Roughness-induced energetic disorder at the metal/organic interface
计算了金属/有机界面处粗糙度引起的能量无序的振幅。结果发现，对于中等粗糙的电极，在充电位置的静电图像电位的校正是小的。因此，与最近的报道相反，粗糙度引起的能量紊乱不能明显影响载流子注入。
2005-06-29 cond-mat.mtrl-sci
Electronic chemical potentials of porous metal-organic frameworks
电子在材料中的结合能是一个基本特性，它决定了大量重要的化学和物理性质。对于金属-有机骨架，该量是迄今未知的。我们提出了一个通用的方法来确定多孔金属有机框架的真空度，并应用它来获得第一电离能为六个原型材料，包括沸石，共价和离子框架。这种价带排列的方法可以解释与多孔框架的电化学，光学和电学性质有关的观察。
2014-01-23 cond-mat.mtrl-sci
Temperature-dependent transition from injection-limited to space-charge-limited current in metal-organic diodes
基于接触势垒高度决定有机半导体电子器件中的电流流动的假设，在金属-有机（MO）界面处的电荷注入已被广泛研究，而有机体中的空间电荷传导通常被忽略。最近的理论建模和模拟指出，这种简化是值得怀疑的，由于跳跃性质的电荷注入和跳跃相关的空间电荷传导。在这里，我们实验表明，在金属有机二极管中的电荷传输是复杂的注入限制电流（ILC）和空间电荷限制电流（SCLC）之间的相互作用。我们报道了银/并五苯/银二极管中ILC到SCLC转变随温度变化的实验观察。
2009-09-22 cond-mat.mtrl-sci
Prediction of flexibility of metal-organic frameworks CAU-13 and NOTT-300 by first principles molecular simulations
基于第一性原理计算，我们预测和表征了两种铝基金属有机框架（MOFs），CAU-13和NOTT-300的柔性。这两种材料都具有类似于MIL-53（Al）的酒架拓扑结构，MIL-53（Al）是典型的呼吸MOF，但它们的灵活性迄今尚未得到证明。
2019-04-20 cond-mat.mtrl-sci
Barrier formation at metal/organic interfaces: dipole formation and the Charge Neutrality Level
在诱导界面态密度（IDIS）模型中分析了金属/有机半导体界面势垒的形成。利用弱化学吸附理论，我们计算了有机能隙中的诱导态密度，并表明它足够高以控制势垒的形成。我们计算了几种有机分子（PTCDA，PTCBI和CBP）的电荷中性能级以及它们与Au（111）表面接触时的界面费米能级。我们发现一个很好的协议与实验证据，并得出结论，势垒的形成是由于金属和有机能隙中诱导的状态之间的电荷转移。
2004-05-21 cond-mat.mtrl-sci
Organic Topological Insulators in Organometallic Lattices
拓扑绝缘体是近年来发现的一类具有绝缘体电子态和导电边界态的非平凡拓扑结构材料。到目前为止，已经有几代TI被理论预测和实验证实，都是基于无机材料。在这里，基于第一性原理计算，我们预测了一族由金属有机晶格构成的二维有机TI。通过组装具有强自旋轨道耦合的三苯基金属化合物的分子构建块设计成六方晶格，这类新的有机TI表现出非平凡的拓扑边缘状态，对显着的晶格应变是强大的。我们设想，有机技术创新将大大扩大技术创新的科学和技术影响。
2013-04-20 cond-mat.mtrl-sci
Early steps in the formation of the interface between organic molecular semiconductors and metals: a computational approach
提出了一种计算方法，用于预测模拟金属和有机分子半导体之间界面形成的早期步骤中的纳米级形态。尽管金属-分子结对于电子应用的发展具有相关性，但界面处的结构细节通常难以评估。我们的方法，基于集成的密度泛函理论与生长动力学的模拟方法，允许解开的金聚集体形成到分子材料的结构细节。模拟应用于调查的初始步骤中形成的金团簇的界面处与原型的p型和n型有机分子半导体。结果表明，金属-有机界面的形态，分子结构的细节和特殊的金属-分子相互作用之间的显着相关性，也突出了制造条件的作用。
2020-01-21 cond-mat.mtrl-sci
Bias-induced insulator-metal transition in organic electronics
本文基于Su-Schrieffer-Heeger模型结合非平衡格林函数理论，研究了有机电子器件中偏压诱导的绝缘体-金属相变。绝缘体-金属转变用消除Peierls相并使阈值电压附近的电子态离域的能级交叉来解释。这可以解释在器件上的实验观察，表现出本征的电导开关与大的开关比。
2007-07-10 cond-mat.mtrl-sci
Origin of metallic conductance in a single-component molecular organic crystal
自从TTF-TCNQ电荷转移配合物作为第一个由分子组成的金属材料被发现以来，许多其他分子金属被报道。然而，直到最近，Kobayashi等人才首次表征了不含金属的单组分有机金属。虽然对结晶不良样品的测量性质清楚地显示了金属行为，但晶体结构本身无法解决，因此这种材料的导电机制仍然未知。在这里，我们提出的TED分子的理论晶体结构预测计算的结果，伴随着电子DOS和能带结构计算表明带传输。
