Small gap semiconducting organic charge-transfer interfaces
研究了四甲基四硒富瓦烯（TMTSF）和7，7，8，8-四氰基醌二甲烷（TCNQ）两种有机给受体分子单晶形成的有机异质界面的输运性质。尽管单个晶体具有不可测量的高电阻，但界面表现出几十兆欧的电阻率，具有小间隙半导体的温度依赖性特性。我们分析的基础上一个简单的能带图，自然占我们的观察两个晶体之间的电荷转移的输运性质。再加上最近发现的四硫富瓦烯（TTF）-TCNQ接口，这些结果表明，单晶有机异质结创建新的电子系统与相关的基本和应用领域的属性。
2010-04-22 cond-mat.mtrl-sci
Metal-induced gap states in epitaxial organic-insulator/metal interfaces
我们已经表明，在实验和理论上，金属诱导的间隙状态（MIGS）可以存在于外延生长的有机绝缘体/金属界面。实验是针对具有元素选择性近边X射线吸收精细结构（NEXAFS）的烷烃/Cu（001）进行的，其表现出指示MIGS的前峰。{ \it ab initio}电子结构计算支持MIGS的存在。当用Ni代替Cu衬底时，预测界面磁性（在界面处的自旋极化有机晶体）可能具有载流子掺杂。
2004-08-31 cond-mat.mtrl-sci
Energy Level Alignment in Organic-Organic Heterojunctions: The TTF-TCNQ Interface
形成TTF-TCNQ界面的两种有机材料的能级排列通过局部轨道DFT计算分析，包括与两种材料相关的传输能隙的适当校正。这些能隙由一些实验数据和我们对TTF_{HOMO}和TCNQ_{LUMO}能级之间的差异的计算结果的组合确定。我们发现界面是金属的，正如最近的实验所预测的，由于这两个能级对应的态密度之间的重叠（和电荷转移），这表明控制TTF-TCNQ能级排列的主要机制是两种材料之间的电荷转移。我们发现一个诱导的界面偶极子为0.7 eV的实验证据符合得很好。我们还分析了TTF-TCNQ界面的电子性质作为TCNQ和TTF晶体之间的外部偏置电压Δ的函数，发现Δ~0.5 eV的金属和绝缘体行为之间的转变。
2012-07-16 cond-mat.mtrl-sci
On the interface polaron formation in organic field-effect transistors
本文研究了高$κ$栅压有机单晶场效应晶体管中低密度载流子态的模型。研究了有机材料中与分子间振动耦合的载流子与极性电介质界面处诱导的长程相互作用之间的相互作用。这种相互作用是负责稳定的极化状态与内部结构延伸的几个晶格位点，在低得多的耦合强度比预期的极性相互作用单独。这种效应可以在高- $κ$有机FET中引起极化子自陷，而不会引起载流子界面相互作用的非物理大值。
2010-05-14 cond-mat.mtrl-sci
Early steps in the formation of the interface between organic molecular semiconductors and metals: a computational approach
提出了一种计算方法，用于预测模拟金属和有机分子半导体之间界面形成的早期步骤中的纳米级形态。尽管金属-分子结对于电子应用的发展具有相关性，但界面处的结构细节通常难以评估。我们的方法，基于集成的密度泛函理论与生长动力学的模拟方法，允许解开的金聚集体形成到分子材料的结构细节。模拟应用于调查的初始步骤中形成的金团簇的界面处与原型的p型和n型有机分子半导体。结果表明，金属-有机界面的形态，分子结构的细节和特殊的金属-分子相互作用之间的显着相关性，也突出了制造条件的作用。
2020-01-21 cond-mat.mtrl-sci
Metal/organic/metal bistable memory devices
我们报道了由嵌入在两个电极之间的单个有机层制成的双稳态有机存储器，我们将其与有机/金属纳米颗粒/有机三层器件[L. P. Ma，J. Liu和Y. Yang，Appl. Phys. Lett. 80，2997（2002）]。我们证明了这两种器件表现出相似的温度依赖性行为，在其低导电状态（关断状态）的热激活行为和在其高导电状态（导通状态）的轻微的“金属”行为。这一特征强调了记忆效应的类似起源。由于它们类似的行为，单层存储器在制造成本和简单性方面是有利的。
2004-09-30 cond-mat.mtrl-sci
Chemical interaction, space-charge layer and molecule charging energy for metal oxide / organic interfaces
三种驱动力控制过渡金属氧化物和有机材料之间的能级排列：两种材料之间的化学相互作用、有机电负性和氧化物中可能形成的空间电荷层。这是说明在这封信中通过分析实验和理论上的一个范例的情况下，TiO 2（110）/ TCNQ界面：由于两种材料之间的化学相互作用，有机电子亲合能级位于费米能级以下的n-掺杂TiO 2。然后，一个电子从氧化物转移到这一水平，并在氧化物中产生空间电荷层，从而引起界面偶极子和氧化物功函数的重要增加。
2015-02-26 cond-mat.mtrl-sci
Ballistic emission spectroscopy and imaging of a buried metal-organic interface
