Subdiffusion and the cage effect studied near the colloidal glass transition
玻璃形成材料的动力学在接近玻璃化转变时大大减慢，并且分子运动受到抑制。我们使用共聚焦显微镜来研究胶体玻璃化转变附近的胶体颗粒的运动。随着稠密胶体悬浮液中浓度的增加，颗粒被限制在由其邻居形成的瞬时笼中。这防止了它们在整个样品中自由扩散。我们通过测量粒子位移的时间相关性来量化这些笼子的性质。局部笼的性质与均方位移的次扩散上升有关：在很宽的时间尺度范围内，均方位移在时间上的增长速度低于线性增长。
2001-11-05 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Properties of cage rearrangements observed near the colloidal glass transition
我们使用共聚焦显微镜来研究浓缩胶体系统中粒子的运动。在玻璃化转变附近，扩散运动被抑制，因为颗粒花费时间被困在由相邻颗粒形成的瞬态“笼”中。我们测量笼的大小和寿命，分别收缩和增长的玻璃化转变的方法。笼重排在局部浓度较低和无序程度较高的区域更为普遍。相邻的重排粒子通常在平行方向上移动，尽管非平凡部分在反平行方向上移动，通常来自初始间隔分别对应于对关联函数$g(r)$的局部最大值和最小值的粒子对。
2002-02-19 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Anatomy of cage formation in a 2D glass-forming liquid
玻璃状材料的坚固性被认为是由于每个颗粒周围由其邻居形成的笼，但实际上笼形成的细节仍然难以捉摸[1-4]。这种笼在正常液体开始显示玻璃态动力学的第一个迹象的起始温度/密度下开始形成。为了研究笼的形成，我们在这里使用聚焦激光器产生局部扰动的结构上的颗粒水平在2D胶体悬浮液和监控系统的非线性动态响应的视频显微镜。我们探测的所有观测值都显示出作为填充分数的函数的非单调响应，在起始密度处达到峰值。视频显微镜图像显示，这种最大的响应是由于域的建设与合作的动力学变得越来越刚性，并开始主导粒子动力学。这种来自微观流变变形的概念验证表明，在这种玻璃形成液体笼的形成与这些域的合并直接相关，从而阐明了玻璃形成的第一步[1，5]。
2020-08-21 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
The Influence of Particle Softness on Active Glassy Dynamics
活性物质的研究越来越倾向于高密度或玻璃态极限。这主要是受到活性玻璃态材料和传统的被动玻璃态物质之间的显著相似性的启发。有趣的是，在这个限制内，最近已经表明，活性准硬球的弛豫动力学是非单调的，并且当固有活性长度尺度（例如，持续长度）等于笼长，即局部粒子笼化的长度尺度。这种最佳的增强效果据称是由于最有效的扫描局部粒子笼。在这里，我们证明，这种效果和它的物理解释是完全保留软积极领域。我们进行了广泛的模拟无热活性布朗粒子（ABPs），并表明，非单调变化的弛豫动力学仍然定性相似，不同的柔软度。我们解释定量的差异，将它们与较长范围的较软的相互作用势，这减少了笼的长度和模糊的内在的积极运动。此外，我们观察到，只有当持久性长度超过笼子的长度，相对于一个等效的被动布朗粒子系统不同的质变开始表现自己。总的来说，我们的研究结果进一步加强了笼的长度的重要性，其关系到相关的活性长度规模的背景下，活性玻璃材料。
2022-09-06 cond-mat.soft
A model for cage formation in colloidal suspension of laponite
本文研究了合成锂皂石在水悬浮液中的玻璃化转变。我们认为，在将锂皂石粘土分散在水中时，系统由分散在其中的锂皂石的簇（附聚物）组成。随后的渗透溶胀这些集群导致其体积分数的增加。我们认为，这种现象是负责减慢系统的整体动态。当团簇填充空间时，系统经历玻璃化转变。随着模式耦合理论，提出的机制正确地捕捉到系统的各种特征，在遍历制度，因为它接近玻璃化转变。
2007-08-08 cond-mat.soft
Experimental evidences of the Gardner phase in a granular glass
分析振动的二维包装的双分散颗粒盘下面堵塞的动力学，我们提供的加德纳相深入到玻璃相的证据。为了做到这一点，我们在同一个玻璃内进行了几个独立的压缩循环，并表明粒子在每个循环中选择不同的平均振动位置，而邻域结构保持不变。我们计算的均方位移作为包装分数的函数，并将其与不同的压缩循环获得的笼之间的平均间隔进行比较。我们的研究结果是完全兼容的平均场模型的玻璃，以及在有限维硬球最近获得的数值观测。我们还描述了笼序参量的分布。在这里，我们注意到一些差异，从数值结果，这可能是由于激活过程和笼的异质性。
2016-05-03 cond-mat.soft
Universal divergenceless scaling between structural relaxation and caged dynamics in glass-forming systems
