。
2007-12-01 cond-mat.mtrl-sci
Barrierless procedure for substitutionally doping graphene sheets with boron atoms: ab initio calculations
利用从头算方法，我们提出了一种简单而有效的方法来取代掺杂石墨烯片硼。该方法包括选择性地将石墨烯片的每一侧暴露于不同的元素。我们首先将膜的一侧暴露于硼，而另一侧暴露于氮。以这种方式进行，B原子将自发地结合到石墨烯膜中，而没有任何活化屏障。在第二步中，该系统应暴露于富H环境，这将从层中去除CN自由基并形成HCN，从而导致完美的替代掺杂。
2008-11-25 cond-mat.mtrl-sci
Significant reduction of lattice thermal conductivity in suspended graphene by charge doping
降低石墨烯的晶格热导率对于其热电应用至关重要。在高电子密度系统中，电子对声子的散射不小于其他声子对声子的散射。借助第一性原理计算，我们通过诱导电子-声子散射来研究石墨烯的晶格热导率。在实验可调的载流子密度下，我们发现$\sim 50\%$降低了200 K时的晶格热导率。本研究为石墨烯的潜在热电应用开辟了新的途径。
2019-08-07 cond-mat.mtrl-sci
Chemical doping-induced gap opening and spin polarization in graphene
通过第一性原理计算，我们报道了一种化学掺杂诱导的石墨烯带隙。采用基于密度泛函理论的从头算方法，计算了CrO $_3$与石墨烯层相互作用的结构和电子性质. CrO $_3$充当电子受体，通过化学吸附改变石墨烯表面的原始电子和磁性。在电子性质中引起的变化强烈依赖于CrO $_3$吸附位点，并且对于某些位点，有可能在电子能带结构中打开间隙。自旋极化效应也预测了一些吸附配置。
2007-11-07 cond-mat.mtrl-sci
Tuning the doping of epitaxial graphene on a conventional semiconductor via substrate surface reconstruction
结合扫描隧道显微镜和角度分辨光电子能谱，我们演示了如何调整掺杂的外延石墨烯从p到n利用热退火后自发发生的Ge表面上的结构变化。此外，使用第一原理计算，我们建立了一个模型，成功地再现了实验观察。由于改变石墨烯电子特性的能力在应用中具有根本的重要性，因此我们的研究结果为石墨烯与传统半导体的集成做出了重要贡献。
2021-03-26 cond-mat.mtrl-sci
Evaluating arbitrary strain configurations and doping in graphene with Raman spectroscopy
拉曼光谱是表征石墨烯局部性质的有力工具。在这里，我们介绍了一种方法，用于评估未知的应变配置和同时掺杂。它依赖于分离流体静力学应变（峰位移）和剪切应变（峰分裂）对石墨烯拉曼光谱的影响。从流体静力学应变和掺杂的峰位移分离的2D和G频率的相关性分析。这使我们能够获得当地的静水应变，剪切应变和掺杂，而无需任何假设的应变配置之前的分析。我们证明了我们的方法为两个模型的情况下：石墨烯单轴应力下的PMMA基板和石墨烯悬浮在纳米结构，诱导一个未知的应变配置。我们测量了$ω_\mathrm{2D}/ω_\mathrm{G} = 2.21 \pm 0.05$的纯流体静力应变。具有圆共旋偏振的拉曼散射对于分析应变和掺杂是理想的，特别是对于当剪切应变的峰分裂不能被分辨时的弱应变。
2017-04-07 cond-mat.mtrl-sci
Doping of large-pore crown graphene nanomesh
多孔石墨烯结构，也称为石墨烯纳米网（GNM），由于其在化学传感，离子过滤和纳米电子学等重要技术中的潜在应用而引起了越来越多的兴趣。设计成具有分数eV带隙的半导体GNM是石墨烯基电子器件的良好候选者，前提是开发出用于其稳定和受控掺杂的机制。最近的工作表明，亚纳米孔的边缘的受控钝化和随后的原子或分子掺杂产生{ \it p}-和{ \it n}-掺杂的GNM结构。然而，这些结构很难在纳米尺度上制造。在这里，我们使用第一原理计算来研究具有较大孔的GNM结构的掺杂物理学上的孔径的影响，所述较大孔可以潜在地容纳多于一种掺杂剂。我们表明，这种掺杂机制是有效的，即使是相对较大的半径的孔。我们还研究了每个孔的掺杂剂的数量对掺杂稳定性的影响。我们发现，稳定的刚性带{ \it n}-和{ \it p}-掺杂出现在这样的结构中，即使掺杂剂在孔中形成纳米簇-刚性带掺杂实现在所有的{ \it n}-和{ \it p}-掺杂研究。这种掺杂的大孔GNM结构具有作为场效应晶体管和作为透明导电电极的潜在应用。
2022-06-30 cond-mat.mtrl-sci
