Properties of cage rearrangements observed near the colloidal glass transition
我们使用共聚焦显微镜来研究浓缩胶体系统中粒子的运动。在玻璃化转变附近,扩散运动被抑制,因为颗粒花费时间被困在由相邻颗粒形成的瞬态“笼”中。我们测量笼的大小和寿命,分别收缩和增长的玻璃化转变的方法。笼重排在局部浓度较低和无序程度较高的区域更为普遍。相邻的重排粒子通常在平行方向上移动,尽管非平凡部分在反平行方向上移动,通常来自初始间隔分别对应于对关联函数$g(r)$的局部最大值和最小值的粒子对。
2002-02-19 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Anatomy of cage formation in a 2D glass-forming liquid
玻璃状材料的坚固性被认为是由于每个颗粒周围由其邻居形成的笼,但实际上笼形成的细节仍然难以捉摸[1-4]。这种笼在正常液体开始显示玻璃态动力学的第一个迹象的起始温度/密度下开始形成。为了研究笼的形成,我们在这里使用聚焦激光器产生局部扰动的结构上的颗粒水平在2D胶体悬浮液和监控系统的非线性动态响应的视频显微镜。我们探测的所有观测值都显示出作为填充分数的函数的非单调响应,在起始密度处达到峰值。视频显微镜图像显示,这种最大的响应是由于域的建设与合作的动力学变得越来越刚性,并开始主导粒子动力学。这种来自微观流变变形的概念验证表明,在这种玻璃形成液体笼的形成与这些域的合并直接相关,从而阐明了玻璃形成的第一步[1,5]。
2020-08-21 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
The Influence of Particle Softness on Active Glassy Dynamics
活性物质的研究越来越倾向于高密度或玻璃态极限。这主要是受到活性玻璃态材料和传统的被动玻璃态物质之间的显著相似性的启发。有趣的是,在这个限制内,最近已经表明,活性准硬球的弛豫动力学是非单调的,并且当固有活性长度尺度(例如,持续长度)等于笼长,即局部粒子笼化的长度尺度。这种最佳的增强效果据称是由于最有效的扫描局部粒子笼。在这里,我们证明,这种效果和它的物理解释是完全保留软积极领域。我们进行了广泛的模拟无热活性布朗粒子(ABPs),并表明,非单调变化的弛豫动力学仍然定性相似,不同的柔软度。我们解释定量的差异,将它们与较长范围的较软的相互作用势,这减少了笼的长度和模糊的内在的积极运动。此外,我们观察到,只有当持久性长度超过笼子的长度,相对于一个等效的被动布朗粒子系统不同的质变开始表现自己。总的来说,我们的研究结果进一步加强了笼的长度的重要性,其关系到相关的活性长度规模的背景下,活性玻璃材料。
2022-09-06 cond-mat.soft
A model for cage formation in colloidal suspension of laponite
本文研究了合成锂皂石在水悬浮液中的玻璃化转变。我们认为,在将锂皂石粘土分散在水中时,系统由分散在其中的锂皂石的簇(附聚物)组成。随后的渗透溶胀这些集群导致其体积分数的增加。我们认为,这种现象是负责减慢系统的整体动态。当团簇填充空间时,系统经历玻璃化转变。随着模式耦合理论,提出的机制正确地捕捉到系统的各种特征,在遍历制度,因为它接近玻璃化转变。
2007-08-08 cond-mat.soft
Yielding of binary colloidal glasses
实验研究了胶体玻璃对振荡剪切的流变响应,特别是非线性响应。玻璃是高度浓缩的二元硬球混合物,具有相对较大的尺寸差异。对于0.2的尺寸比,在加入第二种物质后,观察到归一化弹性模量、屈服应变和应力的强烈降低,并且对于一些样品,甚至观察到玻璃熔融成流体。这归因于更有效的填充,如随机紧密填充向更大的总体积分数的转变所示。这导致自由体积增加,这有利于融合器变形,从而导致融合器松动。笼变形也有利于第二个物种引入的结构异质性。对于一个有限的参数范围内,我们还发现了两步屈服的迹象,如以前报道的有吸引力的眼镜。在样品中含有更可比的大小,即0.38的大小比的领域,笼似乎较少扭曲和结构的不均匀性,在更大的长度尺度似乎变得重要。有限的结构变化仅反映在模量、屈服应变和应力的小幅降低上。
2013-03-11 cond-mat.soft
Experimental evidences of the Gardner phase in a granular glass
分析振动的二维包装的双分散颗粒盘下面堵塞的动力学,我们提供的加德纳相深入到玻璃相的证据。为了做到这一点,我们在同一个玻璃内进行了几个独立的压缩循环,并表明粒子在每个循环中选择不同的平均振动位置,而邻域结构保持不变。我们计算的均方位移作为包装分数的函数,并将其与不同的压缩循环获得的笼之间的平均间隔进行比较。我们的研究结果是完全兼容的平均场模型的玻璃,以及在有限维硬球最近获得的数值观测。我们还描述了笼序参量的分布。在这里,我们注意到一些差异,从数值结果,这可能是由于激活过程和笼的异质性。
2016-05-03 cond-mat.soft
Universal divergenceless scaling between structural relaxation and caged dynamics in glass-forming systems