在接近玻璃化转变时，微观动力学单元花费越来越多的时间在第一邻居的笼子里嘎嘎作响，而其平均逃逸时间，结构弛豫时间$τ_α$，从几皮秒增加到数千秒。深入研究了$τ_α$和用德拜-沃勒因子（DW）表示的振摆振幅之间的相关性。通过改变温度、密度$ρ$、势能和聚合物长度来考虑结构弛豫以及旋转和平移扩散，对模型聚合物体系和二元混合物进行了分子动力学（MD）模拟。模拟证明了$τ_α$和Debye-Waller因子之间的缩放。主曲线的分析模型是根据两个特征长度尺度来开发的，这两个特征长度尺度与动力学单元到达过渡态所需的距离有关。该模型并不意味着$τ_α$分歧。与实验的比较支持的弛豫时间的范围宽约十八个数量级的数值证据。与其他缩放和相关程序的比较。该研究表明，平衡和适度过冷状态的玻璃形成者拥有的关键信息，其松弛接近玻璃化转变的巨大放缓。后者，根据目前的模拟，表现出符合林德曼熔化标准和自由体积模型的功能。
2009-08-30 cond-mat.soft
Glasses of dynamically asymmetric binary colloidal mixtures: Quiescent properties and dynamics under shear
我们调查的混合效应的玻璃态的二元胶体硬球状混合物具有大尺寸的不对称性，在一个恒定的体积分数φ = 0.61。作为混合比的函数的结构、动力学和粘弹性响应反映了一种或另一种组分的笼状化之间的转变。最强的混合效果是观察到的系统中占主导地位的笼的大部分。在大球体留下的自由体积中填充大量小球体的可能性引起大球体的笼的显著变形，其变得越来越离域。这导致更快的动力学和弹性模量的大幅降低。当小球的相对体积分数超过大球的相对体积分数时，小颗粒开始形成它们自己的笼，减慢动力学并增加系统的弹性模量。大的球体成为少数，并作为杂质的顺序超出第一个邻居壳，即笼，并不直接影响粒子组织的笼水平。在这样的系统中，当施加恒定速率的剪切时，观察到玻璃的熔化，这是由于促进了与剪切诱导的结构各向异性相关的笼外扩散。
2013-03-11 cond-mat.soft
Anisotropy and memory during cage breaking events close to a wall
玻璃态硬球系统中的缓慢动力学由笼破事件主导，即，重排，其中粒子从由其相邻粒子形成的笼中逃逸。本文利用布朗动力学模拟方法研究了过阻尼胶体系统中的这类事件。虽然这是很难与笼打破事件的结构平均场结果散装，我们表明，靠近壁的颗粒的微观动力学可以与各向异性的两个粒子的密度。特别是，我们研究打破笼子的轨迹，平均力跟踪粒子，和轨迹的历史的影响。基于我们的模拟结果，我们进一步构建了两个不同的单粒子随机行走模型-一个没有，一个与内存结合-并找到局部各向异性和历史依赖性的粒子作为关键成分来描述逃离笼子。最后，我们对靠近墙壁的重排事件的详细研究不仅揭示了笼子的记忆效应，而且使我们对玻璃态动力学的基本机制有了更深入的了解。
2016-10-25 cond-mat.soft
Cage Size and Jump Precursors in Glass-Forming Liquids: Experiment and Simulations
玻璃态动力学是间歇性的，因为粒子突然跳出由它们的邻居形成的笼子，并且是异质的，因为这些跳跃在整个系统中并不均匀分布。将这些动力学特征与粒子探索的不同局部环境联系起来，对于使弛豫过程合理化至关重要。在这里，我们调查这个问题，其短时间的振动运动的幅度，通过在笼子里分割和跳跃的粒子轨迹确定的粒子的局部环境的特征。对过冷液体的模拟和对胶体悬浮液的实验都表明，大笼子里的颗粒很可能在一个小的时滞后跳跃，而且，平均来说，笼子在颗粒跳跃前不久扩大。在大的时间滞后，笼子基本上有一个恒定的值，这是更持久的笼子小。最后，我们澄清笼的大小和持续时间之间的耦合控制的平均行为，并开辟了一条道路，以更好地了解玻璃形成液体的松弛过程。
2017-05-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Improving the prediction of glassy dynamics by pinpointing the local cage
本文提出精确定位初始构型笼状态的方法，结合线性回归与结构序参量，在广泛时间尺度上以空前精度预测玻璃态流体的动力学倾向性。
2023-01-30 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Glassy Dislocation Dynamics in 2-D Colloidal Dimer Crystals
虽然玻璃弛豫通常与无序，在这里，我们报告一种新类型的玻璃动力学有关的2-D晶体内的胶体二聚体的位错。以往的研究表明，二聚体晶体中的位错运动受到某些粒子取向的限制。在这里，我们拖动一个光学捕获粒子通过这样的二聚体晶体，产生位错。我们发现了一个两阶段的弛豫响应，最初的位错滑动，直到遇到粒子笼他们的运动。随后的弛豫通过第二个过程缓慢地发生，在第二个过程中，位错在笼状构型之间跳跃。最后，在模拟剪切二聚体晶体，位错均方位移显示典型的玻璃态动力学的笼子坪。总之，这些结果揭示了一种新的玻璃状系统内的胶体晶体。
2010-08-11 cond-mat.soft
Active glass: ergodicity breaking dramatically affects response to self-propulsion
我们实验研究了布朗粒子的致密沉积物的自推进的响应。我们观察到各态历经的过冷液体弛豫是单调增强的活动。相比之下，非遍历玻璃显示出一个数量级的放缓，在低活动相对于被动的情况下，其次是流化在较高的活动。我们的研究结果与理论预测的遍历方法总结到玻璃化转变的玻璃线的移位。我们认为非单调性是由于活动的竞争效应：（i）有助于打破笼子的额外能量（ii）阻碍笼子探索的方向性。我们称之为“主动方向性出现的僵局”（Dead）。这表明进一步的理论工作应该包括热运动。
2019-10-08 cond-mat.soft
Molecular-Dynamics Simulation of a Glassy Polymer Melt: Rouse Model and Cage Effect
