Atomistic modelling of friction of Cu and Au nanoparticles adsorbed on graphene
我们提出了经典的分子动力学计算的行为的铜和金纳米粒子的石墨烯片，剪切与恒定施加的力$F_{\rm a}$。从衬底作用在颗粒上的力$F_{\rm s}$取决于纳米颗粒的材料（Au或Cu），并且表现出对时间的依赖性，我们将其归因于金属纳米颗粒表面原子位置与石墨烯晶格之间的局部可折叠性。作用在Au纳米颗粒上的$F_{\rm s}$（摩擦力）的时间平均值随着接触面积线性增加，具有接近实验可观察到的斜率。提出了一个定性模型来解释观察到的结果。
2013-11-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Deal-Grove Oxidation and Nanoparticle Adhesion - an AFM Study
我们研究了在湿氮环境中超过32天的纳米颗粒（高原）周围的纳米厚氧化物层的形成。我们用原子力显微镜（AFM）确定平台高度和去除颗粒所需的横向力。的高度是很好地描述了热激活扩散限制氧化过程的Deal-Grove模型。此外，我们观察到，高度和力似乎是相关的，这表明粘附力的上升主要是由氧化过程。由于平台是化学结构变化的结果，即使在去除纳米颗粒后，表面也会永久改变。这种观察对于许多需要光滑硅表面的应用非常重要，例如光刻，其中小的污染可以引起观察到的氧化过程并显著增加表面粗糙度。
2019-02-12 cond-mat.mtrl-sci
BiFeO$_3$ nanoparticles at low-temperature using atomistic simulations -- surface charge distribution and terminations
本文通过基于第一性原理的原子模拟，研究表面终止面和电荷分布对BiFeO₃纳米颗粒铁电性质的影响，发现多种多畴构型及中性终止面下稳定的条纹状非菱方相，并系统评估了极化、氧八面体旋转和体积变化。
2024-12-31 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Atomistic manipulation of reversible oxidation and reduction in Ag by electron beam
采用电子直接控制纳米级反应是非常可取的，因为它提供了在原子分辨率下具有不同性质的纳米结构的制造，并具有尺寸和位置的灵活性。在这里，应用原位透射电子显微镜，我们显示了可逆的氧化和还原动力学在银，以及通过改变电子束的剂量率控制。通过像差校正的高分辨透射电子显微镜观察发现，O原子优先沿Ag的{111}密排面嵌入和脱出，导致Ag基底上纳米级Ag 2 O岛的成核和分解。通过控制电子束的大小和剂量率，我们证明了在Ag基质中的3 nm Ag 2 O纳米点阵列的制造。我们的研究结果开辟了一条新的途径，操纵原子反应与电子束对纳米结构的器件应用的精确制造。
2019-03-28 cond-mat.mtrl-sci
First-principles, atomistic thermodynamics for oxidation catalysis
目前对材料功能的认识主要基于在低温和超低压下进行的研究（实验和理论）。然而，大多数日常应用，例如催化，在大气压和300 K或高于300 K的温度下操作。在这里，我们采用从头算，原子热力学构建的（T，p）-空间从超高真空技术相关的压力和温度的表面结构的相图。我们强调这种相图的价值以及反应动力学的重要性，这可能是至关重要的，例如，接近相边界。
2002-11-26 cond-mat.mtrl-sci
Growth kinetics and atomistic mechanisms of native oxidation of ZrS$_x$Se$_{2-x}$ and MoS$_2$ crystals
对自然氧化物的透彻理解对于设计半导体器件是必不可少的。在这里，我们报告的速率和机制的自发氧化大块单晶的ZrS $_x$硒$_{2-x}$合金和二硫化钼$_2$的研究。Zr S $_x$ Se $_{2-x}$合金氧化迅速，氧化速率随Se含量的增加而增加。基底表面的氧化是由有利的O $_2$吸附引发的，并通过Zr-O键切换机制进行，该机制使范德华能隙塌陷，并通过硫族元素的渐进氧化还原转变促进。速率限制过程是SO $_2$的形成和向外扩散。相比之下，MoS $_2$基底表面由于不利的氧吸附而稳定。我们的研究结果为设计和加工基于ZrSPDMATHABMM Se $_{2-x}$和MoS $_2$的半导体器件提供了深入的见解和定量的指导，并确定了具有竞争阴离子的层状材料中的成键和相变的原子尺度机制。
2020-11-17 cond-mat.mtrl-sci
Ensemble versus Local Restructuring of Core-shell Nickel-Cobalt Nanoparticles upon Oxidation and Reduction Cycles
双金属纳米颗粒被广泛研究，例如在催化中。然而，在使用环境中可能会发生重组，如偏析或合金化。单独来看，最先进的分析工具无法给出这些转变的全貌。这项研究结合了合奏分析（近环境压力的X-射线光电子能谱学）与本地分析（环境透射电子显微镜），以提供一个在原位描述的核壳镍钴纳米粒子暴露于还原和氧化循环的重组。它揭示了部分表面合金化伴随着破碎的壳成较小的集群，这是不可逆的。除了这个案例研究之外，这里提出的方法应该适用于处理单金属或双金属金属纳米颗粒的反应性的广泛研究。
2018-11-16 cond-mat.mtrl-sci
Si3N4 single-crystal nanowires grown from silicon micro and nanoparticles near the threshold of passive oxidation