2019-11-06 cond-mat.mtrl-sci
Formation of dispersive hybrid bands at an organic-metal interface
在单层电荷转移络合物（TTF-TCNQ）与Au（111）表面的界面处发现了一个准一维色散的电子带。结合局域光谱和数值计算表明，该带的结果从一个复杂的混合金属和分子状态。分子层折叠下面的金属状态，并通过TTF组件选择性地与它们混合，从而产生各向异性的混合带。我们的研究结果表明，通过调整这样的分子层的组件，可以设计的有机金属界面态的维数和分散。
2008-03-10 cond-mat.mtrl-sci
Hybrid Interface States and Spin Polarization at Ferromagnetic Metal-Organic Heterojunctions: Interface Engineering for Efficient Spin Injection in Organic Spintronics
铁磁金属-有机半导体（FM-OSC）杂化界面在有机自旋电子学中对自旋注入起着重要的作用。在这里，11，11，12，12-四氰基萘并-2，6-醌二甲烷（TNAP）被引入作为Co-OSC异质结中的界面层，目的是调节自旋注入。用X射线和紫外光电子能谱学（XPS/UPS）、近边X射线吸收精细结构（NEXAFS）和X射线磁性圆二色性（XMCD）研究了Co/TNAP界面。在Co/TNAP界面上观察到了由Co与TNAP之间的化学相互作用产生的杂化界面态（HIS）。在Co/TNAP/OSC界面处的能级取向也被获得，并且证明空穴注入势垒的降低。XMCD的结果证实了相当大的自旋极化在Co/TNAP混合界面。
2014-03-21 cond-mat.mtrl-sci
Metal-Organic Frameworks in Germany: from Synthesis to Function
金属有机框架（MOF）由无机和有机单元的组合构成，以生产具有高孔隙率以及其他独特且令人兴奋的性能的材料。MOFs在许多广泛的应用中显示出前景，例如催化和气体分离。在这篇综述中，我们强调了德国的研究小组进行的MOF研究。具体来说，我们的特点是新的MOF的合成方法，高通量的MOF生产，先进的表征方法和先进的功能和性能的例子。
2019-04-29 cond-mat.mtrl-sci
Iron nanoparticle formation in a metal-organic matrix: from ripening to gluttony
介绍了一种制备金属纳米颗粒的简单方法。在真空中加热金属有机晶体导致嵌入碳基质中的良好限定的金属颗粒的形成。该方法被证明为铁酞菁。在500 ℃下，通过成核和熟化形成具有合理窄尺寸分布的均匀分布的铁纳米颗粒。在该初始阶段之后，形成动力学急剧变化。颗粒在基质中移动以结合材料。“暴食”阶段与寻找活微生物的营养有惊人的相似之处。颗粒形成，成熟和暴食之后，在原位的透射电子显微镜。
2008-05-22 cond-mat.mtrl-sci
Charge-transfer interfaces between metal and redox arylamine molecular films: As probed with anode interfacial engineering approach in single-layer organic diodes
本文采用阳极界面工程方法，通过研究单层有机二极管的电流-电压特性，研究了氧化还原芳胺分子膜与金属之间的电荷转移界面。二极管的导通电压被证明是高度敏感的芳胺/金属电荷转移接口，因此可以作为一个探针，在检测这样的有机/金属界面。研究表明，通过控制阳极功函数、芳胺取代基和活性层表面形貌等因素，设计芳胺/金属界面，可以调节二极管的电学性能。二极管的导电机制是注入限制的，可以用Richardson-Schottky热发射模型很好地描述。我们的工作为利用单层有机二极管和界面工程方法快速探测有机/金属甚至有机/有机电荷转移界面提供了一些思路。
2005-08-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Chemical interaction, space-charge layer and molecule charging energy for metal oxide / organic interfaces
三种驱动力控制过渡金属氧化物和有机材料之间的能级排列：两种材料之间的化学相互作用、有机电负性和氧化物中可能形成的空间电荷层。这是说明在这封信中通过分析实验和理论上的一个范例的情况下，TiO 2（110）/ TCNQ界面：由于两种材料之间的化学相互作用，有机电子亲合能级位于费米能级以下的n-掺杂TiO 2。然后，一个电子从氧化物转移到这一水平，并在氧化物中产生空间电荷层，从而引起界面偶极子和氧化物功函数的重要增加。
2015-02-26 cond-mat.mtrl-sci
Reversible Switching of Charge Injection Barriers at Metal/Organic-Semiconductor Contacts Modified with Structurally Disordered Molecular Monolayers
金属/半导体界面通过电荷注入势垒的形成来控制半导体器件的操作，电荷注入势垒可以通过调节金属功函数来控制。然而，控制能力通常限于静态。我们表明，可以赋予一个动态的性质，使用电极表面改性与结构无序的分子单层的接口。界面处的势垒高度通过外部电场以可逆的方式显著改变。结果，观察到通过界面的载流子输运性质的急剧变化，例如金属/有机半导体/金属二极管的可逆极性反转。
2014-01-12 cond-mat.mtrl-sci
