Simulating Raman Spectra using molecular dynamics, and identification of high-pressure phases III and IV in hydrogen
我们提出了一种从从头计算分子动力学（MD）模拟中提取高温拉曼光谱强度的方法。该方法适用于高度非谐的情况下，致密的氢高达500 K的压力范围从180 GPa到300 GPa。在加热或加压时，我们发现在相III-IV边界的实验条件下的一级相变。拉曼振子与实验的直接比较提供了在MD中发现的细微不同结构之间的出色区分。我们发现候选结构的拉曼光谱与实验符合得很好。在高温模拟中获得的新相采用动态的简单六方结构，具有三种层类型：自由旋转的氢分子，静态六方三聚体和旋转六方三聚体。我们发现，以前计算的结构相IV是不一致的实验，它们的外观在模拟是由于有限的尺寸效应。
2013-02-22 cond-mat.mtrl-sci
Raman microscopy as a defect microprobe for hydrogen bonding characterization in materials used in fusion applications
我们提出了拉曼显微镜的能力，以检测和表征的方式，氢与元素，将用于ITER的等离子体面临的组件键合。为此，我们首先使用氢化的无定形碳样品，形成随后的等离子体壁相互作用（氢注入，侵蚀，沉积.）发生在托卡马克内，以展示如何使用这种技术来检索有用的信息。我们注意在确定哪些光谱参数是敏感的局部结构（SP 3 /SP 2），并提供信息的氢含量使用等温和线性温度斜坡的参考样品等离子体增强化学气相沉积的研究。然后，我们专注于使用这种快速，非破坏性和非接触性的技术来表征氢同位素注入在几个纳米的石墨和铍的影响的可能性，因为C仍然是用于JT-60托卡马克和被用于喷气式发动机，并将被用作等离子体面向组件在未来的反应堆ITER。我们还注意到在氧化钨中的注入，这可能是在机器中意外形成的。
2014-12-09 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Efficacious calculation of Raman spectra in high pressure hydrogen
我们提出并评估了一种有效的方法来模拟拉曼光谱的分子动力学（MD）计算{ \it没有}定义正常模式。我们将该方法应用于高压氢在高温“第四阶段”：塑料晶体中的固定声子本征模的传统图片打破。投影轨迹到同相分子拉伸被证明是许多数量级的速度比极化率计算，允许在高温下的统计平均。模拟扩展到亚稳态制度，并确定几个制度与不同的时间尺度上，这是表现出的拉曼光谱中的功能在当前的实验极限的解析度。在本文中，我们集中在方法上，在先前的论文中给出了第四相氢的结构的更全面的描述
2014-08-18 cond-mat.mtrl-sci
Raman analysis of the dehydrogenation process of hydrogenated monolayer graphene
本研究通过拉曼光谱分析氢化单层石墨烯在不同退火温度下的脱氢稳定性，发现氢化样品在300°C以下稳定，氢刻蚀样品在400°C以下稳定，并确定了安全的拉曼测量条件。
2024-05-28 cond-mat.mtrl-sci
Metallization of hydrogen
在以前的工作中，1我们表明，氢金属化在第三阶段的温度低于200 K和压力接近350 GPa。在这里，我们在200-400 GPa的压力范围和80-300 K的温度范围内对第III相的电导率R（T）进行了详细的研究，我们表明氢已经在~315 GPa从半导体状态转变为金属状态。这种转变也得到拉曼光谱的支持：拉曼信号强度随着压力的降低而降低，与电导率的出现和增加一致。此外，拉曼和电学测量在氢相III和V之间产生相同的边界。
2021-09-23 cond-mat.mtrl-sci
Universal diamond edge Raman scale to 0.5 terapascal: The implication to metallization of hydrogen