我们报告的分子动力学模拟的玻璃状聚合物熔体组成的短，线性珠弹簧链的结果。它表明在以前的工作中，这种发病的玻璃减慢是兼容的模式耦合理论的预测。单体被其空间邻居“笼住”的物理过程导致颗粒均方位移的明显两步行为。在这项工作中，我们分析了这个笼子的过程中的熔体的动态劳斯描述的影响。我们表明，劳斯理论是适用于长度和时间尺度以上的典型尺度的笼化过程。此外，单体位移进行了比较与模拟结果的二元Lennard-Jones混合物指出的差异，这是由粒子的连接性。
1999-02-26 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Aging dynamics in a colloidal glass of Laponite
采用动态光散射（DLS）和粘度计研究了合成粘土Laponite胶体悬浮液在淬火成玻璃相后的老化动力学。DLS允许遵循Laponite颗粒的扩散，并揭示有两种松弛模式。快速模式对应于由相邻颗粒形成的“笼”内的颗粒的快速扩散。慢模式对应于逃离笼子：它的平均弛豫时间随着玻璃的年龄呈指数快速增加。此外，慢模式具有宽的弛豫时间分布，其分布随着系统老化而变大。测量随着系统老化而伴随的粘度增加，我们可以将粒子动力学的减慢与粘度联系起来。
2001-01-21 cond-mat.soft
Connecting short and long time dynamics in hard-sphere-like colloidal glasses
玻璃形成材料的特征在于在微观尺度上的间歇运动。粒子大部分时间都在它们的邻居形成的笼子里嘎嘎作响，很少跳到另一个笼子里。在分子玻璃形成器中，跳跃特征的温度依赖性，例如平均笼化时间和跳跃长度，表征弛豫过程，并允许对扩散率进行短时间预测。在这里，我们实验研究笼跳跃运动的二维硬球状胶体悬浮液，其中的体积分数是相关的参数控制的动力学减慢。我们表征的笼跳跃功能的体积分数依赖性，并表明，在分子系统中，它们允许一个短时间的扩散率预测。
2014-12-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Non-equilibrium dynamics of the glass transition: new perspectives from colloidal hard spheres
一种新的方法，从实验数据与硬球胶体产生开创性的见解的玻璃化转变。精确测定被其邻居捕获的粒子的比例是前所未有的，并为我们的研究提供了基石。我们发现，所谓的“戏剧性放缓”，伴随着超级包装是由于相关的笼子波动，而不是笼子本身。他们的统计数据表明，笼中粒子的无定形集合体处于自组织临界状态。笼和热力学1阶冻结过渡的发病之间的隐含连接的挑战现状，因为我们的论点，动态临界无定形组件是该过渡的先决条件。
2021-09-30 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Granular packing as model glass formers
静态颗粒填料是模型硬球玻璃形成者。玻璃化转变的性质一直是一个激烈争论的问题。本文综述了近年来利用颗粒材料研究玻璃化转变的实验进展。我们专注于增长的玻璃秩序与五重对称性的颗粒填料和几何挫折和随机一阶相变理论的研究结果。
2016-12-28 cond-mat.soft
A simple monatomic ideal glass former: the glass transition by a first-order phase transition above the melting point
液体在冷却下可以形成玻璃态，这是连续减速的结果，或者是通过一级多晶相变的结果。到目前为止，第二种情况总是在熔点以下观察到，在那里它干扰结晶成核。我们报告的第一个观察到的液体玻璃化转变的一级相变以上的熔点。观察是在一个分子动力学模拟的单组分系统与模型金属对电位。这也是第一次观察到一种简单的单原子理想玻璃形成剂--一种在任何冷却速率下都能避免结晶的液体。除了其概念上的重要性，这一结果表明存在金属理想玻璃形成的可能性。
2010-04-15 cond-mat.soft
Anisotropic medium-range order uncovers dynamic crossovers in glass-forming liquids
Jawaharlal Nehru Centre for Advanced Scientific Research（贾瓦哈拉尔·尼赫鲁高级科学研究中心）；University of Montpellier, CNRS（蒙彼利埃大学，法国国家科学研究中心）
本研究提出四点相关函数，发现笼各向异性中程序在玻璃形成液体的两个动力学交叉温度处达到峰值，从而将结构变化与输运机制改变联系起来。
2026-10-02 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Evidence of coexistence of change of caged dynamics at Tg and the dynamic transition at Td in solvated proteins
