Dynamics in the Metabasin Space of a Lennard-Jones Glass Former: Connectivity and Transition Rates
使用模拟，我们构建了有效的动力学在元基空间的Lennard-Jones玻璃形成。元基是通过一个方案，测量固有结构之间的转换率，并产生集群的固有结构，通过绘制分支，具有最大的转换率。有效的动态被证明是马尔可夫的，但显着不同，从最简单的陷阱模型。我们特别表明，保留有关元基空间中的连通性的信息是至关重要的复制在这个系统中观察到的缓慢的动态。
2008-11-17 cond-mat.soft
Dynamics of particles and cages in an experimental 2D glass former
我们调查的动态玻璃形成的二维胶体混合物，并显示存在的集体运动的颗粒。我们引入了一个均方位移MSD相对于最近的邻居，这表明显着的偏差，从通常的MSD量化我们的粒子的个别运动。结合对Van Hove函数自身部分的分析，这表明粒子与笼的耦合运动以及笼内跳跃过程。
2009-11-03 cond-mat.soft
Activation energy spectrum for relaxation and polyamorphism in an ultra-viscous metallic glass former
许多玻璃形成体在两种不同的液态之间表现出相变。对于某些金属玻璃形成体，在熔点和玻璃化转变温度Tg之间的中间温度下，在过冷液体中实验发现液-液转变。我们在这里报告的液体-液体过渡的超粘性金属玻璃形成，在长时间退火期间访问。该研究是在液-液转变温度略低于Tg的Au49Cu26.9Si16.3Ag5.5Pd2.3组合物上进行的。其结果是，高温动力学脆性液体在常规加工过程中冻结到玻璃中，因此在低于Tg的退火过程中，系统获得了潜在的液-液转变。在再加热时，通过量热法观察到逆转变。这一结论得到了广泛收集的补充实验室和同步加速器为基础的技术，如差示和快速扫描量热法，和X射线光子相关光谱。我们的研究结果支持了安吉尔提出的大图景，即具有不同脆性的液体占据了潜在的有序-无序转变的不同侧面。此外，我们的多尺度分析揭示了存在的多重衰减的焓恢复，这是反映在观察到的微观有序和老化机制的玻璃通过不同的固定制度互连的突然的动态老化制度。
2017-06-08 cond-mat.soft
Configurational entropy of polar glass formers and the effect of electric field on glass transition
低温极性液体的模型构造，占构型的热容量，熵，和强电场的玻璃化转变的效果。该模型基于液态理论的Pad{é}截断微扰展开。取决于参数，它容纳了理想的玻璃化转变的消失组态熵和避免，与平方根发散枚举功能在其终止点。该模型得出复合密度-温度参数$ρ^γ/T$，通常用于表示组合的压力和温度数据。该理论是在良好的协议与实验数据过量（超过结晶状态）分子玻璃形成者的热力学。我们认为，Kauzmann熵危机可能是一个签名消失的配置熵的一个子集的自由度，多极旋转在我们的模型。这种情况下有可观察到的后果：（i）的弛豫时间的动态交叉和（ii）的脆弱性指数定义的过剩热容和过剩熵在玻璃化转变的比率。当施加电场时，构型熵消失的Kauzmann温度和相应的玻璃化转变温度向上移动。温度变化与场强成二次方关系。
2016-05-11 cond-mat.soft
Relaxation in the glass-former acetyl salicylic acid studied by deuteron magnetic resonance and dielectric spectroscopy
用介电谱和氘弛豫法在宽温度范围内研究了过冷液体和玻璃态乙酰水杨酸。过冷液体的特征在于与热激活行为的重大偏差。在玻璃中，二次弛豫表现出Johari-Goldstein过程的典型特征。通过测量自旋-晶格弛豫时间，选择性氘代甲基被用作其局部环境的灵敏探针。玻璃中的平均活化能与结晶乙酰水杨酸中的平均活化能存在很大差异。这可以通过考虑玻璃中的宽能垒分布来理解。
2006-04-09 cond-mat.soft
Emergence of two-level systems in glass formers: a kinetic Monte Carlo study
使用基于空隙诱导动力学的可伸缩粒子晶格模型，我们成功地再现了在非常低的温度下热容与温度之间的众所周知的线性关系。热容由两个能级系统决定，这是由于空穴强烈局域化到两个相邻的位置而形成的，并且可以在超稳定玻璃的极限下精确计算。类似但在较高温度下较弱的局部化解释了玻璃化转变。结果支持了传统的二能级隧穿图像，揭示了二能级系统是如何从随机粒子相互作用中产生的，这也导致了玻璃化转变。我们的方法提供了一个统一的框架，有关玻璃在室温和低温下的微观动力学。
2022-03-11 cond-mat.soft
Density dependence of relaxation dynamics in glass formers, and the dependence of their fragility on the softness of inter-particle interactions
脆弱性，量化的弛豫时间的变化的快速性，分析了一系列的模型玻璃形成者，不同的柔软性，它们的粒子间的相互作用。在试图合理化的实验观察胶体悬浮液中，较软的相互作用导致更强的（不那么脆弱）的玻璃形成，我们研究的弛豫动力学的变化与密度，而不是温度，作为一个控制参数。我们采用密度温度标度，在最近的研究中分析，来解决这个问题。我们发现，虽然采用逆密度代替温度导致的结论，软相互作用导致更强的行为，使用涉及温度和密度的缩放变量导致相反的结论，类似于早期的调查，其中温度变化的弛豫动力学分析相同的系统。我们合理化我们的结果，考虑亚当-吉布斯（AG）的脆弱性，其中包括密度依赖性的构型熵和活化能，可能会出现从其他性质的玻璃前体。在Adam-Gibbs关系的框架内，通过采用密度温度标度的分析，我们发现，较软的颗粒使更脆弱的玻璃，从动力学量推导，这是一致的亚当-吉布斯脆弱性。