最近在产生高达Terapascal值的静压方面的进展为研究具有不寻常特性的新材料提供了机会，例如氢的金属化和高温超导性。然而，对高于~0.3 Terapascal的压力的评估是一个挑战。我们报告了一个通用的高压规模高达~0.5 terapascal，基于与Au的状态方程相关的应力金刚石砧的拉曼边缘的移位，并且不需要额外的压力传感器。根据新的比额表，与现有比额表的外推法相比，压力值在约0.5千帕时大幅降低20%。我们比较了最高静压下H2的可用数据。我们表明，发病的建议金属化的分子氢报告不同的团体是一致的，当校正与新的规模，可以与各种理论预测。
2022-02-14 cond-mat.mtrl-sci
Quantum Reorientational Excitations in the Raman Spectrum of Hydrogen
Center for High Pressure Science and Technology Advanced Research（高压科学与技术先进研究中心）；European Laboratory for Non Linear Spectroscopy (LENS)（非线性光谱学欧洲实验室）；Shanghai Advanced Research in Physical Sciences (SHARPS)（上海物理科学先进研究中心）
研究揭示了氢气在不同压力和温度下拉曼光谱中量子取向激发的行为，发现其与S0分支的相似性，并探讨了正反异构紊乱对光谱连续谱的影响。
2025-11-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other quant-ph
Pressure-stiffened Raman Phonons in Group III Nitrides
压力诱导拉曼声子硬化的原子起源一直令人困惑，通常遵循多项式表达式，系数需要物理指示。在这里，我们表明，扩展的键序长度强度（BOLS）相关机制的压力域导致的分析解决方案连接的压力诱导拉曼声子硬化直接的键合身份的试样和响应的键合身份所施加的刺激。结果表明，压致拉曼声子的蓝移是由于压应力引起的键压缩和能量储存引起的。预测和实验测量之间的协议导致的多项式系数的详细形式，这提供了一个原子的理解的物理机制的外部压力引起的能量增益，热致键膨胀以及确定模式原子的结合能在试样。
2008-01-05 cond-mat.mtrl-sci
The Observed Vibron Shift in Helium-Hydrogen Mixtures are due to Quantum Nuclear and Localisation Effects, not bonding
在氦氢混合流体中，氢分子的振动频率随氦浓度的增加而增加。这与He-H相互作用有关，直接通过化学键，或间接通过增加局部压力。在这里，我们证明了氢分子振动子的拉曼频率的增加是由于参与该模式的H $_2$分子的数量。He和H $_2$之间没有化学键，氦的作用只是分离分子。H $_2$的各种可能的环境产生了许多拉曼活性模式，这导致振动子带加宽。由于拉曼活动模式往往是较低频率的振子，这些效应共同作用，产生实验中看到的大部分位移。我们使用密度泛函理论（DFT）的方法在固相和流体相来证明这种效果。密度泛函理论还揭示了这些H $_2$ -He混合物中的压力主要是由于量子核效应，弱化学键使其成为次要效应。
2019-07-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Electronic states of trans-polyacetylene, poly(p-phenylene vinylene) and sp-hybridised carbon species in amorphous hydrogenated carbon probed by resonant Raman scattering
利用共振拉曼散射（RRS）研究了非晶氢化碳（a-C：H）薄膜在近红外-紫外波段的拉曼散射，发现了sp-杂化的反式聚乙炔[trans-（CH）x]和聚对苯乙炔（PPV）链的存在。研究发现，随着激光激发能\hbar ωL从近红外到可见光再到紫外的增加，反式（CH）x芯Ag模和PPV CC-H亚苯基模的RRS谱发生了转变和色散，而sp键夹杂只在紫外区出现.这归因于\hbar ωL探测反式-（CH）x链的不均匀性和具有不同共轭长度的链的分布;对于PPV，归因于顺炔环无序的共振探测;对于sp链段，归因于\hbar ωL探测末端多炔的局部带隙。红外光谱分析证实了sp，trans-（CH）x和PPV包裹体的存在。所获得的RRS结果为a-C：H表示核心Ag trans-（CH）x模式和PPV亚苯基模式之间的差异。此外，发现在不同的激光激发能下，非晶碳基质中的反式-（CH）x链段的拉曼光谱特征的变化与本体反式聚乙炔中的相同。后者的发现可以用来促进识别的反式-（CH）x在复杂的碳质材料的光谱。
