Physical properties of the thermoelectric cubic lanthanum chalcogenides La3-yX4 (X=S,Se,Te) from first-principles
本文报道了立方晶系La_（3-y）X_（4）（X=S，Se，Te）材料的稳定性、晶格动力学、电子和热电性质的从头计算结果，分析了它们的热电应用潜力。在碲化物中，镧的运动与碲的运动是强耦合的，而在硫化物中，这两种原子的运动是解耦的。然而，这对它们的热性能没有影响，因为实验上所有化合物都具有低导热性。我们认为这是由于声学模式的Umklapp散射，特别是在所有三种硫属化物中发现的约7-8 meV的低能光学模式，如在笼状化合物如方钴矿或笼形化合物中，即使在立方Th 3 P4结构中没有笼。我们发现从碲化物到硫化物的能带隙增加，与实验结果吻合得很好。然而，由于它们相似的能带结构，我们发现这三种化合物具有几乎相同的热电性能。我们的结果与实验定性一致，特别是在碲化物的情况下，其中存在大量的数据。结果表明，硫化物具有很强的热电潜力，如果载流子浓度得到优化，可以取代碲化物。最后，我们还预测一个更大的最大ZT的p型掺杂材料比n型掺杂的，即使化合物与p型掺杂仍有待合成。因此，我们的研究结果表明，有可能使高温性能的热发电机仅基于La 3X 4化合物。
2013-12-13 cond-mat.mtrl-sci
Hierarchical Characterization of Thermoelectric Performance in Copper-Based Chalcogenide CsCu$_3$S$_2$: Unveiling the role of Anharmonic Lattice Dynamics
该研究通过纳入高阶声子非谐效应与 MRTA 电输运计算，揭示 CsCu$_3$S$_2$ 强非谐性来源，并准确预测其高温面内热电优值。
2024-09-07 cond-mat.mtrl-sci
First-Principles Investigation of the Physical and Thermoelectric Properties of Chalcogenide Compounds for Waste-Heat Recovery
本研究利用密度泛函理论与 BoltzTraP2 计算评估 CdGa2Te4 和 ZnGa2Te4，揭示其良好热电输运、超低晶格热导率及热稳定性，可用于 900 K 以下废热回收与热障涂层。
2025-10-20 cond-mat.mtrl-sci
Vibrational Entropic Stabilization of Layered Chalcogenides: From Ordered Vacancy Compounds to 2D Layers
本文提出由振动熵驱动的通用稳定机制，解释高温下有序空位硫族化合物倾向二维层状相的原因，并通过 ZnIn2S4、In2S3 和 Cu3VSe4 验证。
2023-07-24 cond-mat.mtrl-sci
Identifying Highly Deformable van der Waals Layered Chalcogenides with Superior Thermoelectric Performance Using Deformability Factors and Interpretable Machine Learning
本研究结合形变因子与机器学习模型，从1000余种范德华层状硫族化合物中筛选出兼具高形变性与优异热电性能的NbSe₂Br₂，其热电性能达柔性无机材料最优水平，有望推动柔性热电器件发展。
2024-10-08 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Thermoelectric and galvanomagnetic properties of bismuth chalcogenide nanostructured hetero-epitaxial films
采用热壁技术在云母（白云母）衬底上生长了Bi_2Te_3块状单晶薄膜和Bi_（0.5）Sb_（1.5）Te_3固溶体薄膜。X射线衍射研究表明，在薄膜中的结晶c轴是垂直于基板平面。在77-300 K温度区间和磁场高达14 T的磁场和电场的不同取向下测量了Seebeck系数、电导率和磁阻张量分量。根据能谱的多谷模型，利用简并参数和Seebeck系数的温度依赖性，研究了薄膜中载流子的散射机制。结果表明，由于载流子在界面和晶间界面上的散射，有效散射参数与弱简并薄膜中载流子的声散射参数有很大的差别。这些载流子散射的特征被认为影响了薄膜中的电子输运并提高了品质因数。
2014-07-12 cond-mat.mtrl-sci
Limit of zT enhancement in rock-salt structured chalcogenides by band convergence?