Generation of magnetic metal-organic frameworks
NORDITA, KTH Royal Institute of Technology and Stockholm University（北欧原子、分子和凝聚态物理理论研究所，瑞典皇家理工学院和斯德哥尔摩大学）；Doublet labs（双重体实验室）
本文利用有机材料数据库生成包含15000多个单点第一性原理计算的训练集，通过微调CHGNet和位点替换工作流，发现具有高磁性的新型MOF结构。
2026-04-30 cond-mat.mtrl-sci
Computational characterization and prediction of metal-organic framework properties
在这篇介绍性综述中，我们概述了金属有机框架（MOFs）领域常用的计算化学方法，以描述或预测结构本身并表征其各种性质，无论是在量子化学水平还是通过经典分子模拟。我们讨论的方法预测的晶体结构，几何性质和大规模筛选的假设的MOFs，以及它们的热和机械性能。一个单独的部分涉及在MOF中的流体和流体混合物的吸附的模拟。
2015-08-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Defect-dependent colossal negative thermal expansion in UiO-66(Hf) metal-organic framework
热致密化的对苯二甲酸铪UiO-66（Hf）显示出对于金属有机骨架（MOF）而言迄今报道的最强的各向同性负热膨胀（NTE）效应。在框架内并入相关空位缺陷影响热致密化的程度和在致密化产品中观察到的NTE的大小。因此，我们证明，缺陷夹杂物可以用来系统地调整的物理行为的MOF。
2015-03-30 cond-mat.mtrl-sci
Mechanical properties of 2D metal-organic and covalent-organic frameworks with non trivial topological band dispersion
利用密度泛函理论研究了几种二维金属有机骨架（MOFs）和共价有机骨架（COFs）的力学性质。这些多孔材料由于其物理稳定性、独特的结构特征和大的表面积与体积比而成为一个非常吸引人的课题。这些框架固有的多孔性产生了许多迷人的，偶尔令人惊讶的现象，这使得它们成为技术应用的潜在候选者。为了使MOFs/COFs在功能纳米器件中得到可靠的应用和实际应用，研究其力学性能是非常必要的。因此，本文特别注意研究在应力对应变的线性依赖性的情况下具有非平凡拓扑带色散的少数2D MOF和COF的弹性形变。特别地，我们考虑了不同的变形类型，并从应力-应变曲线和能量-应变曲线中找到了弹性张量的所有分量。这些发现可以提供有用的信息，通过减少实验的数量来制造基于MOFs/COFs的器件。
2023-03-14 cond-mat.mtrl-sci
Charge migration in metal-organic frameworks
采用AM 1 * 哈密顿量的周期性半经验分子轨道计算方法研究了两种锌金属有机骨架（MOFs）中的电荷输运.受限的哈特里-福克计算低估了带隙（库普曼定理），然而当波函数被允许变得不受限制时，这变得更加现实。使用传播的电子或空穴密度在虚时间的电荷传输模拟允许电荷传输路径被确定，虽然计算的迁移率仍然必须得到改善。在一般情况下，所讨论的技术似乎是有用的调查电活性的MOF。
2019-06-04 cond-mat.mtrl-sci
Ballistic emission spectroscopy and imaging of a buried metal-organic interface
用弹道电子发射显微镜（BEEM）研究了银-对苯撑（Ag-PPP）界面。观察到多个注入势垒和载流子注入在纳米尺度上的空间不均匀性。没有发现独特的注入势垒，并讨论了这些特征的物理原因。BEEM电流图像和银膜的表面形貌是不相关的。
2005-01-04 cond-mat.mtrl-sci
Topological Insulator State due to Finite Spin-Orbit Interaction in an Organic Dirac Fermion System
最近，Valenti等人指出了有机材料中自旋-轨道相互作用（SOI）的重要性，并根据小SOI带隙解释了狄拉克半金属α-（BEDT-TTF）2 I3在低温下的异常绝缘行为。我们提出了一个具有合理SOI耦合的晶格模型，并指出带隙态是一个拓扑绝缘体。该模型是石墨烯的Kane-Mele模型的有机类似物。
2018-04-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Metalated Porous-Organic-Polymer Renders Mustard-Gas Simulant Harmless: Core Planarity Matters
金属有机骨架（MOFs）中开放活性金属中心的存在表现出更高的催化活性。但由于MOFs中存在配位键，限制了MOFs在多相催化中的合理应用。近年来，金属化多孔有机聚合物（Metalated Porous-Organic-Polymers，简称M-POP）以其共价键（结构稳定性）和开放金属中心（单中心催化）相结合的特点，引入了一种完全有机的替代结构。在这方面的贡献，我们展示了两个铁持久性有机污染物（Fe-Tt-POP和Fe-Rb-POP）的三元共聚方法的催化氧化去污不同的硫基芥子气模拟物的成功建设。Fe-Tt-POP催化氧化苯硫醚（TA）的转化率（13 h后为99%）高于Fe-Rb-POP（13 h后为43%）。通过原位漫反射红外光谱（DRIFTS）分析，结合密度泛函理论（DFT）计算研究，探讨了催化氧化TA反应机理的差异.