2017-05-28 cond-mat.soft
Morphology of cooperatively rearranging regions in active glass formers
随着温度向玻璃化转变（$T_{g}$）降低，过冷液体显示出越来越多的非均匀动力学。这种动力学异质性的一个标志是由快速移动的粒子组成的合作重排区（CRR）的自发出现。虽然已经非常详细地探索了被动玻璃形成器中的这些CRR，但是对主动玻璃形成器的理解受到严重限制。关于被动玻璃成形器中CRR的形态的现有共识优先考虑其快速子集，其由快速移动的颗粒组成。在本研究中，我们专注于合成的非热活性玻璃形成剂，并显示出同样的贡献，从慢子集的形态的CRR。这两个子集在其结构中表现出指数分布，这与CRR的存在密切相关。有趣的是，我们还观察到，这些子集的分形维数（$d_{\text{f}}$）共享字符串和紧凑的形态，往往以相反的方式变化的控制参数，即持续时间（$τ_{p}$）和有效温度（$T_{\text{eff}}$）。分形维数$d_{\text{f}}$测量分形对象在其边界处的粗糙度或简单地说是紧凑度。更准确地说，分子松散地结合在边界粗糙的结构中，因此这种条件有利于其在尺寸和形状方面的结构变化。这也是一个事实，任何结构变化是在玻璃形成液体的背景下的弛豫动力学的签名。因此，在本研究中，我们观察到$d_{\text{f}}$与$T_{\text{eff}}$和$τ_{p}$的变化，从形态变化的见解，导致结构变化，无论是在BD极限和非平衡极限。
2021-12-15 cond-mat.soft
Reduced strength and extent of dynamic heterogeneity in a strong glass former as compared to fragile glass formers
我们研究了动态异质性模型四面体网络玻璃形成液体。我们使用四点关联函数来提取动态关联长度xi_4 ^a（t）和对应于两个长度尺度a上的结构弛豫的可伸缩性chi_4 ^a（t）。一个长度尺度对应于最近邻距离处的结构弛豫，另一个对应于四面体结构的弛豫。我们发现动态关联长度xi_4^{a}随弛豫时间的增长比模型脆性玻璃形成体慢得多。我们还发现在一定的温度范围内，chi_4^a ~（xi_4^a）^z都有变化，但在最低温度下z < 3。然而，我们确实发现证据表明，斯托克斯-爱因斯坦违反开始的温度标志着动态异质区域的特征发生变化的温度。在整个文件中，我们对比的结构和动力学的一个强大的玻璃前与一个代表性的脆弱的玻璃前。
2015-10-16 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Configuration-tree Theoretical Calculation of the Mean-Squared Displacement of Particles in Glass Formers
我们报告的分析评估的均方位移（MSD）的颗粒在玻璃的基础上，他们的粗粒度的轨迹。该计算是通过一个本地随机配置树理论，最近提出了我们之一[C.- H. Lam，J. Stat.机械\textbf{2018}，023301（2018）]。结果进行了比较与晶格玻璃模型的数值模拟，并获得了良好的定量协议，在整个时间范围内的温度范围很宽，几乎没有自由参数。据我们所知，这种计算是同类中的第一次。
2019-09-10 cond-mat.soft
Entropy Crisis, Defects and the Role of Competition in Monatomic Glass Formers
我们建立了单原子玻璃形成者的熵危机的存在。研究结果表明，熵危机普遍存在于所有过冷液体中。我们还研究了理想玻璃中缺陷和能量竞争的作用。
2007-08-15 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Multiple higher-order singularities and iso-dynamics in a simple glass-former model
研究了具有两个排斥长度尺度的胶体模型的慢动力学，其相互作用势为硬核和方肩之和。尽管相互作用很简单，模耦合理论预测了一个复杂的动力学场景：一个流体-玻璃线有两个再入口和一个玻璃-玻璃线结束于多个高阶（$A_3$或$A_4$）奇点。在这项工作中，我们验证了存在的两个$A_4$点的数值模拟，观察亚扩散行为的均方位移和对数衰减的密度衰减。令人惊讶的是，我们还发现了一种新的动力学行为所产生的两个高阶奇点之间的竞争。这导致存在特殊的轨迹，沿着这些轨迹，动力学是相同的\textit{at all}长度和时间尺度。
2014-07-15 cond-mat.soft
Insight into properties of sizable glass former from volumetric measurements
本研究针对大尺寸玻璃形成体玻璃化转变动力学的未解问题，结合PVT状态方程分析结构弛豫时间，发现热能与自由体积涨落对其分子重取向动力学几乎同等重要，修正了高压敏参数对应体积主导作用的认知。
2024-03-07 cond-mat.soft
A connection between the structural alpha-relaxation and the beta-relaxation found in bulk metallic glass-formers
已经引入了含有La或Ce的新的金属玻璃，其具有接近常规金属玻璃的极限的动态特性。这提供了机会来测试之前在分子和聚合物玻璃形成剂中建立的趋势或相关性，如果存在的话，同样存在于更广泛的金属玻璃家族中。由于金属玻璃形成体的化学和物理结构与软物质截然不同，不能保证在后者中发现的任何相关性在前者中也成立。如果发现，结果使金属玻璃更接近更广泛的玻璃形成者的性质相似，并可能有相同的解释。在非金属玻璃形成体中，已经在结构α-弛豫的非指数性参数与其弛豫时间和β-弛豫时间之间的分离之间建立了一般和基本的联系。在本文中，我们探讨了金属玻璃形成者的实验数据，并显示相关适用。这种相关性的解释。该关联式的建立有助于理解β弛豫在金属玻璃宏观性质中所起的作用，包括与剪切转变区、变形中的韧脆转变、结晶和扩散的关系。
