Cooling Rate Dependence and Dynamic Heterogeneity Below the Glass Transition in a Lennard-Jones Glass
本文用分子动力学模拟研究了二元Lennard-Jones混合物。我们首先考虑一个随时间线性冷却的系统，冷却速率为γ。通过改变伽马近四十年来，我们研究了冷却速率对玻璃化转变和所得玻璃的影响。我们发现所有的研究量的冷却速率的依赖性;随着冷却速率的降低，系统在降低温度时失去平衡，达到较低的温度，并获得增加的局部秩序。接下来，我们通过研究玻璃中最不动和最易动的颗粒来研究熔化过程的动力学。我们发现，它们的空间分布是不均匀的，不动/移动的颗粒被包围的密集/不太密集的笼子比平均颗粒。
1999-12-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Reduced strength and extent of dynamic heterogeneity in a strong glass former as compared to fragile glass formers
我们研究了动态异质性模型四面体网络玻璃形成液体。我们使用四点关联函数来提取动态关联长度xi_4 ^a（t）和对应于两个长度尺度a上的结构弛豫的可伸缩性chi_4 ^a（t）。一个长度尺度对应于最近邻距离处的结构弛豫，另一个对应于四面体结构的弛豫。我们发现动态关联长度xi_4^{a}随弛豫时间的增长比模型脆性玻璃形成体慢得多。我们还发现在一定的温度范围内，chi_4^a ~（xi_4^a）^z都有变化，但在最低温度下z < 3。然而，我们确实发现证据表明，斯托克斯-爱因斯坦违反开始的温度标志着动态异质区域的特征发生变化的温度。在整个文件中，我们对比的结构和动力学的一个强大的玻璃前与一个代表性的脆弱的玻璃前。
2015-10-16 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamic heterogeneity at the experimental glass transition predicted by transferable machine learning
本文提出一种可迁移机器学习模型，从非晶过冷液体结构预测结构弛豫，并将其外推至实验玻璃化转变温度，揭示了动态异质性在 $T_g$ 附近演化显著减慢的物理规律。
2023-10-31 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Predicting dynamic heterogeneity in glass-forming liquids by physics-inspired machine learning
提出物理启发的机器学习框架 GlassMLP，利用结构信息预测深度过冷液体的长时间动力学与动态非均质性，并在二维、三维模型中展现高精度、低数据需求和跨尺寸迁移能力。
2023-09-28 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Revealing the Link between Structural Relaxation and Dynamic Heterogeneity in Glass-Forming Liquids
尽管玻璃的使用已有数千年的历史，但玻璃化转变的本质仍然是神秘的。在接近玻璃化转变时，动态异质性的增长一直被认为在解释结构弛豫的突然减缓方面起着关键作用。然而，它仍然是难以捉摸的结构松弛和动态异质性之间是否有一个潜在的联系。在这里，我们解开的联系，通过引入一个特征的时间尺度隐藏在一个相同的动态异质性的各种模型玻璃形成液体。我们发现，时间尺度对应于液体的动力学脆性。此外，它会导致缩放崩溃的结构弛豫时间和动态异质性的所有液体的研究，连同一个特征温度与相同的动态异质性。我们的研究结果意味着，从动态异质性的角度来研究玻璃化转变比预期的信息更多。
2018-03-22 cond-mat.soft
Local dynamical heterogeneity in glass formers
研究了在$d\to\infty$平均场极限下，嵌入$d$维空间的粒子的玻璃形成模型中的局域动力学涨落。我们的分析计算表明，单粒子观测，如平方粒子位移，显示周围的动力学（或模式耦合）过渡发散波动，由于出现沿不同方向的位移之间的非平凡的相关性。该效应显著地引起发散的非高斯参数$α_2$。因此，在接近玻璃化转变时，$d\to\infty$局部动力学变得相当丰富。这种现象的有限$d$残余物进一步提供了一个长期寻求的第一原理解释，即在玻璃化转变周围生长的$α_2$是\emph{not based on multi-particle correlations}。
2022-03-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Dynamical heterogeneity in active glasses is inherently different from its equilibrium behavior
该研究通过大规模模拟和解析模式耦合理论，发现活性玻璃的动力学异质性与其平衡行为本质不同，质疑了DH在玻璃态动力学中的核心作用。
2023-05-10 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Spatial Dimensionality Dependence of Heterogeneity, Breakdown of the Stokes-Einstein Relation and Fragility of a Model Glass-Forming Liquid