用弹道电子发射显微镜（BEEM）研究了银-对苯撑（Ag-PPP）界面。观察到多个注入势垒和载流子注入在纳米尺度上的空间不均匀性。没有发现独特的注入势垒，并讨论了这些特征的物理原因。BEEM电流图像和银膜的表面形貌是不相关的。
2005-01-04 cond-mat.mtrl-sci
Structure Prediction of Epitaxial Organic Interfaces with Ogre, Demonstrated for TCNQ on TTF
有机半导体之间的高度有序的外延界面被认为是用于提高有机电子器件（包括太阳能电池、发光二极管和晶体管）的性能的有希望的途径，这归因于它们良好控制的、均匀的电子性质和高载流子迁移率。虽然有机外延现象已经被称为几十年，计算方法的外延有机界面的结构预测已经远远落后于现有的方法，其无机对应物。我们提出了一种基于晶格匹配的外延有机界面的结构预测方法，然后进行表面匹配，在开源Python包，Ogre中实现。晶格匹配步骤产生域匹配的界面，其中，利用不同整数倍的基板和膜单位晶胞实现可重叠性。在表面匹配步骤中，使用贝叶斯优化（BO）来找到衬底和膜之间的界面距离和配准。BO目标函数基于色散校正的深度神经网络原子间势，其与密度泛函理论（DFT）非常一致。Ogre的应用被证明是7，7，8，8-四氰基醌二甲烷（TCNQ）在四硫富瓦烯（TTF）上的外延界面，其电子结构已通过紫外光电子能谱（UPS）探测，但其结构迄今未知[Organic Electronics 48，371（2017）]。我们发现TTF（100）上的TCNQ（001）是最稳定的界面构型，紧随其后的是TTF（100）上的TCNQ（010）。使用DFT计算的态密度与UPS非常一致，包括界面电荷转移态的存在。
2023-01-18 cond-mat.mtrl-sci
Charge transfer at organic-inorganic interfaces
我们研究了电子从激子在吸附的二氢吲哚染料层的有机-无机界面的转移。该杂化物一方面由二氢吲哚衍生物组成，另一方面由不同的无机基底（TiO $_2$、ZnO、SiO $_2$（0001）、熔融石英）组成。我们揭示了从染料层中的激子的有机-无机界面的电子转移时间，通过分析飞秒激发后的染料层的光致发光瞬态和应用动力学模型计算。转移时间和四个参数之间的相关性已被发现：（i）锚定基团的数量，（ii）染料和有机-无机界面之间的距离，这是由羧酸盐锚定基团和染料之间的烷基链长度变化，（iii）吸附的染料层的厚度，和（iv）激发染料（$π$ *-水平）和无机半导体的导带最小值之间的水平对齐。
2016-09-21 cond-mat.mtrl-sci
Barrier Height Formation in Organic Blends / Metal Interfaces: Case of (TTF-TCNQ) / Au(111)
用密度泛函理论计算了四硫富瓦烯/四氰基醌二甲烷（TTFTCNQ）有机共混物与Au（111）金属表面的界面，包括电荷能对分子输运能隙的影响.由于TTF和TCNQ分子分别具有强的供体和受体特性，因此存在强的分子间相互作用，在两种有机材料之间具有相对较高的电荷转移。我们发现TCNQ LUMO峰非常接近费米能级;由于与金属表面的相互作用，有机共混物分子能级加宽，产生了重要的界面态诱导密度。结果表明，界面能级排列受TTF、TCNQ和Au之间的电荷转移和吸附在Au（111）上时分子的形变所产生的分子偶极的控制，特别是TCNQ分子呈现出N原子与Au表面键合的弯曲吸附几何构型.统一IDIS模型的泛化，解释如何实现这种混合的有机层的情况下，界面能级对齐，提出了通过引入矩阵方程与两种有机材料的电荷中性水平和与它们的混合屏蔽性能。
2013-07-11 cond-mat.mtrl-sci
Formation of dispersive hybrid bands at an organic-metal interface
在单层电荷转移络合物（TTF-TCNQ）与Au（111）表面的界面处发现了一个准一维色散的电子带。结合局域光谱和数值计算表明，该带的结果从一个复杂的混合金属和分子状态。分子层折叠下面的金属状态，并通过TTF组件选择性地与它们混合，从而产生各向异性的混合带。我们的研究结果表明，通过调整这样的分子层的组件，可以设计的有机金属界面态的维数和分散。
2008-03-10 cond-mat.mtrl-sci
Energy level alignment at Alq3/La0.7Sr0.3MnO3 interface for organic spintronic devices
用光电子能谱学研究了三（8-羟基喹啉）铝（Alq 3）与La 0. 7Sr 0. 3 MnO 3锰氧化物（LSMO）界面的电子结构.正如最近证明的那样，该界面的特征在于有机自旋电子器件中的高效自旋注入。我们检测到一个强的界面偶极子约0.9 eV的整个能量图的Alq 3相对于真空水平下移。这将空穴注入的势垒高度修改为1.7 eV，表明由于能级与真空能级匹配，从LSMO到Alq 3中的空穴注入比预期的更困难。我们认为，界面偶极子是由于固有的偶极矩特性的Alq 3层。一个额外的弱相互作用之间观察到的两种材料影响的N 1 s的核心水平的有机半导体。所提供的数据是最重要的定性和定量描述的有机自旋阀。
2007-02-14 cond-mat.mtrl-sci
Charge transfer at hybrid inorganic-organic interfaces
有机掺杂剂经常用于表面掺杂无机半导体。由此产生的杂化无机-有机材料在先进的功能材料和半导体器件中具有至关重要的作用。本文从理论上研究了杂化硅分子界面的电荷转移。这个想法是过滤出最好的分子受体掺杂硅与空穴密度高达1013 cm-2。在这里，我们使用的组合算法合并化学硬度方法和第一性原理DFT和GW计算。我们首先使用化学硬度法，这是简单和快速缩小我们的搜索分子掺杂剂。然后，对于最乐观的候选人，我们进行第一性原理DFT计算，并讨论GW校正的必要性。这种筛选方法是相当普遍的，适用于其他混合接口。