在接近玻璃化转变时,微观动力学单元花费越来越多的时间在第一邻居的笼子里嘎嘎作响,而其平均逃逸时间,结构弛豫时间$τ_α$,从几皮秒增加到数千秒。深入研究了$τ_α$和用德拜-沃勒因子(DW)表示的振摆振幅之间的相关性。通过改变温度、密度$ρ$、势能和聚合物长度来考虑结构弛豫以及旋转和平移扩散,对模型聚合物体系和二元混合物进行了分子动力学(MD)模拟。模拟证明了$τ_α$和Debye-Waller因子之间的缩放。主曲线的分析模型是根据两个特征长度尺度来开发的,这两个特征长度尺度与动力学单元到达过渡态所需的距离有关。该模型并不意味着$τ_α$分歧。与实验的比较支持的弛豫时间的范围宽约十八个数量级的数值证据。与其他缩放和相关程序的比较。该研究表明,平衡和适度过冷状态的玻璃形成者拥有的关键信息,其松弛接近玻璃化转变的巨大放缓。后者,根据目前的模拟,表现出符合林德曼熔化标准和自由体积模型的功能。
2009-08-30 cond-mat.soft
Glasses of dynamically asymmetric binary colloidal mixtures: Quiescent properties and dynamics under shear
我们调查的混合效应的玻璃态的二元胶体硬球状混合物具有大尺寸的不对称性,在一个恒定的体积分数φ = 0.61。作为混合比的函数的结构、动力学和粘弹性响应反映了一种或另一种组分的笼状化之间的转变。最强的混合效果是观察到的系统中占主导地位的笼的大部分。在大球体留下的自由体积中填充大量小球体的可能性引起大球体的笼的显著变形,其变得越来越离域。这导致更快的动力学和弹性模量的大幅降低。当小球的相对体积分数超过大球的相对体积分数时,小颗粒开始形成它们自己的笼,减慢动力学并增加系统的弹性模量。大的球体成为少数,并作为杂质的顺序超出第一个邻居壳,即笼,并不直接影响粒子组织的笼水平。在这样的系统中,当施加恒定速率的剪切时,观察到玻璃的熔化,这是由于促进了与剪切诱导的结构各向异性相关的笼外扩散。
2013-03-11 cond-mat.soft
Anisotropy and memory during cage breaking events close to a wall
玻璃态硬球系统中的缓慢动力学由笼破事件主导,即,重排,其中粒子从由其相邻粒子形成的笼中逃逸。本文利用布朗动力学模拟方法研究了过阻尼胶体系统中的这类事件。虽然这是很难与笼打破事件的结构平均场结果散装,我们表明,靠近壁的颗粒的微观动力学可以与各向异性的两个粒子的密度。特别是,我们研究打破笼子的轨迹,平均力跟踪粒子,和轨迹的历史的影响。基于我们的模拟结果,我们进一步构建了两个不同的单粒子随机行走模型-一个没有,一个与内存结合-并找到局部各向异性和历史依赖性的粒子作为关键成分来描述逃离笼子。最后,我们对靠近墙壁的重排事件的详细研究不仅揭示了笼子的记忆效应,而且使我们对玻璃态动力学的基本机制有了更深入的了解。
2016-10-25 cond-mat.soft
The cage effect in systems of hard spheres
在讨论稠密流体的时间关联函数的衰减延迟时,通常会引用笼效应。为了更仔细地研究笼的作用,我们考虑布朗粒子的位移分布的扩展。这些分布必然由于相邻粒子的存在而有偏差。这些邻居的这种偏见的住宿保存的位移分布局部,并提出了一个集体机制,探索配置空间,这是更有效的比内在的布朗运动。由于位移分布的全局守恒,某些粒子的笼化导致了一个延迟的、非局部的集体过程。这种非局部性损害了探索配置空间的效率。这两种集体机制都会引起时间关联函数的延迟或拉伸,特别是粒子数和通量密度。本文识别和区分这些机制在现有的数据从实验和计算机模拟系统的粒子与硬球相互作用。
2017-02-16 cond-mat.soft
Cage Size and Jump Precursors in Glass-Forming Liquids: Experiment and Simulations
玻璃态动力学是间歇性的,因为粒子突然跳出由它们的邻居形成的笼子,并且是异质的,因为这些跳跃在整个系统中并不均匀分布。将这些动力学特征与粒子探索的不同局部环境联系起来,对于使弛豫过程合理化至关重要。在这里,我们调查这个问题,其短时间的振动运动的幅度,通过在笼子里分割和跳跃的粒子轨迹确定的粒子的局部环境的特征。对过冷液体的模拟和对胶体悬浮液的实验都表明,大笼子里的颗粒很可能在一个小的时滞后跳跃,而且,平均来说,笼子在颗粒跳跃前不久扩大。在大的时间滞后,笼子基本上有一个恒定的值,这是更持久的笼子小。最后,我们澄清笼的大小和持续时间之间的耦合控制的平均行为,并开辟了一条道路,以更好地了解玻璃形成液体的松弛过程。
2017-05-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Glassy Dislocation Dynamics in 2-D Colloidal Dimer Crystals
虽然玻璃弛豫通常与无序,在这里,我们报告一种新类型的玻璃动力学有关的2-D晶体内的胶体二聚体的位错。以往的研究表明,二聚体晶体中的位错运动受到某些粒子取向的限制。在这里,我们拖动一个光学捕获粒子通过这样的二聚体晶体,产生位错。我们发现了一个两阶段的弛豫响应,最初的位错滑动,直到遇到粒子笼他们的运动。随后的弛豫通过第二个过程缓慢地发生,在第二个过程中,位错在笼状构型之间跳跃。最后,在模拟剪切二聚体晶体,位错均方位移显示典型的玻璃态动力学的笼子坪。总之,这些结果揭示了一种新的玻璃状系统内的胶体晶体。
2010-08-11 cond-mat.soft
Active glass: ergodicity breaking dramatically affects response to self-propulsion
