Glassy dynamics in confinement: Planar and bulk limit of the mode-coupling theory
我们演示了如何矩阵值模式耦合理论的玻璃化转变和玻璃态动力学在平面限制收敛到相应的理论为二维(2D)平面和三维体相液体,提供的壁电位满足一定的条件。由于模式耦合理论依赖于静态属性作为输入,矩阵值中间散射函数的齐次极限的出现直接与相应静态量收敛到其常规对应物有关。我们表明,2D的限制是更微妙的比散装限制,特别是,在平面内的动力学从垂直于墙壁的运动。我们研究了玻璃态中间散射函数的冻结部分,发现由于残余横向力核和侧向力核的相互耦合,极限时间$t\to \infty$和有效壁间距$L\to 0$不对易.
2015-01-09 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Non-monotonic effect of additive particle size on the glass transition in polymers
采用分子动力学模拟研究了添加剂小分子对聚合物熔体结构弛豫的影响。在恒定的外压和固定的分子浓度下,粒径的变化导致聚合物熔体的弛豫动力学的非单调变化。对于非纠缠链,这种效果是合理化的增强的附加粒子动力学的竞争较弱的耦合强度时,减小颗粒尺寸。有趣的是,冷却模拟揭示了一个非单调效应的玻璃化转变温度也纠缠链,其中添加剂对聚合物动力学的影响是更加复杂的。这一观察结果强调了聚合物中的玻璃化转变的单体规模的包装效果的重要性。鉴于这一事实,尺寸自适应热敏核壳胶体将是一个有前途的候选路线,探索这一现象的实验。
2019-07-27 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Revealing the pure confinement effect in glass-forming liquids by dynamic mechanical analysis
当液体被限制在介孔基质中时,许多分子玻璃形成液体显示玻璃化转变Tg向较低温度的偏移。在文献中给出了这种效应的两种相反的解释:第一,限制引起的分子动力学加速导致Tg随着孔径减小而增加的有效下移。其次,由于液体和周围主体基质之间的热失配,随着温度降低,在孔内产生负压,这也使Tg向较低温度移动。在这里,我们提出了新的动态力学分析测量的玻璃形成液体salol在Vycor和Gelsil的孔径为d = 2.6,5.0和7.5 nm。动态复弹性磁化率数据可以一致地描述与假设的两个松弛过程内的孔隙:表面诱导的减缓松弛由于与粗糙的孔隙界面和第二个松弛内的孔的核心。该芯松弛时间随着孔径d的减小而减小,导致Tg的下移与最近的DSC测量完全一致。
2010-01-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft
Glass transition of charged particles in two-dimensional confinement
用模式耦合理论研究了二维受限介观带电粒子的玻璃化转变。我们考虑两种类型的有效的粒子之间的相互作用,对应于两种不同的模型,周围的离子的分布是集成在粗粒度的描述。在第一个模型中,一个平面单层的带电粒子浸没在一个无界的各向同性浴的离子,产生各向同性屏蔽Debye-Hückel-(汤川-)型有效相互作用。第二个,实验上更相关的系统是一个带负电荷的粒子,悬浮在一个平面水平电极上,在实验室实验中经常遇到复杂的(灰尘)等离子体。一个稳定的等离子体电流对电极引起的各向异性的有效粒子之间的相互作用潜力,与代数长程面内衰减。在一个全面的参数扫描,涵盖了典型的实验等离子体条件的范围内,我们计算和比较的模式耦合预测的玻璃化转变在这两种系统。
2015-02-23 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Non-monotonic Rheology and Stress Heterogeneity in confined Granular suspensions
该研究系统探究边界约束对稠密颗粒悬浮液剪切增稠流变的影响,发现高受限条件下的非单调流动曲线,结合原位应力观测揭示其与应力非均质性的关联,为调控悬浮液流变特性提供了新思路。
2024-05-29 cond-mat.soft
Probing the Local Response of Glass-forming Liquids by Laser Excitations
玻璃是一种无序固体,具有与晶体不同的动力学和弹性性质。玻璃材料的非均匀性如何,以及结构和弹性在多大程度上对动力学进行了编码,是玻璃科学中长期存在的难题。在本实验中,我们探讨了二元胶体玻璃对高聚焦激光脉冲激发的响应。当激光在线性区域重复时,我们观察到非常相似的激发模式;直接证明动力学不均匀性强烈地编码有结构。在非线性区域,我们确定了一个非单调的动力学长度尺度作为面积分数的函数,导致在径向和正交方向上的动量传递的非单调耦合。令人惊讶的是,激发大小和回转半径符合一个通用的缩放关系,涵盖线性和非线性区域。我们的实验提供了一种新的策略,积极探测微观水平上的玻璃材料的响应。
2019-04-01 cond-mat.soft
The structural relaxation time of a polymer glass during deformation
University of Wisconsin-Madison(威斯康星大学麦迪逊分校);Purdue University(普渡大学)
通过应变率切换实验测定轻度交联PMMA玻璃变形时的结构弛豫时间,发现其约等于链段关联时间,Chen-Schweizer模型可定性预测相关响应,实验与材料时间假设一致。
2026-08-10 cond-mat.soft
Molecular dynamics of glycerol and glycerol-trehalose bioprotectant solutions nanoconfined in porous silicon