采用一种简单、无催化剂的氧化物辅助法制备了氮化硅纳米线，并在短时间内获得了较高的产率。在对现有技术进行简要分析后，我们揭示了氧分压所起的关键作用：当氧分压略低于被动氧化的阈值时，高产率会抑制覆盖纳米线的任何二氧化硅层的形成，并且由于合成温度，可以控制纳米线尺寸。
2008-11-21 cond-mat.mtrl-sci
Growth Mechanisms and Oxidation-Resistance of Gold-Coated Iron Nanoparticles
本文采用反胶束法合成了铁核/金壳纳米粒子，并对其生长机理和抗氧化性能进行了研究。通过透射电子显微镜、能量色散谱、X射线衍射、穆斯堡尔谱和电感耦合等离子体技术证实了核壳结构和Fe & Au相的存在。此外，原子分辨率Z-衬度成像和电子能量损失谱（EELS）在扫描透射电子显微镜（STEM）已被用来研究生长过程的细节。Au壳层在聚结前通过在Fe核表面成核而生长。松散粉末形式的这种纳米颗粒的磁矩由于氧化而随时间降低。金壳的抗氧化性不理想可能是由粗糙的金表面引起的。然而，在压制的颗粒形式中，电传输测量表明颗粒相当稳定，因为颗粒的电阻不会随时间而明显变化。
2005-04-13 cond-mat.mtrl-sci
Atomistic details of oxide surfaces and surface oxidation: the example of copper and its oxides
金属的氧化和腐蚀是材料科学和技术中的基本问题，已经使用各种各样的实验和计算技术对其进行了研究。在这里，我们回顾了最近的一些研究，这些研究使我们对氧化铜的原子水平理解取得了重大进展，氧化铜是研究最多和最好理解的金属氧化物之一。我们表明，一个很好的原子理解的物理特性的亚铜（Cu $_2$ O）和铜（CuO）的氧化物和它们的形成的一些关键过程已经获得。事实上，氧化物的生长已被证明是与表面外延的，并且在大多数情况下，通过形成氧化物纳米岛来进行，所述氧化物纳米岛在连续的氧气暴露下生长并最终聚结。我们还展示了如何电子结构计算已成为越来越有用的，在帮助crosslinked各种铜氧化物表面的结构和能量。然而，仍然存在一些挑战。例如，不清楚在什么条件下铜在空气中在室温下的氧化（称为自然氧化）仅导致氧化亚铜膜的形成，或者还导致铜覆盖层的形成。此外，氧化物岛的成核的原子细节仍然是未知的。我们关闭我们的审查与未来的工作的简要观点，并讨论如何在实验技术的最新进展，带来更大的时间和空间分辨率，随着准确性的改善，现实主义和时间尺度可实现的计算方法，使这些问题有可能在不久的将来得到回答。
2015-08-05 cond-mat.mtrl-sci
Gold Nanoparticle Superlattice in Porous Silica and Low Temperature Catalytic CO Oxidation
纳米粒子超晶格（NPSLs）作为具有设计功能的材料而受到极大关注，但其在各种使用条件下缺乏结构稳定性而限制了其实际应用。在这里，我们报告了一种直接合成完全嵌入分级多孔二氧化硅的NPSL的新方法，该方法为反应物分子提供了优异的稳定性和有效的途径，使NPSL高效催化剂。由12 nm金纳米颗粒制成的超晶格在低温下对CO氧化表现出非常高的催化活性，显示出比小的金纳米颗粒更高的活性（约100 nm）。3nm）负载在金属氧化物上。金NPSL还显示出前所未有的稳定性，在一个月的连续催化反应中保持其结构稳定性和催化活性而没有任何降解迹象，这为实现金催化剂在汽车排放控制和绿色化学工业中的巨大潜力迈出了重要一步。
2018-11-08 cond-mat.mtrl-sci
Insights into the function of silver as an oxidation catalyst by ab initio, atomistic thermodynamics
帮助了解银作为氧化催化剂的高活性，例如，对于乙烯氧化为环氧化合物和甲醇脱氢为甲醛的反应，研究了氧物种在Ag（111）表面的相互作用和稳定性。利用密度泛函理论计算了O/Ag（111）体系的自由能，并通过氧的化学势考虑了温度和压力的影响，得到了O/Ag（111）体系的相图。我们的研究结果表明，薄的表面氧化物结构是最稳定的温度和压力范围内的乙烯环氧化，我们建议它（和可能的其他类似的结构）包含的物种驱动的催化。对于较高的温度，化学吸附氧的低覆盖率是最稳定的，这也可以在氧化反应中发挥作用。对于大于约775 K的温度有没有稳定的氧物种，除了在欠协调的表面站点吸附的氧原子的可能性，我们的计算排除了较厚的氧化物样结构，以及散装溶解氧和分子臭氧样的物种，在氧化反应中发挥作用。
2003-05-14 cond-mat.mtrl-sci
Magnetic neutron scattering from spherical nanoparticles with Neel surface anisotropy: Atomistic simulations
University of Luxembourg（卢森堡大学）；Université de Perpignan via Domitia（佩皮尼昂多米蒂亚大学）
该研究通过数值求解Landau-Lifshitz方程，探究含Neel表面各向异性等因素的无相互作用球形纳米磁体稀集合的磁化结构与中子散射响应，对比解析结果并模拟尺寸分布影响，为实验提供参考。
2022-05-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Simulations of the Electrochemical Oxidation of Pt Nanoparticles of Various Shapes
