Johari-Goldstein relaxation far below Tg: Experimental evidence for the Gardner transition in structural glasses?
加德纳转变的实验证据,理论上预测出现在玻璃态物质的深处,是稀缺的。在这种转变中,形成玻璃的粒子所感知到的能量景观预计将变得更加复杂。在目前的工作中,我们报告的介电响应的两个典型的玻璃形成者具有明显的Johari-Goldstein β松弛后,这种响应到前所未有的低温,远低于玻璃化转变。由于Johari-Goldstein过程被认为产生于能量景观的局部结构,因此它的研究似乎是寻找加德纳转变证据的理想工具。事实上,我们发现了一个不寻常的扩大β松弛低于TG ~ 110 K的山梨糖醇和TG ~ 100 K的木糖醇,超过预期的扩大所产生的能量障碍的分布。因此,这些结果提供了在规范结构的玻璃形成剂的加德纳转变的存在的暗示。
2017-11-02 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
The Excess Wing in the Dielectric Loss of Glass-Formers: A Johari-Goldstein beta-Relaxation?
本文给出了玻璃形成体系碳酸亚丙酯和甘油在高于和低于玻璃化温度T_g时的介电损耗谱。通过长达五周的老化实验,获得了低于T_g的平衡谱。在老化过程中,多余的翅膀,显示为第二次幂定律在高频率,发展成为一个肩膀。结果强烈表明,多余的翅膀,在各种玻璃成型机中观察到的,是一个β-松弛的高频侧翼。
2000-03-02 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Relation between the alpha-relaxation and the Johari-Goldstein Beta-relaxation of a component in miscible blends of two glass-formers
众所周知,在两种玻璃形成剂的可混溶混合物中,每种组分的α-弛豫都有其自身的动力学,其随共混物的组成而变化。较少人知道的是Johari-Goldstein(JG)β松弛的相应变化及其与α松弛的关系。以前,在纯玻璃形成体中,JG β-弛豫的弛豫时间\tauJG与耦合模型的独立弛豫时间\tau 0一致。通过对多种玻璃形成剂实验数据的分析,证实了\tau 0与\tauJG的对应关系。在这项工作中,\tau 0和\tauJG的二元混合物中的一个组件之间的对应关系和之间的关系\tau 0和τα的耦合模型被用来生成预测的同时变化的τα和τ \JG的组成的混合物。预测结果与T. Blochowicz和E.A. Rossler,Phys.Rev.Lett.出版(2004年)。
2004-03-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Johari-Goldstein $β$ relaxation in glassy dynamics originates from two-scale energy landscape
过冷液体经历复杂的结构弛豫过程,一直是凝聚态物理实验和理论研究中的一个难题。特别是,过去的实验普遍观察到许多类型的分子液体的弛豫动力学分离成两个不同的过程在低温下。一种可能的解释是,这种分离起源于势能景观的两尺度层次地形;然而,它从未得到证实。分子动力学模拟是解决这一问题的一种很有前途的方法,但我们必须克服艰苦的困难。首先,我们必须处理的分子液体的模型是计算要求相比,简单的球形模型,已被深入研究,但只显示一个较慢的过程:$α$松弛。其次,我们必须达到一个足够低的温度范围,使这两个过程能够很好地分离。在这里,我们处理一个不对称的二聚体系统,表现出更快的过程:Johari-Goldstein $β$松弛。然后,我们采用平行回火方法来访问低温区。这些艰苦的努力使我们能够详细地研究势能景观,并揭示了诱导$β$弛豫的地形层次结构的第一个直接证据。我们还成功地描述了在每个弛豫过程中粒子的微观运动。最后,我们研究了两个弛豫过程的低频模式的预测能力。我们的研究结果首次建立了一个基本的和全面的理解实验观察到的弛豫动力学在过冷液体。