穆斯堡尔谱和中子散射测量包埋在溶剂中的蛋白质，包括水和水的混合物强调观察的原子均方位移的独特的温度依赖性<u2>，通常被称为在某些温度Td的动态转变。在低温下，<u2>缓慢增加，但它假定更强的温度依赖性后交叉Td，这取决于时间/频率分辨率的光谱仪。许多作者已经将溶剂化蛋白质的动力学（包括动态转变）与玻璃形成物质的动力学联系起来。尽管如此，没有连接到类似的变化的温度依赖性时，<u2>通过准弹性中子散射得到的玻璃化转变温度Tg，通常观察到在无机，有机和聚合物玻璃形成。证据表明，这种变化的温度依赖<u2>性的中子散射在Tg是存在于水合或溶剂化的蛋白质，以及在所使用的溶剂中，这并不令人惊讶，因为后者只是另一种有机玻璃形成。通过<u2>中子散射在不那么低的温度下获得的贡献，而笼中的非谐分子间的潜力，在溶解的笼子开始的Johari-Goldstein β-松弛之前的时间从耗散的分子。玻璃<u2>形成物的Tg的普遍变化已经通过对β-弛豫的体积和熵的变化的敏感性而合理化，所述β-弛豫的体积和熵的变化被传递到笼状分子的耗散及其贡献<u2>。相同的合理化适用于水合和溶剂化蛋白质，以观察到Tg的变化<u2>。
2012-01-11 cond-mat.other cond-mat.soft physics.bio-ph
Thermodynamic Equivalence of Cyclic Shear and Deep Cooling in Glass-Formers
在实验和模拟中，与玻璃形成相关的极端减慢导致制备深度淬火、良好退火的玻璃状材料的严重困难。最近，人们提出了实现这种深度淬火的方法，包括实验侧的气相沉积和模拟侧的“交换蒙特卡罗”和振荡剪切。在不同的协议下得到的玻璃之间的关系仍然不清楚。在这里，我们表明，振荡剪切和“交换蒙特卡罗”的结果在等效玻璃共享相同的统计力学和类似的机械响应下的外部应变。
2020-03-31 cond-mat.soft
From cage-jump motion to macroscopic diffusion in supercooled liquids
材料长期稳定性的评估需要估计其长期动态。对于结构玻璃等非晶材料，事实证明很难从静态测量开始预测长期动态。在这里，我们考虑多长时间需要监测结构玻璃的动态，以预测其长期功能。本文详细描述了结构玻璃单粒子间歇运动的统计特征，指出单粒子跳跃是导致系统弛豫的不可逆事件。这允许评估的时间尺度上的跳跃持续时间，这是小的和温度无关，以及之前的系统进入扩散制度的扩散常数。预测是通过分析粒子轨迹，通过一个无参数的算法。
2014-05-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Unveiling Structural Bottlenecks of Dynamic Disorder in a Density-Tunable Glass Former: From Strong to Fragile Regimes
Institute for Molecular Science（分子科学研究所）；The Graduate University for Advanced Studies (SOKENDAI)（advanced studies 研究生院（SOKENDAI））
研究通过密度可调软排斥二元混合物探讨玻璃形成液体脆度相关问题，分析粒子跳跃动力学，确定与跳跃运动强耦合的邻居等级，引入结构慢度参数，揭示脆度改变微观速率波动的结构瓶颈。
2026-07-07 cond-mat.soft
Melting a granular glass by cooling
在高颗粒体积分数和低驱动振幅下，驱动颗粒系统容易形成玻璃相。我们使用计算机模拟的驱动颗粒玻璃，以证明重新进入熔融过渡到流体状态，这与直觉相反，发生由\emph{reducing}的幅度的驱动。这种转变伴随着异常粒子动力学和超扩散行为的中间时间尺度。我们强调了摩擦相互作用所起的特殊作用，它有助于粒子逃离它们的玻璃笼子。这种效应与摩擦力的预期作用形成了鲜明的对比：摩擦力通过使颗粒粘在一起来降低颗粒的流动性。
2013-02-05 cond-mat.soft
Non-monotonic pressure dependence of the dynamics of soft glass-formers at high compressions
在分子动力学模拟软玻璃形成者通过排斥相互作用，我们发现，玻璃化转变温度，动力学不均匀性，玻璃脆性达到最大值在相同的交叉压力$P_d$。我们对零温堵塞态的分析表明，在$P_d$的态具有最高的键取向顺序和最大的空间波动。相应地，低频振动的正常模式是最不本地化的，沿着这些模式的平均势能势垒是最高的堵塞状态附近的$P_d$。过冷液体的重入玻璃化转变和动力学是可预测的这些结构和振动的前体在零温度堵塞状态。
2012-06-29 cond-mat.soft
Nature of Sub-diffusion Crossover in Molecular and Polymeric Glass-Formers
本研究针对分子与聚合物玻璃形成体中亚扩散从非高斯到高斯的转变问题，构建引入跳跃核的非高斯分数布朗运动模型，揭示非高斯亚扩散区van-Hove自关联的指数尾特征，并通过中子散射实验验证，首次提供相关实验证据。
2024-01-30 cond-mat.soft
Dynamical Correlation Length and Relaxation Processes in a Glass Former
我们研究了动力学约束的Kob-Anderson晶格玻璃模型的弛豫过程和动力学不均匀性，并表明它们具有不同的时间尺度。扩散缺陷范例内的动态进行了很好的描述，这表明与弛豫过程的反渗透过渡。这允许的松弛过程的几何解释，和不同的时间尺度。
2011-09-20 cond-mat.soft
Dynamics in the Metabasin Space of a Lennard-Jones Glass Former: Connectivity and Transition Rates
