Non-adiabatic phonon self-energy due to electrons with finite linewidths
本文利用格林函数谱表示发展了有限电子线宽引起的非绝热声子自能理论，自然包含带内跃迁贡献，石墨烯$E_{\ m 2g}$声子计算表明该理论结果与实验定量一致且适用于第一性原理计算。
2025-09-16 cond-mat.mtrl-sci
Design rule for the emission linewidth of Eu$^{2+}$-activated phosphors
我们从第一性原理出发研究了Eu $^{2+}$掺杂LED荧光粉的发光线宽。基于一维配置坐标模型，对15种化合物的第一性原理数据进行分析表明，在工作温度下，固体中Eu $^{2+}$发射带的线宽受量子效应的影响可以忽略不计，并且可以从Franck-Condon能移中提取。对于固定的Stokes位移，激发态和基态的Franck-Condon能移的差异是决定半高宽的关键因素。对于具有大正值的这种差异的情况，期望窄发射Eu $^{2+}$掺杂的LED磷光体。
2021-09-13 cond-mat.mtrl-sci
Velocity Renormalization and Carrier Lifetime in Graphene from Electron-Phonon Interaction
我们提出了第一性原理研究的声子诱导的电子自能在石墨烯。自能的能量依赖性反映了石墨烯特有的线性能带结构，并且与通常的金属行为有很大的不同。的狄拉克费米子的有效带速度被发现减少了4- 8%，这取决于掺杂，通过与晶格振动的相互作用。我们的结果与光电子能谱中观察到的电子线宽与结合能的线性关系一致。
2007-07-13 cond-mat.mtrl-sci
Exciton lifetime and optical linewidth profile via exciton-phonon interactions: Theory and first-principles calculations for monolayer MoS$_2$
本文开发了一种第一性原理方法研究单层MoS2中激子-声子耦合动力学，揭示了激子内部自旋结构导致最低能量亮A激子具有长寿命，并采用二阶微扰理论同等处理光子与声子，成功描述了退相干机制且激子线宽与实验吻合。
2022-12-16 cond-mat.mtrl-sci
Testing the Elliott-Yafet spin-relaxation mechanism in KC8; a model system of biased graphene
报道了第一阶段钾掺杂石墨的温度依赖性电子自旋共振（ESR）测量，这是一个偏置石墨烯的模型系统。ESR线宽几乎是各向同性的，虽然g因子具有相当大的各向异性，但其大多数是由于宏观磁化而产生的。虽然均匀的ESR线宽显示出不寻常的，非线性的温度依赖性，它似乎是成比例的电阻率是温度的二次函数。这些观察结果表明，在KC 8中的Elliott-Yafet弛豫机制的有效性，并允许将KC 8放置在普通元素金属之间的经验Beuneu-Monod图上。
2012-03-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Optical Phonon Anomaly in Bilayer Graphene with Ultrahigh Carrier Densities
采用第一性原理计算研究了不同掺杂浓度下双层石墨烯中的电子-声子耦合。所考虑的声子是长波长高能对称（S）和反对称（AS）光学模式。两者都被证明有不同的EPC诱导的声子线宽和频率偏移的费米能级$E_F$的函数。我们发现当费米能级$E_F$高于中性点约0.5 eV时，AS模与最低的两个导带有很强的耦合，产生了巨大的线宽（大于100 cm $^{-1}$）和显著的频率软化（$\sim$ 60 cm $^{-1}$）.我们的\emph{ab initio}计算结果表明，这种剧烈变化的起因是BLG中不寻常的能带结构.结果突出了能带结构对高载流子密度区BLG中EPC的影响。
2012-04-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Lattice dielectric properties of rutile $\mathrm{TiO}_2$: First-principles anharmonic self-consistent phonon study
用从头算非谐晶格动力学方法计算了强非谐金红石$\mathrm{TiO}_2$的晶格介电函数。由于精确计算的$Γ$点声子的光学性质是必不可少的，我们采用修改后的自洽方法，包括三阶非谐以及四阶非谐。由此产生的光学声子频率和线宽在$Γ$点更好地符合实验测量比那些从微扰的方法。我们表明，四声子散射过程的贡献一样多的三阶非谐项声子线宽。此外，将声子线宽的频率依赖性表明，实验上已知的，但未确定的介电函数的峰值是由于双声子过程。这项工作强调了自洽的方法在预测高度非谐材料的光学性质的重要性。
2022-10-28 cond-mat.mtrl-sci
First-principles DFT study for the structural stability of Hydrogen passivated graphene (H-graphene) and atomic adsorption of oxygen on H-graphene with different schemes
采用第一性原理密度泛函方法研究了氢钝化石墨烯团簇的结构稳定性和电子性质。研究了两种不同形状的团簇，矩形和圆形，由6至160个碳原子和氢终止在锯齿形边界边缘组成。由96个碳原子组成的矩形团簇的相对稳定性比由相同碳原子数组成的圆形团簇的相对稳定性高1.5%。在比较含相同碳原子数的圆形团簇和矩形团簇时，前者的HOMO-LUMO能隙为2.159 eV，后者的HOMO-LUMO能隙为0.346 eV。采用第一性原理密度泛函方法，以四种不同的氢型石墨烯团簇为例，系统研究了氧原子在氢型石墨烯上的吸附行为，包括单面吸附、双面吸附和高浓度吸附。