Stable ferromagnetism and doping induced half-metallicity in asymmetric graphene nanoribbons
我们提出了一类石墨烯纳米带，由于它们的不对称性，显示出强的内禀铁磁行为。这种带状物是基于锯齿形边缘的主干，其上覆盖有周期性的、可变尺寸的三角形切口区域。的电子性质作为拓扑结构的函数进行了研究。有趣的是，硼或氮的替代掺杂诱导半金属性。从能带结构可以推断出最有效的掺杂位置。鉴于目前快速发展的自下而上的策略，用于合成原子级精确的碳纳米结构，所提出的纳米带类出现作为一个真正的候选人在环境温度下的自旋电子应用。
2012-01-23 cond-mat.mtrl-sci
Space Charge Doping Induced Band Modulation in Mono- and Bi-layer Graphene: a nano-ARPES study
本研究结合空间电荷掺杂与 nano-ARPES，直接观测单层和双层石墨烯的费米能级及能带移动，实现可控 p/n 型掺杂。
2025-01-06 cond-mat.mtrl-sci
Graphene on metal surface: gap opening and n-doping
首次研究了在金属Cu（111）表面生长具有氮化硼（BN）缓冲层的石墨烯。我们的第一性原理计算揭示，电荷通过BN缓冲层从铜衬底转移到石墨烯，这在没有栅极电压的情况下导致n掺杂的石墨烯。更重要的是，一个0.2 eV的间隙，这是一个典型的窄隙的双金属氧化物相媲美打开仅0.5 eV以下的费米能级在狄拉克点。费米能级可以很容易地在这个间隙内移动，使石墨烯成为半导体，这对石墨烯基电子器件至关重要。石墨烯基pn结可以通过外延生长在金属表面上的石墨烯来实现。
2007-12-25 cond-mat.mtrl-sci
Transfer doping of Graphene by Species of Extreme Work Function
密度泛函计算用于解释电荷转移掺杂机制，通过该机制，物理吸附结合到石墨烯的物质可以增加其自由空穴或电子密度，而不会产生缺陷，从而保持高的载流子迁移率。研究的典型掺杂剂是FeCl 3、AuCl 3、SbF 5、HNO 3、MoO 3、Cs2 O和O2。这些系统不会破坏基面的π键合是特别重要的，因为这些系统不会降低载流子迁移率。相比之下，更活泼的自由基如-OH会导致基面起皱，从而起到缺陷的作用。
2017-03-21 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption of titanium and titanium dioxide on graphene: n and p-type doping
采用密度泛函理论的从头计算方法研究了吸附在石墨烯表面的钛和钛白单层膜的基态、电荷掺杂和电子性质.本文报道了一种新的钛原子单层吸附在石墨烯上的基态结构，该结构在500 K以下是稳定的。由于较低和较高的Ti吸附原子覆盖的影响进行了研究。我们发现，吸附的Ti提供了一个强的n型掺杂，支持最近的实验观察。另一方面，TiO_2可以在碳单层中诱导p型和n型掺杂，这取决于氧原子或钛原子是否最接近衬底。我们确定的结构，负责实验观察到的自动补偿机制，导致吸附钛氧化后的吸附质的效果逆转。
2013-01-16 cond-mat.mtrl-sci
The graphene/n-Ge(110) interface: structure, doping, and electronic properties
石墨烯在半导体技术中的应用需要对石墨烯-半导体界面有精确的了解。在我们的工作中，石墨烯/ $n$（110）界面的结构和电子性质的本地（nm）和宏观（从$μ\mathrm{m}$到mm）尺度上的研究通过不同的微观和光谱表面科学技术的组合，伴随着密度泛函理论计算。独立式石墨烯的电子结构在该系统中保持几乎完全完整，只有适度的$n$掺杂表明石墨烯和Ge衬底之间的弱相互作用。关于石墨烯生长的优化，发现衬底温度是决定石墨烯层在Ge（110）衬底上从原子碳源生长期间的取向的关键因素。此外，我们的结果表明，在掺杂的半导体材料（$n$ -Ge）上的石墨烯的制备程序导致掺杂剂在石墨烯和Ge（110）之间的界面处的有效分离。此外，它表明，这些掺杂原子可能会在石墨烯/Ge界面形成规则的结构，并诱导石墨烯的掺杂。我们的研究结果有助于理解石墨烯-半导体界面的界面性质以及掺杂剂对石墨烯电子结构的影响。
2018-01-02 cond-mat.mtrl-sci
Line defects in Graphene: How doping affects the electronic and mechanical properties
