Predicting Glass-to-Glass and Liquid-to-Liquid Phase Transitions in Water
玻璃-玻璃和液体-液体的相变在许多年前就在有或没有施加压力的情况下在散装水和承压水中观察到了。结果表明，它们是由依赖于温度的焓差分离的两个液相的竞争。该模型是基于经典的成核方程的这些阶段完成的焓节省存在于所有温度和压力的贡献。计算得到的无定形水的热力学参数、多重玻璃化转变温度、焓变以及在高于Tg =227.5K的负压下的最大密度温度与许多测量结果一致
2017-03-18 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Static self-induced heterogeneity in glass-forming liquids: Overlap as a microscope
我们提出并数值实现了一个本地探头的静态自诱导的异质性特征玻璃形成液体。该方法依赖于在无约束边界的介观腔中测量的配置对之间的重叠的平衡统计。通过系统地改变探测腔的位置，我们直接检测重叠波动的空间变化。我们提供了一个详细的分析的统计数据的局部估计的构型熵，我们推断的无定形状态之间的表面张力的估计，成分都在随机的一阶过渡理论的基础上的玻璃形成。我们的研究结果代表了第一次直接尝试可视化和量化支撑玻璃形成热力学的自诱导异质性。他们铺平了道路，粗粒度的有效理论的发展和直接评估的作用，热力学的激活动力学的深度过冷液体。
2022-05-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Spatial Dimensionality Dependence of Heterogeneity, Breakdown of the Stokes-Einstein Relation and Fragility of a Model Glass-Forming Liquid
我们调查的动力学的异质性，斯托克斯-爱因斯坦关系和脆弱性的模型玻璃形成液体，一个二元混合物的软球与谐波相互作用的潜力，从3到8的空间维度的故障。通过动态磁化率$χ_4$和非高斯参数$α_2$来量化动态异质性。我们发现，脆弱性，Stokes-Einstein关系的崩溃程度，以及动力学的异质性，随着空间维数的增加而减少。我们简要地描述了密度的依赖性的脆弱性，并用它来解决与以前的结果明显不一致。
2021-08-19 cond-mat.soft
A simple model for dynamic heterogeneity in glass-forming liquids
该研究提出一个简单连续介质模型，定量预测玻璃形成液体中动态异质性的关联函数，模型预测与模拟结果高度一致，并揭示异质性寿命对动态磁化率峰值后衰减的控制作用。
2023-10-21 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Mode-coupling theory for the dynamic heterogeneity in an aging glass: How Do Glassy Domains Grow?
我们构建的方程的增长动力学的老化结构玻璃模式耦合理论内，通过一个非稳态的3-密度相关器中定义的物理。{ \bf 97}，195701（2006）。我们解决了一个示意性的形式得到的方程，以获得粗化的动态异质性，其特征在于通过3点相关器$χ_3(t,t_w)$，作为等待时间的函数$t_w$。对于玻璃中的淬火，我们发现$χ_3$在$t -t_w \sim t_w^{0.8}$处达到峰值$\sim t_w^{0.5}$，为Parisi [J. Phys. Chem. B \textbf{103}，4128（1999）]和Kob和Barrat [Phys. Rev. Lett. \textbf{78}，4581（1997）]。老化并不“简单”：$t_w$依赖性不能归因于有效温度的变化。
2021-08-23 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Cooling Rate Dependence and Dynamic Heterogeneity Below the Glass Transition in a Lennard-Jones Glass
本文用分子动力学模拟研究了二元Lennard-Jones混合物。我们首先考虑一个随时间线性冷却的系统，冷却速率为γ。通过改变伽马近四十年来，我们研究了冷却速率对玻璃化转变和所得玻璃的影响。我们发现所有的研究量的冷却速率的依赖性;随着冷却速率的降低，系统在降低温度时失去平衡，达到较低的温度，并获得增加的局部秩序。接下来，我们通过研究玻璃中最不动和最易动的颗粒来研究熔化过程的动力学。我们发现，它们的空间分布是不均匀的，不动/移动的颗粒被包围的密集/不太密集的笼子比平均颗粒。
1999-12-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Mapping dynamical heterogeneity in structural glasses to correlated fluctuations of the time variables
动力学不均匀性-玻璃化转变附近的强烈波动-被认为是解释大部分玻璃化转变现象的关键。一个可能的假设是，它们的起源是从软（戈德斯通）模式与时间reparametrizations下的连续对称性破缺。为了验证这一假设，我们使用四个玻璃形成模型的数值模拟数据来构建粗粒度的观测值，探测动力学的异质性，并将这些观测值的波动分解为两个横向分量与假设的时间波动软模式和纵向分量无关。我们发现，随着温度的降低和时间尺度的增加，时间重新参数化的波动变得越来越占主导地位，其相关体积一起增长的动力学不均匀性的相关体积，而纵向波动的相关体积仍然很小。