我们调查的动力学的异质性，斯托克斯-爱因斯坦关系和脆弱性的模型玻璃形成液体，一个二元混合物的软球与谐波相互作用的潜力，从3到8的空间维度的故障。通过动态磁化率$χ_4$和非高斯参数$α_2$来量化动态异质性。我们发现，脆弱性，Stokes-Einstein关系的崩溃程度，以及动力学的异质性，随着空间维数的增加而减少。我们简要地描述了密度的依赖性的脆弱性，并用它来解决与以前的结果明显不一致。
2021-08-19 cond-mat.soft
Scaling Description of Dynamical Heterogeneity and Avalanches of Relaxation in Glass-Forming Liquids
本文提出玻璃形成液体中动力学异质性的标度理论，将动力学关联增长与零温固定点及雪崩型弛豫联系起来，并解释了 Stokes-Einstein 违背，预测得到弹塑性模型模拟验证。
2023-08-03 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Different glassy characteristics are related to either caging or dynamical heterogeneity
本研究通过解析论证与多维度系统模拟，揭示玻璃态特征源于颗粒禁禁闭与动力学异质性两种机制，为玻璃态动力学数据分析及理论构建提供了严格约束。
2023-11-18 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
An artificial dynamic heterogeneity in a glass-former below Tg
我们首次报道了大规模分子动力学模拟探针分子的光致异构化对玻璃态分子材料动力学的影响。我们发现，光异构化的探针分子诱导创建一个人工的动态异质性内的矩阵。然后，我们研究修改的动力学和发现，在最近的实验中，一个重要的增加的扩散导致液体样的扩散低于玻璃化转变温度。我们发现，光致异构化过程控制的异质性和非高斯参数的材料，导致这些数量的非常迅速的变化。
2008-12-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Comparison of Dynamical Heterogeneity in Hard-Sphere and Attractive Glass Formers
使用分子动力学模拟，我们已经确定，堵塞的液体中的动力学不均匀性的性质是非常敏感的短程吸引力。弱吸引系统与致密硬球和Lennard-Jones流体几乎没有什么不同：粒子运动是间断的，并且倾向于以大约单个粒子直径的步骤进行。这两个基本特征在明显的吸引力存在时都会发生变化。粒子的流动性和不流动性的瞬态期间不能辨别在中间的吸引力强度，结构松弛大大增强。强吸引力，众所周知，显着抑制放松，恢复双峰粒子运动。但在这种情况下，瞬时移动粒子的移动步骤比弱吸引力的情况明显更偏向大位移。动态异质性，这不能被传统的模式耦合理论捕获的修改后的功能，验证了最近的预测，从一个模型的空间相关的促进缺陷。
2005-01-05 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamic heterogeneity in a glass forming fluid: susceptibility, structure factor and correlation length
我们调查的增长动态异质性的玻璃质硬球混合物的体积分数，并包括模式耦合过渡。我们使用一个80000粒子系统来测试一个新的程序来评估一个动态相关长度xi（t）：我们确定系综独立的动态磁化率chi_4（t），并使用它来促进评估xi（t）的四点结构因子的小波矢量行为。我们分析了α弛豫时间τ_alpha、chi_4（τ_alpha）和xi（τ_alpha）之间的关系。我们发现，模式耦合一样的幂律提供了一个合理的描述的数据在一个有限的范围内的体积分数，但幂律的指数不同的预测的非均匀模式耦合理论。我们发现xi（tau_alpha）~ ln（tau_alpha）在所研究的整个体积分数范围内，这是符合亚当斯-吉布斯型关系。
2010-11-04 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Scaling Description of the Relaxation Dynamics and Dynamical Heterogeneity of an Active Glass-forming Liquid
本文通过分子动力学模拟和统一标度理论，研究了活性玻璃形成液体中活性涨落与密度涨落的耦合，揭示了活性增强密度涨落并导致从超阿伦尼乌斯到亚阿伦尼乌斯弛豫行为的动力学交叉，以及大活性下弛豫时间的非平凡系统尺寸依赖性。
2024-12-23 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Signature of Dynamical Heterogeneity in Spatial Correlations of Particle Displacement and its Temporal Evolution in Supercooled Liquids
过冷液体动力学的不均匀性被认为是玻璃化转变的标志之一。在过去已经进行了深入的研究，以了解这种异质性的起源动力学和可能的长度尺度与之相关联。我们已经做了大量的分子动力学模拟的几个模型玻璃形成液体在三维理解的时间演化的动力学异质性和异质性长度尺度。我们发现，虽然动态异质性的强度是最大的接近特征$α$ -弛豫时间的系统的时间尺度，动态异质性本身是发达的时间尺度短的$β$ -弛豫时间和生存长达几十个$α$ -弛豫时间的时间尺度。此外，我们发现，温度依赖的异质长度保持相同的整个时间窗口，但其绝对值随时间的变化在一个非单调的方式。