2016-10-19 cond-mat.mtrl-sci
Metallic conduction at organic charge-transfer interfaces
两种不同固体之间的界面的电子性质与组成材料的电子性质可以有显著的不同。例如，最近在由绝缘过渡金属氧化物形成的界面处发现了金属导电性，甚至超导性。在这里，我们研究的共轭有机分子，这是大间隙未掺杂的半导体，即基本上绝缘体的晶体之间的接口。我们发现，高导电界面可以实现电阻率范围从1到30千欧姆平方，并且，对于最好的样品，电导率的温度依赖性是金属的。所观察到的导电起源于在分子尺度上发生在界面处的两个晶体之间的大量电荷转移。由于界面组装过程简单，并且可以应用于几乎任何共轭分子的晶体，因此这里描述的导电界面代表了一类新的电子系统的第一个例子。
2008-10-02 cond-mat.mtrl-sci
Revealing the Buried Metal-Organic Interface: Restructuring of the First Layer by van der Waals Forces
利用低温扫描隧道显微镜中的分子操纵技术，揭示了有机薄膜与Cu（110）衬底表面埋置界面上六联苯分子的结构和重排。它示出的第一个单层的平躺分子的重建发生由于从后续层的范德华压力。在这种重排中，额外的六苯基分子被迫进入已建立的完整单层，并采用侧边构型。将第二层分子并入第一层中也通过用STM尖端故意推动六苯基分子来证明。结果表明，即使是化学吸附的有机层在界面上可以显着影响后续层的范德华力的外部应力。
2019-04-26 cond-mat.mtrl-sci
Leaving the Valley: Charting the Energy Landscape of Metal/Organic Interfaces via Machine Learning
无机/有机界面所表现出的丰富的多晶性是材料设计的主要挑战。在这项工作中，我们提出了一种方法来有效地探索的势能面和预测的形成能的多晶型和缺陷。这是通过在仅100个候选结构的列表上训练机器学习模型来实现的，这些结构通过色散校正的密度泛函理论（DFT）计算来评估。我们证明了这种方法的功率为四氰基乙烯在Ag（100）和解释实验观察到的各向异性排序。
2018-04-28 cond-mat.mtrl-sci
Electronic chemical potentials of porous metal-organic frameworks
电子在材料中的结合能是一个基本特性，它决定了大量重要的化学和物理性质。对于金属-有机骨架，该量是迄今未知的。我们提出了一个通用的方法来确定多孔金属有机框架的真空度，并应用它来获得第一电离能为六个原型材料，包括沸石，共价和离子框架。这种价带排列的方法可以解释与多孔框架的电化学，光学和电学性质有关的观察。
2014-01-23 cond-mat.mtrl-sci
Temperature-dependent transition from injection-limited to space-charge-limited current in metal-organic diodes
基于接触势垒高度决定有机半导体电子器件中的电流流动的假设，在金属-有机（MO）界面处的电荷注入已被广泛研究，而有机体中的空间电荷传导通常被忽略。最近的理论建模和模拟指出，这种简化是值得怀疑的，由于跳跃性质的电荷注入和跳跃相关的空间电荷传导。在这里，我们实验表明，在金属有机二极管中的电荷传输是复杂的注入限制电流（ILC）和空间电荷限制电流（SCLC）之间的相互作用。我们报道了银/并五苯/银二极管中ILC到SCLC转变随温度变化的实验观察。
2009-09-22 cond-mat.mtrl-sci
Inelastic Decay of Electrons in the Shockley-type Metal-Organic Interface States
本文对金属有机界面PTCDA/Ag（111）、NTCDA/Ag（111）、PFP/Ag（111）和PTCDA/Ag（100）的界面态寿命进行了理论研究，并对最近的实验数据进行了描述和解释。通过将所研究的一个界面的能带结构展开到Ag（111）布里渊区上，我们证明了在有机单层沉积时布里渊区折叠在电子衰减的相空间中起着次要作用，因此对所得到的寿命影响很小。未占据的分子状态的存在下的IS给出了一个小的贡献的IS衰变率主要由体状态的相空间的变化后的IS的能量转移。计算的寿命遵循实验观察到的趋势。特别是，我们解释了不寻常的增加的IS寿命随着温度的上升的趋势。
2015-07-27 cond-mat.mtrl-sci
Prediction of flexibility of metal-organic frameworks CAU-13 and NOTT-300 by first principles molecular simulations
基于第一性原理计算，我们预测和表征了两种铝基金属有机框架（MOFs），CAU-13和NOTT-300的柔性。这两种材料都具有类似于MIL-53（Al）的酒架拓扑结构，MIL-53（Al）是典型的呼吸MOF，但它们的灵活性迄今尚未得到证明。
2019-04-20 cond-mat.mtrl-sci
Comment on "Interface state recombination in organic solar cells"
