Controlling mechanical properties of a polymeric glass
在这项工作中，我们使用分子模拟研究的方法来控制聚合物玻璃材料的机械性能，如弹性模量，机械不均匀性以及它们的玻璃化转变温度。我们研究了填充和未填充的聚合物，并研究了颗粒尺寸，体积分数和聚合物-颗粒相互作用的影响。我们确定了弹性模量和玻璃化转变温度的流动性和动态异质性之间的关系。
2016-10-12 cond-mat.soft
Dynamic heterogeneity of glass-forming liquids in the density scaling regime
最近对高压测量数据的分析表明，动力学不均匀度（χ_4）^max一般不可能是结构弛豫时间τ的单变量函数。对于广泛的一类真正的和模型的过冷液体，其中的分子动力学服从密度标度法至少到一个很好的近似，我们认为，重要的长度和时间尺度之间的关系，表征分子运动的玻璃化转变附近的密度因子控制。如果幂律密度标度对结构弛豫时间和动力学不均匀度都有效，我们发现该因子是密度幂，其指数是τ和（χ_4）^max之间观察到的解耦的度量。然后，该度量可以通过幂律密度标度指数之间的差异来量化，该指数通常对于τ和（χ_4）^max是不同的。
2013-07-19 cond-mat.soft
Signatures of Dynamical Heterogeneity in the Structure of Glassy Free-energy Minima
从数值最小化的模型自由能泛函系统的硬球，我们表明，在玻璃自由能最小值的时间平均密度场的局部峰值的宽度表现出很大的空间变化，类似于“本地Debye-Waller因子”的模拟动力学异质性。分子动力学模拟从一个粒子的配置产生的密度分布在玻璃自由能最小值显示类似的空间异质性的本地化程度，这意味着动态异质性和玻璃自由能最小值的结构之间的直接连接。
2007-11-27 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Probing the Local Response of Glass-forming Liquids by Laser Excitations
玻璃是一种无序固体，具有与晶体不同的动力学和弹性性质。玻璃材料的非均匀性如何，以及结构和弹性在多大程度上对动力学进行了编码，是玻璃科学中长期存在的难题。在本实验中，我们探讨了二元胶体玻璃对高聚焦激光脉冲激发的响应。当激光在线性区域重复时，我们观察到非常相似的激发模式;直接证明动力学不均匀性强烈地编码有结构。在非线性区域，我们确定了一个非单调的动力学长度尺度作为面积分数的函数，导致在径向和正交方向上的动量传递的非单调耦合。令人惊讶的是，激发大小和回转半径符合一个通用的缩放关系，涵盖线性和非线性区域。我们的实验提供了一种新的策略，积极探测微观水平上的玻璃材料的响应。
2019-04-01 cond-mat.soft
Distribution of local relaxation events in an aging 3D glass: spatio-temporal correlation and dynamical heterogeneity
我们调查的时空分布的微观弛豫事件，定义通过粒子跳跃，在一个模型聚合物玻璃使用分子动力学模拟。我们引入了一个有效的算法，直接识别跳在模拟过程中，这使得整个系统的弛豫事件的地图的创建。在此基础上，我们提出了密度的相关性跳，并直接提取相关尺度。这些尺度共同定义了重新排列的颗粒群，它们的尺寸分布是温度和年龄的函数。动态异质性空间上解决的聚合成集群的啤酒花，我们分析其体积分布和增长过程中老化。与四点动力学磁化率χ4的直接比较揭示了在χ4峰之前形成的单个主导簇，这表明最大相关动力学。啤酒花集群的分形维数的分析发现稍微不紧凑的形状非常符合独立的四点相关性估计。
2013-08-28 cond-mat.soft
Fragile-to-Strong Crossover, growing length scales, and dynamic heterogeneity in Wigner Glasses
胶体粒子是结构玻璃化转变（SGT）理论的理想实验场。在这些系统中，玻璃态行为表现为颗粒密度的增加。因此，具有不同柔软度的软胶体颗粒捕获不同的玻璃形成性质，通常在分子玻璃中观察到。通过对微米级带电胶体悬浮液的二元混合物进行布朗动力学模拟，我们发现，通过调整电势的柔软度，可以通过改变单价盐的浓度来实现，在脆弱到强大的行为之间存在连续的过渡。值得注意的是，这是在系统中发现的，其中胶体颗粒之间的良好表征的电位是各向同性的。我们还表明，随机一级跃迁（RFOT）理论的预测定量地描述了普遍的功能，如不断增长的相关长度，$ξ\sim (ϕ_K/ϕ- 1)^{-ν}$与$ν= 2/3$其中$ϕ_K$，模拟的Kauzmann温度，取决于盐浓度。正如RFOT预测所预期的那样，我们在不断增长的相关长度与弛豫时间和动态异质性的急剧增加之间建立了因果关系。在维格纳玻璃中观察到的大范围的脆性被用来与分子玻璃进行类比。脆性的大的变化被发现只有当粘度的温度依赖性检查了一大类不同的玻璃形成材料。与此形成鲜明对比的是，这在一个可以通过实验探测的单一系统中得到了生动的说明。我们的工作还表明，RFOT预测在描述整个密度范围内的动态时是准确的，而不管玻璃的脆弱性如何，这意味着描述SGT的物理学是普遍的。
2019-09-08 cond-mat.soft
An artificial dynamic heterogeneity in a glass-former below Tg