2014-05-01 cond-mat.mtrl-sci
Nano-Stitching of Graphene Bilayers: A First-Principles Study
提出并研究了一种纳米缝合的方法对石墨烯双层膜进行修饰。在此基础上，得到了四种低能碳同素异形体，即“虫孔石墨烯”同素异形体，并利用第一性原理研究了它们的结构、稳定性和电子性质.我们发现，所有这些虫洞石墨烯的同素异形体是更有利的比graphdiyne和动态稳定。与碳纳米管和富勒烯类似，这些石墨烯同素异形体有望作为二维周期性纳米胶囊，用于封装磁性原子或功能团簇，用于各种应用。
2015-05-15 cond-mat.mtrl-sci
Surface-Dependent Phonon Dynamics in 9-Armchair Graphene Nanoribbon Arrays
Swiss Federal Laboratories for Materials Science and Technology (Empa)（瑞士联邦材料科技研究所）；University of Basel（巴塞尔大学）；Swiss Nanoscience Institute, University of Basel（巴塞尔大学瑞士纳米科学研究所）；University of Zürich（苏黎世大学）
本研究通过变温拉曼光谱研究9-AGNRs阵列，发现D/G模红移主要由衬底-纳米带热膨胀失配主导，而非Klemens非谐项，且密集Au阵列存在异常线宽最小值。
2026-10-09 cond-mat.mtrl-sci
Electron-phonon coupling in a magic-angle twisted-bilayer graphene device
声子在扭曲双层石墨烯（TBG）中观察到的强关联现象中的重要性，在所谓的魔角是有争议的。在这里，我们应用门相关显微拉曼光谱监测扭曲角$θ=0^{\circ}$，$\sim 1.1^{\circ}$（魔角）和$\sim 7^{\circ}$（大角度）的TBG器件的G带线宽。结果表明，一个广泛的和p/n-非对称掺杂行为的魔角，在明显的对比观察到的扭曲角以上和以下的行为。原子模型再现了实验观察，揭示了独特的电子结构的魔角TBGs的影响的电子-声子耦合，因此，G带线宽。我们的研究结果表明，强相关现象的魔角TBG的电子-声子耦合和实验观察之间的连接。
2021-10-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Adsorption of H2O, NH3, CO, NO2, and NO on graphene: A first-principles study
受最近实现的石墨烯传感器来检测单个气体分子的启发，我们使用第一性原理计算研究了H2O，NH3，CO，NO2和NO在石墨烯衬底上的吸附。确定了这些分子在石墨烯表面的最佳吸附位置和取向，并计算了吸附能。分子掺杂，即分子和石墨烯表面之间的电荷转移，根据态密度和吸附物的分子轨道进行了讨论。掺杂的不同分子的效率进行了测定和它们的磁矩的影响进行了讨论。
2007-10-09 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of the electrical and lattice thermal transport in monolayer and bilayer graphene
我们从第一性原理计算和玻尔兹曼输运理论（BTE）出发，研究了单层和双层石墨烯的输运性质。我们对单层石墨烯的电阻率研究表明，在一定的化学势范围内，Bloch-Gr ${\rm \ddot{u}}$奈森行为。通过用氮化硼代替石墨烯的碳二聚体，我们预测塞贝克系数增加了两倍。在我们的计算中已经观察到在小电场$\sim 0.3$ eV的影响下双层石墨烯的塞贝克系数的类似增加。具有杂质的石墨烯显示出电导率和迁移率的系统性降低。我们还利用声子BTE计算了单层和双层石墨烯的晶格热导率，在300-700 K的温度范围内与实验数据吻合得很好。
2017-03-01 cond-mat.mtrl-sci
Vibrational properties of graphene nanoribbons by first-principles calculations
采用基于密度泛函理论的第一性原理计算研究了石墨烯纳米带的振动性质。我们证实了具有扶手椅型和锯齿型边缘的石墨烯纳米带的声子模式可以被解释为基本振荡及其泛音。这些示出了对纳米晶宽度的特征依赖性。此外，我们表明，纳米带的计算出的伽玛点声子频率到石墨烯的声子色散的映射对应于纳米带的布里渊区到石墨烯的布里渊区的“展开”。我们考虑了自旋态对锯齿形纳米带声子谱的影响，并将我们的结果与过去的研究进行了比较。
2009-05-07 cond-mat.mtrl-sci
Optical conductivity of hydrogenated graphene from first principles
通过第一性原理计算研究了氢覆盖对单面氢化石墨烯光学电导率的影响。为了解释不同程度的均匀氢覆盖，我们计算了各种尺寸的石墨烯超晶胞的复光学电导率，每个超晶胞包含单个额外的氢原子。我们使用线性增广平面波（LAPW）方法，在WIEN2k密度泛函理论代码中实现，以表明氢覆盖强烈影响复杂的光学电导率，从而影响氢化石墨烯的光学性质，如吸收。我们发现，石墨烯在红外，可见光和紫外范围内的光学电导率具有不同的特征，这取决于氢覆盖的程度。这开辟了新的可能性，通过可逆氢化来定制石墨烯的光学性质，并通过非接触式光学吸收测量来确定实验中氢化石墨烯样品的氢覆盖率。
2013-09-04 cond-mat.mtrl-sci
First-principles modeling of the interactions of iron impurities with graphene and graphite
