Ti-alloying of BaZrS3 chalcogenide perovskite for photovoltaics
BaZrS 3是一种典型的硫属钙钛矿，已被证明具有直接带隙，异常强的近带边光吸收和良好的载流子传输。由于其稳定性好，对地球上丰富的元素无毒，因此它是一种很有前途的薄膜太阳能电池。然而，其报道的1.7- 1.8eV范围内的带隙大于达到单结太阳能电池的Shockley-Queisser极限所需的最佳值。在这里，我们报告的Ba（Zr 1-xTix）S3钙钛矿化合物的合成具有降低的带隙。据发现，钛合金化是非常有效的BaZrS 3的带隙减少：仅4原子%的合金化降低带隙从1.78至1.51 eV，导致在理论上的最大功率转换效率为32%。较高的Ti合金化浓度被发现不稳定的扭曲的硫属钙钛矿相。
2020-04-08 cond-mat.mtrl-sci
Epitaxial Thin Films of a Chalcogenide Perovskite
硫系钙钛矿材料是一种新型的电子材料，但由于缺乏高质量的外延薄膜，其基本性能和应用受到限制。我们报道了用脉冲激光沉积法外延生长BaZrS 3（一种典型的硫属化物）薄膜。X射线衍射研究表明，薄膜是强烈的织构面外，并有一个明确的面内外延与衬底的关系。电子显微镜的研究证实存在的外延的前几层的膜在界面处，即使远离界面的膜是多晶与大量的扩展的缺陷，这表明有潜力进一步改善生长。X射线反射率和原子力显微镜显示光滑的薄膜表面和衬底与薄膜之间的界面。薄膜在带边附近有很强的光吸收，在可见光区有很强的光致发光。的光电探测器设备显示快速和有效的光响应与最高的开/关比BaZrS 3膜迄今为止报道。我们的研究为实现硫系钙钛矿的外延薄膜、异质结构和超晶格提供了机会，以探测基本物理现象和由此产生的电子和光子器件技术。
2021-05-24 cond-mat.mtrl-sci
Structural stability, electronic band structure, and optoelectronic properties of quaternary chalcogenide CuZn2MS4 (M =In and Ga) compounds via first principles
该研究通过第一性原理计算，系统研究了四元硫族化合物CuZn2MS4（M=In, Ga）在两种晶体结构下的电子能带、态密度和光学性质，并验证了其相稳定性及带隙与实验值的一致性。
2023-12-27 cond-mat.mtrl-sci
Accelerated Screening of Ternary Chalcogenides for High-Performance Optoelectronic Materials
本研究针对未被探索的三元硫族化合物，结合高通量筛选与第一性原理计算构建超40万种化合物的数据库，训练晶体图卷积神经网络预测稳定性，评估稳定材料的光电特性，为后续实验提供指导。
2023-05-04 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of the optoelectronic properties and photovoltaic absorber layer efficiency of Cu-based chalcogenides
铜基硫族化合物是薄膜太阳能电池的有前途的材料，测量的电池效率超过20%。采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法，研究了一组铜基硫族化合物Cu $_2$ -II-IV-VI $_4$的光电性质.然后筛选它们，目的是确定用于光伏应用的潜在吸收剂材料。由Yu和Zunger引入的光谱极限最大效率（SLME）被用作筛选的度量。在构建电流-电压曲线之后，从最大功率输出计算最大光谱相关功率转换效率。的性质的带隙的作用，直接或间接的，也研究材料的吸收率上的最大理论功率转换效率进行了研究。我们的结果表明，Cu $_2$ -II-GeSe $_4$与II=Cd和Hg，和Cu $_2$ -II-SnS $_4$与II=Cd和Zn相比，目前用作吸收层的材料具有更高的理论效率。
2016-05-19 cond-mat.mtrl-sci
Chalcogenide Perovskites- an Emerging Class of Ionic Semiconductors
本文报道了一类新型的离子半导体材料--无机硫系钙钛矿的合成与表征。采用高温硫化法合成了BaZrS 3、CaZrS 3、SrTiS 3和SrZrS 3等化合物。用XRD和EDX分别表征了它们的晶体结构和组成。紫外-可见光和光致发光测量证实，它们是直接带隙半导体，带隙值与理论预测一致。通过采用阴离子合金化的方法，我们表现出广泛的可调带隙从1.73 eV至2.87 eV。这些强离子半导体为能量收集、固态照明和传感等应用的半导体特性工程提供了新的途径。
2016-10-16 cond-mat.mtrl-sci
Chalcogenide perovskite BaZrS3 thin-film electronic and optoelectronic devices by low temperature processing
由于其优异的可见光吸收和高化学稳定性，硫属钙钛矿钡锆硫化物在过去几年中作为用于光电子学的混合卤化物钙钛矿的潜在替代物而引起了显著关注。然而，BaZrS 3薄膜在1000 ℃以上的高加工温度严重限制了它们在器件应用中的潜力。在此，我们报告的BaZrS 3薄膜的合成温度低至500 ℃，通过改变化学反应途径。X射线衍射和拉曼光谱证实了BaZrS 3薄膜为单相结构。原子力显微镜和扫描电子显微镜表明，晶体尺寸和表面粗糙度一致降低退火温度。较低的温度进一步消除了与高温处理相关的硫空位和碳污染。在较低温度下合成硫属化物钙钛矿薄膜的能力消除了其器件制造的主要障碍。光电探测器表现出快速响应和80的开/关比。所制造的场效应晶体管显示出双极行为，电子和空穴迁移率分别为16.8 cm 2/Vs和2.6 cm 2/Vs。
2021-04-16 cond-mat.mtrl-sci