岩盐结构的硫族化合物，如PbTe、PbSe和SnTe，是中温热电应用的最佳候选者，并且它们的p型热电效率可以通过对齐价带来提高。在这里，我们提供了全面的数值研究能带收敛对电子性质的影响。我们发现，额外的价带确实可以显着提高功率因数。然而，额外的价带也可以增加电子热导率，这部分地抵消了整体品质因数的增强的功率因数。最后，我们预测，PbTe，PbSe和SnTe的最大优值可以达到2.2，1.8和1.6，re-birth，而不依赖于晶格热导率的降低。
2016-06-28 cond-mat.mtrl-sci
Importance of non-parabolic band effects in the thermoelectric properties of semiconductors
我们提出了一个分析的热电性能的$n$型GeTe和SnTe的铅硫族化合物PbTe和PbSe。我们发现半导体GeTe和SnTe的单简并导带是高度非椭球的，甚至非常接近带边。这导致了具有强烈波纹形状的等能表面，这在载流子浓度远低于0.005 $e$/分子式单位（7 - 9 $\times$ 10 $^{19}$ cm $^{-3}$，取决于材料）时是明显的。我们的计算还表明，这两种材料的功率因数的值可能远远超过PbTe和PbSe。结果，这些材料可展现出超过铅硫属化物的$n$型性能。
2013-10-21 cond-mat.mtrl-sci
Epitaxy of new layered materials: 2D chalcogenides and challenges of weak van der Waals interactions
新材料在纳米技术中的应用开辟了新的前景，并实现了突破性的创新。二维范德瓦尔斯材料，更具体地说，二维硫属化物是一类有前途的新材料，等待它们在半导体工业中的使用。然而，依赖于行业兼容制造工艺的范德华材料的集成仍然是一个重大挑战。目前，这些新材料的应用仅限于研究实验室环境。范德瓦尔斯材料的大面积和单晶生长是满足半导体工业所隐含的挑战性需求的最重要要求之一。这篇综述有助于更广泛地了解范德华材料的集成-更具体的二维硫属化物-通过外延生长过程。这可以进一步追求（准）范德华同质和异质结构的大面积、单晶和无缺陷外延集成到半导体工业的伟大世界中的愿望。
2020-10-09 cond-mat.mtrl-sci
New two-dimensional phase of tin chalcogenides: candidates for high-performance thermoelectric materials
锡硫属化合物SnX（X = Te，Se和S）由于其热电物理性质而引起人们的研究兴趣。二维（2D）的对应物，预计将提高性能，然而，还没有得到充分的探讨，因为许多可能的结构。采用基于进化算法的全局搜索方法，结合密度泛函计算，生成了二维Sn $_{1-x}$ X $_{x}$（X = Te，Se，S）体系的变量组成.用通用结构预测演化X射线衍射（USPEX）方法发现了一个新的六方相，命名为$β'$ -SnX，并通过声子色散计算和弹性准则进一步验证了该相的结构稳定性。$β'$ -SnTe是SnTe的所有可能的2D相（包括那些实验上可用的相）中最稳定的。此外，还发现SnSe和SnS的$β'$相在能量上接近最稳定的相。在$β'$相中已经实现了高的热电子（TE）性能，对于SnTe，其具有高达$\sim$ 0.96至3.81的无量纲优值（ZT），在300 K至900 K的温度范围内，对于SnSe，$\sim$为0.93至2.51，对于SnS，$\sim$为1.19至3.18，实际可达到的载流子浓度为5 $\times$ 10 $^{12}$ cm $^{-2}$。高TE性能是由于高功率因数，这归因于2D材料的量子限制和费米能级附近的带收敛，以及低热导率，主要是由于弱的Sn间键合强度和强的晶格非谐性导致的低弹性常数。
2019-01-02 cond-mat.mtrl-sci
Elastic, electronic, optical and thermoelectric properties of K2Cu2GeS4: a new chalcogenide material
我们报告的第一性原理研究的结构，弹性，电子，光学和热电性能的新合成的K2 Cu 2GeS 4。结构参数与实验结果吻合较好。计算了K_2Cu_2GeS_4单晶的弹性常数（Cij），发现K_2Cu_2GeS_4是机械稳定的。多晶弹性常数的分析表明，该化合物预计是软的性质。Pugh比和泊松比的值表明，该化合物位于韧性/脆性行为的边界线。化学键主要是离子键，原子间力是自然界的中心，化合物是机械各向异性的。计算的电子能带分布显示半导体特性和估计的带隙是强烈依赖于所使用的功能代表的交换相关性。化学键的性质解释使用电子电荷密度映射。计算并讨论了介电常数、折射率、吸收系数、光电导、反射率和损耗函数等重要光学常数。光学电导率被发现是在良好的定性协议与能带结构计算的结果。在本研究中使用的整个温度范围内的塞贝克系数是积极的，这表明存在的p型载流子。在100 K和300 K时，获得了较大的Seebeck系数，分别为681 V/K和286 V/K。在室温下，电导率和电子热导率分别为1.8 × 10 ~（18）ms ~（-1）和0.5 × 10 ~（14）W/mK·s。K2 Cu 2GeS 4的无量纲优值在300 K时约为1.0。这表明K2 Cu 2GeS 4是热电应用的潜在候选者。
2018-01-07 cond-mat.mtrl-sci
Synthesis, Crystal Structure, and Thermoelectric Properties of Layered Antimony Selenides REOSbSe2 (RE = La, Ce)
受最近第一性原理计算显示层状磷属元素硫族化合物具有高热电性能的启发，我们对层状锑硒化物REOSbSe 2（RE = La，Ce）的晶体结构和高温输运性质进行了实验研究. REOSbSe 2的晶体结构是四元P4/nmm空间群，由SbSe 2和REO层的交替堆叠组成。这两种化合物均为n型半导体。LaOSbSe 2和CeOSbSe 2的光学带隙分别被评估为1.0和0.6 eV。RE = La和RE = Ce的室温热导率分别为1.5Wm-1 K-1和0.8Wm-1 K-1。这些相对低的热导率与同构层状铋硫属化物的热导率相当。我们用F-离子取代O2-引入电子作为带电载流子来优化热电性能，但提高电导率仍然具有挑战性。
2018-05-21 cond-mat.mtrl-sci