2022-09-05 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Role of structure in the alpha and beta dynamics of a simple glass-forming liquid
在过冷液体中,动力学和局部结构之间难以捉摸的联系是玻璃化转变这一未解难题中的一个重要部分。Johari-Goldstein β弛豫在玻璃形成液体中普遍存在,表现出与长期α动力学强相关的平均性质。然而,前者包括更简单、更局部化的运动,因此可能与结构有更直接的联系。分子动力学模拟进行了一个二维的,刚性的双原子分子(最简单的结构,表现出明显的β过程),以评估的作用,当地的液体结构的Johari-Goldstein β和α松弛。虽然这两种弛豫的平均性质是相关的,但给定(单个)分子的β和α性质之间没有联系。长时间运动的倾向与分子β弛豫的速率或强度无关。在许多初始能量上平均的分子的流动性,结构影响的量度,被发现是不均匀的,在β和α时间尺度上都有聚集。正如预期的那样,这种异质性在空间上对于β比对于α动力学更少地扩展;然而,局部结构是β过程的更主要的控制参数。在玻璃态下,相邻分子的排列完全决定了弛豫性质,而粒子动量没有明显的影响。
2016-12-13 cond-mat.soft
Cooperativity of short-time dynamics revisited
使用分子动力学模拟,我们研究了两个模型玻璃形成液体的快速动力学的系统尺寸依赖性,其中之一是Lennard-Jones混合物的合作快速弛豫已被报道。我们发现没有迹象表明温度相关的动态长度尺度表征这些快速的动态,在短时间范围内的尺寸效应是温度无关的,和切断长波长的声学模式的后果。在具有明显Johari-Goldstein(JG)弛豫的分子液体中,振动运动和长时间α弛豫都存在显著的尺寸效应(只有后者具有显著的温度依赖性),但JG弛豫不存在。
2018-02-14 cond-mat.soft
Relaxation in the glass-former acetyl salicylic acid studied by deuteron magnetic resonance and dielectric spectroscopy
用介电谱和氘弛豫法在宽温度范围内研究了过冷液体和玻璃态乙酰水杨酸。过冷液体的特征在于与热激活行为的重大偏差。在玻璃中,二次弛豫表现出Johari-Goldstein过程的典型特征。通过测量自旋-晶格弛豫时间,选择性氘代甲基被用作其局部环境的灵敏探针。玻璃中的平均活化能与结晶乙酰水杨酸中的平均活化能存在很大差异。这可以通过考虑玻璃中的宽能垒分布来理解。
2006-04-09 cond-mat.soft
High-frequency dynamics of type-B glass formers investigated by broadband dielectric spectroscopy
我们提出了宽带介电谱的结果,两个玻璃前体具有较强的Johari-Goldstein β-松弛。除了α-和β-弛豫动力学之外,光谱扩展到1 THz还可以揭示这类材料中快速β过程的信息。有明确的证据表明,一个快速的过程有助于在该地区的高频损耗最小值,这是分析的理想模式耦合理论。
2010-04-28 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Q-dependent Collective Relaxation Dynamics of Glass-Forming Liquid Ca0.4K0.6(NO3)1.4 Investigated by Wide-Angle Neutron Spin-Echo
采用广角中子自旋回波光谱,我们测量了依赖于Q的相干中间散射函数的原型离子玻璃前体Ca 0.4K 0.6(NO3)1.4,在平衡和过冷液体状态超出流体动力学制度。数据揭示了一个明确的两步弛豫:一个指数快速过程,和一个拉伸指数缓慢的阿尔法过程。在α过程的所有特征变量中观察到de Gennes变窄:弛豫时间、振幅和拉伸指数。在所有的长度尺度探测,α-松弛的相对幅度随着温度的升高而降低,并在正常的液体状态下趋于平稳。的温度依赖性的拉伸指数和弛豫时间在不同的Q的表示,在本地长度尺度的弛豫机制的修改,表现为温度无关的动态异质性和较小的偏差从Arkylius行为,甚至发生以上的α-β(Johari-Goldstein)的分叉温度。
2021-06-09 cond-mat.soft
Mutual Information in Molecular and Macromolecular Systems