2011-10-14 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
An artificial dynamic heterogeneity in a glass-former below Tg
我们首次报道了大规模分子动力学模拟探针分子的光致异构化对玻璃态分子材料动力学的影响。我们发现，光异构化的探针分子诱导创建一个人工的动态异质性内的矩阵。然后，我们研究修改的动力学和发现，在最近的实验中，一个重要的增加的扩散导致液体样的扩散低于玻璃化转变温度。我们发现，光致异构化过程控制的异质性和非高斯参数的材料，导致这些数量的非常迅速的变化。
2008-12-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Fluctuations in the Time Variable and Dynamical Heterogeneity in Glass-Forming Systems
我们测试一个假设的起源动力学的异质性在缓慢放松的系统，即它出现从软（戈德斯通）模式与时间reparametrizations下的连续对称性破缺。我们这样做，通过构建粗粒度的可观测量和这些可观测量的波动分解成横向分量，这是与假设的时间波动软模式，和纵向分量，这代表了其余的波动。我们的测试是在四个模型的结构玻璃模拟获得的数据进行。正如假设所预测的那样，我们发现，随着温度的降低和时间尺度的增加，时间重新参数化波动变得越来越占主导地位。更具体地说，横向波动和纵向波动的强度之比作为动力学磁化率χ4的函数而增长，动力学磁化率χ4代表动力学不均匀性的强度;横向波动的相关体积与动力学不均匀性的相关体积大致成正比，而纵向波动的相关体积仍然很小且大致恒定。
2013-10-21 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Impact of elastic heterogeneity on the propagation of vibrations at finite temperatures in glasses
声波如何在无序固体中传播的某些方面仍然不清楚。最近的研究表明，无序固体的一个特征似乎会影响中尺度的振动激发，即局部弹性不均匀性。声波的传播已被证明是强烈的影响，不均匀的材料的机械特性，添加到标准的非谐耦合，在有限的温度下，达到极其复杂的传输性能。在这里，我们解决这些问题的情况下，一个简单的原子玻璃形成，分子动力学计算机模拟。特别是，我们专注于横向分量的振动激励的动态结构因素，并在扩展的频率范围内的声音色散和衰减的温度依赖性的特征。我们提供了一个完整的图片如何弹性异质性确定运输的振动激发，也基于直接比较的数值数据与预测的非均匀弹性理论。
2019-12-04 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Picosecond Dynamic Heterogeneity, Hopping and Johari-Goldstein Relaxation in Glassforming Liquids
我们发现，非相干准弹性中子散射（QENS）从分子液体揭示了一个两态的动态异质性在1 ps的时间尺度上，分子要么是高度限制或自由进行相对较大的偏移。从玻璃态到熔点以上的数据使我们能够观察到温度依赖的粒子数水平和这两种状态之间的交换。一个简单的物理图片出现从这个数据，结合已发表的工作，提供了一个机制“跳跃”和Johari-戈尔茨坦（$β_{JG}$）松弛，并允许我们准确地计算扩散系数，$D_T$，和特征时间$α$，和$β_{JG}$松弛从ps时标中子数据。
2014-06-30 cond-mat.soft
Reduced strength and extent of dynamic heterogeneity in a strong glass former as compared to fragile glass formers
我们研究了动态异质性模型四面体网络玻璃形成液体。我们使用四点关联函数来提取动态关联长度xi_4 ^a（t）和对应于两个长度尺度a上的结构弛豫的可伸缩性chi_4 ^a（t）。一个长度尺度对应于最近邻距离处的结构弛豫，另一个对应于四面体结构的弛豫。我们发现动态关联长度xi_4^{a}随弛豫时间的增长比模型脆性玻璃形成体慢得多。我们还发现在一定的温度范围内，chi_4^a ~（xi_4^a）^z都有变化，但在最低温度下z < 3。然而，我们确实发现证据表明，斯托克斯-爱因斯坦违反开始的温度标志着动态异质区域的特征发生变化的温度。在整个文件中，我们对比的结构和动力学的一个强大的玻璃前与一个代表性的脆弱的玻璃前。
2015-10-16 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Effect of attractions on correlation length scales in a glass-forming liquid
有越来越多的证据表明，缓慢的动态和动态异质性具有结构的玻璃形成液体的签名。然而，即使在弱挫折的玻璃形成液体，是否有一个结构起源的动态不均匀性是一个有争议的问题。通过分子动力学模拟，我们提出了一个研究的动态不均匀性和键的取向顺序之间的联系，在一个弱阻挫玻璃形成液体在两个维度上，利用评估的影响的吸引力的相关长度尺度。我们发现，吸引力可以强烈地影响松弛动力学，动态不均匀性和相关的动态相关长度的液体，但它们对键取向顺序和相关的静态相关长度的影响显示了一种方式，让人想起吸引力对液体热力学的影响。这意味着键取向序和静态关联长度尺度的增长可能仅仅是弱阻挫玻璃形成液体中有利于构型熵的表现。因此，我们的研究结果导致强有力的证据表明，键取向顺序不能提供一个完整的描述动态异质性，即使在弱挫折玻璃形成系统。
