Tunable interfacial chemisorption with atomic-level precision in a graphene WSe2 heterostructure
该研究通过控制单个Se原子在石墨烯-WSe2界面的化学吸附位置，实现了原子级精度的化学掺杂，并利用STM针尖操控量子干涉，为材料性质调控提供了新途径。
2023-11-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Structure and energetics of hydrogen chemisorbed on a single graphene layer to produce graphane
采用第二代反应性经验键级Brenner原子间相互作用势，对氢在石墨烯上的化学吸附进行了原子模拟研究。确定了最低能量吸附位和最重要的亚稳位。H浓度从单个H原子变化到H原子簇直至完全覆盖。我们发现，当存在两个或更多个H原子时，H在单个石墨烯层上化学吸附的最稳定构型是吸附在石墨烯片的一侧或两侧上的邻位氢对。后者具有最高的氢结合能。下一个稳定的构型是邻-对位对组合，然后是对位氢对。讨论了石墨烯化学吸附氢引起的结构变化，并与现有的实验数据和其他理论计算进行了比较。所得结果将有助于氢化石墨烯的纳米工程和储氢。
2011-03-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Orientation-dependent binding energy of graphene on palladium
使用密度泛函理论计算，我们表明，在Pd（111）上的石墨烯单层的结合强度可以根据其取向而在物理吸附和化学吸附之间变化。通过研究界面电荷转移，我们已经确定了一个特定的四原子碳簇，负责石墨烯与Pd（111）的局部键合。这种团簇的面密度随着石墨烯的面内取向而变化，从而导致结合能相应地变化。类似的研究也适用于其他金属基底，并表明石墨烯的物理，化学和机械性能可以通过改变其取向来控制。
2012-08-06 cond-mat.mtrl-sci
Dispersive and Covalent Interactions Between Graphene and Metal Surfaces from the Random Phase Approximation
本文采用密度泛函理论和随机相近似（RPA）方法计算了石墨烯吸附在Cu（111）、Ni（111）和Co（0001）表面的势能面。对于这些吸附系统的共价和分散的相互作用是同样重要的，而常用的近似交换相关泛函给范德华或化学键的描述不足，RPA帐户准确地为两者。结果发现，吸附是一个微妙的竞争之间的弱化学吸附最小接近表面和物理吸附最小远离表面。
2011-06-27 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen on graphene: Electronic structure, total energy, structural distortions, and magnetism from first-principles calculations
利用密度泛函理论计算了氢化单层、双层和多层石墨烯的电子结构、总能量、结构畸变和磁性。研究发现，氢致磁性只能在氢原子浓度很低的情况下（单原子状态）才能存在，而具有优化结构的氢对通常是磁性的。化学吸附能作为氢浓度的函数计算，以及氢结合和释放的能量障碍。结果表明石墨烯是一种很有前景的储氢材料。讨论了石墨烯、纳米管和块状石墨氢化之间的差异。
2007-12-28 cond-mat.mtrl-sci
Ozone adsorption on graphene: ab initio study and experimental validation
采用从头计算密度泛函理论方法研究了臭氧在石墨烯上的吸附行为。臭氧分子吸附在石墨烯基面上，结合能为0.25 eV，物理吸附的分子可以与石墨烯发生化学反应，形成环氧基团和氧分子。从物理吸附到化学吸附的活化能势垒为0.72 eV，化学吸附态的结合能为0.33 eV。结合能和能垒表明臭氧在石墨烯上的吸附是温和的、可逆的。在臭氧处理的石墨上的原子层沉积实验已经证实了在石墨烯基面上存在均匀的亲水基团。这一发现可以应用于石墨烯基面的各种化学功能化。
2009-06-12 cond-mat.mtrl-sci
Single 3$d$ transition metal atoms on multi-layer graphene systems: electronic configurations, bonding mechanisms and role of the substrate
用X射线磁性圆二色性和电荷转移多重态理论研究了Fe、Co、Ni和Cu吸附原子在石墨烯和石墨表面的电子构型。长程相互作用和局部化学键之间的微妙的相互作用被发现影响吸附原子的平衡距离和磁矩。Fe和Co的结果与在石墨烯和石墨上具有不同3个$d$ -壳的纯物理吸附物质（分别为$d^{n+1}$和$d^n$）一致.另一方面，对于晚期3 $d$金属Ni和Cu，发现化学吸附的趋势，其强烈地淬灭两个衬底上的磁矩。
2014-04-30 cond-mat.mtrl-sci