使用模拟，我们构建了有效的动力学在元基空间的Lennard-Jones玻璃形成。元基是通过一个方案，测量固有结构之间的转换率，并产生集群的固有结构，通过绘制分支，具有最大的转换率。有效的动态被证明是马尔可夫的，但显着不同，从最简单的陷阱模型。我们特别表明，保留有关元基空间中的连通性的信息是至关重要的复制在这个系统中观察到的缓慢的动态。
2008-11-17 cond-mat.soft
Subdiffusion and cage effect in a sheared granular material
实验研究了二维双分散干颗粒材料在准静态循环剪切下的扩散性质，并将这些性质与硬球系统和Lenard-Jones液体的计算机模拟结果以及玻璃化转变附近的胶体系统的实验结果进行了比较，结果表明颗粒材料的行为与这些系统具有很强的相似性。更具体地说，我们详细研究了笼动力学负责的次扩散在缓慢的松弛制度，并获得相关的时间和长度尺度的值。
2004-07-01 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Activation energy spectrum for relaxation and polyamorphism in an ultra-viscous metallic glass former
许多玻璃形成体在两种不同的液态之间表现出相变。对于某些金属玻璃形成体，在熔点和玻璃化转变温度Tg之间的中间温度下，在过冷液体中实验发现液-液转变。我们在这里报告的液体-液体过渡的超粘性金属玻璃形成，在长时间退火期间访问。该研究是在液-液转变温度略低于Tg的Au49Cu26.9Si16.3Ag5.5Pd2.3组合物上进行的。其结果是，高温动力学脆性液体在常规加工过程中冻结到玻璃中，因此在低于Tg的退火过程中，系统获得了潜在的液-液转变。在再加热时，通过量热法观察到逆转变。这一结论得到了广泛收集的补充实验室和同步加速器为基础的技术，如差示和快速扫描量热法，和X射线光子相关光谱。我们的研究结果支持了安吉尔提出的大图景，即具有不同脆性的液体占据了潜在的有序-无序转变的不同侧面。此外，我们的多尺度分析揭示了存在的多重衰减的焓恢复，这是反映在观察到的微观有序和老化机制的玻璃通过不同的固定制度互连的突然的动态老化制度。
2017-06-08 cond-mat.soft
Active fluidization in dense glassy systems
致密的软玻璃在足够低的温度下表现出强烈的集体笼化行为。使用分子动力学模拟的模型玻璃形成，我们表明，纳入活动或自推进，f0，可以诱导破笼和流化，导致玻璃相消失超过临界f0。随着f0的增加，扩散系数从强温度依赖性转变为弱温度依赖性。此外，我们表明，活动诱导的交叉从一个脆弱的到一个强大的玻璃和聚集的活性颗粒的趋势。我们的研究结果是直接相关的集体动力学密集的活性胶体玻璃和最近的实验标记的粒子在活细胞中的扩散。
2016-07-29 cond-mat.soft
Dynamic facilitation observed near the colloidal glass transition
我们目前的实验确认在单分散和双分散胶体悬浮液的玻璃化转变体积分数附近的动态促进。粒子动力学中的相关性不仅存在于空间（团簇和弦）中，也存在于时空中。在数量上，高移动性粒子（比固定粒子）更可能有最近的邻居，这些邻居在之前的时间内是高移动性的。这种解释是，一个粒子的移动性使它的邻居能够或促进其随后的运动。促进作用在与破笼相对应的弛豫时间最明显，此时动态异质性也最大化。
2014-06-23 cond-mat.soft
Cage-jump motion reveals universal dynamics and non-universal structural features in glass forming liquids
玻璃形成液体的缓慢和不均匀的动力学通常与分别具有高和低流动性的两相颗粒的瞬时共存有关。在没有动态序参量的情况下，获得一个瞬态双峰形状，这些阶段通常是确定经验，这使得难以调查它们与系统的结构特性的关系。在这里，我们表明，单颗粒扩散率的分布可以访问内的连续时间随机游走描述的间歇性运动，这种分布获得了短暂的双峰形状在深过冷制度，从而允许明确识别的两个共存的阶段。在一个简单的二维玻璃形成模型中，动态相共存伴随着一个引人注目的结构对应物：晶体状的序参量的分布也变得双峰冷却，有序和固定粒子之间的重叠增加。这种简单的结构特征在其他模型中是不存在的，例如三维Kob-Andersen Lennard-Jones混合物，其中更复杂的序参量可能是相关的。从这个角度来看，两个动力学共存阶段的识别开辟了道路，更深入的调查结构动力学的相关性。
2016-07-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Configurational entropy of polar glass formers and the effect of electric field on glass transition
低温极性液体的模型构造，占构型的热容量，熵，和强电场的玻璃化转变的效果。该模型基于液态理论的Pad{é}截断微扰展开。取决于参数，它容纳了理想的玻璃化转变的消失组态熵和避免，与平方根发散枚举功能在其终止点。该模型得出复合密度-温度参数$ρ^γ/T$，通常用于表示组合的压力和温度数据。该理论是在良好的协议与实验数据过量（超过结晶状态）分子玻璃形成者的热力学。我们认为，Kauzmann熵危机可能是一个签名消失的配置熵的一个子集的自由度，多极旋转在我们的模型。这种情况下有可观察到的后果：（i）的弛豫时间的动态交叉和（ii）的脆弱性指数定义的过剩热容和过剩熵在玻璃化转变的比率。当施加电场时，构型熵消失的Kauzmann温度和相应的玻璃化转变温度向上移动。温度变化与场强成二次方关系。