石墨烯和碳纳米管具有非凡的机械和电子性能。然而，诸如局部非六边形重构或晶界的固有线缺陷显著降低拉伸强度，但具有令人兴奋的电子性质。在这里，我们从第一性原理的全势能密度泛函理论的水平上解决石墨烯中的线缺陷的性质，并评估掺杂作为一种策略，以加强这种材料。我们仔细解开的全局和局部的掺杂效果的比较结果从虚拟晶体近似与那些从本地取代的化学物种，为了获得详细的了解的断裂和稳定机制。我们发现，n型掺杂或局部取代氮的极限拉伸强度显着增加。特别地，它可以稳定超过原始材料的极限拉伸强度的缺陷。因此，我们建议将其作为加强石墨烯材料的关键策略。此外，我们发现，掺杂和/或施加外部应力导致可调和技术上有趣的金属/半导体过渡。
2016-01-25 cond-mat.mtrl-sci
Doping graphene with metal contacts
用石墨烯制造设备必然涉及与金属接触。我们利用密度泛函理论研究了石墨烯是如何通过吸附在金属衬底上进行掺杂的，发现Al、Ag、Cu、Au和Pt上的弱键在保持其独特电子结构的同时，仍然可以使费米能级相对于圆锥点移动$\sim 0.5$ eV。在平衡分离时，对于$\sim 5.4$ eV的金属功函数，发生从$p$型到$n$型掺杂的交叉，该值远大于石墨烯4.5eV的功函数.通过一个简单的分析模型很好地描述了石墨烯中费米能级位移的数值结果，该模型仅根据其功函数来表征金属，大大扩展了其适用性。
2008-07-23 cond-mat.mtrl-sci
Doping of Cr in Graphene Using Electron Beam Manipulation for Functional Defect Engineering
本研究利用扫描透射电子显微镜中的聚焦电子束及原位铣削，在石墨烯晶格和边缘可控引入单个Cr原子，并结合第一性原理计算揭示其磁性与半导体特性。
2023-07-11 cond-mat.mtrl-sci
Isotopic effects on the thermal conductivity of graphene nanoribbons: localization mechanism
采用量子修正的分子动力学方法研究了长106纳米、宽4.92纳米的石墨烯纳米带（GNR）在同位素掺杂后的热导率.发现了两个有趣的现象：（1）同位素掺杂在低掺杂区有效地降低了热导率，而在高掺杂区降低的速度变慢;（2）纯GNR和掺杂GNR的热导率都随温度的升高而增加，但掺杂GNR的热导率增加速度比纯GNR慢得多。进一步的研究表明，这两种现象的物理机制与局域声子模有关，在低（高）同位素掺杂区，局域声子模的数目随同位素掺杂的增加而快速（缓慢）增加。
2010-07-30 cond-mat.mtrl-sci
Doping of graphene by a Au(111) substrate: Calculation strategy within the local density approximation and a semiempirical van der Waals approach
我们采用局域密度近似和Grimme提出的半经验van der Waals方法（称为DFT-D2方法）对吸附在Au（111）表面的石墨烯进行了密度泛函研究。物理吸附在金属上的石墨烯在能带结构中保持了线性色散，但系统的费米能级相对于锥形点发生了位移，这导致了掺杂效应。我们表明，掺杂的类型和量不仅取决于在计算中使用的交换相关功能的选择，但也对超晶胞几何模型的物理系统。我们分析了金的面内晶胞参数和层间距等因素对费米能级移动的影响，发现这些参数的微小变化都可能导致p型掺杂向n型掺杂的转变。我们选择了一组合理的模型参数，得到了石墨烯在清洁的Au（111）表面上要么是未掺杂的，要么最多是轻微的p型掺杂，这似乎与实验结果一致。另一方面，衬底晶格的改性可以诱导高达0.30-0.40 eV的更大掺杂，这取决于石墨烯-金属吸附距离。石墨烯-金界面对结构参数的敏感性可以允许调节样品之间的掺杂，这可能导致石墨烯基电子器件中的可能应用。我们相信，本文的结论对基于周期DFT的其他研究也是有用的。
2011-07-06 cond-mat.mtrl-sci
FeCl3 based Few-Layer Graphene Intercalation Compounds: Single Linear Dispersion Electronic Band Structure and Strong Charge Transfer Doping
石墨烯自2004年首次被发现以来，一直受到人们的关注。已经提出了各种方法来控制其物理和电子性质。在此，我们报道了石墨烯基层间化合物是一种有效的方法来修改少层石墨烯（FLG）的电子性质。采用双区气相传输法成功制备了FeCl3插层FLG。这是首次报道石墨烯的完全插层。这种少层石墨烯层间化合物（FLGIC）的拉曼G峰特征与其完整的插层结构非常一致。FLGIC呈现单个洛伦兹2D峰，类似于单层石墨烯，表明相邻石墨烯层之间的电子耦合损失。第一性原理计算进一步揭示了FLGIC的能带结构类似于单层石墨烯，但由于从石墨烯到FeCl 3的电荷转移而具有强掺杂效应。FLGIC的成功制备为FLG的基础研究和未来应用开辟了一条新的改性途径。