石墨烯和石墨与铁杂质相互作用的第一性原理建模结果预测了这两种碳同素异形体之间的巨大差异。铁原子在石墨平面之间的插入比铁吸附原子在石墨或石墨烯表面的吸附在能量上有利得多。本文报道了铁原子在石墨表面和石墨块体中的高迁移率。取代铁杂质的形成能的计算值表明，铁对石墨的破坏性大于对石墨烯的破坏性。这种效应导致多层膜体系内部铁原子形成均匀的碳环境。与石墨烯相反，在环境条件下石墨中的取代铁杂质的偏析在能量上是不利的。还报道了污染石墨中的层间键合的增强和石墨烯与铁杂质的纯度。
2010-11-09 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of multi-control graphene doping using light-switching molecules
石墨烯中的高载流子迁移率保证了其在电子应用中的实用性。偶氮苯是一种广泛研究的用于可切换光电子器件的有机分子，其可以用各种各样的配体合成并沉积在石墨烯上。利用第一性原理计算，我们研究了物理吸附的偶氮苯分子与不同的电子给体和电子接受体的石墨烯掺杂。我们证实了先前的实验结果，表明更大的p-掺杂的石墨烯的反式相比，顺式配置时，使用SO $_3$电子接受配体，但是，我们发现，NO $_2$配体最大化异构体之间的p-掺杂的差异。我们还研究了当石墨烯单层支撑在二氧化硅衬底上时，这些掺杂效应如何变化。然后，我们通过检查施加的电偏压和机械应变的石墨烯，这导致在掺杂的反式和顺式异构体的变化的掺杂效果扩展这些发现。这些结果证明了一种新型的多控制装置，其结合光、电场和应变来改变石墨烯中的载流子浓度。
2014-02-26 cond-mat.mtrl-sci
Two-dimensional hybrid composites of SnS2 with graphene and graphene oxide for improving sodium storage: A first-principles study
在钠离子电池（SIB）电极材料的最新研究成果中，二维材料的杂化是最令人感兴趣的内容之一。在这项工作中，我们建议使用二维杂化复合材料的SnS 2与石墨烯或氧化石墨烯（GO）层作为SIB阳极，基于其原子结构，钠嵌入能量和电子性质的第一性原理计算。计算结果表明，石墨烯或GO薄膜不仅可以有效地支持与SnS 2层形成稳定的异质界面，而且可以有效地支持钠原子的嵌入，并具有低的迁移能和可接受的低体积变化。电子电荷密度差和局域态密度表明电子从石墨烯或GO层转移到SnS 2层，促进异质界面的形成并改善半导体SnS 2层的电子电导。这些二维混合复合材料的SnS 2/G或GO的结论是更有前途的候选人SIB阳极相比，单独的单层。
2018-10-18 cond-mat.mtrl-sci
First principles calculations of lattice thermal conductivity in mono- and bi-layer graphene
使用第一性原理计算，我们研究了理想的单层和双层石墨烯片的晶格热导率。我们的研究结果表明，单层和双层石墨烯的固有热导率在300 K时约为2200 W/mK，该值接近于在石墨基面中理论和实验观察到的值，并且在更高的温度下，它随着预期的1/T依赖性而降低。单层和双层热导率之间的小变化表明，增加层数不会显着影响这些系统的面内热性能。
2009-02-03 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of formic acid decomposition on single Pt atoms supported on heteroatom-doped graphene
本研究通过第一性原理计算发现，磷或氧掺杂石墨烯负载的单铂原子在甲酸脱氢中具有与Pt(111)相当的活性和高选择性，可减少贵金属用量。
2025-09-09 cond-mat.mtrl-sci
Engineering graphene by oxidation: a first principles study
石墨烯环氧化物，与氧原子排列在原始石墨烯片，在这封信中进行了理论研究。两个不同的阶段：亚稳态夹紧和解压缩结构的揭示与实验一致。在稳定（解链）阶段，环氧基在sp2键下方断裂，并显著改变石墨烯的机械和电子性质。可折叠的环氧环结构使其杨氏模量降低了42.4%，而拉伸强度几乎不变。环氧化也扰动的π状态，并打开两个阶段的半导体间隙，依赖于环氧化的密度。在解压缩的结构中，费米能级附近的局域态类似于石墨烯纳米带中的边缘态。本文报道的研究为石墨烯相关材料的氧化功能化铺平了道路。
2009-02-07 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen on graphene: Electronic structure, total energy, structural distortions, and magnetism from first-principles calculations
利用密度泛函理论计算了氢化单层、双层和多层石墨烯的电子结构、总能量、结构畸变和磁性。研究发现，氢致磁性只能在氢原子浓度很低的情况下（单原子状态）才能存在，而具有优化结构的氢对通常是磁性的。化学吸附能作为氢浓度的函数计算，以及氢结合和释放的能量障碍。结果表明石墨烯是一种很有前景的储氢材料。讨论了石墨烯、纳米管和块状石墨氢化之间的差异。
2007-12-28 cond-mat.mtrl-sci
Enhanced Li capacity in functionalized graphene: A first principle study with van der Waals correction
我们利用密度泛函理论研究了Li在氧化石墨烯上的吸附。我们展示了一种新的和简单的方法，以实现一个积极的锂化电位环氧和羟基官能化的石墨烯，相比，已被发现在prestine石墨烯的负锂化电位。为了更好地描述弱相互作用，我们在计算中加入了范德华修正。正的锂化电位表明Li在氧化石墨烯片上的有利吸附，这可以导致比容量的增加，这进而可以用作Li电池中的阳极材料。我们发现通过官能化石墨烯片的高比容量为~860 mAh/g。该容量高于先前报道的在具有高浓度的Stone-Wales（75%）和双空位（16%）缺陷的石墨烯上实现的容量。产生如此高密度的缺陷会使整个系统在能量上不稳定，而氧化石墨烯是一种天然存在的物质。