Thermal conductivity of the thermoelectric layered cobalt oxides measured by the Harman method
采用Harman方法测量了层状钴氧化物热电材料的面内热导率，其中热导率由外加电流引起的温度梯度得到。我们已经发现，电荷储存器块（除了CoO $_2$块之外的块）主导热传导，其中纳米块集成概念对于材料设计是有效的。我们进一步发现，热导率在$a$和$b$轴之间显示出小但有限的面内各向异性，这可以归因于失配结构。
2004-04-10 cond-mat.mtrl-sci
Effect of chromium disorder on the thermoelectric properties of Layered-antiferromagnet CuCrS2
采用不同的方法制备了层状反铁磁化合物CuCrS_2。不同样品的X射线衍射图谱的分析给出了显着量的空位无序的铬原子层内。高于9000 ℃的长时间烧结增加了Cr原子向层间间隙位置的转移。这种无序对反铁磁性质的影响很小。在室温附近顺磁状态下，随着无序度的增加，样品的电导率增加，热电势保持正值，在150-400 \muV /K之间相当高。我们解释的电阻率和热电功率的温度依赖性，由于本地化的载体的间隙缺陷和磁极化子的形成中的顺磁相的CuCrS 2。
2010-12-23 cond-mat.mtrl-sci
Spectroscopic properties of few-layer tin chalcogenides
用第一性原理DFT计算方法预测了层状SnS和SnSe的稳定结构及其相关的电子和振动光谱。计算结果表明，这两种材料进行相变变薄，从而在平面晶格参数收敛到一个伪立方相，类似于高温下观察到的行为，为他们的散装同行。层状SnS和SnSe的电子性质演变为几乎对称的色散，而间隙从间接变为直接。在声子色散曲线和表面声子状态的特征签名，只有属于表面层的原子振动也可以观察到这些材料。
2019-06-02 cond-mat.mtrl-sci
Prediction of the High Thermoelectric Performance of Pnictogen Dichalcogenide Layered Compounds with Quasi-One-Dimensional Gapped Dirac-like Band Dispersion
热电发电已被公认为最重要的技术之一，高性能热电材料一直在追求。然而，由于大量的候选材料，这一探索是极具挑战性的，它已成为一个明确的理论概念，从能带结构工程的观点是必要的。在这项研究中，我们从理论上证明，pnictogen-dichalcogenide层状化合物，最初引起人们的注意，作为一个家庭的超导体，最近已被研究作为热电材料，可以表现出非常高的热电性能与元素取代。特别是，我们澄清了一个有前途的材料设计的指导原则，并发现，LaOAsSe $_2$，尚未合成的材料，具有功率因数是6倍大的已知化合物LaOBiS $_2$，并可以表现出非常大的$ZT$在一些合理的假设。这种热电性能的大幅度提高源于准一维带隙的Dirac-like带色散，这是由正方形晶格网络实现的。我们的研究为热电材料的能带结构提供了一个理想的极限。由于我们的靶材具有组成元素的高度可控性和载流子掺杂的可行性，因此强烈期待沿着这条线的实验研究。
2017-12-20 cond-mat.mtrl-sci
Effect of Bi Substitution on Thermoelectric Properties of SbSe2-based Layered Compounds NdO$_{0.8}$F$_{0.2}$Sb$_{1-x}$Bi$_x$Se$_2$
虽然SbSe 2基层状化合物被预测为高性能热电材料和拓扑材料，但迄今为止，实验获得的这些化合物大多是绝缘体。本文研究了Bi取代对SbSe_2基层状化合物Nd_（0.8）F_（0.2）Sb_（1-x）Bi_xSe_2（x = 0-0.4）热电性能的影响。当x = 0.4时，室温电阻率降低到8.0 * 10^-5 ohmm。在660 K时计算出的电功率因数为1.4 * 10^-4 W/mK^2，这与Jonker和Ioffe的综合分析结果相当吻合。室温晶格热导率小于1 W/mK几乎与x无关，与传统合金的点缺陷散射模型相反。目前的工作提供了一个途径，探索SbSe 2基绝缘和BiSe 2基导电系统。
2019-01-28 cond-mat.mtrl-sci
Manifestation of the thermoelectric properties in Ge-based halide perovskites
尽管硫族化合物作为传统的热电材料已经得到了广泛的研究，但寻找一种具有高电导率和低热导率的合适材料仍然是一个挑战。在这项工作中，我们介绍了一类新的热电材料，锗基无机卤化物钙钛矿\ce{CsGeX3}（X = I，Br，Cl），这已经被认为是一个有前途的候选人的光伏应用。通过晶格动力学计算和Boltzmann输运方程的求解，我们发现这些钙钛矿具有低于0.18 W m $^{-1}$ K $^{-1}$的超低热导率，而具有高于860 cm $^2$ V $^{-1}$ s $^{-1}$的非常高的载流子迁移率，这远远优于传统的硫属化合物的热电性。这些结果为寻找高性能、低成本的无机卤化物钙钛矿基热电材料指明了方向。
2020-05-29 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
High thermoelectric figure of merit and thermopower in layered perovskite oxides
我们预测高热电效率的层状钙钛矿La $_2$ Ti $_2$ O $_7$，基于计算（主要是从头算）的电子结构，输运系数和热导率在很宽的温度范围内。在10 $^{20}$ cm $^{-3}$左右的最佳载流子密度下，用随温度变化的弛豫时间计算的$ZT$优值从室温下略高于1单调增加到1200 K下超过2.5。在最佳掺杂下，Seebeck热电势系数在200和300 $μ$ V/K之间，但在低掺杂下可以达到接近1 mV/K。这种材料的潜力大部分是由于其晶格热导率的顺序为1 W/（Km），使用基于从头算非谐计算的模型，我们解释这个低的值，由于有效的声子限制内的层状结构块。
2019-02-08 cond-mat.mtrl-sci
Phenomenological description of bright domain walls in ferroelectric-antiferroelectric layered chalcogenides
