Characterizing the cage state of glassy systems and its sensitivity to frozen boundaries
Debye Institute of Nanomaterials Science, Utrecht University（乌得勒支大学德拜纳米材料科学研究所）；Université Paris-Saclay, CNRS, Laboratoire de Physique des Solides（巴黎萨克雷大学、法国国家科学研究中心、固体物理实验室）
本文研究了玻璃系统中笼态的特性及其对冻结边界条件的敏感性，探讨了笼态在预测动力学中的有效性及其与非晶生长结构长度尺度的可能关联。
2026-01-08 cond-mat.soft
Absolutely necessary to consider the caged dynamics and the JGX $β$-relaxation in solving the glass transition problem
2003年发表的题为《液体的脆弱性是否嵌入其玻璃的特性？Tullio Scopigno、Giancarlo Ruocco、Francesco Sette和Giulio Monaco等人的文章报道了结构$α$的性质-玻璃形成剂的松弛已经存在于更快的笼状动力学中。他们的重要发现具有深远的影响的过程比结构$α$ -松弛，不能忽视在解决玻璃化转变问题。从那时起，在许多具有不同化学和物理结构的玻璃形成体上进行的实验和模拟发现，$α$ -弛豫不仅与笼状动力学密切相关，而且与称为JGX $β$ -弛豫的特殊类型的二次弛豫密切相关。一般的结果表明，这些快速过程是分不开的$α$ -松弛，任何试图解决玻璃化转变问题应考虑到这一事实。在本文中给出的连接的例子来阐明的发展和进步，因为鼓舞人心的出版Scopigno等人。
2019-12-04 cond-mat.soft
Cage Size and Jump Precursors in Glass-Forming Liquids: Experiment and Simulations
玻璃态动力学是间歇性的，因为粒子突然跳出由它们的邻居形成的笼子，并且是异质的，因为这些跳跃在整个系统中并不均匀分布。将这些动力学特征与粒子探索的不同局部环境联系起来，对于使弛豫过程合理化至关重要。在这里，我们调查这个问题，其短时间的振动运动的幅度，通过在笼子里分割和跳跃的粒子轨迹确定的粒子的局部环境的特征。对过冷液体的模拟和对胶体悬浮液的实验都表明，大笼子里的颗粒很可能在一个小的时滞后跳跃，而且，平均来说，笼子在颗粒跳跃前不久扩大。在大的时间滞后，笼子基本上有一个恒定的值，这是更持久的笼子小。最后，我们澄清笼的大小和持续时间之间的耦合控制的平均行为，并开辟了一条道路，以更好地了解玻璃形成液体的松弛过程。
2017-05-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
A toy model mimicking cage effect, structural fluctuations and kinetic constraints in supercooled liquids
笼效应被广泛认为是过冷液体物理学的基本微观机制，而普通液体仅受分子间相互作用的控制。在这项工作中，我们实现了一个新的玩具模型创造的笼子效应的变体，包括结构波动和动力学约束。我们使用这个新的模型来研究哪些玻璃化转变特征是直接由于笼效应，哪些是由于更复杂的机制。
2014-04-04 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Cage Length Controls the Non-Monotonic Dynamics of Active Glassy Matter
致密活性物质由于其与传统玻璃形成材料的显著相似性而获得广泛的关注。然而，活性物质本质上是不平衡的，即使是简单的模型，如活性布朗粒子（ABP）和活性奥恩斯坦-乌伦贝克粒子（AOUP）的行为显着不同，从他们的被动同行。有争议的是，这种差异已被证明是通过玻璃态弛豫动力学的加速、减速或非单调变化来体现的。在这里，我们合理化这些看似对立的观点从平衡的偏离，通过确定的比例的短时间长度尺度的笼的长度，即长度尺度的局部粒子笼，作为一个重要的和统一的控制参数，为活跃的玻璃质。特别是，我们探讨了玻璃态动力学的热和无热的ABP和AOUP后，增加的持续时间。我们发现，对于所有研究的系统有一个最佳的动力学，这个最佳发生时，笼的长度与相应的短时间长度尺度的系统，这是持续的长度为atermal系统或热系统的持续长度和扩散长度尺度的组合相一致。这一新的见解，我们也提供了一个简单的物理参数，使我们能够调和和解释明显不同的偏离平衡在许多以前的研究报告的致密活性材料。
2021-11-22 cond-mat.soft
Anisotropic-Isotropic Transition of Cages at the Glass Transition
本研究引入沃罗诺伊细胞各向异性参数k，揭示过冷液体与玻璃中粒子笼变形差异，并阐明k决定玻璃态动力学及转变。
2023-05-07 cond-mat.soft
Improving the prediction of glassy dynamics by pinpointing the local cage
本文提出精确定位初始构型笼状态的方法，结合线性回归与结构序参量，在广泛时间尺度上以空前精度预测玻璃态流体的动力学倾向性。
2023-01-30 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