2019-06-18 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Elastoplasticity Mediates Dynamical Heterogeneity Below the Mode-Coupling Temperature
当液体接近玻璃化转变温度时，动力学不均匀性成为其行为的重要普遍特征。动态易化，即局部运动触发附近的进一步运动，在这种现象中起着重要作用。在这里，我们表明，远程，弹性介导的促进出现低于模式耦合温度，添加到在所有温度下存在的短程组件。我们的研究结果表明，过冷液体和玻璃态之间有着深刻的联系，并为更深入地了解玻璃体系中的动力学不均匀性铺平了道路。
2021-03-05 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Energy Landscape, Anti-Plasticization and Polydispersity Induced Crossover of Heterogeneity in Supercooled Polydisperse Liquids
发现多分散性对势能景观有显着影响;平均固有结构能量随温度的增加而降低。在固定体积分数下增加多分散性降低了玻璃化转变温度和玻璃形成的脆性，类似于在一些聚合物熔体中看到的抗增塑。一个有趣的温度依赖性交叉的异质性与多分散性在低温下观察到由于更快地建立动态异质性在较低的多分散性。
2008-10-06 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Picosecond Dynamic Heterogeneity, Hopping and Johari-Goldstein Relaxation in Glassforming Liquids
我们发现，非相干准弹性中子散射（QENS）从分子液体揭示了一个两态的动态异质性在1 ps的时间尺度上，分子要么是高度限制或自由进行相对较大的偏移。从玻璃态到熔点以上的数据使我们能够观察到温度依赖的粒子数水平和这两种状态之间的交换。一个简单的物理图片出现从这个数据，结合已发表的工作，提供了一个机制“跳跃”和Johari-戈尔茨坦（$β_{JG}$）松弛，并允许我们准确地计算扩散系数，$D_T$，和特征时间$α$，和$β_{JG}$松弛从ps时标中子数据。
2014-06-30 cond-mat.soft
A simple model for dynamic heterogeneity in glass-forming liquids
该研究提出一个简单连续介质模型，定量预测玻璃形成液体中动态异质性的关联函数，模型预测与模拟结果高度一致，并揭示异质性寿命对动态磁化率峰值后衰减的控制作用。
2023-10-21 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Probing the degree of heterogeneity within a shear band of a model glass
最近的实验提供了证据，沿剪切带（SB）在金属玻璃的长度尺度为几百纳米的密度变化。通过分子动力学模拟的一个通用的二元玻璃模型，在这里，我们表明，这是强烈相关的组合物，配位数，粘度和发热的变化。沿着SB-路径的单个剪切事件显示出几纳米的平均距离，与最近的实验结果中等范围的顺序。上述变化是由这些局部扰动引起的，由弹性介导。
2019-04-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Effect of attractions on correlation length scales in a glass-forming liquid
有越来越多的证据表明，缓慢的动态和动态异质性具有结构的玻璃形成液体的签名。然而，即使在弱挫折的玻璃形成液体，是否有一个结构起源的动态不均匀性是一个有争议的问题。通过分子动力学模拟，我们提出了一个研究的动态不均匀性和键的取向顺序之间的联系，在一个弱阻挫玻璃形成液体在两个维度上，利用评估的影响的吸引力的相关长度尺度。我们发现，吸引力可以强烈地影响松弛动力学，动态不均匀性和相关的动态相关长度的液体，但它们对键取向顺序和相关的静态相关长度的影响显示了一种方式，让人想起吸引力对液体热力学的影响。这意味着键取向序和静态关联长度尺度的增长可能仅仅是弱阻挫玻璃形成液体中有利于构型熵的表现。因此，我们的研究结果导致强有力的证据表明，键取向顺序不能提供一个完整的描述动态异质性，即使在弱挫折玻璃形成系统。
2012-10-06 cond-mat.soft
Glassy dynamics and dynamical heterogeneity in colloids
浓胶态悬浮液是一个经过充分测试的模型系统，具有玻璃化转变。胶体是小固体颗粒在液体中的悬浮液，并且当颗粒浓度高时表现出玻璃态行为;颗粒大致类似于传统玻璃中的单个分子。由于颗粒尺寸可以很大（100 nm - 1000 nm），这些样品可以用各种光学技术进行研究，包括显微镜和动态光散射。在这里，我们回顾了与胶体玻璃化转变的现象，特别是讨论观察的空间和时间上的异质性动力学的胶体样品附近的玻璃化转变。虽然本章主要集中在硬球状胶体粒子的结果，我们也讨论其他胶体系统的吸引力或软排斥相互作用。
2010-09-30 cond-mat.soft
Quantifying Spatially Heterogeneous Dynamics in Computer Simulations of Glassforming Liquids