铂纳米颗粒（NP）的活性和稳定性不仅受其大小的影响，还取决于其形状。为此，模拟可以识别结构-性质关系，以在最有希望的结构上做出先验决定。虽然活性通常通过简化表面模型上的电子结构计算来探测，但由于相关过程（例如氧化超过可逆性点）的长时间尺度，对NP模型系统在电化学反应中的稳定性进行建模是具有挑战性的。在这项工作中，例行模拟电催化剂的稳定性。该程序被称为GREG后，其主要成分-一个大正则模拟方法使用反应力场来模拟电化学反应作为原电池电位的函数。GREG例程应用于研究3 nm八面体、立方、十二面体、立方八面体、球形和四面体铂纳米颗粒的氧化。氧化过程进行了分析，使用吸附等压线以及相互作用能热图，为构建电化学相图提供了基础。表面氧化起始电位按立方~=十二面体<=八面体<=四面体<球面<立方八面体的顺序增加，建立了氧化行为与表面小面结构之间的关系。电化学结果合理化，使用结构和电子分析。
2022-03-24 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Acoustic modes in metallic nanoparticles: atomistic versus elasticity modeling
线弹性理论的有效性，在纳米尺度上检查通过调查的银和金纳米粒子的振动特性，其直径范围从约1.5至4 nm。通过比较弹性理论和基于嵌入原子方法的原子模拟计算的振动模式，我们首先表明，在弹性计算中刚度张量的各向异性是必不可少的，以确保弹性和原子模型之间的良好协议。其次，我们说明了减少的振动模式的数量，由于原子的数量减少时，减少纳米粒子的大小。最后，我们展示了故障的振动模式的频谱标度，并将其归因于表面效应。根据材料和所考虑的振动模式，给出了一些临界尺寸。
2009-07-03 cond-mat.mtrl-sci
First-principles atomistic Wulff constructions for gold nanoparticles
我们提出了一个金纳米粒子的平衡形状的计算研究。通过将基于密度泛函理论（DFT）的广泛量子力学计算与Wulff结构相联系，我们预测了与实验观察吻合良好的平衡形状。我们讨论了纳米颗粒和封装材料之间的相互作用对平衡形状的影响。作为一个例子，我们计算了几种不同的Au（hkl）上的CO吸附，并使用结果来解释实验观察到的Au纳米粒子的形状变化。
2012-05-22 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Atomistic theory of hot carrier relaxation in large plasmonic nanoparticles
本文提出一种原子论方法，通过求解密度矩阵运动方程预测大型Au和Ag纳米颗粒在连续波光照下的热载流子布居，并研究了材料、尺寸、电子温度及弛豫模型的影响。
2023-08-07 cond-mat.mtrl-sci
On the detection of surface spin freezing in iron oxide nanoparticles and its long-term evolution under ambient oxidation
与表面自旋冻结（SSF）相关的交换偏置效应通常在氧化铁纳米颗粒中发现，而低场温度相关磁化曲线中的SSF签名则很少报道。在这里，我们提出了类似大小（~ 8 nm直径）的颗粒合成的磁铁矿（样品S1）和磁赤铁矿（样品S2）的方法，以及长期（4年）的样品在环境条件下老化对这些性能的影响的致密组件的磁性能。不同样品（新鲜或老化）状态的交换偏置场的大小被发现与（a）在低场记录的异相交流磁化率或零场冷却（ZFC）直流磁化中检测到的低温驼峰特征信号SSF转变是否相关，以及（b）在高场记录的FC和ZFC曲线之间的不可逆性的突出性。样品S1的磁化强度比S2低，S1中的SSF效应最大，这些效应随老化时间的延长而减弱，但仍大于S2中的SSF效应，而S2中的SSF效应受老化时间的影响要小得多。由于自旋无序在S1的非饱和分量也减弱与老化，伴随着，我们推断，在超自旋和有序的纳米粒子核心的半径的增加。X射线衍射和穆斯堡尔谱学提供了两个老化样品中磁赤铁矿样化学计量的指示，以及相对于老化S2，老化S1中较厚的无序颗粒壳（分别根据衍射和穆斯堡尔的晶体学无序和自旋无序）。SSF的效果与老化S1的显着减少是由于（长期）过渡，造成环境氧化，从磁铁矿样磁赤铁矿样化学计量，和随之而来的软化自旋无序壳各向异性…
2020-08-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Numerical computation of shape factor for pair distribution function of nanoparticles using atomistic model
纳米颗粒的原子对分布函数（PDF）必须用形状因子（也称为形状因子）校正，以便考虑尺寸和形状效应。对于大多数各向异性形状的形状因子的解析公式是一个挑战。本文提出了一种利用原子模型数值计算形状因子的新方法。这种数值方法来计算PDF的各种几何形状的演示。此外，拟合公式，有效地转换为一些选定的几何形状的解析形式的数值形状因子，提出。
2016-02-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Atomistic simulations of the structures of Pd-Pt bimetallic nanoparticles and nanowires
双金属纳米合金，如纳米颗粒和纳米线，由于其在催化和纳米电子学等领域的巨大应用潜力而引起了人们的极大关注。值得注意的是，Pd-Pt纳米颗粒/纳米线被广泛认为是催化剂和氢传感器。与一元系统相比，合金呈现出更多的结构复杂性，具有各种组成配置。因此，理解纳米合金的能量择优原子结构是很重要的。在这项研究中，我们进行了一系列的模拟退火蒙特卡罗模拟预测的Pd-Pt纳米粒子和纳米线的能量稳定的原子排列作为一个功能的组合物的基础上精心设计的经验势模型。Pd-Pt纳米颗粒和纳米线都表现出准有序结构，与具有显著表面偏析效应的体相如$\rm L1_0$和$\rm L1_2$结构非常相似。我们相信，该研究可以为各种纳米材料的设计提供理论指导。