2013-03-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Ionic glass formers show an inverted relation between fragility and relaxation broadness
本研究发现离子玻璃形成体的脆性与弛豫宽度呈反向关系，提出一类新型离子交联聚合物，为开发兼具可加工性和机械耗散的材料开辟新途径。
2025-09-07 cond-mat.soft
Anomaly of the non-ergodicity parameter and crossover to white noise in the fast relaxation spectrum of a simple glass former
本文报道了玻璃形成体α-甲基吡啶（13 K < T <320 K）的准弹性光散射（LS）谱和介电谱（DS）。在高温下，极化率极小值的演化可用模耦合理论（MCT）很好地描述，得到临界温度T_c = 162 K +-5 K。当T_c > T > T_g时，在DS谱中发现了α过程的过剩翼，并在LS谱中重新发现了其幂律指数c。引入几种玻璃形成者的DS数据所建议的c = c[lg（tau_{alpha}）]的普遍演化，挑选出快速动力学谱，允许确定非遍历性参数f（T）。后者也显示了预测的尖点状异常，识别T_c。在T_g处，f（T）的另一个不连续变化被观察到.快动力学谱表现出向"白噪声“（T < T_c）的交叉。关于快动力学，我们得出的结论是，理想化的MCT预测甚至低于T_c。
2001-11-16 cond-mat.soft
Non-monotonic effect of confinement on the glass transition
玻璃形成液体和它们的结构的松弛动力学的影响在附近的限制壁。考虑到这种效应在科学和工业领域中应用的巨大潜力，其中液体在强约束下发生（例如，随着纳米技术的发展，研究这种非单调行为的各个方面和后果的研究人员数量迅速增加。这篇评论的目的是提供一个概述的研究活动在这个新兴的领域。我们首先简要地讨论如何竞争机制，如包装效果和短程吸引力可能会导致在散装的非单调玻璃化转变的情况。然后，我们分析禁闭效应的流体动力学使用的热力学路线，涉及到单粒子动力学的过剩熵。此外，与Widom的插入概率的扩散动力学，振荡的局部动力学密度在中等密度相当好地描述。然而，在高密度属于过冷制度，这种方法打破了强烈的集体效应的发病信号。事实上，禁闭引入了一个新的长度尺度，在高密度和小孔径的限制竞争的流体的短程局部秩序。这引起了一个非单调依赖的包装结构上的限制，与相应的效果上的动态结构松弛。这种非单调效应也发生在锥板式通道的情况下，其中限制的程度随着距顶点的距离而变化。这是一个非常有前途的问题，为未来的研究揭示交替玻璃和液体状域的存在的可能性。
2021-08-10 cond-mat.soft
Cage Length Controls the Non-Monotonic Dynamics of Active Glassy Matter
致密活性物质由于其与传统玻璃形成材料的显著相似性而获得广泛的关注。然而，活性物质本质上是不平衡的，即使是简单的模型，如活性布朗粒子（ABP）和活性奥恩斯坦-乌伦贝克粒子（AOUP）的行为显着不同，从他们的被动同行。有争议的是，这种差异已被证明是通过玻璃态弛豫动力学的加速、减速或非单调变化来体现的。在这里，我们合理化这些看似对立的观点从平衡的偏离，通过确定的比例的短时间长度尺度的笼的长度，即长度尺度的局部粒子笼，作为一个重要的和统一的控制参数，为活跃的玻璃质。特别是，我们探讨了玻璃态动力学的热和无热的ABP和AOUP后，增加的持续时间。我们发现，对于所有研究的系统有一个最佳的动力学，这个最佳发生时，笼的长度与相应的短时间长度尺度的系统，这是持续的长度为atermal系统或热系统的持续长度和扩散长度尺度的组合相一致。这一新的见解，我们也提供了一个简单的物理参数，使我们能够调和和解释明显不同的偏离平衡在许多以前的研究报告的致密活性材料。
2021-11-22 cond-mat.soft
Neutron scattering in molecular liquids: Influence of orientational degrees of freedom and the prepeak in a fragile glass former
本文将中子散射的中间散射函数S（q，t）展开成一组完整的描述分子液体中动力学关联的关联函数。对于双原子分子系统的静态ns结构因子S（q），将其展开结果与MD模拟的精确结果进行了比较，结果表明，常用于解释这些数据的Sears展开在过冷区失效。S（q）的表示用于得出关于q依赖性的结论，特别是预峰的起源。
1998-08-07 cond-mat.soft
Partial clustering prevents global crystallization in a binary 2D colloidal glass former
两种具有长程偶极相互作用的超顺磁性胶体粒子的混合物被重力限制在悬挂水滴的平坦界面上。通过视频显微镜观察颗粒，并通过外部磁场控制偶极相互作用强度。该体系是研究二维玻璃化转变的模型体系，表现出小颗粒的部分聚集。这种聚集强烈依赖于大颗粒和小颗粒的相对浓度$ξ$。然而，改变相互作用强度$Γ$揭示了聚类不依赖于相互作用强度。使用Minkowski泛函和部分结构因子量化部分聚类方案。部分集群防止全球结晶的证据进行了讨论。
2009-10-13 cond-mat.soft
Dielectric secondary relaxation of water in aqueous binary glass-formers