Rich Essential Properties of Si-Doped Graphene
基于第一性原理计算，建立了一个理论框架，研究了硅原子对单层石墨烯的化学修饰对石墨烯基本性质的影响.对于Si化学吸附和Si取代的石墨烯，通过细致的计算和分析，深入研究了客体原子多样性的几何结构、Si和C主导的能带、磁矩、电荷转移、空间电荷密度、自旋分布构型以及原子和轨道投影态密度中的van Hove奇异性。这些基本性质足以确定关键的物理和化学图像，其中精确的多轨道杂化对于理解各种现象非常有用，例如，C-和Si-共主导能带、半导体或金属行为以及Dirac锥能带结构的存在/不存在。该模型可以推广到其他层状材料。
2019-10-11 cond-mat.mtrl-sci
Electronic inhomogeneities in graphene: the role of the substrate interaction and chemical doping
我们使用扫描探针显微镜技术探测石墨烯在纳米尺度上的电子性质的局部不均匀性。首先，我们重点研究了氧化硅上剥离的石墨烯样品中石墨烯-基底相互作用引起的电子不均匀性。我们发现，带电杂质，存在于石墨烯基板界面，扰动载流子密度显着改变石墨烯的电子性质。这一发现有助于理解通常在石墨烯基电子器件中观察到的器件间变化。其次，我们探讨了化学改性对石墨烯电子性质的影响，石墨烯是通过化学气相沉积在镍上生长的。我们发现，氢的化学吸附和卟啉分子的物理吸附都强烈地抑制了低偏压下的电导，表明石墨烯中的带隙的开放，为石墨烯的电子性质的化学工程铺平了道路。
2012-10-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Raman spectroscopy as a versatile tool for studying the properties of graphene
拉曼光谱是石墨烯研究的一个组成部分。它用于确定层的数量和方向、边缘的质量和类型以及扰动的影响，例如电场和磁场、应变、掺杂、无序和官能团。这反过来又提供了对所有$sp^2$键合的碳同素异形体的深入了解，因为石墨烯是它们的基本构建块。在这里，我们回顾了最先进的，未来的发展方向和开放的问题，在拉曼光谱的石墨烯。我们描述了重要的物理过程，其重要性只是最近才被认识到，如各种类型的共振在发挥作用，量子干涉的作用。我们更新了所有的基本概念和符号，并提出了一个术语，能够描述文献中的任何结果。最后，我们强调的潜力，拉曼光谱的层状材料以外的石墨烯。
2013-06-25 cond-mat.mtrl-sci
TPHE-Graphene: A First-Principles Study of a New 2D Carbon Allotrope for Hydrogen Storage
本研究通过第一性原理计算提出钠修饰的新型二维碳同素异形体TPHE-graphene用于高效储氢，发现其具备优异稳定性且储氢容量达9.52 wt%，是理想的绿色能源储氢材料。
2025-05-31 cond-mat.mtrl-sci
Friction force microscopy: a simple technique for identifying graphene on rough substrates and mapping the orientation of graphene grains on copper
在单原子厚度下，使用常规技术将石墨烯与其基底区分开是具有挑战性的。在本文中，我们表明，摩擦力显微镜（FFM）是一种简单而快速的技术，用于识别石墨烯的范围内的样品，从生长基板粗糙的绝缘体。我们表明，FFM是特别有效的表征生长在铜上的石墨烯，它可以关联的石墨烯生长的三维表面形貌和映射的石墨烯的晶体取向非破坏性，可重复性和高分辨率。我们预计FFM对于研究其他金属/局部结晶衬底（包括SiC）上的石墨烯生长以及研究其他二维材料（如二硫化钼和六方氮化硼）的生长同样有效。
2013-02-04 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of the interaction and charge transfer between graphene and metals
测量电子通过石墨烯片的传输必然涉及将其与金属电极接触。采用密度泛函理论的第一性原理计算研究了石墨烯在金属基底上的吸附。石墨烯与Al、Ag、Cu、Au和Pt（111）表面的键合非常弱，以至于其独特的“超相对论”电子结构得以保留。然而，这种相互作用确实会导致电荷转移，使费米能级相对于圆锥点移动高达0.5 eV。从p型到n型掺杂的交叉发生在功函数为~ 5.4eV的金属上，该值远大于自支撑石墨烯的功函数4.5eV。我们开发了一个简单的分析模型，该模型描述了金属衬底功函数方面的费米能级移动的石墨烯。石墨烯与Co、Ni、Pd和Ti相互作用并更强地结合。这种化学吸附涉及石墨烯$p_z$ -态和金属d-态之间的杂化，其在石墨烯中打开带隙。因此，石墨烯功函数显著降低。在平面内电流器件几何形状中，这应该导致石墨烯的n型掺杂。
2009-02-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Ultra-long-range spin coupling in graphene revealed by atomically resolved spin excitations