2010-06-25 cond-mat.mtrl-sci
Growth and Electronic Structure of Boron-Doped Graphene
石墨烯的掺杂以调整其电子结构对于其在碳基电子器件中的进一步使用是必不可少的。从经典的硅基半导体技术中调整策略，我们使用在2D石墨烯网络中掺入杂原子作为实现这一目标的直接方法。在这里，我们报告了在Ni（111）上一方面在三乙基硼烷的化学气相沉积过程中合成硼掺杂的石墨烯，另一方面通过硼从本体中的分离。用X射线光电子能谱学确定了硼的化学环境，用角分辨光电子能谱学分析了硼的化学环境对能带结构的影响。掺杂硼导致石墨烯带向较低结合能的位移。该偏移取决于掺杂浓度，并且对于0.3 ML的掺杂水平，观察到高达1.2 eV的偏移。实验结果与密度泛函理论计算结果一致。此外，我们的计算表明，掺杂硼导致石墨烯优先吸附在顶部面心立方的几何形状，因为在石墨烯晶格中的硼原子，然后吸附在基板面心立方空心网站。与碳相比，硼的较小吸附距离导致石墨烯片在硼原子附近弯曲。通过比较Ni（111）上掺杂和未掺杂石墨烯的计算以及各自的独立情况，我们能够区分掺杂和吸附对石墨烯的能带结构的影响。掺杂和键合到表面两者导致石墨烯带上的相反位移。
2012-12-02 cond-mat.mtrl-sci
Hole doping, hybridization gap, and electronic correlation in graphene on a platinum substrate
石墨烯和衬底之间的相互作用提供了一种可行的途径来增强这两种材料的功能。根据界面处电子相互作用的性质，石墨烯的电子能带结构受到强烈影响，这使得我们能够利用石墨烯的固有性质或在石墨烯中设计额外的功能。在这里，我们提出了一个角度分辨光电发射研究石墨烯和铂衬底之间的相互作用。石墨烯和铂之间的界面的形成导致石墨烯的电子结构不仅与其独立形式而且与在典型金属上观察到的行为强烈偏离。通过对实验和理论电子能带结构的结合研究，揭示了铂衬底上石墨烯独特的电子性质，从而选择石墨烯/铂作为研究金属衬底上具有强相互作用的石墨烯的模型体系。
2017-09-02 cond-mat.mtrl-sci
Fermi Level Tuning of Epitaxial Sb2Te3 Thin Films on Graphene by Regulating Intrinsic Defects and Substrate Transfer Doping
采用分子束外延技术在石墨烯衬底上制备了高质量的Sb 2 Te 3薄膜，并利用原位扫描隧道显微镜/光谱仪对薄膜进行了研究。与第一性原理计算一致，确定了Sb 2 Te 3的本征缺陷是Sb空位和SbTe反位.通过最小化缺陷密度，再加上石墨烯衬底的转移掺杂，可以在体带隙的整个范围内调谐Sb 2 Te 3薄膜的费米能级。这为研究拓扑绝缘体在Dirac点附近的行为提供了必要条件。
2011-11-06 cond-mat.mtrl-sci
Thermoelectric Properties of Graphene through BN-ring Doping: A Theoretical Investigation
本文通过DFT与半经验模型结合的多尺度模拟，研究硼嗪环掺杂对石墨烯热电性能的调控，发现BN浓度、旋转取向及无序分布显著影响电导和热导，热导可降低达40%，为提升BNC材料热电效率提供了理论路径。
2024-04-02 cond-mat.mtrl-sci
Ideal Strength of Doped Graphene
虽然机械扭曲显著改变了石墨烯的电子性质，但电子操纵对其机械性质的影响尚不清楚。利用第一性原理计算方法，我们发现当石墨烯在等双轴应变下各向同性膨胀时，电子和空穴的掺杂都能使其理想强度保持或略有提高，而临界断裂应变则显著提高.与各向同性膨胀相反，电子掺杂降低了单轴应变石墨烯的理想强度和临界应变，而空穴掺杂增加了两者。不同类型的应变不同的故障机制被证明是不同的掺杂引起的机械稳定性的起源。我们的研究结果可能解决最近的实验和理论结果之间的矛盾石墨烯的强度。
2013-02-19 cond-mat.mtrl-sci
Sodium storage via single epoxy group on graphene - The role of surface doping
由于其独特的物理和化学性质，石墨烯被认为是一种有前途的能量转换和存储应用材料。在石墨烯上/中引入官能团和掺杂剂是调节其性质的有用策略。为了充分利用其潜力，需要对其与这些应用的重要物种的相互作用进行原子级理解。我们提出了一个DFT研究的钠原子与环氧石墨烯的相互作用，并分析这种相互作用是如何影响掺杂硼和氮。我们展示了掺杂剂如何与含氧基团结合，改变石墨烯对Na的反应性。掺杂剂充当环氧基团的吸引子，当与未掺杂的环氧-石墨烯的情况相比时，增强了钠在掺杂的氧官能化石墨烯上的吸附。此外，通过考虑Na与掺杂的环氧-石墨烯的相互作用的热力学，已经得出结论，这种材料是Na存储应用的良好候选者。因此，我们认为，掺杂碳材料的控制氧化可能导致可充电钠离子电池的先进阳极材料的发展。