甘油和海藻糖-甘油二元溶液是具有显著生物保护特性的玻璃形成液体。非相干准弹性中子散射(QENS)被用来揭示不同的影响,纳米约束和添加海藻糖的分子动力学在正常的液体和过冷液体阶段,在纳秒的时间尺度上。在由多孔硅形成的直径D=8 nm的直通道中实现了限制。它导致液相深处更快和更不均匀的弛豫动力学。这种限制效应在较低温度下保持,在那里它影响玻璃态动力学。受限体系的玻璃化转变相对于体相体系向低温方向移动。添加海藻糖往往会减缓整体玻璃态动力学,并增加结构松弛的非指数特征。前所未有的结果是获得的二元生物保护剂的解决方案,表现出一个非常非德拜松弛动力学的限制和混合的两种成分的效果的组合的结果。
2009-01-26 cond-mat.soft
Aging or DEAD: origin of the non-monotonic response to weak self-propulsion in active glasses
在非晶态中,玻璃由比观察时间长的弛豫时间定义。这种非遍历性的性质使得对玻璃态系统的理解成为一个复杂的话题,具有复杂的老化效应或对进一步失衡的外部驱动的反应。在这方面,由自推进粒子制成的活性玻璃最近已经成为刺激系统,通过考虑新的内部失衡自由度,拓宽和挑战了我们目前对玻璃的理解。在以前的实验研究中,我们已经表明,在遍历性破碎阶段,致密被动粒子的动力学首先随着粒子的轻微活跃而减慢,然后在更大的活动中加速。在这里,我们表明,这种非单调行为也出现在软活性布朗粒子的模拟,并探讨其原因。我们反驳了我们之前提出的主动方向性(DEAD)模型描述我们的数据的死锁。然而,我们证明,非单调响应是由于活动增强老化,从而确认遍历性打破的联系。除了自推进系统,我们的研究结果表明,在主动眼镜老化是不完全理解。
2022-04-08 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Confinement effects on glass forming liquids probed by DMA
当液体被限制在介孔基质中时,许多分子玻璃形成液体显示出玻璃化转变T-g向较低温度的偏移。在文献中给出了这种效应的两种相反的解释:第一,限制引起的分子动力学的加速导致有效的T-g随着孔径的减小而减小。其次,由于液体和周围的主体基质之间的热失配,随着温度降低,在孔内产生负压,这也使T-g向较低温度移动。在这里,我们提出了动态力学分析测量的玻璃形成液体salol在Vycor和Gelsil的孔径d=2.6,5.0和7.5 nm。动态复弹性磁化率数据可以一致地描述与假设的两个松弛过程内的孔隙:表面诱导的减缓松弛由于与粗糙的孔隙界面和第二个松弛内的孔的核心。该芯松弛时间随着孔径d的减小而减小,导致与1/d成比例的T-g的下移与最近的差示扫描量热法(DSC)测量完全一致。空的和salol填充的介孔样品的热膨胀测量显示,负压对T-g的下移的贡献很小(<30%),并且主要效果是由于当孔径xi接近时,尺寸xi的动态相关区域的抑制。
2010-01-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft
Reorientation dynamics in thin glassy films
我们提出了一个低分子量的玻璃形成薄膜的取向弛豫动力学的温度和膜厚的函数的研究。通过极化电场释放后的二次谐波产生来探测弛豫。从测量的二次谐波信号的衰减和它们与拉伸指数的拟合,我们可以确定在系统中的弛豫时间的分布。随着温度从玻璃化转变以上降低,我们观察到,分布的宽度首先在限制下增加,但是在玻璃态的更深处,限制不再对动力学产生影响。
2004-02-26 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Tagged-particle dynamics in a fluid adsorbed in a disordered porous solid: interplay between the diffusion-localization and liquid-glass transitions
导出了无序多孔介质中吸附的流体中的慢单粒子动力学的模式耦合理论,其补充了先前关于集体动力学的工作[V. Krakoviack,Phys.Rev.E75,031503(2007)]。它的方程,像以前的,反映了约束诱导的松弛现象和玻璃态动力学之间的相互作用,通过存在两个贡献的存储内核,这是线性和二次的密度关联函数的缓慢的一部分,分别。从两个简单的模型与纯硬核相互作用的数值解,它表明,两种不同的情况下的扩散-本地化过渡的结果,取决于约束的强度。对于弱约束,这种转变是不连续的,与理想的玻璃化转变相一致,就像在单组分体系统中一样,而对于强约束,它是连续的,并且在集体动力学变得非遍历之前发生。在后一种情况下,玻璃化转变表现为二次转变,它可以是连续的或不连续的,在已经被捕的单粒子动力学。在所有这些过渡附近发现的异常动力学的主要特点进行了审查和详细的计算说明。
2009-05-22 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Macroscopic active matter under confinement: dynamical heterogeneity, bursts, and glassy behavior in a few-body system of self-propelling camphor surfers
Université Paris-Saclay(巴黎萨克雷大学);CNRS, IJCLab(法国国家科学研究中心,原子核与亚原子物理实验室);Dipartimento di Fisica, Sapienza Università di Roma(罗马大学物理系);Department of Physics, California State University Fullerton(加州州立大学富勒顿分校物理系);Department of Chemistry, California State University Fullerton(加州州立大学富勒顿分校化学系);Université de Toulouse(图卢兹大学);CNRS, Laboratoire de Physique Théorique(法国国家科学研究中心,理论物理实验室);CNRS, Centre de Biologie Intégrative(法国国家科学研究中心,综合生物学中心)