本文利用扫描隧道显微镜和非弹性电子隧道谱研究石墨烯上氢原子吸附引入的自旋-1/2，发现超过10 nm间距仍存在3 meV交换耦合，并通过原子操控在三聚体中观测到集体自旋激发。
2025-11-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
van der Waals-corrected Density Functional Theory simulation of adsorption processes on transition-metal surfaces: Xe and graphene on Ni(111)
最近发展的密度泛函理论（DFT）/vdW-WF 2s 1方法在密度泛函理论中引入了范德华相互作用，并考虑了金属屏蔽效应，描述了金属表面上的吸附过程。一般来说，稀有气体原子在金属表面上的吸附是重要的，因为它是物理吸附过程的原型。此外，石墨烯与Ni（111）的相互作用对于实际应用（高质量石墨烯的高效和大规模生产）特别感兴趣，并且从理论的角度来看，特别具有挑战性，因为它可以通过化学吸附和物理吸附过程之间的微妙相互作用来描述。过渡金属的第一性原理模拟需要特别小心，因为它们可以被视为简单金属和绝缘晶体之间的中间系统。即使在这些情况下，该方法也表现良好，通过将我们的结果与现有的实验数据和其他理论研究进行比较来证明。我们还证实了稀有气体氘原子也优先吸附在Ni（111）表面的顶位构型上。我们基于使用最大局部化Wannier函数的方法也使我们能够很好地表征石墨烯和Ni（111）之间的键。
2015-01-15 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Graphene as a transparent conductive support for studying biological molecules by transmission electron microscopy
我们展示了石墨烯作为在透射电子显微镜（TEM）中对单个生物分子成像的支撑物的应用。一个简单的程序来生产独立的石墨烯膜已被设计。这种膜非常坚固，几乎可以支撑任何亚微米物体。烟草花叶病毒已经沉积在石墨烯样品上并在TEM中观察。即使没有应用染色，也实现了高对比度。
2010-10-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
The effect of atomic-scale defects and dopants on graphene electronic structure
单原子厚的石墨烯对吸附的原子和分子的存在极其敏感，并且更一般地，对诸如空位、空穴和/或取代掺杂剂的缺陷极其敏感。这种性质除了可直接用于分子传感器设备之外，还可以用于调节石墨烯的电子性质。在这里，我们简要回顾了原子尺度缺陷的基本特征，这些缺陷对材料设计很有用。在简单介绍了孤立的$p_z$缺陷后，我们分析了多个缺陷石墨烯衬底的电子结构，并展示了如何预测微观有序磁结构的存在。随后，我们分析了更复杂的情况下，电子结构，修改的存在下，一些缺陷，影响化学反应的基板对吸附（化学吸附）的原子/分子物种，导致优先坚持特定的晶格位置。然后，我们考虑了反向问题，即如何利用缺陷来设计石墨烯的电子性质。在这种情况下，我们表明，安排缺陷，形成蜂窝状超晶格（我们可以称之为“supergraphenes”）的能带结构中打开一个相当大的差距和新的狄拉克锥创建的权利接近的间隙区域。类似地，我们发现，替代掺杂剂，如IIIA/VA族元素可能有间隙的准圆锥形结构对应于大量狄拉克载波。所有这些可能的结构都可能在石墨烯逻辑晶体管的开发中找到重要的技术应用。
2011-04-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Adsorption of CO and NO molecules on pristine, vacancy defected and doped graphene-like GaN monolayer: A first-principles study
本文利用DFT-D2计算CO和NO在原始、空位缺陷及金属掺杂GaN-ML上的吸附行为，发现N空位材料适合CO传感，N空位与Pt掺杂材料适合NO传感。
2023-06-05 cond-mat.mtrl-sci
Strong Adsorption between Uranium Dicarbide and Graphene Surface Induced by f Electrons
Institute of Atomic and Molecular Physics, Jilin University（吉林大学原子与分子物理研究所）；Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences（中国科学院上海应用物理研究所）；Beijing Computational Science Research Center（北京计算科学研究中心）；Department of Physics and Materials Science and Centre for Functional Photonics (CFP), City University of Hong Kong（香港城市大学物理及材料科学系和功能光子学中心）