我们首次报道了大规模分子动力学模拟探针分子的光致异构化对玻璃态分子材料动力学的影响。我们发现，光异构化的探针分子诱导创建一个人工的动态异质性内的矩阵。然后，我们研究修改的动力学和发现，在最近的实验中，一个重要的增加的扩散导致液体样的扩散低于玻璃化转变温度。我们发现，光致异构化过程控制的异质性和非高斯参数的材料，导致这些数量的非常迅速的变化。
2008-12-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Probing the equilibrium dynamics of colloidal hard spheres above the mode-coupling glass transition
我们使用动态光散射和计算机模拟来研究胶体硬球浓悬浮液中的平衡动力学和动力学不均匀性。我们的研究涵盖了前所未有的密度范围，并跨越了七十年的结构弛豫时间，$\ta$，包括平衡以上$ϕ_{\rm c}$，玻璃化转变的位置推导出拟合我们的数据模式耦合理论。而不是下降的平衡，系统保持遍历以上$ϕ_{\rm c}$，并进入一个新的动力学制度，其中$\ta$增加的功能形式，这是没有预料到的先前的实验，而动态异质性的幅度增长速度比幂律与$\ta$，发现在分子玻璃形成接近玻璃化转变。
2009-04-03 cond-mat.soft
Comment on "Probing the equilibrium dynamics of colloidal hard spheres above the mode-coupling glass transition"
在信[PRL 102，085703（2009）]中，Brambilla等人声称在高于模式耦合理论（MCT）的临界填充分数的胶体硬球中观察到活化动力学。通过进行微观MCT计算，我们表明，在他们的系统中的多分散性转移的临界填充分数以上的值由van Megen等人确定的。对于较少的多分散性样品，数据与理论一致，除了，可能的，最高的填充分数。
2010-10-14 cond-mat.soft
Reduced strength and extent of dynamic heterogeneity in a strong glass former as compared to fragile glass formers
我们研究了动态异质性模型四面体网络玻璃形成液体。我们使用四点关联函数来提取动态关联长度xi_4 ^a（t）和对应于两个长度尺度a上的结构弛豫的可伸缩性chi_4 ^a（t）。一个长度尺度对应于最近邻距离处的结构弛豫，另一个对应于四面体结构的弛豫。我们发现动态关联长度xi_4^{a}随弛豫时间的增长比模型脆性玻璃形成体慢得多。我们还发现在一定的温度范围内，chi_4^a ~（xi_4^a）^z都有变化，但在最低温度下z < 3。然而，我们确实发现证据表明，斯托克斯-爱因斯坦违反开始的温度标志着动态异质区域的特征发生变化的温度。在整个文件中，我们对比的结构和动力学的一个强大的玻璃前与一个代表性的脆弱的玻璃前。
2015-10-16 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamic heterogeneity at the experimental glass transition predicted by transferable machine learning
本文提出一种可迁移机器学习模型，从非晶过冷液体结构预测结构弛豫，并将其外推至实验玻璃化转变温度，揭示了动态异质性在 $T_g$ 附近演化显著减慢的物理规律。
2023-10-31 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Predicting dynamic heterogeneity in glass-forming liquids by physics-inspired machine learning
提出物理启发的机器学习框架 GlassMLP，利用结构信息预测深度过冷液体的长时间动力学与动态非均质性，并在二维、三维模型中展现高精度、低数据需求和跨尺寸迁移能力。
2023-09-28 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Probing the degree of heterogeneity within a shear band of a model glass
最近的实验提供了证据，沿剪切带（SB）在金属玻璃的长度尺度为几百纳米的密度变化。通过分子动力学模拟的一个通用的二元玻璃模型，在这里，我们表明，这是强烈相关的组合物，配位数，粘度和发热的变化。沿着SB-路径的单个剪切事件显示出几纳米的平均距离，与最近的实验结果中等范围的顺序。上述变化是由这些局部扰动引起的，由弹性介导。
2019-04-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Elasticity, Facilitation and Dynamic Heterogeneity in Glass-Forming liquids
本文通过二维粗粒化模型研究弹性诱导的促进对玻璃形成液体动力学的作用，发现其能重现动态非均匀性并解释玻璃化转变处动力学关联的涌现机制。
2022-09-19 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Local dynamical heterogeneity in glass formers