研究自推进山梨糖浆游动体在圆形边界内的集体动力学,揭示密度依赖的爆发现象和玻璃行为。
2026-04-16 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Confinement effects on the spatially inhomogeneous dynamics in metallic glass films
我们发展了Elementary集体非线性Langevin方程理论,首次研究了加盖金属玻璃薄膜的玻璃动力学。计算了在不同温度和玻璃化标准下,晶体尺寸对结构弛豫时间和玻璃化转变温度(Tg)空间梯度的影响。分子动力学在粗糙固体表面附近显著减慢,而远离界面的位置处的动力学加快。在厚膜中,由于两个表面之间的干涉效应很弱,因此由体值归一化的迁移率梯度很好地服从双指数形式。薄膜厚度的减小导致了两个表面之间的强动力学耦合,并减小了弛豫梯度。玻璃化转变温度的归一化梯度与玻璃化时间尺度无关,并且可以用叠加函数拟合,因为薄膜不是超薄的。局部脆弱性被发现保持不变的位置。这一发现表明,可以使用Angell图的体弛豫时间和玻璃化温度的空间梯度来表征金属玻璃膜中的玻璃态动力学。我们的计算结果与实验数据和模拟吻合得很好。
2022-02-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other cond-mat.soft
A path integral approach for the colloidal glass transition based on an analogy with the $λ$-transition in liquid helium
我们描述了一个模型的胶体玻璃化转变,是基于费曼的理论$λ$转变在液氦。我们的模型基本上计数的动态回路,字符串或不同大小的集群的配置的数量,并确定从这些不均匀性的分布的玻璃化转变体积分数$ϕ_{g}$。由于约束限制了这些环、弦和簇的可用配置数量,因此它对$ϕ_{g}$的影响也可以以相对简单的方式计算。
2017-12-15 cond-mat.soft
Confinement-induced glassy dynamics in a model for chromosome organization
最近的实验显示染色体内接触概率的缩放,$P(s)\sim s^{-1}$与基因组距离$s$,被解释为意味着一个自相似的分形样染色体组织。然而,不同生物体之间的$P(s)$比例不同,需要解释。我们说明动态逮捕在一个高度封闭的空间作为一个有区别的标记基因组组织,通过建模细胞核内的染色体作为一个均聚物局限于一个不同大小的球体。布朗动力学模拟表明,链动力学减慢的聚合物体积分数($ϕ$)内的限制接近一个临界值$ϕ_c$。足够长的聚合物($N\gg 1$)的$ϕ_c^{\infty}\approx 0.44$的普适值允许我们使用$ϕ$作为单个参数来讨论基因组动态。我们的研究表明,玻璃态动力学的发生是人类染色体分离组织($N\approx 3\times 10^9$,$ϕ\gtrsimϕ_c^{\infty}$)的原因,而芽殖酵母染色体($N\approx 10^8$,$ϕ<ϕ_c^{\infty}$)是平衡的,没有明确的组织特征。
2015-10-12 cond-mat.soft physics.bio-ph q-bio.BM
Programmable Mechanical Metamaterials
我们创建的机械超材料,其单轴压缩的响应可以编程的横向限制,允许单调,非单调和滞后行为。这些功能产生于破坏的旋转对称性,其导致沿着这些超材料的两个主轴的变形的高度非线性耦合。我们介绍了一个软机制模型,捕捉可编程力学,并概述了一般的设计策略,限制机械超材料。最后,我们展示了如何非均匀约束可以探索创造多稳定性和巨大的滞后。
2014-07-17 cond-mat.soft
Nonmonotonic Aging and Memory Retention in Disordered Mechanical Systems
我们观察到非单调老化和记忆效应,玻璃动力学的两个标志,在两个无序的机械系统:皱巴巴的薄片和弹性泡沫。在固定的压缩下,两个系统都表现出单调的非指数松弛。然而,当在一定的等待时间之后压缩部分地减少时,两个系统都表现出非单调响应:法向力首先在许多分钟甚至数小时内增加,直到达到峰值,并且仅在那时恢复松弛。峰值时间与等待时间呈线性关系,这表明这些系统保留了对先前条件的持久记忆。我们的研究结果和测量的标度关系是在良好的协议与最近用来描述在几个玻璃体系中的单调老化的观察的理论模型,这表明非单调的行为可能是通用的,并且a-热系统可以显示真正的玻璃态行为。
2017-04-13 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Influence of Confinement on Dynamical Heterogeneities in Dense Colloidal Samples
我们研究了一个封闭在两块准平行玻璃板之间的稠密胶体悬浮体,作为封闭几何中过冷液体的模型系统。利用激光扫描共聚焦显微镜直接观察到胶体颗粒的三维布朗运动。颗粒沿着壁形成致密层,但由于我们使用两种颗粒尺寸的混合物,因此避免了结晶。一个正常的液体样样品,当被限制时,表现出较慢的扩散运动。粒子重排是空间异质性的,重排区域的形状强烈地受分层的影响。这些重新排列的区域在限制后变得更加平坦。壁诱导层和空间非均匀动力学的变化特征似乎与限制诱导玻璃化密切相关。
2012-01-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Glass Transition in Confined Geometry
扩展模式耦合理论,我们阐述了一个微观理论的玻璃化转变的两个平行的平面硬壁之间的液体限制。该理论包含标准的MCT方程在散装和在两个维度的限制情况下,并需要作为输入的唯一的平衡密度分布和结构因素的流体限制。我们评估的相图作为硬球流体的情况下的板的距离的函数,并获得作为结果的分层相关的结构变化的玻璃transition线的振荡行为。