The Influence of Particle Softness on Active Glassy Dynamics
活性物质的研究越来越倾向于高密度或玻璃态极限。这主要是受到活性玻璃态材料和传统的被动玻璃态物质之间的显著相似性的启发。有趣的是，在这个限制内，最近已经表明，活性准硬球的弛豫动力学是非单调的，并且当固有活性长度尺度（例如，持续长度）等于笼长，即局部粒子笼化的长度尺度。这种最佳的增强效果据称是由于最有效的扫描局部粒子笼。在这里，我们证明，这种效果和它的物理解释是完全保留软积极领域。我们进行了广泛的模拟无热活性布朗粒子（ABPs），并表明，非单调变化的弛豫动力学仍然定性相似，不同的柔软度。我们解释定量的差异，将它们与较长范围的较软的相互作用势，这减少了笼的长度和模糊的内在的积极运动。此外，我们观察到，只有当持久性长度超过笼子的长度，相对于一个等效的被动布朗粒子系统不同的质变开始表现自己。总的来说，我们的研究结果进一步加强了笼的长度的重要性，其关系到相关的活性长度规模的背景下，活性玻璃材料。
2022-09-06 cond-mat.soft
Anisotropic medium-range order uncovers dynamic crossovers in glass-forming liquids
Jawaharlal Nehru Centre for Advanced Scientific Research（贾瓦哈拉尔·尼赫鲁高级科学研究中心）；University of Montpellier, CNRS（蒙彼利埃大学，法国国家科学研究中心）
本研究提出四点相关函数，发现笼各向异性中程序在玻璃形成液体的两个动力学交叉温度处达到峰值，从而将结构变化与输运机制改变联系起来。
2026-10-02 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
A model for cage formation in colloidal suspension of laponite
本文研究了合成锂皂石在水悬浮液中的玻璃化转变。我们认为，在将锂皂石粘土分散在水中时，系统由分散在其中的锂皂石的簇（附聚物）组成。随后的渗透溶胀这些集群导致其体积分数的增加。我们认为，这种现象是负责减慢系统的整体动态。当团簇填充空间时，系统经历玻璃化转变。随着模式耦合理论，提出的机制正确地捕捉到系统的各种特征，在遍历制度，因为它接近玻璃化转变。
2007-08-08 cond-mat.soft
Yielding of binary colloidal glasses
实验研究了胶体玻璃对振荡剪切的流变响应，特别是非线性响应。玻璃是高度浓缩的二元硬球混合物，具有相对较大的尺寸差异。对于0.2的尺寸比，在加入第二种物质后，观察到归一化弹性模量、屈服应变和应力的强烈降低，并且对于一些样品，甚至观察到玻璃熔融成流体。这归因于更有效的填充，如随机紧密填充向更大的总体积分数的转变所示。这导致自由体积增加，这有利于融合器变形，从而导致融合器松动。笼变形也有利于第二个物种引入的结构异质性。对于一个有限的参数范围内，我们还发现了两步屈服的迹象，如以前报道的有吸引力的眼镜。在样品中含有更可比的大小，即0.38的大小比的领域，笼似乎较少扭曲和结构的不均匀性，在更大的长度尺度似乎变得重要。有限的结构变化仅反映在模量、屈服应变和应力的小幅降低上。
2013-03-11 cond-mat.soft
Experimental evidences of the Gardner phase in a granular glass
分析振动的二维包装的双分散颗粒盘下面堵塞的动力学，我们提供的加德纳相深入到玻璃相的证据。为了做到这一点，我们在同一个玻璃内进行了几个独立的压缩循环，并表明粒子在每个循环中选择不同的平均振动位置，而邻域结构保持不变。我们计算的均方位移作为包装分数的函数，并将其与不同的压缩循环获得的笼之间的平均间隔进行比较。我们的研究结果是完全兼容的平均场模型的玻璃，以及在有限维硬球最近获得的数值观测。我们还描述了笼序参量的分布。在这里，我们注意到一些差异，从数值结果，这可能是由于激活过程和笼的异质性。
2016-05-03 cond-mat.soft
Connecting short and long time dynamics in hard-sphere-like colloidal glasses
玻璃形成材料的特征在于在微观尺度上的间歇运动。粒子大部分时间都在它们的邻居形成的笼子里嘎嘎作响，很少跳到另一个笼子里。在分子玻璃形成器中，跳跃特征的温度依赖性，例如平均笼化时间和跳跃长度，表征弛豫过程，并允许对扩散率进行短时间预测。在这里，我们实验研究笼跳跃运动的二维硬球状胶体悬浮液，其中的体积分数是相关的参数控制的动力学减慢。我们表征的笼跳跃功能的体积分数依赖性，并表明，在分子系统中，它们允许一个短时间的扩散率预测。
2014-12-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Universal divergenceless scaling between structural relaxation and caged dynamics in glass-forming systems
在接近玻璃化转变时，微观动力学单元花费越来越多的时间在第一邻居的笼子里嘎嘎作响，而其平均逃逸时间，结构弛豫时间$τ_α$，从几皮秒增加到数千秒。深入研究了$τ_α$和用德拜-沃勒因子（DW）表示的振摆振幅之间的相关性。通过改变温度、密度$ρ$、势能和聚合物长度来考虑结构弛豫以及旋转和平移扩散，对模型聚合物体系和二元混合物进行了分子动力学（MD）模拟。模拟证明了$τ_α$和Debye-Waller因子之间的缩放。主曲线的分析模型是根据两个特征长度尺度来开发的，这两个特征长度尺度与动力学单元到达过渡态所需的距离有关。该模型并不意味着$τ_α$分歧。与实验的比较支持的弛豫时间的范围宽约十八个数量级的数值证据。与其他缩放和相关程序的比较。该研究表明，平衡和适度过冷状态的玻璃形成者拥有的关键信息，其松弛接近玻璃化转变的巨大放缓。后者，根据目前的模拟，表现出符合林德曼熔化标准和自由体积模型的功能。