2018-01-25 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study of the relationship between spontaneous polarization and p-type doping in quasi-freestanding graphene on H-passivated SiC surfaces
通过在SiC表面和石墨烯之间插入氢层而获得的准自立式石墨烯（QFG）被认为是用于开发基于石墨烯的技术的优秀候选者。此外，最近提出的直接等效的$p$型掺杂通常发现这些系统和自发极化（SP）相关联的特定SiC多型体之间，打开的可能性调谐的狄拉克锥中的载流子的数量，而不需要外部栅极电压。然而，缺乏可以在原子尺度上确认SP的效果的第一性原理计算，这主要是由于难以将诸如SP的本体性质与表面限制的石墨烯掺杂相结合。在这里，我们开发了一种基于标准的密度泛函理论（DFT）板计算的方法，以量化的SP上的QFG掺杂水平的影响。首先，我们提出了一个准确的计划来估计SP利用板的偶极矩与其厚度的依赖关系。接下来，并且为了规避与极性板几何形状相关联的DFT缺点，在板的C端接的底部处附接双金层，其引入金属诱导的间隙状态，该间隙状态钉扎间隙内的化学势，从而允许不同多型体之间的QFG掺杂的有意义的比较。此外，通过调整Au-Au层间距，可以消除板状偶极子。我们的研究结果证实，SP确实诱导了大量的p型掺杂的狄拉克锥，这可以是高达几百毫电子伏取决于六角形的多型体。掺杂随板厚度的演变揭示了需要几十个SiC双层来有效地去除去极化场并恢复宏观状态，由此石墨烯掺杂应等于SP。
2015-01-20 cond-mat.mtrl-sci
Doping of graphene adsorbed on the a-SiO$_2$ surface
我们对石墨烯片吸附在无定形SiO $_2$表面（G/a-SiO $_2$）进行了{ \it ab initio}理论研究。我们发现石墨烯通过范德华力吸附在a-SiO $_2$表面。a-SiO $_2$清洁表面的不均匀拓扑结构促进吸附的石墨烯片上的总电荷密度位移，从而在石墨烯上产生富电子以及富空穴区域。电荷密度的这种各向异性分布可能有助于降低G/a-SiO $_2$系统中的电子迁移率。此外，吸附的石墨烯片表现出净总电荷密度增益。在这种情况下，石墨烯片变成n型掺杂的，然而，在石墨烯-SiO $_2$界面处没有形成化学键。从a-SiO $_2$到石墨烯片的电子电荷转移发生在形成位于狄拉克点以上的部分占据的能级时。我们发现这种部分占据能级来自于a-SiO $_2$衬底中的三重配位氧原子。
2011-06-04 cond-mat.mtrl-sci
Spontaneous polarization induced doping in quasi-free standing epitaxial graphene on silicon carbide from density functional theory
通过密度泛函理论（DFT）计算，我们定量地估计了SiC（0001）衬底的自发极化（SP）对通过H嵌入与SiC解耦的准独立石墨烯（QFG）电子性质的影响.为了在标准DFT板计算中正确地包括SP（其是体性质）对表面限制性质（诸如石墨烯的掺杂）的影响，我们在板的C端接的底部处附接双金层，其引入金属诱导的间隙状态，该间隙状态将化学势固定在间隙内。此外，扩大板底部的层间距离产生了局部偶极矩，其抵消了由板的极性特性引起的偶极矩，并允许将立方SiC（111）的石墨烯的狄拉克点（DP）的位置与化学势对准。因此，在相同的平板模型下获得的其他多型体的DP位移成为SP诱导的掺杂的几乎直接测量。我们的研究结果证实了最近的建议，SP诱导实验观察到的p型掺杂的石墨烯层，可以实现高达几百meV的DP位移（或等效地，$\sim 10^{13} e$ /cm $^2$）为特定的多型体。发现掺杂随着多型体的六边形和其厚度而增加。对于板thickenses考虑（6-12 SiC双层）一个充足的，几乎连续的，范围内的掺杂值可以通过调整堆叠缺陷的数量和它们的位置相对于表面。接下来通过执行大规模DFT计算来概括板模型，其中自掺杂经由点缺陷（空位加上H原子）被包括在QFG中，从而允许估计p掺杂的两个源（SP-与缺陷诱导的）之间的相互作用，这被证明基本上是加性的。
2015-01-26 cond-mat.mtrl-sci
Tunable microwave absorption performance of nitrogen and sulfur dual-doped graphene by varying doping sequence