我们研究的现象，在计算机模拟的平衡，玻璃形成液体的动力学不均匀性。我们描述了几种方法来量化的单粒子运动的空间相关性，并表明，粒子位移的空间相关性变得越来越长的范围内的温度降低到模式耦合临界温度。
1998-12-14 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Macroscopic active matter under confinement: dynamical heterogeneity, bursts, and glassy behavior in a few-body system of self-propelling camphor surfers
Université Paris-Saclay（巴黎萨克雷大学）；CNRS, IJCLab（法国国家科学研究中心，原子核与亚原子物理实验室）；Dipartimento di Fisica, Sapienza Università di Roma（罗马大学物理系）；Department of Physics, California State University Fullerton（加州州立大学富勒顿分校物理系）；Department of Chemistry, California State University Fullerton（加州州立大学富勒顿分校化学系）；Université de Toulouse（图卢兹大学）；CNRS, Laboratoire de Physique Théorique（法国国家科学研究中心，理论物理实验室）；CNRS, Centre de Biologie Intégrative（法国国家科学研究中心，综合生物学中心）
研究自推进山梨糖浆游动体在圆形边界内的集体动力学，揭示密度依赖的爆发现象和玻璃行为。
2026-04-16 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Controlling mechanical properties of a polymeric glass
在这项工作中，我们使用分子模拟研究的方法来控制聚合物玻璃材料的机械性能，如弹性模量，机械不均匀性以及它们的玻璃化转变温度。我们研究了填充和未填充的聚合物，并研究了颗粒尺寸，体积分数和聚合物-颗粒相互作用的影响。我们确定了弹性模量和玻璃化转变温度的流动性和动态异质性之间的关系。
2016-10-12 cond-mat.soft
Dynamic heterogeneity of glass-forming liquids in the density scaling regime
最近对高压测量数据的分析表明，动力学不均匀度（χ_4）^max一般不可能是结构弛豫时间τ的单变量函数。对于广泛的一类真正的和模型的过冷液体，其中的分子动力学服从密度标度法至少到一个很好的近似，我们认为，重要的长度和时间尺度之间的关系，表征分子运动的玻璃化转变附近的密度因子控制。如果幂律密度标度对结构弛豫时间和动力学不均匀度都有效，我们发现该因子是密度幂，其指数是τ和（χ_4）^max之间观察到的解耦的度量。然后，该度量可以通过幂律密度标度指数之间的差异来量化，该指数通常对于τ和（χ_4）^max是不同的。
2013-07-19 cond-mat.soft
Dynamics of Rod like Particles in Supercooled Liquids -- Probing Dynamic Heterogeneity and Amorphous Order
几十年来，尽管人们对形成玻璃的过冷液体进行了广泛的研究，但探索其动态和静态相关性一直是一个挑战。动态相关性表现为动态异质性，它普遍存在于从分子玻璃形成液体、致密胶体系统到细胞集合的各种系统中。另一方面，在这些稠密的无序系统中，静态相关的概念仍然有些难以捉摸，它的存在仍然是积极的辩论。我们提出了一种新的方法来提取动态和静态相关使用棒状粒子作为探针。该方法可以在实验中的分子玻璃形成液体中以及在包括生物学相关系统的其它软物质系统中实施。我们还合理化观察到的对数正态分布的旋转去相关时间的细长探针分子在报告的实验研究，以及一种新的方法来提取动态和静态相关长度的实验中提出的建议。
2020-05-22 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Depth-dependent interplay of dynamical heterogeneity and chain dynamics at the surface of glass-forming polymers
Department of Chemical, Biological, and Materials Engineering, The University of South Florida（南佛罗里达大学化学、生物与材料工程系）
研究揭示了玻璃形成聚合物表面深度依赖的动力学异质性与链动力学的相互作用，通过分子动力学模拟发现界面迁移梯度对链松弛的影响及Rouse缩放指数的变化。
2026-02-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Dynamical heterogeneity in periodically deformed polymer glasses
采用分子动力学模拟研究了在空间均匀、时间周期性剪切变形下模型聚合物玻璃的结构弛豫动力学。我们研究了玻璃化转变温度以下短链聚合物的粗粒珠弹簧模型。结果发现，在小的应变振幅，链段动力学是几乎可逆的约$10^4$周期，而在应变振幅超过百分之几，聚合物链成为完全放松后，一百个周期。在临界应变振幅，从慢到快的弛豫动力学的过渡与最大数量的动态相关的单体所示的动态磁化率的峰值。单个单体的轨迹分析表明，移动单体往往会帮助他们的邻居成为移动和聚集成相对紧凑的瞬态集群。