2010-08-23 cond-mat.soft
Dynamic mechanical analysis of supercooled water in nanoporous confinement
采用动态力学分析(DMA)(f=0.2 - 100 Hz)研究了在T=80 - 300 K温度范围内,Gelsil(2.6 nm和5 nm孔)和Vycor(10 nm)中承压水的动力学行为。将水限制在纳米孔中部分地抑制了结晶,并允许我们在235 K以下,即在水的所谓的“无人区”中,在部分孔中进行过冷水的测量。Gelsil 2.6 nm和Gelsil 5 nm在0.2 Hz时在T1 = 145 K(P1)和T2 = 205 K(P2)附近观察到两个明显的弛豫峰。这两个峰随着孔径d的增加而向更高的T移动,并且以系统的方式随f变化,这是相应弛豫时间的典型Arrhenius行为。对于P1,我们得到的平均活化能Ea=0.47 eV,与文献值吻合良好。有人建议,P1对应于过冷水的玻璃化转变远离孔壁,而P2反映了水分子的动态附近的孔隙表面。在165 K附近(对于Gelsil 2.6 nm,0.2 Hz)的杨氏模量的显著软化的观察与P1附近的玻璃-液体转变一致。此外,我们发现一个明确的1= d-依赖的计算玻璃化转变温度外推到Tg(1/d=0)=136 K,即水的传统值。
2020-05-20 cond-mat.soft
Dynamic properties of quasi-confined colloidal hard-sphere liquids near the glass transition
由于分层和局部填充之间的竞争而产生的受限流体的复杂行为可以通过考虑准受限液体来解开,其中沿限制方向的周期性边界条件恢复平移不变性。该系统提供了一种手段来调查的限制和当地秩序的相关长度尺度的相互作用。本文提出了准受限液体玻璃化转变的模式耦合理论,并详细阐述了数值实现的有效方法。在MCT的非遍历性参数进行比较,计算机模拟结果为硬球流体。我们评估的非平衡态图,并调查集体中间散射函数。对于这两种方法,非单调行为取决于限制长度观察。
2020-08-03 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Multiple reentrant glass transitions in confined hard-sphere glasses
玻璃形成液体在限制时表现出丰富的现象学。这通常与壁面-流体相互作用引起的效应有关。在这里,我们专注于有趣的限制,其中的隔离墙成为几个粒子直径的顺序。对于一个适度的多分散,密集的硬球流体之间的两个光滑的硬壁,我们通过事件驱动的分子动力学模拟的出现后,一个多重入的玻璃化转变的情况下,壁分离的变化。使用热力学关系,这种重入现象被证明是持久不变的化学势下。这允许直接的实验研究,并开辟了在微米和纳米技术的各种应用的方式,其中通道尺寸是所包含的颗粒的大小相媲美。计算结果与结合密度泛函理论和模式耦合理论得到的玻璃化转变的理论预测一致。
2014-06-20 cond-mat.soft
The Slowdowns of Water Dynamics when Approaching a Glass Transition or a Solid Interface: A Common Rationale
进行分子动力学模拟,我们调查了巨大的减速接近玻璃化转变或固体界面时的水动力学。我们表明,这两种效果可以描述在一个理论框架内,这是最近提出的Schweizer等人的共同点。并考虑耦合本地跳跃和弹性失真。对于承压水,我们正确地描述了α-弛豫时间τ_α的变化作为温度和相对于界面的位置的函数。利用我们的知识的合作长度尺度xi(T)的约束研究,我们定量合理的玻璃减速,τ_alpha(T),和斯托克斯-爱因斯坦分解散装水。对于封闭和散装液体,α-弛豫时间的变化是密切相关的变化的笼摇铃振幅。
2015-06-18 cond-mat.soft
MFU-type metal-organic frameworks as host materials of confined supercooled liquids
在这项工作中,我们研究了使用金属有机框架(MOF)系统作为主体材料的玻璃态动力学的调查在受限的几何形状。我们研究了分子玻璃前体甘油在三种不同孔径的MFU型MOFs中的限制,并通过介电谱研究了限制液体的动力学。根据以前的报告限制玻璃成型,我们发现不同程度的偏差,从散装行为取决于孔径大小,表明MOFs是非常适合的主机系统的限制调查。
2015-08-13 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
The mode-coupling glass transition in a fluid confined by a periodic potential
我们表明,在强空间周期约束下的流体显示模式耦合理论(MCT)内的玻璃化转变在一个比相应的散装系统的密度低得多。我们使用波动的流体力学,通过一个周期性的潜力,其波长在我们的治疗中起着重要作用的限制。为了使计算易于处理,我们在一维中实现了详细的计算。虽然我们并不期望简单的一维流体表现出玻璃化转变,我们的研究结果表明,在更高的维度预期的行为。在参数空间的某个区域中,我们观察到最近在计算机模拟中报道的三步弛豫[S.H. Krishnan,博士论文,印度科学研究所(2005年); Kim等人,EUR. J-ST 189,135-139(2010)]和玻璃-玻璃转变。我们将我们的结果与Krakoviack,PRE 75,031503(2007)和Lang等人的结果进行了比较,PRL 105,125701(2010)。
2012-02-29 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Long-wavelength fluctuations and static correlations in quasi-2D colloidal suspensions