2009-08-30 cond-mat.soft
Glasses of dynamically asymmetric binary colloidal mixtures: Quiescent properties and dynamics under shear
我们调查的混合效应的玻璃态的二元胶体硬球状混合物具有大尺寸的不对称性，在一个恒定的体积分数φ = 0.61。作为混合比的函数的结构、动力学和粘弹性响应反映了一种或另一种组分的笼状化之间的转变。最强的混合效果是观察到的系统中占主导地位的笼的大部分。在大球体留下的自由体积中填充大量小球体的可能性引起大球体的笼的显著变形，其变得越来越离域。这导致更快的动力学和弹性模量的大幅降低。当小球的相对体积分数超过大球的相对体积分数时，小颗粒开始形成它们自己的笼，减慢动力学并增加系统的弹性模量。大的球体成为少数，并作为杂质的顺序超出第一个邻居壳，即笼，并不直接影响粒子组织的笼水平。在这样的系统中，当施加恒定速率的剪切时，观察到玻璃的熔化，这是由于促进了与剪切诱导的结构各向异性相关的笼外扩散。
2013-03-11 cond-mat.soft
Anisotropy and memory during cage breaking events close to a wall
玻璃态硬球系统中的缓慢动力学由笼破事件主导，即，重排，其中粒子从由其相邻粒子形成的笼中逃逸。本文利用布朗动力学模拟方法研究了过阻尼胶体系统中的这类事件。虽然这是很难与笼打破事件的结构平均场结果散装，我们表明，靠近壁的颗粒的微观动力学可以与各向异性的两个粒子的密度。特别是，我们研究打破笼子的轨迹，平均力跟踪粒子，和轨迹的历史的影响。基于我们的模拟结果，我们进一步构建了两个不同的单粒子随机行走模型-一个没有，一个与内存结合-并找到局部各向异性和历史依赖性的粒子作为关键成分来描述逃离笼子。最后，我们对靠近墙壁的重排事件的详细研究不仅揭示了笼子的记忆效应，而且使我们对玻璃态动力学的基本机制有了更深入的了解。
2016-10-25 cond-mat.soft
Non-equilibrium dynamics of the glass transition: new perspectives from colloidal hard spheres
一种新的方法，从实验数据与硬球胶体产生开创性的见解的玻璃化转变。精确测定被其邻居捕获的粒子的比例是前所未有的，并为我们的研究提供了基石。我们发现，所谓的“戏剧性放缓”，伴随着超级包装是由于相关的笼子波动，而不是笼子本身。他们的统计数据表明，笼中粒子的无定形集合体处于自组织临界状态。笼和热力学1阶冻结过渡的发病之间的隐含连接的挑战现状，因为我们的论点，动态临界无定形组件是该过渡的先决条件。
2021-09-30 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Cage-jump motion reveals universal dynamics and non-universal structural features in glass forming liquids
玻璃形成液体的缓慢和不均匀的动力学通常与分别具有高和低流动性的两相颗粒的瞬时共存有关。在没有动态序参量的情况下，获得一个瞬态双峰形状，这些阶段通常是确定经验，这使得难以调查它们与系统的结构特性的关系。在这里，我们表明，单颗粒扩散率的分布可以访问内的连续时间随机游走描述的间歇性运动，这种分布获得了短暂的双峰形状在深过冷制度，从而允许明确识别的两个共存的阶段。在一个简单的二维玻璃形成模型中，动态相共存伴随着一个引人注目的结构对应物：晶体状的序参量的分布也变得双峰冷却，有序和固定粒子之间的重叠增加。这种简单的结构特征在其他模型中是不存在的，例如三维Kob-Andersen Lennard-Jones混合物，其中更复杂的序参量可能是相关的。从这个角度来看，两个动力学共存阶段的识别开辟了道路，更深入的调查结构动力学的相关性。
2016-07-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Glassy Dislocation Dynamics in 2-D Colloidal Dimer Crystals
虽然玻璃弛豫通常与无序，在这里，我们报告一种新类型的玻璃动力学有关的2-D晶体内的胶体二聚体的位错。以往的研究表明，二聚体晶体中的位错运动受到某些粒子取向的限制。在这里，我们拖动一个光学捕获粒子通过这样的二聚体晶体，产生位错。我们发现了一个两阶段的弛豫响应，最初的位错滑动，直到遇到粒子笼他们的运动。随后的弛豫通过第二个过程缓慢地发生，在第二个过程中，位错在笼状构型之间跳跃。最后，在模拟剪切二聚体晶体，位错均方位移显示典型的玻璃态动力学的笼子坪。总之，这些结果揭示了一种新的玻璃状系统内的胶体晶体。
2010-08-11 cond-mat.soft
Active glass: ergodicity breaking dramatically affects response to self-propulsion
我们实验研究了布朗粒子的致密沉积物的自推进的响应。我们观察到各态历经的过冷液体弛豫是单调增强的活动。相比之下，非遍历玻璃显示出一个数量级的放缓，在低活动相对于被动的情况下，其次是流化在较高的活动。我们的研究结果与理论预测的遍历方法总结到玻璃化转变的玻璃线的移位。我们认为非单调性是由于活动的竞争效应：（i）有助于打破笼子的额外能量（ii）阻碍笼子探索的方向性。我们称之为“主动方向性出现的僵局”（Dead）。这表明进一步的理论工作应该包括热运动。