在最近的论文中，Street等人[Phys.Rev.B81，205 - 307（2010）]提出，基于稳态电流-电压特性，由于界面态的一阶复合是有机本体异质结太阳能电池中的主要损耗机制。通过应用宏观模拟，我们发现，在典型的太阳能电池条件下，单分子或双分子复合不能推断出的斜率的光强度依赖的光电流。此外，我们讨论了计算的流动性寿命产品从稳态测量的有效性。我们的结论是，由街等人应用的实验技术是不够的，明确地确定损失机制。
2010-10-26 cond-mat.mtrl-sci
Interface-induced band bending and charge separation in all-organic ZnPc/F$_x$ZnPc heterostructures
University of Kansas（堪萨斯大学）
研究通过DFT和实验揭示全有机异质结构中界面诱导的带弯曲促进电荷分离的机制，为提升有机光伏器件性能提供设计思路。
2026-01-06 cond-mat.mtrl-sci
Bias-induced insulator-metal transition in organic electronics
本文基于Su-Schrieffer-Heeger模型结合非平衡格林函数理论，研究了有机电子器件中偏压诱导的绝缘体-金属相变。绝缘体-金属转变用消除Peierls相并使阈值电压附近的电子态离域的能级交叉来解释。这可以解释在器件上的实验观察，表现出本征的电导开关与大的开关比。
2007-07-10 cond-mat.mtrl-sci
Interface Dipole : Effects on Threshold Voltage and Mobility for both Amorphous and Poly-crystalline Organic Field Effect Transistors
详细比较了偶极分子自组装单层膜（SAM）对非晶和多晶有机半导体有机场效应晶体管（OFET）阈值电压和载流子迁移率的影响。我们表明，在SAM的阈值电压和偶极诱导的电荷之间的相同的关系持有时，这两种类型的设备被制造在严格相同的基底基板。载流子迁移率对于非晶OFET几乎是恒定的，不受SAM中偶极子的影响，而对于多晶OFET（并五苯），载流子迁移率的大的变化与有机膜结构（主要是晶粒尺寸）的变化有关。
2014-02-04 cond-mat.mtrl-sci
Origin of metallic conductance in a single-component molecular organic crystal
自从TTF-TCNQ电荷转移配合物作为第一个由分子组成的金属材料被发现以来，许多其他分子金属被报道。然而，直到最近，Kobayashi等人才首次表征了不含金属的单组分有机金属。虽然对结晶不良样品的测量性质清楚地显示了金属行为，但晶体结构本身无法解决，因此这种材料的导电机制仍然未知。在这里，我们提出的TED分子的理论晶体结构预测计算的结果，伴随着电子DOS和能带结构计算表明带传输。
2019-11-06 cond-mat.mtrl-sci
Direct Experimental Evidence for the Hybridization of Organic Molecular Orbitals with Substrate States at Interfaces: PTCDA on Silver
我们演示了应用轨道k-空间断层扫描分析发生在金属有机界面的键合。利用角分辨光电子能谱学（ARPES）研究了3，4，9，10-二萘嵌苯四甲酸二酐（PTCDA）单分子膜在Ag（110）和Ag（111）表面上的最高占据分子轨道（HOMO）和前最低未占据分子轨道（LUMO）的空间结构，特别是轨道间的杂化和基底电子态的影响.我们能够量化和本地化的基板的LUMO的贡献，从而证明了这种复杂的状态的金属分子的混合字符。
2010-05-03 cond-mat.mtrl-sci
Quantitative analysis of electronic transport through weakly-coupled metal/organic interfaces
使用单晶晶体管，我们已经进行了系统的实验研究，通过氧化铜/红荧烯界面的电子输运作为温度和偏压的函数。我们发现，测量可以再现定量的肖特基二极管的电子发射理论，如果偏压引起的势垒降低的影响。我们的分析强调了金属和分子之间的耦合作用，由于铜电极表面存在氧化物层，这种耦合在我们的器件中很弱。
2008-02-15 cond-mat.mtrl-sci
Single-Crystal Organic Charge-Transfer Interfaces probed using Schottky-Gated Heterostructures
基于小共轭分子的有机半导体在未掺杂时通常表现为绝缘体，但是两种这样的材料的异质界面可以显示出与金属一样大的电导率。虽然电荷转移通常被用来解释这一现象，但该过程的细节和界面载流子的性质在很大程度上仍未被探索。在这里，我们使用肖特基门控异质结构探测红荧烯和PDIF-CN 2单晶之间的界面处的导电层。栅极调制电导率测量表明，界面传输是由于电子，其迁移率表现出带状行为从室温到150 K，并保持高达约1 cm 2 V-1 s-1在30 K的最佳设备。电子密度随温度的降低而线性降低，这一观察结果可以根据异质结构能带图进行定量解释。这些结果阐明了Rubrene-PDIF-CN 2界面的电子结构，并显示了肖特基门控有机异质结构在分子半导体输运研究中的潜力。
