Spatial Dimensionality Dependence of Heterogeneity, Breakdown of the Stokes-Einstein Relation and Fragility of a Model Glass-Forming Liquid
我们调查的动力学的异质性，斯托克斯-爱因斯坦关系和脆弱性的模型玻璃形成液体，一个二元混合物的软球与谐波相互作用的潜力，从3到8的空间维度的故障。通过动态磁化率$χ_4$和非高斯参数$α_2$来量化动态异质性。我们发现，脆弱性，Stokes-Einstein关系的崩溃程度，以及动力学的异质性，随着空间维数的增加而减少。我们简要地描述了密度的依赖性的脆弱性，并用它来解决与以前的结果明显不一致。
2021-08-19 cond-mat.soft
Granular packing as model glass formers
静态颗粒填料是模型硬球玻璃形成者。玻璃化转变的性质一直是一个激烈争论的问题。本文综述了近年来利用颗粒材料研究玻璃化转变的实验进展。我们专注于增长的玻璃秩序与五重对称性的颗粒填料和几何挫折和随机一阶相变理论的研究结果。
2016-12-28 cond-mat.soft
On the interplay of liquid-like and stress-driven dynamics in a metallic glass former observed by temperature scanning XPCS
本研究利用温度扫描XPCS技术探测Pt基金属玻璃形成体跨越六个数量级时间尺度的动力学，揭示了玻璃态中结构α弛豫被类弹道原子运动掩盖的现象，将其解释为类液体与应力驱动运动的叠加，为金属玻璃密度相关函数的反常衰减提供了新见解。
2024-03-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
A simple monatomic ideal glass former: the glass transition by a first-order phase transition above the melting point
液体在冷却下可以形成玻璃态，这是连续减速的结果，或者是通过一级多晶相变的结果。到目前为止，第二种情况总是在熔点以下观察到，在那里它干扰结晶成核。我们报告的第一个观察到的液体玻璃化转变的一级相变以上的熔点。观察是在一个分子动力学模拟的单组分系统与模型金属对电位。这也是第一次观察到一种简单的单原子理想玻璃形成剂--一种在任何冷却速率下都能避免结晶的液体。除了其概念上的重要性，这一结果表明存在金属理想玻璃形成的可能性。
2010-04-15 cond-mat.soft
Cooling Rate Dependence and Dynamic Heterogeneity Below the Glass Transition in a Lennard-Jones Glass
本文用分子动力学模拟研究了二元Lennard-Jones混合物。我们首先考虑一个随时间线性冷却的系统，冷却速率为γ。通过改变伽马近四十年来，我们研究了冷却速率对玻璃化转变和所得玻璃的影响。我们发现所有的研究量的冷却速率的依赖性;随着冷却速率的降低，系统在降低温度时失去平衡，达到较低的温度，并获得增加的局部秩序。接下来，我们通过研究玻璃中最不动和最易动的颗粒来研究熔化过程的动力学。我们发现，它们的空间分布是不均匀的，不动/移动的颗粒被包围的密集/不太密集的笼子比平均颗粒。
1999-12-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Dynamical heterogeneity in aging colloidal glasses of Laponite
玻璃由于其长的弛豫时间而表现为固体;然而这种缓慢响应的起源仍然是一个谜。增长的动态长度尺度，由于合作运动的粒子被认为是核心的理解这两个缓慢的动力学和刚性的出现。在这里，我们提供了实验证据的一个不断增长的动态异质性的长度尺度，随着等待时间的增加，在一个老化的胶态玻璃Laponite增加。的动态的异质性的签名如下从动态光散射测量中，我们研究了旋转和平移扩散的盘形颗粒的Laponite悬浮液。这些测量伴随着同时微观流变学和宏观流变学实验。我们发现，粒子的旋转扩散减慢速度比他们的平移运动。平移和取向自由度的这种解耦发现其起源于动态异质性，因为旋转和平移探测样品中的不同长度尺度。宏观流变学实验表明，低频剪切粘度的增加速度比旋转和平移扩散弛豫时间快得多。
2012-03-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Evidence of a one-dimensional thermodynamic phase diagram for simple glass-formers
玻璃化转变在自然界和工业中起着核心作用，从蛋白质和DNA等生物系统到聚合物和金属。然而，仍然缺乏对玻璃化转变的基本理解，这是优化玻璃形成剂应用的先决条件。玻璃形成者在非常宽的时间尺度范围内显示运动过程，覆盖超过十个数量级，这意味着对玻璃化转变的全面理解需要包括这个巨大的时间尺度范围。在这里，我们报告的第一次同时中子和介电光谱调查的三个玻璃形成液体，在一个单一的实验探测的全方位的动态。对于两种范德华液体，我们在压力-温度相图中找到了在秒和皮秒时间尺度上分子相同动力学的线。这证实了同晶理论的预测，并有效地将相图从二维减少到一维。这意味着，不同时间尺度上的动态是由相同的基本机制控制的。
2017-09-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Liquid-liquid phase transition in an atomistic model glass former