研究了在$d\to\infty$平均场极限下，嵌入$d$维空间的粒子的玻璃形成模型中的局域动力学涨落。我们的分析计算表明，单粒子观测，如平方粒子位移，显示周围的动力学（或模式耦合）过渡发散波动，由于出现沿不同方向的位移之间的非平凡的相关性。该效应显著地引起发散的非高斯参数$α_2$。因此，在接近玻璃化转变时，$d\to\infty$局部动力学变得相当丰富。这种现象的有限$d$残余物进一步提供了一个长期寻求的第一原理解释，即在玻璃化转变周围生长的$α_2$是\emph{not based on multi-particle correlations}。
2022-03-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Free Volume cannot Explain the Spatial Heterogeneity of Debye-Waller factors in a Glass-Forming Binary Alloy
我们检查每个粒子的自由体积和粒子位置的方差之间的关系，相当于一个当地的Debye-Waller（DW）因子的二维玻璃形成合金使用分子动力学模拟。我们发现，后者的数量表现出显着的空间异质性，尽管涉及的轨迹两个数量级短于那些通常用来衡量这种异质性。我们发现，自由体积没有表现出显着的空间相关性与当地DW因子。我们的结论是，在局部自由体积的空间变化是不是短期的动态不均匀性的原因。
2005-11-29 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamical heterogeneity in active glasses is inherently different from its equilibrium behavior
该研究通过大规模模拟和解析模式耦合理论，发现活性玻璃的动力学异质性与其平衡行为本质不同，质疑了DH在玻璃态动力学中的核心作用。
2023-05-10 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Static self-induced heterogeneity in glass-forming liquids: Overlap as a microscope
我们提出并数值实现了一个本地探头的静态自诱导的异质性特征玻璃形成液体。该方法依赖于在无约束边界的介观腔中测量的配置对之间的重叠的平衡统计。通过系统地改变探测腔的位置，我们直接检测重叠波动的空间变化。我们提供了一个详细的分析的统计数据的局部估计的构型熵，我们推断的无定形状态之间的表面张力的估计，成分都在随机的一阶过渡理论的基础上的玻璃形成。我们的研究结果代表了第一次直接尝试可视化和量化支撑玻璃形成热力学的自诱导异质性。他们铺平了道路，粗粒度的有效理论的发展和直接评估的作用，热力学的激活动力学的深度过冷液体。
2022-05-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Depth-dependent interplay of dynamical heterogeneity and chain dynamics at the surface of glass-forming polymers
Department of Chemical, Biological, and Materials Engineering, The University of South Florida（南佛罗里达大学化学、生物与材料工程系）
研究揭示了玻璃形成聚合物表面深度依赖的动力学异质性与链动力学的相互作用，通过分子动力学模拟发现界面迁移梯度对链松弛的影响及Rouse缩放指数的变化。
2026-02-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Structural Signature of Slow and Heterogeneous Dynamics in Glass-Forming Liquids
液体玻璃化转变的中心问题之一是是否存在一种结构特征，可以定性地区分不同过冷度下的不同动力学行为。在这里，我们提出了一种新的结构表征的基础上的局部密度的空间相关性，我们表明，本地密集包装的结构环境有直接的联系，缓慢的动态以及动态异质性的玻璃形成。研究发现，随着温度的降低，局域密度大的颗粒弛豫缓慢，且由密集堆积的颗粒形成的团簇尺寸增大。此外，提取的静态长度尺度显示出明确的相关性与弛豫时间在不同程度的过冷。这表明，暂时但连续形成的局部致密堆积的结构环境可能是缓慢的动力学和动态不均匀性的玻璃形成液体的结构起源。
2015-09-23 cond-mat.soft
Dynamical heterogeneity in periodically deformed polymer glasses
采用分子动力学模拟研究了在空间均匀、时间周期性剪切变形下模型聚合物玻璃的结构弛豫动力学。我们研究了玻璃化转变温度以下短链聚合物的粗粒珠弹簧模型。结果发现，在小的应变振幅，链段动力学是几乎可逆的约$10^4$周期，而在应变振幅超过百分之几，聚合物链成为完全放松后，一百个周期。在临界应变振幅，从慢到快的弛豫动力学的过渡与最大数量的动态相关的单体所示的动态磁化率的峰值。单个单体的轨迹分析表明，移动单体往往会帮助他们的邻居成为移动和聚集成相对紧凑的瞬态集群。
2013-10-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Mode-coupling theory for the dynamic heterogeneity in an aging glass: How Do Glassy Domains Grow?