我们实验研究了布朗粒子的致密沉积物的自推进的响应。我们观察到各态历经的过冷液体弛豫是单调增强的活动。相比之下,非遍历玻璃显示出一个数量级的放缓,在低活动相对于被动的情况下,其次是流化在较高的活动。我们的研究结果与理论预测的遍历方法总结到玻璃化转变的玻璃线的移位。我们认为非单调性是由于活动的竞争效应:(i)有助于打破笼子的额外能量(ii)阻碍笼子探索的方向性。我们称之为“主动方向性出现的僵局”(Dead)。这表明进一步的理论工作应该包括热运动。
2019-10-08 cond-mat.soft
Aging dynamics in a colloidal glass of Laponite
采用动态光散射(DLS)和粘度计研究了合成粘土Laponite胶体悬浮液在淬火成玻璃相后的老化动力学。DLS允许遵循Laponite颗粒的扩散,并揭示有两种松弛模式。快速模式对应于由相邻颗粒形成的“笼”内的颗粒的快速扩散。慢模式对应于逃离笼子:它的平均弛豫时间随着玻璃的年龄呈指数快速增加。此外,慢模式具有宽的弛豫时间分布,其分布随着系统老化而变大。测量随着系统老化而伴随的粘度增加,我们可以将粒子动力学的减慢与粘度联系起来。
2001-01-21 cond-mat.soft
Connecting short and long time dynamics in hard-sphere-like colloidal glasses
玻璃形成材料的特征在于在微观尺度上的间歇运动。粒子大部分时间都在它们的邻居形成的笼子里嘎嘎作响,很少跳到另一个笼子里。在分子玻璃形成器中,跳跃特征的温度依赖性,例如平均笼化时间和跳跃长度,表征弛豫过程,并允许对扩散率进行短时间预测。在这里,我们实验研究笼跳跃运动的二维硬球状胶体悬浮液,其中的体积分数是相关的参数控制的动力学减慢。我们表征的笼跳跃功能的体积分数依赖性,并表明,在分子系统中,它们允许一个短时间的扩散率预测。
2014-12-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Non-equilibrium dynamics of the glass transition: new perspectives from colloidal hard spheres
一种新的方法,从实验数据与硬球胶体产生开创性的见解的玻璃化转变。精确测定被其邻居捕获的粒子的比例是前所未有的,并为我们的研究提供了基石。我们发现,所谓的“戏剧性放缓”,伴随着超级包装是由于相关的笼子波动,而不是笼子本身。他们的统计数据表明,笼中粒子的无定形集合体处于自组织临界状态。笼和热力学1阶冻结过渡的发病之间的隐含连接的挑战现状,因为我们的论点,动态临界无定形组件是该过渡的先决条件。
2021-09-30 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Anisotropic medium-range order uncovers dynamic crossovers in glass-forming liquids
Jawaharlal Nehru Centre for Advanced Scientific Research(贾瓦哈拉尔·尼赫鲁高级科学研究中心);University of Montpellier, CNRS(蒙彼利埃大学,法国国家科学研究中心)
本研究提出四点相关函数,发现笼各向异性中程序在玻璃形成液体的两个动力学交叉温度处达到峰值,从而将结构变化与输运机制改变联系起来。
2026-10-02 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Evidence of coexistence of change of caged dynamics at Tg and the dynamic transition at Td in solvated proteins
穆斯堡尔谱和中子散射测量包埋在溶剂中的蛋白质,包括水和水的混合物强调观察的原子均方位移的独特的温度依赖性<u2>,通常被称为在某些温度Td的动态转变。在低温下,<u2>缓慢增加,但它假定更强的温度依赖性后交叉Td,这取决于时间/频率分辨率的光谱仪。许多作者已经将溶剂化蛋白质的动力学(包括动态转变)与玻璃形成物质的动力学联系起来。尽管如此,没有连接到类似的变化的温度依赖性时,<u2>通过准弹性中子散射得到的玻璃化转变温度Tg,通常观察到在无机,有机和聚合物玻璃形成。证据表明,这种变化的温度依赖<u2>性的中子散射在Tg是存在于水合或溶剂化的蛋白质,以及在所使用的溶剂中,这并不令人惊讶,因为后者只是另一种有机玻璃形成。通过<u2>中子散射在不那么低的温度下获得的贡献,而笼中的非谐分子间的潜力,在溶解的笼子开始的Johari-Goldstein β-松弛之前的时间从耗散的分子。玻璃<u2>形成物的Tg的普遍变化已经通过对β-弛豫的体积和熵的变化的敏感性而合理化,所述β-弛豫的体积和熵的变化被传递到笼状分子的耗散及其贡献<u2>。相同的合理化适用于水合和溶剂化蛋白质,以观察到Tg的变化<u2>。
2012-01-11 cond-mat.other cond-mat.soft physics.bio-ph
From cage-jump motion to macroscopic diffusion in supercooled liquids
材料长期稳定性的评估需要估计其长期动态。对于结构玻璃等非晶材料,事实证明很难从静态测量开始预测长期动态。在这里,我们考虑多长时间需要监测结构玻璃的动态,以预测其长期功能。本文详细描述了结构玻璃单粒子间歇运动的统计特征,指出单粒子跳跃是导致系统弛豫的不可逆事件。这允许评估的时间尺度上的跳跃持续时间,这是小的和温度无关,以及之前的系统进入扩散制度的扩散常数。预测是通过分析粒子轨迹,通过一个无参数的算法。
