Understanding bond formation and its impact on the capacitive properties of SiW12 polyoxometalates adsorbed on functionalized Carbon Nanotubes
在过去的十年中，已经在用于能量存储装置的电化学系统中进行了大量的实验水平的研究。然而，理论方法是非常可取的，以了解引起能量存储现象的物理化学性质。这项工作旨在提供对新型纳米复合材料的$in$ $silico$设计的见解，所述新型纳米复合材料由锚定到有机官能团$φ-X$（具有$X = -NH2, -OH, -COH$和$-COOH$）的Keggin聚氧乙烯酸酯SiW 12形成，连接到碳纳米管。在这些系统中，费米能级周围的态密度增强，从而赋予复合材料容易的电子输运能力，这在能量存储装置中进行的充电/放电循环中可能是决定性的。电荷转移在复合材料的研究是最大的$φ-COOH$官能团，产生的吸引力与SiW 12簇的数量级相同的共价性质。其余的官能团诱导静电型的非共价相互作用，由范德华吸引力介导。我们提出的方法可以代表一种工具，以开发新的电极材料，可以提高性能的能量存储设备，如超级电容器或锂$-$离子电池。
2017-07-05 cond-mat.mtrl-sci
DFT Perspective of Hydrogen Storage on Porous Materials
在本章中，氢分子在多孔材料中的物理吸附作为可能的储氢系统进行了审查。由于H2分子与吸附剂之间的弱相互作用，通常仅在低温下达到高储存容量。具有不同结构和组成的不同类别的多孔材料已经被设计用于储氢应用，使用计算方法，特别是借助于DFT方法。轻碱金属和碱土金属的掺杂提高了氢在不同多孔材料中的吸附能。从头算分子动力学已进行了解新功能化材料的稳定性。已经采用GCMC方法来知道新官能化材料的重量和体积吸收百分比。因此，组合的方法提供了更好的理解和设计新材料，以在接近室温下操作的可逆储氢应用。
2011-02-04 cond-mat.mtrl-sci
Light-Metal Functionalized Boron Monoxide Monolayers as Efficient Hydrogen Storage Material: Insights from DFT Simulations
本研究通过DFT、AIMD和热力学分析，发现轻金属（Li、Na、K、Ca）功能化的一氧化硼单层具有稳定的晶体结构和高达11.75 wt%的储氢容量，超过美国能源部2025年目标，是极具潜力的材料基储氢介质。
2024-02-22 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
A Rechargeable Chromium Battery
Rensselaer Polytechnic Institute（伦斯勒理工学院）；University of Toronto（多伦多大学）；Idaho National Laboratory（爱达荷国家实验室）
本研究通过开发富含铬的高熵合金，克服了铬金属氧化形成的保护层限制，实现了可充电铬电池的高循环稳定性与高效能量存储性能。
2026-01-10 cond-mat.mtrl-sci
Ferrocene-functionalized covalent organic framework exceeding the ultimate hydrogen storage targets: a first-principles multiscale computational study
Michigan State University（密歇根州立大学）
铁ocene修饰的共价有机框架通过多尺度计算研究实现了超越氢气存储极限的性能，为高效氢气存储材料提供了新的解决方案。
2026-02-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other cond-mat.stat-mech
Adsorption and dissociation of hydrogen molecules on bare and functionalized carbon nanotubes
采用第一性原理平面波方法研究了氢分子与裸单壁碳纳米管以及功能化单壁碳纳米管之间的相互作用。我们发现，H $_{2}$物理吸附在裸单壁碳纳米管上的结合能是非常弱的，并不能通过增加表面的曲率通过径向变形，也不能通过Li原子的共吸附，使半导体管金属化。虽然在直接吸附到Li原子上时键合得到加强，但其性质仍然是物理吸附。然而，当单壁碳纳米管通过吸附Pt原子而功能化时，成键特性发生了显著变化。单H $_{2}$以解离或分子形式与Pt原子发生化学吸附。如果通过将Pt从桥位置换到特定位置或通过增加吸附的H $_{2}$的数量来削弱Pt-SWNT键，则有利于H $_{2}$的解离吸附。例如，在两个吸附的H $_{2}$中，第一个可以解离吸附，第二个可以化学吸附。第三种吸附态H $_{2}$的成键性质为弱物理吸附。钯还促进具有相对较小结合能的H $_{2}$的化学吸附。本研究结果揭示了过渡金属原子吸附在单壁碳纳米管上的重要作用，并推进了我们对氢的分子吸附和解离吸附的理解，以实现有效的储氢。