2013-10-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Multi-time density correlation functions in glass-forming liquids: Probing dynamical heterogeneity and its lifetime
引入了密度关联函数的多时间扩展，以揭示玻璃形成液体动力学不均匀性的时间信息。我们利用一个多时间的关联函数，这是类似于在多维非线性光谱分析的高阶响应函数。在这里，我们提供了全面的四点，三次密度关联函数从长时间的轨迹所产生的分子动力学模拟的玻璃形成二元软球混合物的数值结果。我们确认，在时间和频率域的二维表示是敏感的动力学异质性，它揭示了相关的运动，存在于广泛的时间尺度的耦合。由三次关联函数检测到的相关运动被分为移动和不移动的贡献，这是确定从粒子位移在第一时间间隔。我们发现，相关峰的位置与van-Hove自关联函数的非高斯参数信息相一致。此外，它表明，在第二个时间间隔的三次关联函数的渐进变化，使我们能够分析如何在动力学的相关性演变的时间。从这个分析中，我们评估的动力学异质性的寿命和它的温度依赖性系统。我们的研究结果表明，动力学不均匀性的寿命变得比$α$ -弛豫时间，这是确定从两点密度关联函数时，系统是高度过冷慢得多。
2010-06-24 cond-mat.soft
Distribution of local relaxation events in an aging 3D glass: spatio-temporal correlation and dynamical heterogeneity
我们调查的时空分布的微观弛豫事件，定义通过粒子跳跃，在一个模型聚合物玻璃使用分子动力学模拟。我们引入了一个有效的算法，直接识别跳在模拟过程中，这使得整个系统的弛豫事件的地图的创建。在此基础上，我们提出了密度的相关性跳，并直接提取相关尺度。这些尺度共同定义了重新排列的颗粒群，它们的尺寸分布是温度和年龄的函数。动态异质性空间上解决的聚合成集群的啤酒花，我们分析其体积分布和增长过程中老化。与四点动力学磁化率χ4的直接比较揭示了在χ4峰之前形成的单个主导簇，这表明最大相关动力学。啤酒花集群的分形维数的分析发现稍微不紧凑的形状非常符合独立的四点相关性估计。
2013-08-28 cond-mat.soft
Fragile-to-Strong Crossover, growing length scales, and dynamic heterogeneity in Wigner Glasses
胶体粒子是结构玻璃化转变（SGT）理论的理想实验场。在这些系统中，玻璃态行为表现为颗粒密度的增加。因此，具有不同柔软度的软胶体颗粒捕获不同的玻璃形成性质，通常在分子玻璃中观察到。通过对微米级带电胶体悬浮液的二元混合物进行布朗动力学模拟，我们发现，通过调整电势的柔软度，可以通过改变单价盐的浓度来实现，在脆弱到强大的行为之间存在连续的过渡。值得注意的是，这是在系统中发现的，其中胶体颗粒之间的良好表征的电位是各向同性的。我们还表明，随机一级跃迁（RFOT）理论的预测定量地描述了普遍的功能，如不断增长的相关长度，$ξ\sim (ϕ_K/ϕ- 1)^{-ν}$与$ν= 2/3$其中$ϕ_K$，模拟的Kauzmann温度，取决于盐浓度。正如RFOT预测所预期的那样，我们在不断增长的相关长度与弛豫时间和动态异质性的急剧增加之间建立了因果关系。在维格纳玻璃中观察到的大范围的脆性被用来与分子玻璃进行类比。脆性的大的变化被发现只有当粘度的温度依赖性检查了一大类不同的玻璃形成材料。与此形成鲜明对比的是，这在一个可以通过实验探测的单一系统中得到了生动的说明。我们的工作还表明，RFOT预测在描述整个密度范围内的动态时是准确的，而不管玻璃的脆弱性如何，这意味着描述SGT的物理学是普遍的。
2019-09-08 cond-mat.soft
Formation of double glass in binary mixtures of anisotropic particles: Dynamic heterogeneities in rotations and displacements
我们研究玻璃行为的混合物中的椭圆形和圆形颗粒在两个维度在低温下使用取向相关的Lennard-Jones势。椭圆具有温和的纵横比（$\sim 1.2$），并且倾向于在低温下对齐，而圆形颗粒在20%的浓度下扮演干扰椭圆取向的杂质的角色。这些杂质的尺寸小于椭圆的尺寸，并以垂面排列吸引它们。结果，在玻璃态下，每个杂质周围的配位数大多为5或4。我们实现了双层玻璃，其中取向和位置都是无序的，但仍然保持介观有序。我们发现一个强烈的异质性翻转运动的椭圆，这敏感地依赖于杂质集群。平均旋转扩散常数由快速翻转的椭圆确定，在我们的模型中，即使在低温下椭圆仍然保持不变。相比之下，非翻转旋转（角度变化不接近$\pm π$）主要是由涉及许多粒子的合作构型变化引起的。因此，在非翻转旋转中出现了与位移的动态不均匀性密切相关的长时间不均匀性。
2013-09-05 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Inferring the dynamics of glass-forming liquids from static structure across thermal states
Nagoya University（名古屋大学）；The University of Osaka（大阪大学）；University of Hyogo（兵库县立大学）