非线性强烈地影响平衡系统的热涨落和临界动力学。这些影响在经历非平衡玻璃化转变的非晶系统中持续存在。在这里,我们的实验研究的准二维悬浮液的球形和椭球形颗粒在不同程度的圆形限制下的玻璃化转变。我们发现,长波长波动的强度随系统尺寸的增加而增加,并显示Mermin-Wagner波动的签名。此外,使用约束作为一种工具,我们还测量静态结构相关性,并提取一个不断增长的静态相关长度在二维过冷液体。最后,我们探讨了Mermin-Wagner波动对二维椭球悬浮液的平移和取向弛豫的影响,从而对各向异性颗粒的两步玻璃化转变和取向玻璃相进行了新的解释。我们的研究揭示了长波长波动在二维过冷液体中的重要性,并为维度在玻璃化转变中的作用提供了新的见解。
2019-04-29 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Interface-Sensitive Raman Microspectroscopy of Water via Confinement with a Multimodal Miniature Surface Forces Apparatus
现代界面科学越来越多学科。对界面相互作用的独特见解需要新的多模态技术来询问表面,同时进行补充物理和化学测量。我们在这里描述的设计和测试的显微镜,结合了一个微型表面力装置(μSFA)在球与平面模式的力距离测量,同时获取拉曼光谱的限制区。该显微镜使用一个简单的光学设置,隔离独立的光路(i)牛顿环的照明和成像和(ii)拉曼模式激发和有效的信号收集。我们基准的方法,通过检查特氟龙薄膜在不对称(特氟龙-水-玻璃)和对称(特氟龙-水-特氟龙)配置。在距离和拉曼信号中都观察到了具有纳米级灵敏度的特氟龙-玻璃界面附近的水。我们对浸泡在水中的特氟龙和玻璃表面之间的受限接触区域进行化学分辨、无标记成像。值得注意的是,我们估计,结合的方法,使振动光谱与单水单层的灵敏度在几分钟内。总之,Raman-μSFA允许探索具有化学选择性的表面之间的分子限制以及与相互作用力的相关性。
2019-06-24 cond-mat.soft physics.ins-det physics.optics
Collective dynamic length increases monotonically in pinned and unpinned glass forming systems
本文引入多粒子结构因子 $S^c_{mp}(q,t)$ 探测集体动力学,克服了随机钉扎(RP)导致的动力学长度非单调性问题,发现在钉扎与非钉扎的玻璃形成系统中集体动力学长度随体积分数单调增加。
2024-12-23 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Glass transition and alpha-relaxation dynamics of thin films of labeled polystyrene
用介电测量法研究了4-[N-乙基-N-(羟乙基)]氨基-4-硝基偶氮苯(分散红1,DR 1)标记的聚苯乙烯薄膜的玻璃化转变温度和链段运动的弛豫动力学。DR 1标记的聚苯乙烯的介电弛豫强度在玻璃化转变以上是未标记的聚苯乙烯的约65倍,而在玻璃化转变以下它们之间几乎没有差异。DR 1标记的聚苯乙烯的玻璃化转变温度可以被确定为电容的温度系数从玻璃态的值变为液态的值的交叉温度。DR 1标记的聚苯乙烯的玻璃化转变温度以与未标记的聚苯乙烯薄膜的玻璃化转变温度相当类似的方式随着膜厚度的减小而降低。研究了DR-1标记聚苯乙烯的介电弛豫谱。随着厚度减小,$α$ -弛豫时间变小,并且$α$ -弛豫时间的分布变宽。这些结果表明,薄膜的DR 1标记的聚苯乙烯是一个合适的系统调查的限制效应的玻璃化转变动力学使用介电弛豫光谱。
2008-01-05 cond-mat.soft
Non-Monotonic Dynamical Correlations Across The Glass Crossover
Eindhoven University of Technology(埃因霍温理工大学);Institute for Complex Molecular Systems, Eindhoven University of Technology(埃因霍温理工大学复杂分子系统研究所);Deutsches Zentrum für Luftund Raumfahrt (DLR)(德国航空航天中心);Heinrich-Heine-Universität Düsseldorf(杜塞尔多夫大学);Institute of Complex Systems (ISC) - CNR, Rome unit(罗马复杂系统研究所(国家研究委员会));Sapienza Università di Roma(罗马第一大学);Istituto Nazionale di Fisica Nucleare, Sezione di Roma I(意大利国家核物理研究所罗马一分部)
该研究发现过冷液体β弛豫区的动力学关联长度随温度非单调变化,用随机β弛豫理论定量描述,为模式耦合转变的被避免转变图像提供了直接空间证据。
2026-08-24 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Local influence of boundary conditions on a confined supercooled colloidal liquid
我们研究受限的胶体悬浮液作为一个模型系统,它近似的行为受限的小分子玻璃形成。当被限制在平行玻璃板之间时,致密的胶体悬浮液变得更加玻璃化。我们使用共聚焦显微镜来研究受限胶体颗粒的运动。特别是,我们研究的影响颗粒粘在玻璃板上附近的自由粒子。限制似乎是主要的影响,减缓自由粒子的运动,并接近卡住的粒子导致二次减少的自由粒子的流动性。总的来说,颗粒迁移率在样品室的宽度上是相当恒定的,但是边界条件的强烈不对称性导致颗粒迁移率的轻微梯度。
2010-06-30 cond-mat.soft
Nanotribology of ionic liquids: transition to yielding response in nanometric confinement with metallic surfaces