2012-10-06 cond-mat.soft
Glassy dynamics and dynamical heterogeneity in colloids
浓胶态悬浮液是一个经过充分测试的模型系统，具有玻璃化转变。胶体是小固体颗粒在液体中的悬浮液，并且当颗粒浓度高时表现出玻璃态行为;颗粒大致类似于传统玻璃中的单个分子。由于颗粒尺寸可以很大（100 nm - 1000 nm），这些样品可以用各种光学技术进行研究，包括显微镜和动态光散射。在这里，我们回顾了与胶体玻璃化转变的现象，特别是讨论观察的空间和时间上的异质性动力学的胶体样品附近的玻璃化转变。虽然本章主要集中在硬球状胶体粒子的结果，我们也讨论其他胶体系统的吸引力或软排斥相互作用。
2010-09-30 cond-mat.soft
Controlling mechanical properties of a polymeric glass
在这项工作中，我们使用分子模拟研究的方法来控制聚合物玻璃材料的机械性能，如弹性模量，机械不均匀性以及它们的玻璃化转变温度。我们研究了填充和未填充的聚合物，并研究了颗粒尺寸，体积分数和聚合物-颗粒相互作用的影响。我们确定了弹性模量和玻璃化转变温度的流动性和动态异质性之间的关系。
2016-10-12 cond-mat.soft
Probing the degree of heterogeneity within a shear band of a model glass
最近的实验提供了证据，沿剪切带（SB）在金属玻璃的长度尺度为几百纳米的密度变化。通过分子动力学模拟的一个通用的二元玻璃模型，在这里，我们表明，这是强烈相关的组合物，配位数，粘度和发热的变化。沿着SB-路径的单个剪切事件显示出几纳米的平均距离，与最近的实验结果中等范围的顺序。上述变化是由这些局部扰动引起的，由弹性介导。
2019-04-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Dynamic heterogeneity of glass-forming liquids in the density scaling regime
最近对高压测量数据的分析表明，动力学不均匀度（χ_4）^max一般不可能是结构弛豫时间τ的单变量函数。对于广泛的一类真正的和模型的过冷液体，其中的分子动力学服从密度标度法至少到一个很好的近似，我们认为，重要的长度和时间尺度之间的关系，表征分子运动的玻璃化转变附近的密度因子控制。如果幂律密度标度对结构弛豫时间和动力学不均匀度都有效，我们发现该因子是密度幂，其指数是τ和（χ_4）^max之间观察到的解耦的度量。然后，该度量可以通过幂律密度标度指数之间的差异来量化，该指数通常对于τ和（χ_4）^max是不同的。
2013-07-19 cond-mat.soft
Inferring the dynamics of glass-forming liquids from static structure across thermal states
Nagoya University（名古屋大学）；The University of Osaka（大阪大学）；University of Hyogo（兵库县立大学）
本文提出T-BOTAN框架，通过静态粒子配置在不同温度下预测玻璃形成液体的动力学异质性，展示了图神经网络的泛化能力。
2026-03-14 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Multi-time density correlation functions in glass-forming liquids: Probing dynamical heterogeneity and its lifetime
引入了密度关联函数的多时间扩展，以揭示玻璃形成液体动力学不均匀性的时间信息。我们利用一个多时间的关联函数，这是类似于在多维非线性光谱分析的高阶响应函数。在这里，我们提供了全面的四点，三次密度关联函数从长时间的轨迹所产生的分子动力学模拟的玻璃形成二元软球混合物的数值结果。我们确认，在时间和频率域的二维表示是敏感的动力学异质性，它揭示了相关的运动，存在于广泛的时间尺度的耦合。由三次关联函数检测到的相关运动被分为移动和不移动的贡献，这是确定从粒子位移在第一时间间隔。我们发现，相关峰的位置与van-Hove自关联函数的非高斯参数信息相一致。此外，它表明，在第二个时间间隔的三次关联函数的渐进变化，使我们能够分析如何在动力学的相关性演变的时间。从这个分析中，我们评估的动力学异质性的寿命和它的温度依赖性系统。我们的研究结果表明，动力学不均匀性的寿命变得比$α$ -弛豫时间，这是确定从两点密度关联函数时，系统是高度过冷慢得多。
2010-06-24 cond-mat.soft
Interfacial Entropic Interactions Tunes Fragility and Dynamic Heterogeneity of Glassy Athermal Polymer Nanocomposite films
在纳米颗粒和基体聚合物之间的界面处的焓相互作用已知影响所得聚合物纳米复合材料（PNC）的各种性质。对于无热PNCs，由嵌入在化学上相同的聚合物中的接枝纳米颗粒组成，在确定纳米复合材料的性质中界面层（IL）相互作用的作用和程度不是很清楚。在这里，我们展示了界面层动态的脆弱性和动态异质性（DH）的非热和玻璃PNCs的影响。通过改变接枝与基质聚合物的尺寸比f来改变IL性质，这又改变基质链渗透到接枝层中的程度。发现PNCs的脆性随熵相容性的增加而单调增加，其特征在于穿透深度的增加。相反，在大多数聚合物和玻璃形成者的观察，我们观察到的依赖IL动态的脆弱性和DH之间的反相关性，量化的实验估计Kohlrausch-Watts-Williams参数和从模拟获得的非高斯参数。
2018-08-22 cond-mat.soft