水在玻璃状二元混合物中的介电弛豫表现出具有近似普适活化能的Arrhenius行为。在这里，我们证明了它的特征弛豫时间遵循一个显着的一般功能依赖于水的重量分数为广泛的分子系统。
2010-04-26 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Configurational Entropy of Self Propelled Glass Formers
本文计算自推进模型玻璃形成体的构型熵，发现非谐贡献不可忽略，并验证其符合广义 Adam-Gibbs 关系，进而得到构型熵与点到集长度尺度的标度关系。
2022-12-11 cond-mat.soft
The role of structure and entropy in determining differences in dynamics for glass formers with different interaction potentials
我们提出了一个研究两个模型液体具有不同的相互作用势，表现出相似的结构，但在低温下显着不同的动力学。通过评估的构型熵，我们表明，这些系统的动力学的差异可以理解的热力学差异。分析它们的结构，我们证明了两个系统之间的配对关联函数的差异，通过它们对熵的贡献，主导了它们的动力学差异，并且确实高估了差异。包括高阶结构相关性的熵的贡献导致较小的估计的弛豫时间，以及两个研究系统之间的差异较小。
2014-04-03 cond-mat.soft
Connecting Relaxation Time to a Dynamical Length Scale in Athermal Active Glass Formers
过冷液体在空间中表现出固有的不均匀性。这基本上意味着在低于熔点的温度下，液体的某些区域中的颗粒动力学可以比其他区域快几个数量级。通常被称为动态异质性，这种行为吸引了参与玻璃化转变研究的研究人员，超过二十年。在所有玻璃化转变研究中，一个根本性的重要问题是，人们是否可以将不断增长的弛豫时间与伴随增长的长度尺度联系起来。在本文中，我们超越了普通的玻璃形成液体的领域和研究的起源，不断增长的动态长度尺度$ξ$在一个自我推进的“积极”的玻璃形成。这个长度尺度，这是使用结构相关性构建的同意与缓慢移动的颗粒，所形成的液体成为空间异质性的集群的平均尺寸。我们进一步报告说，伴随增长的$α$ -弛豫时间表现出一个简单的标度律，$τ_α\sim \text{exp} (ξμ/ T_{eff})$，与$μ$作为一个有效的化学势，$T_{eff}$作为有效温度，和$ξμ$作为集群重排的增长自由能垒。我们的研究结果在三十年的持续时间内是有效的，因此对于理解通用活性液体的缓慢动力学非常有用，例如活性胶体悬浮液或自推进颗粒介质。
2020-08-12 cond-mat.soft
Using mutual information to measure order in model glass-formers
是否有增长的静态秩序伴随着动态的异质性和增加的松弛时间在玻璃体系中看到的是一个有争议的问题。解决这个问题的障碍是，该顺序预计是无定形的，因此不服从简单的序参量。我们使用互信息来提供对多粒子相关性敏感的阶的一般测量。我们将其应用到两个玻璃形成系统（2D的硬盘与不同的尺寸比的二元混合物，以提供不同量的六角有序），并表明，在没有结晶秩序的系统中，有一点无定形秩序的增长。在这两种情况下，我们测量的动态长度与四点关联函数，并发现它增加显着快于系统中的静态长度作为密度的增加。我们进一步表明，我们可以恢复已知的缩放的动力学约束模型，2-TLG的动态相关长度。
2012-05-01 cond-mat.soft
Density fluctuations in the intermediate glass-former glycerol: a Brillouin light scattering study
利用布里渊散射测量了甘油从高温液态到玻璃态的动态结构因子随温度的变化。我们的调查的目的是了解在这个原型玻璃形成系统中的高频率区域的弛豫过程的数量和性质。甘油的相关特性反映了一个相当简单的弛豫模式，而来自分子内通道的贡献是可以忽略不计的GHz频率区域。分析了纵向声学模式的特征频率和寿命的温度行为，表明只包含结构（$α$）过程和非弛豫粘性的唯象模型能够捕捉到对密度涨落动力学的主要贡献。这也是支持的结合分析的光和非弹性X射线散射光谱的ananterior。由全谱分析得到的$α$ -过程的特征时间$τ_α$的温度依赖性符合$α$ -标度普适性，即不同实验技术揭示的值$τ_α$与其它值成正比。的非erogodicity参数平滑地降低，增加温度，并没有签名的尖点状行为的理想化模式耦合理论预测和观察到在其他玻璃形成者被发现在甘油中。
2003-05-15 cond-mat.soft
Yielding transition of a two dimensional glass former under athermal cyclic shear deformation
我们数值研究的屈服过渡的二维模型玻璃进行非热准静态循环剪切变形，与退火的程度，这反过来又取决于制备协议的屈服行为的影响进行调查的目的。我们发现两个不同的制度退火分开的阈值能量。退火不良的玻璃逐渐演变的阈值能量的应变幅度增加向屈服值。初始能量低于阈值能量的良好退火玻璃表现出稳定的行为，随着应变幅度的增加，能量的变化可以忽略不计，直到它们屈服。不连续性的能量和应力在屈服增加的退火程度，与最近的结果发现在三维。我们观察到显着的结构变化与应变振幅，密切反映了能量和应力的变化。我们研究了参与塑料重排的颗粒群。我们分析的雪崩大小的分布，连接重排粒子的集群，以及相关的数量，采用有限尺寸标度分析。我们验证以前研究的指数之间的关系，这些分布的特征，和一个新提出的指数之间的关系描述雪崩和集群大小分布。
2021-08-17 cond-mat.soft
The Excess Wing in the Dielectric Loss of Glass-Formers: A Johari-Goldstein beta-Relaxation?