2013-02-08 cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast charge transfer and vibronic coupling in a laser-excited hybrid inorganic/organic interface
无机半导体与有机分子形成的杂化界面是一种非常有趣的光电子材料。界面电荷转移是其独特的电子结构和光学响应的主要原因。因此，至关重要的是要深入了解这一基本过程，也超越了静态的画面。基于实时依赖时间的密度泛函理论耦合到Escherfest分子动力学计划的从头算方法非常适合这个问题。研究了电子受体分子2，3，5，6-四氟-7，7，8，8-四氰基醌二甲烷（F4 TCNQ）吸附在氢化硅团簇上形成的激光激发的无机/有机杂化界面，并讨论了脉冲激发后超短时间窗内电荷转移的基本机制.所考虑的接口是$p$掺杂，并表现出在基态的电荷转移。当它被激发的共振激光脉冲，跨界面的电荷转移额外增加，但与以前的观察在所有有机供体/受体复合物，它不是进一步促进电子振动耦合。在100~fs的时间窗口内，分子振动与电子动力学耦合，增强了分子内电荷转移。我们的研究结果突出了所涉及的物理学的复杂性，并证明了所采用的形式主义的能力，以实现对混合材料中的超快电荷转移的全面理解。
2020-03-27 cond-mat.mtrl-sci
Metal-Organic Frameworks in Germany: from Synthesis to Function
金属有机框架（MOF）由无机和有机单元的组合构成，以生产具有高孔隙率以及其他独特且令人兴奋的性能的材料。MOFs在许多广泛的应用中显示出前景，例如催化和气体分离。在这篇综述中，我们强调了德国的研究小组进行的MOF研究。具体来说，我们的特点是新的MOF的合成方法，高通量的MOF生产，先进的表征方法和先进的功能和性能的例子。
2019-04-29 cond-mat.mtrl-sci
Iron nanoparticle formation in a metal-organic matrix: from ripening to gluttony
介绍了一种制备金属纳米颗粒的简单方法。在真空中加热金属有机晶体导致嵌入碳基质中的良好限定的金属颗粒的形成。该方法被证明为铁酞菁。在500 ℃下，通过成核和熟化形成具有合理窄尺寸分布的均匀分布的铁纳米颗粒。在该初始阶段之后，形成动力学急剧变化。颗粒在基质中移动以结合材料。“暴食”阶段与寻找活微生物的营养有惊人的相似之处。颗粒形成，成熟和暴食之后，在原位的透射电子显微镜。
2008-05-22 cond-mat.mtrl-sci
PhD thesis - 'Electronic Processes at the Interface of Organic Semiconductors'
本论文主要研究了基于有机半导体光敏层的异质结构的光学和光伏特性。本文主要研究了甲基取代的苝颜料、六硫代并五苯和SnCl_2酞菁有机薄膜结构的最佳制备条件。这些结构为制备光敏异质结提供了很好的前景，并可用于研制高效的太阳能光电转换器。研究了热沉积过程中退火和衬底温度对甲基取代的苝颜料、六硫并五苯和SnCl 2酞菁薄膜的形貌、表面结构、光学和光伏性能的影响。所考虑的薄膜的表面和体积参数确定从这里获得的结果。研究了在不同温度衬底上制备的有机异质结的光伏和光学性质。异质结的数据分别用Anderson模型和Van Opdorp模型进行了分析。该分析表明，基于甲基取代的二萘嵌苯颜料的有机异方型异质结构和基于并五苯的同种型异质结构可以通过针对无机半导体异质结提出和开发的模型来描述。确定了制备有机光敏异质结的最佳条件，该异质结在可见光和近红外范围内吸收大部分太阳辐射，并在异质结界面上有效地产生和分离载流子。在最佳条件下制备的各向异性和同种型异质结是发展有机光转换器，包括有机太阳能电池的前景元素。
2017-10-15 cond-mat.mtrl-sci
Reversible Switching of Charge Injection Barriers at Metal/Organic-Semiconductor Contacts Modified with Structurally Disordered Molecular Monolayers
金属/半导体界面通过电荷注入势垒的形成来控制半导体器件的操作，电荷注入势垒可以通过调节金属功函数来控制。然而，控制能力通常限于静态。我们表明，可以赋予一个动态的性质，使用电极表面改性与结构无序的分子单层的接口。界面处的势垒高度通过外部电场以可逆的方式显著改变。结果，观察到通过界面的载流子输运性质的急剧变化，例如金属/有机半导体/金属二极管的可逆极性反转。
2014-01-12 cond-mat.mtrl-sci
Generation of magnetic metal-organic frameworks
NORDITA, KTH Royal Institute of Technology and Stockholm University（北欧原子、分子和凝聚态物理理论研究所，瑞典皇家理工学院和斯德哥尔摩大学）；Doublet labs（双重体实验室）
本文利用有机材料数据库生成包含15000多个单点第一性原理计算的训练集，通过微调CHGNet和位点替换工作流，发现具有高磁性的新型MOF结构。
2026-04-30 cond-mat.mtrl-sci
Defect-dependent colossal negative thermal expansion in UiO-66(Hf) metal-organic framework
热致密化的对苯二甲酸铪UiO-66（Hf）显示出对于金属有机骨架（MOF）而言迄今报道的最强的各向同性负热膨胀（NTE）效应。在框架内并入相关空位缺陷影响热致密化的程度和在致密化产品中观察到的NTE的大小。因此，我们证明，缺陷夹杂物可以用来系统地调整的物理行为的MOF。