本研究基于密度泛函理论计算探究二碳化铀与石墨烯的相互作用，发现f电子诱导的强化学吸附效应，揭示了异构体结构与5f轨道活性对吸附的影响，为锕系化合物碳基吸附及第四代核能系统设计提供理论参考。
2013-10-16 cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus physics.chem-ph
Uniaxial Strain in Graphene by Raman Spectroscopy: G peak splitting, Gruneisen Parameters and Sample Orientation
石墨烯是其他维度碳同素异形体的二维构建块。自实验发现以来，石墨烯继续吸引着巨大的兴趣，特别是作为一种新的物质，其中电子输运由Dirac-like波动方程控制，以及作为研究其他更复杂的石墨材料的电子和声子性质的模型系统[1-4]。在这里，我们揭示了石墨烯的本构关系和探测其光学声子的新物理，通过研究其拉曼光谱作为单轴应变的函数。我们发现双简并E2 g光模分裂成两个分量，一个沿应变方向偏振，另一个垂直于应变方向偏振。这导致G峰分裂成两个带，我们称之为G+和G-，与曲率对纳米管G峰的影响类似[5-7]。这两个峰随着应变的增加而红移，并且它们的分裂增加，与第一性原理计算非常一致。它们的相对强度被发现依赖于光的偏振，这提供了一个有用的工具来探测石墨烯的晶体取向相对于应变。单简并的2D和2D'带也发生红移，但对于小菌株不分裂。我们研究了G，D和D'峰的声子的Gruneisen参数。这些可用于测量单轴或双轴应变量，为纳米电子学提供基本工具，其中应变监测至关重要[8，9]
2008-12-08 cond-mat.mtrl-sci
Partitioning interatomic force constants for first-principles phonon calculations: Applications to NaCl, PbTiO$_3$, monolayer CrI$_3$, and twisted bilayer graphene
第一性原理声子计算已被广泛用于研究凝聚态物质的振动性质，其中动力学矩阵通常通过超原胞力常数计算或线性响应方法构建。通过不同的方式，可以在两种方法中引入超原胞。除非超原胞足够大，否则内插声子性质高度依赖于超原胞的形状和大小，并且强加的周期性可能会产生容易被忽视的非物理结果。沿着这条线，分区的力常数的概念进行了讨论，并解决了NaCl，PbTiO $_3$，单层CrI $_3$，和扭曲的双层石墨烯作为例子，说明所施加的超晶胞周期性的影响。为了减少非物理效应，一个简单的划分力常数的方法，它只依赖于平移对称性和原子间的距离，被证明是能够提供合理的结果。分区方法也是兼容的混合空间的方法来描述LO-TO分裂。适当的分区对于研究中等大小的低对称性系统（例如衬底上的二维材料）尤其重要，并且对于使用原子基函数的第一性原理包中的声子计算的实施非常有用，其中对称操作通常不适用于大规模计算。
2020-07-05 cond-mat.mtrl-sci
Density functional perturbation theory for gated two-dimensional heterostructures: Theoretical developments and application to flexural phonons in graphene
在场效应装置中对二维异质结构的电子和振动性质进行第一性原理计算的能力对于理解和设计下一代器件是至关重要的。我们在这里提出了一个实施的密度泛函微扰理论的情况下，在场效应配置的二维异质结构量身定制。关键成分是在垂直于板的方向上包含截断库仑相互作用和通过场效应模拟板充电的可能性。通过这种实现，我们可以访问总能量，力和应力张量，振动特性和电子-声子相互作用。我们通过研究弯曲声学声子及其与场效应掺杂的石墨烯中的电子的耦合来证明该方法的相关性。特别是，我们表明，虽然电子-声子耦合到这些声子可以是显着的中性石墨烯，它是强烈屏蔽和掺杂石墨烯中可以忽略不计，与其他最近的第一性原理报告的分歧。因此，在掺杂的石墨烯上的输运测量中将无法检测到具有弯曲声学模式的栅极诱导耦合。
2017-09-04 cond-mat.mtrl-sci
Unveiling the Oxidation Mechanisms of Octa-Penta Graphene: A Multidimensional Exploration from First-Principles to Machine Learning
本研究结合第一性原理计算和机器学习分子动力学模拟，系统揭示了新型碳同素异形体 OPG 的氧化机制、氧迁移模式及氧化诱导的电子性质转变，为其在电池和涂层等领域的应用提供了理论依据。
2025-03-06 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
First-Principles Based Matrix-Green's Function Approach to Molecular Electronic Devices: General Formalism