玻璃化转变是由潜在的奇点引起的还是纯粹的动力学现象是一个重要的悬而未决的问题。研究原子玻璃形成，我们介绍了一种采样方法来访问对应的动态制度的温度通常很难达到与计算机模拟。我们在比热中发现了一个峰值，我们将其解释为态密度的下降。我们进一步提出了一个液-液过渡到一个国家丰富的本地有利的结构有关最近发现的动态相变的证据。
2017-09-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Reduced strength and extent of dynamic heterogeneity in a strong glass former as compared to fragile glass formers
我们研究了动态异质性模型四面体网络玻璃形成液体。我们使用四点关联函数来提取动态关联长度xi_4 ^a（t）和对应于两个长度尺度a上的结构弛豫的可伸缩性chi_4 ^a（t）。一个长度尺度对应于最近邻距离处的结构弛豫，另一个对应于四面体结构的弛豫。我们发现动态关联长度xi_4^{a}随弛豫时间的增长比模型脆性玻璃形成体慢得多。我们还发现在一定的温度范围内，chi_4^a ~（xi_4^a）^z都有变化，但在最低温度下z < 3。然而，我们确实发现证据表明，斯托克斯-爱因斯坦违反开始的温度标志着动态异质区域的特征发生变化的温度。在整个文件中，我们对比的结构和动力学的一个强大的玻璃前与一个代表性的脆弱的玻璃前。
2015-10-16 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Entropy Crisis, Defects and the Role of Competition in Monatomic Glass Formers
我们建立了单原子玻璃形成者的熵危机的存在。研究结果表明，熵危机普遍存在于所有过冷液体中。我们还研究了理想玻璃中缺陷和能量竞争的作用。
2007-08-15 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Picosecond Dynamic Heterogeneity, Hopping and Johari-Goldstein Relaxation in Glassforming Liquids
我们发现，非相干准弹性中子散射（QENS）从分子液体揭示了一个两态的动态异质性在1 ps的时间尺度上，分子要么是高度限制或自由进行相对较大的偏移。从玻璃态到熔点以上的数据使我们能够观察到温度依赖的粒子数水平和这两种状态之间的交换。一个简单的物理图片出现从这个数据，结合已发表的工作，提供了一个机制“跳跃”和Johari-戈尔茨坦（$β_{JG}$）松弛，并允许我们准确地计算扩散系数，$D_T$，和特征时间$α$，和$β_{JG}$松弛从ps时标中子数据。
2014-06-30 cond-mat.soft
The glass-forming ability of model metal-metalloid alloys
块体金属玻璃（BMG）是一种具有理想机械性能和加工能力的金属玻璃。到目前为止，新的BMG的设计主要采用经验规则和试错实验方法。目前，从头计算方法在寻找大块玻璃形成体的可能原子组合的广阔空间中的实际使用速度非常慢。在这里，我们进行分子动力学模拟的粗晶粒，各向异性的潜力，它模仿原子间的共价键，测量金属-类金属合金的临界冷却速率作为一个函数的原子尺寸比$σ_S/σ_L$和数分数$x_S$的类金属物种。我们表明，在空间中的$σ_S/σ_L$和$x_S$的制度，其中混合良好，最佳的玻璃形成者发生斑片状和LJ颗粒混合物与实验观察到的金属-非金属玻璃形成者相一致。我们简单的计算模型提供了进行组合搜索，以确定新的玻璃形成合金的能力。
2014-12-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Thermodynamic Equivalence of Cyclic Shear and Deep Cooling in Glass-Formers
在实验和模拟中，与玻璃形成相关的极端减慢导致制备深度淬火、良好退火的玻璃状材料的严重困难。最近，人们提出了实现这种深度淬火的方法，包括实验侧的气相沉积和模拟侧的“交换蒙特卡罗”和振荡剪切。在不同的协议下得到的玻璃之间的关系仍然不清楚。在这里，我们表明，振荡剪切和“交换蒙特卡罗”的结果在等效玻璃共享相同的统计力学和类似的机械响应下的外部应变。
2020-03-31 cond-mat.soft
Elasticity, Facilitation and Dynamic Heterogeneity in Glass-Forming liquids
本文通过二维粗粒化模型研究弹性诱导的促进对玻璃形成液体动力学的作用，发现其能重现动态非均匀性并解释玻璃化转变处动力学关联的涌现机制。
2022-09-19 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamic heterogeneity at the experimental glass transition predicted by transferable machine learning
本文提出一种可迁移机器学习模型，从非晶过冷液体结构预测结构弛豫，并将其外推至实验玻璃化转变温度，揭示了动态异质性在 $T_g$ 附近演化显著减慢的物理规律。
2023-10-31 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Effect of attractions on correlation length scales in a glass-forming liquid