室温离子液体(RTIL)是一种具有独特物理和化学性质的熔融盐,通常用于润滑和能源应用。RTIL的纯离子性质导致液体之间的强静电相互作用,并且在界面和限制的存在下增强。在这项工作中,我们使用的音叉为基础的动态表面力摩擦计(TF-SFT),它允许探测的流变学和摩擦学性能的RTILs薄膜之间的毫米球和表面,在广泛的限制。当RTIL被限制在金属表面之间时,我们证明了其流变特性在阈值限制以下的突然变化。这让人想起最近报道的约束诱导毛细管冻结,在这里观察到一个广泛的接触面积。在平行,我们探测下施加纳米剪切变形的膜的摩擦学响应,并揭示了低于此阈值限制的界面固相的屈服行为。这是其特征在于从弹性过渡到塑性制度,表现出惊人的相似性与玻璃材料的响应。RTIL在金属约束下的这种屈服过渡导致摩擦力的总体降低,并提供了表面的自修复保护,避免了直接接触,在摩擦学中具有明显的应用。
2021-02-18 cond-mat.soft
Methyl group dynamics in a confined glass
我们对限制在不同孔径的中孔硅酸盐中的玻璃态甲苯中的甲基动力学进行了中子散射研究。的势垒分布模型,这样的分布以下的结构紊乱的玻璃态的实验结果进行了分析。禁闭的结果在一个强烈的平均旋转势垒的降低相比,体状态。我们已经粗略地分离了在块状和表面状的贡献,对应于转子在距离孔壁分别大于和小于的相互作用的空间范围,这有助于甲基的旋转电位的距离的局限状态的分布。我们已经估计了7 Amstrong的距离作为相互作用范围的下限,超出了典型的最近邻质心之间的距离(4.7 Amstrong)。
2003-02-04 cond-mat.soft
Liquid-glass transition of confined fluids: Some insights from a mode-coupling theory
限制玻璃形成液体的动力学讨论的基础上,最近扩展的模式耦合理论的液体玻璃化转变的淬火退火的二元混合物的模型。它特别表明,在禁闭中,密度关联函数总是衰减到一个非零的无限时间值,即使在流体状态,和一些澄清的问题,结构和动力学之间的关系,在封闭的流体。
2005-06-22 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
The glass transition of two-dimensional binary soft disk mixtures with large size ratios
我们在二维模拟二进制软盘系统,并研究如何动态变慢的面积分数增加对玻璃化转变。“脆弱性”量化了弛豫时间尺度依赖于面积分数的敏感程度,并且脆弱性强烈依赖于混合物的组成。我们确认了先前的结果,具有相似尺寸的颗粒混合物,其中形成小结晶区域的能力与脆性相关。然而,对于粒径比大于1.4的混合物,我们发现,脆性与结构有序性无关,而是与大颗粒的空间分布有关。大颗粒的运动速度比小颗粒慢,并作为限制“墙”,减缓附近小颗粒的运动。这些限制结构的重新排列决定了动力学不均匀性的寿命,也就是说,局部区域表现出异常快或慢的行为有多长时间。限域效应的强度与玻璃体系的脆性有关,也影响玻璃体系的老化行为。
2010-08-26 cond-mat.soft
Unveiling the complex glassy dynamics of square shoulder systems: simulations and theory
我们进行了广泛的分子动力学(MD)模拟,补充模式耦合理论(MCT)的计算,方肩(SS)模型,一个纯粹的排斥性的潜力,其中的硬核是由有限的肩膀补充。对于该模型的单组分版本,MCT预测[Sperl { \it et al.}物理修订信函{ \bf 104},145701(2010)]在冷却和压缩时扩散异常的存在以及玻璃-玻璃转变的发生。在模拟中,我们专注于一个非结晶的二元混合物,其中,在调查的肩宽,显示冷却后的扩散,但不是等温压缩的非单调行为。此外,我们发现存在一个断开的玻璃玻璃线的相图,在两个高阶奇点结束。这些点产生的对数依赖性的密度衰减因子以及subdiffusive行为的均方位移,虽然与附近的液体玻璃化转变的干扰。我们还进行了新的MCT计算作为输入的部分结构因子内MD,确认模拟结果。两个硬球玻璃的存在下,不同的只是在他们的硬核长度,揭示,表明两者之间的简单竞争是足够的创造一个相当复杂的动力学行为。
2013-03-19 cond-mat.soft
Vogel-Fulcher law of glass viscosity: A new approach
从最初由爱因斯坦提出的一个表达式开始,对于具有随机悬浮在其中的固体颗粒物质的体积小部分\textit{$δϕ$}的液体的剪切粘度\textit{$η$}(\textit{$δϕ$}),我们推导出任意\textit{$ϕ$}的有效介质粘度\textit{$η$}(\textit{$ϕ$}),它精确地具有Vogel-Fulcher形式。推导的一个要点是在迭代的每一轮都加入了排除体积效应。该模型是坦率地说,机械,但直接适用于软物质一样,在液体中的微球作为数密度的函数的稠密悬浮液。延伸到玻璃形成过冷液体是合理的,因为后者可以在统计学上建模为刚性的固体状区域(\textit{$ϕ$})和松软的液体状区域(1- \textit{$ϕ$})的混合物,其中\textit{$ϕ$}随着过冷单调增加。
2004-07-27 cond-mat.soft
Response to "Comment on Static correlations functions and domain walls in glass-forming liquids: The case of a sandwich geometry" [J. Chem. Phys. 144, 227101 (2016)]
点对集关联函数已被证明是一个非常有价值的工具,以探测无序系统中的结构相关性,但更重要的是,其详细的行为已被用来试图绘制信息的机制,导致玻璃态行为的过冷液体。由于这个原因,辨别这些细节中哪些是玻璃态系统所特有的,哪些是禁闭的一般特征是至关重要的。在本回复中,我们对[J. Chem. Phys. 144,227101(2016)]中提出的问题提供了答案。
