Energy Landscape, Anti-Plasticization and Polydispersity Induced Crossover of Heterogeneity in Supercooled Polydisperse Liquids
发现多分散性对势能景观有显着影响;平均固有结构能量随温度的增加而降低。在固定体积分数下增加多分散性降低了玻璃化转变温度和玻璃形成的脆性，类似于在一些聚合物熔体中看到的抗增塑。一个有趣的温度依赖性交叉的异质性与多分散性在低温下观察到由于更快地建立动态异质性在较低的多分散性。
2008-10-06 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Breakdown of diffusivity-entropy scaling in colloidal glass forming liquids
玻璃是一种失去流动能力的液体。为什么这种特殊的物质在动力学上经历了急剧的减速，而在冷却时在结构上与流体状态几乎没有区别，这构成了玻璃化转变物理学的中心问题。在这里，我们实验测试的途径动力学减慢在玻璃$\textrm{-}$形成的液体，由椭球体或二进制球形胶体。与旋转运动相反，在平移运动中扩散系数和过量熵之间的指数标度被揭示为由于玻璃效应而在令人惊讶的低面积分数（$ϕ_\textrm{T}$）处破裂。在$ϕ_\textrm{T}$，反常的双旋耦合增强，自由能景观的地形变得崎岖。基于$ϕ_\textrm{T}$与脆性之间的正相关性，$ϕ_\textrm{T}$的测量提供了一种预测液体松弛的新方法，同时避免了在高密度区域所需的平衡时间的禁止性增加。我们的研究结果突出了玻璃化熵在玻璃化转变中的作用。
2018-05-22 cond-mat.soft
How glassy are orientational dynamics of rodlike molecules near the isotropic-nematic transition?
为了定量描述最近观察到的液晶各向同性相和非晶相的慢动力学，我们在计算机模拟的一系列热致液晶模型系统中研究了棒状分子在各向同性-非晶转变过程中的单粒子取向动力学。玻璃态动力学的几个显着特点是显示，包括非指数松弛，动力学的异质性，和非阿氏温度依赖的取向弛豫时间。为了获得一个定量测量的玻璃态动力学与estbalished方法在过冷液体，我们构建了一个弛豫时间与缩放的逆温度图，并证明，人们确实可以定义一个“脆性指数”的热致液晶，这取决于密度和纵横比。脆性参数的值令人惊讶地在对于玻璃形成液体观察到的范围内。一个合理的能源景观功能和观察到的脆弱性之间的相关性进行了讨论。
2007-03-06 cond-mat.soft
Quantitatively Connecting Experimental Time-Temperature-Superposition-Breakdown of Polymers near the Glass Transition to Dynamic Heterogeneity via the Heterogeneous Rouse Model
该研究扩展 HRM 以描述近 Tg 未缠结聚合物的动态非均匀性，定量解释 TTS 失效及复模量实验数据，并提出由流变标度推断动态非均匀性的方法。
2024-03-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Breakdown of time-temperature superposition in a bead-spring polymer melt near the glass transition temperature
数值研究了简单珠弹簧聚合物熔体在有和没有链角势时，在其玻璃化转变温度（Tg）附近时温叠加（TTS）的破裂。利用Green-Kubo关系式计算了不同温度下的应力松弛模量G（t，T）。珠弹簧聚合物熔体的G（t，T）的TTS在充分高于其Tg的温度下工作良好。然而，当系统温度接近玻璃化转变制度，TTS的击穿观察。在Tg附近的温度下，在G（t）函数的键弛豫和链弛豫机制之间的时间尺度上定义的移位因子aTB的温度依赖性显著强于由链弛豫模式的时间尺度定义的移位因子aTA。与G（t，T）的TTS的破坏直接相关，Stokes-Einstein扩散-粘度关系定律的退耦也出现在玻璃化转变区。通过对van Hove函数Gs（r，t）和小球运动的非高斯参数a2（t）的分析表明，TTS的破裂与动力学不均匀性有关。在这项研究中，链刚度的影响的温度依赖性的移位因子也进行了研究。刚性链熔体的位移因子的温度依赖性比柔性链熔体的位移因子的温度依赖性强。然而，不管链刚度如何，珠-弹簧聚合物熔体的应力松弛模量函数将在约T/Tg ~ 1.2的类似Tg归一化温度下开始分解TTS。
2014-10-06 cond-mat.soft