Distribution of local relaxation events in an aging 3D glass: spatio-temporal correlation and dynamical heterogeneity
我们调查的时空分布的微观弛豫事件，定义通过粒子跳跃，在一个模型聚合物玻璃使用分子动力学模拟。我们引入了一个有效的算法，直接识别跳在模拟过程中，这使得整个系统的弛豫事件的地图的创建。在此基础上，我们提出了密度的相关性跳，并直接提取相关尺度。这些尺度共同定义了重新排列的颗粒群，它们的尺寸分布是温度和年龄的函数。动态异质性空间上解决的聚合成集群的啤酒花，我们分析其体积分布和增长过程中老化。与四点动力学磁化率χ4的直接比较揭示了在χ4峰之前形成的单个主导簇，这表明最大相关动力学。啤酒花集群的分形维数的分析发现稍微不紧凑的形状非常符合独立的四点相关性估计。
2013-08-28 cond-mat.soft
Fragile-to-Strong Crossover, growing length scales, and dynamic heterogeneity in Wigner Glasses
胶体粒子是结构玻璃化转变（SGT）理论的理想实验场。在这些系统中，玻璃态行为表现为颗粒密度的增加。因此，具有不同柔软度的软胶体颗粒捕获不同的玻璃形成性质，通常在分子玻璃中观察到。通过对微米级带电胶体悬浮液的二元混合物进行布朗动力学模拟，我们发现，通过调整电势的柔软度，可以通过改变单价盐的浓度来实现，在脆弱到强大的行为之间存在连续的过渡。值得注意的是，这是在系统中发现的，其中胶体颗粒之间的良好表征的电位是各向同性的。我们还表明，随机一级跃迁（RFOT）理论的预测定量地描述了普遍的功能，如不断增长的相关长度，$ξ\sim (ϕ_K/ϕ- 1)^{-ν}$与$ν= 2/3$其中$ϕ_K$，模拟的Kauzmann温度，取决于盐浓度。正如RFOT预测所预期的那样，我们在不断增长的相关长度与弛豫时间和动态异质性的急剧增加之间建立了因果关系。在维格纳玻璃中观察到的大范围的脆性被用来与分子玻璃进行类比。脆性的大的变化被发现只有当粘度的温度依赖性检查了一大类不同的玻璃形成材料。与此形成鲜明对比的是，这在一个可以通过实验探测的单一系统中得到了生动的说明。我们的工作还表明，RFOT预测在描述整个密度范围内的动态时是准确的，而不管玻璃的脆弱性如何，这意味着描述SGT的物理学是普遍的。
2019-09-08 cond-mat.soft
Dynamical heterogeneity in active glasses is inherently different from its equilibrium behavior
该研究通过大规模模拟和解析模式耦合理论，发现活性玻璃的动力学异质性与其平衡行为本质不同，质疑了DH在玻璃态动力学中的核心作用。
2023-05-10 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Depth-dependent interplay of dynamical heterogeneity and chain dynamics at the surface of glass-forming polymers
Department of Chemical, Biological, and Materials Engineering, The University of South Florida（南佛罗里达大学化学、生物与材料工程系）
研究揭示了玻璃形成聚合物表面深度依赖的动力学异质性与链动力学的相互作用，通过分子动力学模拟发现界面迁移梯度对链松弛的影响及Rouse缩放指数的变化。
2026-02-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Dynamical heterogeneity in periodically deformed polymer glasses
采用分子动力学模拟研究了在空间均匀、时间周期性剪切变形下模型聚合物玻璃的结构弛豫动力学。我们研究了玻璃化转变温度以下短链聚合物的粗粒珠弹簧模型。结果发现，在小的应变振幅，链段动力学是几乎可逆的约$10^4$周期，而在应变振幅超过百分之几，聚合物链成为完全放松后，一百个周期。在临界应变振幅，从慢到快的弛豫动力学的过渡与最大数量的动态相关的单体所示的动态磁化率的峰值。单个单体的轨迹分析表明，移动单体往往会帮助他们的邻居成为移动和聚集成相对紧凑的瞬态集群。
2013-10-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Scaling Description of the Relaxation Dynamics and Dynamical Heterogeneity of an Active Glass-forming Liquid
本文通过分子动力学模拟和统一标度理论，研究了活性玻璃形成液体中活性涨落与密度涨落的耦合，揭示了活性增强密度涨落并导致从超阿伦尼乌斯到亚阿伦尼乌斯弛豫行为的动力学交叉，以及大活性下弛豫时间的非平凡系统尺寸依赖性。
2024-12-23 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamical heterogeneity in aging colloidal glasses of Laponite
玻璃由于其长的弛豫时间而表现为固体;然而这种缓慢响应的起源仍然是一个谜。增长的动态长度尺度，由于合作运动的粒子被认为是核心的理解这两个缓慢的动力学和刚性的出现。在这里，我们提供了实验证据的一个不断增长的动态异质性的长度尺度，随着等待时间的增加，在一个老化的胶态玻璃Laponite增加。的动态的异质性的签名如下从动态光散射测量中，我们研究了旋转和平移扩散的盘形颗粒的Laponite悬浮液。这些测量伴随着同时微观流变学和宏观流变学实验。我们发现，粒子的旋转扩散减慢速度比他们的平移运动。平移和取向自由度的这种解耦发现其起源于动态异质性，因为旋转和平移探测样品中的不同长度尺度。宏观流变学实验表明，低频剪切粘度的增加速度比旋转和平移扩散弛豫时间快得多。