2022-02-23 cond-mat.mtrl-sci
Free energy of ligand removal in the metal-organic framework UiO-66
我们报告了一个调查的“失踪链接现象”在锆基金属有机框架UIO-66使用原子力场和量子化学方法。对于苯二羧酸配体，最低能量电荷封端机制涉及乙酸或Cl-/H2O。计算的缺陷形成自由能是非常低的，与实验报告的高缺陷浓度一致。一个动态的结构不稳定性被确定为某些较高的缺陷浓度。除了缺陷形成时材料性质的变化，我们评估了分子聚集体的形成，这为配体损失提供了额外的驱动力。预计这些结果将与广泛的金属有机框架相关。
2016-02-19 cond-mat.mtrl-sci
Two-dimensional band structure in honeycomb metal-organic frameworks
金属有机框架（MOFs）是一类重要的材料，在传感，气体存储，催化和光电子学领域提供了有趣的机会。最近，二维（2D）MOFs已被提出作为一种灵活的材料平台，用于实现奇异的量子相位，包括拓扑和异常量子霍尔绝缘体。在实验上，2D MOF的直接合成基本上局限于金属基底，其中与基底的相互作用掩盖了MOF的固有电子性质。在这里，我们展示了在弱相互作用的外延石墨烯衬底上合成2D蜂窝状金属有机框架。利用低温扫描隧道显微镜（STM）和原子力显微镜（AFM），结合密度泛函理论（DFT）计算，我们发现了与衬底解耦的MOF中二维能带结构的形成.这些结果为基于MOF的具有复杂工程电子结构的设计量子材料开辟了实验道路。
2017-11-03 cond-mat.mtrl-sci
Structural Motif Selection in Fluorinated Metal-Organic Chalcogenides Driven by Ligand Electrostatics
University of Houston（休斯顿大学）；Institute of Science Tokyo（东京科学大学）；AGC Inc.（AGC株式会社）
研究通过理论计算揭示配体静电作用如何调控金属有机硫化物的结构模体选择，发现配体间相互作用是决定结构模体的关键因素。
2026-04-10 cond-mat.mtrl-sci
Identifying the Bottleneck for Heat Transport in Metal-Organic Frameworks
控制热能的传输是金属有机框架的大多数应用的关键。通过分析有效局部温度的演化，将金属节点和有机连接体之间的界面确定为热传导的主要瓶颈。因此，可以利用改变节点-连接器界面处的键合强度和金属原子的质量来调整热导率。这种见解是采用分子动力学模拟结合先进的从头算参数化力场。本研究的重点是MOF-5作为等网状MOF的典型例子。尽管如此，关键的发现占主导地位，不同的节点结构和节点连接键的化学。所提出的结果奠定了基础，为开发详细的结构与性能的关系，在MOFs的热传输的目标是设计策略的热传导的应用特定的优化。
2020-08-24 cond-mat.mtrl-sci
Exciton self-trapping causes picoseconds recombination in metal-organic chalcogenides hybrid quantum wells
金属有机物种可以被设计成在大规模的、原子定义的超分子结构中自组装。其中无机二维（2D）平面被有机配体分开的混合量子阱是一个特定的例子。配体有效地为载流子提供层内限制，导致2D电子结构，甚至在多层组件中。空气稳定的金属有机硫族化合物混合量子阱最近被发现在体基质中具有强光学各向异性的紧密束缚的二维激子。在这里，我们调查的激发载流子动力学的原型金属有机硫族化合物[AgSePh]，解开三个激子共振低温瞬态吸收光谱。我们的分析表明，一个复杂的弛豫级联，包括超快屏蔽和重整化，激子间弛豫，激子在几皮秒内的自陷。由自陷机制提供的ps衰减可以被利用来释放材料用于超快光电应用的潜力。
2021-03-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
A simple strategy to measure the contact resistance between metals and doped organic films
从电极向掺杂有机膜中的电荷注入是在大多数现有技术的有机半导体器件中使用的广泛技术。虽然这种界面通常被认为是通过强能带弯曲形成欧姆接触，但直接测量接触电阻的实验尚未得到证实。在这项研究中，我们使用一个简单的金属/掺杂的有机半导体/金属堆叠，并研究其电压依赖性的电阻。传输层厚度的变化证明，所提出的实验获得直接访问的设备的接触电阻。我们可以量化，对于10 mA/cm 2的工作电流密度，所研究的材料系统在金属/有机界面上表现出约200 mV的电压降，当采用额外的注入层时，该电压降可以降低一个以上的数量级。所提出的实验提出了一种简单的策略来测量任何金属和掺杂的有机膜之间的接触电阻，而不应用数值工具或复杂的技术。此外，简单的器件架构允许有机层内的非常高的、均匀的和可调谐的电场，这使得能够清楚地研究Poole-Frenkel效应。