2014-05-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Melting a granular glass by cooling
在高颗粒体积分数和低驱动振幅下,驱动颗粒系统容易形成玻璃相。我们使用计算机模拟的驱动颗粒玻璃,以证明重新进入熔融过渡到流体状态,这与直觉相反,发生由\emph{reducing}的幅度的驱动。这种转变伴随着异常粒子动力学和超扩散行为的中间时间尺度。我们强调了摩擦相互作用所起的特殊作用,它有助于粒子逃离它们的玻璃笼子。这种效应与摩擦力的预期作用形成了鲜明的对比:摩擦力通过使颗粒粘在一起来降低颗粒的流动性。
2013-02-05 cond-mat.soft
Scaling between structural relaxation and caged dynamics in Ca_{0.4}K_0.6(NO_{3})_{1.4} and glycerol: free volume, time scales and implications for the pressure-energy correlations
在熔融盐Ca_{0.4} K_{0.6}(NO_{3} $)_{1.4}(CKN)中,在约13个十年的结构弛豫时间内,缓慢的结构弛豫与快速的笼状动力学成比例。对甘油结垢进行了详细分析。在甘油中,短时均方位移<u^2>(笼状动力学的一种度量)由自由体积贡献。可以看出,为了证明标度性,快速动力学的观测时间必须短于弛豫过程的时间尺度。具有可忽略的(如CKN,甘油和网络玻璃形成剂)和高(如范德华液体和聚合物)压力-能量相关性的系统表现出缓慢弛豫和快速笼状动力学之间的缩放。根据现有的实验,缩放数据的主曲线的同构不变表达式与更简单的非不变表达式没有区别。相反,后者grees更好地与广泛的一类模型聚合物的模拟。
2011-01-14 cond-mat.soft
Start-up Shear of Concentrated Colloidal Hard Spheres: Stresses, Dynamics and Structure
利用布朗动力学(BD)模拟、实验流变学和共聚焦显微镜研究了模型硬球玻璃在稳态启动剪切作用下的瞬态响应。随着应变的增加,玻璃最初表现出几乎线性的弹性应力增加,在屈服点处的应力峰值,然后达到恒定的稳定状态。的应力过冲有一个非单调依赖与Peclet数,Pe,和体积分数,ESTA,由可用的自由体积和结构松弛和剪切平流之间的竞争。在剪切下的结构特性的检查揭示了增加的各向异性径向分布函数g(r),主要在速度梯度(xy)平面中,其在应力峰值之后减小,其中相当大的各向异性保持在稳定状态。低速率使结构变形最小,而高速率显示具有瞬时伸长特征的变形。作为储存能量的机制,粒子被捕获在比布朗松弛允许的更扭曲的笼内,而在较大的应变下,应力松弛,因为粒子由于平流而被迫离开笼。即使在稳定状态下,中间超扩散观察到高速率,是剪切下的笼的连续打破和改造的签名。
2017-07-07 cond-mat.soft
Mapping the glassy dynamics of soft spheres onto hard-sphere behavior
我们表明,纯排斥相互作用的软球系统的动力学可以通过引入一个有效的硬球直径使用安德森周钱德勒近似确定。我们发现,这种近似,已知的描述静态性质的液体,也给出了一个很好的描述的动态量,松弛时间,甚至在附近的玻璃化转变。
2011-07-13 cond-mat.soft
Subdiffusion and cage effect in a sheared granular material
实验研究了二维双分散干颗粒材料在准静态循环剪切下的扩散性质,并将这些性质与硬球系统和Lenard-Jones液体的计算机模拟结果以及玻璃化转变附近的胶体系统的实验结果进行了比较,结果表明颗粒材料的行为与这些系统具有很强的相似性。更具体地说,我们详细研究了笼动力学负责的次扩散在缓慢的松弛制度,并获得相关的时间和长度尺度的值。
2004-07-01 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Cage-jump motion reveals universal dynamics and non-universal structural features in glass forming liquids
玻璃形成液体的缓慢和不均匀的动力学通常与分别具有高和低流动性的两相颗粒的瞬时共存有关。在没有动态序参量的情况下,获得一个瞬态双峰形状,这些阶段通常是确定经验,这使得难以调查它们与系统的结构特性的关系。在这里,我们表明,单颗粒扩散率的分布可以访问内的连续时间随机游走描述的间歇性运动,这种分布获得了短暂的双峰形状在深过冷制度,从而允许明确识别的两个共存的阶段。在一个简单的二维玻璃形成模型中,动态相共存伴随着一个引人注目的结构对应物:晶体状的序参量的分布也变得双峰冷却,有序和固定粒子之间的重叠增加。这种简单的结构特征在其他模型中是不存在的,例如三维Kob-Andersen Lennard-Jones混合物,其中更复杂的序参量可能是相关的。从这个角度来看,两个动力学共存阶段的识别开辟了道路,更深入的调查结构动力学的相关性。
2016-07-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Dynamic facilitation observed near the colloidal glass transition
我们目前的实验确认在单分散和双分散胶体悬浮液的玻璃化转变体积分数附近的动态促进。粒子动力学中的相关性不仅存在于空间(团簇和弦)中,也存在于时空中。在数量上,高移动性粒子(比固定粒子)更可能有最近的邻居,这些邻居在之前的时间内是高移动性的。这种解释是,一个粒子的移动性使它的邻居能够或促进其随后的运动。促进作用在与破笼相对应的弛豫时间最明显,此时动态异质性也最大化。