我们构建的方程的增长动力学的老化结构玻璃模式耦合理论内，通过一个非稳态的3-密度相关器中定义的物理。{ \bf 97}，195701（2006）。我们解决了一个示意性的形式得到的方程，以获得粗化的动态异质性，其特征在于通过3点相关器$χ_3(t,t_w)$，作为等待时间的函数$t_w$。对于玻璃中的淬火，我们发现$χ_3$在$t -t_w \sim t_w^{0.8}$处达到峰值$\sim t_w^{0.5}$，为Parisi [J. Phys. Chem. B \textbf{103}，4128（1999）]和Kob和Barrat [Phys. Rev. Lett. \textbf{78}，4581（1997）]。老化并不“简单”：$t_w$依赖性不能归因于有效温度的变化。
2021-08-23 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Cooling Rate Dependence and Dynamic Heterogeneity Below the Glass Transition in a Lennard-Jones Glass
本文用分子动力学模拟研究了二元Lennard-Jones混合物。我们首先考虑一个随时间线性冷却的系统，冷却速率为γ。通过改变伽马近四十年来，我们研究了冷却速率对玻璃化转变和所得玻璃的影响。我们发现所有的研究量的冷却速率的依赖性;随着冷却速率的降低，系统在降低温度时失去平衡，达到较低的温度，并获得增加的局部秩序。接下来，我们通过研究玻璃中最不动和最易动的颗粒来研究熔化过程的动力学。我们发现，它们的空间分布是不均匀的，不动/移动的颗粒被包围的密集/不太密集的笼子比平均颗粒。
1999-12-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Unraveling the glass-like dynamic heterogeneity in ring polymer melts: From semi-flexible to stiff chain
本研究通过分子动力学模拟探究链刚度与单体密度对环形聚合物熔体动静态行为的影响，发现非高斯性随密度和刚度增强，回转半径与密度的关系受链刚度调控，且键断裂动态非均匀性与非高斯性耦合，为理解其动力学机制提供新见解。
2023-08-09 cond-mat.soft
Heterogeneity and growing lengthscales in the dynamics of kinetically constrained lattice gases in two dimensions
我们研究了两个动力学约束模型，即一个和两个空位辅助三角形晶格气体的动力学不均匀性和不断增长的动力学尺度。其中一个模型是坚固的玻璃成形器，另一个是脆弱的玻璃成形器。两者都表现出异质动态广泛分布的时间尺度上看到的持久性时间的分布。我们发现，斯托克斯-爱因斯坦关系被违反，在更大程度上在脆弱的玻璃成型，并显示这种违反是如何与动态异质性。我们提取动力学lengthscales从结构因素的移动粒子和显示，定量地，这个lengthscale的增长密度的增加。我们评论如何缩放的长度和时间在这些模型中涉及到的便利自旋模型的玻璃。
2005-06-28 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Ultra-broadband and time-resolved depolarized dynamic light scattering for probing molecular dynamics in supercooled liquids and glasses
Institute of Frontier Materials on Earth and in Space, German Aerospace Center（地球与太空前沿材料研究所，德国航空航天中心）；Institute for Condensed Matter Physics, Technical University of Darmstadt（凝聚态物理研究所，达姆施塔特工业大学）；International Centre for Theoretical Physics (ICTP)（国际理论物理中心）
研究针对过冷分子液体和玻璃中分子动力学探测难题，结合多种技术定制DDLS装置，能捕捉超20个数量级旋转动力学，构建超宽带数据集，实现无时间平均的时间分辨测量，为相关研究建立统一实验框架。
2026-07-29 cond-mat.soft
Different glassy characteristics are related to either caging or dynamical heterogeneity
本研究通过解析论证与多维度系统模拟，揭示玻璃态特征源于颗粒禁禁闭与动力学异质性两种机制，为玻璃态动力学数据分析及理论构建提供了严格约束。
2023-11-18 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Comparison of Dynamical Heterogeneity in Hard-Sphere and Attractive Glass Formers
使用分子动力学模拟，我们已经确定，堵塞的液体中的动力学不均匀性的性质是非常敏感的短程吸引力。弱吸引系统与致密硬球和Lennard-Jones流体几乎没有什么不同：粒子运动是间断的，并且倾向于以大约单个粒子直径的步骤进行。这两个基本特征在明显的吸引力存在时都会发生变化。粒子的流动性和不流动性的瞬态期间不能辨别在中间的吸引力强度，结构松弛大大增强。强吸引力，众所周知，显着抑制放松，恢复双峰粒子运动。但在这种情况下，瞬时移动粒子的移动步骤比弱吸引力的情况明显更偏向大位移。动态异质性，这不能被传统的模式耦合理论捕获的修改后的功能，验证了最近的预测，从一个模型的空间相关的促进缺陷。