Rare-earth chalcogenide perovskites: A promising class of materials for optoelectronic applications
Shiv Nadar Institution of Eminence（希夫纳德卓越学院）
该研究采用第一性原理方法探究稀土硫族钙钛矿ABX₃的结构、光电子、激子及极化子特性，发现其兼具多种优异性能，有望用于下一代光电子器件。
2026-08-18 cond-mat.mtrl-sci
Origins of chalcogenide perovskite instability
本研究利用密度泛函理论评估81种ABS3硫族钙钛矿的稳定性，揭示多晶型与凸包不稳定性的化学键及诱导效应起源。
2025-08-29 cond-mat.mtrl-sci
Ferroelectric Polarization in Antiferroelectric Chalcogenide Perovskite BaZrS3 Thin Film
块状硫族化合物钙钛矿BaZrS 3（BZS）在可见光区具有直接带隙，是一种重要的光伏材料，但由于其反铁电（AF）性质而具有有限的适用性。目前，铁电（FE）钙钛矿基光致发光材料因其环境稳定性和更好的能量转换效率而引起了极大的关注，这是由于反转对称中心的丢失而导致的。利用变温拉曼光谱和第一性原理计算研究了化学气相沉积（CVD）法生长的BZS薄膜的反铁电-铁电（AF-FE）相。Fe相的起源是由A7 g ~ 300 cm-1和B1 g ~ 5 ~ 420 cm-1模的反常行为确定的，这涉及ZrS 6八面体顶位原子的振动。此外，低于60 K，B1 g1和B2 g2（~ 85 cm-1）模式出现，而B12 g（~ 60 cm-1）消失，以稳定Pnma结构对铁电性的局部扭曲。这里，B2 g2和B1 g2涉及Ba原子以AF方式的振动，而B1 g1还涉及八面体的旋转。我们的第一性原理计算证实了铁的出现是由于氧杂质局部地存在于硫原子的顶点位置，导致ZrS 6八面体中的反转对称中心丢失的结果。
2020-04-30 cond-mat.mtrl-sci
Optimizing Lead-Free Chalcogenide Perovskites for High-Efficiency Photovoltaics via Alloying Strategies
本研究通过在CaHfS$_{3}$中引入Ti和Se的靶向取代，结合前沿计算技术，显著改善了无铅硫族钙钛矿的光电性能，使富Ti硒基钙钛矿效率达28.06%，超越传统铅基卤化物钙钛矿。
2025-02-20 cond-mat.mtrl-sci
Crystal growth and structural analysis of perovskite chalcogenide BaZrS$_3$ and Ruddlesden-Popper phase Ba$_3$Zr$_2$S$_7$
过氧化物硫族化合物作为一类新兴的光电子半导体材料正引起人们的极大兴趣。高质量的样品对于检查其固有的物理性质至关重要。本文报道用助熔剂法成功地生长了BaZrS $_3$及其Ruddlesden-Popper相Ba $_3$ Zr $_2$ S $_7$。X射线衍射分析表明，$Pnma$的空间群为：$a$ = 7.056（3）Ω/，$b$ = 9.962（4）Ω/，$c$ = 6.996（3）Ω/; $_3$和$P4_2/mnm$的空间群为：$a$ = 7.071（2）Ω/，$b$ = 7.071（2）Ω/，对于Ba $_3$ Zr $_2$ S $_7$，$c$ = 25.418（5）Ω/cm。观察到BaZrS $_3$和Ba $_3$ Zr $_2$ S $_7$的半高宽为0.011 $^\circ$和0.027 $^\circ$的摇摆曲线。极图分析，扫描透射电子显微镜图像和电子衍射图案也建立了高质量的生长晶体。通过提取扭转角，分析了共角八面体网络中八面体的倾斜。
2019-09-13 cond-mat.mtrl-sci
Structural and optoelectronic properties of the inorganic perovskites AGeX3 (A = Cs, Rb; X = I, Br, Cl) for solar cell application
用第一性原理方法预测了无机锗基卤化物钙钛矿化合物AGeX 3（A = Cs，Rb; X = I，Br，Cl）的结构、电子和光学性质。特别是，绝对电子能带水平计算使用两个不同的表面终端的每种化合物，再现实验频带对齐。
2018-10-05 cond-mat.mtrl-sci
Assessing carrier mobility, dopability, and defect tolerance in the chalcogenide perovskite BaZrS$_3$
本文通过第一性原理计算评估 BaZrS$_3$ 的载流子输运与缺陷性质，揭示其电子迁移率与卤化物钙钛矿相当、本征 n 型且难以 p 型掺杂，并指出抑制硫间隙原子形成是延长载流子寿命的关键。
2024-09-12 cond-mat.mtrl-sci
Band-Gap Control via Structural and Chemical Tuning of Transition Metal Perovskite Chalcogenides
过渡金属钙钛矿硫族化合物（TMPC）是一类新型的半导体材料，由于其化学和结构的灵活性，具有广泛的物理性质的可调谐性。理论计算表明，TMPC的带隙在远红外到紫外波段是可调的。在这些材料中，有不少材料具有能隙和非常高的吸收系数，适合光电应用，特别是太阳能转换。尽管有几个有前途的理论预测，目前很少有实验研究的物理性质，特别是光学性能。我们报告了一种新的合成路线，对高品质的块体陶瓷TMPC和系统的研究，三个阶段，SrZrS3在两个不同的室温稳定相和BaZrS3之一。所有这三种材料都是在密封安瓿中用催化固态反应工艺合成的。结构和化学表征确立了高质量的样品，这是由强烈的室温光致发光（PL）光谱证实，直接带隙分别约为1.53eV，2.13eV和1.81eV。通过测量光致发光量子效率和估算准费米能级分裂，评价了这些材料用于太阳能转换的潜力。