分子电子器件中的输运与半导体介观器件中的输运在两个重要方面不同：（1）电子结构的影响和（2）界面对外部接触的影响。分子电子器件的严格处理将需要在与外部环境交换粒子和能量的开放系统的背景下包括这些效应。这就要求从第一性原理出发，将量子输运理论与电子结构理论结合起来。基于量子输运的非平衡格林函数形式和电子结构的密度泛函理论，采用局域轨道基组，提出了一种研究分子电子器件输运的矩阵格林函数方法.通过将器件严格地分为分子区域和接触区域，我们可以充分利用与电极中的金属屏蔽相关联的自然空间局部性，并专注于有限分子区域中的物理过程。这不仅开辟了在输运计算中使用现有的分子电子结构理论的成熟技术的可能性，几乎没有变化，而且还允许我们使用定性分子轨道理论的语言来解释和合理化的计算结果。对于处于平衡状态的器件，我们的方法提供了一种解决分子化学吸附问题的替代方法。对于平衡的设备，我们表明，通过分子的弹性电流传输的计算，无论是概念上和计算上，并不比解决化学吸附问题更困难。
2001-12-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Determination of the trigonal warping orientation in Bernal-stacked bilayer graphene via scanning tunneling microscopy
多层（N $\geq$ 2）石墨烯膜和石墨中低能电子态在K点附近存在强三角翘曲。它是负责的现象，如Lifshitz转变和各向异性弹道输运。然而，三角翘曲相对于布里渊区中心的绝对取向还没有达成一致。在这里，我们使用准粒子散射实验上的门控双层石墨烯/六方氮化硼异质结来解决这个分歧。我们比较傅立叶变换的散射干涉图获得在各种能量远离电荷中性点与紧束缚为基础的联合态密度模拟。这种比较能够明确确定双层石墨烯低能态的三角形翘曲取向。我们的实验技术是有前途的准直接研究的精细功能的能带结构的门控二维材料，如拓扑结构的转变，层间杂化，和莫尔迷你带。
2020-03-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Intrinsic spin-orbit coupling in graphene stacks
IMDEA Nanoscience（IMDEA纳米科学研究所）；Donostia International Physics Center（圣塞巴斯蒂安国际物理中心）；Department of Condensed Matter Physics, Weizmann Institute of Science（魏茨曼科学研究所凝聚态物理系）
本文通过包含所有价轨道的模型计算石墨烯堆叠中的内禀自旋-轨道耦合，发现其改变菱面体堆叠的相图与费米面，并影响弱磁场下的磁化，表明多层体系中SOC不可忽略。
2026-10-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Saddle point anomaly of Landau levels in graphenelike structures
研究了在外加有理磁场（H）中的紧束缚模型，我们发现在石墨烯中存在非常不寻常的朗道能级，其位置紧邻鞍点（M点）能量λ_M。在$ε_M$附近的朗道能级被展宽成窄带（即使在相对较弱的磁场~40-53 T中），其最大宽度达到两个相邻朗道能级之间的能量间隔的0.4-0.5，尽管在所有其他能量下朗道能级的宽度实际上为零。根据半经典方法，在K_M处的宽朗道能级或磁迷你带是所谓的自相交轨道的表现，表示从包围$Γ$点的半经典轨道到包围动量空间中的K点的轨道的突然转变。值得注意的是，鞍点几乎不影响石墨烯的抗磁响应，这主要是由费米能ε_F附近的电子态引起的。在实验上，朗道能级加宽的效应可能在扭曲的石墨烯中观察到，其中两个鞍点奇点可以接近费米能。
2021-12-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Flat bands, electron interactions and magnetic order in magic-angle mono-trilayer graphene
从扭曲双层石墨烯开始，石墨烯基莫尔材料最近被确立为研究强电子相关性的新平台。在本文中，我们研究了三层石墨烯上的扭曲石墨烯单层，并证明了当扭曲角接近魔角1.16 $^\circ$时，该系统可以承载平坦带。当单层石墨烯缠绕在ABA三层石墨烯上时，平坦带不是孤立的，而是被具有大费米速度的狄拉克锥包围。相比之下，扭曲在ABC三层石墨烯（表示为AtABC）上的石墨烯在平坦带和远程带之间表现出间隙。由于ABC三层石墨烯和扭曲的双层石墨烯是已知的主机破缺对称相，我们进一步研究了表面上类似的魔角AtABC系统。我们研究了AtABC中电子-电子相互作用的影响，使用Hartree理论和原子Hubbard理论计算的磁相图作为掺杂，扭转角，和垂直电场的函数。我们的分析揭示了丰富多样的磁有序，包括铁磁性和亚铁磁性，并表明，一个垂直的电场，使AtABC更容易磁有序。
2021-08-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