本文给出了玻璃形成体系碳酸亚丙酯和甘油在高于和低于玻璃化温度T_g时的介电损耗谱。通过长达五周的老化实验，获得了低于T_g的平衡谱。在老化过程中，多余的翅膀，显示为第二次幂定律在高频率，发展成为一个肩膀。结果强烈表明，多余的翅膀，在各种玻璃成型机中观察到的，是一个β-松弛的高频侧翼。
2000-03-02 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Aging of ring polymeric topological glass formers via thermal quench
本文利用大规模分子动力学模拟，研究了拓扑约束环形聚合物在热淬火下的玻璃态动力学响应，发现聚合物刚度与拓扑穿环约束共同决定了系统的结构弛豫与老化行为。
2025-04-03 cond-mat.soft
Super-Arrhenius behaviour of molecular glass formers
本文提出了一种由静态对关联函数计算分子玻璃形成体结构弛豫势垒的理论。的势垒高度示出增加由于增加的数量的稳定的债券的颗粒形成与它的邻居和能量的每个键作为液体移动到更深的过冷（超压缩）区域。我们提出了一个系统的硬球的结果，并比较计算值的结构弛豫时间与实验和模拟结果。
2019-02-02 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Combined Description of Pressure-Volume-Temperature and Dielectric Relaxation of Several Polymeric and Low-Molecular-Weight Organic Glass-Formers using 'SL-TS2' Mean-Field Approach
我们应用我们最近开发的平均场'SL-TS 2'（两态Sanchez-Lacombe）模型来同时描述介电α-弛豫时间和压力-体积-温度（PVT）数据在四种聚合物（聚苯乙烯，聚（甲基丙烯酸甲酯），聚（乙酸乙烯酯）和聚（环己烷丙烯酸甲酯））和四个有机分子玻璃形成剂（邻三联苯，甘油，PCB-62，和PDE）。以前，已经表明，对于所有八种材料，Casalini-Roland热力学标度f tau_{/alpha} = f（TV_{sp} ^{/gamma}）（其中T是温度，V_{sp}是比容），（Casalini，R.;罗兰角M.物理修订版信函2014，113（8），85701），满意。先前也已经表明，在“SL-TS 2”框架内自然地出现相同的缩放（对于足够低的压力）（Ginzburg，V. V.软物质2021，17，9094）。在这里，我们拟合的环境压力曲线的弛豫时间和特定的体积作为温度的函数的八种材料，并观察到理论和实验之间的良好协议。然后，我们使用Casalini-Roland缩放将这些结果转换为“主曲线”，从而能够预测在高压下的弛豫时间和特定体积。所提出的方法可用于描述其他玻璃形成材料，包括低分子量和聚合物。
2022-08-18 cond-mat.soft
Entropy Scaling Laws in Self Propelled Glass Formers
从平衡结构预测输运是液态物理中一个具有挑战性的问题。在这里，我们探测的玻璃形成液体组成的自推进的“活性”粒子，并表明，增加自推进的持续时间$τ_p$使对过剩熵$S_2$更负，从而减少了每个粒子的可访问配置的数量。在适当的有效温度$T$的值，自扩散率是Arrhenius，并在一个简化的形式服从Dzugutov一样的标度律$D^* \sim e^{αS_2}$，直接产生我们的标度公式$S_2 \sim -1/T$。在强过冷状态下，Dzugutov定律不适用，熵遵循幂律$S_2 \sim -1/T^β$一直到玻璃化转变$T_g$。为了证明一般性，我们设置的粒子相互作用是纯粹的排斥（PR）在一种情况下，在其他的Lennard-Jones（LJ），并发现，在这两种情况下，报告的标度律是强大的超过三十年的变化$τ_p$。我们的研究结果可能适用于运输的主动胶体悬浮液，被动示踪剂在细菌浴，和自推进的颗粒状介质，仅举几例。
2019-12-03 cond-mat.soft
Lengthscale dependence of dynamic four-point susceptibilities in glass formers
动态四点相关性测量玻璃形成系统的动力学中的空间相关性的程度。我们展示了这些可扩展性如何依赖于长度尺度，这必然构成其定义的一部分。通过分析动态便利化背景下的更新过程来估计这些能力的行为。的原子模型玻璃形成器的数值模拟，和两个动力学约束模型的分析结果得到证实。因此，我们认为，动态促进方法预测的情况是通用的。
2006-11-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
High-frequency dynamics of type-B glass formers investigated by broadband dielectric spectroscopy
我们提出了宽带介电谱的结果，两个玻璃前体具有较强的Johari-Goldstein β-松弛。除了α-和β-弛豫动力学之外，光谱扩展到1 THz还可以揭示这类材料中快速β过程的信息。有明确的证据表明，一个快速的过程有助于在该地区的高频损耗最小值，这是分析的理想模式耦合理论。
2010-04-28 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
De-coupling of Exchange and Persistence Times in Atomistic Models of Glass Formers
利用分子动力学模拟的经典粒子的流体混合物与成对添加剂Weeks-Chandler-Andersen势相互作用，我们考虑的时间序列的粒子位移，从而确定分布的本地持久时间和本地交换时间。玻璃动力学的这些基本特征的研究在一系列的过冷条件下，并示出有行为，最显着的解耦，类似于那些在动力学约束的晶格模型的结构玻璃。注意到了所涉问题。