2015-05-29 cond-mat.mtrl-sci
First Principles Calculations of Spin-Dependent Conductance of Graphene Flakes
利用从头算密度泛函理论和基于非平衡格林函数的量子输运计算方法，研究了氢封端的短石墨烯纳米带（石墨烯片）的结构、电子和输运性质及其与钒原子的功能化.矩形石墨烯薄片是稳定的，具有与延伸的石墨烯纳米带非常相似的几何结构和电子结构。我们表明，自旋极化电流可以产生由纯的，氢化的矩形石墨烯薄片，通过利用空间分离的边缘状态的薄片使用不对称的，非磁性的接触。石墨烯薄片与磁性吸附原子如钒的功能化也导致自旋极化电流，即使具有对称接触。我们观察并讨论了尖锐的不连续性所产生的Fano共振局域态的薄片的透射谱。
2008-10-31 cond-mat.mtrl-sci
First-principles investigation of graphene fluoride and graphane
利用密度泛函理论研究了石墨烯和氟化石墨烯的不同化学计量构型。它们的结构和电子性质进行了比较，我们指出了各种配置之间的异同。发现石墨烷和氟化石墨烯之间的巨大差异是由氟原子上存在电荷引起的。一个新的配置，这是更稳定的比船的配置，预计氟化石墨烯。我们还进行GW计算两个石墨烯衍生物的电子带隙。这些带隙和计算的杨氏模量与现有的实验数据不一致。这可能表明实验样品含有大量缺陷或仅部分被H或F覆盖。
2010-09-20 cond-mat.mtrl-sci
Preferential functionalization on zigzag graphene nanoribbons: First-principles calculations
我们利用第一性原理计算研究了石墨烯纳米带的功能化。我们发现，功能化的锯齿形边缘的官能团的配置的形成能是每个官能团低于扶手椅边缘的约0.2 eV。的形成能的差异产生于功能化的扶手椅边缘上的结构变形，而Z字形边缘上没有结构变形。在~25 ℃和10- 5atm的温度和压力条件下，在锯齿形边缘上发生选择性官能化。我们的研究结果表明，选择性功能化可以提供一种方法来分离锯齿形石墨烯纳米带的溶解度变化的机会。
2010-08-15 cond-mat.mtrl-sci
First-Principles Study of Hybrid Graphene and MoS$_2$ Nanocomposites
结合石墨烯和二硫化钼（MoS $_2$）单层的电子性质，在实验上合成了二维（2D）石墨烯杂化纳米复合材料，以创建优异的电子、电化学、光伏、光响应和存储器件。在这里，第一性原理计算进行调查的电子，电气和光学性能的混合G/MoS $_2$和G/MoS $_2$ /G纳米复合材料。结果表明，弱范德华相互作用在石墨烯和MoS $_2$之间占主导地位，保留了它们的固有电子性质。有趣的是，通过施加垂直于混合G/MoS $_2$和G/MoS $_2$ /G纳米复合材料的电场，石墨烯的可调p型掺杂非常容易实现，因为由于石墨烯的功函数接近MoS $_2$的电子亲和力，电子可以容易地从石墨烯的狄拉克点转移到MoS $_2$的导带。垂直电场可以产生强p型但弱n型的石墨烯掺杂，在混合G/MoS $_2$ /G夹层纳米复合材料中诱导电子空穴对。此外，混合G/MoS $_2$和G/MoS $_2$ /G纳米复合材料的光学性能的改善也被期望具有潜在的光伏和光响应应用。
2014-11-03 cond-mat.mtrl-sci
A Scheme to fabricate magnetic graphene-like cobalt nitride CoN4monolayer proposed by first-principles calculations
我们提出了一个方案来制造氮化钴CoN4单层，磁性石墨烯类二维材料，其中所有的Co和N原子在一个平面。在40 GPa以上的压力下，体相CoN 4稳定在三斜相。随着压力的降低，CoN4的三斜相转变为斜方相，斜方相为层间距较大的层状化合物。在室温条件下，弱层间耦合很小，可以用机械方法剥离单层CoN4。
2022-11-27 cond-mat.mtrl-sci
Structure and Chemistry of Graphene Oxide in Liquid Water from First Principles
氧化石墨烯是2D材料中的一颗冉冉升起的新星，但它与液态水的相互作用仍然是一个根本性的开放问题：原子尺度的实验表征很困难，经典方法的建模无法正确描述化学反应性。在这里，我们弥合了简单的计算模型和复杂的实验系统之间的差距，通过现实的第一性原理分子模拟氧化石墨烯（GO）在液态水中。我们构建了化学上精确的GO模型，并研究了它们在水中的行为，结果表明含氧官能团（羟基和环氧化物）优先聚集在氧化石墨烯层上。我们展示了GO在水中的特定性质，这是亲水性和快速水动力学的不寻常组合。最后，我们的证据表明，GO是在水中的化学活性，获得一个平均负电荷的顺序为10~ mCm $^{-2}$。从头算建模突出了GO结构作为用于脱盐和水净化的创新膜的应用的独特性。
2020-03-04 cond-mat.mtrl-sci
First principles study of the graphene/Ru(0001) interface
对通常含有残余碳杂质的Ru金属进行退火提供了一种在宏观尺度上在Ru（0001）上生长石墨烯的简便方法。石墨烯/Ru（0001）界面的两个超结构的周期分别为3.0 nm和2.7 nm，先前已经通过扫描隧道显微镜观察到。使用第一性原理密度泛函理论，我们优化了所观察到的超结构，并发现两种超结构的Ru原子顶部的C原子的界面C-Ru键合，这导致石墨烯片屈曲并在石墨烯片内形成高度约1.7 A的周期性隆起。石墨烯片的平坦区域（其在顶部Ru层上方2.2-2.3 A并且具有占据顶部位点的更多C原子）与衬底的相互作用比驼峰区域更强。我们发现，3.0纳米的超结构比2.7纳米的超结构的界面粘附力强得多，这表明前者是结晶更稳定的相。我们解释了3.0纳米超结构的稳定性之间的相互作用C-Ru键和晶格匹配。
