Fast Dynamics of Glass-forming Liquids investigated by Dielectric Spectroscopy: a Comparison
我们进行了介电谱的分子玻璃形成剂甘油,碳酸丙烯酯(PC)和离子熔体CKN和CRN。频率范围涵盖了从微赫兹到太赫兹的近20年。测量结果与中子和光散射数据进行了比较,并用模式耦合理论进行了分析。
1999-04-23 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Dielectric permittivity of aqueous solutions of electrolytes probed by THz time-domain and FTIR spectroscopy
尽管近二十年来在文献中发表了大量的论文,但液态水的基本模型仍然存在争议。我们已经测量了纯水和氯化物水溶液的介电常数在0.2至1.5太赫兹的范围内,我们已经发现,整体的介电行为可以令人满意地描述与两个单一的时间常数德拜函数的加权平均。这两种组分的重量已通过红外光谱分析获得,并与具有不同长程组织的两种水分子群体有关。由此产生的功能允许拟合的实验数据为纯水和溶液的氯化锂,氯化钾,氯化钠,氯化铯和预测的过量响应的高频率侧的松弛没有特设的校正项。这些发现表明,在常温常压下,液态水中存在两种流体。
2019-10-14 cond-mat.soft physics.chem-ph
Wide range dielectric spectroscopy on glass-forming materials: an experimental overview
介电谱是研究玻璃形成材料动态响应的最常用技术之一。当接近玻璃化转变时,粒子运动的极大减慢,特别是玻璃形成材料中的快速过程,最近已成为科学兴趣的焦点,使得在宽频率范围内的研究非常可取。最近,我们的小组报告了玻璃形成材料在液态和过冷液态下的宽带介电谱的结果,覆盖了超过180年的频率。在本文中,我们给出了一个概述的各种实验装置和技术,用于收集这些光谱。作为一个例子,光谱的原型玻璃形成甘油。
1999-08-19 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
The excess wing in the dielectric loss of glass-forming ethanol: A relaxation process
液体,过冷液体和玻璃态乙醇的详细介电研究揭示了第三个弛豫过程,除了已知的两个过程。新检测到的过程的弛豫时间表现出强烈的偏离热激活行为。最重要的是,这一过程是明显的过剩翼,这是声称是目前在玻璃形成乙醇的介电损耗谱的原因。此外,已检测到显着的偏差的光谱乙醇从迪克森和Nagel提出的缩放。
2000-02-29 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
The Excess Wing in the Dielectric Loss of Glass-Formers: A Johari-Goldstein beta-Relaxation?
本文给出了玻璃形成体系碳酸亚丙酯和甘油在高于和低于玻璃化温度T_g时的介电损耗谱。通过长达五周的老化实验,获得了低于T_g的平衡谱。在老化过程中,多余的翅膀,显示为第二次幂定律在高频率,发展成为一个肩膀。结果强烈表明,多余的翅膀,在各种玻璃成型机中观察到的,是一个β-松弛的高频侧翼。
2000-03-02 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Effect of magnesium ions on dielectric relaxation in semidilute DNA aqueous solutions
用介电谱研究了Mg ~(2+)对半稀释DNA水溶液介电弛豫的影响。De Gennes-Pfeuty-Dobrynin半稀释溶液相关长度是足够低浓度的添加盐的相关基本长度尺度,描述了Mg-DNA溶液的集体性质。在低DNA浓度下没有检测到导致暴露的疏水核心结垢的DNA变性气泡的松弛指纹,因此表明与Na-DNA溶液的情况相比,Mg-DNA溶液中的双链构象的稳定性增加。在与单分子DNA性质有关的基本长度尺度的行为中检测到一些变化,反映了Odijk-Skolnick-Fixman类型的修改的静电屏蔽效应。所有结果一致地表明,Mg 2+离子与DNA以与Na 1+离子类似的方式相互作用,它们的作用主要通过增强筛选来描述。
2013-11-19 cond-mat.soft physics.bio-ph q-bio.BM
Nonlinear dielectric response at the excess wing of glass-forming liquids
我们提出了玻璃形成甘油和碳酸丙烯酯施加电场高达671 kV/cm的非线性介电测量。测量延伸到足够高的频率,以允许调查的非线性行为的制度,迄今为止神秘的多余的机翼,显示在许多玻璃成型机的损耗谱作为第二次幂定律在高频。令人惊讶的是,我们发现一个完全缺乏的非线性行为在多余的翅膀,在明显的对比,α-松弛,在协议与以前的报告,一个强大的增加的介电常数和损耗被发现。
2013-01-05 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Aqueous Laponite Dispersions are Attractive Gels, Not Repulsive Wigner Glasses: A Critical Commentary
本文通过流变学分析和实验,论证Laponite水溶液分散体发生的是溶胶-吸引力凝胶转变,并在至少7天内保持该状态,从而推翻了排斥性Wigner玻璃态及玻璃-玻璃转变的假说。
2024-01-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Broadband dielectric spectroscopy and aging of glass formers