本文提出T-BOTAN框架，通过静态粒子配置在不同温度下预测玻璃形成液体的动力学异质性，展示了图神经网络的泛化能力。
2026-03-14 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Short and long range correlated motion observed in colloidal glasses and liquids
我们使用共聚焦显微镜来检查致密胶体悬浮液中单个颗粒的运动。在接近玻璃化转变时，粒子运动在空间上是强烈相关的。相关性随颗粒分离呈指数衰减，产生O（2-3 sigma）的动态长度尺度（就颗粒直径sigma而言）。当接近玻璃化转变时，这个长度尺度适度地增长。此外，相关运动表现出对成对关联函数g（r）的强空间依赖性。玻璃样品内的运动是弱相关的，但这种相关性具有更大的空间尺度。
2006-10-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Quantitatively Connecting Experimental Time-Temperature-Superposition-Breakdown of Polymers near the Glass Transition to Dynamic Heterogeneity via the Heterogeneous Rouse Model
该研究扩展 HRM 以描述近 Tg 未缠结聚合物的动态非均匀性，定量解释 TTS 失效及复模量实验数据，并提出由流变标度推断动态非均匀性的方法。
2024-03-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamic heterogeneity in an orientational glass
化合物CBr $_n$ Cl $_{4-n}$家族已被证明有助于揭示玻璃态行为的微观机制。一些家庭成员显示平移有序相与最小的障碍，似乎揭示玻璃的功能，因此值得特别注意的普遍玻璃异常的搜索。在这项工作中，我们研究了CBrCl $_3$动力学进行广泛的分子动力学模拟。该化合物的分子进行重新取向离散跳跃，其中原子彼此之间交换相等的位置，从而揭示了完全可与过冷液体中的笼旋转平移跳跃运动相媲美的笼取向跳跃运动。相关时间计算旋转自相关函数显示良好的协议与以前报道的介电结果。从平均等待时间和持久性直接计算的轨迹结果，我们能够解释哪些微观机制导致特征时间与$α$和$β$ -实验测量的弛豫时间。我们发现两个不等价的分子组比另外两个不等价的分子组具有更长的特征时间，它们都属于单斜（C2/c）晶格的非对称单元。
2017-11-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Structural Signature of Slow and Heterogeneous Dynamics in Glass-Forming Liquids
液体玻璃化转变的中心问题之一是是否存在一种结构特征，可以定性地区分不同过冷度下的不同动力学行为。在这里，我们提出了一种新的结构表征的基础上的局部密度的空间相关性，我们表明，本地密集包装的结构环境有直接的联系，缓慢的动态以及动态异质性的玻璃形成。研究发现，随着温度的降低，局域密度大的颗粒弛豫缓慢，且由密集堆积的颗粒形成的团簇尺寸增大。此外，提取的静态长度尺度显示出明确的相关性与弛豫时间在不同程度的过冷。这表明，暂时但连续形成的局部致密堆积的结构环境可能是缓慢的动力学和动态不均匀性的玻璃形成液体的结构起源。
2015-09-23 cond-mat.soft
Self-induced heterogeneity in deeply supercooled liquids
深度过冷液体的理论处理是困难的，因为它们的性质出现从空间的不均匀性，是自诱导的，瞬态的，和纳米级。我用计算机模拟来分析接近实验玻璃化转变的平衡系统中的自诱导静态和动态异质性。研究了基本介观系统中显著的动力学和热力学性质的样品间涨落。关于局部寿命和动态异质性分布的研究结果与最近的单分子研究非常一致。令人惊讶的广泛的热力学波动也被发现，这与动力学波动，从而提供了一个本地测试的热力学起源缓慢的动力学。
2021-08-23 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Probing the equilibrium dynamics of colloidal hard spheres above the mode-coupling glass transition
我们使用动态光散射和计算机模拟来研究胶体硬球浓悬浮液中的平衡动力学和动力学不均匀性。我们的研究涵盖了前所未有的密度范围，并跨越了七十年的结构弛豫时间，$\ta$，包括平衡以上$ϕ_{\rm c}$，玻璃化转变的位置推导出拟合我们的数据模式耦合理论。而不是下降的平衡，系统保持遍历以上$ϕ_{\rm c}$，并进入一个新的动力学制度，其中$\ta$增加的功能形式，这是没有预料到的先前的实验，而动态异质性的幅度增长速度比幂律与$\ta$，发现在分子玻璃形成接近玻璃化转变。
2009-04-03 cond-mat.soft
Unraveling the glass-like dynamic heterogeneity in ring polymer melts: From semi-flexible to stiff chain
本研究通过分子动力学模拟探究链刚度与单体密度对环形聚合物熔体动静态行为的影响，发现非高斯性随密度和刚度增强，回转半径与密度的关系受链刚度调控，且键断裂动态非均匀性与非高斯性耦合，为理解其动力学机制提供新见解。
2023-08-09 cond-mat.soft