2009-01-08 cond-mat.mtrl-sci
Mapping atomic orbitals with the transmission electron microscope: Images of defective graphene predicted from first-principles theory
长期以来，透射电子显微镜一直是绘制原子轨道的一个有前途的候选者。在这里，我们通过第一原理方法探索其功能。对于有缺陷的石墨烯的例子，表现出一个孤立的空位或取代氮原子，我们表明，三种不同的图像是预期的，这取决于轨道字符。为了判断在实际显微镜中观察轨道的可行性，模拟了光学像差的影响。我们证明，通过利用能量过滤，它确实应该是可能的映射原子轨道在一个国家的最先进的透射电子显微镜。
2016-10-07 cond-mat.mtrl-sci
First-Principle Study of Dislocation Slips in Impurity Doped Graphene
采用密度泛函理论（DFT）计算了纯石墨烯和掺杂硼（B）或氮（N）的石墨烯的广义堆垛层错能（GSFE）沿滑移和洗牌两种晶滑移的变化曲线。B和N掺杂对GSFE的影响进行了澄清，并与本地电子相互作用和成键构型。GSFE数据被用来分析位错偶极子和核心结构，随后结合Peierls-Nabarro（P-N）模型来研究掺杂对石墨烯中位错的几个关键特征的作用。我们发现，GSFE曲线可能会显着改变的掺杂剂的存在下，随后导致深刻的调制的位错特性，如增加自发对湮灭距离和降低电阻位错滑移。我们的研究结果表明，掺杂可以在控制石墨烯中的位错密度和微观塑性方面发挥重要作用，从而为石墨烯中掺杂剂介导的缺陷工程提供关键的见解。
2015-03-09 cond-mat.mtrl-sci
Substrate-induced structures of bismuth adsorption on graphene: a first principle study
采用第一性原理计算研究了强基底效应富集的Bi吸附单层石墨烯的几何和电子性质。六层衬底、波纹缓冲层和轻微变形的单层石墨烯都被模拟。通过分析不同吸附原子高度、吸附原子间距、吸附位置和六方位置的基态能量、铋吸附能和Bi-Bi相互作用能，对吸附原子排列进行了深入研究。Bi原子的六边形阵列由缓冲层和单层石墨烯之间的相互作用主导。温度的增加可以克服$\sim 50$ meV的能量障碍，并诱导三角形和矩形纳米团簇。最稳定和亚稳态结构与扫描隧道显微镜测量结果一致。态密度在费米能级处呈现有限值，在$\sim -0.2$ eV处呈现下降，在$\sim -0.6$ eV处呈现峰值，如在隧穿电导的实验测量中所观察到的。
2016-02-23 cond-mat.mtrl-sci
Influence of Interface Geometry on Phase Stability and Bandgap Engineering in Boron Nitride substituted Graphene: A Combined First-principles and Monte Carlo Study
采用密度泛函理论和蒙特卡罗模拟相结合的方法，研究了氮化硼/石墨烯二维六方复合材料的相稳定性和电子性质，旨在揭示两者之间形成的界面几何结构所起的作用.我们的研究强调，在一定的温度范围内，优先创建扩展扶手椅界面可能有助于氮化硼和石墨烯的固溶体的形成。我们进一步发现，对于带隙工程，扶手椅接口或混合几何形状的补丁接口是最合适的。将研究扩展到纳米尺度的几何形状表明，降维使得两相的相分离的趋势更强。我们的深入研究应该形成一个有用的数据库，在设计具有所需性能的氮化硼-石墨烯复合材料。
2017-07-10 cond-mat.mtrl-sci
First principles investigation of nitrogenated holey graphene
氮化多孔石墨烯（NHG）因其半导体性质而备受关注。然而，堆叠顺序和缺陷的性质还没有被调查。在这封信中，NHG的结构和堆叠性能进行了研究。我们得到了最稳定的堆积结构。然后，研究了块体和多层NHG的能带结构。讨论了应变对带隙和键合特性的影响。此外，我们还研究了NHG中碳空位（VC）、碳间隙（Ci）、氮空位（VN）和氮间隙（Ni）等本征缺陷的形成机制。这些原生缺陷的形成能和过渡水平进行了评估。
2017-11-04 cond-mat.mtrl-sci
First-principles investigation of graphene/MoS2 bilayer heterostructures using Tkatchenko-Scheffler van der Waals method
石墨烯/MoS $_2$ van der Waals（vdW）异质结构由于其独特的性质和功能而具有很好的技术应用前景。全球许多实验和理论研究小组对石墨烯/MoS $_2$异质结构的性能进行了基准测试，做出了杰出的贡献。尽管一些研究小组已经尝试使用{ \it第一性原理}计算来模拟石墨烯/MoS $_2$异质结构，但是来自不同理论研究小组的结果与实验结果存在一些差异。在目前的工作中，我们重新审视这个问题的第一性原理的方法和解决现有的石墨烯/MoS $_2$异质结构中的石墨烯和MoS $_2$单层之间的层间距的差异，以及费米能级附近的狄拉克点的位置。我们发现，Tkatchenko-Scheffler方法有效地评估了长程vdW相互作用，并准确地预测石墨烯和MoS $_2$片之间的层间距。我们进一步研究了优化的石墨烯/MoS $_2$异质结构的电子，机械和振动特性，所述异质结构使用具有不同晶格失配幅度的5 $\times$ 5/4 $\times$ 4和4 $\times$ 4/3 $\times$ 3超晶胞几何形状产生。讨论了不同层间距对异质结电子性质的影响。我们的声子计算表明，层间剪切和呼吸声子模式，这是非常敏感的弱vdW相互作用，在描述所研究的系统的热性质起着至关重要的作用。进一步讨论了异质结构的热力学和弹性性质。我们的结果和其他研究小组的结果报告之间的比较。