时间关联函数是粘性液体在玻璃化转变(GT)附近的松弛特性的统计工具。然而,无处不在的非线性的强烈影响,要求新的,替代的分析工具。在这方面,基于信息论的观测量,更具体地说,互信息(MI)获得越来越多的兴趣。在这里,我们报告提供了新的,更深层次的洞察力MI为基础的分析分子动力学模拟的分子和大分子玻璃形成的两个不同方面的运输和弛豫接近GT,即动力异质性(DH)和二级Johari-戈尔茨坦(JG)松弛过程。在具有显著DH的模型分子液体中,MI揭示了两个群体的颗粒组织在具有丝状或紧凑的球状结构,表现出不同的流动性和弛豫特性的簇中。在模型聚合物熔体中,MI提供了JG二次弛豫的更清晰的证据,并对其DH提供了更清晰的见解。结果表明,在初级弛豫和JG次级弛豫的时间尺度上,键的取向和位移之间的DH和MI均达到(局部)最大值。这表明,在(大)分子系统中,DH和松弛的机械解释必须涉及旋转/平移耦合。
2021-09-13 cond-mat.soft
Relaxation dynamics and ionic conductivity in a fragile plastic crystal
我们报告了一个彻底的表征的介电弛豫行为和离子电导率的塑料晶体混合物的60%丁二腈和40%戊二腈。塑性相可以很容易地过冷和弛豫行为进行了研究,通过宽带介电谱在液体,塑性结晶,和玻璃晶体相。在光谱中发现的非常明显的α-松弛的特征在于详细。从α-弛豫时间的温度依赖性,确定脆性参数为62,使该材料成为最脆弱的塑料结晶玻璃形成者之一。一个很明显的第二和微弱的迹象,第三次放松过程中发现,后者最有可能是Johari-Goldstein型。此外,相对较强的电导率的贡献被检测到的光谱表现出典型的离子电荷传输的功能。
2010-06-30 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Possible origin of $β$-relaxation in amorphous metal alloys from atomic-mass differences of the constituents
我们采用原子尺度的非仿射晶格动力学的框架内的理论,揭示了金属玻璃(MG)的Johari-Goldstein(JG)$β$ -弛豫的起源。结合模拟和实验数据与我们的理论方法,我们揭示了大的质量不对称的元素之间的La $_{60}$ Ni $_{15}$ Al $_{25}$ MG导致一个明确的分离,在各自的弛豫时间尺度,给出了强有力的证据,JG弛豫控制的最轻的原子物种存在。此外,我们表明,只有定性特征的振动态密度确定的整体观察到的玻璃的机械响应,铺平了道路,一个可能的统一理论的二次弛豫玻璃。
2018-10-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Glassy Dynamics Under Superhigh Pressure
几乎所有的玻璃形成液体的特点,随着结构的α-弛豫过程,一个更快的二次过程(β-弛豫),其性质属于玻璃物理学的伟大奥秘。然而,对于这些液体中的一些,没有观察到明显的二次弛豫。一个突出的例子是典型的玻璃形成液体甘油。在目前的工作中,通过在高达6 GPa的超高压下进行介电谱,我们表明,在甘油中,在P > 3 GPa的介电损耗中出现了一个显着的二次弛豫峰。我们确定这种β-松弛是Johari-Goldstein型,并讨论了它与多余机翼的关系。我们提供了一个平稳的,但显着增加的玻璃化转变温度和脆性的压力增加的证据。
2010-04-14 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Investigation of the shear-mechanical and dielectric relaxation processes in two mono-alcohols close to the glass transition
对两种一元醇类分子玻璃形成剂2-乙基-1-己醇和2-丁醇在玻璃化转变温度附近的剪切力学和介电性能进行了测量。使用压电剪切模量计方法获得剪切力学数据,覆盖频率从1 mHz到10 kHz。剪切-机械松弛谱显示两个过程,其遵循结构(α)松弛和额外(Johari-Goldstein)β松弛的典型情形。介电弛豫谱主要由德拜型峰与一个额外的非德拜峰可见。这种德拜型弛豫是一元醇特有的共同特征。非德拜介电弛豫过程的时间尺度被示出为对应于机械结构(α)弛豫。玻璃化转变温度和脆弱性的基础上的机械α松弛和介电德拜型过程,显示两个玻璃化转变温度相差约10 K和德拜型过程的基础上的脆弱性是一个因素的两个小于结构的脆弱性。如果在这些液体中存在德拜型弛豫的机械特征,则其弛豫强度分别至多为2-丁醇和2-乙基-1-己醇的全弛豫强度的1%和3%。这些研究结果支持的概念,这是非德拜介电弛豫过程,对应于在液体中的结构α弛豫。