有越来越多的证据表明，缓慢的动态和动态异质性具有结构的玻璃形成液体的签名。然而，即使在弱挫折的玻璃形成液体，是否有一个结构起源的动态不均匀性是一个有争议的问题。通过分子动力学模拟，我们提出了一个研究的动态不均匀性和键的取向顺序之间的联系，在一个弱阻挫玻璃形成液体在两个维度上，利用评估的影响的吸引力的相关长度尺度。我们发现，吸引力可以强烈地影响松弛动力学，动态不均匀性和相关的动态相关长度的液体，但它们对键取向顺序和相关的静态相关长度的影响显示了一种方式，让人想起吸引力对液体热力学的影响。这意味着键取向序和静态关联长度尺度的增长可能仅仅是弱阻挫玻璃形成液体中有利于构型熵的表现。因此，我们的研究结果导致强有力的证据表明，键取向顺序不能提供一个完整的描述动态异质性，即使在弱挫折玻璃形成系统。
2012-10-06 cond-mat.soft
Non-monotonic pressure dependence of the dynamics of soft glass-formers at high compressions
在分子动力学模拟软玻璃形成者通过排斥相互作用，我们发现，玻璃化转变温度，动力学不均匀性，玻璃脆性达到最大值在相同的交叉压力$P_d$。我们对零温堵塞态的分析表明，在$P_d$的态具有最高的键取向顺序和最大的空间波动。相应地，低频振动的正常模式是最不本地化的，沿着这些模式的平均势能势垒是最高的堵塞状态附近的$P_d$。过冷液体的重入玻璃化转变和动力学是可预测的这些结构和振动的前体在零温度堵塞状态。
2012-06-29 cond-mat.soft
Glassy dynamics and dynamical heterogeneity in colloids
浓胶态悬浮液是一个经过充分测试的模型系统，具有玻璃化转变。胶体是小固体颗粒在液体中的悬浮液，并且当颗粒浓度高时表现出玻璃态行为;颗粒大致类似于传统玻璃中的单个分子。由于颗粒尺寸可以很大（100 nm - 1000 nm），这些样品可以用各种光学技术进行研究，包括显微镜和动态光散射。在这里，我们回顾了与胶体玻璃化转变的现象，特别是讨论观察的空间和时间上的异质性动力学的胶体样品附近的玻璃化转变。虽然本章主要集中在硬球状胶体粒子的结果，我们也讨论其他胶体系统的吸引力或软排斥相互作用。
2010-09-30 cond-mat.soft
Direct evidence of void induced structural relaxations in colloidal glass formers
在过冷液体中的粒子动力学通常由串状运动控制，其中粒子线协同执行激活跳跃。触发这些运动的结构特征对于理解玻璃动力学至关重要，但仍然存在很大争议。我们实验研究微观粒子动力学的胶体玻璃形成在高包装分数。在小的多分散性导致玻璃-晶体共存的情况下，晶体中的空位形式的空隙可以可逆地扩散到玻璃中并进一步诱导弦状运动。在玻璃中，空隙的形式是由几个相邻的自由体积组成的准空隙，并通过它诱导的弦状运动来传输。在具有大的多分散性的完全玻璃态系统中，观察到类似的准空隙作用。可移动的粒子聚集成弦状或紧凑的几何形状，但紧凑的几何形状可以进一步分解成连接的弦序列，建立它们的普遍重要性。
2020-11-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Predicting dynamic heterogeneity in glass-forming liquids by physics-inspired machine learning
提出物理启发的机器学习框架 GlassMLP，利用结构信息预测深度过冷液体的长时间动力学与动态非均质性，并在二维、三维模型中展现高精度、低数据需求和跨尺寸迁移能力。
2023-09-28 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Nature of Sub-diffusion Crossover in Molecular and Polymeric Glass-Formers
本研究针对分子与聚合物玻璃形成体中亚扩散从非高斯到高斯的转变问题，构建引入跳跃核的非高斯分数布朗运动模型，揭示非高斯亚扩散区van-Hove自关联的指数尾特征，并通过中子散射实验验证，首次提供相关实验证据。
2024-01-30 cond-mat.soft
Dynamic heterogeneity in an orientational glass
化合物CBr $_n$ Cl $_{4-n}$家族已被证明有助于揭示玻璃态行为的微观机制。一些家庭成员显示平移有序相与最小的障碍，似乎揭示玻璃的功能，因此值得特别注意的普遍玻璃异常的搜索。在这项工作中，我们研究了CBrCl $_3$动力学进行广泛的分子动力学模拟。该化合物的分子进行重新取向离散跳跃，其中原子彼此之间交换相等的位置，从而揭示了完全可与过冷液体中的笼旋转平移跳跃运动相媲美的笼取向跳跃运动。相关时间计算旋转自相关函数显示良好的协议与以前报道的介电结果。从平均等待时间和持久性直接计算的轨迹结果，我们能够解释哪些微观机制导致特征时间与$α$和$β$ -实验测量的弛豫时间。我们发现两个不等价的分子组比另外两个不等价的分子组具有更长的特征时间，它们都属于单斜（C2/c）晶格的非对称单元。
2017-11-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Controlling mechanical properties of a polymeric glass
在这项工作中，我们使用分子模拟研究的方法来控制聚合物玻璃材料的机械性能，如弹性模量，机械不均匀性以及它们的玻璃化转变温度。我们研究了填充和未填充的聚合物，并研究了颗粒尺寸，体积分数和聚合物-颗粒相互作用的影响。我们确定了弹性模量和玻璃化转变温度的流动性和动态异质性之间的关系。
2016-10-12 cond-mat.soft