2018-09-21 cond-mat.mtrl-sci
Self-consistent analysis of electron-phonon coupling parameters of graphene
我们提出了一个自洽分析的光电发射光谱函数A（k，w）的石墨烯单层外延生长在SiC（0001）。来自光谱强度异常的新信息（除了线宽和峰位）证实，在狄拉克能量ED和费米能级EF附近的电子色散中的相当大的扭结来自多体相互作用，而不是单粒子效应，如衬底键合或额外的带。不同能级声子的相对电子-声子散射率随掺杂量的变化而变化。提取的电子-声子耦合强度，发现是大得多（~3.5-5倍）比预测。
2008-09-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Band-structure topologies of graphene: spin-orbit coupling effects from first principles
采用线性缀加平面波方法，从第一性原理出发研究了自旋轨道耦合和横向电场作用下石墨烯的电子能带结构.自旋-轨道耦合在$K(K')$ -点处打开24 $μ$ eV（0.28 K）量级的能隙。这种内在分裂96%来自通常被忽略的$d$和更高的轨道。电场诱导来自$σ$ - $π$混合的每V/nm 10 $μ$ eV（0.11 K）的附加（非本征）Bychkov-Rashba型分裂。每隔一个原子的“迷你波纹”配置是移动到不到1%的表从本征的情况下没有什么不同。
2009-07-23 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of the structural and electronic properties of BN-ring doped graphene
由于先进的硅基器件组件具有适度的化学可调性，因此掺杂石墨烯已成为替代柔性微型电子器件中这种半导体材料的有希望的候选材料。事实上，杂原子共掺杂（即与硼和/或氮）是一种有吸引力的策略，可以调节其结构和电子性质，可能会在石墨烯中引入带隙。然而，目前合成的BN掺杂的碳基材料是随机掺杂的，导致其电子性质不可再现。使用第一性原理技术，本研究调查的周期性掺杂的石墨烯与硼氮类环，以寻找一个全新的类BCN混合二维材料表现出高稳定性和优化的带隙的光电应用。从头计算表明，BN环掺杂的石墨烯显示出与基准理想周期BCN系统（例如BC $_3$、C $_3$ N $_4$、BC $_2$ N）相当的内聚能，其中BN环的浓度越高，内聚能越小。BN环掺杂石墨烯系统的带隙计算使用多体微扰技术，并被发现是敏感的掺杂模式，并表现出相同的取向的BN环的高浓度是相当大的。这些预测表明BN环掺杂的石墨烯材料可能是下一代光电子器件的有趣候选者，并为使用化学自下而上方法合成它们开辟了新的机会。
2022-10-26 cond-mat.mtrl-sci
First-principles simulation of capacitive charging of graphene and implications for supercapacitor design
超级电容器通过形成双电层来存储能量，双电层在电极-电解质界面处产生强电场。与传统的金属电极不同，石墨烯衍生的材料具有低的电子态密度（即，量子电容），这限制了它们重新分配电荷和有效屏蔽该场的能力。为了探索这些效应，我们引入了基于有效屏蔽介质框架的第一原理方法，该方法用于直接模拟单层和多层石墨烯的电荷存储行为，其方式更接近于操作设备。我们表明，界面场的存在显着改变了比几个石墨烯层更薄的电极中的电容，在很大程度上源于固有的空间电荷屏蔽限制。还发现电容对电极和溶剂（接触层）之间的间隙高度敏感，这提供了通过电解质的适当工程来调谐电极的界面电容的可能性。我们的研究结果提供了实验测量和固定带模型之间的差异的另一种解释，并为改进石墨烯基器件提供了具体的启示。
2014-10-03 cond-mat.mtrl-sci
First Principle Study for Optical Properties of TMDC/Graphene Heterostructures
$\mathrm{MX}_2$（$\mathrm{M}=\mathrm{Mo},\mathrm{W}$ ; $\mathrm{X}=\mathrm{S},\mathrm{Se}$）家族中的过渡金属二硫属化物（TMDC）和石墨烯单层分别是原子级薄的半导体和半金属。单层$\mathrm{MX}_2$已被发现作为一类用于电子和光电子应用的新型半导体。由于这两种材料的六方晶格结构，$\mathrm{MX}_2$和石墨烯通常彼此结合以制造范德华异质结构。本文基于密度泛函理论对$\mathrm{MX}_2/\mathrm{Gr}$异质结构进行了理论研究。计算了四种不同$\mathrm{MX}_2/\mathrm{Gr}$异质结的电子结构和光学性质。我们系统地比较了这些$\mathrm{MX}_2/\mathrm{Gr}$异质结构的复介电常数，吸收系数，反射率和折射率。
2022-06-14 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen Storage Potential of Chromium-Functionalized Graphene: A First-Principles Investigation
本文通过第一性原理与分子动力学计算，比较Cr吸附在缺陷和无缺陷石墨烯上的储氢结合能及室温热稳定性。
2025-07-29 cond-mat.mtrl-sci
Role of the self-interaction error in studying chemisorption on graphene from first-principles