硫氮双掺杂石墨烯在氧还原反应、超级电容器和电池等领域得到了广泛的研究，但其磁性和吸附性能尚未被探索。此外，硫、氮原子的掺杂顺序对双掺杂石墨烯的形貌、结构及相应的微波吸收性能的影响还有待进一步研究。本工作采用可控的两步简易热处理方法成功制备了不同掺杂顺序的氮硫双掺杂石墨烯。第一次掺杂过程对双掺杂石墨烯样品的形貌、晶粒尺寸、层间距、掺杂程度以及最终的磁性和微波吸收性能起着决定性的作用。同时，第二掺杂步骤影响掺杂位点，并进一步对最终掺杂的石墨烯具有修复或损伤作用。双掺杂石墨烯样品具有两个明显的吸收峰，其强度由掺杂元素的顺序决定。这种具有受控掺杂顺序的氮和硫双掺杂石墨烯提供了一种策略，用于理解氮和硫作为石墨烯中的双掺杂剂之间的相互作用，并通过改变掺杂顺序进一步获得具有可调吸收带的微波吸收材料。
2020-03-23 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Lattice thermal conductivity of pristine and doped (B,N) Graphene
本文研究了硼和氮掺杂对石墨烯声子诱导热导率的影响。这项研究是重要的，当人们必须评估的B和N掺杂的石墨烯的电子性质的有用性。我们已经通过采用密度泛函微扰理论（DFPT）来计算原始/掺杂石墨烯的原子间力=力常数进行了计算。利用线性化的玻尔兹曼输运方程（LBTE），在单模弛豫时间近似（RTA）下，计算了材料的热导率。已经发现原始石墨烯的热导率在100 K下为4000 W/mK的量级，其随着温度的升高而逐渐降低。当B掺杂量为12.5%时，热导率急剧下降96%至190 W/mK，当B掺杂量为25%时，热导率下降99%至30 W/mK。当石墨烯掺杂有N时，对于12.5%和25%的掺杂浓度，热导率分别降低至4 W/mK和55 W/mK。我们已经发现掺杂的石墨烯的热导率对温度变化的敏感性较低。还表明，石墨烯的热导率可以通过掺杂来调节，并且对掺杂浓度具有很强的依赖性。
2020-08-28 cond-mat.mtrl-sci
Electrochemically Top Gated Graphene: Monitoring Dopants by Raman Scattering
我们证明了电化学顶栅石墨烯通过使用固体聚合物电解质。这允许达到比标准背栅高得多的电子和空穴掺杂。原位拉曼测量监测掺杂。对于电子和空穴掺杂，G峰变硬并且变尖，而2D峰示出对空穴和电子的不同响应。它的位置增加空穴掺杂，而它软化的高电子掺杂。G峰位置的变化是$Γ$非绝热Kohn异常的特征。另一方面，对于可见光激发，2D峰位置的变化由电荷转移决定。G峰和2D峰的强度比显示出对掺杂的强烈依赖性，使其成为监测电荷的敏感参数。
2007-09-08 cond-mat.mtrl-sci
Engineering the band structure of few-layer graphene by S-doping: from linear dispersion to impurity flat bands
Universität Duisburg-Essen（杜伊斯堡-埃森大学）
研究通过第一性原理计算探讨S掺杂对单层、双层和四层石墨烯电子性质的影响，发现S掺杂可调控带结构，使少层石墨烯从金属态转变为绝缘体，并从线性色散转变为平坦带，为电池和氧还原反应应用提供新材料。
2026-08-31 cond-mat.mtrl-sci
Raman spectra and electron-phonon coupling in disordered graphene with gate-tunable doping
我们报告了石墨烯场效应晶体管（GFET）的拉曼光谱研究，通过暴露于电子束照射，在石墨烯中引入了受控量的缺陷。拉曼光谱在T = 8 K时在背栅电压（Vg）的范围内对于各种照射剂量（Re）进行。我们研究的拉曼光谱中的影响，由于Vg诱导的掺杂和人为创造的障碍，在不同的Re。在中度无序（照射）的情况下，相对于石墨烯载流子密度（nFE）的拉曼G峰在电荷中性点（CNP）附近表现出峰频率的最小值和峰宽度的最大值。这些趋势类似于在原始石墨烯上的先前工作中所看到的那些，并且已经归因于随着费米能级远离CNP移动，电子-声子耦合强度（D）的降低和Kohn异常的去除。我们还观察到在I2 D/IG中的最大值和在CNP附近的ID/IG中的弱最大值。所有观察到的拉曼参数对nFE的依赖性减弱在较强的无序（较高的Re），这意味着无序导致D的减少以及。我们的研究结果对于理解掺杂和无序石墨烯的拉曼光谱和电子-声子物理是有价值的。
2014-09-08 cond-mat.mtrl-sci
Graphene Oxidation: Thickness Dependent Etching and Strong Chemical Doping
图案化石墨烯在未来的分子尺度集成电子学中显示出巨大的应用潜力。环境效应是单层材料的关键问题，其中每个原子都在表面上。特别有趣的是，分子氧与芳香分子之间存在着丰富的化学相互作用。我们发现，O2蚀刻动力学变化强烈与样品中的石墨烯层的数量。三层厚的样品显示出类似于块状天然石墨的蚀刻。单层石墨烯反应更快，并显示出随机的蚀坑，与天然石墨相比，成核发生在点缺陷处。此外，基面氧物质强烈地空穴掺杂石墨烯，具有~ 0.5eV的费米能级位移。这些氧物种在Ar气流中或在远UV光照射下部分解吸，并在室温下在O2气氛中再次再吸附。这种强掺杂的石墨烯与通过无机酸攻击制成的氧化石墨烯非常不同。