最近，层状铁电CuInP 2Se 6被证明表现出畴壁与局部增强的压电响应-一个惊人的偏离名义上为零的压电响应在大多数铁电体的观察。虽然有人提出，这种“明亮”的畴壁是材料的铁电和反铁电有序区域之间的相界，这些边界的存在和响应背后的物理机制仍有待理解。本文利用Landau-Ginzburg-Devonshire唯象理论结合四个子晶格模型，定量描述了层状铁电-反铁电铁电材料CuInP 2（S1-ySey）6中反铁电、铁电或铁电长程有序相之间的亮衬畴界和暗衬畴界
2020-09-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Multi-layered chalcogenides with potential for magnetism and superconductivity
层状铊铜硫族化物可以形成由Tl片隔开的单层、双层或三层Cu-Cu。本文报道了TlCu_2Se_2、TlCu_4S_3、TlCu_4Se_3和TlCu_6S_4等铊基材料的制备和性质，并与A = Ba、K、Rb和Cs，Ch = S、Se的层状材料ACu_（2nChn +1）的报道进行了比较。考虑到通过Cu 3d的层间和层内交换相互作用的可能性，这些材料没有长程磁性是相当令人惊讶的，我们通过磁化率测量并通过中子衍射确认。第一原理密度泛函理论计算的单层TlCu 2Se 2（同构的122铁基超导体）和双层TlCu 4Se 3表明缺乏费米能级的光谱权重，需要驱动磁或超导不稳定性。电子结构计算表明，具有Fe的多个结构层具有磁性的可能性要大得多。
2016-03-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Crystal Structure and Thermoelectric Transport Properties of As-Doped Layered Pnictogen Oxyselenides NdO0.8F0.2Sb1-xAsxSe2
报道了As掺杂的层状磷族硒氧化合物NdO0.8F0.2Sb1-xAsxSe 2（x < 0.7）的合成和热电输运性质，基于第一性原理计算预测其具有高性能的热电性质.这些化合物的晶体结构在室温下属于四氢呋喃P4/nmm空间群（No.129）。晶格参数c随着x的增加而减小，而a在样品中几乎保持不变。尽管As等价取代Sb，电阻率随x的增加而显著增加。在300和673 K之间的温度下观察到小于0.8 W/mK的非常低的热导率为所有检查的样品。对于As掺杂的样品，热导率在600 K以上进一步降低。温度相关的同步辐射X射线衍射表明，也发生在c轴长度在600 K左右，这可能与热输运性质的异常。
2020-05-11 cond-mat.mtrl-sci
Large thermoelectric figure of merit in graphene layered devices at low temperature
纳米结构材料已经成为提高热电（TE）器件的品质因数（ZT）的替代方案。石墨烯表现出高的导电性（面内），这是高ZT所必需的;然而，这种效果被其令人印象深刻的导热性抵消。在这项工作中，TE分层设备组成的电化学剥离的石墨烯（EEG）和声子阻挡材料，如聚（3，4-乙撑二氧噻吩）聚苯乙烯磺酸盐（PEDOT：PSS），聚苯胺（PANI）和金纳米粒子（AuNPs）在界面处制备。使用瞬态哈曼方法（THM）在跨平面方向测量每个器件的品质因数ZT，并使用基于AFM的测量进行补充。结果表明，在纳米尺度下，器件具有显著的高ZT值（0.81 < ZT < 2.45），这与器件的形貌、表面电位、电容梯度和电阻直接相关。
2017-10-03 cond-mat.mtrl-sci
Functionalization of Amorphous Chalcogenide and Titanium Oxide Layers by Gold Nanoparticles
本论文主要研究了在硫系玻璃/金纳米粒子/透明衬底、钛/氧化钛/金纳米粒子等层状复合材料中制备不同尺寸金纳米粒子的工艺问题。离子注入、等离子体沉积与退火工艺的组合产生了用于在所述结构中产生具有等离子体效应的金纳米颗粒的物理途径。这些功能化结构计划用于研究光学记录过程，钛植入物的生物相容性。
2014-01-09 cond-mat.mtrl-sci
Thermal Stability Study of Transition Metal Perovskite Sulfides
过渡金属钙钛矿硫族化合物是一类功能性丰富的材料，作为可再生能源应用的候选材料越来越受到关注。过氧化氢氧化物被认为是优良的n型热电材料。与氧化物相比，硫属化合物具有更好的热电性能，如更低的晶格热导率和更小的带隙，使它们成为高温热电材料的候选者。因此，有必要详细研究这些材料的热性能，特别是热稳定性，以评估其潜力。本文报道了五种化合物α-SrZrS $_3$，β-SrZrS $_3$，BaZrS $_3$，Ba $_2$ ZrS $_4$，Ba $_3$ Zr $_2$ S $_7$的合成及热稳定性研究。这些材料涵盖了几种结构类型，包括扭曲的钙钛矿，针状和Ruddlesden-Popper相。差示扫描量热仪和热重分析测量在高达1200°C的空气中进行。结构和化学表征，如X-射线衍射，拉曼光谱，和能量色散分析X-射线光谱进行所有的样品之前和之后的热处理，以了解氧化过程。我们的研究表明，钙钛矿硫族化合物在空气中具有优异的热稳定性，至少高达600°C。
2018-07-09 cond-mat.mtrl-sci
Direction dependent thermoelectric properties of layered compound In2Te5 single crystal
我们分析的各向异性的电和热输运测量在单晶In2Te5属于单斜空间群C12 C1的温度梯度施加平行和垂直于晶体的晶体学c轴。在整个温度范围内，发现沿着c轴热导率平行线的热导率比沿着垂直于c轴的方向的热导率小2倍。与此相反，沿c轴平行的塞贝克系数被发现是高于其值沿垂直于c轴的方向。在室温下，发现平行的品质因数ZT比垂直的品质因数ZT大4倍。
2021-06-19 cond-mat.mtrl-sci
Thermal physics of the lead chalcogenides PbS, PbSe, and PbTe from first principles