2019-10-08 cond-mat.soft
Evidence of coexistence of change of caged dynamics at Tg and the dynamic transition at Td in solvated proteins
穆斯堡尔谱和中子散射测量包埋在溶剂中的蛋白质，包括水和水的混合物强调观察的原子均方位移的独特的温度依赖性<u2>，通常被称为在某些温度Td的动态转变。在低温下，<u2>缓慢增加，但它假定更强的温度依赖性后交叉Td，这取决于时间/频率分辨率的光谱仪。许多作者已经将溶剂化蛋白质的动力学（包括动态转变）与玻璃形成物质的动力学联系起来。尽管如此，没有连接到类似的变化的温度依赖性时，<u2>通过准弹性中子散射得到的玻璃化转变温度Tg，通常观察到在无机，有机和聚合物玻璃形成。证据表明，这种变化的温度依赖<u2>性的中子散射在Tg是存在于水合或溶剂化的蛋白质，以及在所使用的溶剂中，这并不令人惊讶，因为后者只是另一种有机玻璃形成。通过<u2>中子散射在不那么低的温度下获得的贡献，而笼中的非谐分子间的潜力，在溶解的笼子开始的Johari-Goldstein β-松弛之前的时间从耗散的分子。玻璃<u2>形成物的Tg的普遍变化已经通过对β-弛豫的体积和熵的变化的敏感性而合理化，所述β-弛豫的体积和熵的变化被传递到笼状分子的耗散及其贡献<u2>。相同的合理化适用于水合和溶剂化蛋白质，以观察到Tg的变化<u2>。
2012-01-11 cond-mat.other cond-mat.soft physics.bio-ph
Relaxation decoupling in metallic glassy state
在冷却时，玻璃形成液体经历与笼振动和从笼中逃逸相关的两步弛豫，以及随后的\b{eta} -和α-弛豫之间的解耦。所发现的退耦行为极大地改变了玻璃物理和材料研究的面貌。在这里，我们报告了一种新的动态解耦，松弛函数的变化逐渐从一个单一的步骤，两个步骤的形式，随着温度的下降，通过应力松弛的各种金属玻璃在一个广泛的时间和温度范围内低于玻璃化转变温度（Tg）。这样的两步弛豫在玻璃态是出乎意料的，并揭示了从两种不同的机制所产生的动态模式的解耦：一个更快的表现出弹道般的功能，和一个较慢的一个与较宽的弛豫时间分布典型的亚扩散原子运动。这是第一次观察到的两步动力学在金属玻璃态点远比预期的玻璃弛豫方案丰富。
2016-10-03 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Dimensional Study of the Caging Order Parameter at the Glass Transition
玻璃问题是出了名的困难和有争议的。即使在平均场水平上，关于流体如何在表现出不明显的结构变化的同时变得缓慢，也很少有人达成一致。然而，很明显，该过程涉及自笼化，这为跃迁提供了序参量。它也被广泛地假设，这个笼子应该有一个高斯形状的平均场限制。在这里，我们表明，这种假设并不成立。通过执行模拟作为空间维度的函数，我们发现笼子保持非平凡的形式。对玻璃化转变的定量平均场描述，如模式耦合理论、密度泛函理论和复型理论，都忽略了这一关键因素。虽然平均场随机一阶过渡的玻璃化转变的情况下，在这里定性的支持和非平均场校正被发现保持小的尺寸减小，重新考虑其实施是必要的，它导致在一个连贯的描述实验观察。
2012-08-30 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Aging dynamics in a colloidal glass of Laponite
采用动态光散射（DLS）和粘度计研究了合成粘土Laponite胶体悬浮液在淬火成玻璃相后的老化动力学。DLS允许遵循Laponite颗粒的扩散，并揭示有两种松弛模式。快速模式对应于由相邻颗粒形成的“笼”内的颗粒的快速扩散。慢模式对应于逃离笼子：它的平均弛豫时间随着玻璃的年龄呈指数快速增加。此外，慢模式具有宽的弛豫时间分布，其分布随着系统老化而变大。测量随着系统老化而伴随的粘度增加，我们可以将粒子动力学的减慢与粘度联系起来。
2001-01-21 cond-mat.soft
From cage-jump motion to macroscopic diffusion in supercooled liquids
材料长期稳定性的评估需要估计其长期动态。对于结构玻璃等非晶材料，事实证明很难从静态测量开始预测长期动态。在这里，我们考虑多长时间需要监测结构玻璃的动态，以预测其长期功能。本文详细描述了结构玻璃单粒子间歇运动的统计特征，指出单粒子跳跃是导致系统弛豫的不可逆事件。这允许评估的时间尺度上的跳跃持续时间，这是小的和温度无关，以及之前的系统进入扩散制度的扩散常数。预测是通过分析粒子轨迹，通过一个无参数的算法。
2014-05-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Void structure and cage dynamics in concentrated suspensions
我们分析了模拟高浓度硬球胶体悬浮液的结构和动力学的计算的基础上的空隙空间。我们表明，远程，一个量测量的规模的空间，是有用的，在研究结晶，因为有序的粒子涉及的变化方式空的空间分布。远程计算还允许系统分解成介观邻居集：在这些邻居集的平均远程和局部体积分数的统计数据显示，核形成在局部较高的浓度，即成核涉及增加系统的异质性。充分结晶的结果在转换的邻居集平均距离分布的指数形式。在邻居集的局部体积分数的时间波动揭示了显着的细节的动态，包括突然膨胀和压缩的局部区域：导致更清晰的图像的物理组成部分的“笼”动态的胶体玻璃。