2014-06-23 cond-mat.soft
Multiple Glasses in Asymmetric Binary Hard Spheres
多种不同的玻璃态发生在二元硬球混合物中,根据玻璃化转变的模式耦合理论(MCT),通过考虑小颗粒是否保持移动或不,以及小颗粒是否对扰动大颗粒结构有显著贡献来区分。在理想化的玻璃中,四种不同的玻璃被尖锐的转变分开,这引起涉及对数衰减定律的高阶转变现象,以及异常的幂律扩散。这种现象被认为是预期一般在玻璃形成的混合物。
2010-10-03 cond-mat.soft
Thermodynamic scaling of vibrational dynamics and relaxation
我们通过分子动力学模拟研究了聚合物熔体的热力学标度。两种不同的模型,具有强和弱的维里能量相关性,被认为是。这两个证据的联合TS具有相同的特征指数$γ_{ts}$的快速流动性-的均方振幅的皮秒内的笼子里的晃动运动-和慢得多的结构松弛和链重定向。如果笼效应是明显的,TS主曲线的快速流动性是近线性的,分组在一束近似并发线不同的脆弱性。导出了结构松弛的TS主曲线的表达式,其中一个可调参数小于可用的三参数替代方案。新的表达式很好地符合实验TS主曲线的34个玻璃形成,特别是,他们的斜率在玻璃化转变,即等容脆性。对于玻璃成形剂OTP,等容脆性允许令人满意地预测快速迁移率的TS主曲线而无需调整。
2017-01-09 cond-mat.soft
Diffusion dynamics of supercooled water modeled with the cage-jump motion and hydrogen-bond rearrangement
玻璃形成液体的缓慢动力学通常归因于笼跃运动。在笼跳图中,一个分子保持在由相邻分子形成的笼中,并且在足够长的时间之后,它通过破笼而跳离原始位置。因此,对笼子跳跃运动的澄清与解开慢动力学的基本要素有关。在这里,我们开发了一个笼跳模型的动力学过冷水。在氢键重排过程中引入了水分子的笼态和跳跃态,描述了水分子在过冷态下的运动。然后从TIP 4P/2005模型的分子动力学模拟中证明,笼跃运动的特征长度和时间尺度提供了对自扩散常数的良好描述,该自扩散常数又从均方位移的长时间行为确定。因此,我们的笼跳模型能够连接氢键动力学和分子扩散率之间。
2019-04-30 cond-mat.soft physics.chem-ph
Forced motion of a probe particle near the colloidal glass transition
我们使用共聚焦显微镜来研究磁珠在稠密的胶体悬浮液中的运动,在胶体玻璃化转变体积分数$ϕ_g$附近。对于靠近$ϕ_g$的致密液体样样品,低于阈值力时,磁珠仅表现出局部笼状运动。在这个力以上,珠以波动的速度被拉动。当接近$ϕ_g$时,力和速度之间的关系变得越来越非线性。临界力和非线性曳力随体积分数变化很大,而速度脉动在转捩附近没有变化。
2004-05-19 cond-mat.soft
Connecting Structural Relaxation with the Low Frequency Modes in a Hard-Sphere Colloidal Glass
用共聚焦显微镜研究了硬球胶体玻璃的结构弛豫。在长时间尺度上跟踪单个粒子的运动,以检测系统中的重排区域。我们已经用简正模分析来理解重排区域的起源。低频模式,在短时间尺度上获得的,显示出很强的空间相关性与重排发生在长时间尺度上。
2011-09-12 cond-mat.soft
Evolution of dynamical facilitation approaching the granular glass transition
我们调查的一个致密的单层的双分散珠的松弛动力学通过分析先前在流化床中获得的实验数据。我们表明,动态形成的基本弛豫事件称为笼跳跃。它们在很短的时间内聚集成簇。增加包装分数使集群的时空组织从一个相当分散和随机的分布演变成一个稀疏的和大的事件,称为雪崩的集合。雪崩过程是动力学易化的一种表现。随着密度的变化,其演化的研究表明,动力学促进变得不那么保守,并发挥较小的作用,接近颗粒玻璃化转变的结构弛豫。
2009-12-02 cond-mat.soft
Disordered Solids Without Well-Defined Transverse Phonons: The Nature of Hard Sphere Glasses
通过测量玻璃的动力学结构因子,探讨了零温干扰相变附近具有排斥作用的玻璃的Ioffe-Regel极限。在零温度下,横向Ioffe-Regel频率在干扰过渡处消失,但纵向频率没有消失,这排除了与纵向激励相关的发散长度的存在。在低温下,横向和纵向Ioffe-Regel频率分别在类干扰转变和玻璃化转变处接近于零。因此,玻璃化转变和类堵塞转变之间的玻璃(其在低温极限下是硬球玻璃)只能携带明确定义的纵向声子,并且具有与超过类堵塞转变的玻璃相反的剪切模量与体积模量之比的压力依赖性。
2014-09-28 cond-mat.soft
Glasses in hard spheres with short-range attraction
我们报告了一个详细的实验研究的结构和动力学的玻璃态在硬球与短程吸引。该系统是一个悬浮液的近硬球胶体颗粒和非吸附性线性聚合物,诱导耗尽之间的吸引力的颗粒。结晶的观察揭示了一个重入的玻璃化转变。静态光散射表明,在增加吸引力的静态结构因子的连续变化。动态光散射的结果,其中包括11个数量级的时间,是一致的存在两种不同的玻璃,那些占主导地位的粒子间的排斥和笼,和那些占主导地位的吸引力。接近于模式耦合理论预测的这种系统的“A3点”的样品显示出非常慢的对数动力学。