2008-10-03 cond-mat.soft
On the location of the excess wing relative to the a-loss peak in the susceptibility spectra from simulations with the swap Monte Carlo algorithm
Guiselin等人[arXiv:2103.01569(2021)]在分子动力学模拟中取得了进展,该模拟通过利用交换蒙特卡罗算法提供的巨大平衡加速来模拟实验玻璃化转变附近的过冷液体的平衡动力学。在较低温度下,在α-损失峰的高频侧翼上,发现弛豫谱中出现幂律,类似于在分子玻璃形成剂中实验观察到的过量翼。他们的非凡发现引出了一个问题,即相对于磁化率谱中的α损失峰值,多余的机翼位于何处。我提供了一个答案,通过确定多余的翼作为未解决的Johari-Goldstein(JG)b-松弛,并使用其松弛时间τ_JG的倒数来评估多余的翼的位置。耦合模型(CM)具有成功地近似确定分子液体中的tau_JG(T)值的历史,无论JG β-弛豫是否被解析(即,余翼)。将其应用于模拟数据,τ_JG(T)的结果成功地解释了不同温度下模拟谱中多余机翼的位置。CM基于分子玻璃形成者的实验数据提出的JG b-弛豫过程的分布动力学的时间演化与Guiselin等人通过模拟N个软球的尺寸多分散混合物与排斥幂律对势的相互作用给出的结果一致。该协议使他们的结果更接近真实分子玻璃形成者的实验数据。
2022-01-25 cond-mat.soft
Relaxation dynamics of poly(ethylene oxide)
本文利用宽频介电谱系统研究了聚环氧乙烷的弛豫动力学,明确识别出四个本征弛豫过程,澄清了以往文献中相互矛盾的命名与解释,并首次提出最慢过程为反映链整体运动的简正模式。
2024-11-12 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft physics.chem-ph
Unifying the Temperature Dependent Dynamics of Glasses
基于过渡态理论,研究微观局域弛豫向宏观结构弛豫的转化机制,将单元运动分解为临界数量协同重排与提供自由体积的非协同振动两类,提出适用于全温度范围及多种玻璃态系统的四参数统一方程。
2024-04-23 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Evidence of coexistence of change of caged dynamics at Tg and the dynamic transition at Td in solvated proteins
穆斯堡尔谱和中子散射测量包埋在溶剂中的蛋白质,包括水和水的混合物强调观察的原子均方位移的独特的温度依赖性<u2>,通常被称为在某些温度Td的动态转变。在低温下,<u2>缓慢增加,但它假定更强的温度依赖性后交叉Td,这取决于时间/频率分辨率的光谱仪。许多作者已经将溶剂化蛋白质的动力学(包括动态转变)与玻璃形成物质的动力学联系起来。尽管如此,没有连接到类似的变化的温度依赖性时,<u2>通过准弹性中子散射得到的玻璃化转变温度Tg,通常观察到在无机,有机和聚合物玻璃形成。证据表明,这种变化的温度依赖<u2>性的中子散射在Tg是存在于水合或溶剂化的蛋白质,以及在所使用的溶剂中,这并不令人惊讶,因为后者只是另一种有机玻璃形成。通过<u2>中子散射在不那么低的温度下获得的贡献,而笼中的非谐分子间的潜力,在溶解的笼子开始的Johari-Goldstein β-松弛之前的时间从耗散的分子。玻璃<u2>形成物的Tg的普遍变化已经通过对β-弛豫的体积和熵的变化的敏感性而合理化,所述β-弛豫的体积和熵的变化被传递到笼状分子的耗散及其贡献<u2>。相同的合理化适用于水合和溶剂化蛋白质,以观察到Tg的变化<u2>。
2012-01-11 cond-mat.other cond-mat.soft physics.bio-ph