铅硫族化物代表了一个重要的功能材料家族，特别是由于PbTe的基准高温热电性能。最近的一些研究，实验和理论，旨在收集洞察其独特的晶格动力学和电子结构。然而，大多数的第一性原理建模已在固定的温度下进行，并一直没有全面和系统的计算研究温度对材料性能的影响。我们报告了对PbS、PbSe和PbTe性质的温度依赖性的比较晶格动力学研究，特别关注与热电性能相关的那些，即声子频率、晶格热导率和电子能带结构。计算是在准谐波近似下进行的，包括声子-声子相互作用的多体微扰理论，用于计算声子寿命和预测的晶格热导率。结果与实验数据和其他计算进行了严格的比较，并为正在进行的PbX化合物在高温下与Pb的偏心有关的研究增加了新的见解，这与声子软化有关。与实验的一致性表明，这种方法可以作为一个简单的，强大的和普遍适用的手段，从第一性原理研究材料性质的温度依赖性。
2014-05-24 cond-mat.mtrl-sci
Electron transport and thermoelectric properties of layered perovskite LaBaCo2O5.5
本文用电阻、磁阻、电阻和热电测量方法研究了层状112型钴酸盐LaBaCo_2O_（5.5）的系统输运性质。为了理解LaBaCo2O5.5的复杂导电机制，使用不同的理论模型分析了输运数据。该系统在326 K附近出现了类超导-半导体转变（TSC），对应于铁磁转变，在低温区电阻率数据符合Motts变程跳跃模型。有趣的是，在室温附近和低于室温时，该化合物表现出明显的电致和磁致电阻行为变化，后者在磁相界附近值得注意。热电势S（T）的温度依赖性在60- 320 K范围内表现为p型极化电导，并在120 K时达到最大值303 uV/K。在低温AFM区域中，通常在钴酸盐系列LnBaCo2O5.5（Ln =稀土）中观察到的不寻常的S（T）行为由如先前针对钙钛矿锰氧化物所描述的电子磁振子散射机制来解释。
2008-03-12 cond-mat.mtrl-sci
Thermally Induced Structural Evolution and Nanoscale Interfacial Dynamics in Layered Metal Chalcogenides
层状硫族化合物（包括Bi 2 Te 3、Sb 2 Te 3、Bi-Sb-Te三元合金和异质结构）被认为是良好的热电、拓扑绝缘体，并且最近被强调为贵金属之外的等离子体构建块。在这里，我们进行了联合原位透射电子显微镜（原位TEM）和密度泛函理论（DFT）计算，研究温度依赖的纳米级动力学，界面性质，并进一步确定本征缺陷和边缘配置的作用，在各向异性升华的Bi 2 Te 3-Sb 2 Te 3面内异质结构和Sb 2-xBixTe 3合金。结构动力学，包括边缘演变，形成，膨胀，和聚结的热诱导多边形纳米孔的报告。纳米孔似乎是由硫族化物物种（Te）从异质结构中的中心、异质界面和边缘以及仅从合金对应物中的外边缘的优先解离引发的。这导致异质结构的热稳定性降低和显著不同的升华途径。此外，三角形和准六边形的配置被观察到的异质结构中的主要纳米孔配置。此外，我们的DFT计算提供了一个机制上的理解的作用，本机缺陷和边缘形成能量，揭示反位缺陷TeBi是占主导地位的本机缺陷在富Te条件下，并发挥关键作用的缺陷辅助升华。这些发现显著影响了我们对控制纳米级升华动力学的理解，并最终帮助我们设计可调低维硫属化物。
2022-11-12 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Crystal structure, site selectivity, and electronic structure of layered chalcogenide LaOBiPbS3
利用中子衍射和同步辐射X射线衍射研究了LaOBiPbS_3的晶体结构。从结构的细化，我们发现，这两个金属网站，占据Bi和Pb，不同的硫原子包围。计算的键价总和表明，一个金属网站是近三价和其他近二价。中子衍射也揭示了在LaOBiPbS3结构中Bi和Pb的位置选择性。这些结果表明，LaOBiPbS3的晶体结构可以看作是岩盐型富Pb硫化物层和LaOBiS2型富Bi层的交替叠加。通过对理想（LaOBiS2）（PbS）体系能带的计算，发现PbS层的S带与BiS面的Bi带在费米能级附近发生杂化，导致了与LaOBiS2不同的电子特性.堆叠岩盐型硫化物（硫属化物）层和基于BiS2的层状结构可能是探索新的基于BiS2的层状化合物、奇异的二维电子态或新功能的新策略。
2017-08-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Weak Polar Optical Phonon Scattering Decouples Electron and Phonon Transport in Layered Thermoelectric Materials
本文通过高通量密度泛函理论计算筛选出236种层状半导体，发现低有效质量及弱极性光学声子散射的材料具有高横向载流子迁移率和功率因子，GaGe₂Te表现出高横向电导率和功率因子，同时具有极低的横向上热导率。
2026-04-25 cond-mat.mtrl-sci
Ultralow lattice thermal transport and considerable wave-like phonon tunneling in chalcogenide perovskite BaZrS$_3$
本研究探究硫族化物钙钛矿BaZrS₃的热输运特性，揭示其300K下超低晶格热导率的成因，证实类波声子隧穿的相干贡献，且通过Se替换与Ti合金化将其500K下ZT值从0.58提升至0.91，为热电材料开发提供新候选。
2023-10-20 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Superconducting and thermoelectric properties of new layered Superconductor Bi4O4S3
以Bi、S和Bi_2O_3粉末为原料，采用固相反应法一步合成了新型层状超导体Bi_4O_4S_3多晶样品。通过电输运和磁测量确定了超导转变温度（Tconset=4.5 K）、零电阻转变温度（Tc0=4.07 K）和抗磁转变温度（4.02 K，H=10 Oe）。此外，我们的研究结果表明一个典型的II型超导体的行为。此外，在300K时，Bi_4O_4S_3具有很大的热电效应，其无量纲热电优值（ZT）约为0.03，表明Bi_4O_4S_3是一种很有潜力的热电材料。