我们提出了各种玻璃形成剂,包括木糖醇,甘油,碳酸丙烯酯,和[Ca(NO3)2]0.4[KNO 3]0.6(CKN)的老化实验的结果。此外,提供了木糖醇和CKN的宽带介电谱。我们证明,无论分析哪些介电量(介电常数,损耗和模量),并且无论它们被测量的光谱区域,老化时间依赖性总是由构成α-松弛的结构重排所支配。如果考虑到老化过程中的结构弛豫时间的时间依赖性,弛豫时间和拉伸参数,完全符合平衡数据,得到。在CKN中,结构弛豫时间和强解耦电导弛豫时间都是从同一个电介质老化实验中推导出来的。
2006-12-21 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
High-frequency dynamics of type-B glass formers investigated by broadband dielectric spectroscopy
我们提出了宽带介电谱的结果,两个玻璃前体具有较强的Johari-Goldstein β-松弛。除了α-和β-弛豫动力学之外,光谱扩展到1 THz还可以揭示这类材料中快速β过程的信息。有明确的证据表明,一个快速的过程有助于在该地区的高频损耗最小值,这是分析的理想模式耦合理论。
2010-04-28 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Interface Induced Anisotropy and nematic glass/gel state in Jammed Aqueous Laponite Suspensions
Laponite的水悬浮液,由盘状纳米颗粒组成的系统,被发现在几天内产生光学双折射,在悬浮液由于堵塞而固化之后很久。光学各向异性是特别增强的空气Laponite悬浮液界面附近的几毫米的长度尺度,这是超过五个数量级大于颗粒的长度尺度,暗示大规模订购的界面的影响。取向顺序随时间而增加,并且对于较高的盐浓度、较高的锂皂石浓度和较高的悬浮液温度总是更大。虽然弱双折射,Laponite悬浮液覆盖的石蜡油不显示任何增强的光学各向异性的界面附近相比,在散装。我们认为,加速结构形成的空气界面附近的样品内逐步传播是负责所观察到的行为。我们讨论了所观察到的玻璃状和凝胶状的微观结构与水Laponite悬浮液的上下文中的有序。
2012-09-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Rheological Behavior of Aqueous Suspensions of Laponite: New Insights into the Ageing Phenomena
本文利用流变学工具研究了不同盐浓度锂皂石悬浮液的老化行为。据观察,老化伴随着复数粘度的增加。随后的蠕变实验在不同的年龄表现出阻尼振荡的应变。阻尼振荡的特征时间尺度,延迟时间,表现出显着的减少与年龄的系统。然而,这种依赖性随着盐浓度的增加而减弱,这是已知的改变系统的微观结构从玻璃状到凝胶状。我们假设,在延迟时间的减少可以表示为周围的被捕实体,反对系统的弹性形变的耗散环境的粘度(摩擦)的减少。我们认为,胶体玻璃中的老化导致更大的有序性,从而提高了组分之间的相对间距,从而降低了摩擦阻力。然而,由于凝胶状态在结构(分形网络)上固有地不同于玻璃(无序),因此在相同状态下老化不会诱导有序化。因此,我们观察到延迟时间对年龄的反向依赖性随着盐浓度的增加而变弱。我们从锂皂石悬浮液的玻璃态和凝胶态的老化动力学的角度分析了这些结果。
2008-01-10 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Broadband Dielectric Spectroscopy on Glass-Forming Propylene Carbonate
覆盖超过18个十年的频率的介电谱已在碳酸丙烯酯在其液体和过冷液体状态。使用准光学亚毫米波和远红外光谱的介电响应进行了研究,以及到微观制度的频率。我们讨论的α-过程的特征时间尺度是观察到超过14个十年的频率和多余的机翼出现在频率约三十年以上的峰值频率。特别注意的是在α峰和玻色子峰之间的交叉制度的介电损耗的高频响应。与我们之前在其他玻璃形成材料中的结果类似,我们发现了交叉机制中额外过程的证据。然而,显着的差异有关的光谱形式在高frequency. We比较我们的结果从光散射和各种模型的玻璃化转变的预测获得的probabilities。
1998-12-14 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Modeling the nonlinear dielectric response of glass formers
将新近发展的有限寿命非对称双势阱模型应用于极性过冷液体的非线性介电数据。来自有限寿命的粘性效应提供了从短时间内许多分子的合作跳跃到长时间内统计独立分子的运动的交叉。该模型允许从非线性ω-数据确定合作重排区域的大小,并对甘油和碳酸丙烯酯的非线性ω和3ω-信号之间的已知不一致性提出了新的见解。
2017-05-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Fast dynamics in glass-forming salol investigated by dielectric spectroscopy
我们分析的介电损耗谱的玻璃形成salol延伸到400 GHz允许检测的高频最小值,其中的快速临界动力学预测的模式耦合理论的玻璃化转变应该占上风。事实上,我们发现这样一个最小值,而且,很好地满足理论预测的临界尺度。这包括最小值的频谱形状、最小频率和振幅的临界温度依赖性以及高温下α-弛豫速率的临界温度依赖性。导致系统参数λ = 0.63和临界温度Tc = 256 K的最小指数a和b都与以前使用不同方法对salol的调查结果合理一致。Salol是第一个测试模式耦合理论的材料之一,最初的介电测量被认为是反对这一理论的普遍适用性的论据。
2018-02-16 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Nonlinear dielectric spectroscopy in a fragile plastic crystal