2012-03-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Heterogeneity and growing lengthscales in the dynamics of kinetically constrained lattice gases in two dimensions
我们研究了两个动力学约束模型，即一个和两个空位辅助三角形晶格气体的动力学不均匀性和不断增长的动力学尺度。其中一个模型是坚固的玻璃成形器，另一个是脆弱的玻璃成形器。两者都表现出异质动态广泛分布的时间尺度上看到的持久性时间的分布。我们发现，斯托克斯-爱因斯坦关系被违反，在更大程度上在脆弱的玻璃成型，并显示这种违反是如何与动态异质性。我们提取动力学lengthscales从结构因素的移动粒子和显示，定量地，这个lengthscale的增长密度的增加。我们评论如何缩放的长度和时间在这些模型中涉及到的便利自旋模型的玻璃。
2005-06-28 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Disentangling hierarchical relaxations in glass formers via dynamic eigenmodes
本文通过动态本征模分解，在二维胶体系统中识别五类层级弛豫模式，揭示准弹性模标志玻璃态起始、可逆弦模主导动态异质性，提供统一微观框架。
2025-05-27 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Scaling Description of Dynamical Heterogeneity and Avalanches of Relaxation in Glass-Forming Liquids
本文提出玻璃形成液体中动力学异质性的标度理论，将动力学关联增长与零温固定点及雪崩型弛豫联系起来，并解释了 Stokes-Einstein 违背，预测得到弹塑性模型模拟验证。
2023-08-03 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Different glassy characteristics are related to either caging or dynamical heterogeneity
本研究通过解析论证与多维度系统模拟，揭示玻璃态特征源于颗粒禁禁闭与动力学异质性两种机制，为玻璃态动力学数据分析及理论构建提供了严格约束。
2023-11-18 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Comparison of Dynamical Heterogeneity in Hard-Sphere and Attractive Glass Formers
使用分子动力学模拟，我们已经确定，堵塞的液体中的动力学不均匀性的性质是非常敏感的短程吸引力。弱吸引系统与致密硬球和Lennard-Jones流体几乎没有什么不同：粒子运动是间断的，并且倾向于以大约单个粒子直径的步骤进行。这两个基本特征在明显的吸引力存在时都会发生变化。粒子的流动性和不流动性的瞬态期间不能辨别在中间的吸引力强度，结构松弛大大增强。强吸引力，众所周知，显着抑制放松，恢复双峰粒子运动。但在这种情况下，瞬时移动粒子的移动步骤比弱吸引力的情况明显更偏向大位移。动态异质性，这不能被传统的模式耦合理论捕获的修改后的功能，验证了最近的预测，从一个模型的空间相关的促进缺陷。
2005-01-05 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamic heterogeneity in a glass forming fluid: susceptibility, structure factor and correlation length
我们调查的增长动态异质性的玻璃质硬球混合物的体积分数，并包括模式耦合过渡。我们使用一个80000粒子系统来测试一个新的程序来评估一个动态相关长度xi（t）：我们确定系综独立的动态磁化率chi_4（t），并使用它来促进评估xi（t）的四点结构因子的小波矢量行为。我们分析了α弛豫时间τ_alpha、chi_4（τ_alpha）和xi（τ_alpha）之间的关系。我们发现，模式耦合一样的幂律提供了一个合理的描述的数据在一个有限的范围内的体积分数，但幂律的指数不同的预测的非均匀模式耦合理论。我们发现xi（tau_alpha）~ ln（tau_alpha）在所研究的整个体积分数范围内，这是符合亚当斯-吉布斯型关系。
2010-11-04 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Signature of Dynamical Heterogeneity in Spatial Correlations of Particle Displacement and its Temporal Evolution in Supercooled Liquids
过冷液体动力学的不均匀性被认为是玻璃化转变的标志之一。在过去已经进行了深入的研究，以了解这种异质性的起源动力学和可能的长度尺度与之相关联。我们已经做了大量的分子动力学模拟的几个模型玻璃形成液体在三维理解的时间演化的动力学异质性和异质性长度尺度。我们发现，虽然动态异质性的强度是最大的接近特征$α$ -弛豫时间的系统的时间尺度，动态异质性本身是发达的时间尺度短的$β$ -弛豫时间和生存长达几十个$α$ -弛豫时间的时间尺度。此外，我们发现，温度依赖的异质长度保持相同的整个时间窗口，但其绝对值随时间的变化在一个非单调的方式。