2005-01-05 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamic heterogeneity in a glass forming fluid: susceptibility, structure factor and correlation length
我们调查的增长动态异质性的玻璃质硬球混合物的体积分数，并包括模式耦合过渡。我们使用一个80000粒子系统来测试一个新的程序来评估一个动态相关长度xi（t）：我们确定系综独立的动态磁化率chi_4（t），并使用它来促进评估xi（t）的四点结构因子的小波矢量行为。我们分析了α弛豫时间τ_alpha、chi_4（τ_alpha）和xi（τ_alpha）之间的关系。我们发现，模式耦合一样的幂律提供了一个合理的描述的数据在一个有限的范围内的体积分数，但幂律的指数不同的预测的非均匀模式耦合理论。我们发现xi（tau_alpha）~ ln（tau_alpha）在所研究的整个体积分数范围内，这是符合亚当斯-吉布斯型关系。
2010-11-04 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Roughness of oxide glass subcritical fracture surfaces
一个原始的设置相结合的一个非常稳定的加载阶段，原子力显微镜和环境室，允许获得非常稳定的亚临界断裂在受控环境下的氧化物玻璃中的传播，并随后精细地表征裂纹表面的纳米粗糙度特性。的表面粗糙度的分析进行的经典均方根粗糙度与文献相比，并在物理上更充分的指标有关的自仿射性质的断裂表面。由于可比的纳米尺度的表面粗糙度，AFM针尖的大小和仪器的噪音，一个特殊的照顾是专门用于计量性能的统计评估。几种氧化物玻璃的2粗糙度幅度被证明是减少作为应力强度因子的函数，是相当不敏感的相对湿度和增加的玻璃的异质性的程度。结果进行了讨论的几个建模参数有关裂纹扩展，材料的异质性，裂纹尖端塑性形变和水在裂纹尖端的扩散之间的耦合。提出了一个综合的新模型，该模型结合了Wiederhorn等人[1]关于材料不均匀性对裂纹尖端应力的影响的模型预测和断裂表面的自仿射性质。
2017-11-14 cond-mat.soft
Dynamical heterogeneity in aging colloidal glasses of Laponite
玻璃由于其长的弛豫时间而表现为固体;然而这种缓慢响应的起源仍然是一个谜。增长的动态长度尺度，由于合作运动的粒子被认为是核心的理解这两个缓慢的动力学和刚性的出现。在这里，我们提供了实验证据的一个不断增长的动态异质性的长度尺度，随着等待时间的增加，在一个老化的胶态玻璃Laponite增加。的动态的异质性的签名如下从动态光散射测量中，我们研究了旋转和平移扩散的盘形颗粒的Laponite悬浮液。这些测量伴随着同时微观流变学和宏观流变学实验。我们发现，粒子的旋转扩散减慢速度比他们的平移运动。平移和取向自由度的这种解耦发现其起源于动态异质性，因为旋转和平移探测样品中的不同长度尺度。宏观流变学实验表明，低频剪切粘度的增加速度比旋转和平移扩散弛豫时间快得多。
2012-03-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Probing an nonequilibrium Einstein relation in an aging colloidal glass
我们提出了一个直接的实验测量的有效温度的胶体玻璃Laponite，使用测微珠作为温度计。的非平衡涨落耗散关系，在一个特定的形式修改后的爱因斯坦关系，研究与嵌入在玻璃中的珠的扩散和迁移率测量。我们观察到有效温度的不寻常的非单调行为：从浴温开始，发现它会增加到最大值，然后随着系统老化而降低回来。我们发现，从爱因斯坦关系所观察到的偏差与先前在动态光散射实验中测得的弛豫时间有关。
2004-10-18 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Mapping dynamical heterogeneity in structural glasses to correlated fluctuations of the time variables
动力学不均匀性-玻璃化转变附近的强烈波动-被认为是解释大部分玻璃化转变现象的关键。一个可能的假设是，它们的起源是从软（戈德斯通）模式与时间reparametrizations下的连续对称性破缺。为了验证这一假设，我们使用四个玻璃形成模型的数值模拟数据来构建粗粒度的观测值，探测动力学的异质性，并将这些观测值的波动分解为两个横向分量与假设的时间波动软模式和纵向分量无关。我们发现，随着温度的降低和时间尺度的增加，时间重新参数化的波动变得越来越占主导地位，其相关体积一起增长的动力学不均匀性的相关体积，而纵向波动的相关体积仍然很小。
2011-10-14 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Fluctuations in the Time Variable and Dynamical Heterogeneity in Glass-Forming Systems
我们测试一个假设的起源动力学的异质性在缓慢放松的系统，即它出现从软（戈德斯通）模式与时间reparametrizations下的连续对称性破缺。我们这样做，通过构建粗粒度的可观测量和这些可观测量的波动分解成横向分量，这是与假设的时间波动软模式，和纵向分量，这代表了其余的波动。我们的测试是在四个模型的结构玻璃模拟获得的数据进行。正如假设所预测的那样，我们发现，随着温度的降低和时间尺度的增加，时间重新参数化波动变得越来越占主导地位。更具体地说，横向波动和纵向波动的强度之比作为动力学磁化率χ4的函数而增长，动力学磁化率χ4代表动力学不均匀性的强度;横向波动的相关体积与动力学不均匀性的相关体积大致成正比，而纵向波动的相关体积仍然很小且大致恒定。