2018-04-25 cond-mat.mtrl-sci
Linear Dichroism Conversion in Quasi One-Dimensional Perovskite Chalcogenide
具有线性二向色性的各向异性光子材料在许多传感、成像和通信应用中是至关重要的部件。这类材料在光子器件和光子电路中起着偏振片、滤光片和波片的重要作用。具有光学各向异性的传统晶体材料通常在较宽的波长范围内显示出单向线性二向色性。在晶体材料中没有观察到线性二向色性转换现象。在这里，我们报告的调查独特的线性二色性转换现象，在准一维（准1D）六方钙钛矿硫族化合物BaTiS3。该材料在可见光范围内显示出创纪录的光学各向异性。与传统的各向异性光学材料相比，BaTiS3中的线性二色性极性在对应于1.78 eV光子能量的光波长处产生正交变化。第一性原理计算表明，这种反常的线性二向色性转换行为源于BaTiS3材料中平行带的光学跃迁的不同选择规则。波长相关偏振拉曼光谱进一步证实了这一现象。这种具有线性二向色性转换特性的材料可以促进控制和感测光的能量和偏振的新能力，并导致新颖的光子器件，例如用于多光谱成像、感测和光通信应用的偏振波长选择性检测器和激光器。
2019-05-27 cond-mat.mtrl-sci
Mid-wave and Long-wave IR Linear Dichroism in a Hexagonal Perovskite Chalcogenide
中波红外（IR）和长波红外光谱范围在各种应用中，如热成像，基于热成像的遥感和夜视越来越感兴趣。广泛用于红外探测器的材料包括碲化镉汞合金和化合物半导体纳米结构。红外光学材料的开发将降低红外光学系统的成本，并实现更大规模的部署。在这里，我们报告了一种中波红外响应材料组成的地球丰富和无毒的元素，Sr 1 + xTiS 3。它具有类似于六方钙钛矿的高度各向异性准一维结构。我们生长了大的，高质量的单晶体，并研究了其各向异性光学性质。我们观察到两个不同的光吸收边在~2.5 μ m和~5 μ m，分别为沿两个主轴的线偏振。该材料表现出强烈的宽带线性二向色性，跨越中波红外和长波红外，二向色性比高达22。
2018-06-25 cond-mat.mtrl-sci
Wafer-scale growth of large arrays of perovskite microplate crystals for functional electronics and optoelectronics
甲基碘化铅铵钙钛矿因其广泛的光电应用而引起人们的广泛兴趣。然而，迄今为止的大多数研究都局限于块体薄膜，由于其与典型的光刻工艺不兼容，难以实现用于集成器件阵列。我们报告了用于功能电子学和光电子学的钙钛矿微板晶体的规则阵列的第一图案化生长。我们表明，大阵列的碘化铅微板可以从水溶液中生长通过接种生长过程，并可以进一步插入甲基碘化铵，以产生钙钛矿晶体。结构和光学表征表明，所得材料显示出优异的结晶质量和光学性能。我们进一步表明，钙钛矿晶体可以选择性地生长在预图案化的电极阵列上，以创建可独立寻址的光电探测器阵列和功能场效应晶体管。生长钙钛矿微板并将其精确放置在特定位置的能力为钙钛矿材料的电子和光学特性的基础研究提供了一个新材料平台，并为集成电子和光电系统开辟了一条道路。
2015-10-17 cond-mat.mtrl-sci
Electronic mobility, doping, and defects in epitaxial $\mathrm{BaZrS_3}$ chalcogenide perovskite thin films
本文研究了外延BaZrS₃薄膜的电子输运性质，发现硫空位浅施主在空气中转化为中性氧缺陷导致性质变化，并提出了稳定电子性质的策略。
2025-06-03 cond-mat.mtrl-sci
Band-Edge Orbital Engineering of Perovskite Semiconductors for Optoelectronic Applications
卤化铅钙钛矿材料由于其优异的光电性能，近年来获得了巨大的成功，这主要归功于价带边缘的孤对s轨道反键态。在关键带边轨道特征的引导下，一系列包含ns 2的（即，Sn 2+、Sb 3+、Bi 3+）无铅钙钛矿替代物已被探索为潜在的光伏候选物。另一方面，基于带边缘轨道分量（即，M2+ s和p/X-p轨道），人们提出了一系列策略来通过修改原子轨道和轨道相互作用来优化它们的光电性质。因此，从最近报道的卤化物钙钛矿中了解带边电子特性对于未来的材料设计和器件优化至关重要。在这里，本观点首先尝试使用化学直观的方法建立带边轨道与性质的关系，然后合理化它们的优越性质并了解电子性质的趋势。我们希望这一观点将为具有出色光电性能的钙钛矿半导体的合理设计提供原子级的指导和见解。
2021-03-17 cond-mat.mtrl-sci
Vibrational properties differ between halide and chalcogenide perovskite semiconductors, and it matters for optoelectronic performance
本研究对比硫族化物BZS与卤化物CPB两种钙钛矿半导体的振动与光电特性，发现二者非辐射复合速率、声子特性等差异显著，为理解两类钙钛矿性能差异及材料优化提供依据。
2024-04-14 cond-mat.mtrl-sci
Exploring the defect landscape and dopability of chalcogenide perovskite BaZrS3
本文通过第一性原理计算系统研究了 BaZrS3 的本征缺陷和掺杂剂，揭示其本征 n 型导电及难以实现 p 型掺杂的原因，并构建缺陷数据集以支持机器学习预测与筛选。
2025-04-07 cond-mat.mtrl-sci