Non-monotonic pressure dependence of the dynamics of soft glass-formers at high compressions
在分子动力学模拟软玻璃形成者通过排斥相互作用，我们发现，玻璃化转变温度，动力学不均匀性，玻璃脆性达到最大值在相同的交叉压力$P_d$。我们对零温堵塞态的分析表明，在$P_d$的态具有最高的键取向顺序和最大的空间波动。相应地，低频振动的正常模式是最不本地化的，沿着这些模式的平均势能势垒是最高的堵塞状态附近的$P_d$。过冷液体的重入玻璃化转变和动力学是可预测的这些结构和振动的前体在零温度堵塞状态。
2012-06-29 cond-mat.soft
Effect of heavy impurities on the dynamics of supercooled liquids
研究了重杂质对过冷液体动力学的影响。当过冷液体中的一小部分颗粒变重时，它们表现出比原始颗粒更慢的动力学，并且也使整个系统更慢。如果我们用重叠关联函数来量化系统中的动力学，那么它对于重粒子和轻粒子有不同的行为。特别地，在整个系统的弛豫时间，由较重颗粒实现的弛豫程度平均小于由较轻颗粒实现的弛豫程度。然而，随着交叉温度$T_0$的交叉，弛豫的这种差异急剧下降。低于这个交叉温度，系统中的粒子具有相似的弛豫时间，而与它们的质量无关。这个交叉温度取决于重粒子的分数和它们的质量。接下来，我们隔离质量不均匀性对过冷液体动力学的影响，并发现其影响随温度单调增加。我们还看到，随着温度的降低，动力学不均匀性的发展是不显着的系统与杂质比纯系统。最后，重杂质的引入可以被看作是减少过冷液体的动力学脆性的一种方式。
2020-05-27 cond-mat.soft
Flow of supercooled liquids under dipolar force field
本研究通过分子动力学模拟，发现动态异质性导致Navier-Stokes方程在描述过冷液体于偶极力场下的流动时显著失效，且该偏离随过冷程度和动态异质性增长而加剧。
2024-09-27 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Length-scale Dependence of Stokes-Einstien Breakdown in Active Glass-forming Liquids
本研究通过模拟活性玻璃液体，发现斯托克斯-爱因斯坦关系在过冷区被违反，且违反程度随活性增强，其恢复波矢与动力学异质性长度尺度成反比。
2023-06-17 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Heterogeneous diffusion, viscosity and the Stokes Einstein relation in binary liquids
本文研究了过冷熔体中扩散系数与粘度之间的斯托克斯-爱因斯坦关系（SER）被打破的原因。本文用分子动力学研究了二元Lennard-Jones系统作为金属熔体的模型。高温下的弱击穿可以从同位素效应中看到的运动集体化来理解。较低温度下的强烈击穿与动态不均匀性的增加有关。在相关的时间尺度上，一些粒子的扩散速度比平均值或比SER预测的要快得多。范霍夫自关联函数允许明确地识别慢粒子。它们的扩散率甚至小于预测的SER。这些粒子的慢粒子的时间跨度，在他们的第一个转换是一个快速的，是大于衰减时间的应力相关性。慢速颗粒对粘度的贡献在冷却时迅速上升。不仅扩散，而且粘度显示出动态异质性的情况。我们可以定义一个“慢”粘度。SER恢复为慢扩散系数和慢粘度之间的关系。
2016-04-07 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Validity of the Rosenfeld relationship: A comparative study of the network forming NTW model and other simple liquids
本文探讨了Rosenfeld关系和Dzugutov关系对于Lennard-Jones（LJ）系统、其排斥性对应物WCA系统和网络形成液体NTW模型的有效性。我们发现，对于所有的系统，这两个关系是有效的，在高温制度的普适指数接近0.8。与简单液体的情况类似，LJ和WCA系统在低温下的标度律也发生了变化。然而，对于NTW模型，这是一个简单的液体，这些标度律是有效的，即使在较低的温度制度类似的离子熔体。因此，我们发现NTW模型具有简单液体和离子熔体的混合特征。我们的研究进一步揭示了Rosenfeld关系和Arabius关系之间的定量关系。对于强液体，Rosenfeld关系在低温区的有效性与它在该区中的Arbius行为有关。最后，我们探讨了对熵和剩余多粒子熵在动力学中的作用，作为系统脆弱性的函数。
2017-06-06 cond-mat.soft