2007-12-07 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Non-monotonic effect of additive particle size on the glass transition in polymers
采用分子动力学模拟研究了添加剂小分子对聚合物熔体结构弛豫的影响。在恒定的外压和固定的分子浓度下，粒径的变化导致聚合物熔体的弛豫动力学的非单调变化。对于非纠缠链，这种效果是合理化的增强的附加粒子动力学的竞争较弱的耦合强度时，减小颗粒尺寸。有趣的是，冷却模拟揭示了一个非单调效应的玻璃化转变温度也纠缠链，其中添加剂对聚合物动力学的影响是更加复杂的。这一观察结果强调了聚合物中的玻璃化转变的单体规模的包装效果的重要性。鉴于这一事实，尺寸自适应热敏核壳胶体将是一个有前途的候选路线，探索这一现象的实验。
2019-07-27 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
A simple spin model for three steps relaxation and secondary proccesses in glass formers
已知在玻璃和玻璃成形器中显示二次加工的系统中出现许多一般趋势。普遍特征可以被识别为大的和小的合作性的竞争导致多余的翅膀或分开的磁化率谱峰的组件。为了理解这种丰富而复杂的现象学，我们分析了一个模型的行为结合两个单独的玻璃组件与可调不同的合作。模型的显著特征实际上是基于动态相关变量组的能量贡献的竞争，例如，密度波动，在小的和大的集合中相互作用。我们研究了该模型是如何能够再现二次过程物理没有进一步的特设成分，显示已知的趋势和性能下冷却或压制。
2014-07-07 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Dynamics and energy landscape in a tetrahedral network glass-former: Direct comparison with models of fragile liquids
我们报道了基于短程球势的四面体网络玻璃形成体新模型的分子动力学模拟。尽管所采用的力场很简单，但我们的模型再现了二氧化硅（一种原型网络形成材料）的一些基本物理性质。结构和动力学性质，包括动态的不均匀性和本地重排的性质，进行了详细的研究和直接比较与模型的紧密包装，脆弱的玻璃形成。这种比较的结果是合理的势能面的属性，专注于不稳定模式的驻点。我们的研究结果表明，网络玻璃形成者中观察到的动态不均匀性的弱程度可能是由于本地化的不稳定模式，与基本的动力学事件，如键断裂和重组。相反，更脆弱的Lennard-Jones混合物的特征在于更大比例的扩展不稳定模式，这导致更合作和异质动力学。
2009-06-19 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Relation between the alpha-relaxation and the Johari-Goldstein Beta-relaxation of a component in miscible blends of two glass-formers
众所周知，在两种玻璃形成剂的可混溶混合物中，每种组分的α-弛豫都有其自身的动力学，其随共混物的组成而变化。较少人知道的是Johari-Goldstein（JG）β松弛的相应变化及其与α松弛的关系。以前，在纯玻璃形成体中，JG β-弛豫的弛豫时间\tauJG与耦合模型的独立弛豫时间\tau 0一致。通过对多种玻璃形成剂实验数据的分析，证实了\tau 0与\tauJG的对应关系。在这项工作中，\tau 0和\tauJG的二元混合物中的一个组件之间的对应关系和之间的关系\tau 0和τα的耦合模型被用来生成预测的同时变化的τα和τ \JG的组成的混合物。预测结果与T. Blochowicz和E.A. Rossler，Phys.Rev.Lett.出版（2004年）。
2004-03-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
An artificial dynamic heterogeneity in a glass-former below Tg
我们首次报道了大规模分子动力学模拟探针分子的光致异构化对玻璃态分子材料动力学的影响。我们发现，光异构化的探针分子诱导创建一个人工的动态异质性内的矩阵。然后，我们研究修改的动力学和发现，在最近的实验中，一个重要的增加的扩散导致液体样的扩散低于玻璃化转变温度。我们发现，光致异构化过程控制的异质性和非高斯参数的材料，导致这些数量的非常迅速的变化。
2008-12-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Kinetics of the glass transition of fragile soft colloidal suspensions
微观弛豫时间尺度估计从Laponite悬浮液与不同浓度（$C_{L}$），添加盐浓度（$C_{S}$）和温度（$T$）的动态光散射实验获得的自相关函数。在较早的工作[ Soft Matter，10，3292-3300（2014）]中已经表明，胶体玻璃的弛豫时间尺度的演变可以通过将前者的等待时间（$t_{w}$）与后者的热力学温度的倒数（$1/T$）映射来与分子玻璃形成剂进行比较。在这项工作中，脆弱性参数$D$，这表明偏离阿克里乌斯行为，从拟合的结构弛豫时间尺度的时间演变。对于在这项工作中研究的锂皂石悬浮液，$D$被认为是独立的$C_{L}$和$C_{S}$，但弱依赖于$T$。有趣的是，$D$的行为证实了分子玻璃形成剂相对于等效变量的脆性行为。此外，拉伸指数$β$，它量化的宽度$w$的结构弛豫时间尺度的频谱被认为是依赖于$t_{w}$。一个假设的Kauzmann时间$t_{k}$，类似于分子玻璃的Kauzmann温度，被定义为$w$发散的时间尺度。对应于为分子玻璃定义的沃格尔温度，假设沃格尔时间$t^{\infty}_α$也被定义为结构弛豫时间发散的时间。有趣的是，在$t_{k}$和$t^{\infty}_α$之间观察到相关性，这与已知的脆性分子玻璃形成剂的相关性非常相似。一个耦合模型，占$t_{w}$依赖的拉伸指数用于分析和解释$t_{k}$和$t^{\infty}_α$之间的相关…