2016-05-11 cond-mat.soft
Relaxation in the glass-former acetyl salicylic acid studied by deuteron magnetic resonance and dielectric spectroscopy
用介电谱和氘弛豫法在宽温度范围内研究了过冷液体和玻璃态乙酰水杨酸。过冷液体的特征在于与热激活行为的重大偏差。在玻璃中，二次弛豫表现出Johari-Goldstein过程的典型特征。通过测量自旋-晶格弛豫时间，选择性氘代甲基被用作其局部环境的灵敏探针。玻璃中的平均活化能与结晶乙酰水杨酸中的平均活化能存在很大差异。这可以通过考虑玻璃中的宽能垒分布来理解。
2006-04-09 cond-mat.soft
Thermodynamic scaling of vibrational dynamics and relaxation
我们通过分子动力学模拟研究了聚合物熔体的热力学标度。两种不同的模型，具有强和弱的维里能量相关性，被认为是。这两个证据的联合TS具有相同的特征指数$γ_{ts}$的快速流动性-的均方振幅的皮秒内的笼子里的晃动运动-和慢得多的结构松弛和链重定向。如果笼效应是明显的，TS主曲线的快速流动性是近线性的，分组在一束近似并发线不同的脆弱性。导出了结构松弛的TS主曲线的表达式，其中一个可调参数小于可用的三参数替代方案。新的表达式很好地符合实验TS主曲线的34个玻璃形成，特别是，他们的斜率在玻璃化转变，即等容脆性。对于玻璃成形剂OTP，等容脆性允许令人满意地预测快速迁移率的TS主曲线而无需调整。
2017-01-09 cond-mat.soft
Emergence of two-level systems in glass formers: a kinetic Monte Carlo study
使用基于空隙诱导动力学的可伸缩粒子晶格模型，我们成功地再现了在非常低的温度下热容与温度之间的众所周知的线性关系。热容由两个能级系统决定，这是由于空穴强烈局域化到两个相邻的位置而形成的，并且可以在超稳定玻璃的极限下精确计算。类似但在较高温度下较弱的局部化解释了玻璃化转变。结果支持了传统的二能级隧穿图像，揭示了二能级系统是如何从随机粒子相互作用中产生的，这也导致了玻璃化转变。我们的方法提供了一个统一的框架，有关玻璃在室温和低温下的微观动力学。
2022-03-11 cond-mat.soft
Density dependence of relaxation dynamics in glass formers, and the dependence of their fragility on the softness of inter-particle interactions
脆弱性，量化的弛豫时间的变化的快速性，分析了一系列的模型玻璃形成者，不同的柔软性，它们的粒子间的相互作用。在试图合理化的实验观察胶体悬浮液中，较软的相互作用导致更强的（不那么脆弱）的玻璃形成，我们研究的弛豫动力学的变化与密度，而不是温度，作为一个控制参数。我们采用密度温度标度，在最近的研究中分析，来解决这个问题。我们发现，虽然采用逆密度代替温度导致的结论，软相互作用导致更强的行为，使用涉及温度和密度的缩放变量导致相反的结论，类似于早期的调查，其中温度变化的弛豫动力学分析相同的系统。我们合理化我们的结果，考虑亚当-吉布斯（AG）的脆弱性，其中包括密度依赖性的构型熵和活化能，可能会出现从其他性质的玻璃前体。在Adam-Gibbs关系的框架内，通过采用密度温度标度的分析，我们发现，较软的颗粒使更脆弱的玻璃，从动力学量推导，这是一致的亚当-吉布斯脆弱性。
2017-05-28 cond-mat.soft
Morphology of cooperatively rearranging regions in active glass formers
随着温度向玻璃化转变（$T_{g}$）降低，过冷液体显示出越来越多的非均匀动力学。这种动力学异质性的一个标志是由快速移动的粒子组成的合作重排区（CRR）的自发出现。虽然已经非常详细地探索了被动玻璃形成器中的这些CRR，但是对主动玻璃形成器的理解受到严重限制。关于被动玻璃成形器中CRR的形态的现有共识优先考虑其快速子集，其由快速移动的颗粒组成。在本研究中，我们专注于合成的非热活性玻璃形成剂，并显示出同样的贡献，从慢子集的形态的CRR。这两个子集在其结构中表现出指数分布，这与CRR的存在密切相关。有趣的是，我们还观察到，这些子集的分形维数（$d_{\text{f}}$）共享字符串和紧凑的形态，往往以相反的方式变化的控制参数，即持续时间（$τ_{p}$）和有效温度（$T_{\text{eff}}$）。分形维数$d_{\text{f}}$测量分形对象在其边界处的粗糙度或简单地说是紧凑度。更准确地说，分子松散地结合在边界粗糙的结构中，因此这种条件有利于其在尺寸和形状方面的结构变化。这也是一个事实，任何结构变化是在玻璃形成液体的背景下的弛豫动力学的签名。因此，在本研究中，我们观察到$d_{\text{f}}$与$T_{\text{eff}}$和$τ_{p}$的变化，从形态变化的见解，导致结构变化，无论是在BD极限和非平衡极限。
2021-12-15 cond-mat.soft
Change of caged dynamics at Tg in hydrated proteins found after suppressing the methyl-group rotation contribution