Fragile-to-strong glass transition in two-dimensional vortex liquids
本文通过实验与蒙特卡洛模拟证明，二维超导涡旋液体的脆性可由外磁场或无序强度调控，并揭示脆性到强玻璃转变源于六角序笼效应与随机钉扎的相互作用。
2024-08-27 cond-mat.soft cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
Suppression of the rate of growth of dynamic heterogeneities and its relation to the local structure in a supercooled polydisperse liquid
采用分子动力学（MD）模拟方法，研究了过冷液体中分子的微观排列与其在玻璃化转变附近的低温慢动力学之间的关系。一个Lennard-Jones液体的组成颗粒的大小和质量的多分散性被选为模型系统。我们的研究表明，局部结构（随多分散性而变化）起着至关重要的作用，无论是在减缓动力学和增长的动态异质性，除了确定系统的玻璃形成能力（GFA）。在固定的体积分数增加多分散性被发现抑制动态相关性的增长率，如检测到的非线性密度响应函数的峰值的增长。动态相关性的增长表现在较低的多分散性在低温下比通常更强的斯托克斯-爱因斯坦关系的崩溃，也导致多分散性系统的脆弱性降低。我们发现，抑制的增长速度的动态异质性可以归因于损失的结构相关性（如测量的结构因子和本地键取向顺序）与多分散性。虽然需要临界多分散性以避免结晶，但我们发现多分散性的进一步增加降低了玻璃形成能力（GFA）。
2008-10-06 cond-mat.soft
Glassy swirls of active dumbbells
软哑铃的致密二元混合物的动力学，每个受到主动推进力和热波动，显示出突然停止，首先到平移，然后到旋转玻璃，因为一个降低温度$T$或自推进力$f$。温度诱导玻璃与活性诱导玻璃有什么不同？为了解决这个问题，我们监测沿$(T-f)$平面中的等弛豫时间轮廓的动态。我们发现显着的差异，在脆弱性和性质的动态异质性，其中包括发病的玻璃形成-活动诱导的玻璃表现出大漩涡或漩涡，其规模是由活动，并出现分歧，因为一个方法的玻璃化转变。这种大的集体旋转运动应该对上皮层中的集体细胞迁移有影响。
2017-03-16 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Nonlinear Elasticity, Fluctuations and Heterogeneity of Nematic Elastomers
液晶弹性体实现了一种迷人的新形式的软物质，即传统的交联聚合物凝胶（橡胶）和液晶的复合物。这些{ \em固体}液晶汞齐，非常类似于它们的（常规的，流体）液晶对应物，可以自发地部分打破平移和/或取向对称性，伴随着新的软戈德斯通模式。因此，这些材料可以表现出非常规的弹性，其特征在于一些弹性模量的弹性强制消失。因此，对这种固体的恰当描述需要对经典弹性理论作必要的修改。在这项工作中，我们发展了一个{ \em旋转不变}，{ \em非线性}理论的弹性体的理想液晶弹性体的双相。我们表明，它的特点是软模式，对应于长波长的剪切变形的固体网络和旋转的方向场的组合。我们研究了这些软模的热涨落网络的不均匀性的存在下，并表明，它们导致了各种各样的异常弹性性质，如奇异的长度尺度相关的剪切弹性模量，发散的弹性常数的张开变形的指向矢，长尺度不可压缩性，普遍泊松比和非线性应力应变关系的任意小应变。这些长尺度的弹性性质是{ \em通用}的，由一个非平凡的零温度固定点控制，并构成了一个定性的崩溃的经典弹性理论在弹性体。因此，弹性体实现了稳定的“临界相”，其特征在于普遍的幂律相关性，类似于连续相变的临界点，但在整个相上延伸。
2007-09-25 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamics of Highly Supercooled Liquids:Heterogeneity, Rheology, and Diffusion
通过分子动力学模拟研究了具有软核势的过冷液体在静态和剪切条件下的二维和三维运动，由于对关联函数的第一个峰的尖锐性，我们可以明确地定义相邻粒子对之间的键。在结构重排时，它们以簇的形式集体断裂，簇的大小随着温度的降低而增加。键寿命时间$τ_b$取决于$T$和剪切速率$\gdot$，在弱剪切$\gdot τ_α \ll 1$中与通常的结构或$α$弛豫时间$τ_α$近似，而在强剪切$\gdotτ_α \gg 1$中由于剪切诱导的笼断裂，键寿命时间$τ_b$与$1/\gdot$近似。在一个时间间隔（$\sim 0.05τ_b$）内累积的断裂键非常类似于伊辛自旋系统的临界涨落。例如，它们的结构因子很好地拟合了Ornstein-Zernike形式，这产生了相关长度$ξ$，代表了由断裂键组成的簇的最大尺寸。我们还发现了一个动力学标度关系，$τ_b \sim ξ^{z}$，有效的任何$T$和$\gdot$与$z=4$在二维和$z=2$在三维。对于任何$T$和$\gdot$，粘度都是$τ_b$级，因此出现显著的剪切稀化行为。在较宽的剪切区域内，剪应力接近于极限应力。我们还研究了标记粒子在三维剪切运动。对于任意的$T$和$\gdot$，扩散常数都是$τ_b^{-ν}$和$ν=0.75 \sim 0.8$的量级，因此在强剪切作用下，扩散常数比零剪切作用下的扩散常数大得多。这表明爱因斯坦-斯托克斯关系的破裂…