气态物质，特别是氢原子在石墨烯上的吸附是该材料化学的重要过程。在平衡几何构型下，H原子共价键合到从表面平面中起皱的碳上。然而，当考虑完全粘附动力学时，\emph{flat}石墨烯几何形状变得重要。在这里，我们展示了GGA-DFT如何预测这种几何结构的错误自旋状态，即石墨烯上单个H原子的$S_z$ =0。我们展示了这是如何引起的自相互作用的错误，因为该系统显示分数电子职业的两个频带最接近的费米能量。它演示了如何使用混合泛函或GGA+ $U$方法可以用来检索正确的自旋解，虽然后者给出了一个不正确的势能曲线。
2010-05-13 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study on controlling energy gap of graphene using hybrid armchair-zigzag nanostructures
采用密度泛函理论和非平衡格林函数方法研究了U型石墨烯纳米带和图案化纳米孔结构石墨烯的电子和输运性质.分析了它们的态密度、电子透射谱和分子轨道。结果表明，GNRs结在形成U型结构时，由于锯齿形边缘准束缚态的形成，结容易打开一个能隙。U型结构的尺寸对体系的电子输运有很大的影响。我们还考虑了U型GNRs结的拐角形状对能隙开放的影响。研究发现，随着一些碳原子被添加到内角，U形GNR的能隙发生了显着变化。对于图案化的纳米孔结构的石墨烯，计算结果表明，图案化的纳米孔的电子和通过GNRs结的输运性质的巨大影响，取决于纳米孔的形状，尺寸和数量。该研究表明，基于混合扶手椅型锯齿形纳米结构设计的定制石墨烯系统可以用于控制石墨烯的能隙。
2021-04-01 cond-mat.mtrl-sci
First Principles NMR Signatures of Graphene Oxide
核磁共振（NMR）已广泛应用于氧化石墨烯（GO）结构的研究。然而，其光谱特征和GO结构构型之间的详细关系仍然难以捉摸。基于第一性原理$^{13}$ C化学位移的GIPAW方法，我们给出了一个光谱-结构关系。发现碳的化学位移对原子环境非常敏感，即使具有相同的氧化基团。讨论了环氧基和羟基化学位移的影响因素。已经从NMR的角度检查了先前在文献中报道的GO结构。根据我们的NMR模拟，能量上有利的羟基链结构预计不会广泛存在于真实GO样品中。我们先前提出的环氧对也得到了化学位移计算的支持。
2010-04-02 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study on physical properties of a single ZnO monolayer with graphene-like structure
通过第一性原理计算，研究了具有类石墨烯结构的单层ZnO（SZOML）的弹性、压电、电子和光学性质。声子色散曲线包含三个声学分支和三个光学分支。在$Γ$点，面外声学模式具有渐近行为$ω(q)=Bq^2$，其中$B=1.385 \times 10^{-7}$ m $^2$ /s，而两个面内声学模式具有声速$2.801$ km/s和$8.095$ km/s;其他三个光学模式具有频率250 cm $^{-1}$，566 cm $^{-1}$和631 cm $^{-1}$。弹性和压电常数从弛豫离子模型获得。研究发现，SZOML比石墨烯柔软得多，但它是一种压电材料。电子带隙为3.576 eV，这意味着SZOML是宽带隙半导体。在线性光谱中存在许多峰，其中在3.58 eV处的第一个峰对应于SZOML的带隙。
2010-06-17 cond-mat.mtrl-sci
Angle-resolved photoemission spectra of graphene from first-principles calculations
角分辨光电子能谱（ARPES）是一种直接探测固体中电子动力学的强有力的实验技术。ARPES测量的能量与动量色散关系和相关的光谱展宽提供了大量关于量子多体相互作用效应的信息。特别是，ARPES允许研究电子之间的库仑相互作用（电子-电子相互作用）和电子与晶格振动之间的相互作用（电子-声子相互作用）。在这里，我们报告从头计算模拟的ARPES光谱的石墨烯，包括电子-电子和电子-声子相互作用在同一个立足点。我们的计算重现了一些与多体效应相关的关键实验观察结果，包括狄拉克锥的上半部分和下半部分之间不匹配的指示。
2010-01-16 cond-mat.mtrl-sci
Graphene/MoS2 van der Waals Bilayer as the Anode Material for Next Generation Li-ion Battery: A First-Principles Investigation
我们进行了密度泛函理论（DFT）计算的双层异质结构结合的石墨烯层与二硫化钼层与插入和不插入锂原子。我们的计算证明了范德华（vdW）相互作用的重要性，这是至关重要的层之间形成稳定的键合。我们的DFT计算正确地再现了线性色散，或狄拉克锥，功能在费米能的孤立的石墨烯单层和带隙的二硫化钼单层。对于组合的石墨烯/MoS 2双层，我们观察到有趣的电子结构和态密度（DOS）特性附近的费米能，显示两个间隙的功能的MoS 2层和间隙状态与线性色散主要由石墨烯层贡献。我们计算的总态密度（DOS）在这个vdW异质结显示，石墨烯层显着有助于钉扎费米能在中心的带隙的MoS 2。我们还发现，在石墨烯/MoS 2异质结构的层之间插入Li离子通过阳离子（Li吸附原子）和阴离子（石墨烯和MoS 2单层）之间的轨道杂化来增强结合能。此外，我们计算了Li插层石墨烯/MoS 2异质结构的介电函数，其虚部可以直接与光学电导率的实验测量进行比较，以验证我们的理论预测。我们在介电函数的虚部中观察到尖锐的特征，这表明在光学电导率中存在Drude峰，因此在锂化石墨烯/MoS 2异质结构中存在金属性。
2015-02-25 cond-mat.mtrl-sci
Fingerprints of Dirac points in first-principles scanning tunneling spectra of graphene on a metal substrate