Predicting the long time dynamic heterogeneity in a supercooled liquid on the basis of short time heterogeneities
我们报道了在模拟的2D玻璃形成混合物中的局部Debye-Waller因子表现出显著的空间不均匀性，并且这些短时间波动提供了长时间动态倾向的空间分布的良好预测[Phys.Rev.Lett. 93，135701（2004）]。相反，固有结构的每个粒子的势能与空间分布的动力学不相关。
2005-12-02 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Block Analysis for the Calculation of Dynamic and Static Length Scales in Glass-Forming Liquids
我们提出了{ \it块分析}，一种有效的方法来执行有限尺寸标度获得的动态非均匀性的长度尺度和点设置的长度尺度为通用的玻璃形成液体。该方法涉及考虑嵌入在固定（大）尺寸的系统中的不同尺寸的块。与动态不均匀性相关的长度尺度是从四点动态磁化率对块体尺寸的依赖性的有限尺寸标度分析中获得的。块大小依赖的方差的$α$ -松弛时间产生的静态点集长度尺度。所获得的长度尺度的值同意定量与从其他常规方法获得的。这种方法提供了一种有效的实验工具，用于研究系统中的长度尺度的增长，如胶体玻璃，对于胶体玻璃，通过进行实验来改变系统尺寸来进行有限尺寸标度可能是不可行的。
2017-06-11 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Entropic Timescales of Dynamic Heterogeneity in Supercooled Liquid
本研究针对过冷液体动态非均匀性量化问题，采用分子动力学模拟对比信息论负熵度量与传统低阶矩非高斯性量化方法，发现二者结果差异显著，且玻璃化转变附近强间歇性下时间尺度的差异变化会发散，为动态非均匀性研究提供了更优的量化思路。
2023-08-26 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Crystallization Mechanism of Hard Sphere Glasses
在过冷液体中，玻璃化通常抑制结晶。然而，有些玻璃尽管阻止了扩散运动，仍然可以结晶。这个不太清楚的过程可能会限制玻璃的稳定性，但其微观机制尚不清楚。在这里，我们提出了广泛的计算机模拟解决在恒定体积（如在胶体实验）的单分散硬球玻璃的结晶。出现多个结晶斑块，而颗粒不必扩散超过一个直径。随着这些斑块的增长，邻近地区的流动性增强，产生了具有正反馈的动态异质性。未来的结晶模式不能单独从坐标预测：结晶收益的随机微成核事件的序列，在空间上相关的紧急动态异质性。
2011-04-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Roughness of oxide glass subcritical fracture surfaces
一个原始的设置相结合的一个非常稳定的加载阶段，原子力显微镜和环境室，允许获得非常稳定的亚临界断裂在受控环境下的氧化物玻璃中的传播，并随后精细地表征裂纹表面的纳米粗糙度特性。的表面粗糙度的分析进行的经典均方根粗糙度与文献相比，并在物理上更充分的指标有关的自仿射性质的断裂表面。由于可比的纳米尺度的表面粗糙度，AFM针尖的大小和仪器的噪音，一个特殊的照顾是专门用于计量性能的统计评估。几种氧化物玻璃的2粗糙度幅度被证明是减少作为应力强度因子的函数，是相当不敏感的相对湿度和增加的玻璃的异质性的程度。结果进行了讨论的几个建模参数有关裂纹扩展，材料的异质性，裂纹尖端塑性形变和水在裂纹尖端的扩散之间的耦合。提出了一个综合的新模型，该模型结合了Wiederhorn等人[1]关于材料不均匀性对裂纹尖端应力的影响的模型预测和断裂表面的自仿射性质。
2017-11-14 cond-mat.soft
Glassy swirls of active dumbbells
软哑铃的致密二元混合物的动力学，每个受到主动推进力和热波动，显示出突然停止，首先到平移，然后到旋转玻璃，因为一个降低温度$T$或自推进力$f$。温度诱导玻璃与活性诱导玻璃有什么不同？为了解决这个问题，我们监测沿$(T-f)$平面中的等弛豫时间轮廓的动态。我们发现显着的差异，在脆弱性和性质的动态异质性，其中包括发病的玻璃形成-活动诱导的玻璃表现出大漩涡或漩涡，其规模是由活动，并出现分歧，因为一个方法的玻璃化转变。这种大的集体旋转运动应该对上皮层中的集体细胞迁移有影响。
2017-03-16 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
How do packing defects modify the cooperative motions in supercooled liquids ?
我们使用分子动力学模拟来研究在玻璃形成器中存在的填充缺陷和被称为动态异质性的自发合作运动之间的关系。为此，我们使用一个简单的双原子玻璃形成剂，并添加少量的较大或较小的双原子探针。稀释的探针修改局部的包装，诱导液体中的结构缺陷，而我们发现，缺陷的数量是足够小，不干扰的平均结构。我们发现，一个小的包装修改周围的几个分子可以深刻地影响整个液体的动力学，当过冷。当我们使用小探针分子时，动力学加速并且动力学不均匀性降低。相比之下，对于大的探针，动力学减慢并且动力学异质性增加。诱导的不均匀性和传输系数修改增加时，温度降低，消失的笼动力学的起始温度附近。
2017-02-15 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