2015-06-09 cond-mat.soft
The potential energy landscape of a model glass former: thermodynamics, anharmonicities, and finite size effects
可以根据固有结构的性质来制定玻璃形成系统的热力学，其对应于势能的最小值并在高维配置空间中建立势能景观。在这项工作中，我们定量地应用这种一般的方法来模拟模型玻璃形成系统。我们系统地在N=20和N=160之间改变系统大小。该分析使我们能够确定在哪个温度范围内，玻璃成形器的性质受接近固有结构的构型空间区域的支配。此外，我们得到详细的信息，非谐贡献的性质。此外，我们可以解释有限尺寸效应的存在，在能源景观的具体属性。最后，确定非常小的系统的固有结构的总数使我们能够估计Kauzmann温度。
1999-06-17 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamical Facilitation in Active Glass Formers: Role of Morphology and Persistence
Indian Institute of Technology, Madras（印度马德拉斯理工学院）；Hong Kong Baptist University（香港浸会大学）；Centro de Fisica de Materiales (CSIC, UPV/EHU)（材料物理中心（西班牙科学理事会，巴斯克国立大学））
研究活性玻璃形成物中动力学促进机制，探讨形态和持久性对协同弛豫的影响，揭示核心与壳层在活动性下的不同响应及促进长度的标度行为。
2026-04-12 cond-mat.soft
On the critical behavior of the specific heat in glass-formers
我们的数值证据表明，在足够低的温度下，形成玻璃的液体的势能密度波动的长度尺度远大于相互作用的范围。我们关注的是几何不变量的行为。通过对有限尺寸效应的研究，揭示了相关长度的增长。在热力学极限下，比热和弛豫时间按幂律发散。这两个特点指向的亚稳过冷液体相的临界点的存在。
2006-02-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Evidence of a one-dimensional thermodynamic phase diagram for simple glass-formers
玻璃化转变在自然界和工业中起着核心作用，从蛋白质和DNA等生物系统到聚合物和金属。然而，仍然缺乏对玻璃化转变的基本理解，这是优化玻璃形成剂应用的先决条件。玻璃形成者在非常宽的时间尺度范围内显示运动过程，覆盖超过十个数量级，这意味着对玻璃化转变的全面理解需要包括这个巨大的时间尺度范围。在这里，我们报告的第一次同时中子和介电光谱调查的三个玻璃形成液体，在一个单一的实验探测的全方位的动态。对于两种范德华液体，我们在压力-温度相图中找到了在秒和皮秒时间尺度上分子相同动力学的线。这证实了同晶理论的预测，并有效地将相图从二维减少到一维。这意味着，不同时间尺度上的动态是由相同的基本机制控制的。
2017-09-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Liquid-liquid phase transition in an atomistic model glass former
玻璃化转变是由潜在的奇点引起的还是纯粹的动力学现象是一个重要的悬而未决的问题。研究原子玻璃形成，我们介绍了一种采样方法来访问对应的动态制度的温度通常很难达到与计算机模拟。我们在比热中发现了一个峰值，我们将其解释为态密度的下降。我们进一步提出了一个液-液过渡到一个国家丰富的本地有利的结构有关最近发现的动态相变的证据。
2017-09-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Gel-forming patchy colloids and network glass formers: Thermodynamic and Dynamic analogies
本文讨论了最近的尝试，以提供一个更深入的了解胶体物质的热可逆的“凝胶”状态，并解开凝胶在胶体水平和凝胶在分子水平，通常被称为网络形成强液体之间的类比。形成凝胶的片状胶体和强液体之间的连接是由粒子间相互作用的有限化合价提供的，即通过存在键合的最近邻的数量的限制。
2007-11-14 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Local dynamical heterogeneity in glass formers
研究了在$d\to\infty$平均场极限下，嵌入$d$维空间的粒子的玻璃形成模型中的局域动力学涨落。我们的分析计算表明，单粒子观测，如平方粒子位移，显示周围的动力学（或模式耦合）过渡发散波动，由于出现沿不同方向的位移之间的非平凡的相关性。该效应显著地引起发散的非高斯参数$α_2$。因此，在接近玻璃化转变时，$d\to\infty$局部动力学变得相当丰富。这种现象的有限$d$残余物进一步提供了一个长期寻求的第一原理解释，即在玻璃化转变周围生长的$α_2$是\emph{not based on multi-particle correlations}。