From anti-perovskite to double anti-perovskite: lattice chemistry basis for super-fast transportation of Li+ ions in cubic solid lithium halogen-chalcogenides
使用材料基因组方法的基础上的密度泛函理论，我们制定了一类新的无机电解质的快速扩散的Li+离子，通过微调的晶格化学的反钙钛矿结构。已经进行了系统的建模，以通过在硫属元素晶格位置（A）上合金化和卤素位置（X）的交替占据来阐述基于Li3AX的立方反钙钛矿中的结构稳定性和离子传输特性。除了通过适当指定晶格占有率来确定减少反钙钛矿相中Li+离子扩散势垒的有效方法外，目前的理论研究还发现并合成了具有双反钙钛矿结构的新相Li6OSI2（或Li3O0.5S0.5I）。这种新化合物对Li+扩散具有相当低的激活势垒，同时具有宽的能带隙以阻碍电子的传导。
2017-07-18 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Structural, elastic and optoelectronic properties of inorganic cubic FrBX3 (B = Ge, Sn; X = Cl, Br, I) perovskite: the density functional theory approach
无机金属卤化物立方钙钛矿半导体在光伏和光电子器件的工业应用中变得更加流行。在各种钙钛矿中，无铅材料由于其对环境的无毒作用而目前被探索得最多。本研究采用第一性原理密度泛函理论（DFT）计算方法研究了无铅立方钙钛矿材料FrBX 3（B = Ge，Sn; X = Cl，Br，I）的结构、电子、光学和力学性质。发现这些材料具有直接带隙能量和机械相稳定性的半导体行为。所观察到的带隙的变化解释的基础上的取代的阳离子和阴离子坐在B和X-网站的FrBX 3化合物。高吸收系数、低反射率和高光学传导性使得这些材料适合于光伏和其它光电子器件应用。观察到在B位中含有Ge（锗）的材料比含有Sn的材料具有更高的光吸收和电导率。系统的电子，光学和机械性能的分析表明，在所有的钙钛矿材料，FrGeI 3将是一个潜在的候选人的光电应用。含放射性元素Fr的钙钛矿FrGeI 3可在核医学和诊断（例如X射线成像技术）中具有应用。
2022-03-16 cond-mat.mtrl-sci
Understanding the growth mechanism of BaZrS$_3$ chalcogenide perovskite thin films from sulfurized oxide precursors
钡锆硫化物（BaZrS 3）是一种地球资源丰富且环境友好的硫属钙钛矿，具有用于各种能量转换应用的有前途的特性。最近，氧化物前体的硫化已被认为是有效合成的可行解决方案，特别是从规避处理碱土金属的困难的角度来看。在这项工作中，我们详细探索了从Ba-Zr-O氧化物前体膜在700 °C至1000 °C的温度范围内硫化合成BaZrS 3。我们提出了一种基于两步反应的BaZrS 3的形成机制，该反应涉及BaZrO 3晶相的中间非晶化步骤。我们展示了硫（S）物种在膜中的扩散是该反应的限速步骤。在用作反应物的含硫H2S气体的恒定流速下，处理温度在确定从氧化物相到硫化物相的转化的总分数中起关键作用。最后，我们观察到形成的化学计量比BaZrS 3（1：1：3），即使在富Zr的前体条件下，与形成的ZrO 2作为第二相。这标志着BaZrS 3在其他类型的硫属化物中是非常独特的，例如黄铜矿和锡碲矿，它们可以容纳相当大范围的非化学计量组成。这项工作为进一步优化BaZrS 3合成工艺开辟了一条途径，为该材料的未来应用铺平了道路。
2022-12-13 cond-mat.mtrl-sci
High temperature equilibrium of 3D and 2D chalcogenide perovskites
本研究发现高温下三维与二维硫族化物钙钛矿吉布斯自由能相近易形成混合相，通过多表征结合理论计算证实固相合成制备相纯样品存在热力学限制，强调多技术联用解析组分的必要性。
2023-05-03 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Fabrication of BaZrS3 chalcogenide perovskite thin films for optoelectronics
BaZrS 3是一种典型的硫属钙钛矿，是一类新兴的非常规半导体。最近对粉末样品的研究结果表明，它是一种直接带隙为1.7-1.8 eV的材料，具有非常强的光-物质相互作用和高化学稳定性。然而，许多基本性质是未知的，阻碍了将BaZrS 3应用于光电子学的能力。在这里，我们报告的BaZrS 3薄膜的制备，通过硫化的氧化物膜沉积的脉冲激光沉积。我们发现这些薄膜是n型的，载流子密度在10^19-10^20 cm^-3之间。根据处理温度的不同，霍尔迁移率的范围为2.1至13.7 cm ^2/Vs。在光子能量> 1.97 eV时，吸收系数> 10^5 cm-1。温度依赖的电导率测量表明浅施主能级。这些结果保证BaZrS 3是一个有前途的候选人，如光电探测器，光电子器件，发光二极管。
2019-11-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Orbital-Energy Splitting in Anion Ordered Ruddlesden-Popper Halide Perovskites for Tunable Optoelectronic Applications
能带边缘的电子轨道特性对钙钛矿光伏材料的电学、光学和缺陷性质起着重要的决定作用。建立基础原子轨道和光电性质之间的关系作为最大化光伏性能的指导是非常期望的。在这里，使用第一性原理计算并以阴离子有序Ruddlesden-Popper（RP）相卤化物钙钛矿Cs $_{n+1}$ Ge $_n$ I $_{n+1}$ Cl $_{2n}$为例，我们演示了如何合理地优化光电性能（例如，带隙、跃迁偶极矩阵元、载流子有效质量、带宽）。结果表明，降低B位原子p轨道的分裂能$|Δc|$可以有效地降低带隙和载流子有效质量，同时大大提高可见光区的光吸收。因此，通过双轴压缩应变很好地建立了与$Δc$的轨道-性质关系。最后，它表明，这种方法可以合理地扩展到其他几个非立方卤化物钙钛矿在导带边缘具有类似的p轨道特性。因此，我们相信我们提出的轨道工程方法为理解和优化层状钙钛矿太阳能电池的器件性能提供了原子级指导。