2010-04-27 cond-mat.mtrl-sci
Low temperature phase diagram of hydrogen at pressures up to 380 GPa. A possible metallic phase at 360 GPa and 200 K
文献1在室温下发现了氢的两个新相：220 GPa以上的IV相和~270 GPa以上的V相。在P~360GPa，T <200K时，我们发现了一个新的VI相.该相可能是金属的，如以下从无特征的拉曼光谱，电阻的强烈下降，以及没有光电导响应。我们研究了氢在低温下的拉曼光谱，红外吸收，和电气测量的压力高达380 GPa的帮助下，并建立了一个新的相图的氢。
2016-01-18 cond-mat.mtrl-sci
Experimental phase transition mapping for hydrogen above 300 K up to 300 GPa
大量的拉曼光谱数据，获得使用金刚石砧室技术在原位高压-温度条件下，已被用于映射的相变的氢在300 K至900 K的温度范围内和压力高达300吉帕斯卡，压力-温度区域中的大多数相位信息是未知的。氢分子内振动拉曼模式的频率和峰宽的等温和等压依赖性是基于在数百次独立的高压-温度实验运行中测量的数千个数据文件建立的。获得了频率和峰宽的压力和温度依赖性的不连续性，以及观察到的拉曼模式的出现或消失。这些转变数据显示出自洽性，并已被用于概述13个相变边界和15个可能的阶段。这种大的，多样化的光谱行为表明，令人惊讶的丰富和复杂的相变可能存在于这个压力-温度区域。
2022-01-17 cond-mat.mtrl-sci
Raman relaxation in Yb(III) molecular qubits: non-trivial correlations between spin-phonon coupling and molecular structure
Università di Parma（帕尔马大学）；INFN–Sezione di Milano-Bicocca（意大利国家核物理研究所米兰-比科卡分部）；Consorzio Interuniversitario Nazionale per la Scienza e Tecnologia dei Materiali (INSTM)（国家材料科学与技术大学联盟）；School of Physics, AMBER and CRANN Institute, Trinity College（都柏林三一学院物理学院、AMBER与CRANN研究所）
本研究通过从头计算分析了Yb(III)分子中自旋-声子弛豫机制，揭示了分子结构对自旋-声子耦合的非平凡影响，并提出了预测性的第一性原理框架。
2026-03-12 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph quant-ph
Intermolecular coupling and fluxional behavior of hydrogen in phase IV
我们在上海光源的红外同步加速器上进行了295 K ~ 280 GPa范围内氢的拉曼和红外光谱测量。为了达到最高压力，将氢装载到具有40微米中心底脚的环形金刚石砧中。分子间的耦合已被确定通过伴随测量的IR和拉曼振子模式。在相IV中，我们发现与缩短分子的Br 2样层相比，在细长分子的石墨烯（G）样层中的分子间耦合强得多，并且与Br 2层相比，在G层中其随压力的增加快得多。这些异质晶格动力学性质是高流动氢相IV的独特特征。
2019-08-15 cond-mat.mtrl-sci
Semimetallic molecular hydrogen at pressure above 350 GPa
根据理论预测，绝缘分子氢在P~370-500 GPa的压力下离解并转变为原子金属。在另一种情况下，金属化首先在250-500 GPa压力范围内通过电子带的重叠在分子氢中发生。计算不够准确，无法预测哪种选择会实现。在这里，我们表明，在~360 GPa的压力和温度<200 K的氢开始进行，和温度依赖性的电导率是典型的半金属。电导率，测量高达440 GPa，强烈增加压力。拉曼光谱，测量高达480 GPa，表明氢在高达440 GPa的压力下仍然是分子固体，而在更高的压力下，拉曼信号消失，可能表明进一步转化为良好的分子金属或原子状态。