2019-06-18 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Elastoplasticity Mediates Dynamical Heterogeneity Below the Mode-Coupling Temperature
当液体接近玻璃化转变温度时，动力学不均匀性成为其行为的重要普遍特征。动态易化，即局部运动触发附近的进一步运动，在这种现象中起着重要作用。在这里，我们表明，远程，弹性介导的促进出现低于模式耦合温度，添加到在所有温度下存在的短程组件。我们的研究结果表明，过冷液体和玻璃态之间有着深刻的联系，并为更深入地了解玻璃体系中的动力学不均匀性铺平了道路。
2021-03-05 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Energy Landscape, Anti-Plasticization and Polydispersity Induced Crossover of Heterogeneity in Supercooled Polydisperse Liquids
发现多分散性对势能景观有显着影响;平均固有结构能量随温度的增加而降低。在固定体积分数下增加多分散性降低了玻璃化转变温度和玻璃形成的脆性，类似于在一些聚合物熔体中看到的抗增塑。一个有趣的温度依赖性交叉的异质性与多分散性在低温下观察到由于更快地建立动态异质性在较低的多分散性。
2008-10-06 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Predicting the long time dynamic heterogeneity in a supercooled liquid on the basis of short time heterogeneities
我们报道了在模拟的2D玻璃形成混合物中的局部Debye-Waller因子表现出显著的空间不均匀性，并且这些短时间波动提供了长时间动态倾向的空间分布的良好预测[Phys.Rev.Lett. 93，135701（2004）]。相反，固有结构的每个粒子的势能与空间分布的动力学不相关。
2005-12-02 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamic heterogeneity in an orientational glass
化合物CBr $_n$ Cl $_{4-n}$家族已被证明有助于揭示玻璃态行为的微观机制。一些家庭成员显示平移有序相与最小的障碍，似乎揭示玻璃的功能，因此值得特别注意的普遍玻璃异常的搜索。在这项工作中，我们研究了CBrCl $_3$动力学进行广泛的分子动力学模拟。该化合物的分子进行重新取向离散跳跃，其中原子彼此之间交换相等的位置，从而揭示了完全可与过冷液体中的笼旋转平移跳跃运动相媲美的笼取向跳跃运动。相关时间计算旋转自相关函数显示良好的协议与以前报道的介电结果。从平均等待时间和持久性直接计算的轨迹结果，我们能够解释哪些微观机制导致特征时间与$α$和$β$ -实验测量的弛豫时间。我们发现两个不等价的分子组比另外两个不等价的分子组具有更长的特征时间，它们都属于单斜（C2/c）晶格的非对称单元。
2017-11-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Thermally activated dynamics of annealed glasses near the yielding transition under cyclic shear
本文利用非平衡分子动力学模拟研究有限低温下二维玻璃在循环剪切中的动力学，并结合振动模式与机器学习指标揭示屈服两侧动态非均质性的不同结构起源。
2024-10-01 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Quantifying Spatially Heterogeneous Dynamics in Computer Simulations of Glassforming Liquids
我们研究的现象，在计算机模拟的平衡，玻璃形成液体的动力学不均匀性。我们描述了几种方法来量化的单粒子运动的空间相关性，并表明，粒子位移的空间相关性变得越来越长的范围内的温度降低到模式耦合临界温度。
1998-12-14 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Macroscopic active matter under confinement: dynamical heterogeneity, bursts, and glassy behavior in a few-body system of self-propelling camphor surfers
Université Paris-Saclay（巴黎萨克雷大学）；CNRS, IJCLab（法国国家科学研究中心，原子核与亚原子物理实验室）；Dipartimento di Fisica, Sapienza Università di Roma（罗马大学物理系）；Department of Physics, California State University Fullerton（加州州立大学富勒顿分校物理系）；Department of Chemistry, California State University Fullerton（加州州立大学富勒顿分校化学系）；Université de Toulouse（图卢兹大学）；CNRS, Laboratoire de Physique Théorique（法国国家科学研究中心，理论物理实验室）；CNRS, Centre de Biologie Intégrative（法国国家科学研究中心，综合生物学中心）