在这项工作中,我们提供了一个彻底的检查琥珀腈-戊二腈混合物的非线性介电性能,代表一个罕见的例子,一个塑料晶体与脆弱的玻璃态动力学。在高场下检测到的复介电常数的改变可以解释考虑玻璃态动力学的异质性和场致熵的变化。虽然第一种机制也发现在结构玻璃形成,后者的效果似乎是典型的塑料晶体。Morover,第三谐波分量的介电极化率的报道,揭示了合作分子动力学预测的光谱形状。在符合脆弱的性质,在这种塑料晶体的玻璃化转变,我们推导出一个相对较强的温度依赖性的相关分子的数量,在相反的温度依赖性弱得多的塑料结晶环辛醇,其玻璃化转变是强的性质。
2015-12-18 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Dielectric relaxation of DNA aqueous solutions
我们报告的复杂介电响应的Na-DNA水溶液的低频介电谱(40 Hz - 110 MHz)的详细表征。结果表明,在0.5kHz <ν_LF<70 kHz和0.1MHz <ν_HF<15 MHz处存在强度分别为20<Δε_LF<100和5<Δε_HF<20的两个宽弛豫模式。LF过程的特征长度尺度为50<L_LF<750 nm,与DNA浓度成比例为c_DNA^{-0.29 \pm 0.04},并且在低添加盐状态下与离子强度无关。相反,LF过程的测量长度尺度不随DNA浓度而变化,而是取决于在高添加盐状态下添加盐的离子强度,如I_s^{-1}。另一方面,HF过程的特征长度尺度3<L_HF<50 nm,随DNA浓度的变化而变化,对于中等浓度和大浓度的DNA,c_DNA为~(-0.5)。在低DNA浓度和低添加盐限制下,HF过程的特征长度标度为c_DNA^{-0.33}。我们把这些结果的角度来看,在低盐条件下的DNA的双链形式的完整性,以及关于不同类型的抗衡离子在不同制度的介电色散的作用。我们认为,游离的DNA抗衡离子主要活跃在HF松弛,而凝聚的抗衡离子只在LF松弛中发挥作用。我们还建议在整个制度的DNA和盐浓度的所有这些长度尺度的理论解释,并讨论其后果和局限性。
2006-12-12 cond-mat.soft
Temperature development of glassy alpha-relaxation dynamics determined by broadband dielectric spectroscopy
我们提出的α-弛豫时间的温度依赖性的13个玻璃前体确定宽带介电谱,还包括老化测量的数据。这些数据集部分覆盖了长达16年的弛豫时间范围,从而对模型预测的有效性进行了关键性测试。为此目的,数据提供电子下载。在这里,我们采用这些结果来测试Vogel-Fulcher-Tammann方程的适用性和最近提出的新方法,该方法被证明可以提供大量粘度数据的卓越拟合。
2010-06-02 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Dipolar order controls dielectric response of glass-forming liquids
本研究探讨了过冷液体中偶极序对介电响应的控制作用,发现介电损耗高频幂律指数 $β$ 与 Kirkwood 相关因子 $g_K$ 相关,并在 25 种液体中验证了该结论,支持了近期理论而违背了早期的 Kivelson-Madden 理论。
2024-04-22 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Simulation of Electric Double Layers around Charged Colloids in Aqueous Solution of Variable Permittivity
在过去的十年里,人们对溶液中带电胶体周围的离子分布进行了深入的研究。然而,很少有理论方法包括系统内的介电常数的变化的影响,更不用说在周围的溶剂。在这篇文章中,我们介绍了两个相对较新的方法,可以解决泊松方程的系统与变化的介电常数。谐波插值法(HIM)近似地解决了格林函数的球谐级数,从而提供了解析的离子-离子电位的带电系统的哈密顿量。麦克斯韦方程组分子动力学(MEMD)算法的特点是静电学的局部方法,允许介电常数的任意局部变化。我们表明,这两种方法的结果是非常好的协议。我们还发现,重整化电荷的胶体,并与它的有效的远场相互作用,显着变化,如果附近的胶体的介电性质发生变化。
2014-05-15 cond-mat.soft
Johari-Goldstein relaxation in glass-electrets
我们研究了两种偶极玻璃形成材料在玻璃驻极体状态下的介电响应。这种不寻常的极性玻璃态的物质产生时,偶极液体是过冷的影响下,高直流电场,这导致部分取向秩序的分子携带的偶极矩。通过使用低场介电谱的制备的玻璃驻极体的调查揭示了一个明确的修改其介电响应的制度的Johari-Goldstein β-松弛,指向一个小的,但显着增加其松弛强度相比,正常的玻璃。我们讨论了这一发现的影响仍然有争议的微观解释的Johari-Goldstein松弛,玻璃质的固有属性。
2019-12-02 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Charging of dielectric surfaces in contact with aqueous electrolyte -- the influence of CO$_2$
本文通过电动实验研究溶解CO$_2$对SiO$_2$、聚苯乙烯和氟硅烷三种介电表面带电的影响,发现仅靠屏蔽和pH调节无法解释观察到的盐依赖性变化,提出CO$_2$扩散吸附薄层引起介电调节的新机制,并用理论模型和分子模拟加以验证。
2023-04-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Scaling of broadband dielectric data of glass-forming liquids and plastic crystals