2020-05-29 cond-mat.mtrl-sci
Thermal Stability Study of Transition Metal Perovskite Sulfides
过渡金属钙钛矿硫族化合物是一类功能性丰富的材料，作为可再生能源应用的候选材料越来越受到关注。过氧化氢氧化物被认为是优良的n型热电材料。与氧化物相比，硫属化合物具有更好的热电性能，如更低的晶格热导率和更小的带隙，使它们成为高温热电材料的候选者。因此，有必要详细研究这些材料的热性能，特别是热稳定性，以评估其潜力。本文报道了五种化合物α-SrZrS $_3$，β-SrZrS $_3$，BaZrS $_3$，Ba $_2$ ZrS $_4$，Ba $_3$ Zr $_2$ S $_7$的合成及热稳定性研究。这些材料涵盖了几种结构类型，包括扭曲的钙钛矿，针状和Ruddlesden-Popper相。差示扫描量热仪和热重分析测量在高达1200°C的空气中进行。结构和化学表征，如X-射线衍射，拉曼光谱，和能量色散分析X-射线光谱进行所有的样品之前和之后的热处理，以了解氧化过程。我们的研究表明，钙钛矿硫族化合物在空气中具有优异的热稳定性，至少高达600°C。
2018-07-09 cond-mat.mtrl-sci
Structural Stability and Optoelectronic Properties of Tetragonal MAPbI3 under Strain
近年来，有机-无机杂化钙钛矿材料因其优异的光电性能在光电子器件的应用中引起了广泛的关注。在钙钛矿太阳能电池的制造过程中，钙钛矿薄膜不可避免地存在由非化学计量组分和外部载荷引起的残余应力。然而，它们对钙钛矿太阳能电池的结构稳定性和光伏性能的影响仍然不清楚。本文采用第一性原理计算研究了外加应变对四元MAPbI 3结构稳定性和光电性质的影响。我们发现，I-离子的迁移势垒在压应变存在下增加，而随着拉应变的增加而降低，表明压应变可以增强卤化物钙钛矿的结构稳定性。此外，MAPbI 3在压缩应变下的光吸收和电子性质也得到改善。三轴应变和双轴应变下的带隙变化在一定的应变范围内是一致的，这是由于带边位置主要受赤道面上Pb-I键的影响。我们的研究结果为实现MAPbI 3基钙钛矿太阳能电池的商业应用提供了有益的指导。
2020-01-04 cond-mat.mtrl-sci
Newly synthesized 3D boron-rich chalcogenides B12X (X = S, Se): Theoretical characterization of physical properties for optoelectronic and mechanical applications
近年来，富硼硫族化合物被认为具有优异的光学和机械性能。在这方面，我们报告的电子，光学和机械性能的最近合成的富硼硫族化合物，B12 X（X = S和Se）使用密度泛函理论的第一次。研究了交换和关联泛函对这些性质的影响。所获得的晶体结构与报道的实验结果的一致性已被检查的晶格参数。所考虑的材料是机械稳定的，脆性和弹性各向异性。计算了B12 S的弹性模量和硬度参数，结果表明B12 S是比B12 Se更重要的硬质材料。根据费米能级附近的态密度解释了硬度不同的原因。B12 X（X= S和Se）的断裂韧性和可加工性指数的合理良好的值的报告。B12 S和B12 Se化合物的熔点Tm表明这两种固体是稳定的，至少分别高达4208和3577 K。利用HSE 06功能基获得了B12 S和B12 Se的间接带隙（分别为2.27 eV和1.30 eV），B12 Se化合物的电子平均有效质量比B12 S化合物的电子平均有效质量小，表明B12 Se中载流子的迁移率高。利用GGA-PBE和HSE 06方法对薄膜的光学性质进行了表征和讨论。这些化合物具有体光学各向异性和优异的吸收系数在可见光区域，以及非常低的静态值的反射率光谱（范围：7.42-14.0%，使用两个泛函）被注意到。所研究的化合物的这些有用的特征显示出在光电和机械领域应用的前景。
2021-08-19 cond-mat.mtrl-sci
Eco-friendly Bismuth Based Double Perovskites X$_2$NaBiCl$_6$ (X=Cs, Rb, K) for Optoelectronic and Thermoelectric Applications: A First-Principles Study
由于能源短缺和传统化石燃料发电机制的各种严重不利影响，光伏和热电材料被认为是构建非传统，高效，环保发电组合的潜在候选人。铅基钙钛矿已经成为用于此类应用的高效、大量可用且低成本的材料，但存在两个主要挑战，即化学不稳定性和有毒铅浸出的危险，这可能严重影响环境和人类健康。因此，在寻找无铅钙钛矿时，用铋和钠等环保元素代替铅可能是一个很好的策略。铋具有与铅非常相似的电子性质，因此它提供非常有效的钙钛矿。因此，本文采用第一性原理方法研究了含Bi双钙钛矿X $_2$ NaBiCl $_6$（X=Cs，Rb，K）的结构、光电和热电性质。由于该材料在紫外区（10 eV-30 eV）具有显著的吸收峰，低反射率（5-7%）和高电导率，因此在光电应用如紫外传感器和探测器方面具有吸引力。除了诱人的光电特性外，正在研究的化合物具有接近1的品质因数，因此这些化合物也有希望用于热电应用。
2022-08-08 cond-mat.mtrl-sci
Dye-Sensitized Ternary Copper Chalcogenide Nanocrystals: Optoelectronic Properties, Air Stability and Photosensitivity