2022-04-30 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Barrier Height Formation in Organic Blends / Metal Interfaces: Case of (TTF-TCNQ) / Au(111)
用密度泛函理论计算了四硫富瓦烯/四氰基醌二甲烷（TTFTCNQ）有机共混物与Au（111）金属表面的界面，包括电荷能对分子输运能隙的影响.由于TTF和TCNQ分子分别具有强的供体和受体特性，因此存在强的分子间相互作用，在两种有机材料之间具有相对较高的电荷转移。我们发现TCNQ LUMO峰非常接近费米能级;由于与金属表面的相互作用，有机共混物分子能级加宽，产生了重要的界面态诱导密度。结果表明，界面能级排列受TTF、TCNQ和Au之间的电荷转移和吸附在Au（111）上时分子的形变所产生的分子偶极的控制，特别是TCNQ分子呈现出N原子与Au表面键合的弯曲吸附几何构型.统一IDIS模型的泛化，解释如何实现这种混合的有机层的情况下，界面能级对齐，提出了通过引入矩阵方程与两种有机材料的电荷中性水平和与它们的混合屏蔽性能。
2013-07-11 cond-mat.mtrl-sci
Magnetic properties of layered hybrid organic-inorganic metal-halide perovskites: transition metal, organic cation and perovskite phase effects
本研究系统探究过渡金属、有机阳离子和钙钛矿相对层状杂化钙钛矿磁性的影响，发现化学灵活性可用于设计具有定制磁性的新型层状材料。
2024-04-20 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Magnetic Switching by Oxygen Adsorption in Metal-Organic Framework Systems
在这封信中，我们解决磁化开关的氧吸附在多孔金属有机框架系统。为此，我们构造了一个简单的局域自旋模型结合的Langmuir型公式的氧吸附和研究其有限温度下的性质，使用蒙特卡罗模拟。我们成功地解释了这种现象的主要特点，如磁状态的不连续变化，磁转变温度对氧压力的敏感性，以及吸附氧中没有奇异性。基于这个模型，我们还重现了所观察到的磁转变温度的一个典型值的氧吸附能。
2021-06-08 cond-mat.mtrl-sci
Superconducting Two-Dimensional Metal-Organic Framework
超导电性是一种迷人的量子现象，其特征在于零电阻和迈斯纳效应。到目前为止，已经发现了几个不同的超导体（SC）家族。这些包括无机和有机材料中的三维（3D）体SC以及二维（2D）薄膜SC，但仅在$inorganic$材料中。在这里，我们预测超导电性的二维和三维$organic$金属有机框架使用第一性原理计算。我们发现，高导电性和最近合成的Cu-苯六硫醇（BHT）是一个Bardeen-Cooper-Schrieffer SC。值得注意的是，单层Cu-BHT的临界温度（$T_{c}$）为4.43 K，而本体Cu-BHT的$T_{c}$为1.58 K。与二维无机SC中界面效应引起的$T_{c}$增强不同，二维有机SC中的$T_{c}$增强是面外软模振动，类似于$Ginzburg$最初提出的表面模增强.我们的发现不仅为更好地理解二维超导性提供了新的思路，而且为通过与有机材料的界面工程寻找SC开辟了新的方向。
2017-04-03 cond-mat.mtrl-sci
Structural, elastic, thermal, and electronic response of small-molecule-loaded metal organic framework materials
我们结合红外光谱，纳米压痕测量，和\emph{ab initio}模拟研究的结构，弹性，热，和电子响应的金属有机框架MOF-74-Zn时，加载H $_2$，CO $_2$，CH $_4$，和H $_2$ O的演变。我们发现，在这个MOF的分子吸附触发显着的响应，在所有这些属性的主机材料，与特定的签名为每个客人分子。通过这项全面的研究，我们能够澄清和相关的物理和化学环境的变化，调节这些反应的潜在机制。我们的研究结果表明，一般的金属有机骨架材料，特别是MOF-74-Zn，可以是非常有前途的材料，用于新型换能器和传感器应用，包括气体混合物中的高选择性小分子检测。
2014-09-25 cond-mat.mtrl-sci
Thermodynamic Self Assembly of Two-Dimensional pi-Conjugated Metal-Porphyrin Covalent Organic Frameworks by On-Site Equilibrium Polymerization