2013-10-21 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Elastoplasticity Mediates Dynamical Heterogeneity Below the Mode-Coupling Temperature
当液体接近玻璃化转变温度时，动力学不均匀性成为其行为的重要普遍特征。动态易化，即局部运动触发附近的进一步运动，在这种现象中起着重要作用。在这里，我们表明，远程，弹性介导的促进出现低于模式耦合温度，添加到在所有温度下存在的短程组件。我们的研究结果表明，过冷液体和玻璃态之间有着深刻的联系，并为更深入地了解玻璃体系中的动力学不均匀性铺平了道路。
2021-03-05 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Dynamics of Rod like Particles in Supercooled Liquids -- Probing Dynamic Heterogeneity and Amorphous Order
几十年来，尽管人们对形成玻璃的过冷液体进行了广泛的研究，但探索其动态和静态相关性一直是一个挑战。动态相关性表现为动态异质性，它普遍存在于从分子玻璃形成液体、致密胶体系统到细胞集合的各种系统中。另一方面，在这些稠密的无序系统中，静态相关的概念仍然有些难以捉摸，它的存在仍然是积极的辩论。我们提出了一种新的方法来提取动态和静态相关使用棒状粒子作为探针。该方法可以在实验中的分子玻璃形成液体中以及在包括生物学相关系统的其它软物质系统中实施。我们还合理化观察到的对数正态分布的旋转去相关时间的细长探针分子在报告的实验研究，以及一种新的方法来提取动态和静态相关长度的实验中提出的建议。
2020-05-22 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Energy Landscape, Anti-Plasticization and Polydispersity Induced Crossover of Heterogeneity in Supercooled Polydisperse Liquids
发现多分散性对势能景观有显着影响;平均固有结构能量随温度的增加而降低。在固定体积分数下增加多分散性降低了玻璃化转变温度和玻璃形成的脆性，类似于在一些聚合物熔体中看到的抗增塑。一个有趣的温度依赖性交叉的异质性与多分散性在低温下观察到由于更快地建立动态异质性在较低的多分散性。
2008-10-06 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Brambilla et al. Reply to a Comment by J. Reinhardt et al. on "Probing the equilibrium dynamics of colloidal hard spheres above the mode-coupling glass transition"
G. Brambilla等人，回复J. Reinhardt等人的评论，质疑模式耦合理论预测的胶体硬球临界体积分数以上的平衡动力学的存在。
2010-10-18 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
A simple model for dynamic heterogeneity in glass-forming liquids
该研究提出一个简单连续介质模型，定量预测玻璃形成液体中动态异质性的关联函数，模型预测与模拟结果高度一致，并揭示异质性寿命对动态磁化率峰值后衰减的控制作用。
2023-10-21 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
The Relationship of Dynamical Heterogeneity to the Adam-Gibbs and Random First-Order Transition Theories of Glass Formation
我们仔细研究常见的措施的模型聚合物熔体的动力学不均匀性和测试这些尺度与亚当和吉布斯（AG）和随机一阶跃（RFOT）理论的玻璃形成液体的松弛假设相比。为此，我们首先分析集群的高流动性的粒子，这些移动粒子的字符串一样的集体运动，和集群的相对较低的流动性。我们发现，高迁移率的集群和字符串的时间尺度与扩散的时间尺度，而低迁移率的粒子的时间尺度与结构弛豫时间。我们发现这些粒子簇的几何结构具有高度的相似性。特别是，我们表明，这些集群的分形维数是一致的，与溶胀支化聚合物或支化聚合物与筛选排除体积相互作用。相比之下，弦的分形维数从小弦的自避免行走跨越到更长的简单随机行走，{更强的相互作用，弦，对应于具有屏蔽排斥体积相互作用的柔性聚合物。我们研究的适当性确定的大小尺度的移动粒子簇或字符串的大小合作重排区域（CRR）的AG和RFOT理论。我们发现，字符串的大小似乎是最一致的措施CRR的AG和RFOT模型。用RFOT模型的“马赛克”长度识别串或簇放松了“熵液滴”是紧凑的传统假设。我们还确认了AG理论的熵公式的有效性，约束RFOT理论的指数值。这一约束，连同尺寸尺度的分析，使我们能够估计RFOT的特征指数。
2013-02-20 cond-mat.soft
Translational Dynamics of Rod-like Particles in Supercooled Liquids: Probing Dynamic Heterogeneity and Amorphous Order
利用探针分子来提取复杂动力系统的局部动力学和结构特性是一种古老的技术，无论是在模拟还是实验中。通过这些局部测量可以获得许多不能从批量测量中立即获得的重要信息。尽管如此，探测粒子的动力学如何受到周围液体介质的影响的详细理解还不是很清楚，特别是在过冷温度范围内。这项工作显示了如何平移动力学的棒状粒子浸没在一个过冷液体可以给我们的相关长度尺度的增长与动力学的不均匀性和介质中的多体静态相关的信息。一个统一的标度理论合理化所有观察到的结果，导致一个新的，但简单的方法，是在实验中测量这些重要的长度尺度的分子玻璃形成液体的增长访问的发展。