我们报告的铜硫硒化物以及硒化铜纳米晶体与有机π系统钴β-四氨基酞菁的配体交换的效果，并分析这些混合材料的薄膜的结构，光学和电学性质的变化。紫外-可见吸收光谱和拉曼光谱表明配体与纳米晶表面有很强的相互作用。掠入射小角度X射线散射研究表明，在配体交换后，粒子间距离显着收缩。对于缺铜的硒化铜，这种收缩对电传输的影响可以忽略不计，而对于缺铜的硫化硒化铜，电导率增加了8个数量级，并导致类似金属的温度依赖性传输。我们讨论了这些差异，在光的电子与离子传输在两种材料中的不同贡献，并强调其在环境条件下的传输性能的稳定性的影响。与光电流测量，我们证明了高的光响应度为200-400 A W-1的酞菁封端的硫化硒化铜，并强调在这方面的有机π-系统，作为一个电子连接器和光敏剂在同一时间的有益作用。
2019-03-12 cond-mat.mtrl-sci
An Environmentally Stable and Lead-Free Chalcogenide Perovskite
有机-无机卤化物钙钛矿在暴露于湿气和/或光时本质上是不稳定的。此外，铅在许多钙钛矿中的存在引起了毒性问题。本文报道了一种无铅硫族化物钙钛矿BaZrS 3的薄膜。光致发光和X射线衍射测量表明，BaZrS 3在潮湿环境中远比甲基碘化铅铵（MAPbI 3）稳定。利用基于密度泛函理论的模拟和计算，比较了BaZrS 3和MAPbI 3的光致和湿致退化。模拟显示BaZrS 3由于两个因素-与水的弱相互作用和非常低的离子迁移速率而显著较慢的降解。还报道了BaZrS_3光电探测器件的光响应度为~ 46.5mA W ~（-1）。在环境条件下放置4周后，器械保留了约60%的初始光响应。类似的MAPbI 3器件降解迅速，在短短4天内光响应度下降约95%。研究结果确立了BaZrS 3的优越稳定性，并加强了其在光电子学中的应用。使用这些材料的热电能量转换的新的可能性也被证明。
2019-12-15 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
First principles investigation of cubic RbGeO3 novel inorganic lead-free germanate perovskite material for optoelectronic and plasmonic applications
本文通过第一性原理DFT计算研究立方相RbGeO3锗酸盐钙钛矿，证明其具有与立方SrGeO3相似的热力学、动力学稳定性及反铁畸变不稳定性，并首次报道其光电性质，表明该材料适用于光电和等离激元应用。
2023-10-27 cond-mat.mtrl-sci
The role of lattice mismatch on the emergence of surface states in 2D hybrid perovskite quantum wells
表面态是半导体中普遍存在的，它对半导体的物理性质以及光电子器件的性能有着重要的影响。此外，表面效应在低维系统中被强烈放大，例如量子阱和纳米结构。层状卤化物钙钛矿（LHP）是2D溶液处理的天然量子阱，其中可以通过改变钙钛矿层厚度来调节光电特性。它们是具有技术相关稳定性的高效半导体。在这里，一个通用的弹性模型和电子结构建模应用到LHPs异质结构与不同的层厚度。我们表明，弛豫的界面应变是由钙钛矿层以上的临界厚度。这导致由晶格失配引起的机械能的释放，其使表面重组成核，并因此形成较低能量的边缘状态。这些状态在3D钙钛矿中不存在，主导着LHP的光电特性，预计将在光电子器件LHP的设计中发挥至关重要的作用。
2018-01-02 cond-mat.mtrl-sci
Theoretical Study of the Structural, Electronic, Mechanical, and Optical of Transition Metal (Mn, Co, and Ni) Doped FrGeI3 Perovskites
本研究采用基于密度泛函理论的第一性原理计算，探究Mn、Co、Ni三种过渡金属掺杂对无铅FrGeI₃钙钛矿结构、电子、机械及光学特性的影响，发现掺杂可增大带隙并提升相关性能，为新型光电子与生物医学器件研发提供理论支撑。
2023-04-30 cond-mat.mtrl-sci
Interfacial effect on the optoelectronic and piezoelectric properties of Ge-Sn terminated Halide Perovskite heterostructure from first-principles study
本研究通过第一性原理计算分析了Ge-Sn终止卤化物钙钛矿异质结的界面效应，揭示其优异的光电子和压电性能。
2025-12-11 cond-mat.mtrl-sci
Microscale optoelectronic synapses with switchable photocurrent from halide perovskite
本文展示了微尺度背接触型卤化物钙钛矿光电子人工突触，利用离子迁移调节易失性光电流，支持极性切换与STDP学习，可作为注意力机制，兼容高密度集成以实现高能效视觉数据处理。
2025-08-26 cond-mat.mtrl-sci
A new semiconducting perovskite alloy system made possible by gas-source molecular beam epitaxy
光电子技术基于半导体合金族。很少有新的半导体合金家族发展到可以外延生长的程度;自20世纪50年代以来，这种情况大约每十年发生一次。在这里，我们展示了外延薄膜生长的半导体硫属钙钛矿合金在Ba-Zr-S-Se系统的气体源分子束外延（MBE）。我们稳定整个范围y = 0.通过在BaZrS $_3$外延模板上生长，在钙钛矿结构中的组合物BaZrS $_{(3-y)}$ Se $_y$，直到并包括BaZrSe $_3$。所得的薄膜是环境稳定的，直接带隙（$E_g$）随Se含量变化很大，如理论预测的那样，覆盖范围$E_g$ = 1.9. 1.4对于$y$ = 0. 3.这为使用硫属钙钛矿的可见光和近红外（VIS-NIR）光电子学、固态照明和太阳能电池创造了可能性。