在水溶液中，Fe（III）5，10，15，20-四（4-氨基苯基）卟啉（FeTAPP）与对苯二甲醛通过偶氮甲碱原位偶联反应在碘修饰的Au（111）表面上制备了二维π共轭金属卟啉共价有机骨架，并利用原位扫描隧道显微镜进行了详细的研究.通过在混合溶液中同时吸附FeTAPP和无金属TAPP（H2 TAPP）以及用H2 TAPP部分取代所制备的金属卟啉骨架中的FeTAPP，制备了由FeTAPP和无金属TAPP组成的混合共价有机卟啉骨架。在混合框架中，FeTAPP与H2 TAPP的相对分布不是随机的，并且揭示了对同源连接而不是异源连接的偏好。从多个结构单元（包括金属中心）构建基底支撑的π共轭共价框架将在功能分子纳米结构的设计中具有重要的实用性。
2013-11-01 cond-mat.mtrl-sci
Computational screening study towards redox-active metal-organic frameworks
含有Co（II）中心和Cl-配体的金属有机框架（MOF）MFU-4l最近显示出有希望的氧化还原活性。为了进一步改进用于使用分子氧的氧化过程的MOF催化剂，我们提出了一种基于密度泛函理论（DFT）的计算筛选方法来识别MFU-4l结构家族内有前途的金属中心和配体组合。使用O2的结合能作为一个描述符的氧化还原性能，我们表明，在这个描述符的相对充满活力的趋势，可以可靠地获得在混合功能DFT水平和使用小集群（蝎子型复合物）模型。在这个有效的计算协议，我们筛选了一系列的金属中心/配体的组合，并确定了几个候选系统，提供更多的放热O2结合比原来的Co/Cl为基础的MFU-4l框架。
2013-11-26 cond-mat.mtrl-sci
Electronic structure of porphyrin-based metal-organic frameworks and their suitability for solar fuel production photocatalysis
金属-有机骨架（MOFs）由于存在活性金属中心和有利于分子吸附和限制的多孔结构，可以是非常好的催化材料。在这里，我们提出了一个家庭的MOFs的电子结构的第一性原理调查的基础上连接通过苯基-羧基配体和AlOH物种的卟啉，以评估其适用性的燃料生产反应，使用阳光的催化剂。
2015-10-12 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Topology-Controlled Phonon Dielectric Response Beyond Density Scaling in Metal-Organic Frameworks
Multifunctional Materials and Composites (MMC) Laboratory, Department of Engineering Science, University of Oxford（牛津大学工程科学系多功能材料与复合材料实验室）；Department of Chemistry, NIS and INSTM Reference Centre, University of Turin（都灵大学化学系NIS与INSTM参考中心）
该研究以金属有机框架为对象，结合理论计算与光谱实验，发现其声子介电响应可超出传统密度标度，揭示框架拓扑是新的介电自由度。
2026-08-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.comp-ph
Magnetoelectric coupling in the paramagnetic state of a metal-organic framework
尽管磁电效应--磁场对电极化的强度的相互控制和电场对磁性的相互控制--在大量的无机化合物和异质结构中得到了深入的研究，但在有机材料中却很少观察到。在这里，我们证明了在金属有机框架[（CH 3）2NH 2]Mn（HCOO）3，表现出有序-无序型铁电性低于185 K的磁电耦合。磁化率在顺电-铁电转变温度开始偏离居里-外斯定律，表明铁电态的短程磁关联增强。电子自旋共振研究进一步证实了铁电相变后磁态确实发生了变化。然而，铁电极化可以通过施加高磁场来改善。我们解释的磁电耦合在顺磁状态的金属有机框架作为磁弹性效应，修改超交换相互作用和氢键的结果。
2013-05-22 cond-mat.mtrl-sci
Interplay between Defects, Disorder and Flexibility in Metal-Organic Frameworks
金属有机框架是一种新型的化学多样性材料家族，其在工程、物理、化学、生物和医学等学科中引起了人们的兴趣。自二十多年前该领域以目前的形式发展以来，优先事项一直放在新结构的综合上。然而，最近出现了一个明显的趋势，将重点从材料设计转移到探索已知材料的化学和物理性质。特别是-虽然这种纳米多孔材料传统上被视为刚性晶体结构-越来越多的证据表明，大规模的灵活性，缺陷和长程无序的存在，在金属有机框架中不是例外，而是常态。在这里，我们提供了一些观点，这些概念可能是不可避免地交织在一起，强调我们的理解的最新进展，并讨论如何考虑它们之间的接口可能会导致增强材料的功能。
2019-04-20 cond-mat.mtrl-sci