2012-07-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Van der Waals Stacking Induced Topological Phase Transition in Layered Ternary Transition Metal Chalcogenides
具有非平凡电子和光子带拓扑结构的新型材料对于实现具有低功耗和散热的新型器件以及无退相干的量子计算至关重要。利用第一性原理方法，我们预测了一类三元过渡金属硫族化合物（TTMC）MM'Te $_4$具有双重拓扑特性：二维单层中的量子自旋霍尔（QSH）绝缘体和三维非中心对称晶体中的拓扑Weyl半金属.值得注意的是，我们发现可以创建和湮灭Weyl费米子，并实现之间的过渡类型-I和类型-II的Weyl费米子通过调整vdW层间距。我们的计算表明，它们具有良好的热力学稳定性和弱的层间结合，这意味着它们的实验合成，直接剥离和vdW异质堆积的巨大潜力。此外，它们的三元性质将通过控制不同的化学计量比和价电荷来提供更多的电子结构可调性。我们的发现为实现QSH效应和探索拓扑相变提供了理想的材料平台，并将为二维材料和拓扑材料的研究开辟多种新的机会。
2016-05-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Phase stabilization of In2Se3 by disordered Ni intercalation and its enhanced thermoelectrical performance
本研究通过无序Ni插层稳定In2Se3相，抑制高温相变，同时提升电导率并降低热导率，使Ni0.3In2Se3在500°C下ZT值面内提升86%、面外提升222%，为层状热电材料性能增强提供了有效策略。
2025-04-23 cond-mat.mtrl-sci
Stacking-dependent thermoelectric transport in layered Sc_2Si_2Te_6 from first principles
Key Laboratory of Advanced Materials and Devices for Post-Moore Chips, Ministry of Education, University of Science and Technology Beijing（教育部先进后摩尔芯片器件重点实验室，北京科技大学）；School of Mathematics and Physics, University of Science and Technology Beijing（北京科技大学数理学院）
研究层状Sc₂Si₂Te₆三种堆叠序列的热电性能，发现堆叠序列显著影响电子结构和热导率，ABC堆叠具有最高ZT值。
2026-05-10 cond-mat.mtrl-sci
Thermoelectric and lattice dynamics properties of layered MX (M = Sn, Pb; X = S, Te) compounds
铅和锡硫族化合物由于具有良好的热电性能而得到了广泛的研究。进一步提高其TE效率已被报道后，减少的尺寸，这是一个重要的特点，在现代设备的制造。利用密度泛函理论结合半经典Boltzmann输运理论，研究了二维MX（M = Sn，Pb; X = S，Te）单分子膜的结构、电子和TE性质.自旋轨道耦合对它们的电子结构有显著的影响，特别是对于重质化合物。结构优化后的声子输运研究表明，矩形（γ-）相是能量上最有利的SnS和SnTe单层，而方形结构被发现是最稳定的PbS和PbTe单层。我们的研究结果与以前的研究结果是一致的。这些2D材料表现出高塞贝克系数和功率因数以及低晶格热导率，这是良好TE材料的基本特征。在700 K时，n型SnS、SnTe、PBS和p型PbTe单层膜的最大优值（ZT）分别为1.04、1.46、1.51和1.94，高于它们的体ZT值。因此，这些单层是TE应用的有希望的候选者。
2020-04-01 cond-mat.mtrl-sci
Earth-abundant and Non-toxic SiX (X=S, Se) Monolayers as Highly Efficient Thermoelectric Materials
目前的热电（TE）材料通常具有低性能或含有较少的和/或有毒的元素，从而限制了它们的大规模应用。因此，具有高效率和低成本的新型TE材料是强烈需要的。在这里，我们证明，由无毒和地球丰富的元素制成的SiS和SiSe单层固有地具有低热导率，这是由它们的低频光学声子分支与声学声子模式的大重叠引起的，这类似于最先进的实验证明的具有层状结构的材料SnSe。由于其二维性质，加上高的热功率因数，它们显示出有前途的TE性能，在很宽的温度范围内具有超过1或2的大品质因数（ZT）值。我们建立了一些基本的认识，识别层状材料与低热导率，这可以指导和刺激其他层状材料的TE应用程序的搜索和研究。
2016-09-09 cond-mat.mtrl-sci
NaInX2 (X = S, Se) layered materials for energy harvesting applications: First-principles insights into optoelectronic and thermoelectric properties
本文采用第一性原理方法研究了六角对称（R-3 m）的两种硫系同构材料NaInS 2和NaInSe 2的结构、电子、光学和热电性质。一个非常好的协议已被发现我们的结果与现有的实验和理论。电子能带结构和光学性质表明，所研究的材料具有半导体性质，Na、In和Se原子的s轨道间的强烈杂化使导带底部向下移动，导致NaInSe 2的带隙比NaInS 2的带隙窄。首次详细研究了NaInX_2（X = S，Se）的不同光学性质（介电函数、光电导、吸收系数、反射率、折射率和损耗函数）和热电性质（塞贝克系数、电导率、功率因数和热导率）。结果表明，由于NaInX_2（X = S，Se）具有强烈的层状结构，所有这些性质都具有明显的各向异性。两种化合物在远可见光至中紫外（UV）区域具有强的光学吸收，具有尖锐的峰，而在UV区域反射率较低。计算得到NaInS 2和NaInSe 2在1000 K时沿a轴方向的热电功率因子分别为151.5 μ W/cmK ~ 2和154 μ W/cmK ~ 2，相应的ZT值约为0.70。两种化合物沿a轴的热导率都很高（~22 W/mK），这表明降低这种高热导率对于获得NaInX 2（X = S，Se）化合物的较高ZT值是重要的。
2020-10-05 cond-mat.mtrl-sci