2021-03-29 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Probing the many-body energy landscape of a soft glass with graph neural networks
Robert Frederick Smith School of Chemical and Biomolecular Engineering, Cornell University（康奈尔大学罗伯特·弗雷德里克·史密斯化学与生物分子工程学院）
本文使用等变消息传递图神经网络NequIP学习无溶剂聚合物接枝纳米颗粒模型软玻璃的高维势能面，以远低于经典密度泛函理论的计算成本准确预测多体相互作用，并通过蒙特卡洛模拟重现实验平衡结构。
2026-09-22 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Macroscopic active matter under confinement: dynamical heterogeneity, bursts, and glassy behavior in a few-body system of self-propelling camphor surfers
Université Paris-Saclay（巴黎萨克雷大学）；CNRS, IJCLab（法国国家科学研究中心，原子核与亚原子物理实验室）；Dipartimento di Fisica, Sapienza Università di Roma（罗马大学物理系）；Department of Physics, California State University Fullerton（加州州立大学富勒顿分校物理系）；Department of Chemistry, California State University Fullerton（加州州立大学富勒顿分校化学系）；Université de Toulouse（图卢兹大学）；CNRS, Laboratoire de Physique Théorique（法国国家科学研究中心，理论物理实验室）；CNRS, Centre de Biologie Intégrative（法国国家科学研究中心，综合生物学中心）
研究自推进山梨糖浆游动体在圆形边界内的集体动力学，揭示密度依赖的爆发现象和玻璃行为。
2026-04-16 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamic heterogeneity in an orientational glass
化合物CBr $_n$ Cl $_{4-n}$家族已被证明有助于揭示玻璃态行为的微观机制。一些家庭成员显示平移有序相与最小的障碍，似乎揭示玻璃的功能，因此值得特别注意的普遍玻璃异常的搜索。在这项工作中，我们研究了CBrCl $_3$动力学进行广泛的分子动力学模拟。该化合物的分子进行重新取向离散跳跃，其中原子彼此之间交换相等的位置，从而揭示了完全可与过冷液体中的笼旋转平移跳跃运动相媲美的笼取向跳跃运动。相关时间计算旋转自相关函数显示良好的协议与以前报道的介电结果。从平均等待时间和持久性直接计算的轨迹结果，我们能够解释哪些微观机制导致特征时间与$α$和$β$ -实验测量的弛豫时间。我们发现两个不等价的分子组比另外两个不等价的分子组具有更长的特征时间，它们都属于单斜（C2/c）晶格的非对称单元。
2017-11-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Probing Glass Formation in Perylene Derivatives via Atomic Scale Simulations and Bayesian Regression
提出融合原子尺度模拟、自相关函数分析与贝叶斯回归的方法，预测苝衍生物玻璃化转变温度和脆性，并揭示β、α弛豫的微观机制。
2025-01-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Scaling Description of the Relaxation Dynamics and Dynamical Heterogeneity of an Active Glass-forming Liquid
本文通过分子动力学模拟和统一标度理论，研究了活性玻璃形成液体中活性涨落与密度涨落的耦合，揭示了活性增强密度涨落并导致从超阿伦尼乌斯到亚阿伦尼乌斯弛豫行为的动力学交叉，以及大活性下弛豫时间的非平凡系统尺寸依赖性。
2024-12-23 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Plasticity and dynamical heterogeneity in driven glassy materials
许多非晶玻璃材料表现出复杂的时空力学响应和流变特性，其特征在于间歇的应力-应变响应和波动的速度分布。在准静态和非热变形协议，这种不均匀的塑性流动被证明是由各种大小的塑性事件。本文通过对二维LJ非晶态固体的数值研究，将玻璃材料非均匀动力学的研究推广到有限剪切速率和有限温度的情况。通过使用分子动力学得到的全球力学响应收敛到准静态极限得到的能量最小化协议。对不同剪切速率下的塑性形变的详细分析表明，玻璃遵循不同的流动状态。在足够低的剪切速率下，机械响应达到剪切速率独立的状态，其表现出准静态响应的所有特征（有限尺寸效应、屈服应力.）。在中等剪切速率下，流变性能由外部施加的剪切速率决定。最后，在较高的剪切系统达到剪切速率无关的均匀制度。通过对原子运动的详细分析，也证实了这三种机制的存在。四点关联函数的计算表明，从剪切速率为主的准静态政权的过渡是伴随着一个动态的协同长度尺度$ξ$，示出发散与剪切速率的增长。这种分歧相比，一个简单的模型，假设扩散传播的塑性事件的预测。