Dendzik等人最近提出的Nagel标度法和改进的标度法已应用于两种玻璃形成液体(甘油和碳酸丙烯酯)和三种塑性晶体(邻碳硼烷、间碳硼烷和1-氰基金刚烷)的宽带介电数据。我们的数据扩展的横坐标范围的上限,相当高的值比以前发表的分析。在研究的最高频率下,与单个主曲线的偏差显示出来,这在Dendzik标度图中最为明显。塑料晶体的损耗曲线在Nagel图中不按比例缩放,但它们落在Dendzik图中的单独主曲线上。此外,我们解决了一个可能的分歧的静态磁化率附近的Vogel-Fulcher温度的问题。为此,低温演变的高频翼的介电损耗峰进行了详细的研究。没有令人信服的证据,这种分歧可以推断出从目前的宽带数据。
1999-11-09 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Cooperativity and Heterogeneity in Plastic Crystals Studied by Nonlinear Dielectric Spectroscopy
用非线性介电谱研究了塑性结晶环辛醇和邻碳硼烷的玻璃化动力学,其中只有分子的重取向自由度冻结而没有长程序。与典型的玻璃形成者的显著差异显示出来:虽然分子协同性支配玻璃态冻结,但它导致比过冷液体中分子动力学的减慢弱得多。此外,所观察到的非线性效应不能用最近应用于典型玻璃形成剂的相同异质性方案来解释。这支持了塑料晶体中的分子弛豫本质上可能是非指数的想法。最后,没有发现非线性效应的次级过程在环辛醇。
2015-01-28 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Dielectric and conductivity relaxation in mixtures of glycerol with LiCl
我们报告了一个彻底的介电特性的α弛豫的玻璃形成甘油与不同的添加氯化锂。在20 Hz - 3 GHz的频率范围内研究了0.1 - 20 mol%的九种盐浓度,并在介电损耗和模量表示中进行了分析。提供了关于直流电导率、介电弛豫时间(从损耗)和电导率弛豫时间(从模量)的信息。总的来说,随着离子浓度的增加,从reorientationally过渡到conventionally占主导地位的行为观察和平移离子动力学和偶极reorientational动力学成为连续耦合。这就产生了这样的前景,即通过向偶极玻璃形成剂中加入离子,介电谱可以直接耦合到确定玻璃化转变的平移自由度,即使在通常观察到强去耦的频率范围内。
2008-04-15 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Polyelectrolyte Polypeptide Scaling Laws Via Mechanical and Dielectric Relaxation Measurements
该研究通过机械粘弹性和介电弛豫测量,结合聚合物标度理论,发现PLEY(4:1)水凝胶粘弹性弛豫符合蠕动动力学,其水溶液介电弛豫为理想链标度,聚-L-谷氨酸水溶液为伸展链标度,证明两种方法可原位获取链构象信息。
2016-09-17 cond-mat.soft
Relaxation in the glass-former acetyl salicylic acid studied by deuteron magnetic resonance and dielectric spectroscopy
用介电谱和氘弛豫法在宽温度范围内研究了过冷液体和玻璃态乙酰水杨酸。过冷液体的特征在于与热激活行为的重大偏差。在玻璃中,二次弛豫表现出Johari-Goldstein过程的典型特征。通过测量自旋-晶格弛豫时间,选择性氘代甲基被用作其局部环境的灵敏探针。玻璃中的平均活化能与结晶乙酰水杨酸中的平均活化能存在很大差异。这可以通过考虑玻璃中的宽能垒分布来理解。
2006-04-09 cond-mat.soft
Surface Tension of Aqueous Electrolyte Solutions. A Thermomechanical Approach
本研究基于Wang变分场论框架下推导的应力张量,采用热力学力学方法得到电解质水溶液表面张力的线性近似解析表达式,仅用一个拟合参数即可拟合宽浓度范围下溶液-空气、溶液-十二烷界面的多种实验数据。
2024-04-17 cond-mat.soft
CO2-induced Drastic Decharging of Dielectric Surfaces in Aqueous Suspensions
研究空气中CO2对水相悬浮液中聚合物胶乳颗粒表面电荷的剧烈放电影响,结合电导实验与PBC模型计算,揭示了CO2通过提高表面基团有效pKa抑制解离的机制。
2024-11-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Effects of polydispersity on the glass transition dynamics of aqueous suspensions of soft spherical colloidal particles
合成了溶胀率几乎恒定、多分散指数(PDIs)在较宽范围(7.4%~ 48.9%)内变化的温敏性聚N-异丙基丙烯酰胺(PNIPAM)胶体粒子,研究了多分散性对PNIPAM胶体软粒子悬浮动力学的影响。使用动态光散射(DLS)和扫描电子显微镜(SEM)表征PNIPAM颗粒。这些胶体悬浮液的零剪切粘度($η_{0}$)数据,从流变实验估计为悬浮液的有效体积分数$ϕ_{eff}$的函数,随着$ϕ_{eff}$的增加而增加,并且在$ϕ_{eff}=ϕ_{0}$处显示出显著增加。作为$ϕ_{eff}$函数的$η_{0}$数据与Vogel-Fulcher-Tammann(VFT)方程拟合良好。观察到增加的PDI导致越来越脆弱的过冷液体状行为,其中从VFT方程的拟合中提取的参数$ϕ_{0}$向更高的$ϕ_{eff}$移动。所观察到的脆性增加是由于在这些多分散悬浮液中的动力学不均匀性(DH)的流行,而在$ϕ_{0}$的同时转移归因于最小和最大颗粒的动力学的解耦。最后,据观察,这些悬浮液的固有非线性,估计在第三谐波附近的$ϕ_{0}$在傅立叶变换振荡流变实验,随着PDI的增加而增加。我们的研究结果与多分散硬球胶体玻璃的理论预测和模拟结果一致,清楚地表明,堵塞的多分散胶体颗粒的悬浮液可以有效地流化与增加的PDI。