2022-03-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Identification of long-lived clusters and their link to slow dynamics in a model glass former
我们研究了模型玻璃形成液体，Wahnstrom混合物的局部结构有序性和动力学不均匀性之间的关系。一种新的基于聚类的方法被用来检测局部能量最小多面体簇和局部结晶环境。一个结构特定的时间关联函数，然后设计，以确定它们的时间稳定性。对于我们的系统，二十面体集群的寿命关联函数的衰减速度远远低于那些类似的大小，但拓扑结构不同的集群。在冷却时，二十面体形成尺寸增加的域，并且它们的寿命随着域的尺寸而增加。此外，这些长寿命的畴降低了相邻粒子的流动性。这些结构域显示出与缓慢的区域的动力学不均匀性，对玻璃化转变冷却形成的相关性。虽然具有特定组成和大小颗粒排列的二十面体簇是晶体的结构元素，但我们发现大多数二十面体簇在组成和排列上缺乏这种顺序，因此局部晶体有序对这一过程的贡献有限。最后，我们用两种结构相关长度来表征二十面体畴的空间相关性，并与四点动态相关长度进行了比较。所有的长度尺度在冷却时增加，但以不同的方式。
2013-02-22 cond-mat.soft
Novel Concept of Non-Debye Dipole Relaxation Processes for the Interpretation of Physical Origin of Dielectric Loss in the Glass Formers, Drugs, Polymers and Plastic Crystals
介电损耗的物理根源是分子中n个亚基弛豫的总和，其中n= 1，2，3.对于每个亚基弛豫，分子间偶极-偶极相互作用的想法触发了非德拜偶极，（$\bf G$）$_{n}$ =（（1-g $_d$）$\bf G$ $_{0}$）$_{n}$，以及随后的双偶极子（$\bf G$ $_{\pm}$）$_n$ =（$\bf G$ $_0$ $\pm$ $\bf G$）$_n$，提出松弛过程，其中$\bf G$ $_{-}$ =g $_{d}$ $\bf G$ $_{0}$，$\bf G$ $_{+}$ =（2-g $_{d}$）$\bf G$ $_{0}$，并且$\bf G$ $_{0}$是德拜偶极子。每个亚基运动是统计上高度独立的过程，并通过德拜和非德拜弛豫（NDR）时间来区分，其中g $_d$是指数0<g $_d$ <1，并且表示具有德拜介电损耗能量的重新分布和守恒的相互作用强度。所提出的概念为NDR提供了新的见解，并公开了$α$、$β$、$γ$、$δ$弛豫和玻璃形成剂、塑料晶体、药物等的过量翼的物理起源，与实验结果非常吻合。
2016-08-18 cond-mat.soft
Density-temperature scaling of the fragility in a model glass-former
一些玻璃形成体的扩散系数和弛豫时间等动力学量可能通过特定的组合而依赖于密度和温度，而不是独立地依赖于密度和温度，从而允许将密度和温度范围内的数据表示为单个缩放变量的函数。这种标度，称为密度-温度（DT）标度，对于具有逆幂律（IPL）相互作用的液体是精确的，但也发现在许多非IPL液体中近似有效。我们已经分析了DT缩放的后果的脆性模型玻璃形成的密度依赖性。我们发现动力学脆性的密度依赖性是弱的，并表明，它可以被理解的DT标度和DT标度在低密度的偏差。我们还表明，Adam-Gibbs关系具有DT标度性，由Adam-Gibbs关系中活化自由能的密度依赖性计算的标度指数与其他方法得到的指数值一致。
2013-09-26 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Probing the Local Response of Glass-forming Liquids by Laser Excitations
玻璃是一种无序固体，具有与晶体不同的动力学和弹性性质。玻璃材料的非均匀性如何，以及结构和弹性在多大程度上对动力学进行了编码，是玻璃科学中长期存在的难题。在本实验中，我们探讨了二元胶体玻璃对高聚焦激光脉冲激发的响应。当激光在线性区域重复时，我们观察到非常相似的激发模式;直接证明动力学不均匀性强烈地编码有结构。在非线性区域，我们确定了一个非单调的动力学长度尺度作为面积分数的函数，导致在径向和正交方向上的动量传递的非单调耦合。令人惊讶的是，激发大小和回转半径符合一个通用的缩放关系，涵盖线性和非线性区域。我们的实验提供了一种新的策略，积极探测微观水平上的玻璃材料的响应。
2019-04-01 cond-mat.soft
Numerical Investigation of the Entropy Crisis in Model Glass Formers
我们通过非局域蒙特卡罗方法数值研究了玻璃体系的低温平衡。我们重新审视几个系统，以前已经研究和调查新的系统，以测试性能的这种方法附近的假定Kauzmann温度，$T_K$，其中的构型熵被假定为消失。我们的研究结果表明，以前的数值主张，有利于和反对在有限的$T_K$的热力学转变，必须重新评估。我们的工作为今后高密度低温下无序系统的数值研究提供了一些指导和建议。
2004-01-28 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Modeling the nonlinear dielectric response of glass formers
将新近发展的有限寿命非对称双势阱模型应用于极性过冷液体的非线性介电数据。来自有限寿命的粘性效应提供了从短时间内许多分子的合作跳跃到长时间内统计独立分子的运动的交叉。该模型允许从非线性ω-数据确定合作重排区域的大小，并对甘油和碳酸丙烯酯的非线性ω和3ω-信号之间的已知不一致性提出了新的见解。
2017-05-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