1998-06-18 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Fast Vibrational Modes and Slow Heterogeneous Dynamics in Polymers and Viscous Liquids
许多体系，包括聚合物和分子液体，当充分冷却和/或压缩时，固化成无序固体，即，一个杯子。这种转变不是突然的，其特征是微观迁移率逐渐降低，弛豫大大减慢。玻璃形成材料的一个显著方面是微观动力学不均匀性（DH），即，几乎不动的粒子与高动粒子共存的区域。在第一个令人信服的证据表明振动动力学和超低弛豫之间存在强烈的相关性之后，我们提出了一个问题，即振动动力学是否编码了DH的预测信息。在这里，我们回顾我们的研究结果，从分子动力学数值模拟的聚合物和分子玻璃形成者，特别关注的斯托克斯-爱因斯坦扩散和粘度之间的关系，以及相关位移的区域的大小的故障。
2019-11-18 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Microscopic Activated Dynamics Theory of the Shear Rheology and Stress Overshoot in Ultra-Dense Glass-Forming Fluids and Colloidal Suspensions
我们制定了一个微观的，力的水平，激活动力学为基础的连续启动非线性剪切流变学的超致密玻璃形成硬球流体和胶体悬浮液的ECNLE方法的上下文中的物理力学理论。激活结构松弛被描述为一个耦合的本地-非本地事件，涉及笼和较长范围的集体弹性控制的特征应力松弛时间。理论预测的变形引起的迁移率增强，松弛加速在低值的应力，应变，或剪切速率，稳态结构松弛时间和粘度的表观幂律变薄，在剪切变薄制度的非零激活势垒，稳态剪切应力的速率依赖性的表观Herschel-Bulkley形式，动态屈服或流动应力的不同测量值与填充分数的指数增长，以及变形下的降低的脆性和动态不均匀性先前显示与实验良好一致。这里讨论的中心新问题是瞬态响应的定义特征-应力过冲。与稳态流态相反，理解瞬态响应需要明确处理结构、弹性模量和应力松弛时间的耦合非平衡演化。我们制定了一个新的定量模型，这方面的物理动机和计算易处理的方式。应力过冲的理论预测被证明是在良好的协议与实验观察的亚稳超致密制度的硬球胶体悬浮液作为剪切速率和包装分数的函数，并占变形辅助激活运动是至关重要的瞬态和稳态响应。
2022-08-17 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamic phase coexistence in glass-forming liquids
用于解释玻璃的异质动力学的最有争议的假设之一假定以高扩散率和低扩散率为特征的两相暂时共存。在这种情况下，具有不同扩散率的两相共存一段时间的弛豫时间的顺序，然后混合。不幸的是，很难测量单粒子扩散率来检验这一假设。事实上，虽然范霍夫分布的非高斯形状表明扩散率分布的瞬态存在，但不可能从这个量推断出两个或更多个动力学相是否共存。在这里，我们提供了第一个直接观察的动态共存的两个阶段，不同的扩散系数，通过显示，在深过冷制度的单粒子扩散系数的分布获得一个短暂的双峰形状。我们将这种分布的异质性的动力学和斯托克斯-爱因斯坦关系的故障，我们表明，两个动力学阶段的共存发生的时间尺度增长速度比冷却的弛豫时间，一些考虑的模型。我们的工作为合理化过冷液体的动力学以及将它们的结构和动力学性质联系起来提供了基础。
2015-07-15 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Griffiths-like region explains the dynamic anomaly in metallic glass-forming liquids
Beijing Normal University（北京师范大学）
研究通过数值模拟揭示金属玻璃形成液体中动态异常的热力学机制，提出Griffiths-like区域解释其异常现象。
2026-01-19 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