Dynamical Correlation Length and Relaxation Processes in a Glass Former
我们研究了动力学约束的Kob-Anderson晶格玻璃模型的弛豫过程和动力学不均匀性，并表明它们具有不同的时间尺度。扩散缺陷范例内的动态进行了很好的描述，这表明与弛豫过程的反渗透过渡。这允许的松弛过程的几何解释，和不同的时间尺度。
2011-09-20 cond-mat.soft
Dynamics in the Metabasin Space of a Lennard-Jones Glass Former: Connectivity and Transition Rates
使用模拟，我们构建了有效的动力学在元基空间的Lennard-Jones玻璃形成。元基是通过一个方案，测量固有结构之间的转换率，并产生集群的固有结构，通过绘制分支，具有最大的转换率。有效的动态被证明是马尔可夫的，但显着不同，从最简单的陷阱模型。我们特别表明，保留有关元基空间中的连通性的信息是至关重要的复制在这个系统中观察到的缓慢的动态。
2008-11-17 cond-mat.soft
Dynamic heterogeneity of glass-forming liquids in the density scaling regime
最近对高压测量数据的分析表明，动力学不均匀度（χ_4）^max一般不可能是结构弛豫时间τ的单变量函数。对于广泛的一类真正的和模型的过冷液体，其中的分子动力学服从密度标度法至少到一个很好的近似，我们认为，重要的长度和时间尺度之间的关系，表征分子运动的玻璃化转变附近的密度因子控制。如果幂律密度标度对结构弛豫时间和动力学不均匀度都有效，我们发现该因子是密度幂，其指数是τ和（χ_4）^max之间观察到的解耦的度量。然后，该度量可以通过幂律密度标度指数之间的差异来量化，该指数通常对于τ和（χ_4）^max是不同的。
2013-07-19 cond-mat.soft
Free Volume cannot Explain the Spatial Heterogeneity of Debye-Waller factors in a Glass-Forming Binary Alloy
我们检查每个粒子的自由体积和粒子位置的方差之间的关系，相当于一个当地的Debye-Waller（DW）因子的二维玻璃形成合金使用分子动力学模拟。我们发现，后者的数量表现出显着的空间异质性，尽管涉及的轨迹两个数量级短于那些通常用来衡量这种异质性。我们发现，自由体积没有表现出显着的空间相关性与当地DW因子。我们的结论是，在局部自由体积的空间变化是不是短期的动态不均匀性的原因。
2005-11-29 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Corresponding States of Structural Glass Formers
分析了58个脆性结构玻璃形成液体（共68个数据集）的输运性质随温度T的变化，显示出显著的普适性。特别是，所有过冷液体的超阿克里乌斯行为似乎崩溃到一个抛物线，在任何有限温度下没有奇异行为。该行为受起始温度To限制，在该起始温度To以上，液体输送具有弱得多的温度依赖性。一个类似的崩溃也证明了，在较小的可用范围内，现有的数值模拟数据。
2008-11-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dielectric secondary relaxation of water in aqueous binary glass-formers
水在玻璃状二元混合物中的介电弛豫表现出具有近似普适活化能的Arrhenius行为。在这里，我们证明了它的特征弛豫时间遵循一个显着的一般功能依赖于水的重量分数为广泛的分子系统。
2010-04-26 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Dynamics of particles and cages in an experimental 2D glass former
我们调查的动态玻璃形成的二维胶体混合物，并显示存在的集体运动的颗粒。我们引入了一个均方位移MSD相对于最近的邻居，这表明显着的偏差，从通常的MSD量化我们的粒子的个别运动。结合对Van Hove函数自身部分的分析，这表明粒子与笼的耦合运动以及笼内跳跃过程。
2009-11-03 cond-mat.soft
Activation energy spectrum for relaxation and polyamorphism in an ultra-viscous metallic glass former
许多玻璃形成体在两种不同的液态之间表现出相变。对于某些金属玻璃形成体，在熔点和玻璃化转变温度Tg之间的中间温度下，在过冷液体中实验发现液-液转变。我们在这里报告的液体-液体过渡的超粘性金属玻璃形成，在长时间退火期间访问。该研究是在液-液转变温度略低于Tg的Au49Cu26.9Si16.3Ag5.5Pd2.3组合物上进行的。其结果是，高温动力学脆性液体在常规加工过程中冻结到玻璃中，因此在低于Tg的退火过程中，系统获得了潜在的液-液转变。在再加热时，通过量热法观察到逆转变。这一结论得到了广泛收集的补充实验室和同步加速器为基础的技术，如差示和快速扫描量热法，和X射线光子相关光谱。我们的研究结果支持了安吉尔提出的大图景，即具有不同脆性的液体占据了潜在的有序-无序转变的不同侧面。此外，我们的多尺度分析揭示了存在的多重衰减的焓恢复，这是反映在观察到的微观有序和老化机制的玻璃通过不同的固定制度互连的突然的动态老化制度。
2017-06-08 cond-mat.soft
Mode-coupling theory for the dynamic heterogeneity in an aging glass: How Do Glassy Domains Grow?