2008-07-02 cond-mat.mtrl-sci
Tuning Penta-Graphene Electronic Properties Through Engineered Line Defects
五石墨烯是一种准二维碳同素异形体，由五角晶格组成，其中存在sp2和sp3样碳。与石墨烯不同，penta-graphene具有非零的带隙，这为其在光电应用中的应用开辟了可能性。然而，由于观察到的带隙是大的，需要间隙调整策略，如掺杂。在这项工作中，密度泛函理论计算被用来确定不同数量的替代氮或硅原子的线缺陷的五石墨烯的电子行为的影响。我们的研究结果表明，这种掺杂可以诱导半导体，半金属，或金属的行为取决于掺杂原子和有针对性的杂交（sp2或$sp3样碳）。特别是，我们观察到，sp2类碳原子的氮掺杂可以产生半金属和半导体行为之间的带隙调制。这些结果表明，工程线缺陷可以是一种有效的方式来调整penta-graphene电子行为。
2020-01-16 cond-mat.mtrl-sci
Atmospheric doping effects in epitaxial graphene: correlation of local and global electrical measurements
我们直接关联的本地（20纳米尺度）和全球电子性能的设备包含单，双和三层外延石墨烯（EG）域上6 H-SiC（0001）通过同时进行局部表面电位测量使用开尔文探针力显微镜和全球运输测量。使用良好控制的环境条件下，在那里的表面的起始状态可以重复定义，我们调查的掺杂影响的N2，O2，水蒸气和NO2的浓度代表的环境空气。我们表明，O2，水蒸气和NO2的存在下，导致所有EG域的p-掺杂。然而，较厚的EG层受大气掺杂剂的影响明显较小。此外，我们证明了环境空气中存在的O2和水蒸气的普遍共识提供了大部分的p型掺杂石墨烯是一个常见的误解。我们的实验表明，即使在浓度高于通常存在于大气中的O2，水蒸气和NO2的组合效应不完全复制环境空气中的EG表面的状态。所有的掺杂效应都可以通过真空退火来再现地逆转。因此，对于EG气体传感器，必须考虑自然发生的环境影响，并将其与来自目标物种的影响适当分离。
2018-04-25 cond-mat.mtrl-sci
Ultrahigh Doping of Graphene Using Flame-Deposited MoO3
石墨烯基电子器件的预期高性能通常受到缺乏足够掺杂的阻碍，这导致低载流子密度和大的薄层电阻。许多报道的石墨烯掺杂方案也遭受不稳定性或与现有半导体加工不兼容。在这里，我们报告了通过化学气相沉积法生长的单层石墨烯的稳定且稳定的p型掺杂高达~7x10^13 1/cm^2（~2x10^21 1/cm^3}。这是通过使用快速火焰合成技术在石墨烯上直接生长多晶MoO 3来实现的。通过这种方法，孔的金属-石墨烯接触电阻降低到约200欧姆-μ m。我们还证明，火焰沉积的MoO 3提供了超过5倍的石墨烯掺杂，以及优越的热稳定性和长期稳定性，相比电子束沉积的MoO 3。
2020-08-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Localization of metallicity and magnetic properties of graphene and of graphene nanoribbons doped with boron clusters
作为改变石墨烯本征性质的一种可能途径，我们利用密度泛函理论研究了嵌入硼团簇对石墨烯的掺杂。簇掺杂在技术上是相关的，因为簇注入技术可以容易地应用于石墨烯。我们发现嵌入石墨烯和石墨烯纳米带中的B7团簇结构稳定，并且局部金属化了系统。这是通过降低费米能级和在费米能级附近引入硼态来实现的。硼簇的线性链在石墨烯基质内形成金属“线”。在锯齿形边缘的石墨烯纳米颗粒中，与簇相关的状态倾向于与边缘和体状态杂交。硼掺杂的石墨烯系统中的磁性通常非常弱。硼团簇的存在削弱了锯齿形边缘石墨烯纳米颗粒的边缘磁性，而不是使该系统适合于自旋电子学。因此，用团簇注入技术掺杂石墨烯可能是一种可行的技术，以局部金属化石墨烯而不破坏其有吸引力的本体性质。
2013-03-01 cond-mat.mtrl-sci
Properties of single-layer graphene doped by nitrogen with different concentrations
石墨烯具有独特的磁性和电子学性质，在纳米电子学和自旋电子学领域有着广阔的应用前景。采用Heyd-Scuseria-Ernzerhof 06（HSE 06）杂化泛函方法，利用自旋极化的从头算密度泛函理论，研究了半金属单层石墨烯中氮取代掺杂的性质.我们发现，从我们的计算，引入氮掺杂可能会打破能量简并相对于自旋（自旋对称性破缺）在某些掺杂浓度与适当的掺杂剂配置。自旋对称性破缺会引起自旋极化效应，从而引起石墨烯的磁响应。本文系统地分析了氮原子掺杂浓度和掺杂构型对石墨烯的磁矩和带隙的影响。