2015-03-30 cond-mat.mtrl-sci
Mechanical properties of 2D metal-organic and covalent-organic frameworks with non trivial topological band dispersion
利用密度泛函理论研究了几种二维金属有机骨架（MOFs）和共价有机骨架（COFs）的力学性质。这些多孔材料由于其物理稳定性、独特的结构特征和大的表面积与体积比而成为一个非常吸引人的课题。这些框架固有的多孔性产生了许多迷人的，偶尔令人惊讶的现象，这使得它们成为技术应用的潜在候选者。为了使MOFs/COFs在功能纳米器件中得到可靠的应用和实际应用，研究其力学性能是非常必要的。因此，本文特别注意研究在应力对应变的线性依赖性的情况下具有非平凡拓扑带色散的少数2D MOF和COF的弹性形变。特别地，我们考虑了不同的变形类型，并从应力-应变曲线和能量-应变曲线中找到了弹性张量的所有分量。这些发现可以提供有用的信息，通过减少实验的数量来制造基于MOFs/COFs的器件。
2023-03-14 cond-mat.mtrl-sci
Charge migration in metal-organic frameworks
采用AM 1 * 哈密顿量的周期性半经验分子轨道计算方法研究了两种锌金属有机骨架（MOFs）中的电荷输运.受限的哈特里-福克计算低估了带隙（库普曼定理），然而当波函数被允许变得不受限制时，这变得更加现实。使用传播的电子或空穴密度在虚时间的电荷传输模拟允许电荷传输路径被确定，虽然计算的迁移率仍然必须得到改善。在一般情况下，所讨论的技术似乎是有用的调查电活性的MOF。
2019-06-04 cond-mat.mtrl-sci
Room temperature electronic template effect of pre-structured SmSi(111)-8x2 interface yielding self-aligned organic molecules
这项工作描述了一个创新的概念，有组织的分子系统的发展，由于模板效应的预结构的半导体SmSi（111）界面。选择该衬底是因为亚单层范围内的Sm沉积导致8x 2重构，这是一个明确定义的一维半金属结构。用扫描隧道显微镜（STM）研究了芳香分子1，4-二（9-乙炔基三蝶烯基）苯在SmSi（111）-8x2和Si（111）-7x7界面上的吸附.采用密度泛函理论和半经验方法（ASED+）计算了目标分子在SmSi上的吸附位置及其在该界面上的自排列.实验数据与理论计算结果吻合较好。
2008-05-21 cond-mat.mtrl-sci
Metalated Porous-Organic-Polymer Renders Mustard-Gas Simulant Harmless: Core Planarity Matters
金属有机骨架（MOFs）中开放活性金属中心的存在表现出更高的催化活性。但由于MOFs中存在配位键，限制了MOFs在多相催化中的合理应用。近年来，金属化多孔有机聚合物（Metalated Porous-Organic-Polymers，简称M-POP）以其共价键（结构稳定性）和开放金属中心（单中心催化）相结合的特点，引入了一种完全有机的替代结构。在这方面的贡献，我们展示了两个铁持久性有机污染物（Fe-Tt-POP和Fe-Rb-POP）的三元共聚方法的催化氧化去污不同的硫基芥子气模拟物的成功建设。Fe-Tt-POP催化氧化苯硫醚（TA）的转化率（13 h后为99%）高于Fe-Rb-POP（13 h后为43%）。通过原位漫反射红外光谱（DRIFTS）分析，结合密度泛函理论（DFT）计算研究，探讨了催化氧化TA反应机理的差异.
2022-02-23 cond-mat.mtrl-sci
Free energy of ligand removal in the metal-organic framework UiO-66
我们报告了一个调查的“失踪链接现象”在锆基金属有机框架UIO-66使用原子力场和量子化学方法。对于苯二羧酸配体，最低能量电荷封端机制涉及乙酸或Cl-/H2O。计算的缺陷形成自由能是非常低的，与实验报告的高缺陷浓度一致。一个动态的结构不稳定性被确定为某些较高的缺陷浓度。除了缺陷形成时材料性质的变化，我们评估了分子聚集体的形成，这为配体损失提供了额外的驱动力。预计这些结果将与广泛的金属有机框架相关。
2016-02-19 cond-mat.mtrl-sci
Strongly reshaped organic-metal interfaces: Tetracyanoethylene on Cu(100)
利用扫描隧道显微镜和第一性原理密度泛函理论研究了强电子受体四氰基乙烯（TCNE）与Cu（100）表面的相互作用.我们比较了两种不同的吸附模型与实验结果表明，分子自组装是由一个强大的结构修改的Cu（100）表面，而不是通过扩散铜吸附原子形成的配位网络。表面原子变得高度屈曲，TCNE的化学吸附伴随着部分电荷转移。
2008-10-27 cond-mat.mtrl-sci
Two-dimensional band structure in honeycomb metal-organic frameworks