物理吸附在金属上的石墨烯在能带结构中保留了其特有的狄拉克锥，但由于与衬底的相互作用，系统的费米能级发生了移动。基于范德华修正的密度泛函计算，我们提出了一种方法来确定狄拉克点相对于费米能级的位置，从测量的扫描隧道谱（STS）。已经证明，在模拟的局域态密度和在观察到的dI/dV轮廓的下降确实是狄拉克点的指纹。掺杂的类型和水平可以直接从STS数据中推断出来，而无需任何额外的实验技术。对Cu（111）衬底上石墨烯的测试计算表明，狄拉克点的预测位置与最近研究中报道的实验值非常接近。此外，在Pt（111）表面上对石墨烯的模拟使我们能够解释最先进的实验工作中的明显矛盾。
2012-01-25 cond-mat.mtrl-sci
First-principles simulation of light-ion microscopy of graphene
2D材料对缺陷和纳米结构的极端敏感性需要精确的成像技术来验证原子几何结构中存在期望的特征和不存在不期望的特征。氦离子束已成为一种有前途的材料成像工具，实现高达20倍以上的分辨率和10倍以上的景深比传统或环境扫描电子显微镜。在这里，我们提供了第一原理的理论见解，以推进离子束成像的原子级薄的材料，通过执行实时时间相关的密度泛函理论模拟的单次冲击的10-200 keV的光离子在独立的石墨烯。我们预测，检测从材料背面（离子退出的一侧）发射的电子将导致高达3倍的信号和高达5倍的对比度图像，使2D材料成为离子束显微镜特别引人注目的目标。我们还发现，在石墨烯中诱导的电荷在亚fs时间尺度上平衡，导致碳晶格中只有轻微的扰动，这不太可能损害这里研究的任何光束参数的原子结构。
2022-05-18 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of the thermoelectric properties of strained graphene nanoribbons
我们通过应变工程研究了扶手椅型石墨烯纳米带AGNR-N（N=4-12，宽度范围为3.7 - 13.6 μ m）的输运性质，特别是热电优值ZT，其中N是跨越AGNR宽度的碳二聚体线的数量。我们发现，拉伸应变施加到AGNR- $N$改变输运性质通过修改电子结构和声子色散关系。拉伸应变增加了N= 3 p和N= 3 p +2的AGNR- $N$族的ZT值，其中$p$是整数。我们的分析基于精确的密度泛函理论计算提出了一种可能的途径，以提高ZT值的AGNR- $N$的潜在热电应用。
2013-08-21 cond-mat.mtrl-sci
Domains of doping in graphene on polycrystalline gold: first-principles and scanning tunneling spectroscopy studies
我们利用密度泛函理论和扫描隧道谱对石墨烯/金界面进行了研究。石墨烯和下面的金表面之间的弱相互作用在带结构中留下未扰动的狄拉克锥，但是它们可以相对于整个系统的费米能级移动，这导致石墨烯的有效掺杂。DFT计算表明，界面对吸附距离和金属表面结构非常敏感，特别是掺杂的强烈变化可以归因于衬底原子的特定重排，例如晶体取向的变化，表面的弛豫或其他修饰。另一方面，STS实验表明，在样品的不同位置测量的局部态密度（LDOS）的变化方面的能量异质性的存在。零掺杂和p型掺杂的随机重复区域已分别从抛物线形状特征和明确定义的狄拉克点中确定。石墨烯在金上的掺杂域似乎与样品中存在的各种类型的表面结构有关。石墨烯与Au相互作用的DFT模拟表明，所考虑的衬底结构诱导的掺杂存在很大差异，与实验结果一致。所有这些结果都表明了工程石墨烯的电子性质的可能性，特别是调整整个薄片的掺杂，这对于石墨烯在电子器件中的应用是有用的。
2012-01-25 cond-mat.mtrl-sci
First-principles calculations of phonon frequencies, lifetimes and spectral functions from weak to strong anharmonicity: the example of palladium hydrides
将变分随机自洽调和近似与密度泛函微扰理论中三阶非谐系数的计算和“$2n+1$“定理相结合，计算了晶体的非谐性质.结果表明，在微扰极限下，这两种方法的结合产生的微扰声子线宽和频移在一个非常有效的方式，避免了显式计算的四阶非谐系数。此外，它还允许计算声子寿命和非弹性中子散射光谱在固体中的谐波近似打破和非微扰的方法是需要处理的非谐性。为了验证我们的方法，我们计算了强非谐钯离子中的非谐声子线宽。我们表明，由于氢光学模式的大的非谐性的非弹性中子散射谱的特点不是由洛伦兹线形，而是由一个复杂的结构，包括卫星峰。
2014-11-20 cond-mat.mtrl-sci
Tuning the Dirac Cone of Bilayer and Bulk Structure Graphene by Intercalating First Row Transition Metals using First Principles Calculations
自2004年石墨烯被发现以来，二维（2D）层状结构材料因其独特的物理、化学和电子性质而引起了人们的极大关注。石墨烯纳米技术的最新进展开辟了制备2D双层石墨烯（BLG）插层的新途径。利用第一性原理密度泛函方法，我们设计了20种第一行过渡金属（TM）嵌入BLG的新材料\textit{in-silico}，即TM嵌入BLG的10种层状结构和10种体相结构。本文研究了第一排三甲基锡（Sc-Zn）插层的层状和块状BLG的平衡结构和电子性质。目前的DFT计算表明，石墨烯中的C原子的2个$p_z$子壳层和TM原子的3个$d_{yz}$子壳层提供了费米能级附近的电子密度，控制BLG插层材料的材料性质。这篇文章强调了狄拉克点如何在BLG和体BLG中移动，给出了不同的TM插层材料。讨论了可控的电子结构和性能的插层BLG-TM的未来器件应用的影响。这项工作为有效生产二维和三维碳基插层材料开辟了新的途径，在纳米材料科学中具有广阔的应用前景。
2017-11-22 cond-mat.mtrl-sci