2015-02-25 cond-mat.mtrl-sci
Tuning Elastic Properties of Metallic Nanoparticles by Shape Controlling: From Atomistic to Continuous Models
了解和掌握金属纳米颗粒的机械性能对于它们在广泛应用中的使用至关重要。在这种情况下，我们使用原子尺度（分子动力学）和连续（有限元）计算研究变形下的金纳米粒子的细节。通过结合这两种方法，我们表明，这种纳米物体的弹性特性是由它们的大小，但最重要的是，由它们的形状。这一结果是通过在我们的结果分析中引入描述符来实现的，该描述符能够区分本工作中研究的不同纳米颗粒形状。此外，使用上述方法已经考虑了其他过渡金属纳米颗粒（铜和铂）。同样强烈的依赖性的弹性性能与形状被揭示，从而突出了我们的成就的普遍性。
2023-03-13 cond-mat.mtrl-sci physics.class-ph
Carbon States in Carbon-Encapsulated Nickel Nanoparticles Studied by Means of X-Ray Absorption, Emission, and Photoelectron Spectroscopies
利用光电子能谱、X射线吸收谱和X射线发射谱对碳包覆镍纳米粒子的电子结构进行了表征。实验谱与在密度泛函理论框架下计算的态密度进行了比较。已经发现Ni纳米颗粒的碳壳是具有显著（约6%）量的斯通-威尔士缺陷的多层石墨烯。实验结果表明，通过提供至少两年的抗氧化屏障，金属纳米颗粒免受环境降解的影响。在空气中暴露2年导致Ni@C纳米颗粒的碳壳仅被氧化，其具有官能团的覆盖。
2011-11-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Slow oxidation of magnetite nanoparticles elucidates the limits of the Verwey transition
磁铁矿（Fe 3 O 4）不仅是原始磁性材料，而且在T_V = 125 K附近的Verwey转变中起着重要作用，在T_V = 125 K以下，会发生复杂的晶格畸变和电子有序。Verwey转变被应变或化学掺杂效应抑制，从而产生有据可查的第一和第二阶制度，但顺序变化的起源尚不清楚。在这里，我们表明，缓慢氧化的单分散Fe 3 O 4纳米粒子导致一个有趣的变化的Verwey过渡，阐明掺杂的影响。在环境温度下暴露于各种固定的氧气压力导致在45-75天后初始下降到TV最小值低至70 K，随后在160天后恢复到95 K的恒定值，其在所有实验中持续老化时间长达1070天。基于掺杂和掺杂梯度效应的物理模型定量地解释了这种演变，并表明持久的95 K值对应于均匀掺杂磁铁矿的下限，因此为一阶制度。相比之下，进一步抑制到70 K的结果，从非均匀的应变，其特征的二阶区域。这项工作表明，纳米粒子的缓慢反应可以在纳米尺度上精确控制和分离均匀和不均匀的掺杂或应变效应，并为其他材料中复杂的电子和磁性相变提供了类似的见解。
2021-10-05 cond-mat.mtrl-sci
Optical determination and identification of organic shells around nanoparticles: application to silver nanoparticles
我们提出了一种简单的方法来证明银纳米粒子周围的有机壳的存在。该方法是基于孤立的纳米粒子的光学消光测量和米氏计算预测的预期波长的局部表面等离子体共振的纳米粒子的存在和不存在的有机层之间的比较。这种方法适用于银纳米粒子，似乎是很好的保护氧化。通过表面增强拉曼光谱（SERS）测量的进一步实验表征允许将该保护壳鉴定为乙二醇。因此，结合LSPR和SERS测量可以证明被有机壳包围的其他等离子体纳米颗粒的存在和识别。
2013-04-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Wafer-Scale Fabrication of Hierarchically Porous Silicon and Silica Glass by Active Nanoparticle-Assisted Chemical Etching and Pseudomorphic Thermal Oxidation
许多生物材料表现出多尺度多孔性，具有小的、主要是纳米级的孔以及大的、宏观的毛细管，以同时实现优化的质量传输能力和具有大的内表面的轻质结构。在人造材料中实现这样的分层孔隙率通常需要复杂且昂贵的自上而下的处理，这限制了可扩展性。在这里，我们提出了一种方法，该方法结合了基于金属辅助化学蚀刻（MACE）的自组织孔隙率和电子衍射诱导的大孔隙率，用于合成具有双峰孔径分布的单晶硅，即，具有1微米直径的六边形排列的圆柱形大孔，其由被60 nm宽的中孔穿过的壁隔开。MACE过程主要由金属催化的还原-氧化反应引导，其中银纳米颗粒（AgNPs）充当催化剂。在这个过程中，AgNP充当自推进粒子，不断沿着其轨迹去除硅。高分辨率X射线成像和电子断层扫描揭示了由此产生的大开口孔隙率和内表面，用于高性能能量存储、收集和转换或片上传感器和执行器的潜在应用。最后，分层多孔硅膜可以通过热氧化转化为分层多孔无定形二氧化硅，这种材料由于其多尺度人工血管化而对光流体和（生物）光子应用特别感兴趣。
2022-12-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Insights into nanoparticle shape transformation by energetic ions using atomistic simulations