金属有机框架（MOFs）是一类重要的材料，在传感，气体存储，催化和光电子学领域提供了有趣的机会。最近，二维（2D）MOFs已被提出作为一种灵活的材料平台，用于实现奇异的量子相位，包括拓扑和异常量子霍尔绝缘体。在实验上，2D MOF的直接合成基本上局限于金属基底，其中与基底的相互作用掩盖了MOF的固有电子性质。在这里，我们展示了在弱相互作用的外延石墨烯衬底上合成2D蜂窝状金属有机框架。利用低温扫描隧道显微镜（STM）和原子力显微镜（AFM），结合密度泛函理论（DFT）计算，我们发现了与衬底解耦的MOF中二维能带结构的形成.这些结果为基于MOF的具有复杂工程电子结构的设计量子材料开辟了实验道路。
2017-11-03 cond-mat.mtrl-sci
Structural Motif Selection in Fluorinated Metal-Organic Chalcogenides Driven by Ligand Electrostatics
University of Houston（休斯顿大学）；Institute of Science Tokyo（东京科学大学）；AGC Inc.（AGC株式会社）
研究通过理论计算揭示配体静电作用如何调控金属有机硫化物的结构模体选择，发现配体间相互作用是决定结构模体的关键因素。
2026-04-10 cond-mat.mtrl-sci
Identifying the Bottleneck for Heat Transport in Metal-Organic Frameworks
控制热能的传输是金属有机框架的大多数应用的关键。通过分析有效局部温度的演化，将金属节点和有机连接体之间的界面确定为热传导的主要瓶颈。因此，可以利用改变节点-连接器界面处的键合强度和金属原子的质量来调整热导率。这种见解是采用分子动力学模拟结合先进的从头算参数化力场。本研究的重点是MOF-5作为等网状MOF的典型例子。尽管如此，关键的发现占主导地位，不同的节点结构和节点连接键的化学。所提出的结果奠定了基础，为开发详细的结构与性能的关系，在MOFs的热传输的目标是设计策略的热传导的应用特定的优化。
2020-08-24 cond-mat.mtrl-sci
Charge-transfer interfaces between metal and redox arylamine molecular films: As probed with anode interfacial engineering approach in single-layer organic diodes
本文采用阳极界面工程方法，通过研究单层有机二极管的电流-电压特性，研究了氧化还原芳胺分子膜与金属之间的电荷转移界面。二极管的导通电压被证明是高度敏感的芳胺/金属电荷转移接口，因此可以作为一个探针，在检测这样的有机/金属界面。研究表明，通过控制阳极功函数、芳胺取代基和活性层表面形貌等因素，设计芳胺/金属界面，可以调节二极管的电学性能。二极管的导电机制是注入限制的，可以用Richardson-Schottky热发射模型很好地描述。我们的工作为利用单层有机二极管和界面工程方法快速探测有机/金属甚至有机/有机电荷转移界面提供了一些思路。
2005-08-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Unraveling Energetic Disorder in Organic Bulk Heterojunction Photovoltaics by Capacitance-Voltage Spectroscopy
有机半导体具有内在的能量无序特性，这对于理解有机光伏（OPV）的操作和未来的优化具有非常重要的作用。我们在工作条件下进行了PIDTDTQx：PC 70 BM基有机体异质结（BHJ）光电转换器的电容-电压（C-V）测量的光照强度依赖性。高能无序配置文件的光活性层，PIDTDTQx：PC 70 BM，当涉及不同的接口显着变化。可以从C-V分布反映的能量无序的影响通过指数或高斯态密度（DOS）模型，或这两种的组合。结果表明，BHJ太阳能电池中相同的有机共混物在与各种界面相互作用时表现出不同的能量无序。因此，它可能会对OPV的性能，如开路电压（V_oc）产生一定的影响。我们的研究为器件物理学家提供了一个不同的视角，通过界面定制有机能量无序参数，以提高光电子转换效率（PCE）。
2017-06-27 cond-mat.mtrl-sci
Energy Level Alignment at Hybridized Organic-metal Interfaces: the Role of Many-electron Effects
杂化分子/金属界面在分子和有机器件中普遍存在。前沿分子能级相对于金属费米能级（EF）的能级排列（ELA）对于这些器件的电导和功能是至关重要的。然而，ELA，包括许多电子的自能效应缺乏一个清晰的理解。在这里，我们调查的ELA使用国家的最先进的，基准GW计算的原型化学吸附分子Au（111），在11个不同的几何形状的多电子效应。对苯二胺在Au（111）上的单层膜，GW-ELA与光电发射符合得很好。我们发现，除了静态图像电荷屏蔽，在大多数这些几何形状的前沿水平重整化从基板介导的分子间库仑相互作用的额外筛选。对于弱化学吸附系统，如胺和吡啶的Au，这个额外的水平重整化（~1.5 eV）完全来自静态屏蔽交换能，使我们能够建议计算更容易处理的计划来预测ELA在这样的接口。然而，更强烈的化学吸附硫醇层，动力学效应。我们的从头算结果构成了重要的一步，了解和操纵功能分子/有机系统的基础研究和应用。
2017-06-30 cond-mat.mtrl-sci
Magnetic Switching by Oxygen Adsorption in Metal-Organic Framework Systems