2019-06-14 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen Storage Performance Enhancement and Bandgap Opening of M-Decorated ($\mathrm{M}=\mathrm{Li}$, Na and K) III\textsubscript{4}-V\textsubscript{4} Monolayer by Fluorine Functionalization
研究了氟官能化对碱性修饰的Ⅲ族\textsubscript{4} -Ⅴ族\textsubscript{4}单分子膜储氢性能的影响。这种结构可以存储多达两个氢分子每个碱性原子。在这里，我们证明，功能化碱性装饰单层与高电负性元素的氟可以显着提高结合能和最大数量的存储的氢分子。在这方面，当考虑绝对结合时，氢分子储存能力从2个显著提高到4个。此外，M-修饰的III型\textsubscript{4} -V型\textsubscript{4}的F-功能化可以表现出带隙开放效应，引入半导体特性，形成新的二维半导体结构。Li-Al $_4$ P $_4$ -F的带隙为1.23 eV，非常接近太阳能峰。在M-III \textsubscript{4} -V \textsubscript{4} -F结构中产生的带隙甚至显著大于原始III \textsubscript{4} -V \textsubscript{4}单层的带隙。氢分子与碱原子的结合也通过氟官能化从0.114 eV提高到0.272 eV。
2022-02-27 cond-mat.mtrl-sci
Thioglycolic acid on the gold (111) surface and Raman vibrational spectra
研究了巯基乙酸与Au（111）表面的相互作用，发现在低覆盖度时，巯基乙酸分子位于Au（111）表面。如果除去表面的氢原子，则生成的SCH_2COOH分子在表面上随机取向。如果HSCH_2COOH分子中的羧酸基团被去质子化，则HSCH_2COO^分子位于表面上。当HSCH_2COO^-分子中的N-氢原子被去除后，生成的SCH_2COO^-分子在衬底上上升到一定高度。计算出的拉曼振动光谱解释了哪些化合物和原子位移对相应的频率有贡献。因此，我们提出了一个一致的机制，巯基乙酸在Au（111）表面的沉积。
2010-02-05 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen phase-IV characterization by full account of quantum anharmonicity
我们设计了一个框架，即使在强量子非谐性的情况下，精确计算分子晶体中的声子。我们的方法是基于路径积分分子动力学模拟的声子松原格林函数的静态极限的计算。我们的方法具有非常低的方差，这使得人们可以计算准确的声子频率后，几皮秒的核动力学，它是进一步稳定的使用适当的约束位移算子。我们将其应用于高压下的固态氢。对于第三阶段，我们预测的红外（IR）和拉曼活性振动子同意非常好的实验。然后，我们通过与振动数据的直接比较来表征第IV相的晶体对称性，并确定其拉曼和红外振动子峰的特征。
2022-06-08 cond-mat.mtrl-sci
Dipole-quadrupole interactions and the nature of phase III of compressed hydrogen
利用恒压从头计算分子动力学和密度泛函微扰计算方法，对压缩态H2的第三相进行了研究，发现了一类新的强红外活性结构.这些是作为低压四极相的畸变而获得的平面四极结构，在它们由于带边界软声子而在约150 GPa下变得不稳定之后。II-III过渡的性质和IR活性的起源是合理的，通过简单的静电学，作为一个稳定的偶极-四极相互作用的开始。
1999-09-27 cond-mat.mtrl-sci
Efficient Photocatalytic Hydrogen Production on Defective and Strained Black Bismuth (III) Oxide