2022-12-29 cond-mat.mtrl-sci
Unlocking the Optoelectronic Potential of AGeX$_{3}$ (A = Ca, Sr, Ba; X = S, Se): A Sustainable Alternative in Chalcogenide Perovskites
本文采用 DFT、DFPT、GW 与 BSE 系统研究 AGeX$_{3}$ 锗基硫族化物钙钛矿，证实其稳定、带隙可调、激子易解离且载流子迁移率高。
2025-02-20 cond-mat.mtrl-sci
Gate-induced insulator to band-like transport transition in organolead halide perovskite
了解有机铅卤化物钙钛矿中的本征电荷输运对于开发高效光电子器件和其他光电子器件至关重要。尽管有机铅卤化物钙钛矿在光伏和光电应用中的快速发展，但这些材料中的本征载流子传输仍然难以捉摸，部分原因是制造电气器件和获得良好电接触的困难。在这里，我们报告的有机铅卤化物钙钛矿微板与单层石墨烯作为低势垒电接触的制造。一个系统的电荷输运研究揭示了绝缘体带状运输转变。我们的研究表明，从绝缘体到类能带的输运转变依赖于有机铅卤化物钙钛矿微片的正交到四方相变温度和缺陷密度。我们的研究结果不仅对电荷传输行为的基本理解很重要，而且还为基于有机铅卤化物钙钛矿的光电子学和光电应用提供了有价值的实际意义。
2016-10-09 cond-mat.mtrl-sci
Optoelectronic and stability properties of quasi-2D alkylammonium based perovskites
采用密度泛函理论（DFT）计算研究了准二维烷基铵钙钛矿的电子和稳定性，并在选定的化合物上进行了实验验证。我们的分析集中于式（A）$_2$（A $'$）$_{n-1}$ Pb $_n$ X $_{3n+1}$的钙钛矿结构，其中大阳离子A =丁基-、戊基-、己基铵（BA、PA、HXA），小阳离子A $'$ =甲基铵、甲脒、乙基铵、胍（MA、FA、EA、GA），卤素X = I、Br、Cl。卤素离子的作用概述的能带结构，稳定性和缺陷形成能量。两个相反的趋势被发现的吸收效率与稳定性，后者进行评估方面可能的降解机制。对基于戊基铵阳离子的准2D钙钛矿进行实验验证，即：（PA）$_2$ PbX $_4$和（PA）$_2$（MA）Pb $_2$ X $_7$，其通过抗溶剂辅助的气相结晶合成。结构和光学分析与基于DFT的计算一致。此外，热重分析表明溴和氯基化合物的稳定性增强，与理论预测一致。
2022-10-10 cond-mat.mtrl-sci
Post-Transition Metal Sn-Based Chalcogenide Perovskites: A Promising Lead-Free and Transition Metal Alternative for Stable, High-Performance Photovoltaics
本研究通过DFT、DFPT及GW/BSE方法，系统研究了Sn基硫属钙钛矿ASnX3，发现其具有低带隙、高载流子迁移率和24.2%-31.2%的光谱限制效率，是稳定无铅光伏的有前景替代材料。
2025-03-01 cond-mat.mtrl-sci
Synthesis, Optoelectronic Properties, and Charge Carrier Dynamics of Colloidal Quasi-two-dimensional Cs3Bi2I9 Perovskite Nanosheets
无毒性和稳定性使得二维（2D）卤化铋钙钛矿更好地替代铅基钙钛矿用于光电应用和催化。在这项工作中，我们合成了亚微米尺寸的胶体准二维Cs3 Bi 2 I9钙钛矿纳米片，并研究了它们的载流子的产生和弛豫。稳态吸收光谱揭示了2.07 eV的间接带隙，这是由密度泛函理论计算的能带结构支持。纳米片在室温下在带边激发下不显示可检测的光致发光，这归因于间接带隙。然而，阴极射线发光跨越一个广泛的范围从500 nm到750 nm的不对称和斯托克斯位移光谱观察，表明声子和陷阱辅助复合。利用飞秒瞬态吸收光谱研究了Cs3 Bi 2 I9纳米片中的超快载流子动力学。用高于其带隙的泵浦能量激发样品，并根据热载流子产生（<1 ps）、局部声子热化（~1 ps）和冷却（>30 ps）解释结果。此外，激子在能带边缘的相对缓慢的弛豫（>3 ns）表明形成了稳定的极化子，其通过发射声子而非辐射地衰减。
2023-02-10 cond-mat.mtrl-sci
Ultralow lattice thermal transport and considerable wave-like phonon tunneling in chalcogenide perovskite BaZrS$_3$
本研究探究硫族化物钙钛矿BaZrS₃的热输运特性，揭示其300K下超低晶格热导率的成因，证实类波声子隧穿的相干贡献，且通过Se替换与Ti合金化将其500K下ZT值从0.58提升至0.91，为热电材料开发提供新候选。
2023-10-20 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Two-Dimensional halide perovskites: Synthesis, optoelectronic properties, stability, and applications
卤化物钙钛矿是一种有前途的发光和捕光材料。在这种情况下，二维钙钛矿如纳米片或Ruddlesden-Popper和Dion-Jacobson层状结构是重要的，因为它们的结构柔性、电子限制和更好的稳定性。这篇评论文章提出了一个广泛的概述的二维卤化物钙钛矿的胶体和非胶体形式的最新发展。我们概述了合成和控制形状的策略，并讨论了不同的晶相和光电性能。本文综述了二维钙钛矿材料在太阳能电池、发光二极管、激光器、光电探测器和半导体器件等方面的应用。此外，我们还强调了这些材料的水分，热，光稳定性相比，他们的三维类似物。