我们构建的方程的增长动力学的老化结构玻璃模式耦合理论内，通过一个非稳态的3-密度相关器中定义的物理。{ \bf 97}，195701（2006）。我们解决了一个示意性的形式得到的方程，以获得粗化的动态异质性，其特征在于通过3点相关器$χ_3(t,t_w)$，作为等待时间的函数$t_w$。对于玻璃中的淬火，我们发现$χ_3$在$t -t_w \sim t_w^{0.8}$处达到峰值$\sim t_w^{0.5}$，为Parisi [J. Phys. Chem. B \textbf{103}，4128（1999）]和Kob和Barrat [Phys. Rev. Lett. \textbf{78}，4581（1997）]。老化并不“简单”：$t_w$依赖性不能归因于有效温度的变化。
2021-08-23 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Static self-induced heterogeneity in glass-forming liquids: Overlap as a microscope
我们提出并数值实现了一个本地探头的静态自诱导的异质性特征玻璃形成液体。该方法依赖于在无约束边界的介观腔中测量的配置对之间的重叠的平衡统计。通过系统地改变探测腔的位置，我们直接检测重叠波动的空间变化。我们提供了一个详细的分析的统计数据的局部估计的构型熵，我们推断的无定形状态之间的表面张力的估计，成分都在随机的一阶过渡理论的基础上的玻璃形成。我们的研究结果代表了第一次直接尝试可视化和量化支撑玻璃形成热力学的自诱导异质性。他们铺平了道路，粗粒度的有效理论的发展和直接评估的作用，热力学的激活动力学的深度过冷液体。
2022-05-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
A Dramatically Growing Shear Rigidity Length Scale in a Supercooled Glass Former ($NiZr_2$)
寻找一个适当增长的长度尺度，增加与巨大的粘性减速的过冷液体是一个开放的问题与玻璃化转变。在这里，我们定义并证明存在一个这样的长度尺度，这可能是实验验证。这是当接近玻璃化转变时外部剪切扰动明显渗透到液体中的长度尺度。我们提供了基于模拟的证据，它的存在，它的增长至少一个数量级，通过使用分子动力学模拟NiZr 2，一个很好的脆弱的玻璃形成。在探测的时间尺度上，在从上面接近玻璃化转变温度时，这种长度尺度，也显示出与Ising样标度一致。此外，我们证明了可能的缩放的温度下，超阿耳忒弥斯增长的粘度，并显着增长的渗透深度集。我们的模拟结果表明，在过冷，显着的初始增加的剪切穿透深度在流体中可能会发生在串联的斯托克斯-爱因斯坦关系的故障。
2016-04-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Configurational entropy of polar glass formers and the effect of electric field on glass transition
低温极性液体的模型构造，占构型的热容量，熵，和强电场的玻璃化转变的效果。该模型基于液态理论的Pad{é}截断微扰展开。取决于参数，它容纳了理想的玻璃化转变的消失组态熵和避免，与平方根发散枚举功能在其终止点。该模型得出复合密度-温度参数$ρ^γ/T$，通常用于表示组合的压力和温度数据。该理论是在良好的协议与实验数据过量（超过结晶状态）分子玻璃形成者的热力学。我们认为，Kauzmann熵危机可能是一个签名消失的配置熵的一个子集的自由度，多极旋转在我们的模型。这种情况下有可观察到的后果：（i）的弛豫时间的动态交叉和（ii）的脆弱性指数定义的过剩热容和过剩熵在玻璃化转变的比率。当施加电场时，构型熵消失的Kauzmann温度和相应的玻璃化转变温度向上移动。温度变化与场强成二次方关系。
2016-05-11 cond-mat.soft
Unified percolation scenario for the $α$ and $β$ processes in simple glass formers
针对结构无序材料动力学统一描述的挑战，本文数值研究了简单玻璃形成体中alpha和beta弛豫的双渗流图像，发现不移动和移动粒子的渗流转变分别对应alpha和beta过程，表明玻璃态动力学应基于渗流视角描述。
2025-08-10 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Local dynamical heterogeneity in glass formers
研究了在$d\to\infty$平均场极限下，嵌入$d$维空间的粒子的玻璃形成模型中的局域动力学涨落。我们的分析计算表明，单粒子观测，如平方粒子位移，显示周围的动力学（或模式耦合）过渡发散波动，由于出现沿不同方向的位移之间的非平凡的相关性。该效应显著地引起发散的非高斯参数$α_2$。因此，在接近玻璃化转变时，$d\to\infty$局部动力学变得相当丰富。这种现象的有限$d$残余物进一步提供了一个长期寻求的第一原理解释，即在玻璃化转变周围生长的$α_2$是\emph{not based on multi-particle correlations}。