嵌入介电基质中的金属纳米颗粒的形状影响复合材料的光学性质。快速重离子辐照可以在嵌入无定形二氧化硅中的金和其他金属中诱导可控的形状转变，其中颗粒沿着离子束的方向伸长。这种转变的细节还没有完全弄清楚，但它可能与单个离子碰撞引起的纳米级相变有关。这一现象已被再现使用原子模拟，虽然时间尺度的限制和缺乏准确的原子间模型内的金属-二氧化硅界面导致不可避免地严重简化。我们提高了现实主义的模拟与金和二氧化硅之间的表面粘附力的准确模型，并通过模拟在矩阵之间的影响的过程。具有正确粘附力的模拟表明，即使在二氧化硅固化后，纳米颗粒也可以在熔融状态下以纵横比生长。此外，我们证明了矩阵的积极作用：没有明确的建模过程之间的矩阵的影响，伸长率是有限的，并没有达到显着的纵横比在实验中看到。这些结果显着提高了快速重离子辐照下的嵌入式纳米粒子的发展过程的理论理解。这些知识提出了离子束技术作为一种精确的工具，用于各种光学应用的嵌入式纳米结构的成形。
2022-04-21 cond-mat.mtrl-sci
Micromagnetic structure of oxidized magnetite nanoparticles: sharp structural versus diffuse magnetic interface
本研究通过数值微磁模拟和自旋极化小角中子散射技术，揭示了磁铁矿纳米颗粒氧化过程中存在锐利结构界面但磁化强度平滑过渡的扩散磁界面，解释了部分氧化颗粒磁性能更优的原因。
2025-06-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Localized surface plasmon resonance in silver nanoparticles: Atomistic first-principles time-dependent density-functional theory calculations
我们观察到使用从头算方法，局部表面等离子体共振在二十面体银纳米粒子的直径1和2 nm之间已经进入渐近区域，收敛接近经典的准静态极限约3.4 eV。我们的观察基础上的时间依赖的密度泛函理论模拟的二十面体银簇银$_{55}$（1.06 nm），银$_{147}$（1.60 nm），银$_{309}$（2.14 nm），和银$_{561}$（2.68 nm）。模拟方法结合了绝热GLLB-SC交换相关泛函和实时传输的原子轨道基组使用投影缀加波方法。该方法已实施的电子结构代码GPAW在这项工作的范围内。我们得到了很好的协议与实验数据和模拟结果，包括光电发射和等离子体共振。此外，我们可以将从头算结果推广到经典的准静态模型二十面体团簇。
2015-04-08 cond-mat.mtrl-sci
Multi-AI Agent Framework Reveals the "Oxide Gatekeeper" in Aluminum Nanoparticle Oxidation
Advanced Institute for Materials Research (WPI-AIMR), Tohoku University（东北大学材料科学高等研究所（WPI-AIMR））；School of Chemical Engineering, Dalian University of Technology（大连理工大学化工学院）
本文提出多AI代理框架，揭示铝纳米颗粒氧化的'氧化守门人'机制，解决氧化过程中的质量传输问题，建立统一的原子尺度设计框架。
2025-12-27 cond-mat.mtrl-sci cs.AI
Plasmon-Induced Tuning of Cerium Oxidation States in Au@CeO$_x$ Core@Shell Nanoparticles
本文通过可见光驱动的局域表面等离激元共振光热反应合成Au@CeO$_x$核壳纳米颗粒，并利用绿色激光照射进一步提高Ce$^{3+}$/Ce$^{4+}$比值，实现了铈价态的可逆调控，为优化其光催化与类酶性能提供了新途径。
2025-07-04 cond-mat.mtrl-sci
Two Distinct Oxidation Dispersion Mechanisms in Pd-CeO2 Mediated by Thermodynamic and Kinetic Behaviors of Single Pd Species
本研究利用ESTEM和第一性原理计算揭示了Pd/CeO2中由单Pd物种热力学与动力学行为介导的两种氧化分散机制，阐明了不同温度下Pd1O4和Pd1O2物种对分散过程的阻碍或促进作用。
2024-09-21 cond-mat.mtrl-sci
Oxophilic Silver-Based Nanoparticles with Low Pd-Au Loading for Ethanol and Glycerol Electrooxidation in Alkaline Media
University of São Paulo（圣保罗大学）；Aeronautics Technological Institute（航空技术学院）；Federal University of ABC（ABC联邦大学）
研究了氧化倾向银纳米颗粒与少量Pd和Au的电催化活性，用于碱性介质中乙醇和甘油氧化反应，发现AgPd/C和AgPdAu/C催化剂在乙醇氧化反应中表现出更小的电流密度和更负的起始电位，且具有更高的耐久性。
2026-04-09 cond-mat.mtrl-sci
Atomistic calculation of the f0 attempt frequency in Fe3O4 magnetite nanoparticles
本研究利用原子尺度自旋动力学参数化 Arrhenius–Néel 定律，计算立方各向异性 Fe3O4 纳米颗粒的尝试频率及其温度、体积和各向异性依赖。
2024-01-22 cond-mat.mtrl-sci
Single Alloy Nanoparticle X-Ray Imaging during a Catalytic Reaction