Connecting Defects and Amorphization in UiO-66 and MIL-140 Metal-organic Frameworks: A Combined Experimental and Computational Study
通过固态13 C NMR和对分布函数（PDF）研究，研究了金属有机框架（MOFs）UiO-66、MIL-140 B和MIL-140 C在球磨时的结构崩溃的机制和产物，发现在每种情况下通过一部分金属-配体键合的断裂进行非晶化。无定形产物含有使人联想到结晶相的无机-有机键合图案。虽然UiO-66的无机Zr 6 O 4（OH）4簇在结构崩溃时保持完整，但MIL-140框架的ZrO骨架经历了实质性的扭曲。用密度泛函理论计算了MIL-140 B的缺陷模型，并通过计算和实验的~（13）C NMR谱的比较表明，材料中的非晶化和缺陷是有联系的。
2015-10-28 cond-mat.mtrl-sci
Direct Observation of Hydrogen Adsorption Sites and Nano-Cage Formation in Metal-Organic Frameworks (MOF)
利用中子粉末衍射结合第一性原理计算确定了MOF 5中的氢吸附位。金属氧化物簇是主要负责的吸附，而有机链接只起次要作用。同样重要的是，在低温和高浓度下，H2分子形成独特的相互连接的高对称性纳米簇，分子间距离小至3.0 Ang。吸氢率高达10wt%。这些结果是优化用于储氢应用的MOF材料的关键，也表明MOF可以用作模板来创建具有新特性的人工互连氢纳米笼。
2005-07-09 cond-mat.mtrl-sci
Dielectric Properties of Metal-Organic Frameworks Probed via Synchrotron Infrared Reflectivity
我们提出了一组局部多晶沸石咪唑基金属有机框架（MOF）材料在扩展红外光谱区的频率依赖性（动态）介电响应。使用同步辐射FTIR光谱的镜面反射，结合密度泛函理论（DFT）计算，我们已经揭示了详细的结构-性能的趋势太赫兹区域介电响应框架孔隙率和结构密度。这项工作表明，MOFs不仅是低\k{appa}电子应用的有前途的候选材料，而且也可能是太赫兹（THz）应用的先驱，如下一代宽带通信技术。
2018-02-19 cond-mat.mtrl-sci
Engineering Topological Bands in Strained Covalent Organic Frameworks
Queen Mary University of London（伦敦大学玛丽女王学院）；University of Mons（蒙斯大学）
通过应变调控共价有机框架中的电子跃迁，实现拓扑绝缘体和高阶拓扑绝缘体的能带结构工程。
2025-12-09 cond-mat.mtrl-sci
Structural and Magnetic Study of Metallo-Organic YIG Powder Using 2-ethylhexanoate Carboxylate Based Precursors
研究了金属有机物分解法（MOD）制备的钇铁石榴石（YIG）的晶化过程和磁性。本文研究了基于2-乙基己酸（2 EHA）的铁和钇羧酸盐的合成过程中的化学和物理过程，尽管掺杂的YIG样品如Bi-YIG的文献报道，但没有发现YIG金属有机前驱体的合成文献。通常，用于制备陶瓷氧化物材料的金属羧酸盐是2-乙基己酸酯（2 EH）溶剂。本文报道了MOD法合成YIG粉末所用的钇和铁2 EH的合成、热行为和溶解性。这些样品的结晶和磁性参数，包括饱和磁化强度和矫顽力，作为退火温度的函数平滑地变化。研究发现，1300 ~ 1400 °C的高温烧结促进了YIG的衍射峰，因此，我们可以得出MOD法中YIG的形成提高了晶化温度的结论。在1200°C烧结时，样品的饱和磁化强度最大，矫顽力和剩磁最小，分别为13.7emu/g、10.38Oe和1.5emu/g。本研究列举了金属有机基YIG生产中化学合成的缺点。
2018-11-29 cond-mat.mtrl-sci
Leaving the Valley: Charting the Energy Landscape of Metal/Organic Interfaces via Machine Learning
无机/有机界面所表现出的丰富的多晶性是材料设计的主要挑战。在这项工作中，我们提出了一种方法来有效地探索的势能面和预测的形成能的多晶型和缺陷。这是通过在仅100个候选结构的列表上训练机器学习模型来实现的，这些结构通过色散校正的密度泛函理论（DFT）计算来评估。我们证明了这种方法的功率为四氰基乙烯在Ag（100）和解释实验观察到的各向异性排序。
2018-04-28 cond-mat.mtrl-sci
Low Frequency Dielectric Loss of Metal/Insulator/Organic Semiconductor Junctions in Ambient Conditions