研究自推进山梨糖浆游动体在圆形边界内的集体动力学，揭示密度依赖的爆发现象和玻璃行为。
2026-04-16 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Structural Signature of Slow and Heterogeneous Dynamics in Glass-Forming Liquids
液体玻璃化转变的中心问题之一是是否存在一种结构特征，可以定性地区分不同过冷度下的不同动力学行为。在这里，我们提出了一种新的结构表征的基础上的局部密度的空间相关性，我们表明，本地密集包装的结构环境有直接的联系，缓慢的动态以及动态异质性的玻璃形成。研究发现，随着温度的降低，局域密度大的颗粒弛豫缓慢，且由密集堆积的颗粒形成的团簇尺寸增大。此外，提取的静态长度尺度显示出明确的相关性与弛豫时间在不同程度的过冷。这表明，暂时但连续形成的局部致密堆积的结构环境可能是缓慢的动力学和动态不均匀性的玻璃形成液体的结构起源。
2015-09-23 cond-mat.soft
Predicting The Effective Temperaure of a Glass
我们解释了Di Leonardo et al. [Phys. Rev. Lett. 84，6054（2000）]，Lennard-Jones玻璃的有效温度仅取决于产生玻璃相的体积和/或温度跃变中的密度的最终值。这不仅是Lennard-Jones液体的性质，也是所有强关联液体的特征。对于这样的液体，来自单次淬火模拟的数据提供了足够的信息来预测通过从平衡态跳跃而产生的任何玻璃的有效温度。这一预测验证了由模拟的Kob-Andersen二元Lennard-Jones液体，并不适用于非强关联的单原子Lennard-Jones高斯液体。
2010-02-24 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Probing the equilibrium dynamics of colloidal hard spheres above the mode-coupling glass transition
我们使用动态光散射和计算机模拟来研究胶体硬球浓悬浮液中的平衡动力学和动力学不均匀性。我们的研究涵盖了前所未有的密度范围，并跨越了七十年的结构弛豫时间，$\ta$，包括平衡以上$ϕ_{\rm c}$，玻璃化转变的位置推导出拟合我们的数据模式耦合理论。而不是下降的平衡，系统保持遍历以上$ϕ_{\rm c}$，并进入一个新的动力学制度，其中$\ta$增加的功能形式，这是没有预料到的先前的实验，而动态异质性的幅度增长速度比幂律与$\ta$，发现在分子玻璃形成接近玻璃化转变。
2009-04-03 cond-mat.soft
Unraveling the glass-like dynamic heterogeneity in ring polymer melts: From semi-flexible to stiff chain
本研究通过分子动力学模拟探究链刚度与单体密度对环形聚合物熔体动静态行为的影响，发现非高斯性随密度和刚度增强，回转半径与密度的关系受链刚度调控，且键断裂动态非均匀性与非高斯性耦合，为理解其动力学机制提供新见解。
2023-08-09 cond-mat.soft
Predicting Properties of Oxide Glasses Using Informed Neural Networks
本文提出一种融入先验科学知识的神经网络模型，用于预测不含钠的二元氧化物玻璃的玻璃化转变温度、杨氏模量和剪切模量，相比五种传统盲模型，该模型展现出更优的外推能力。
2024-02-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft physics.comp-ph
How do packing defects modify the cooperative motions in supercooled liquids ?
我们使用分子动力学模拟来研究在玻璃形成器中存在的填充缺陷和被称为动态异质性的自发合作运动之间的关系。为此，我们使用一个简单的双原子玻璃形成剂，并添加少量的较大或较小的双原子探针。稀释的探针修改局部的包装，诱导液体中的结构缺陷，而我们发现，缺陷的数量是足够小，不干扰的平均结构。我们发现，一个小的包装修改周围的几个分子可以深刻地影响整个液体的动力学，当过冷。当我们使用小探针分子时，动力学加速并且动力学不均匀性降低。相比之下，对于大的探针，动力学减慢并且动力学异质性增加。诱导的不均匀性和传输系数修改增加时，温度降低，消失的笼动力学的起始温度附近。
2017-02-15 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Comparing machine learning techniques for predicting glassy dynamics
为了理解结构和动力学如何在玻璃中联系起来，已经开发了许多基于机器学习的方法来预测过冷液体中的动力学。这些方法包括日益复杂的机器学习技术，以及用于描述粒子周围环境的日益复杂的描述符。在许多情况下，所选择的机器学习技术和结构描述符的选择同时变化，使得难以定量比较不同机器学习方法的性能。在这里，我们使用三种不同的机器学习算法-线性回归，神经网络和GNN-来预测玻璃二元硬球混合物的动态倾向，使用Boattini等人最近引入的序参量的递归集作为结构输入。127，088007（2021）]。正如我们所展示的，当使用这些高级描述符时，所有三种方法都以几乎相同的准确度预测动态。然而，线性回归比训练快几个数量级，使其成为迄今为止的首选方法。