活性纳米颗粒的成像是解码非均相催化剂动力学的里程碑。我们报告的小平面分辨，表面应变状态的单一PtRh合金纳米粒子SrTiO 3确定的催化反应条件下的相干X射线衍射成像。密度泛函理论计算使我们能够关联的小平面表面应变状态，其反应环境依赖的化学成分。我们发现，最初的Pt终止的纳米颗粒表面得到Rh富集CO氧化反应条件下。局部组合物是刻面取向依赖性和Rh富集是不可逆的后续CO还原。在操作条件下跟踪小平面分辨应变和组成对于合理设计具有定制活性、选择性和寿命的更有效的非均相催化剂至关重要。
2021-03-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Pressure-Dependent Layer-by-Layer Oxidation of ZrS2(001) Surface
了解层状半导体过渡金属二硫属化物（TMDC）的氧化机理不仅对控制天然氧化物的形成，而且对氧化物和硫氧化物产物的合成都很重要。在这里，反应分子动力学模拟表明，氧分压控制不仅ZrS 2氧化速率，而且氧化物的形态和质量。我们发现从逐层氧化到无定形氧化物介导的连续氧化的过渡作为氧化的进展，其中不同的压力选择性地暴露在给定的时间窗口内的不同的氧化阶段。虽然快速连续氧化阶段的动力学是很好地描述了传统的Deal-Grove模型，逐层氧化阶段是由反应性键切换机制。这项工作提供了原子的细节和合理的压力控制氧化的广泛TMDC材料的潜在基础。
2023-03-06 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Atomistic mechanisms of oxidation and chlorine corrosion in Ni-based superalloys: The role of boron and light interstitial segregation
本文通过混合蒙特卡洛与分子动力学模拟，揭示了硼和氧等轻间隙原子在镍基高温合金氧化和氯腐蚀中重塑元素偏析、稳定氧化物网络的作用，并确定Nb为增强抗卤素腐蚀内聚力的关键元素。
2025-09-23 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Signature of surface anisotropy in the spin-flip neutron scattering cross section of spherical nanoparticles: atomistic simulations and analytical theory
本研究通过原子模拟与分析理论，揭示了球形纳米粒子表面各向异性在自旋翻转中子散射截面中的特征，并提出了一个基于二阶多项式展开的最小模型，以描述磁化不均匀性下的散射行为。
2023-11-09 cond-mat.mtrl-sci
Ambient-Induced Selenium Segregation and Nanoparticle Formation in 2H-HfSe2: An Experimental and Theoretical Study
本研究结合实验与理论方法揭示了少层 HfSe2 在空气中因氧诱导 Hf 选择性氧化和 Se 偏析而降解的机制，强调了封装策略对维持器件完整性的必要性。
2025-10-31 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Three-dimensional atomic interface between metal and oxide in Zr-ZrO2 nanoparticles
本研究利用原子分辨率电子断层扫描解析Zr-ZrO2纳米颗粒的三维金属-氧化物界面，揭示其共格性与平移对称性破缺及Zr空位、纳米孔分布。
2024-02-29 cond-mat.mtrl-sci
'pySNOW': a Python Suite for the NanO-World
University of Milan（米兰大学）；Karlsruhe Institute of Technology（卡尔斯鲁厄理工学院）；Delft University of Technology（代尔夫特理工大学）
该研究开发了名为pySNOW的Python工具套件，用于纳米世界原子结构表征，助力纳米颗粒等纳米物体的计算材料科学研究及合理设计。
2026-09-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Atomistic Insights into the Degradation of Metal Phthalocyanine Catalysts during Oxygen Reduction Reaction
本研究结合第一性原理计算与时变微观动力学模型，探究六种金属酞菁催化剂在氧还原反应中的失活路径与降解机制，明确不同催化剂的活性顺序，发现RhPc和IrPc兼具更高活性与稳定性。
2025-10-06 cond-mat.mtrl-sci
Annealing effects on the magnetic and magnetotransport properties of iron oxide nanoparticles self-assemblies
本文系统研究真空退火对自组装Fe3O4纳米颗粒磁性与磁输运的影响，发现高温退火通过分解有机包覆层和改变表面氧化态显著降低电阻率并减弱自旋相关隧穿，揭示了界面组成与空间排布对隧道输运的关键作用。
2023-11-01 cond-mat.mtrl-sci
Carbon Monoxide Adsorption and Carbon Monoxide Oxidation Studies on Thiolate Supported Gold Nanoclusters Dispensed on Metallic Oxides