2016-06-24 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Multiple character of non-monotonic size-dependence for relaxation dynamics in polymer-particle and binary mixtures
添加增塑剂是降低聚合物中的玻璃化转变温度的众所周知的程序。最近已经表明,这种效应显示出对添加剂分子大小的非单调依赖性[The Journal of化学物理150(2019)024903]。在这项工作中,我们证明,作为添加剂分子的大小是在固定的浓度变化,多个极值出现在系统的弛豫时间的依赖于尺寸比。这种效应发生在所有相关的长度尺度上,包括单单体动力学、劳斯模式的衰减和链的端到端矢量的松弛。一个定性相似的趋势内的模式耦合的理论结果发现一个二元硬球(HS)的混合物。解释的效果,在当地的包装效率和少数和多数物种的动态之间的耦合。
2019-12-10 cond-mat.soft
Structural properties of liquids in extreme confinement
我们模拟了一个硬球液体在受限的几何形状,其中的两个平行的,硬壁的分离小于两个粒子的直径。通过系统地减少壁分离,我们分析的行为的结构和热力学性质,如不均匀的密度分布,结构因素,和压缩接近二维极限时。与渐近预测一致,我们发现准二维流体的密度分布成为抛物线和结构因子收敛到其二维对应。为了提取多分散样品中的压缩性,使用了扰动表达式,该表达式定性地影响了所观察到的压缩性与壁分离的非单调依赖性。我们还提出了基于基本测度理论和积分方程理论的理论计算,这是非常好的协议与模拟结果。
2022-08-17 cond-mat.soft
Friction of a slider on a granular layer: Non-monotonic thickness dependence and effect of boundary conditions
我们调查的有效摩擦所遇到的质量滑动颗粒层作为床层厚度和边界粗糙度条件的函数。所观察到的摩擦具有最小值的一个小的层数之前,它的增加和饱和到一个值,这取决于滑动表面的粗糙度。我们使用的指数匹配的间隙液体探测的内部运动的颗粒与荧光成像的制度,液体上测得的摩擦没有显着的影响。作为深度的函数得到的剪切剖面示出减少在滑动表面附近的滑移作为层厚度的增加。我们建议,摩擦取决于相对于滑动面的晶粒约束的程度。
2005-12-22 cond-mat.soft
Nonequilibrium Glass Transition in Mixtures of Active-Passive Particles
本文发展了一种模式耦合理论(MCT)来研究单分散的主动-被动硬球颗粒混合物的非平衡玻璃化转变行为。的MCT方程清楚地表明,玻璃化转变被转移到更高的值的总体积分数时,掺杂的被动系统与活性粒子。有趣的是,我们发现,玻璃化转变点可能会显示出非单调依赖于有效扩散的活性成分,表明一个非平凡类型的活动诱导再入行为。基于非遍历参数的分析表明,在小活动的玻璃态是由于笼效应,而在高活动可能是由于活动诱导的动态聚类。
2015-06-09 cond-mat.soft physics.chem-ph
Deeper penetration of surface effects on particle mobility than on hopping rate in glassy polymer films
玻璃状聚合物膜中的自由表面已知诱导具有增强动力学的表面移动层。利用珠-弹簧模型的分子动力学模拟,我们研究了在低温下平衡的聚合物薄膜的各种层分辨结构和动力学性质。热致粒子跳跃率的表面增强被发现突然终止只有约5个粒子直径的自由表面。相比之下,在更长的时间尺度上测量的颗粒净运动的增强渗透至少2个颗粒直径更深。不同的渗透深度表明存在一个特殊的子层,称为内表面层,其中表面增强的流动性不是由更频繁的粒子跳跃,而是由减少的动态异质性与减少跳跃反相关性。自由表面的约束效应提供了一种独特的机制,可以在保持跳跃速率恒定的同时改变动态不均匀性和跳跃相关性。我们的研究结果突出了玻璃状减速的基本运动之间的相关性的重要性,并建议动态促进介导的相关性,而不是基本运动的速率通过扰动。
2018-09-29 cond-mat.soft
Single-particle and collective slow dynamics of colloids in porous confinement
利用分子动力学模拟研究了无序多孔介质中硬球流体的慢动力学行为。不连续和连续玻璃化转变的存在,以及单粒子和集体动力学之间的复杂的相互作用,以及捕获最近扩展的模式耦合理论的多孔介质中的流体。通过引入流体和基质颗粒之间的尺寸差异以及相互作用中的柔软度,研究了模式耦合理论预测胶体相关模型的普遍性程度。
2009-09-29 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Theory of Crystallization versus Vitrification
本文提出Arrow-Potts模型结合统一理论,解释玻璃材料中结晶与玻璃化竞争导致的非单调TTT图,并通过普适指数公式准确预测结晶时间尺度。
2025-10-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Microscopic Theory of the Influence of Strong Attractive Forces on the Activated Dynamics of Dense Glass and Gel Forming Fluids