2017-10-31 cond-mat.soft
NMR and dielectric studies of hydrated collagen and elastin: Evidence for a delocalized secondary relaxation
利用介电谱和固态氘核磁共振相结合的方法,研究了结缔组织蛋白质在亚环境温度下的水合水动力学。在这个范围内,水动力学遵循阿鲁比乌斯定律。介电损耗,“两相”NMR光谱和自旋晶格弛豫时间的标度分析始终产生高斯分布的能量障碍的证据。与介电数据作为输入,随机行走模拟的大角度,准各向同性水重新取向提供了一个近似的描述的刺激回波数据水合弹性蛋白。这个次级过程发生在本质上刚性的能量景观中,但与典型的β松弛相反,它是准各向同性和离域的。从先前的NMR扩散实验推断出离域。为了强调与传统β-过程的区别,对于含水体系,这种基质解耦松弛被称为ν-过程。它强调的是,这种历史悠久的现象,“新”的过程是共享的许多非水二元玻璃,其中的组成成分表现出足够的动态对比度。
2010-04-23 cond-mat.soft
Broadband dielectric spectroscopy on benzophenone: alpha relaxation, beta relaxation, and mode coupling theory
我们已经进行了详细的介电研究的玻璃形成二苯甲酮的弛豫动力学。我们的测量覆盖了0.1 Hz至120 GHz的宽频率范围,温度从远低于玻璃温度一直到小粘度液体的区域。关于α弛豫,这种材料可以被表征为具有相当高脆性的典型分子玻璃形成剂。的α松弛行为的预测的模式耦合理论的玻璃化转变的一个很好的协议。此外,在温度低于和附近的Tg,我们检测到一个很明显的β松弛的Johari-Goldstein型,随着温度的升高,发展成一个多余的翅膀。我们比较我们的结果与文献数据从光学克尔效应和去偏振光散射实验,其中一个多余的翼状功能观察到在1 - 100 GHz的区域。我们解决的问题,如果科尔-科尔峰,这是调用来描述的模式耦合理论的框架内的光学克尔效应数据,有任何关系的介电谱检测到的规范β弛豫。
2008-02-08 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
A Fresh Perspective on Water Dynamics in Aqueous Salt Solutions
Institute for Condensed Matter Physics, Technical University of Darmstadt(达姆施塔特工业大学凝聚态物理研究所);SISSA—Scuola Internazionale Superiore di Studi Avanzati(国际高等研究院)
通过分析光散射和介电光谱数据,发现相邻分子的取向交叉相关性可解释水合盐溶液中水动力学的矛盾,揭示了单一弛豫模式的普遍性。
2025-03-12 cond-mat.soft
Molecular motions in glass and supercooled states of clotrimazole studied by broadband dielectric spectroscopy
用宽带介电谱研究了克霉唑在宽温度和频率范围内的玻璃态和过冷液体态的分子迁移率。克霉唑在T $_{g}$以下的介电损耗数据未显示出良好分辨的弛豫。在T $_{g}$以上,介电损耗显示结构$α$-弛豫,由于二次弛豫,该结构在高频下被改造为肩状形状。$α$过程的弛豫时间$τ_α$符合Vogel-Fulcher-Tammann方程。从$α$-过程的热行为获得玻璃化转变温度$T_{g}$ = 296 K和脆性指数m = 50。在接近T $_{g}$的温度下,介电损耗具有Kohlrausch-Williams-Watts拉伸指数参数$β_{KWW}$ = 0.56。从耦合模型中得到的原始弛豫时间与克霉唑的二次弛豫时间一致。因此,二次弛豫被认为是Johari-Goldstein(JG)过程,其可以是前体$α$过程。指数$β_{KWW}$的值随温度的升高而增大,标度介电损耗没有形成单一的主曲线。讨论了氯利马唑的结构弛豫过程$α$-弛豫和JG $β$-弛豫过程及其影响。
2016-09-09 cond-mat.soft
Investigation of the shear-mechanical and dielectric relaxation processes in two mono-alcohols close to the glass transition
对两种一元醇类分子玻璃形成剂2-乙基-1-己醇和2-丁醇在玻璃化转变温度附近的剪切力学和介电性能进行了测量。使用压电剪切模量计方法获得剪切力学数据,覆盖频率从1 mHz到10 kHz。剪切-机械松弛谱显示两个过程,其遵循结构(α)松弛和额外(Johari-Goldstein)β松弛的典型情形。介电弛豫谱主要由德拜型峰与一个额外的非德拜峰可见。这种德拜型弛豫是一元醇特有的共同特征。非德拜介电弛豫过程的时间尺度被示出为对应于机械结构(α)弛豫。玻璃化转变温度和脆弱性的基础上的机械α松弛和介电德拜型过程,显示两个玻璃化转变温度相差约10 K和德拜型过程的基础上的脆弱性是一个因素的两个小于结构的脆弱性。如果在这些液体中存在德拜型弛豫的机械特征,则其弛豫强度分别至多为2-丁醇和2-乙基-1-己醇的全弛豫强度的1%和3%。这些研究结果支持的概念,这是非德拜介电弛豫过程,对应于在液体中的结构α弛豫。
2008-10-03 cond-mat.soft
Dielectric and Dilatometric Studies of Glass Transitions in Thin Polymer Films