2022-03-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Relaxation in the glass-former acetyl salicylic acid studied by deuteron magnetic resonance and dielectric spectroscopy
用介电谱和氘弛豫法在宽温度范围内研究了过冷液体和玻璃态乙酰水杨酸。过冷液体的特征在于与热激活行为的重大偏差。在玻璃中，二次弛豫表现出Johari-Goldstein过程的典型特征。通过测量自旋-晶格弛豫时间，选择性氘代甲基被用作其局部环境的灵敏探针。玻璃中的平均活化能与结晶乙酰水杨酸中的平均活化能存在很大差异。这可以通过考虑玻璃中的宽能垒分布来理解。
2006-04-09 cond-mat.soft
Emergence of two-level systems in glass formers: a kinetic Monte Carlo study
使用基于空隙诱导动力学的可伸缩粒子晶格模型，我们成功地再现了在非常低的温度下热容与温度之间的众所周知的线性关系。热容由两个能级系统决定，这是由于空穴强烈局域化到两个相邻的位置而形成的，并且可以在超稳定玻璃的极限下精确计算。类似但在较高温度下较弱的局部化解释了玻璃化转变。结果支持了传统的二能级隧穿图像，揭示了二能级系统是如何从随机粒子相互作用中产生的，这也导致了玻璃化转变。我们的方法提供了一个统一的框架，有关玻璃在室温和低温下的微观动力学。
2022-03-11 cond-mat.soft
Density dependence of relaxation dynamics in glass formers, and the dependence of their fragility on the softness of inter-particle interactions
脆弱性，量化的弛豫时间的变化的快速性，分析了一系列的模型玻璃形成者，不同的柔软性，它们的粒子间的相互作用。在试图合理化的实验观察胶体悬浮液中，较软的相互作用导致更强的（不那么脆弱）的玻璃形成，我们研究的弛豫动力学的变化与密度，而不是温度，作为一个控制参数。我们采用密度温度标度，在最近的研究中分析，来解决这个问题。我们发现，虽然采用逆密度代替温度导致的结论，软相互作用导致更强的行为，使用涉及温度和密度的缩放变量导致相反的结论，类似于早期的调查，其中温度变化的弛豫动力学分析相同的系统。我们合理化我们的结果，考虑亚当-吉布斯（AG）的脆弱性，其中包括密度依赖性的构型熵和活化能，可能会出现从其他性质的玻璃前体。在Adam-Gibbs关系的框架内，通过采用密度温度标度的分析，我们发现，较软的颗粒使更脆弱的玻璃，从动力学量推导，这是一致的亚当-吉布斯脆弱性。
2017-05-28 cond-mat.soft
Multi-time density correlation functions in glass-forming liquids: Probing dynamical heterogeneity and its lifetime
引入了密度关联函数的多时间扩展，以揭示玻璃形成液体动力学不均匀性的时间信息。我们利用一个多时间的关联函数，这是类似于在多维非线性光谱分析的高阶响应函数。在这里，我们提供了全面的四点，三次密度关联函数从长时间的轨迹所产生的分子动力学模拟的玻璃形成二元软球混合物的数值结果。我们确认，在时间和频率域的二维表示是敏感的动力学异质性，它揭示了相关的运动，存在于广泛的时间尺度的耦合。由三次关联函数检测到的相关运动被分为移动和不移动的贡献，这是确定从粒子位移在第一时间间隔。我们发现，相关峰的位置与van-Hove自关联函数的非高斯参数信息相一致。此外，它表明，在第二个时间间隔的三次关联函数的渐进变化，使我们能够分析如何在动力学的相关性演变的时间。从这个分析中，我们评估的动力学异质性的寿命和它的温度依赖性系统。我们的研究结果表明，动力学不均匀性的寿命变得比$α$ -弛豫时间，这是确定从两点密度关联函数时，系统是高度过冷慢得多。
2010-06-24 cond-mat.soft
Morphology of cooperatively rearranging regions in active glass formers