2010-01-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft
Anomalous Dynamical Heterogeneity in Active Glasses as a Signature of Violation of Mermin-Wagner-Hohenberg Theorem
Tata Institute of Fundamental Research（塔塔基础研究所）
本研究通过分析主动玻璃中动力学异质性的异常行为，探讨了违反Mermin-Wagner-Hohenberg定理对系统有序性的影响，并揭示了局部结构有序与活动性之间的关系。
2026-01-08 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Formation of double glass in binary mixtures of anisotropic particles: Dynamic heterogeneities in rotations and displacements
我们研究玻璃行为的混合物中的椭圆形和圆形颗粒在两个维度在低温下使用取向相关的Lennard-Jones势。椭圆具有温和的纵横比（$\sim 1.2$），并且倾向于在低温下对齐，而圆形颗粒在20%的浓度下扮演干扰椭圆取向的杂质的角色。这些杂质的尺寸小于椭圆的尺寸，并以垂面排列吸引它们。结果，在玻璃态下，每个杂质周围的配位数大多为5或4。我们实现了双层玻璃，其中取向和位置都是无序的，但仍然保持介观有序。我们发现一个强烈的异质性翻转运动的椭圆，这敏感地依赖于杂质集群。平均旋转扩散常数由快速翻转的椭圆确定，在我们的模型中，即使在低温下椭圆仍然保持不变。相比之下，非翻转旋转（角度变化不接近$\pm π$）主要是由涉及许多粒子的合作构型变化引起的。因此，在非翻转旋转中出现了与位移的动态不均匀性密切相关的长时间不均匀性。
2013-09-05 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamic facilitation observed near the colloidal glass transition
我们目前的实验确认在单分散和双分散胶体悬浮液的玻璃化转变体积分数附近的动态促进。粒子动力学中的相关性不仅存在于空间（团簇和弦）中，也存在于时空中。在数量上，高移动性粒子（比固定粒子）更可能有最近的邻居，这些邻居在之前的时间内是高移动性的。这种解释是，一个粒子的移动性使它的邻居能够或促进其随后的运动。促进作用在与破笼相对应的弛豫时间最明显，此时动态异质性也最大化。
2014-06-23 cond-mat.soft
Probing Local Structure in Glass by the Application of Shear
玻璃化转变仍然是当代凝聚态物理最大的未解之谜之一。当通过快速冷却绕过结晶时，产生保留无定形颗粒的过冷液体。过冷液体的物理现象既广泛又有趣。最重要的是，过冷液体的粘度在很窄的温度范围内显示出令人难以置信的增加。最终，过冷液体停止流动，变成玻璃，并获得刚性和类似固体的行为。了解是什么支撑了粘度的巨大增长，以及在没有长程序的情况下刚性是如何产生的是一个长期追求的目标。许多关于玻璃态减速的理论都要求与结构有关的静态长度尺度随温度的降低而增长。为此，我们提出了一个新的，自然的长度尺度-“剪切穿透深度”。该长度尺度量化了过冷液体的结构连通性。剪切穿透深度被定义为施加到边界的剪切扰动传播到液体中的距离。我们提供的数值数据，基于$NiZr_2$的模拟，说明这种长度尺度表现出显着的增长和最终的分歧接近玻璃化转变。我们进一步讨论了这方面的联系，包括结构连接性和玻璃化转变的新理论。
2016-02-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.comp-ph
Probing a critical length scale at the glass transition
我们给出了一个明确的结构签名的玻璃化转变的证据，在一个静态的相关长度与相同的依赖于系统的大小，这是典型的临界现象。我们的方法是引入一个外部的，静态的扰动，从系统的响应提取的结构信息。特别是，我们考虑的潜在的势能景观（固有结构）的局部极小值的变换行为，在静态变形。对数值结果的有限尺寸标度分析表明，关联长度在温度$T_c$处发散，低于该温度时系统可以达到平衡。我们的数值结果与随机一阶理论，预测这样的发散与临界指数$ν=2/3$在Kauzmann温度，外推的组态熵消失。
2010-05-04 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Scaling Description of Dynamical Heterogeneity and Avalanches of Relaxation in Glass-Forming Liquids
本文提出玻璃形成液体中动力学异质性的标度理论，将动力学关联增长与零温固定点及雪崩型弛豫联系起来，并解释了 Stokes-Einstein 违背，预测得到弹塑性模型模拟验证。
2023-08-03 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Quantitatively Connecting Experimental Time-Temperature-Superposition-Breakdown of Polymers near the Glass Transition to Dynamic Heterogeneity via the Heterogeneous Rouse Model
该研究扩展 HRM 以描述近 Tg 未缠结聚合物的动态非均匀性，定量解释 TTS 失效及复模量实验数据，并提出由流变标度推断动态非均匀性的方法。
2024-03-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