2022-02-18 cond-mat.soft
Multi-component generalized mode-coupling theory: Predicting dynamics from structure in glassy mixtures
在致密的无序系统中，玻璃态动力学和玻璃态转变的出现在理论上仍然没有完全理解。模式耦合理论（MCT）已被证明是有效的，在描述一些非平凡的玻璃形成的功能，但它不能解释完整的玻璃现象，由于它是基于强近似。广义模耦合理论（GMCT）是模耦合理论的一个层次性扩展，它通过在广义框架下细致地描述高阶关联的动力学过程，比模耦合理论更胜一筹。不幸的是，该理论迄今为止仅针对单组分体系开发，因此对于高度多分散的材料效果不佳。在本文中，我们解决了这个问题，通过开发GMCT多组分系统。我们用它来预测的二元Kob-Andersen Lennard-Jones混合物的玻璃态动力学，以及其纯粹的排斥Weeks-Chandler-Andersen模拟。我们的研究结果表明，GMCT层次结构的每一个额外的级别逐渐提高GMCT的预测能力超过其以前的限制。这意味着我们的理论能够从静态关联中获得更多的信息，从而能够从第一性原理的角度更好地理解吸引力在过冷液体中的作用。
2021-03-30 cond-mat.soft
Predicting activation-barrier and plasticity-onset statistics in a model of glasses
Tohoku University（东北大学）；University of Amsterdam（阿姆斯特丹大学）；Weizmann Institute of Science（魏茨曼科学研究所）
本研究通过非线性模式框架推导出玻璃模型激活势垒和塑性起始的渐近分布及极值标度，并开发高效算法验证预测，为理解玻璃动力学提供统一理论。
2026-10-08 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Non-Gaussianity of van Hove Function and Dynamic Heterogeneity Length Scale
在玻璃形成液体的过冷温度范围内，粒子位移概率分布的非高斯性质被认为是玻璃转变的主要标志之一。这是已经建立的概率分布，也被称为范霍夫函数显示普遍指数尾。这种指数尾分布函数的起源是由于在过冷制度中观察到的粒子的跳跃运动。如果假设系统在空间和时间上具有非均匀动力学，那么也可以解释非高斯性质。因此指数尾是动态异质性的表现。在这项工作中，我们直接表明，非高斯分布的粒子的位移发生在动态非均匀性的长度尺度和动力学行为的过程中，在这个长度尺度粒度变得均匀。通过对van Hove函数在不同长度尺度上的粗粒化，研究了van Hove函数的非高斯性，并提取了van Hove函数从非高斯向高斯过渡的动态不均匀性的长度尺度。所得到的动态非均匀性尺度被认为是在非常好的协议与其他常规方法获得的规模。
2018-05-28 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamics of Rod like Particles in Supercooled Liquids -- Probing Dynamic Heterogeneity and Amorphous Order
几十年来，尽管人们对形成玻璃的过冷液体进行了广泛的研究，但探索其动态和静态相关性一直是一个挑战。动态相关性表现为动态异质性，它普遍存在于从分子玻璃形成液体、致密胶体系统到细胞集合的各种系统中。另一方面，在这些稠密的无序系统中，静态相关的概念仍然有些难以捉摸，它的存在仍然是积极的辩论。我们提出了一种新的方法来提取动态和静态相关使用棒状粒子作为探针。该方法可以在实验中的分子玻璃形成液体中以及在包括生物学相关系统的其它软物质系统中实施。我们还合理化观察到的对数正态分布的旋转去相关时间的细长探针分子在报告的实验研究，以及一种新的方法来提取动态和静态相关长度的实验中提出的建议。
2020-05-22 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
GlassNet: a multitask deep neural network for predicting many glass properties
本研究提出多任务深度神经网络GlassNet，在超218k玻璃组成上训练以预测85种性质，结合MYEGA方程优于ViscNet，并用SHAP提供可解释性，助力玻璃设计。
2023-11-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Roughness of oxide glass subcritical fracture surfaces
一个原始的设置相结合的一个非常稳定的加载阶段，原子力显微镜和环境室，允许获得非常稳定的亚临界断裂在受控环境下的氧化物玻璃中的传播，并随后精细地表征裂纹表面的纳米粗糙度特性。的表面粗糙度的分析进行的经典均方根粗糙度与文献相比，并在物理上更充分的指标有关的自仿射性质的断裂表面。由于可比的纳米尺度的表面粗糙度，AFM针尖的大小和仪器的噪音，一个特殊的照顾是专门用于计量性能的统计评估。几种氧化物玻璃的2粗糙度幅度被证明是减少作为应力强度因子的函数，是相当不敏感的相对湿度和增加的玻璃的异质性的程度。结果进行了讨论的几个建模参数有关裂纹扩展，材料的异质性，裂纹尖端塑性形变和水在裂纹尖端的扩散之间的耦合。提出了一个综合的新模型，该模型结合了Wiederhorn等人[1]关于材料不均匀性对裂纹尖端应力的影响的模型预测和断裂表面的自仿射性质。
2017-11-14 cond-mat.soft