研究了金属/氧化物/并五苯薄膜结在环境条件下的复导纳。在低频率下，归因于质子扩散通过氧化物的贡献。这种扩散被证明是异常的，并且被认为也是在有机场效应晶体管中观察到的偏置应力效应的起源。在较高的频率下，两个偶极的贡献是显而易见的，归因于位于一个在有机/氧化物界面或有机内的缺陷，和其他在大块的氧化物。这两个偶极响应显示出不同的动态特性，表现在导纳的德拜贡献的形式位于氧化物中的缺陷，和科尔-科尔贡献的缺陷有关的有机。
2012-04-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electron-Vibron Coupling at Metal-Organic Interfaces from Theory and Experiment
本文定量研究了有机半导体模型体系1，4，5，8-萘四甲酸二酐（NTCDA）在Ag（111）表面上的界面动态电荷转移的意义和特征。我们结合红外吸收光谱和色散校正的密度泛函理论计算来分析动态偶极矩和电子-振动子耦合的界面。我们表明，界面动态电荷转移是在这些系统中的红外活性的主要原因，它与部分电荷和状态密度分析的结果。核运动产生一个额外的动态偶极矩，但代表一个较小的影响，除了模式与显着的面外振幅。
2016-02-10 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Density Functional Theory Meta-GGA+U Study of Water Incorporation in the Metal Organic Framework Material Cu-BTC
利用密度泛函理论在meta-GGA +U水平上研究了金属有机骨架材料Cu-BTC的吸水性，最高可达3.5 H $_2$ O/Cu离子.水分子的稳定排列显示氢键水分子的链和在高浓度下形成封闭笼的趋势。水分子团簇主要通过水-水氢键和铜-水-氧相互作用的结合而稳定。通过范德华相互作用、水-水键合的电场增强以及水与骨架氧的氢键合进一步增强稳定性。我们假设形成这种稳定簇的趋势解释了水对Cu-BTC和具有暴露金属位点的相关MOF的特别强的亲和力。
2015-06-09 cond-mat.mtrl-sci
Ferroelectricity and topological vortices from molecular ordering in metal-organic frameworks
金属-有机骨架包括具有一般结构A $_m$ BX $_n$的广泛种类的杂化有机-无机材料，其中$A$和$X$是有机分子，B是金属阳离子。这通常会增强结构灵活性和新功能。混合钙钛矿ABX $_3$是公知的实例。在铁基钙钛矿（DMA）Fe^{II-III}（COOH）_3中，二甲基铵（DMA）分子以六方结构组织。它们在高温下取向无序，但在$T=100$ ~K附近以特殊的环形模式有序。最近的实验和理论研究表明，在这个阶段的铁电极化的出现，虽然测量的极化是小的，铁电性的机制仍然存在争议。我们制定了一个朗道型理论，阐明了电极化的强度，分子模式，和无机晶格的畸变模式之间的联系。我们发现了一个显着的机制不适当的铁电性，类似于无机六方晶系铁氧体和锰氧化物的三聚过程，但在这里驱动的金属有机框架中的有机分子的顺序。我们的研究揭示了一个非常丰富的相图与拓扑畴壁的预测，其中的铁电性产生的三倍，由于分子有序的晶胞。预测了具有内部结构的宽畴壁。
2022-04-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Electron transport across a metal-organic interface
利用非平衡格林函数和密度泛函理论（NEGF-DFT）模拟了Au（111）-并五苯界面的电子输运，计算了偏压依赖的电子输运.我们发现，电接触电阻主要由在界面处形成的肖特基势垒，并表明，传统的半导体传输模型跨越肖特基势垒需要修改，以描述模拟数据。我们提出了一个传统的肖特基势垒输运模型的扩展，它可以描述我们的模拟结果和合理化最近的实验数据。
2013-06-12 cond-mat.mtrl-sci
Screening the organic materials database for superconducting metal-organic frameworks
本研究利用电子-声子耦合代理指标高通量筛选有机材料数据库中的金属-有机框架，识别超导候选物，并发现 C$_{9}$H$_{8}$Mn$_{2}$O$_{11}$ 在 100 mK 以下具有超导证据。
2024-05-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Quantitative analysis of electronic transport through weakly-coupled metal/organic interfaces
使用单晶晶体管，我们已经进行了系统的实验研究，通过氧化铜/红荧烯界面的电子输运作为温度和偏压的函数。我们发现，测量可以再现定量的肖特基二极管的电子发射理论，如果偏压引起的势垒降低的影响。我们的分析强调了金属和分子之间的耦合作用，由于铜电极表面存在氧化物层，这种耦合在我们的器件中很弱。
2008-02-15 cond-mat.mtrl-sci