2005-04-26 cond-mat.mtrl-sci
Topological Phase Transition Induced by Image Potential States in MXenes: A Theoretical Investigation
MXene是二维过渡金属碳化物和氮化物的一个家族，具有各种可调的物理和化学性质。它们在电子和能量存储设备中的各种潜在应用引发了科学和技术的极大兴趣。MXene可以通过不同的表面封端来官能化。一些O和F官能化的MXene单层已经被预测为拓扑绝缘体（TI）。然而，报道的OH官能化MXenes TI非常少，并且它们的电子结构需要更详细地研究。结果表明，OH终止使MXene的功函数显著降低，像势（IP）态向费米能级移动。这些IP状态的波函数在空间上延伸到表面之外。通过堆叠OH官能化的MXene，IP态的能量可以通过多层膜的层间距离来调制，因为相邻层之间的波函数的重叠和杂化是显著的。因此，这些堆叠层与IP状态相互作用和耦合。在这里，基于第一性原理计算，我们证明了二维拓扑平凡的OH-官能化MXene，如V $_2$ HfC $_2$（OH）$_2$的堆叠，可能会产生拓扑非平凡的能带。换句话说，V $_2$ HfC $_2$（OH）$_2$多层膜的拓扑性质可以通过其层间距离来调制。提出了一种涉及激元态的能带反演方法。我们期望这些结果可以推进MXene或其他低功函数多层材料作为可控TI器件的未来应用。
2020-10-27 cond-mat.mtrl-sci
Potassium Decoration on Graphenyldiene Monolayer for Advanced Reversible Hydrogen Storage
本研究基于第一性原理计算，提出钾修饰的石墨炔单层作为可逆储氢材料，其在300 K下热稳定，储氢容量达8.82 wt%并具备优异的可逆性。
2025-05-31 cond-mat.mtrl-sci
Electrochemical removal of antibiotics and multidrug-resistant bacteria using S-functionalized graphene sponge electrodes
本研究合成了S官能化石墨烯海绵电极，用于电化学氧化去除五种常用抗生素和灭活多重耐药大肠杆菌，在低电流密度下实现了高效去除与灭活，且系统能耗低。
2024-11-16 cond-mat.mtrl-sci physics.bio-ph
Platinum-Decorated Graphene: Experimental Insight into Growth Mechanisms and Hydrogen Adsorption Properties
本研究利用扫描隧道显微镜和热脱附光谱分析铂在外延石墨烯上的团簇生长机制及氢吸附行为，证明铂功能化石墨烯可在室温相关条件下稳定储氢。
2023-09-27 cond-mat.mtrl-sci
Metal Nanoparticle-Functionalized Three-Dimensional Graphene: a versatile platform towards sensors and energy-related applications
该研究首次通过胶体溶液浸渍实现金、钯纳米颗粒对外延三维石墨烯的功能化，验证其高覆盖、低团聚、无污染及530°C热稳定性，为传感、催化和能源应用提供平台。
2023-10-25 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Sodium storage via single epoxy group on graphene - The role of surface doping
由于其独特的物理和化学性质，石墨烯被认为是一种有前途的能量转换和存储应用材料。在石墨烯上/中引入官能团和掺杂剂是调节其性质的有用策略。为了充分利用其潜力，需要对其与这些应用的重要物种的相互作用进行原子级理解。我们提出了一个DFT研究的钠原子与环氧石墨烯的相互作用，并分析这种相互作用是如何影响掺杂硼和氮。我们展示了掺杂剂如何与含氧基团结合，改变石墨烯对Na的反应性。掺杂剂充当环氧基团的吸引子，当与未掺杂的环氧-石墨烯的情况相比时，增强了钠在掺杂的氧官能化石墨烯上的吸附。此外，通过考虑Na与掺杂的环氧-石墨烯的相互作用的热力学，已经得出结论，这种材料是Na存储应用的良好候选者。因此，我们认为，掺杂碳材料的控制氧化可能导致可充电钠离子电池的先进阳极材料的发展。
2018-01-25 cond-mat.mtrl-sci
Manganese oxide-functionalized graphene sponge electrodes for electrochemical chlorine-free disinfection of tap water
本研究提出氧化锰功能化石墨烯海绵电极，通过氨基掺杂增强稳定性与催化性能，在低能耗下实现对自来水中大肠杆菌的高效无氯电化学消毒，并揭示储存温度与赝电容的协同灭活作用。