2005-11-18 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Microscopic picture of aging in SiO2
通过分子动力学模拟研究了非晶SiO2从高温Ti到低温T_f的淬火过程。我们通过分析单个粒子的轨迹，识别跳跃事件时，一个粒子逃脱由其邻居形成的笼子，并通过确定这些跳跃如何依赖于等待时间t_w，从温度淬火到T_f所经过的时间，获得了老化动力学的微观图像。我们发现，唯一的t_w依赖的微观量是每单位时间的跳跃粒子的数量，它随着年龄的增长而减少。类似于以前的研究易碎的玻璃形成者，我们在这里显示的强大的玻璃形成者SiO2的跳跃长度的分布，也不分布的时间在笼子里是t_w依赖。我们的结论是，微观老化动力学是令人惊讶的脆弱和强大的玻璃成型。
2012-09-18 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Single Particle Jumps in a Binary Lennard-Jones System Below The Glass Transition
用分子动力学模拟研究了低于玻璃化转变温度的二元Lennard-Jones系统。为了研究动力学，我们专注于粒子逃离其邻居形成的笼子的事件（“跳跃”）。使用单粒子轨迹，我们通过比较每个粒子的波动与其平均位置的变化来定义跳跃。我们发现了两种跳跃：“可逆跳跃”，即粒子在两个或多个平均位置之间来回跳跃，以及“不可逆跳跃”，即粒子不会返回到任何先前的平均位置。对于所有研究的温度，这两种粒子跳跃和不可逆和可逆的跳跃发生。随着温度的升高，弛豫增强了跳跃的数量增加，并增加跳跃长度的位置和势能。然而，两次连续跳跃之间的等待时间与温度无关。这种温度独立性可能是由于老化，这是目前在我们的系统。不可逆跳跃与可逆跳跃的比率也随着温度的升高而增加，我们将其解释为笼中变化的可能性增加的结果，即阻塞“入口”回到先前的笼中。通过比较跳跃粒子和非跳跃粒子的涨落，发现跳跃粒子即使在不跳跃的情况下也具有更强的运动性。由其波动归一化的能量跳跃随着温度的升高而减小，这与热波动越来越多地驱动弛豫一致。与次扩散行为一致的是等待时间和跳跃长度在位置上的分布。
2003-08-28 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Diffusion dynamics of supercooled water modeled with the cage-jump motion and hydrogen-bond rearrangement
玻璃形成液体的缓慢动力学通常归因于笼跃运动。在笼跳图中，一个分子保持在由相邻分子形成的笼中，并且在足够长的时间之后，它通过破笼而跳离原始位置。因此，对笼子跳跃运动的澄清与解开慢动力学的基本要素有关。在这里，我们开发了一个笼跳模型的动力学过冷水。在氢键重排过程中引入了水分子的笼态和跳跃态，描述了水分子在过冷态下的运动。然后从TIP 4P/2005模型的分子动力学模拟中证明，笼跃运动的特征长度和时间尺度提供了对自扩散常数的良好描述，该自扩散常数又从均方位移的长时间行为确定。因此，我们的笼跳模型能够连接氢键动力学和分子扩散率之间。
2019-04-30 cond-mat.soft physics.chem-ph
A replica theory for the dynamic glass transition of hardspheres with continuous polydispersity
本文在无限维极限下建立连续多分散硬球动态玻璃化转变的副本理论，揭示临界粒径处的动态解耦与笼尺寸临界行为。
2024-05-13 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Influence of polydispersity on the relaxation mechanisms of glassy liquids
本文研究尺寸多分散性对深度过冷液体弛豫动力学的影响，发现跨越模式耦合温度后小粒子与大粒子出现动力学分离，小粒子的笼逃逸促进大粒子的结构弛豫，且不同尺寸粒子表现出不同的Stokes-Einstein关系破坏程度和活化能势垒，强调推广结果时须考虑粒子尺寸效应。
2023-08-09 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Ions in glass forming glycerol: Close correlation of alpha and fast beta relaxation
我们提供了宽带介电损耗谱的玻璃形成甘油与不同的添加LiCl。覆盖频率高达10太赫兹的测量延伸到快速β过程的区域，通常归因于笼状分子动力学。除了已知的变化的结构的α弛豫时间和修改的过量翼离子含量，我们还发现了一个明显的影响浅损失最小所产生的快速β弛豫。模式耦合理论的框架内，检测到的显着扩大这个最小值是在合理的符合所发现的变化的α-弛豫动力学。α-弛豫速率和最小位置之间的相关性适用于所有离子浓度和温度，甚至低于模式耦合理论定义的临界温度。
2012-10-14 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Unifying the Temperature Dependent Dynamics of Glasses
基于过渡态理论，研究微观局域弛豫向宏观结构弛豫的转化机制，将单元运动分解为临界数量协同重排与提供自由体积的非协同振动两类，提出适用于全温度范围及多种玻璃态系统的四参数统一方程。