在这封信中，我们解决磁化开关的氧吸附在多孔金属有机框架系统。为此，我们构造了一个简单的局域自旋模型结合的Langmuir型公式的氧吸附和研究其有限温度下的性质，使用蒙特卡罗模拟。我们成功地解释了这种现象的主要特点，如磁状态的不连续变化，磁转变温度对氧压力的敏感性，以及吸附氧中没有奇异性。基于这个模型，我们还重现了所观察到的磁转变温度的一个典型值的氧吸附能。
2021-06-08 cond-mat.mtrl-sci
Superconducting Two-Dimensional Metal-Organic Framework
超导电性是一种迷人的量子现象，其特征在于零电阻和迈斯纳效应。到目前为止，已经发现了几个不同的超导体（SC）家族。这些包括无机和有机材料中的三维（3D）体SC以及二维（2D）薄膜SC，但仅在$inorganic$材料中。在这里，我们预测超导电性的二维和三维$organic$金属有机框架使用第一性原理计算。我们发现，高导电性和最近合成的Cu-苯六硫醇（BHT）是一个Bardeen-Cooper-Schrieffer SC。值得注意的是，单层Cu-BHT的临界温度（$T_{c}$）为4.43 K，而本体Cu-BHT的$T_{c}$为1.58 K。与二维无机SC中界面效应引起的$T_{c}$增强不同，二维有机SC中的$T_{c}$增强是面外软模振动，类似于$Ginzburg$最初提出的表面模增强.我们的发现不仅为更好地理解二维超导性提供了新的思路，而且为通过与有机材料的界面工程寻找SC开辟了新的方向。
2017-04-03 cond-mat.mtrl-sci
Structural, elastic, thermal, and electronic response of small-molecule-loaded metal organic framework materials
我们结合红外光谱，纳米压痕测量，和\emph{ab initio}模拟研究的结构，弹性，热，和电子响应的金属有机框架MOF-74-Zn时，加载H $_2$，CO $_2$，CH $_4$，和H $_2$ O的演变。我们发现，在这个MOF的分子吸附触发显着的响应，在所有这些属性的主机材料，与特定的签名为每个客人分子。通过这项全面的研究，我们能够澄清和相关的物理和化学环境的变化，调节这些反应的潜在机制。我们的研究结果表明，一般的金属有机骨架材料，特别是MOF-74-Zn，可以是非常有前途的材料，用于新型换能器和传感器应用，包括气体混合物中的高选择性小分子检测。
2014-09-25 cond-mat.mtrl-sci
Thermodynamic Self Assembly of Two-Dimensional pi-Conjugated Metal-Porphyrin Covalent Organic Frameworks by On-Site Equilibrium Polymerization
在水溶液中，Fe（III）5，10，15，20-四（4-氨基苯基）卟啉（FeTAPP）与对苯二甲醛通过偶氮甲碱原位偶联反应在碘修饰的Au（111）表面上制备了二维π共轭金属卟啉共价有机骨架，并利用原位扫描隧道显微镜进行了详细的研究.通过在混合溶液中同时吸附FeTAPP和无金属TAPP（H2 TAPP）以及用H2 TAPP部分取代所制备的金属卟啉骨架中的FeTAPP，制备了由FeTAPP和无金属TAPP组成的混合共价有机卟啉骨架。在混合框架中，FeTAPP与H2 TAPP的相对分布不是随机的，并且揭示了对同源连接而不是异源连接的偏好。从多个结构单元（包括金属中心）构建基底支撑的π共轭共价框架将在功能分子纳米结构的设计中具有重要的实用性。
2013-11-01 cond-mat.mtrl-sci
Computational screening study towards redox-active metal-organic frameworks
含有Co（II）中心和Cl-配体的金属有机框架（MOF）MFU-4l最近显示出有希望的氧化还原活性。为了进一步改进用于使用分子氧的氧化过程的MOF催化剂，我们提出了一种基于密度泛函理论（DFT）的计算筛选方法来识别MFU-4l结构家族内有前途的金属中心和配体组合。使用O2的结合能作为一个描述符的氧化还原性能，我们表明，在这个描述符的相对充满活力的趋势，可以可靠地获得在混合功能DFT水平和使用小集群（蝎子型复合物）模型。在这个有效的计算协议，我们筛选了一系列的金属中心/配体的组合，并确定了几个候选系统，提供更多的放热O2结合比原来的Co/Cl为基础的MFU-4l框架。
2013-11-26 cond-mat.mtrl-sci
How much does surface polymorphism influence the work function of organic/metal interfaces?
吸附在金属表面上的分子形成各种不同的表面多晶型物。这种多态性对界面性质的影响有多强是先验未知的。在这项工作中，我们调查如何强烈的表面多态性影响各种金属/有机界面的界面功函数。为了评估可能的多晶型的整个带宽，我们执行完整的理论结构搜索，探测数百万的多晶型候选者。所有这些候选者都可能在现实中被观察到，无论是通过动力学捕获还是通过热力学占据。利用第一性原理计算和机器学习，我们预测和分析了三个物理上不同的模型系统的数百万候选者的功函数变化：Cu（111）上的弱相互作用萘，Ag（111）上的强相互作用蒽醌，以及四氰基乙烯，其在Cu（111）表面上经历了从躺到站立的多晶型物的重新取向。这些彻底的调查表明，动力学捕获的平躺分子可以导致几百毫电子伏的功函数差异。如果分子也重新定向，这可以增加到几个电子伏特的变化。我们进一步表明，在热力学平衡工作时，在功函数的蔓延减少，但热占据阶段仍然导致在高温下的内在不确定性。
2021-09-15 cond-mat.mtrl-sci