2024-10-02 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Functionalized carbophenes as high-capacity versatile gas adsorbents: An ab initio study
本研究通过DFT和DFTB计算证明羧基、胺基、硝基和羟基功能化的碳芬对CO₂、CH₄和H₂具有高吸附容量，且H₂解吸温度符合车载储氢目标，有望成为轻质多功能气体吸附剂。
2023-11-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
High Capacity Hydrogen Storage on Zirconium decorated γ-graphyne: A systematic first-principles study
本研究通过第一性原理计算发现，Zr修饰的γ-石墨炔单层膜每个Zr原子可吸附7个H₂分子，储氢密度达7.95 wt%，解吸温度574 K，且高扩散能垒防止金属聚集，是理想的固态储氢材料。
2023-12-27 cond-mat.mtrl-sci
Simultaneous Oxygen and Boron Trifluoride Functionalization of Hexagonal Boron Nitride: A Designer Cathode Material for Energy Storage
共价官能化是一种调节六方氮化硼（h-BN）单层电化学性能的方法。宽带隙绝缘体h-BN可以在用强氧化剂官能化时变成金属导体，所述强氧化剂例如氟磺酰基（$\cdot$ OSO $_2$ F），如自1978年以来已知的[N. Bartlett等人，J. Chem. Soc. Chem. Comm. { \bf 5}，200（1978）]，电导率为1.5 S/cm [C. Shen等人，J. Solid State Chem. { \bf 147}，74（1999）]，其大大超过商业阴极材料Li $_{x}$ CoO $_{2}$，同时保持优异的离子导电性。官能化氮化硼（FBN-s）在能量存储装置（例如固态电池）中的阴极应用中具有巨大的潜力。虽然氟磺酰基官能化不太可能产生可再充电阴极，但类似于氟化石墨烯（CF $_x$），本文讨论的一些其他FBN-s可以。在目前的工作中，芴，氧和组合的氧和三氟化硼的功能化进行了研究，能带结构计算的基础上。由于FBN-s的开放表面，Li、Na和Mg离子的快速离子扩散是可能的，使得电池具有2.1-5.6 V的电压、800-1200 Wh/kg的理论能量密度以及快速充电和放电。
2018-08-22 cond-mat.mtrl-sci
Methane and carbon dioxide adsorption on edge-functionalized graphene: A comparative DFT study
为了优化晶体和无序纳米多孔碳基材料中的气体储存和分离，我们使用从头算密度泛函理论计算来探索化学官能化对模型碳纳米结构内暴露边缘的气体结合的影响。我们测试的几何形状，能量，和电荷分布的平面内和平面外的结合CO2和CH 4的模型锯齿形石墨烯纳米带边缘官能化与COOH，OH，NH 2，H2 PO 3，NO2，和CH 3。虽然不同的选择的交换相关功能导致的结合能的值的传播，跨官能团的趋势在很大程度上保留了每个选择，作为吸附的气体分子的最终取向。我们发现CO2的结合超过CH 4的结合大约是2倍。然而，这两种气体遵循非常相似的趋势，在连接的官能团的变化，尽管不同的分子对称性。我们的研究结果表明，NH 2，H2 PO 3，NO2和COOH官能团的存在下，可以显着增强气体结合相对于氢钝化的边缘，使边缘潜在的可行的结合位点的材料中具有高浓度的边缘碳。一阶，面内结合强度与这些基团上较大的永久和诱导偶极矩相关。剪裁碳结构增加气体吸收和改善CO2/CH 4选择性的影响进行了讨论。
2012-03-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Stability of adsorption of Mg and Na on sulfur-functionalized MXenes
由过渡金属碳化物和氮化物（MXenes）组成的二维材料有望彻底改变能量转换和存储。在这项工作中，我们使用密度泛函理论（DFT）研究吸附的Mg和Na原子上的5个M $_{2}$ CS $_{2}$单分子膜（其中M= Mo，Nb，Ti，V，Zr）的电池应用。我们评估的吸附原子（即钠和镁）-单层系统的稳定性，通过计算吸附和形成能，以及作为表面覆盖的函数的电压。例如，我们发现Mo $_{2}$ CS $_{2}$不能支撑整个Na层，甚至不能支撑单个Mg原子。Na和Mg在Zr $_{2}$ CS $_{2}$上表现出最强的结合，其次是Ti $_{2}$ CS $_{2}$、Nb $_{2}$ CS $_{2}$和V $_{2}$ CS $_{2}$。使用轻推弹性带方法（NEB），我们计算了有前途的扩散势垒稀释和几乎全离子表面覆盖的情况下。在稀离子吸附情况下，Ti $_{2}$ CS $_{2}$上的单个Mg和Na原子在最低能量位点之间分别经历$\sim$ 0.47 eV和$\sim$ 0.10 eV的扩散势垒。对于几乎完全的表面覆盖，在Ti $_{2}$ CS $_{2}$上移动的Na离子经历$\sim$ 0.33 eV的能量势垒，这意味着浓度依赖的扩散势垒。分子动力学计算结果表明，Ti $_{2}$ CS $_{2}$在300 K时，两个表面都有三层（一层）Mg（Na）离子存在。虽然，根据…