本研究针对氧化铋(III)光催化制氢效率不足的问题，通过高压扭转法合成缺陷型应变黑Bi₂O₃，利用氧空位和晶格应变提升光吸收、窄化带隙并减少电子-空穴复合，实现水分解效率10倍提升及优异循环稳定性。
2024-11-30 cond-mat.mtrl-sci
Structure and metallicity of phase V of hydrogen
最近在325 GPa和300 K以上的实验中发现了一种新的氢V相。由于在这样的记录压力下的样品尺寸非常小，测量仅限于拉曼光谱。实验数据表明，随着压力的增加，样品的拉曼活性降低，颜色变暗，这表明样品的带隙闭合，分子即将发生解离，但没有得到明确的结论。此外，现有数据不足以确定仍然未知的第五阶段的结构。引入鞍点$ab$ $initio$随机结构搜索（SP-AIRSS），我们发现了几个新的结构候选人的氢，可以描述所观察到的性能相V。我们研究了氢金属化在拟议的候选结构，并表明，较小的带隙与较长的键长。我们的结论是，第五阶段是迈向金属化的垫脚石。
2018-06-08 cond-mat.mtrl-sci
The First Precise Determination of Graphene Functionalisation by in situ Raman Spectroscopy
我们首次报道了一项涉及量子力学计算支持的原位拉曼光谱的全面研究，以前所未有的精度准确监测与石墨烯的共价结合。作为模型反应，我们选择了还原石墨（$KC_8$）与$H_2O$的氢化反应，并将其与相应的暴露于$H_2$和$O_2$进行比较。石墨烯氢化的早期阶段伴随着一系列迄今未发现的D带（$D_1$ - $D_5$）的演化。使用量子力学计算，我们能够明确地将这些带分配给共价键加数附近的不同晶格振动。有趣的是，$KC_8$暴露于$H_2$和$O_2$不会引起共价结合，而是分别嵌入分子$H_2$或部分氧化。$H_2O$和$O_2$处理的组合导致形成额外的羟基（-OH）官能团。后一种反应代表了在环境条件下（氢化和羟基化）石墨烯分解的非常合适的模型。我们已经应用这种拉曼分析来模拟和令人满意地表征一系列额外的共价官能化的石墨烯衍生物，其作为具有不同组成（例如，官能化程度和共价加成物的性质）的本体材料制备，展示了概念的一般性和石墨烯化学的基本价值。
2017-03-07 cond-mat.mtrl-sci
Hexagonal structure of phase III of solid hydrogen
计算出具有$P6_122$对称性的固体分子氢的六方结构在低于约200 GPa时比先前确定为相III的最佳候选者的单斜$C2/c$结构更稳定。我们发现，核量子和热振动的影响在$P6_122$的稳定中起着核心作用。$P6_122$和$C2/c$的结构非常相似，它们的拉曼光谱和红外光谱数据与实验符合得很好。然而，我们的计算表明，六方$P6_122$结构比$C2/c$结构在低于约200 GPa的压力下提供与可用的X射线衍射数据更好的一致性。我们认为，两个相III样的结构可能会在高压下形成，六方$P6_122$低于约200 GPa和单斜$C2/c$在较高的压力。
2016-09-23 cond-mat.mtrl-sci
Novel hydrogen clathrate hydrate
我们报道了一种新的氢笼形水合物合成在1.2 GPa和298 K的单晶X射线衍射，拉曼光谱，和第一性原理计算证明。新笼形水合物的氧亚晶格与冰II的氧亚晶格相匹配，而氢分子位于环腔中，这导致三角R3 c或R-3c空间群（分别为质子有序或无序）和（H2O）6 H2的组成。拉曼光谱和理论计算揭示了新相C1 '的氢无序性质，与众所周知的有序C1笼形物不同，这种新结构在压缩和/或冷却时转变为有序C1笼形物。这种新的笼形物相可以被看作是无序冰II的实现，与所有其他有序的冰结构相比，以前没有观察到。
2020-07-18 cond-mat.mtrl-sci
Hexagonal to Monoclinic Phase Transition in Dense Hydrogen Phase III Detected by High-Pressure NMR
本研究通过原位高压高分辨率NMR实验，在181-208 GPa下检测到致密氢III相从六方P6122到单斜C2/c的相转变，验证了理论预测并强调了计算与光谱结合的重要性。
2024-07-28 cond-mat.mtrl-sci
Black metal hydrogen above 360 GPa driven by proton quantum fluctuations