The Relationship of Dynamical Heterogeneity to the Adam-Gibbs and Random First-Order Transition Theories of Glass Formation
我们仔细研究常见的措施的模型聚合物熔体的动力学不均匀性和测试这些尺度与亚当和吉布斯（AG）和随机一阶跃（RFOT）理论的玻璃形成液体的松弛假设相比。为此，我们首先分析集群的高流动性的粒子，这些移动粒子的字符串一样的集体运动，和集群的相对较低的流动性。我们发现，高迁移率的集群和字符串的时间尺度与扩散的时间尺度，而低迁移率的粒子的时间尺度与结构弛豫时间。我们发现这些粒子簇的几何结构具有高度的相似性。特别是，我们表明，这些集群的分形维数是一致的，与溶胀支化聚合物或支化聚合物与筛选排除体积相互作用。相比之下，弦的分形维数从小弦的自避免行走跨越到更长的简单随机行走，{更强的相互作用，弦，对应于具有屏蔽排斥体积相互作用的柔性聚合物。我们研究的适当性确定的大小尺度的移动粒子簇或字符串的大小合作重排区域（CRR）的AG和RFOT理论。我们发现，字符串的大小似乎是最一致的措施CRR的AG和RFOT模型。用RFOT模型的“马赛克”长度识别串或簇放松了“熵液滴”是紧凑的传统假设。我们还确认了AG理论的熵公式的有效性，约束RFOT理论的指数值。这一约束，连同尺寸尺度的分析，使我们能够估计RFOT的特征指数。
2013-02-20 cond-mat.soft
Low-temperature anomalies of a vapor deposited glass
我们研究了二维Lennard-Jones玻璃薄膜的低温特性，该薄膜是通过液体冷却和物理气相沉积两种方法在硅中制备的。我们确定在固相深处的交叉温度$T^*$，在缓慢的动力学和增强的异质性出现。在$T^*$周围，局部缺陷变得可见，导致与标准固体相比的振动异常。我们发现，平均而言，$T^*$降低样品具有较低的固有结构能量，这表明这种异常将被抑制在超稳定的玻璃膜，制备非常缓慢的液体冷却和气相沉积。
2018-01-12 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Distinguishing failure modes at the molecular level by examining heterogeneity in local structures and dynamics
脆性破坏在充分冷却到低于其玻璃化转变温度$T_g$的非晶材料中普遍存在。这种灾难性的失效模式在许多应用中限制了非晶材料，并且围绕它的许多基本问题仍然知之甚少。两个挑战阻碍了对在接近$T_g$的温度下的延性响应到在较低温度下的脆性失效之间的转变的更基本的理解，这两个挑战是i）缺乏捕获在实验中观察到的失效模式的计算上廉价的分子模型，以及ii）缺乏可以区分各种失效机制的定量度量。在这项工作中，我们使用分子动力学模拟捕捉玻璃形成的短链聚合物系统的韧性到脆性的转变，通过使用修改后的Lennard-Jones势来描述单体之间的非键相互作用。我们的特点是这种新的潜在的影响，宏观力学性能以及微观结构和动力学的差异在变形。最后，我们提出了区分不同故障模式的定量指标。
2019-03-31 cond-mat.soft
Dynamics and correlation length scales of a glass-forming liquid in quiescent and sheared conditions
我们数值研究动态和相关长度尺度的胶体液体在静态和剪切条件下，以进一步了解缓慢的动力学和动态的玻璃形成系统的异质性的起源。模拟是在一个弱挫折的二维液体中进行的，其中允许局部优先顺序随着密度的增加而发展。四点密度相关性和键取向相关性，这已被频繁地用于捕获动态和静态的长度尺度$ξ$在静态条件下，可以很容易地扩展到一个系统下的稳定剪切在这种情况下。在没有剪切的情况下，我们证实了以前的研究结果，即动态减慢伴随着动态异质性的发展。动态和静态长度尺度随着$α$ -弛豫时间$τ_α$而增加，与$μ>0$呈幂律$ξ\simτ_α^μ$。在剪切的存在下，粘度和$τ_α$有显着的剪切稀化制度的剪切速率的幂律依赖。然而，相关长度的依赖性不能描述的幂律在同一制度。此外，长度尺度和动力学之间的关系$ξ\simτ_α^μ$适用于不太强的剪切，其中热波动和外力在确定稠密液体的性质方面都是重要的。因此，我们的研究结果表明，缓慢的动态和结构之间的联系，即使在非平衡条件下的玻璃形成液体。
2012-05-10 cond-mat.soft
Solid-that-flows picture of glass-forming liquids
本文提出玻璃形成液体在“固体性长度”以下表现出类固体行为，回顾了超粘液体固体性的数值证据，并讨论了其与动态异质性及弛豫时间温度依赖性的关联。
2024-01-26 cond-mat.soft
Probing the Local Response of Glass-forming Liquids by Laser Excitations
玻璃是一种无序固体，具有与晶体不同的动力学和弹性性质。玻璃材料的非均匀性如何，以及结构和弹性在多大程度上对动力学进行了编码，是玻璃科学中长期存在的难题。在本实验中，我们探讨了二元胶体玻璃对高聚焦激光脉冲激发的响应。当激光在线性区域重复时，我们观察到非常相似的激发模式;直接证明动力学不均匀性强烈地编码有结构。在非线性区域，我们确定了一个非单调的动力学长度尺度作为面积分数的函数，导致在径向和正交方向上的动量传递的非单调耦合。令人惊讶的是，激发大小和回转半径符合一个通用的缩放关系，涵盖线性和非线性区域。我们的实验提供了一种新的策略，积极探测微观水平上的玻璃材料的响应。
2019-04-01 cond-mat.soft