在传统的玻璃形成器中，在足够短的时间和足够低的温度下，分子通过分子间势相互笼住。当通过弹性非相干中子散射观察时，笼状分子运动的波动和耗散表现出在玻璃化转变温度Tg下均方位移（MSD）的温度依赖性的变化。这是玻璃成型机中笼状动力学的一般和基本性质，其总是在Tg附近观察到，与光谱仪的能量分辨率无关。最近，我们表明，在Tg的T-依赖性的相同的变化是存在于与生物保护剂溶剂化的蛋白质中，与在更高的温度Td的动态转变共存。在这些溶剂化的蛋白质中，所有的Tg和Td都高于仅由水水合的蛋白质，在Tg下MSD的T依赖性变化的观察不受在较低温度下甲基旋转贡献的阻碍。另一方面，仅由水水合的蛋白质具有较低的Tg和Td，因此难以找到MSD在Tg处转变的明确证据。尽管如此，MSD在Tg处断裂的证据可以通过使蛋白质氘化以抑制甲基贡献来发现。一种替代策略是使用感测比15 ps更快的运动的光谱仪，这赋予了将甲基旋转贡献的开始以及动态转变转移到更高温度的益处，并且在Tg下MSD的变化再次变得明显。在水合和溶剂化蛋白质中，Tg处的弹性强度或MSD的断裂与Td处的动力学转变共存。认识到这一事实有助于消除在解释数据时遇到的不一致和难题，这些数据阻碍了对动态转变起源及其与生物功能联系的理解。
2011-06-29 cond-mat.soft physics.bio-ph
Configuration-tree Theoretical Calculation of the Mean-Squared Displacement of Particles in Glass Formers
我们报告的分析评估的均方位移（MSD）的颗粒在玻璃的基础上，他们的粗粒度的轨迹。该计算是通过一个本地随机配置树理论，最近提出了我们之一[C.- H. Lam，J. Stat.机械\textbf{2018}，023301（2018）]。结果进行了比较与晶格玻璃模型的数值模拟，并获得了良好的定量协议，在整个时间范围内的温度范围很宽，几乎没有自由参数。据我们所知，这种计算是同类中的第一次。
2019-09-10 cond-mat.soft
Diffusion dynamics of supercooled water modeled with the cage-jump motion and hydrogen-bond rearrangement
玻璃形成液体的缓慢动力学通常归因于笼跃运动。在笼跳图中，一个分子保持在由相邻分子形成的笼中，并且在足够长的时间之后，它通过破笼而跳离原始位置。因此，对笼子跳跃运动的澄清与解开慢动力学的基本要素有关。在这里，我们开发了一个笼跳模型的动力学过冷水。在氢键重排过程中引入了水分子的笼态和跳跃态，描述了水分子在过冷态下的运动。然后从TIP 4P/2005模型的分子动力学模拟中证明，笼跃运动的特征长度和时间尺度提供了对自扩散常数的良好描述，该自扩散常数又从均方位移的长时间行为确定。因此，我们的笼跳模型能够连接氢键动力学和分子扩散率之间。
2019-04-30 cond-mat.soft physics.chem-ph
Multiple higher-order singularities and iso-dynamics in a simple glass-former model
研究了具有两个排斥长度尺度的胶体模型的慢动力学，其相互作用势为硬核和方肩之和。尽管相互作用很简单，模耦合理论预测了一个复杂的动力学场景：一个流体-玻璃线有两个再入口和一个玻璃-玻璃线结束于多个高阶（$A_3$或$A_4$）奇点。在这项工作中，我们验证了存在的两个$A_4$点的数值模拟，观察亚扩散行为的均方位移和对数衰减的密度衰减。令人惊讶的是，我们还发现了一种新的动力学行为所产生的两个高阶奇点之间的竞争。这导致存在特殊的轨迹，沿着这些轨迹，动力学是相同的\textit{at all}长度和时间尺度。
2014-07-15 cond-mat.soft
Insight into properties of sizable glass former from volumetric measurements
本研究针对大尺寸玻璃形成体玻璃化转变动力学的未解问题，结合PVT状态方程分析结构弛豫时间，发现热能与自由体积涨落对其分子重取向动力学几乎同等重要，修正了高压敏参数对应体积主导作用的认知。
2024-03-07 cond-mat.soft
Forced motion of a probe particle near the colloidal glass transition
我们使用共聚焦显微镜来研究磁珠在稠密的胶体悬浮液中的运动，在胶体玻璃化转变体积分数$ϕ_g$附近。对于靠近$ϕ_g$的致密液体样样品，低于阈值力时，磁珠仅表现出局部笼状运动。在这个力以上，珠以波动的速度被拉动。当接近$ϕ_g$时，力和速度之间的关系变得越来越非线性。临界力和非线性曳力随体积分数变化很大，而速度脉动在转捩附近没有变化。
2004-05-19 cond-mat.soft
Ionic glass formers show an inverted relation between fragility and relaxation broadness
本研究发现离子玻璃形成体的脆性与弛豫宽度呈反向关系，提出一类新型离子交联聚合物，为开发兼具可加工性和机械耗散的材料开辟新途径。
2025-09-07 cond-mat.soft
Evolution of dynamical facilitation approaching the granular glass transition
我们调查的一个致密的单层的双分散珠的松弛动力学通过分析先前在流化床中获得的实验数据。我们表明，动态形成的基本弛豫事件称为笼跳跃。它们在很短的时间内聚集成簇。增加包装分数使集群的时空组织从一个相当分散和随机的分布演变成一个稀疏的和大的事件，称为雪崩的集合。雪崩过程是动力学易化的一种表现。随着密度的变化，其演化的研究表明，动力学促进变得不那么保守，并发挥较小的作用，接近颗粒玻璃化转变的结构弛豫。