金属氢的产生是物理学三大公开任务之一。最近的低温实验报告了不同的金属化压力，从360 GPa到490 GPa不等。在这项工作中，我们模拟的结构特性，振动拉曼光谱，红外光谱和光学光谱的氢相III占质子量子效应。我们证明了核量子涨落使振动子频率降低了25%，在拉曼光谱中引入了宽的线形，并使光学带隙减小了3eV。我们表明，氢金属化发生在380 GPa的第三阶段，由于频带重叠，在良好的协议与运输数据。通过模拟光学性质，我们预测这种状态是一种特殊的黑色金属，在IR中是透明的。透明窗口在450 GPa时关闭，但反射率仍然很低，在490 GPa时观察到的闪亮金属丢弃了III相。我们预测的电导率开始增加70 GPa和透明窗口增加1.3eV时，在0 K下用氘取代氢，强调金属化是由量子涨落驱动的，因此是同位素依赖的。我们展示了氢在不同压力下如何获得金属特征（导电性和亮度），解释了现有实验方案中的明显矛盾。
2020-01-28 cond-mat.mtrl-sci
Raman spectra of crystalline secondary amides
本文研究了一系列结晶仲酰胺（乙酰苯胺、美沙西丁、非那西丁、对乙酰氨基酚的正交晶型和单斜晶型）以及简单酰胺（甲酰苯胺和苯甲酰苯胺）在5-300 K温度范围内的单晶拉曼光谱。具有相同分子片段（即乙酰胺基）的系列化合物可作为研究乙酰胺基与分子间“肽型”NH +4性质之间相互关系的模型体系。O=C氢键。对于所有“乙酰胺族”化合物，在冷却样品时观察到拉曼光谱的类似变化：出现新的酰胺I（-）和酰胺I（+）带，其分别从常规酰胺I带红移和蓝移约5-10厘米。在同一温度范围内，N-H分子的N-H面外弯曲振动（酰胺V）和N-H伸缩振动也发生了相应的变化。O=C氢键。所有的光谱变化可以被认为是由于酰胺I和N-H模的离域和低温下动力学分裂的出现。
2017-02-13 cond-mat.mtrl-sci
Raman and IR Signatures of Mo3S4 and Mo3S13 Molybdenum Sulphide Molecular Catalysts for Solar Hydrogen Evolution
本研究结合 DFT 计算，对太阳能析氢候选材料 [Mo3S4]4+ 和 [Mo3S13]2- 团簇进行了详细的 Raman 和红外光谱分析，明确了振动模式归属，并证明 Raman 光谱在检测载体材料上的团簇时比 XRD 具有更高灵敏度。
2025-08-13 cond-mat.mtrl-sci
High-pressure II-III phase transition in solid hydrogen: Insights from state-of-the-art ab initio calculations
本研究通过多种高精度从头算方法探究固态氢高压II-III相变，明确交换关联精确处理对相变压力的影响，揭示II相低对称结构的成因及相变实验特征的来源，阐明零点振动能对III相的稳定作用。
2022-09-11 cond-mat.mtrl-sci
High-pressure phases of a hydrogen-rich compound: tetramethylgermane
本文用Raman光谱和同步辐射X射线衍射相结合的方法研究了富氢Ⅳ a族氢化物Ge（CH $_3$）$_4$的振动和结构性质。这两种技术允许获得的高压行为的互补信息，并产生一致的相变在1.4 GPa的液体到固体和3.0，5.4，和20.3 GPa的固体到固体。四种高压固相分别具有立方、正交、单斜和单斜晶体结构，空间群分别为：Ⅰ相Pa-3，Ⅱ相Pnma，Ⅲ相P2 $_1$ /c，Ⅳ相P2 $_1$。这些转变被认为是由于这种化合物的分子间和分子内键合的变化。CH $_3$基团上某些喇曼模式的软化和它们的突然消失表明Ge（CH $_3$）$_4$可能是实现金属化的理想化合物，甚至在实验室条件下实现高温超导性。
2012-10-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
In-situ high-pressure Raman scattering studies in PbWO4 up to 48 GPa