2003-08-13 cond-mat.soft
Shear yielding and shear jamming of dense hard sphere glasses
我们调查的致密硬球玻璃的剪切应变的响应,在很宽的范围内的压力范围从玻璃化转变到无限压力堵塞点。在密度剪切应变平面的相图解析计算使用平均场无限维的解决方案。我们发现,就在上述的玻璃化转变,玻璃一般产量在有限的剪切应变。在平均场图中,屈服转变是存在无序时的旋节点。相反,在较高的密度,我们发现,玻璃一般堵塞在有限的剪切应变:堵塞过渡防止屈服。剪切屈服线和剪切堵塞线在临界点处汇合,在该临界点附近,系统在非常大的剪切应力下屈服。在这一点上,一个高度非平凡的屈服动力学的特点是系统跨越无序骨折的预期。
2017-01-30 cond-mat.soft
Slip and flow of hard-sphere colloidal glasses
我们研究了流动的浓缩硬球胶体悬浮液沿光滑,不粘壁使用锥板流变仪和同步共聚焦显微镜。在玻璃制度,全球流动表现出从赫歇尔-Bulkley行为在大剪切速率的特性宾汉滑移响应在小速率,遍历胶体流体缺席的过渡。成像揭示了“固体”的微观结构在充分的滑移和“滑移剪切”过渡的局部性质。局部和全球流动的描述由一个唯象模型,和相关的宾汉滑移参数表现出特征标度的大小和浓度的硬球。
2008-11-13 cond-mat.soft
Multiple reentrant glass transitions in confined hard-sphere glasses
玻璃形成液体在限制时表现出丰富的现象学。这通常与壁面-流体相互作用引起的效应有关。在这里,我们专注于有趣的限制,其中的隔离墙成为几个粒子直径的顺序。对于一个适度的多分散,密集的硬球流体之间的两个光滑的硬壁,我们通过事件驱动的分子动力学模拟的出现后,一个多重入的玻璃化转变的情况下,壁分离的变化。使用热力学关系,这种重入现象被证明是持久不变的化学势下。这允许直接的实验研究,并开辟了在微米和纳米技术的各种应用的方式,其中通道尺寸是所包含的颗粒的大小相媲美。计算结果与结合密度泛函理论和模式耦合理论得到的玻璃化转变的理论预测一致。
2014-06-20 cond-mat.soft
Density-Temperature-Softness Scaling of the Dynamics of Glass-forming Soft-sphere Liquids
软球和硬球流体之间的动态等效原理[Phys. Rev. \textbf{68},011405(2003)]被用于描述改变密度n、温度T和柔软度(由柔软度参数ν^{-1}表征)对玻璃形成软球液体的动态的影响的相互作用。主要的预测是,这些系统的动力学参数,如α弛豫时间和长时间自扩散系数,仅通过约化密度n^ \ast \equiv nσ^{3}_{HS}(T,ν)依赖于n,T和ν,其中有效硬球直径σ_{HS}(T,ν)是确定的,例如,由Andersen-Weeks-Chandler条件得到的软球-硬球结构等价性。在最近的模拟中观察到的一些缩放特性,涉及玻璃形成流体与排斥短程相互作用被发现是这个一般的动态等效原理的直接表现。胶体动力学的自洽广义朗之万方程(SCGLE)理论被证明可以准确地捕捉这些标度规则
2011-07-11 cond-mat.soft
Relaxation decoupling in metallic glassy state
在冷却时,玻璃形成液体经历与笼振动和从笼中逃逸相关的两步弛豫,以及随后的\b{eta} -和α-弛豫之间的解耦。所发现的退耦行为极大地改变了玻璃物理和材料研究的面貌。在这里,我们报告了一种新的动态解耦,松弛函数的变化逐渐从一个单一的步骤,两个步骤的形式,随着温度的下降,通过应力松弛的各种金属玻璃在一个广泛的时间和温度范围内低于玻璃化转变温度(Tg)。这样的两步弛豫在玻璃态是出乎意料的,并揭示了从两种不同的机制所产生的动态模式的解耦:一个更快的表现出弹道般的功能,和一个较慢的一个与较宽的弛豫时间分布典型的亚扩散原子运动。这是第一次观察到的两步动力学在金属玻璃态点远比预期的玻璃弛豫方案丰富。
2016-10-03 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
The Slowdowns of Water Dynamics when Approaching a Glass Transition or a Solid Interface: A Common Rationale
进行分子动力学模拟,我们调查了巨大的减速接近玻璃化转变或固体界面时的水动力学。我们表明,这两种效果可以描述在一个理论框架内,这是最近提出的Schweizer等人的共同点。并考虑耦合本地跳跃和弹性失真。对于承压水,我们正确地描述了α-弛豫时间τ_α的变化作为温度和相对于界面的位置的函数。利用我们的知识的合作长度尺度xi(T)的约束研究,我们定量合理的玻璃减速,τ_alpha(T),和斯托克斯-爱因斯坦分解散装水。对于封闭和散装液体,α-弛豫时间的变化是密切相关的变化的笼摇铃振幅。
2015-06-18 cond-mat.soft
Complex oscillatory yielding of model hard sphere glasses