2024-04-23 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Unveiling Structural Bottlenecks of Dynamic Disorder in a Density-Tunable Glass Former: From Strong to Fragile Regimes
Institute for Molecular Science（分子科学研究所）；The Graduate University for Advanced Studies (SOKENDAI)（advanced studies 研究生院（SOKENDAI））
研究通过密度可调软排斥二元混合物探讨玻璃形成液体脆度相关问题，分析粒子跳跃动力学，确定与跳跃运动强耦合的邻居等级，引入结构慢度参数，揭示脆度改变微观速率波动的结构瓶颈。
2026-07-07 cond-mat.soft
Melting a granular glass by cooling
在高颗粒体积分数和低驱动振幅下，驱动颗粒系统容易形成玻璃相。我们使用计算机模拟的驱动颗粒玻璃，以证明重新进入熔融过渡到流体状态，这与直觉相反，发生由\emph{reducing}的幅度的驱动。这种转变伴随着异常粒子动力学和超扩散行为的中间时间尺度。我们强调了摩擦相互作用所起的特殊作用，它有助于粒子逃离它们的玻璃笼子。这种效应与摩擦力的预期作用形成了鲜明的对比：摩擦力通过使颗粒粘在一起来降低颗粒的流动性。
2013-02-05 cond-mat.soft
Dynamic heterogeneity in an orientational glass
化合物CBr $_n$ Cl $_{4-n}$家族已被证明有助于揭示玻璃态行为的微观机制。一些家庭成员显示平移有序相与最小的障碍，似乎揭示玻璃的功能，因此值得特别注意的普遍玻璃异常的搜索。在这项工作中，我们研究了CBrCl $_3$动力学进行广泛的分子动力学模拟。该化合物的分子进行重新取向离散跳跃，其中原子彼此之间交换相等的位置，从而揭示了完全可与过冷液体中的笼旋转平移跳跃运动相媲美的笼取向跳跃运动。相关时间计算旋转自相关函数显示良好的协议与以前报道的介电结果。从平均等待时间和持久性直接计算的轨迹结果，我们能够解释哪些微观机制导致特征时间与$α$和$β$ -实验测量的弛豫时间。我们发现两个不等价的分子组比另外两个不等价的分子组具有更长的特征时间，它们都属于单斜（C2/c）晶格的非对称单元。
2017-11-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Unveiling the anatomy of mode-coupling theory
本文分别量化并评估了玻璃化转变mode-coupling theory（MCT）中各近似的影响，通过布朗动力学模拟对比各近似后的记忆核与精确核，发现部分常受批评的近似实则准确，为理论发展提供新指导。
2023-10-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Active fluidization in dense glassy systems
致密的软玻璃在足够低的温度下表现出强烈的集体笼化行为。使用分子动力学模拟的模型玻璃形成，我们表明，纳入活动或自推进，f0，可以诱导破笼和流化，导致玻璃相消失超过临界f0。随着f0的增加，扩散系数从强温度依赖性转变为弱温度依赖性。此外，我们表明，活动诱导的交叉从一个脆弱的到一个强大的玻璃和聚集的活性颗粒的趋势。我们的研究结果是直接相关的集体动力学密集的活性胶体玻璃和最近的实验标记的粒子在活细胞中的扩散。
2016-07-29 cond-mat.soft
Dynamic facilitation observed near the colloidal glass transition
我们目前的实验确认在单分散和双分散胶体悬浮液的玻璃化转变体积分数附近的动态促进。粒子动力学中的相关性不仅存在于空间（团簇和弦）中，也存在于时空中。在数量上，高移动性粒子（比固定粒子）更可能有最近的邻居，这些邻居在之前的时间内是高移动性的。这种解释是，一个粒子的移动性使它的邻居能够或促进其随后的运动。促进作用在与破笼相对应的弛豫时间最明显，此时动态异质性也最大化。
2014-06-23 cond-mat.soft
Thermodynamic scaling of vibrational dynamics and relaxation
我们通过分子动力学模拟研究了聚合物熔体的热力学标度。两种不同的模型，具有强和弱的维里能量相关性，被认为是。这两个证据的联合TS具有相同的特征指数$γ_{ts}$的快速流动性-的均方振幅的皮秒内的笼子里的晃动运动-和慢得多的结构松弛和链重定向。如果笼效应是明显的，TS主曲线的快速流动性是近线性的，分组在一束近似并发线不同的脆弱性。导出了结构松弛的TS主曲线的表达式，其中一个可调参数小于可用的三参数替代方案。新的表达式很好地符合实验TS主曲线的34个玻璃形成，特别是，他们的斜率在玻璃化转变，即等容脆性。对于玻璃成形剂OTP，等容脆性允许令人满意地预测快速迁移率的TS主曲线而无需调整。
2017-01-09 cond-mat.soft
Cooling Rate Dependence and Dynamic Heterogeneity Below the Glass Transition in a Lennard-Jones Glass