对薄聚苯乙烯膜进行介电弛豫和热膨胀光谱,以测量对应于由于$α$ -过程引起的磁化率的损耗分量中的峰的温度$T_α$和作为膜厚度$d$的函数的$α$ -弛豫时间$τ$。虽然玻璃化转变温度$T_{\rm g}$随着膜厚度的减小而减小,但发现对于$d>d_{\rm c}$,$T_α$和$τ$几乎保持恒定,而对于高温,对于$d<d_{\rm c}$,$T_α$和$τ$急剧减小。在此,$d_{\rm c}$是临界厚度。在玻璃化转变温度附近,$T_α$和$τ$的厚度依赖性更加突出。讨论了聚苯乙烯薄膜的脆性指数与非指数性之间的关系。
2000-12-26 cond-mat.soft
Dipole-dipole correlations and the Debye process in the dielectric response of non-associating glass forming liquids
在过冷液体中观察到的$α$过程的非指数形状被认为是玻璃态动力学的标志之一,因此几十年来一直在研究中,但仍然知之甚少。对于极性范德华液体,我们在这里显示-在最近的理论-偶极-偶极相关引起的介电谱中的一个额外的过程略慢于$α$ -松弛,这使得所得到的组合峰比其他实验技术观察到的窄。这让人想起在一元醇中发现的德拜过程。通过用非极性溶剂稀释来削弱偶极-偶极相互作用,可以抑制额外的峰。
2019-11-18 cond-mat.soft
Glassy Dynamics Under Superhigh Pressure
几乎所有的玻璃形成液体的特点,随着结构的α-弛豫过程,一个更快的二次过程(β-弛豫),其性质属于玻璃物理学的伟大奥秘。然而,对于这些液体中的一些,没有观察到明显的二次弛豫。一个突出的例子是典型的玻璃形成液体甘油。在目前的工作中,通过在高达6 GPa的超高压下进行介电谱,我们表明,在甘油中,在P > 3 GPa的介电损耗中出现了一个显着的二次弛豫峰。我们确定这种β-松弛是Johari-Goldstein型,并讨论了它与多余机翼的关系。我们提供了一个平稳的,但显着增加的玻璃化转变温度和脆性的压力增加的证据。
2010-04-14 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Glass Transition Temperature and Dynamics of $α$-Process in Thin Polymer Films
通过对聚苯乙烯薄膜的介电测量,同时确定了玻璃化转变温度$T_g$和对应于由于$α$过程引起的介电损耗峰值的温度$T_α$作为膜厚度$d$的函数。随着膜厚度的减小,观察到$T_g$的减小,而发现对于$d > d_c$,$T_α$几乎保持恒定,而对于$d < d_c$,$T_α$急剧减小。这里,$d_c$是取决于分子量的临界厚度。$T_g$的厚度依赖性与$α$过程的弛豫时间分布有关,而与弛豫时间本身无关。
1998-10-15 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
On the Coupling between Ionic Conduction and Dipolar Relaxation in Deep Eutectic Solvents: Influence of Hydration and Glassy Dynamics
我们已经研究了离子电导率和偶极重取向动力学的原型深共晶溶剂(DES),乙醇,水溶液中,通过使用介电谱在宽范围的频率(MHz-Hz)和温度范围从128至283 K。水在DES中的分数系统地变化,以覆盖不同的制度,从纯DES和其水在DES混合物稀释的电解质溶液。根据这些参数,不同的物理状态,包括低粘度液体,过冷粘性液体,非晶态固体和冷冻浓缩溶液进行了检查。的离子电导率和reorientational松弛都表现出玻璃态动力学的特征,可以量化的偏离Arrhenius温度依赖性和非指数衰减的松弛函数。在DES包水方案(< 40重量%)和DES包水方案(> 40重量%)之间发生转变,在DES包水方案中偶极弛豫和离子电导率保持彼此成反比,在DES包水方案中观察到明显的旋转-平移解耦。这表明,对于低水含量,在本研究所涵盖的时间尺度上(~10-6 s至1 s),乙醇水溶液的旋转和传输特性服从经典的流体动力学标度,尽管这些系统可能是空间微观异质性。一个分数缩放中观察到的DES在水中的制度,由于形成一个最大的冷冻浓缩DES水溶液与冷冻水域在低于环境温度下共存。
2021-03-26 cond-mat.soft
Entropic origin of dielectric relaxation universalities in heterogeneous materials (polymers, glasses, aerogel catalysts)
我们利用非广延系统的最大熵原理导出了非均质材料的普适弛豫函数。松弛函数的幂律指数与全局分形参数简单相关,并且在很长时间内与熵非扩展性参数q相关。对于中间时间,松弛遵循拉伸指数行为。在时域和频域中的渐近幂律行为与随机理论中由Levy中心极限定理的推广导出的Weron广义介电函数的渐近幂律行为一致。这些结果与Jonscher普适性原理完全一致,并在表征气凝胶催化载体的介电性能以及聚合物复合材料的形态与介电性能之间的关系问题中找到了应用。
2006-04-05 cond-mat.soft
Dielectric spectroscopy in benzophenone: The beta relaxation and its relation to the mode-coupling Cole-Cole peak
我们报告了一个彻底的表征二苯甲酮的玻璃化动力学的宽带介电谱。我们检测到一个很明显的β松弛峰发展成一个多余的翅膀随着温度的升高。先前的分析结果,从光学克尔效应测量这种材料的模式耦合理论揭示了一个高频科尔-科尔峰。我们解决的问题,如果这种现象也可以解释的Johari-Goldstein β松弛,迄今无法解释的光谱特征固有的玻璃形成的物质,主要是在介电光谱中观察到的。我们的研究结果表明,根据目前的理论状况,这两个光谱特征似乎没有直接的关系。