2021-10-20 cond-mat.mtrl-sci
Strain-induced stabilization of Al functionalization in graphene oxide nanosheet for enhanced NH3 storage
采用第一性原理计算研究了应变对Al吸附原子在氧化石墨烯（GO）纳米片上稳定性的影响及其对NH3存储的意义。发现Al吸附原子在GO纳米片上的结合能是其稳定性的错误指标。发现拉伸应变对Al吸附原子在GO纳米片上的稳定性非常有效。拉伸应变增强了GO纳米片上的C-键，从而增强了GO纳米片上Al吸附原子的稳定性。拉伸应变对Al吸附原子在GO纳米片上的稳定性有很大影响。拉伸应变对Al O键通过增强的电荷转移从C到O原子。有趣的是，发现C-O键强度是Al稳定性的正确指标。最佳应变Al官能化GO结合多达6个NH3分子，而它在未应变条件下不结合NH3分子。
2012-07-30 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
N-Graphdiyne as a Tunable Platform for Stabilizing Light Metals toward High-Capacity Reversible Hydrogen Storage
Khalifa University（哈利法大学）；United Arab Emirates University（阿拉伯联合酋长国大学）；University of Sydney（悉尼大学）；University of New England（新南威尔士大学）
研究通过计算方法揭示N-图丁炔可稳定轻金属并实现高容量可逆氢吸附，发现其吸附能高于体材料，且在近常温下具有优良吸附-脱附性能。
2026-05-14 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Hydrogen atom/molecule adsorption on 2D metallic porphyrin: A first-principles study
氢是一种在新能源如燃料电池中有应用前景的元素。这种应用的一个关键问题是储存氢。而且，为了提高存储容量，理解氢与可能的存储材料之间的相互作用机制至关重要。本文采用密度泛函理论（DFT）模拟研究了H/H $_2$在中心含一个过渡金属的二维金属卟啉上的吸附机理。我们的研究结果表明，H（H $_2$）的吸附机理是化学吸附（物理吸附）。嵌入钒或铬原子的二维卟啉对氢原子的最大吸附能为$-3.7$ eV。我们的结果还揭示了上$-0.43$ e向化学吸附的H原子的电荷转移。与此相反，分子氢的最大吸附能计算为$-122.5$毫电子伏嵌入钪原子的二维卟啉。此外，电荷转移是最小的物理吸附。最后，我们还确定了单轴应变对二维金属卟啉的吸附性质的影响最小。
2023-01-26 cond-mat.mtrl-sci
Superior Structural, Elastic and Electronic Properties of 2D Titanium Nitride MXenes Over Carbide MXenes: A Comprehensive First Principles Study
采用密度泛函理论研究了二维TiC/TiN基纯MXene（Tin+1Cn/Tin+1 Nn）和功能化MXene（Tin+1CnT 2/Tin+1 NnT 2，T代表端基：-F，-O和-OH，n = 1，2，3）的结构、弹性和电子性质.基于碳化物的MXene具有比基于氮化物的MXene更大的晶格常数和单层厚度。Tin+1 Nn的面内杨氏模量大于Tin+1Cn的面内杨氏模量，但两种体系的面内杨氏模量均随单层厚度的增加而减小.结合能计算表明，具有较大单层厚度的MXene具有较好的结构稳定性。吸附能的计算表明，Tin+1 Nn更倾向于吸附在端基上，这表明氮化物基MXene具有更高的表面活性.更重要的是，观察到几乎自由电子状态存在于-OH官能化的基于碳化物/氮化物的MXene的表面之外，特别是在Tin+1 Nn（OH）2中，其提供几乎完美的传输通道而没有用于电子输运的核散射。氮化物基MXene的总电导率被确定为高于碳化物基MXene的总电导率。氮化钛基MXenes的优异性能，包括强表面吸附，高弹性常数和杨氏模量，以及良好的金属导电性，使它们成为催化和储能应用的有前途的材料。
2018-07-05 cond-mat.mtrl-sci
Mechanical Force-Driven Charge Redistribution for Hydrogen Release at Ambient Conditions in Transition Metal-Intercalated Bilayer Graphene
本研究提出利用外部机械力调控过渡金属插层双层石墨烯的层间距，通过电荷重分布最小化向氢气反键轨道的电荷转移，实现环境条件下的高效氢气解吸，为克服储氢材料高解吸温度挑战提供了新途径。