硫醇盐保护的金纳米团簇代表原子上明确定义的催化活性中心，具有解析的晶体结构，能够产生均匀和明确的表面。通过FT-IR光谱与动力学研究的表征的相关性提供了对金簇活性的深入了解，并测试了它们的利用率，以弥合基于有机金属络合物的均相催化和基于纳米颗粒的多相催化之间的差距，以及体相晶体结构模型催化和现实世界催化之间的差距。
2018-10-08 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Kinetic hindrance during the initial oxidation of Pd(100) at ambient pressures
通过表面X射线衍射（SXRD）原位研究了在10^-6至10^3 mbar范围内的氧气压力和高达1000 K的温度下Pd（100）表面的氧化。结果提供了直接的结构信息的相存在于表面区域和氧化物形成的动力学。根据（T，p）环境条件，我们观察到薄的sqrt（5）x sqrt（5）R27表面氧化物或主要具有（001）取向的粗糙的、无序的PdO本体氧化物膜的生长。通过与第一性原理原子热力学的表面相图或通过明确的时间分辨测量的比较，我们确定了即使在高达675 K的温度下，体氧化物形成的强烈动力学阻碍。
2003-11-24 cond-mat.mtrl-sci
Oxide formation at the surface of late 4d transition metals: Insights from first-principles atomistic thermodynamics
使用密度泛函理论，我们评估了后期4d过渡金属的本体和表面氧化物在由O2和CO形成的气相的“约束平衡”中的稳定性。虽然最稳定的本体氧化物的稳定性范围对于钌来说延伸到代表技术CO氧化催化的气相条件中，对于周期表中右侧的4d金属来说，这种情况逐渐减少。然而，表面氧化物在这种条件下仍然是稳定的。这些热力学的考虑进行了讨论，在最近的实验中，强调的作用（表面）氧化物作为活性相的模型催化剂从这些金属形成。
2003-04-08 cond-mat.mtrl-sci
3D atomistic imaging of polymer nanocomposites with Atom Probe Tomography: experimental methodology, preliminary results and future outlook
Imperial College London（帝国理工学院）；University of Warwick（华威大学）；Max Planck Institute for Sustainable Materials（马克斯·普朗克可持续材料研究所）；University of Oxford（牛津大学）
本研究首次应用原子探针显微术对聚合物纳米复合材料进行3D原子级成像，探讨了实验方法、初步结果及未来发展方向。
2026-01-19 cond-mat.mtrl-sci physics.ins-det
Atomistic simulations of the crystalline-to-amorphous transformation of gamma-Al2O3 nanoparticles: delicate interplay between lattice distortions, stresses, and space charges
采用大规模分子动力学模拟研究了γ-Al 2 O3在300 ~ 900 K温度范围内的相稳定性随尺寸的变化。对于γ-Al_2 O_3晶体，O亚晶格的FCC-HCP转变为α-Al_2 O_3的体相转变在900 K时仍然受到动力学阻碍。然而，通过形成准八面体Al局部配位球的FCC O-亚晶格的局部扭曲变得热激活，如由Al-O键的部分共价性驱动的。相反，球形γ-Al 2 O3纳米颗粒（尺寸为6和10 nm）在900 K下经历晶体到非晶的转变，其从重构表面开始并通过阴离子和阳离子的集体位移传播到核心，导致形成Al的7倍和8倍局部配位球。重建的富Al表面通过扩散的贫Al过渡区与化学计量的芯分离。这种成分的不均匀性造成了NP内部电荷的不平衡，这引起了一个净库仑吸引力，该吸引力足够强，可以将NP核中的初始应力状态从压缩扭转为拉伸。这些发现揭示了氧化物纳米系统中晶格畸变、应力和空间电荷区域之间的微妙相互作用。提供了对所报道的金属氧化物纳米颗粒随着尺寸减小而膨胀的基本解释，这对例如非均相催化、纳米颗粒烧结和纳米颗粒增强金属基复合材料的增材制造具有重要意义。
2023-02-17 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Quantized grain boundary states promote nanoparticle alignment during imperfect oriented attachment
定向附着（OA）已成为金属、陶瓷和生物矿物晶体生长的公认机制。虽然OA的许多计算和实验研究表明，粒子可以附着一些取向错误，然后旋转以去除相邻的晶界，但这种“不完美OA”过程的潜在原子路径仍然是争论的主题。在这项研究中，分子动力学和原位TEM被用来探测多达30个金和铜纳米粒子在聚集过程中的结晶演化。发现不完全OA的发生是因为（1）当晶界的尺寸与组分位错之间的分离相当时，晶界变得量子化，以及（2）与晶界位错的滑移相关的动力学势垒小。为了支持这些发现，TEM实验表明，退火后形成的单晶聚集体9初始取向错误，团聚的颗粒与位错滑移和孪晶形成的证据在颗粒/晶粒排列。这些意见激励未来的工作组装纳米晶体与定制的缺陷，并要求在纳米晶材料的晶界能的Read-Shockley模型的修订。
2020-04-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Elucidation of the atomic-scale mechanism of the anisotropic oxidation rate of 4H-SiC between the ($0001$) Si-face and ($000\overline{1}$) C-face by using a new Si-O-C interatomic potential