本文用分子动力学模拟研究了二元Lennard-Jones混合物。我们首先考虑一个随时间线性冷却的系统，冷却速率为γ。通过改变伽马近四十年来，我们研究了冷却速率对玻璃化转变和所得玻璃的影响。我们发现所有的研究量的冷却速率的依赖性;随着冷却速率的降低，系统在降低温度时失去平衡，达到较低的温度，并获得增加的局部秩序。接下来，我们通过研究玻璃中最不动和最易动的颗粒来研究熔化过程的动力学。我们发现，它们的空间分布是不均匀的，不动/移动的颗粒被包围的密集/不太密集的笼子比平均颗粒。
1999-12-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Forced motion of a probe particle near the colloidal glass transition
我们使用共聚焦显微镜来研究磁珠在稠密的胶体悬浮液中的运动，在胶体玻璃化转变体积分数$ϕ_g$附近。对于靠近$ϕ_g$的致密液体样样品，低于阈值力时，磁珠仅表现出局部笼状运动。在这个力以上，珠以波动的速度被拉动。当接近$ϕ_g$时，力和速度之间的关系变得越来越非线性。临界力和非线性曳力随体积分数变化很大，而速度脉动在转捩附近没有变化。
2004-05-19 cond-mat.soft
Evolution of dynamical facilitation approaching the granular glass transition
我们调查的一个致密的单层的双分散珠的松弛动力学通过分析先前在流化床中获得的实验数据。我们表明，动态形成的基本弛豫事件称为笼跳跃。它们在很短的时间内聚集成簇。增加包装分数使集群的时空组织从一个相当分散和随机的分布演变成一个稀疏的和大的事件，称为雪崩的集合。雪崩过程是动力学易化的一种表现。随着密度的变化，其演化的研究表明，动力学促进变得不那么保守，并发挥较小的作用，接近颗粒玻璃化转变的结构弛豫。
2009-12-02 cond-mat.soft
Cage Breaking Far from Equilibrium
Van der Waals-Zeeman Institute, Institute of Physics, University of Amsterdam（阿姆斯特丹大学范德瓦耳斯-泽曼物理研究所）；Department of Medical Biochemistry, Amsterdam UMC University of Amsterdam（阿姆斯特丹UMC大学医学生物化学系）；Institute of Theoretical Physics, University of Amsterdam（阿姆斯特丹大学理论物理研究所）；Department of Applied Mathematics and Theoretical Physics, University of Cambridge（剑桥大学应用数学与理论物理系）
本文研究了活性物质在非平衡态下突破笼子的现象，通过构建熵景观分析其动态行为，揭示了活动性如何重塑笼子结构和不可逆性。
2026-03-16 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamical Heterogeneities Below the Glass Transition
我们提出了分子动力学模拟的二元Lennard-Jones混合物在温度低于动力学玻璃化转变。粒子的“迁移率”是由它在平均位置附近的波动幅度来表征的。具有最大/最小平均振幅的5%颗粒因此被定义为相对最移动/不移动的颗粒。我们调查了这5%的颗粒的空间分布，发现它们分布非常不均匀，移动和固定的颗粒形成集群。这种动态异质性的原因可以追溯到这样一个事实：移动/不移动的颗粒被更少/更多的邻居包围，从而形成了一个有效的更宽/更窄的笼子。我们的结果对模拟运行长度的依赖性表明，单个粒子具有特征迁移率时间尺度，可以通过非高斯参数来近似。
2001-09-25 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Start-up Shear of Concentrated Colloidal Hard Spheres: Stresses, Dynamics and Structure
利用布朗动力学（BD）模拟、实验流变学和共聚焦显微镜研究了模型硬球玻璃在稳态启动剪切作用下的瞬态响应。随着应变的增加，玻璃最初表现出几乎线性的弹性应力增加，在屈服点处的应力峰值，然后达到恒定的稳定状态。的应力过冲有一个非单调依赖与Peclet数，Pe，和体积分数，ESTA，由可用的自由体积和结构松弛和剪切平流之间的竞争。在剪切下的结构特性的检查揭示了增加的各向异性径向分布函数g（r），主要在速度梯度（xy）平面中，其在应力峰值之后减小，其中相当大的各向异性保持在稳定状态。低速率使结构变形最小，而高速率显示具有瞬时伸长特征的变形。作为储存能量的机制，粒子被捕获在比布朗松弛允许的更扭曲的笼内，而在较大的应变下，应力松弛，因为粒子由于平流而被迫离开笼。即使在稳定状态下，中间超扩散观察到高速率，是剪切下的笼的连续打破和改造的签名。
2017-07-07 cond-mat.soft
Glassy phases of the Gaussian Core Model
本研究通过分子动力学模拟，揭示了高斯核心模型在低密度和高密度下存在两种不同的过冷动力学，分别是笼蔽机制和连续运动，它们是两种玻璃态的前驱体。
2023-09-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
The Slowdowns of Water Dynamics when Approaching a Glass Transition or a Solid Interface: A Common Rationale