2025-08-13 cond-mat.mtrl-sci
Vacancy-Induced Boron Nitride Monolayers as Multifunctional Materials for Metal Ion Batteries and Hydrogen Storage Applications
本研究通过DFT、AIMD和热力学分析，发现硼空位氮化硼单层作为锂钠钾离子电池负极具有高比容量和低扩散势垒，同时金属功能化后展现出优异的储氢能力。
2024-07-18 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
A first-principles investigation of the structural and electrochemical properties of biredox ionic species in acetonitrile
双氧化还原离子液体是一类新型的功能化电解质，在未来的电容储能器件中可能发挥重要作用。通过允许在液体内部额外存储电子，它们可以显着提高器件性能。然而，目前的装置采用纳米多孔碳，其中液体的扩散和离子的吸附可能受到电子转移反应发生的影响。因此，有必要更好地理解在双氧化还原离子液体中的这些反应的热力学和动力学。在这里，我们进行从头算分子动力学模拟的氧化和还原物种的几个氧化还原活性离子分子（用于双氧化还原离子液体）溶解在乙腈溶剂中，并比较它们与裸氧化还原分子。我们表明，在所有的情况下，它是必要的，引入一个两个高斯态模型，以准确地计算反应自由能。这些反应自由能仅受分子上IL基团的存在的轻微影响。我们表征的溶剂化壳周围的氧化还原活性部分的分子的结构，并表明，在TEMPO为基础的分子的情况下，强烈的再取向效应发生在氧化反应。
2019-12-10 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
A First-Principles Study on the Adsorption of Small Molecules on Arsenene: Comparison of Oxidation Kinetics in Arsenene, Antimonene, Phosphorene and InSe
砷烯是一种新的V族二维半导体材料，由于其具有多种有趣的性质，可以通过与各种分子的化学反应来改变或有意地功能化，近年来受到越来越多的关注。本文系统地研究了砷烯与H_2、NH_3、O_2、H_2O、NO、NO_2等小分子的相互作用。据预测，O2，H2O，NO和NO2是强受体，而NH3作为施主。重要的是，它示出了一个可以忽略不计的电荷转移之间的H2和砷烯，这是10倍低于之间的H2和磷烯和约千倍低于之间的H2和InSe和锑。计算的能垒O2分裂砷烯被发现是低至0.67 eV。因此，原始的砷烯可以像其他V族2D材料一样容易地在环境条件下氧化。另一方面，砷烯上的H2O的受体作用，类似于锑烯和InSe的情况下，可能有助于防止H2O和O物种之间的质子转移形成酸，抑制砷烯的进一步结构降解。由于H2O分子的受体作用，2D层在与环境相互作用时的结构分解可以避免，正如研究从常见的V族2D材料的比较中预测的那样。然而，由于砷烯与其他环境小分子的强相互作用，仍需要对其进行保护。本文的工作提出了保护砷烯不发生结构退化和调控其电子性质的可能途径，这对材料的合成、储存和应用具有一定的指导意义。
2022-03-23 cond-mat.mtrl-sci
Symmetry- and Gradient-enhanced Gaussian Process Regression for the Active Learning of Potential Energy Surfaces in Porous Materials
本文提出一种基于对称性与梯度增强高斯过程回归及主动学习的新算法，以低成本高效确定多孔材料分子势能面，并在N官能化石墨烯气体筛分等场景中验证了其性能。
2025-01-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Functionalization-Driven Charge Redistribution Enabling Ultra-High-Capacity V2B MBene Anode for Li/Na ion batteries: A First-Principles study
Department of Electrical and Electronic Engineering, Bangladesh University of Engineering and Technology（孟加拉国工程与技术大学电气与电子工程系）
本研究通过第一性原理计算发现，N功能化MBene V2BN2因电荷再分布增强离子吸附，实现Li/Na电池超高容量（1524/762 mAh/g）和低能垒（0.49/0.29 eV），是极具潜力的负极材料。
2026-09-14 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.comp-ph