2007-10-08 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Glass transitions and dynamics in thin polymer films: dielectric relaxation of thin films of polystyrene
通过对玻璃基片上聚苯乙烯薄膜的介电测量,同时确定了玻璃化转变温度$T_{\rm g}$和$T_α$随膜厚d的变化关系。介电损耗峰值也被研究为频率的函数,对于一个给定的温度。随着膜厚度的减小,观察到$T_{\rm g}$的减小,而对于$d>d_{\rm c}$,发现$T_α$几乎保持恒定,而对于$d<d_{\rm c}$,随着d的减小,$T_α$急剧减小。这里,$d_{\rm c}$是取决于分子量的临界厚度。$α$过程的弛豫时间与$T_α$的弛豫时间具有相似的d依赖性.通过使用所观察到的介电损耗的峰形的频率依赖性,获得了$α$ -过程的弛豫函数。从弛豫函数得到的指数$β_{\tiny KWW}$随厚度减小而减小。这表明$α$过程的弛豫时间分布随厚度减小而变宽。$T_{\rm g}$的厚度依赖性与$α$过程的弛豫时间分布直接相关,而与弛豫时间本身无关。
1999-10-01 cond-mat.soft
The relation between stretched-exponential relaxation and the vibrational density of states in glassy disordered systems
已知非晶态固体或玻璃在它们的几个宏观可观测量中在宽的时间间隔上表现出拉伸指数衰减:中间散射函数、介电弛豫模量、时间弹性模量等。在这封信中,我们表明,介电弛豫的例子,拉伸指数弛豫密切相关的玻璃特有的晶格动力学。通过重新制定的洛伦兹模型的介电物质在一个更一般的形式,我们表示的介电响应作为一个函数的振动态密度(DOS)的随机组装的球形粒子与他们最近的邻居和谐地相互作用。令人惊讶的是,我们发现,接近玻璃化转变的这个系统(这符合麦克斯韦刚性转变),介电弛豫是完全一致的拉伸指数行为与Kohlrausch指数$0.56 < β< 0.65$,这是在大多数实验系统中测量指数的范围。最重要的是,拉伸指数弛豫的根本原因可以追溯到DOS中的软模式(玻色子峰)。
2017-01-18 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Simultaneous memory effects in the stress and in the dielectric susceptibility of a stretched polymer glass
我们报告的实验证据表明,在恒定应变率$\dotλ$拉伸的聚合物呈现复杂的记忆效应后,$\dotλ$被设置为零,在特定的应变$λ_w$持续$t_w$,范围从$100$ s到$ 2.2\times10^5$ s。当应变速率恢复时,应力和介电常数都非单调地松弛到未扰动状态。弛豫取决于可观察的,取决于$λ_w$和$t_w$。通过将弛豫时间换算为$t/\ln (t_w)$获得弛豫主曲线。介电演化也捕获的弛豫时间的分布,因此,结果施加强有力的约束下的应力聚合物的弛豫模型,他们可以是有用的,更好地理解在其他无序材料的记忆效应。
2021-02-02 cond-mat.soft
Glass transition and alpha-relaxation dynamics of thin films of labeled polystyrene
用介电测量法研究了4-[N-乙基-N-(羟乙基)]氨基-4-硝基偶氮苯(分散红1,DR 1)标记的聚苯乙烯薄膜的玻璃化转变温度和链段运动的弛豫动力学。DR 1标记的聚苯乙烯的介电弛豫强度在玻璃化转变以上是未标记的聚苯乙烯的约65倍,而在玻璃化转变以下它们之间几乎没有差异。DR 1标记的聚苯乙烯的玻璃化转变温度可以被确定为电容的温度系数从玻璃态的值变为液态的值的交叉温度。DR 1标记的聚苯乙烯的玻璃化转变温度以与未标记的聚苯乙烯薄膜的玻璃化转变温度相当类似的方式随着膜厚度的减小而降低。研究了DR-1标记聚苯乙烯的介电弛豫谱。随着厚度减小,$α$ -弛豫时间变小,并且$α$ -弛豫时间的分布变宽。这些结果表明,薄膜的DR 1标记的聚苯乙烯是一个合适的系统调查的限制效应的玻璃化转变动力学使用介电弛豫光谱。
2008-01-05 cond-mat.soft
Glassy dynamics in thin films of polystyrene
采用介电弛豫谱法研究了无规聚苯乙烯薄膜的玻璃化动力学。在等温时效过程中,电容的实部随时间增加,而虚部随时间减少。由此可见,电容的实部和虚部的老化时间依赖性主要分别与体积(膜厚度)和介电常数的变化相关。此外,介电常数显示记忆和复兴的效果,以类似的方式观察到的聚(甲基丙烯酸甲酯)薄膜。另一方面,成交量并未表现出较强的返老还童效应。
2008-01-05 cond-mat.soft
Dynamics characterization of the glass formation of twist-bend liquid crystal dimers through dielectric studies
本文利用宽带介电谱研究硫醚连接氰基联苯液晶二聚体的玻璃形成动力学,识别出端对端旋转(m1)和绕指向矢进动(m2)两种弛豫模式,并通过动态标度模型揭示其在接近玻璃化转变时的协同演化规律。
2023-04-16 cond-mat.soft
Glassforming liquid crystalline equimolar mixtures of MHPOBC and fluorinated compounds -- structural, optical, and dielectric properties
本研究配制三种含MHPOBC与不同链长3FmHPhF6的液晶等摩尔混合物,表征其多相结构与性质,发现可形成近晶C$_A$*玻璃态,且玻璃化温度随氟化物链长增加而降低,倾斜角与选择反射特性具有温度依赖性。
2025-03-03 cond-mat.soft