我们从理论上研究了高密度颗粒悬浮液中通过强短程吸引力相互作用的排斥玻璃-流体-吸引玻璃转变的非单调(重入)激活动力学。经典的理论投影近似,取代所有的微观力由一个单一的有效力完全由平衡对的相关性被重新审视的基础上,无投影动力学理论(PDT),避免力的投影。一个混合的PDT制定明确量化的吸引力如何诱导动力学约束,而奇异硬核相互作用的基础上的投影方法处理。排斥力和吸引力之间的干扰的影响,和结构的变化,由于吸引诱导的键形成的竞争与笼,包括在内。结合微观Elementary集体非线性Langevin方程(ECNLE)理论的活化弛豫,由此产生的方法似乎适当地捕获重入动态交叉行为和强烈的非单调变化的激活结构弛豫时间与吸引力的强度和范围在非常高的体积分数。定性差异与ECNLE理论为基础的结果,采用全投影近似确定,和可检验的预测。新的配方出现定性一致的多个实验和模拟研究,并提供了一个新的视角,为整个问题,是植根于激活运动和排斥力和吸引力之间的干扰。这在概念上不同于不考虑激活动力学的理想模式耦合理论的经验移位或其他特别修改。热玻璃形成液体的影响进行了简要讨论。
2019-10-03 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Giant fluctuations in the flow of fluidised soft glassy materials: an elasto-plastic modelling approach
Université Grenoble Alpes, CNRS, LIPhy(格勒诺布尔阿尔卑斯大学,法国国家科学研究中心,LIPhy实验室)
本文通过弹塑性建模方法研究了流化软玻璃材料在噪声影响下的流变学特性,揭示了噪声诱导的非单调到单调流变转变及巨波动现象。
2019-11-04 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Cooperative strings in glassy nanoparticles
最近的玻璃态聚合物纳米粒子的实验结果的启发,我们开发了一个最小的理论框架,在球形限制的玻璃化转变。这是完成使用我们的合作弦模型的过冷动力学,这是成功的恢复体现象和描述的薄膜异常。特别是,我们得到的预测作为温度的函数的移动层厚度,和作为球形纳米粒子的半径的函数的有效玻璃化转变温度-包括存在的临界粒子半径低于它的玻璃化永远不会发生。最后,我们比较的理论结果,从最近的文献中的聚苯乙烯的实验数据,我们讨论后者。
2017-04-07 cond-mat.dis-nn cond-mat.mes-hall cond-mat.soft
Mobility-network topology carries incremental, softness-orthogonal information about future aging dynamics in a glass-forming liquid
School of Information, Lijiang Culture and Tourism College(丽江文化旅游学院信息学院)
该研究通过无泄漏模拟发现,玻璃形成液体中迁移率网络拓扑能提供超越局部结构的未来运动预测信息,其贡献随淬火深度增加,并揭示合作运动的空间反相关通道。
2026-09-29 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Boson peak, elasticity, and glass transition temperature in polymer glasses: Effects of the rigidity of chain bending
超低频振动谱(玻色子峰)和非仿射弹性响应是玻璃最重要的特性。在这里,聚合物玻璃的振动和机械性能的检查,通过使用粗粒度的分子动力学模拟,特别注意的聚合物链的弯曲刚度的影响。随着刚性的增加,系统在较高的温度下(在恒定压力下)经历玻璃化转变,这降低了玻璃相的密度。的弹性模量,这是由密度的降低和刚度的增加控制,显示出非单调依赖于刚性的聚合物链,所产生的非仿射分量。此外,在振动态密度中观察到明显的玻色子峰,其取决于宏观剪切模量$G$。具体地,玻色子峰值频率被缩放为$ω_\mathrm{BP} \propto \sqrt{G}$。这些结果提供了玻色子峰,剪切弹性,和玻璃化转变温度之间的正相关性。
2019-08-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Slow dynamics in cylindrically confined colloidal suspensions
我们研究了限制在玻璃微毛细管内的双分散胶体悬浮液,以模拟受限圆柱几何形状中的玻璃化转变。我们使用高速三维共聚焦显微镜观察颗粒运动的体积分数和管半径的范围很广。保持体积分数不变,我们发现颗粒在较薄的管中移动较慢。管壁诱导颗粒迁移率的梯度:颗粒在管壁附近移动得相当慢。这表明,约束引起的玻璃化可能是由于界面效应。
2012-09-05 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Dynamics of a driven confined polyelectrolyte solution
聚电解质在带相反电荷的表面和恒定的电场作用下的输运是研究DNA大小分离的一个重要方面。利用包含表面极化效应的分子动力学模拟,我们发现聚电解质及其反离子的迁移率随限制表面电荷密度的变化呈非单调变化。对于限制电荷密度的最佳值,由于在双链上的相反电荷限制所赋予的差分摩擦,可以在宽范围的双链电荷上实现聚电解质的有效分离。此外,通过改变带电限制反离子的位置,可以通过利用由于限制内外介质之间的介电失配引起的表面极化效应来实现增强的电荷分离。
2020-09-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Critical Current Peaks at $3B_Φ$ in Superconductors with Columnar Defects: Recrystalizing the Interstitial Glass
通过分子动力学模拟研究了柱状钉存在时的可压缩性以及相关无序和相互作用对涡旋动力学的影响。动力学模拟显示大量的笼效应和非单调依赖的临界电流与增强附近的整数值的匹配场$B_ϕ$和$3B_ϕ$与实验的铜酸盐。我们发现定性的差异,在相图中的匹配字段的小和大的值。
2003-12-07 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.supr-con