本文通过探讨不同振荡频率下布朗运动与剪切诱导扩散的相互作用,研究了硬球玻璃在大振幅振荡剪切下的屈服行为。应力、结构和动力学之后是实验流变学和布朗动力学模拟。布朗运动辅助笼逃逸占主导地位,在低频率,而逃逸通过剪切诱导碰撞在高的,都与\ $G^{\prime \prime}$的屈服峰。在中频一个新的,HS玻璃,在$G^{\prime \prime}$双峰揭示反映两种机制。在高频率和应变振幅下,持续的结构各向异性导致应变反转后循环内的应力下降,而较高的应力谐波在某些应变振幅下最小化,表明明显的谐波响应。
2013-02-06 cond-mat.soft
On polydispersity and the hard-sphere glass transition
我们模拟多分散硬球在高填充分数,$ϕ$,与实验现实的粒度分布(PSD)和其他常用的PSD,如高斯或礼帽的动力学。我们发现,动力学逮捕的模式取决于PSD的形状,而不仅仅是它的方差。对于实验现实的PSD,最大的颗粒在$ϕ\sim 0.588$经历理想的玻璃化转变,而最小的颗粒保持移动。这种物种特异性定位以前只观察到在不对称的二元混合物。我们的研究结果表明,最近观察到的遍历行为,直到$ϕ\sim 0.6$在硬球系统中的激活动力学的证据,但多分散性的影响。
2013-10-17 cond-mat.soft
Dimensional Study of the Caging Order Parameter at the Glass Transition
玻璃问题是出了名的困难和有争议的。即使在平均场水平上,关于流体如何在表现出不明显的结构变化的同时变得缓慢,也很少有人达成一致。然而,很明显,该过程涉及自笼化,这为跃迁提供了序参量。它也被广泛地假设,这个笼子应该有一个高斯形状的平均场限制。在这里,我们表明,这种假设并不成立。通过执行模拟作为空间维度的函数,我们发现笼子保持非平凡的形式。对玻璃化转变的定量平均场描述,如模式耦合理论、密度泛函理论和复型理论,都忽略了这一关键因素。虽然平均场随机一阶过渡的玻璃化转变的情况下,在这里定性的支持和非平均场校正被发现保持小的尺寸减小,重新考虑其实施是必要的,它导致在一个连贯的描述实验观察。
2012-08-30 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Direct Measurement of the Free Energy of Aging Hard-Sphere Colloidal Glasses
玻璃化转变的性质是凝聚态物理中最重要的未解决的问题之一。玻璃和液体之间的差异被认为是由粒子重排的非常大的自由能势垒引起的;然而到目前为止,还不可能在实验上证实这一点。我们提供了第一个定量测定的自由能老化硬球胶体玻璃。自由能的测定允许在玻璃化转变中的一些新的见解,特别是在自由能中的强空间和时间异质性的量化。对自由能局部极小值的研究表明,所观察到的变化与粒子的重排直接相关。我们的主要发现是,粒子重排的概率显示出幂律依赖于与重排相关的自由能变化,类似于地震学中的古腾堡-里希特定律。
2013-03-17 cond-mat.soft
Probing the equilibrium dynamics of colloidal hard spheres above the mode-coupling glass transition
我们使用动态光散射和计算机模拟来研究胶体硬球浓悬浮液中的平衡动力学和动力学不均匀性。我们的研究涵盖了前所未有的密度范围,并跨越了七十年的结构弛豫时间,$\ta$,包括平衡以上$ϕ_{\rm c}$,玻璃化转变的位置推导出拟合我们的数据模式耦合理论。而不是下降的平衡,系统保持遍历以上$ϕ_{\rm c}$,并进入一个新的动力学制度,其中$\ta$增加的功能形式,这是没有预料到的先前的实验,而动态异质性的幅度增长速度比幂律与$\ta$,发现在分子玻璃形成接近玻璃化转变。
2009-04-03 cond-mat.soft
Single particle fluctuations and directional correlations in driven hard sphere glasses
通过事件驱动的分子动力学模拟和实验,研究了剪切作用下硬球玻璃中单粒子涨落和动力学关联的填充率和剪切速率依赖性。在填充分数以上的玻璃化转变,相关性增加剪切速率降低:在单颗粒跳跃分布的指数尾加宽和动态四点相关性增加。然而,有趣的是,在减少的包装分数,扩大的指数尾部也被观察到,而动态异质性被证明是减少。这种行为的解释提出了在剪切和热波动之间的竞争。基于我们先前的研究[Chikkadi等人,Europhys. Lett.(2012)],我们进一步解决动态相关性的各向异性问题。
2013-05-14 cond-mat.soft
Dynamic particle tracking reveals the aging temperature of a colloidal glass
理解眼镜被认为是统计物理学中最基本的问题之一。一种理论方法来解开他们的普遍性质是考虑平衡概念的有效性,如温度和热化在这些非平衡系统。在这里,我们调查的自相关和响应函数来监测胶体玻璃的老化。在平衡状态下,所有的观测量都是稳定的,而在非平衡玻璃态下,它们对系统的年龄有明确的依赖性。我们发现,输运系数的规模与老化时间的幂律,签名的缓慢放松。然而,我们的分析表明,玻璃态系统已热化在一个恒定的温度独立的年龄和大于浴,反映了笼动力学的结构重排。此外,还发现了一个普适的标度律来描述观测量的全局和局部涨落。
2006-08-04 cond-mat.soft
Glassy dynamics in asymmetric binary mixtures of hard-spheres