Three-dimensional topological insulator feature of ternary chalcogenide Ge2Bi2Te5
Anhui University（安徽大学）；Renmin University of China（中国人民大学）；Chinese Academy of Sciences（中国科学院）；University of Chinese Academy of Sciences（中国科学院大学）
研究发现三元硫化物Ge2Bi2Te5具有三维拓扑绝缘体特性，其本征电子结构和拓扑表面态为探索奇异拓扑现象提供了新平台。
2026-01-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Thermal conductivity and enhanced thermoelectric performance of SnTe bilayer
锡硫族化合物（SnS，SnSe和SnTe）被发现具有改善的热电性能后，其维数的减少。在这里，我们发现倾斜AA + s堆叠的二维（2D）SnTe双层作为最稳定的相之间的几个堆叠的结构优化和声子输运性质的预测。的载流子迁移率和弛豫时间进行了评估，使用变形势理论，这是发现是相对较高的，由于高的2D弹性模量，低的变形势常数，和适度的有效质量。SnTe双层膜具有高的Seebeck系数、高的电导率和超低的晶格热导率。高TE的优值（ZT）的值，高达4.61沿锯齿形方向，预测的SnTe双层。这些ZT值与块体以及单层SnTe和其他2D化合物相比大大增强。
2020-06-29 cond-mat.mtrl-sci
Block-Layer Concept for the Layered Co Oxide: A Design for Thermoelectric Oxides
高Tc铜氧化物由Bi_2Sr_2O_4或La_2-xSr_xO_2等CuO_2层和阻挡层交替堆叠而成。通过改变嵌段层，我们可以改变它们的物理性质，例如转变温度Tc。热电Co氧化物具有由导电CoO 2层和阻挡层组成的类似层状结构。因此，我们建议，它们的热电性能可以通过修改块层微调。
2002-10-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
First-principles study of the layered thermoelectric material TiNBr
层状结构材料通常被认为是热电材料的良好候选者，因为它们由于原子层间相互作用而倾向于表现出固有的低热导率。层状结构材料的电性能可以很容易地使用各种方法进行调整，如能带修改和嵌入。TiNBr是层状结构金属氮化物卤化物MNX（M = Ti，Zr，Hf; X = Cl，Br，I）的一员，在300 K时的Seebeck系数为2215 $μV/K$。沿A轴的无量纲优值ZT在800 K下可高达0.661，对应于低至1.34W/（m K）的晶格热导率。TiNBr的低${κ_l}$与集体低声子群速度（平均$2.05\times 10^3 $ m/s）和大声子非谐性相关，可以使用Grüneisen参数和三声子过程进行量化。原子在高度非谐模中的运动动画主要涉及N原子的运动，电荷密度差揭示了N原子随着非谐模的合并而极化。通过对能量-位移曲线的拟合，证实了TiNBr的积分非谐性除了三声子过程外，四阶非谐效应也是重要的。我们的工作是第一次研究的TiNBr的热电性能，并可能有助于建立低晶格热导率和声子振动模式的行为之间的联系。
2018-12-24 cond-mat.mtrl-sci
Accelerated Discovery of a Large Family of Quaternary Chalcogenides with very Low Lattice Thermal Conductivity
开发高效的热能管理设备，如热电、阻隔涂层和热数据存储盘，通常依赖于具有非常低的晶格热导率（$κ_l$）的化合物。在这里，我们提出了一个大家庭的628个热稳定的四元硫族化合物，AMM 'Q $_3$（A =碱金属/碱土金属/后过渡金属; M/M' =过渡金属，镧系元素; Q =硫族元素）使用高通量的密度泛函理论（DFT）计算预测。我们验证了存在低$κ_l$在这个家庭的材料通过计算$κ_l$的几个预测的稳定的化合物使用Peierls-Boltzmann输运方程的第一原理DFT框架内。我们的分析表明，低$κ_l$在AMM 'Q $_3$化合物来源于一个强的晶格非谐性，增强声子散射或rattlers阳离子，导致在其晶体结构中的多个散射通道的存在。我们的预测表明，在这些稳定的，低$κ_l$化合物的合成和表征新的实验研究的机会。
2020-12-19 cond-mat.mtrl-sci
Scale-invariant Machine-learning Model Accelerates the Discovery of Quaternary Chalcogenides with Ultralow Lattice Thermal Conductivity
固有低晶格热导率（$κ_l$）是许多结晶固体如热障涂层和热电器件中的期望要求。在这里，我们设计了一种基于晶体图卷积神经网络的高级机器学习（ML）模型，该模型对体积不敏感（即，标度）来发现新的四元硫属元素化物，AMM ′ Q $_3$（A/M/M ′ =碱金属、碱土金属、后过渡金属、镧系元素，Q=硫属元素）。在使用ML模型迭代地筛选$\sim$ 100万个化合物的热力学稳定性并对一小部分化合物进行密度泛函理论（DFT）计算后，我们发现了99个在DFT中被验证为稳定的化合物。以几种DFT稳定的化合物为例，利用声子玻尔兹曼输运方程计算了它们的$κ_l$，由于它们的软弹性和强声子非谐性，揭示了超低$κ_l$（室温下$<$ 2 Wm $^{-1}$ K $^{-1}$）。我们的工作证明了尺度不变ML模型在预测新化合物方面的高效性，并为这些新化合物提供了实验研究机会。
2021-09-08 cond-mat.mtrl-sci
Semiclassical Electron and Phonon Transport from First Principles: Application to Layered Thermoelectrics
本文综述了基于第一性原理和半经典玻尔兹曼输运方程计算设计热电材料的方法，并以锡和锗硒化物层状热电材料为例，展示了热电优值的确定流程与实用评估指南。