2009-12-02 cond-mat.soft
Direct measurements of growing amorphous order and non-monotonic dynamic correlations in a colloidal glass-former
虽然流动的液体转化为刚性玻璃是无所不在的，但对玻璃化的完整理解仍然是难以捉摸的。在解决玻璃化转变问题的众多方法中，随机一阶理论（RFOT）是最突出的。然而，RFOT设想的潜在热力学相变的存在仍然是有争议的，因为它的关键微观预测有关的非晶秩序的增长和动态相关性的性质缺乏实验验证。在这里，通过使用全息光镊，我们冻结在一个平衡配置的2D胶体玻璃形成液体的颗粒壁，并提供直接证据，为增长的无定形秩序的形式，一个静态的点到设置长度。最值得注意的是，我们发现的非单调依赖的面积分数的动态相关性，并表明这种非单调性直接从合作重排区域的形态变化，预测RFOT。我们的研究结果表明，玻璃化转变有一个热力学起源。
2014-08-23 cond-mat.soft
Reduced strength and extent of dynamic heterogeneity in a strong glass former as compared to fragile glass formers
我们研究了动态异质性模型四面体网络玻璃形成液体。我们使用四点关联函数来提取动态关联长度xi_4 ^a（t）和对应于两个长度尺度a上的结构弛豫的可伸缩性chi_4 ^a（t）。一个长度尺度对应于最近邻距离处的结构弛豫，另一个对应于四面体结构的弛豫。我们发现动态关联长度xi_4^{a}随弛豫时间的增长比模型脆性玻璃形成体慢得多。我们还发现在一定的温度范围内，chi_4^a ~（xi_4^a）^z都有变化，但在最低温度下z < 3。然而，我们确实发现证据表明，斯托克斯-爱因斯坦违反开始的温度标志着动态异质区域的特征发生变化的温度。在整个文件中，我们对比的结构和动力学的一个强大的玻璃前与一个代表性的脆弱的玻璃前。
2015-10-16 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Anomaly of the non-ergodicity parameter and crossover to white noise in the fast relaxation spectrum of a simple glass former
本文报道了玻璃形成体α-甲基吡啶（13 K < T <320 K）的准弹性光散射（LS）谱和介电谱（DS）。在高温下，极化率极小值的演化可用模耦合理论（MCT）很好地描述，得到临界温度T_c = 162 K +-5 K。当T_c > T > T_g时，在DS谱中发现了α过程的过剩翼，并在LS谱中重新发现了其幂律指数c。引入几种玻璃形成者的DS数据所建议的c = c[lg（tau_{alpha}）]的普遍演化，挑选出快速动力学谱，允许确定非遍历性参数f（T）。后者也显示了预测的尖点状异常，识别T_c。在T_g处，f（T）的另一个不连续变化被观察到.快动力学谱表现出向"白噪声“（T < T_c）的交叉。关于快动力学，我们得出的结论是，理想化的MCT预测甚至低于T_c。
2001-11-16 cond-mat.soft
Entropy Crisis, Defects and the Role of Competition in Monatomic Glass Formers
我们建立了单原子玻璃形成者的熵危机的存在。研究结果表明，熵危机普遍存在于所有过冷液体中。我们还研究了理想玻璃中缺陷和能量竞争的作用。
2007-08-15 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Start-up Shear of Concentrated Colloidal Hard Spheres: Stresses, Dynamics and Structure
利用布朗动力学（BD）模拟、实验流变学和共聚焦显微镜研究了模型硬球玻璃在稳态启动剪切作用下的瞬态响应。随着应变的增加，玻璃最初表现出几乎线性的弹性应力增加，在屈服点处的应力峰值，然后达到恒定的稳定状态。的应力过冲有一个非单调依赖与Peclet数，Pe，和体积分数，ESTA，由可用的自由体积和结构松弛和剪切平流之间的竞争。在剪切下的结构特性的检查揭示了增加的各向异性径向分布函数g（r），主要在速度梯度（xy）平面中，其在应力峰值之后减小，其中相当大的各向异性保持在稳定状态。低速率使结构变形最小，而高速率显示具有瞬时伸长特征的变形。作为储存能量的机制，粒子被捕获在比布朗松弛允许的更扭曲的笼内，而在较大的应变下，应力松弛，因为粒子由于平流而被迫离开笼。即使在稳定状态下，中间超扩散观察到高速率，是剪切下的笼的连续打破和改造的签名。
2017-07-07 cond-mat.soft
Neutron scattering in molecular liquids: Influence of orientational degrees of freedom and the prepeak in a fragile glass former
本文将中子散射的中间散射函数S（q，t）展开成一组完整的描述分子液体中动力学关联的关联函数。对于双原子分子系统的静态ns结构因子S（q），将其展开结果与MD模拟的精确结果进行了比较，结果表明，常用于解释这些数据的Sears展开在过冷区失效。S（q）的表示用于得出关于q依赖性的结论，特别是预峰的起源。
1998-08-07 cond-mat.soft