2013-04-28 cond-mat.mtrl-sci
Simultaneous Nitrogen-Doping and Reduction of Graphene Oxide
我们开发了一种简单的化学方法，通过在氨中对GO进行热退火来获得大量的N掺杂的还原氧化石墨烯（GO）片。X射线光电子能谱学（XPS）研究表明，在300 ℃的低温下，GO片中的N掺杂量最高，在500 ℃时达到约5%N。N掺杂伴随着GO的还原，其中氧水平从所制备的GO中的~28%下降到1100 C NH3反应的GO中的~2%。掺杂的GO的N结合构型的XPS分析在掺杂的样品中发现吡啶N，在较高温度（> 90 ℃）下退火的GO中具有增加的季N（取代石墨烯平面中的碳原子的N）。发现GO中的氧基团负责与NH3和C-N键形成的反应。通过在H2中热退火的具有较少氧基团的预还原GO表现出与NH3的反应性大大降低和较低的N掺杂水平。单个GO片器件的电测量表明，在NH3中退火的GO比在H2中退火的GO表现出更高的电导率，表明通过在NH3中退火比在H2中退火更有效地还原GO，与XPS数据一致。在三端器件中，N掺杂的还原GO在负栅压下显示出明显的n型电子掺杂行为，具有狄拉克点（DP）。我们的方法可以导致大量的N-掺杂的，还原的GO片的合成，可用于各种实际应用。
2009-10-05 cond-mat.mtrl-sci
Dual-channel charge transfer doping of graphene by sulfuric acid
以石墨烯和过渡金属二硫属化物为代表的二维材料经历电荷转移（CT）过程，并在强无机酸中变成空穴掺杂。尽管如此，其机制仍然不清楚或有争议。本文提出并验证了硫酸中两个不同的CT通道，分别由O2/H2O氧化还原电对的氧还原反应和硫酸氢盐或相关物质的还原驱动。酸诱导的石墨烯的电荷密度的变化被原位定量为氧含量的函数，使用拉曼光谱。在酸浓度低于6 M时，前一个通道是有效的，需要溶解的O2。在6 M以上，由于前者有后者通道配合，不需要溶解氧，CT程度更高。这项研究揭示的机制将推进我们对低维材料如何与化学环境相互作用的基本理解。
2021-10-04 cond-mat.mtrl-sci
Modified graphene with small BN domain: an effective method for band gap opening
由于相分离，BN畴容易在石墨烯的基面中形成。通过第一性原理密度泛函理论计算，从理论上证明了通过掺杂小的BN畴可以有效地打开石墨烯的带隙。研究还发现，除了费米能级的调制外，B或N的随机掺杂可能在狄拉克点处打开一个小的能隙。在狄拉克点附近属于$π$态的表面电荷被发现局部重新分布。电荷的重新分布是由于掺杂效应引起的局域电势的变化。这可能是由于BN畴的掺杂只在[-0.4eV，0.4eV]能区扰动了Dirac点附近的能态。因此，我们认为掺杂BN畴引起的能带开放是由于势的局域对称性的破坏。在石墨烯中掺杂BN畴是打开狄拉克点附近具有准线性耗散的带隙的有效方法。
2010-12-22 cond-mat.mtrl-sci
Impact of Extrinsic Interface Traps and Doping Atoms on Conductivity of Graphene Field Effect Devices
石墨烯表面上或石墨烯-电介质界面处的近界面氧化物陷阱和化学杂质可以是石墨烯片的有意或无意掺杂的来源。这种化学掺杂的效率可以根据石墨烯场效应器件的参数在宽范围内变化。需要理解掺杂效率对器件特性的这种敏感性的机制。本文的目的是从理论上推导出适合石墨烯化学掺杂显式计算的解析关系式。
2019-06-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Photo-induced Doping in Graphene/Boron Nitride Heterostructures
分层材料堆叠的设计，其中相邻层通过范德华力相互作用[1]，使得具有不同电学，光学和机械特性的各种二维晶体的组合成为可能，并出现了新的物理现象和器件功能[2-8]。在这里，我们报告光诱导掺杂的范德华异质结构（VDH）的石墨烯和氮化硼层组成。它使得能够用可见光灵活且可重复地写入和擦除石墨烯中的电荷掺杂。我们证明了这种光诱导掺杂保持了石墨烯-氮化硼（G/BN）异质结构的高载流子迁移率，这类似于半导体异质结中使用的调制掺杂技术，并且可以用于产生空间变化的掺杂分布，例如pn结。我们发现，这种光致掺杂产生从微观耦合的光和电响应的G/BN异质结构，其中包括在氮化硼中的缺陷跃迁的光激发，在石墨烯中的电输运，和氮化硼和石墨烯之间的电荷转移。
2014-02-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