2023-05-31 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Topological layered n-type thermoelectrics based on bismuth telluride solid solutions
在基于Bi $\rightarrow$ In，Te $\rightarrow$ Se，S原子置换的$Bi_{2}Te_{3}$拓扑n型热电材料中，利用扫描隧道显微镜和光谱（STM/STS）技术研究了范德华夹层（0001）表面狄拉克费米子的形貌和表面态.利用STM方法观察到了薄膜表面的暗斑和亮斑，暗斑和亮斑的强度与固溶体的组成和热电性能有关。所观察到的表面形貌特征的固溶体中的原子取代，掺杂杂质的影响，和形成的结构缺陷所产生的表面电子态的扭曲解释。对（0001）表面形貌STM图像进行快速傅里叶变换（FFT），得到了缺陷对表面电子散射引起的准粒子激发的干涉图样。通过对隧道谱的分析，确定了狄拉克点能及其涨落、表面缺陷的峰值能量、价带和导带边的位置以及能隙。发现狄拉克费米子表面态参数与热电性能之间存在相关性，即在高功率因数的固溶体中，费米子表面态的贡献随表面浓度的增加而增加，在$Bi_{1.98}In_{0.02}Te_{2.85}Se_{0.15}$组分中费米子表面态的贡献最大。用一组狄拉克锥截面描述了不同固溶体的费米能对波矢的依赖关系，这一关系接近于由费米速度在碲化铋亚晶格中所研究的原子替换的组分中的微弱变化所解释的狄拉克点能波动的极限。
2020-05-20 cond-mat.mtrl-sci
Ionic liquid gating induced self-intercalation of transition metal chalcogenides
该研究提出一种离子液体门控方法，驱动层状过渡金属二硫族化合物溶解出的金属进入范德华间隙实现自插层，成功制备出高质量PdTe、NiTe单晶，且PdTe出现超导性，为过渡金属一硫族化合物提供了新合成路径。
2023-08-25 cond-mat.mtrl-sci
Accelerated Screening of Ternary Chalcogenides for High-Performance Optoelectronic Materials
本研究针对未被探索的三元硫族化合物，结合高通量筛选与第一性原理计算构建超40万种化合物的数据库，训练晶体图卷积神经网络预测稳定性，评估稳定材料的光电特性，为后续实验提供指导。
2023-05-04 cond-mat.mtrl-sci
Crystal structure, properties and pressure-induced insulator-metal transition in layered kagome chalcogenides
本文系统研究了层状 kagome 硫族化合物 $A_{2}M_{3}X_{4}$ 的晶体结构与性质，发现其呈非磁性 p 型半导体行为，并揭示 Cs$_{2}$Ni$_{3}$Se$_{4}$ 在 87.10 GPa 压力下发生无结构相变的绝缘体-金属转变。
2024-06-11 cond-mat.mtrl-sci
High Thermoelectric Performance via Stacking-Controlled Symmetry Breaking in Layered XZnBi (X = Rb, Cs) Zintl Materials
Korea Electrotechnology Research Institute (KERI)（韩国电气技术研究院）；University of Science and Technology (UST)（科学技术大学）
通过第一性原理计算和玻尔兹曼方程，研究了层状Zintl化合物XZnBi (X=Rb, Cs)的堆叠顺序对热电性能的影响，发现其具有高能带简并度、布丁模能带和低热导率，在900 K下ZT值最高达2.42（CRTA）或0.52（含电声耦合）。
2026-07-02 cond-mat.mtrl-sci
The Puzzle of High Temperature Superconductivity in Layered Iron Pnictides and Chalcogenides
2008年铁基化合物LaFeAsO_{1-x} F_x在Tc = 26 K时具有超导电性的发现引起了世界科学界的热烈反响。在短时间内，发现了具有相同或相关晶体结构的其他铁基超导体，其Tc高达56 K。人们进行了许多实验，并制定了理论，试图了解这些新材料的基本性质和Tc的机制。在这个选择性的批判性审查的实验文献中，我们提取了一些广泛的工作，并讨论了不同类型的实验对这些材料的理论概念和模型之间的关系。实验正常状态的属性被强调，并在这些电子和磁性，因为在这些材料的超导电/磁机制的可能性。
2010-08-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
Elucidating the Role of Stacking Faults in TlGaSe$_{2}$ on its Thermoelectric Properties
本研究结合显微表征与第一性原理计算，揭示了TlGaSe$_{2}$中[001]方向层错能提升热电功率因子，是其优异热电性能的关键，且通过空穴掺杂至约10$^{19}$ cm$^{-3}$可进一步增强。
2024-05-31 cond-mat.mtrl-sci
Synthesis, Crystal Structure, and Physical Properties of New Layered Oxychalcogenide La2O2Bi3AgS6
合成了一种新的层状氧硫属化合物La_2O_2Bi_3AgS_6。通过同步辐射X射线衍射和Rietveld精修，用P4/nmm空间群模型精修了La 2 O2 Bi 3AgS 6的晶体结构，其a = 4.0644（1）<$，c = 19.412（1）<$，与相关化合物LaOBiPbS 3相似，但La 2 O2 Bi 3AgS 6的层间键（M2-S1键）明显缩短.隧道电子显微镜（TEM）图像证实了由Rietveld精修导出的晶格常数（c ~ 20 Ω）。电阻率和Seebeck系数表明，La 2 O2 Bi 3AgS 6的电子态比LaOBiS 2和LaOBiPbS 3的电子态更具有金属性.将岩盐型硫属化物插入到基于BiS 2的层状化合物（如LaOBiS 2）的范德华能隙中，将是在层状硫属化物家族中设计新的层状功能材料的有用策略。
2017-12-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