碳化硅（SiC）是一种在电力电子器件中有广泛应用前景的半导体材料。然而，高质量SiC/SiO ${}_2$界面的制造一直是一个挑战。众所周知，Si面和C面之间的氧化速率存在很大差异，并且Si面上的氧化物质量大于C面上的氧化物质量。然而，SiC热氧化的原子机制仍有待解决。本文提出了一种新的Si-C-O原子间相互作用势来再现SiC热氧化动力学。使用这种新开发的潜力，在不同温度下进行大规模的SiC氧化模拟。结果表明，Si面的活化能远大于C面。在Si面的情况下，产生包括Si ${}^{1+}$的平坦且对准的界面结构。基于估计的中间氧化物状态的活化能，它提出了平坦的界面结构的稳定性是起源的Si面的氧化的高活化能。相反，在C面的情况下，发现界面处的Si原子容易被O原子上拉。这一过程产生了无序的界面，降低了氧化的活化能。还提出在C面的情况下产生许多过量的C原子。
2018-04-24 cond-mat.mtrl-sci
Mechanistic Insights into the Early Stages of Oxidation at Copper Terrace: The Role of O-O Repulsion and Substrate-mediated Effects
本研究针对铜平台直接氧化的原子级机制不明的问题，通过DFT计算揭示了吸附氧团簇协同引发表面重构、实现无势垒次表面氧化的机制，阐明了衬底介导作用对氧化物稳定性的影响，为铜催化动态模型构建提供了基础。
2025-05-19 cond-mat.mtrl-sci
Ethanol chemisorption on core-shell Pt-nanoparticles: an ab-initio study
采用从头计算方法，研究了乙醇在分离型二元纳米合金上的化学吸附性质。我们选择具有55个原子的二十面体形状的纳米结构，其中Pt最外层在M核心上，M=Ag，Pd，Ni。相对于具有相同组成的纳米膜，乙醇结合能增加。这不仅仅是由于观察到的Pt-O距离缩短，而是取决于乙醇吸附后纳米颗粒的变形。纳米颗粒内的这种几何变形可以解释为径向呼吸，其对吸附位点敏感，通过O-锚点和乙基的相对位置来识别。更有趣的是，由于核依赖性-在Pd@Pt中较大，在Ni@Pt中较小-，它涉及从乙醇和M-核向Pt-壳的有效电子转移。在这个新的分析的观点，Pd@Pt纳米合金显示出最有前途的乙醇氧化的功能。
2018-04-20 cond-mat.mtrl-sci
A criticial view on e$_g$ occupancy as a descriptor for oxygen evolution catalytic activity in LiMn$_2$O$_4$ nanoparticles
研究了LiMn $_2$ O $_4$纳米粒子的表面电子结构和组成对电催化析氧反应的影响。扫描透射电子显微镜（STEM）电子能量损失谱（EELS）研究结合基于密度泛函理论（DFT）的EEL谱的模拟揭示了原始纳米颗粒中具有降低的平均Mn氧化态和增加的Mn浓度的4 nm厚的表面层。这归因于Mn $^{2+}$部分取代Li $^+$在尖晶石晶格的四面体位点，伴随着Mn 3d-态填充八面体配位Mn。在电催化OER循环期间，该近表面四面体Mn被浸出，从而增加八面体配位Mn的氧化态。使用旋转环-盘电极（RRDE）为基础的检测O和Mn在OER过程中，我们表明，氧的释放保持不变，而Mn $^{2+}$被删除，揭示近表面四面体配位Mn对OER活性的LiMn $_2$ O $_4$没有影响。这是令人惊讶的，因为Mn在八面体位点中的e $_g$占据（其广泛用作OER活性的描述符）在循环期间在表面层中显著变化。事实上，e $_g$排空不相关的OER活动在这里表明，八面体阳离子价不是一个基本的活动措施，无论是因为活性表面状态不受四面体锰或因为其他细节的能带结构或金属-氧键合特性，更强烈地调节OER的限速步骤。
2020-07-08 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Ultrastable Metallic Glass Nanoparticles with Size-Dependent Mechanical Properties
金属玻璃的原子结构与强度和延展性等性能密切相关。在这里，两种不同尺寸的Ni 1-xBx金属玻璃纳米颗粒在准流体静力高压条件下压缩，以了解应力下的结构变化。使用原位高压X射线衍射（XRD）跟踪纳米颗粒的结构变化。由XRD产生的环境压力对分布函数表明，较小尺寸的纳米颗粒具有更紧密的非晶结构，配位数更低。XRD表明，非晶结构是稳定的，达到最大压力。发现较小和较大尺寸的纳米颗粒的体积模量分别为208 GPa和178 GPa。这种尺寸依赖的高压行为与纳米颗粒之间的组成差异有关。这些结果表明，Ni 1-xBx金属玻璃纳米颗粒在压力下是高度稳定的，这使得它们能够用作金属或陶瓷基复合材料中的夹杂物。
2022-06-29 cond-mat.mtrl-sci
Magnetic Domains and Surface Effects in Hollow Maghemite Nanoparticles
在目前的工作中，我们调查的亚铁磁性和非相互作用磁赤铁矿（g-Fe 2 O3）的空心纳米粒子的Kirkendall效应获得的磁性。从磁性的实验表征中，我们发现多晶空心磁赤铁矿纳米颗粒具有超顺磁性到铁磁性的转变温度低、磁矩小、显著的磁化率和不可逆场，并且在高达5 T的外部磁场下没有磁饱和。这些结果被解释的微观结构参数表征磁赤铁矿壳的原子蒙特卡罗模拟的一个单独的球壳模型。该模型包括强相互作用的晶体结构域安排在一个球壳与随机取向和各向异性轴。蒙特卡罗模拟允许辨别结构多晶和其中空几何形状之间的影响，同时揭示在不同的温度制度下的磁畴排列。
2009-01-15 cond-mat.mtrl-sci