Combined Description of Pressure-Volume-Temperature and Dielectric Relaxation of Several Polymeric and Low-Molecular-Weight Organic Glass-Formers using 'SL-TS2' Mean-Field Approach
我们应用我们最近开发的平均场'SL-TS 2'(两态Sanchez-Lacombe)模型来同时描述介电α-弛豫时间和压力-体积-温度(PVT)数据在四种聚合物(聚苯乙烯,聚(甲基丙烯酸甲酯),聚(乙酸乙烯酯)和聚(环己烷丙烯酸甲酯))和四个有机分子玻璃形成剂(邻三联苯,甘油,PCB-62,和PDE)。以前,已经表明,对于所有八种材料,Casalini-Roland热力学标度f tau_{/alpha} = f(TV_{sp} ^{/gamma})(其中T是温度,V_{sp}是比容),(Casalini,R.;罗兰角M.物理修订版信函2014,113(8),85701),满意。先前也已经表明,在“SL-TS 2”框架内自然地出现相同的缩放(对于足够低的压力)(Ginzburg,V. V.软物质2021,17,9094)。在这里,我们拟合的环境压力曲线的弛豫时间和特定的体积作为温度的函数的八种材料,并观察到理论和实验之间的良好协议。然后,我们使用Casalini-Roland缩放将这些结果转换为“主曲线”,从而能够预测在高压下的弛豫时间和特定体积。所提出的方法可用于描述其他玻璃形成材料,包括低分子量和聚合物。
2022-08-18 cond-mat.soft
Novel Concept of Non-Debye Dipole Relaxation Processes for the Interpretation of Physical Origin of Dielectric Loss in the Glass Formers, Drugs, Polymers and Plastic Crystals
介电损耗的物理根源是分子中n个亚基弛豫的总和,其中n= 1,2,3.对于每个亚基弛豫,分子间偶极-偶极相互作用的想法触发了非德拜偶极,($\bf G$)$_{n}$ =((1-g $_d$)$\bf G$ $_{0}$)$_{n}$,以及随后的双偶极子($\bf G$ $_{\pm}$)$_n$ =($\bf G$ $_0$ $\pm$ $\bf G$)$_n$,提出松弛过程,其中$\bf G$ $_{-}$ =g $_{d}$ $\bf G$ $_{0}$,$\bf G$ $_{+}$ =(2-g $_{d}$)$\bf G$ $_{0}$,并且$\bf G$ $_{0}$是德拜偶极子。每个亚基运动是统计上高度独立的过程,并通过德拜和非德拜弛豫(NDR)时间来区分,其中g $_d$是指数0<g $_d$ <1,并且表示具有德拜介电损耗能量的重新分布和守恒的相互作用强度。所提出的概念为NDR提供了新的见解,并公开了$α$、$β$、$γ$、$δ$弛豫和玻璃形成剂、塑料晶体、药物等的过量翼的物理起源,与实验结果非常吻合。
2016-08-18 cond-mat.soft
Charge Fluctuations on Membrane Surfaces in Water
我们概括的预测吸引力之间的所有中性表面诱导的电荷波动/相关性的非均匀系统,包括介电不连续性,是在水溶液中的混合带电脂质膜的情况下。我们发现,诱导的相互作用依赖于一个非平凡的方式上的膜和水的介电常数,并显示不同的缩放与距离取决于这些属性。计算的一般性也使我们能够预测在何种介电条件下,相互作用将改变符号,并成为排斥。
2000-01-11 cond-mat.soft
Dielectric Spectroscopy and Ultrasonic Study of Propylene Carbonate under Ultra-high Pressures
我们提出了高压介电谱(高达4.2 GPa)和超声波研究(高达1.7 GPa)的液体和玻璃态碳酸丙烯酯(PC)。这两种方法提供了在压力下的PC的玻璃化转变的互补图片。在所研究的压力区间内,除了$α$ -松弛外,没有发现其他松弛过程。碳酸丙烯酯液体是玻璃成形剂,其中在破纪录的压力和密度范围内记录了简单松弛和不存在$β$ -松弛。液体PC的状态方程扩展到1 GPa的超声波测量的体积模量,是在良好的根据与以前的方程开发的体积数据。我们测量的体积和剪切模量和泊松比的玻璃PC高达1.7 GPa。PC的许多松弛和弹性性质可以用软球或Lennard-Jones模型定性描述。然而,对于整个实验数据集的定量描述,这些模型是不够的。此外,玻璃态PC的泊松系数值表明非中心力对分子间势的显著贡献。众所周知的泊松比和脆性指数(从介电弛豫)之间的相关性被确认为PC在环境压力下,但它是违反与压力的增加。这表明,不同的功能的势能景观是负责的介电响应和弹性随压力增加的演变。
2013-05-16 cond-mat.soft
Direct link between boson-peak modes and dielectric $α$-relaxation in glasses
我们计算的介电响应的玻璃开始从微观系统浴哈密顿的Zwanzig-Caldeira-Leggett型,并使用从动力学理论的记忆功能在所得的广义Langevin方程中的一个anasterian。由此产生的框架需要的振动态密度(DOS)的知识作为输入,我们从数值评估的边缘稳定的谐波无序晶格,具有较强的玻色子峰(超过德拜$\simω_{p}^{2}$法的软模式过剩)。基于此计算的介电函数与实验数据相比,甘油在$T\lesssim T_{g}$的范例情况下。良好的协议被发现的反应(实部)的响应和$α$ -松弛峰的虚部,与早期的理论方法,特别是在反应模量的显着改善。在$α$峰的低频侧,拟合支持在消失的本征频率处存在$\sim ω_{p}^{4}$模式,如最近在[Phys.Rev.Lett. 117,035501(2016)]。我们的框架恢复了$α$ -翼不对称性和拉伸指数行为,这表明这些特征在很大程度上是由DOS中的软玻色子峰模引起的。
2017-02-02 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other