随着温度向玻璃化转变（$T_{g}$）降低，过冷液体显示出越来越多的非均匀动力学。这种动力学异质性的一个标志是由快速移动的粒子组成的合作重排区（CRR）的自发出现。虽然已经非常详细地探索了被动玻璃形成器中的这些CRR，但是对主动玻璃形成器的理解受到严重限制。关于被动玻璃成形器中CRR的形态的现有共识优先考虑其快速子集，其由快速移动的颗粒组成。在本研究中，我们专注于合成的非热活性玻璃形成剂，并显示出同样的贡献，从慢子集的形态的CRR。这两个子集在其结构中表现出指数分布，这与CRR的存在密切相关。有趣的是，我们还观察到，这些子集的分形维数（$d_{\text{f}}$）共享字符串和紧凑的形态，往往以相反的方式变化的控制参数，即持续时间（$τ_{p}$）和有效温度（$T_{\text{eff}}$）。分形维数$d_{\text{f}}$测量分形对象在其边界处的粗糙度或简单地说是紧凑度。更准确地说，分子松散地结合在边界粗糙的结构中，因此这种条件有利于其在尺寸和形状方面的结构变化。这也是一个事实，任何结构变化是在玻璃形成液体的背景下的弛豫动力学的签名。因此，在本研究中，我们观察到$d_{\text{f}}$与$T_{\text{eff}}$和$τ_{p}$的变化，从形态变化的见解，导致结构变化，无论是在BD极限和非平衡极限。
2021-12-15 cond-mat.soft
Interfacial Entropic Interactions Tunes Fragility and Dynamic Heterogeneity of Glassy Athermal Polymer Nanocomposite films
在纳米颗粒和基体聚合物之间的界面处的焓相互作用已知影响所得聚合物纳米复合材料（PNC）的各种性质。对于无热PNCs，由嵌入在化学上相同的聚合物中的接枝纳米颗粒组成，在确定纳米复合材料的性质中界面层（IL）相互作用的作用和程度不是很清楚。在这里，我们展示了界面层动态的脆弱性和动态异质性（DH）的非热和玻璃PNCs的影响。通过改变接枝与基质聚合物的尺寸比f来改变IL性质，这又改变基质链渗透到接枝层中的程度。发现PNCs的脆性随熵相容性的增加而单调增加，其特征在于穿透深度的增加。相反，在大多数聚合物和玻璃形成者的观察，我们观察到的依赖IL动态的脆弱性和DH之间的反相关性，量化的实验估计Kohlrausch-Watts-Williams参数和从模拟获得的非高斯参数。
2018-08-22 cond-mat.soft
The Excess Wing in the Dielectric Loss of Glass-Formers: A Johari-Goldstein beta-Relaxation?
本文给出了玻璃形成体系碳酸亚丙酯和甘油在高于和低于玻璃化温度T_g时的介电损耗谱。通过长达五周的老化实验，获得了低于T_g的平衡谱。在老化过程中，多余的翅膀，显示为第二次幂定律在高频率，发展成为一个肩膀。结果强烈表明，多余的翅膀，在各种玻璃成型机中观察到的，是一个β-松弛的高频侧翼。
2000-03-02 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Distribution of local relaxation events in an aging 3D glass: spatio-temporal correlation and dynamical heterogeneity
我们调查的时空分布的微观弛豫事件，定义通过粒子跳跃，在一个模型聚合物玻璃使用分子动力学模拟。我们引入了一个有效的算法，直接识别跳在模拟过程中，这使得整个系统的弛豫事件的地图的创建。在此基础上，我们提出了密度的相关性跳，并直接提取相关尺度。这些尺度共同定义了重新排列的颗粒群，它们的尺寸分布是温度和年龄的函数。动态异质性空间上解决的聚合成集群的啤酒花，我们分析其体积分布和增长过程中老化。与四点动力学磁化率χ4的直接比较揭示了在χ4峰之前形成的单个主导簇，这表明最大相关动力学。啤酒花集群的分形维数的分析发现稍微不紧凑的形状非常符合独立的四点相关性估计。
2013-08-28 cond-mat.soft
Fragile-to-Strong Crossover, growing length scales, and dynamic heterogeneity in Wigner Glasses
胶体粒子是结构玻璃化转变（SGT）理论的理想实验场。在这些系统中，玻璃态行为表现为颗粒密度的增加。因此，具有不同柔软度的软胶体颗粒捕获不同的玻璃形成性质，通常在分子玻璃中观察到。通过对微米级带电胶体悬浮液的二元混合物进行布朗动力学模拟，我们发现，通过调整电势的柔软度，可以通过改变单价盐的浓度来实现，在脆弱到强大的行为之间存在连续的过渡。值得注意的是，这是在系统中发现的，其中胶体颗粒之间的良好表征的电位是各向同性的。我们还表明，随机一级跃迁（RFOT）理论的预测定量地描述了普遍的功能，如不断增长的相关长度，$ξ\sim (ϕ_K/ϕ- 1)^{-ν}$与$ν= 2/3$其中$ϕ_K$，模拟的Kauzmann温度，取决于盐浓度。正如RFOT预测所预期的那样，我们在不断增长的相关长度与弛豫时间和动态异质性的急剧增加之间建立了因果关系。在维格纳玻璃中观察到的大范围的脆性被用来与分子玻璃进行类比。脆性的大的变化被发现只有当粘度的温度依赖性检查了一大类不同的玻璃形成材料。与此形成鲜明对比的是，这在一个可以通过实验探测的单一系统中得到了生动的说明。我们的工作还表明，RFOT预测在描述整个密度范围内的动态时是准确的，而不管玻璃的脆弱性如何，这意味着描述SGT的物理学是普遍的。
2019-09-08 cond-mat.soft