进行分子动力学模拟，我们调查了巨大的减速接近玻璃化转变或固体界面时的水动力学。我们表明，这两种效果可以描述在一个理论框架内，这是最近提出的Schweizer等人的共同点。并考虑耦合本地跳跃和弹性失真。对于承压水，我们正确地描述了α-弛豫时间τ_α的变化作为温度和相对于界面的位置的函数。利用我们的知识的合作长度尺度xi（T）的约束研究，我们定量合理的玻璃减速，τ_alpha（T），和斯托克斯-爱因斯坦分解散装水。对于封闭和散装液体，α-弛豫时间的变化是密切相关的变化的笼摇铃振幅。
2015-06-18 cond-mat.soft
Glassy dynamics, spinodal fluctuations, and the kinetic limit of hard-rod nucleation
利用模拟，我们确定了三个动力学制度在过饱和各向同性流体状态的短硬棒：（i）对于中度过饱和，我们观察到成核的多层晶体团簇;（ii）在较高的过饱和度下，我们发现小晶粒的成核，其排列成长寿命的局部有利结构，其在动力学上被阻止，而（iii）在甚至更高的过饱和度下，动态停滞是由于常规的笼捕集玻璃化转变。对于较长的杆，我们发现，形成的（稳定）近晶相的过饱和各向同性的状态强烈抑制各向同性的spinodal不稳定性，导致巨大的spinodal样的取向波动与spinodal集群分散的大小。我们的研究结果表明，玻璃态动力学和调幅不稳定性设置动力学限制成核在一个高度过饱和的硬棒流体。
2010-07-15 cond-mat.soft
Dynamic particle tracking reveals the aging temperature of a colloidal glass
理解眼镜被认为是统计物理学中最基本的问题之一。一种理论方法来解开他们的普遍性质是考虑平衡概念的有效性，如温度和热化在这些非平衡系统。在这里，我们调查的自相关和响应函数来监测胶体玻璃的老化。在平衡状态下，所有的观测量都是稳定的，而在非平衡玻璃态下，它们对系统的年龄有明确的依赖性。我们发现，输运系数的规模与老化时间的幂律，签名的缓慢放松。然而，我们的分析表明，玻璃态系统已热化在一个恒定的温度独立的年龄和大于浴，反映了笼动力学的结构重排。此外，还发现了一个普适的标度律来描述观测量的全局和局部涨落。
2006-08-04 cond-mat.soft
Theory for the single-particle dynamics in glassy mixtures with particle size swaps
本文提出了一个具有粒径交换的二元混合物单粒子动力学理论。该理论的一般结构遵循我们以前发展的具有颗粒尺寸交换的二元混合物中的集体动力学理论[G。Szamel，Phys. Rev. E 98，050601（R）（2018）]。粒子大小交换打开了一个额外的弛豫通道，这加快了集体动力学和单粒子动力学。为了作出明确的预测，我们诉诸于类似的模式耦合理论的玻璃动力学的因式分解近似。我们表明，像在标准模式耦合理论，单粒子运动成为逮捕在动态玻璃化转变预测的集体动力学理论。我们比较了非遍历参数预测我们的模式耦合的方法为一个等摩尔的二元硬球混合物的颗粒大小的交换与非遍历参数预测的标准模式耦合理论为相同的系统没有交换。我们的理论预测，“笼尺寸”是更大的系统中的颗粒尺寸交换。
2019-02-27 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Supercooled Water and the Kinetic Glass Transition II: Collective Dynamics
在本文中，我们详细研究了模拟深过冷水SPC/E中集体动力学的Q矢量依赖性。该系统的演变已经遵循了250 ns在低T，允许一个明确的识别两步弛豫过程。我们提出的证据有利于使用的模式耦合理论的过冷液体作为框架的SPC/E水的缓慢的α-弛豫动力学的描述，尽管事实上，在这个系统中的笼的形成是由形成一个开放的网络的氢键，而不是包装的限制，在简单的液体的情况下。
1997-06-05 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Reversibility and hysteresis of the sharp yielding transition of a colloidal glass under oscillatory shear
眼镜的机械响应仍然难以理解。最近的研究结果表明，软玻璃的振荡流变学伴随着一个尖锐的非平衡转变的微观动力学。在这里，我们同时使用X射线散射和流变学来研究在胶体玻璃的振荡剪切中观察到的从各向异性固体到各向同性液体动力学的急剧对称性变化的可逆性和滞后性[D. V. Denisov，M. T.当湾，澳-地Struth，A. Zaccone和P. Schall，Sci. Rep. 5，14359（2015）]。我们使用应变扫描与增加和减少应变振幅表明，在类比平衡过渡，这种尖锐的对称性变化是可逆的，并表现出系统的频率依赖性滞后。使用非仿射响应形式主义的非晶态固体，我们表明，这些滞后效应产生的频率相关的非仿射结构笼重排在大应变。这些结果巩固了一阶振荡剪切过渡的性质，并通过测量和理论建模量化相关的滞后效应。
2016-03-16 cond-mat.soft
Anomalous diffusion in supercooled liquids: a long-range localisation in particle trajectories
本文对过冷液体状态下粒子轨道的几何形状进行了统计分析。我们用分子动力学模拟了两种不同结构的脆性玻璃形成液体。在这两种液体中，发现的轨迹表现出远距离的本地化不同的短程本地化内的笼子里的最近的邻居。这种新的扩散异常被解释为脆弱的玻璃形成者的势能景观地形的结果，其中当地的能量最小值合并成metabasins -紧凑的域具有低逃逸概率。
2008-11-17 cond-mat.soft