2021-10-22 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Local Strain Heterogeneity Influences the Optoelectronic Properties of Halide Perovskites
卤化物钙钛矿是用于廉价、高性能光电子学的有前途的半导体。尽管与常规半导体相比具有显著的缺陷容限，但钙钛矿薄膜在诸如发光效率和器件性能的关键性质中仍然显示出显著的微观尺度异质性。这种行为已被归因于作为陷阱介导的非辐射复合位点的子带隙电子态的群体中的空间波动。然而，缺陷容忍度的变化，陷阱状态和程度的起源仍然是一个有争议的话题，准确的理解是至关重要的缺陷管理策略的合理设计。通过结合扫描X射线衍射光束线在两个不同的同步加速器与高分辨率透射电子显微镜，我们揭示了10微米尺度（超晶粒），甚至10纳米尺度（亚晶粒域）的异质性水平。我们发现，局部应变与增强的缺陷浓度，和局部结构和时间分辨的光致发光之间的相关性表明，这些应变相关的缺陷是非辐射复合的原因。我们揭示了缺陷浓度和非辐射损失之间的直接联系，以及跨多个长度尺度的复杂异质性，从而为卤化物钙钛矿中结构缺陷的存在和影响提供了新的线索。
2018-05-15 cond-mat.mtrl-sci
Unveiling the Optoelectronic Potential of Vacancy-Ordered Double Perovskites: A Computational Deep Dive
本研究利用第一性原理计算分析了Rb$_{2}$BX$_{6}$空位有序双钙钛矿的电子、光学、激子和极化子特性，发现其具有高稳定性、可调带隙、强光吸收及高电子极化子迁移率，是极具潜力的光电应用候选材料。
2024-11-13 cond-mat.mtrl-sci
Charge Transport and Defects in Sulfur-Deficient Chalcogenide Perovskite BaZrS$_3$
本研究通过真空退火在贫硫环境中诱导硫空位，使BaZrS$_3$从绝缘体转变为n型半导体，并揭示了缺陷主导的电荷输运机制，为其在太阳能电池中的应用提供了关键见解。
2024-05-27 cond-mat.mtrl-sci
Structural and Optoelectronic Behaviour of Copper Doped Cs2AgInCl6 Double Perovskite: A DFT Investigation
最近，直接带隙双钙钛矿在光伏研究界中变得越来越流行，这是由于它们有可能解决铅（Pb）毒性和卤化铅（简单）钙钛矿中固有的结构不稳定性的问题。在本研究中，In-Ag基直接带隙双钙钛矿Cs2 AgInCl 6（CAIC），处理过渡金属掺杂，以改善材料的光电性能。采用密度泛函理论（DFT）和虚晶近似（VCA）的从头计算方法，对Cu掺杂的CAIC Cs2 Ag（1-x）CuxInCl 6的结构和光电性质进行了研究.计算结果表明，随着Cu含量的增加，Cs2 Ag（1-x）CuxInCl 6的最佳晶格常数和直接带隙分别呈线性和二次函数减小，而体弹性模量则呈二次函数增大.光吸收系数，光学电导率和其他光学参数的利益也计算，表明增强的吸收和导电性较高的铜含量。基于我们的研究结果，过渡金属（Cu）掺杂是处理双钙钛矿的一种可行方法-通过调整其光电性能，适用于广泛的光电子器件，太阳能电池和光电子器件。
2020-09-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Transversal Halide Motion Intensifies Band-To-Band Transitions in Halide Perovskites
尽管它们令人困惑的振动特性，包括强烈的非谐性和热无序的签名已经在室温附近，卤化物钙钛矿表现出良好的光电性能的应用在光电子学和超越。然而，这些振动特性对它们的光电特性是有利的还是有害的，仍然是一个重要的悬而未决的问题。本文采用基于密度泛函理论的第一性原理分子动力学方法研究了立方结构CsPbBr $_3$的有限温度光电性质。结果表明，与卤化物钙钛矿相关联的动态灵活性，使所谓的横向性，这表现为大的卤化物位移垂直于Pb-Br-Pb键合轴的偏好。我们发现，横向是并发的振动非谐性，并导致一个快速上升的联合态密度，这是有利的photoprophics，因为这意味着尖锐的光学吸收剖面。这些研究结果与PbTe的情况形成对比，PbTe是一种与CsPbBr $_3$共享几个关键特性但不能表现出任何横向性的材料，因此，发现其表现出更宽的带边分布。我们的结论是，卤化物钙钛矿的动态结构的灵活性和他们的不寻常的振动特性可能不仅仅是一个巧合，但在建立其良好的光电性能发挥了积极的作用。
2022-02-07 cond-mat.mtrl-sci
Microscale optoelectronic reservoir networks of halide perovskite for in-sensor computing
本文提出基于卤化物钙钛矿微尺度器件的多模态光电储备池网络，可同时处理电压和光输入，在MNIST图像和NMNIST视频分类中分别达到95.3%和87.8%的准确率，显著优于线性分类器，为高效传感器内计算提供了可行方案。
2025-08-27 cond-mat.mtrl-sci
Controlling Switching Evolution in Lead-Free Perovskite-Inspired Chalcogenide Memristors for Neuromorphic Computing
本研究报道了基于AgBiS2的无铅忆阻器，具有超低开关电压和高开关比，通过工程调控实现数字与模拟开关模式，并揭示细丝演化机制，为神经形态计算提供可持续器件设计原则。
2026-10-01 cond-mat.mtrl-sci