Configuration-tree Theoretical Calculation of the Mean-Squared Displacement of Particles in Glass Formers
我们报告的分析评估的均方位移（MSD）的颗粒在玻璃的基础上，他们的粗粒度的轨迹。该计算是通过一个本地随机配置树理论，最近提出了我们之一[C.- H. Lam，J. Stat.机械\textbf{2018}，023301（2018）]。结果进行了比较与晶格玻璃模型的数值模拟，并获得了良好的定量协议，在整个时间范围内的温度范围很宽，几乎没有自由参数。据我们所知，这种计算是同类中的第一次。
2019-09-10 cond-mat.soft
Super-Arrhenius behaviour of molecular glass formers
本文提出了一种由静态对关联函数计算分子玻璃形成体结构弛豫势垒的理论。的势垒高度示出增加由于增加的数量的稳定的债券的颗粒形成与它的邻居和能量的每个键作为液体移动到更深的过冷（超压缩）区域。我们提出了一个系统的硬球的结果，并比较计算值的结构弛豫时间与实验和模拟结果。
2019-02-02 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamical heterogeneity in active glasses is inherently different from its equilibrium behavior
该研究通过大规模模拟和解析模式耦合理论，发现活性玻璃的动力学异质性与其平衡行为本质不同，质疑了DH在玻璃态动力学中的核心作用。
2023-05-10 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Lengthscale dependence of dynamic four-point susceptibilities in glass formers
动态四点相关性测量玻璃形成系统的动力学中的空间相关性的程度。我们展示了这些可扩展性如何依赖于长度尺度，这必然构成其定义的一部分。通过分析动态便利化背景下的更新过程来估计这些能力的行为。的原子模型玻璃形成器的数值模拟，和两个动力学约束模型的分析结果得到证实。因此，我们认为，动态促进方法预测的情况是通用的。
2006-11-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
High-frequency dynamics of type-B glass formers investigated by broadband dielectric spectroscopy
我们提出了宽带介电谱的结果，两个玻璃前体具有较强的Johari-Goldstein β-松弛。除了α-和β-弛豫动力学之外，光谱扩展到1 THz还可以揭示这类材料中快速β过程的信息。有明确的证据表明，一个快速的过程有助于在该地区的高频损耗最小值，这是分析的理想模式耦合理论。
2010-04-28 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
De-coupling of Exchange and Persistence Times in Atomistic Models of Glass Formers
利用分子动力学模拟的经典粒子的流体混合物与成对添加剂Weeks-Chandler-Andersen势相互作用，我们考虑的时间序列的粒子位移，从而确定分布的本地持久时间和本地交换时间。玻璃动力学的这些基本特征的研究在一系列的过冷条件下，并示出有行为，最显着的解耦，类似于那些在动力学约束的晶格模型的结构玻璃。注意到了所涉问题。
2007-12-07 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Multiple higher-order singularities and iso-dynamics in a simple glass-former model
研究了具有两个排斥长度尺度的胶体模型的慢动力学，其相互作用势为硬核和方肩之和。尽管相互作用很简单，模耦合理论预测了一个复杂的动力学场景：一个流体-玻璃线有两个再入口和一个玻璃-玻璃线结束于多个高阶（$A_3$或$A_4$）奇点。在这项工作中，我们验证了存在的两个$A_4$点的数值模拟，观察亚扩散行为的均方位移和对数衰减的密度衰减。令人惊讶的是，我们还发现了一种新的动力学行为所产生的两个高阶奇点之间的竞争。这导致存在特殊的轨迹，沿着这些轨迹，动力学是相同的\textit{at all}长度和时间尺度。
2014-07-15 cond-mat.soft
Insight into properties of sizable glass former from volumetric measurements
本研究针对大尺寸玻璃形成体玻璃化转变动力学的未解问题，结合PVT状态方程分析结构弛豫时间，发现热能与自由体积涨落对其分子重取向动力学几乎同等重要，修正了高压敏参数对应体积主导作用的认知。
2024-03-07 cond-mat.soft