二元硬球混合物是具有竞争时间和长度尺度的多体系统的最简单表示之一。该模型与从根本上理解材料的结构和动力学性质有关,例如金属熔体,胶体,聚合物和生物基复合材料。它还使我们能够研究不同的尺度如何影响多组分玻璃形成液体的物理行为;这个问题仍然有待统一的描述。在这方面的贡献,我们报告不同的动态逮捕过渡高度不对称的二元胶体混合物,即,一个单一的玻璃大颗粒,其中的小物种仍然遍历,和双玻璃同时逮捕两个组件。当混合物接近任何玻璃化转变时,两个物种的集体动力学的弛豫变得耦合。在单玻璃域中,由于大球体的结构而发生空间调制,这是在双玻璃域中未观察到的特征。相反,小颗粒和大颗粒的\emph{self}动力学的弛豫在两个转变的边界处变得解耦;大的物种总是显示动力学逮捕,而小的物种仅在双层玻璃中出现逮捕。因此,为了获得不同的玻璃态的全貌,需要考虑到这两个物种的动力学。
2018-07-25 cond-mat.soft
Glass Transition of Hard Sphere Systems: Molecular Dynamics and Density Functional Theory
在密度泛函理论的框架下研究了硬球体系的玻璃化转变。分子动力学(MD)模拟一方面研究系统的动力学行为,另一方面为密度泛函理论提供产生密度场的数据。基于密度泛函理论的能量景观分析表明,随着密度的增加,出现了一个亚稳态(局部)自由能最小值,代表非晶态。与均匀液体相比,在一定密度下,这种状态变得稳定,在MD模拟中,我们还观察到$alpha$弛豫的急剧减慢。
2003-04-12 cond-mat.soft
Looking for a compact semi empirical equation of state for hard spheres: possibility of a glassy transition and random loose packing
高密度硬球流体的状态方程在无规密堆积极限下应呈现一个简单极点。在这里,我们表明,试图获得一个紧凑的半经验的状态方程,同时兼容的渐近行为,并与已知的维里系数提出了一个分析的困难,可以解决,如果发生在无序的亚稳相的密度介于凝固点和随机密堆积限制,数值接近的熔点之间的玻璃化转变。过渡点的估计值,这是确定与随机松散包装,是在较好的协议与早期的估计。
2019-08-13 cond-mat.soft
Comment on "Probing the equilibrium dynamics of colloidal hard spheres above the mode-coupling glass transition"
在信[PRL 102,085703(2009)]中,Brambilla等人声称在高于模式耦合理论(MCT)的临界填充分数的胶体硬球中观察到活化动力学。通过进行微观MCT计算,我们表明,在他们的系统中的多分散性转移的临界填充分数以上的值由van Megen等人确定的。对于较少的多分散性样品,数据与理论一致,除了,可能的,最高的填充分数。
2010-10-14 cond-mat.soft
Echoes of the glass transition in athermal soft spheres
最近的理论进展导致了热玻璃和非热干扰转变的统一相图的建立。这张图清楚地表明,虽然相关,模式耦合-或动态-玻璃化转变是不同于干扰过渡,发生在有限的温度和显着低于干扰过渡的密度。尽管如此,我们证明了在无热摩擦球发生在相同的密度的模式耦合过渡,并标记为局部刚性粒子的集群的预干扰过渡。在这个密度下,无论是热系统还是非热系统,大量粒子的个体运动都受到限制,因此只有集体运动才是可能的。这种转变,这是远远低于干扰,完全符合集体行为的定义,在动态过渡的玻璃。因此,我们揭示了热和非热系统中的刚性的成因是由相同的底层拓扑转变在其共享的配置空间。
2017-07-26 cond-mat.soft
Surface relaxation of vapour-depositing colloidal glasses
气相沉积可以直接生产超稳定的玻璃,类似于传统的玻璃老化数千年。高流动性的表面层被认为加速了气相沉积玻璃的老化过程,但其微观动力学尚未在实验中观察到。在这里,我们研究了沉积生长动力学的二维胶体玻璃在单颗粒水平上使用视频显微镜。我们发现,新沉积的颗粒在表面层(深度$d<14$颗粒)放松通过频繁的笼外运动,而在更深的中间层($14<d\lesssim100$颗粒)放松通过激活的合作重排区(CRR)。这些CRR比本体($d\gtrsim100$颗粒)中或沉积后的CRR大得多、各向异性更强且发生频率更高。它们的质量中心向表面移动,而内部的颗粒向本体移动,导致自由体积的“气泡”向表面移动,从而得到更紧凑的本体玻璃。这种两个表面层中的两步弛豫不同于先前假设的一个表面移动层中的弛豫
2016-10-19 cond-mat.soft
Formation of a transient amorphous solid in low density aqueous charged sphere suspensions
从硬球、近硬球、椭球体和片晶或其有吸引力的变体形成的胶态玻璃已被详细研究。补充和检查理论方法和模拟,许多不同类型的模型系统显着推进了我们对玻璃化转变的理解。尽管他们早期的预测,但是,没有实验带电的球形玻璃已被发现在低密度,在竞争过程中的结晶占主导地位。我们在这里报告形成的瞬态非晶态固体形成的带电聚合物球悬浮在彻底去离子水的体积分数为0.0002-0.01。从光学实验中,我们观察到存在的短程秩序和增强的剪切刚度相比,稳定的多晶固体的体心立方结构。在数小时至数天的密度依赖性时间尺度上,非晶态固体转变成这种稳定结构。我们进一步提出了初步的动态光散射数据显示的第二个缓慢的弛豫过程的演变可能指向一个动态的异质性已知从其他胶体glasses和gels.We比较我们的研究结果预测的相行为的带电球悬浮液和讨论可能的机制形成这种特殊类型的胶体玻璃。
2017-11-13 cond-mat.soft