在以氖为传压介质的金刚石压砧装置中，研究了压力对PbWO_4拉曼光谱的影响。在6.8 GPa的拉曼光谱中检测到的变化作为一个结构的相变从四斜晶系白钨矿结构的单斜晶系PbWO 4-III结构的结果。两个额外的相变在15.5和21.2 GPa检测到以前未知的结晶相IV和V。最后一个保持稳定高达43.3 GPa。在47.7 GPa下，所有拉曼模式消失，这可能是由压力引起的非晶化。所有的结构变化都是可逆的，即白钨矿相在环境压力下恢复。然而，PbWO 4-III相的两个最强烈的模式仍然存在完全减压后，这表明这一阶段作为一个少数亚稳相共存的白钨矿相压力释放后。拉曼模式的波数和它们的压力依赖性的报告为四个结晶相。目前报道的结果与以前的研究进行了比较。
2015-10-23 cond-mat.mtrl-sci
Libron-phonon coupling and hydrogen-bond dynamics in the vacancy-ordered perovskite (NH4)2SnCl6: a temperature- and pressure-dependent Raman study
Universidade Federal do Ceará（塞阿拉联邦大学）；Instituto de Física da Universidade de São Paulo（圣保罗大学物理研究所）
该研究通过拉曼光谱结合X射线衍射，揭示空位有序钙钛矿(NH4)2SnCl6中NH4+子系统与八面体骨架解耦，其librational运动可通过对[SnCl6]2-模式的重整化被拉曼探测，明确了温度和压力下的耦合规律。
2026-09-01 cond-mat.mtrl-sci
Spectroscopic Studies of the Vibrational and Electronic Properties of Solid Hydrogen to 285 GPa
本文报道了在85-140 K、285 GPa静压下固体氢的拉曼散射和可见-近红外吸收光谱。我们得到的振动子和声子模式的压力依赖性与先前确定的较低的压力。结果表明，有序的分子相III的最高压力达到的稳定性，并提供对绝缘体到金属的过渡压力的约束。
2001-10-04 cond-mat.mtrl-sci
Absence of Metallization in Solid Molecular Hydrogen
作为只有一个电子和质子的最简单的元素，氢原子的电子结构是已知的。然而，这并不适用于固体中它们之间的复杂相互作用，特别是在已知会改变晶体和电子结构的高压下。早在1935年，维格纳和亨廷顿就预测，在非常高的压力下，固体分子氢将解离并形成金属原子固体。尽管进行了大量的研究工作，但晶体结构的实验实现以及理论确定仍然难以捉摸。在这里，我们提出了一个计算研究表明，扭曲的六方P6 $_3$ /m结构是最有可能的候选人为第三阶段的固体氢。我们发现，配对结构是非常持久的和绝缘的整个压力范围内，这表明，由于解离金属化可能先于最终的带隙关闭。由于这不仅解决了理论和实验之间的一个主要分歧，而且排除了固体分子氢中声子驱动超导性的存在，我们的结果涉及到第III相零温相图的完全修正。
2012-02-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other cond-mat.stat-mech
Comment on High-Pressure Behavior of Hydrogen and Deuterium at Low Temperatures
X.- D. Liu等人[Phys.Rev.Lett. 119，065301（2017）]报道了D2的新的独特固相的存在，这使得高压低温行为不同于H2。在这里，基于拉曼数据和相变理论的分析，我们表明，目前的数据不支持这一说法。
2019-01-16 cond-mat.mtrl-sci
Lattice dynamics study in PbWO4 under high pressure
在室温下测量了钨酸铅在17 GPa压力下的拉曼散射。我们报告的压力依赖性的所有拉曼模式的四钨白钨矿相（PbWO 4-I，空间群I41/a），这是稳定的环境条件下。压缩后的拉曼光谱经历了显着的变化，约6.2 GPa由于部分结构相变的单斜晶系PbWO 4-III相（空间群P21/n）的发病。光谱的进一步变化发生在7.9 GPa，与白钨矿到褐帘石的转变有关。这种转变是由于I-to-III转变的缓慢性和动力学阻碍而观察到的。因此，我们发现的白钨矿，PbWO 4-III，和fergusonite阶段从7.9至9 GPa的共存，和最后两个阶段高达14.6 GPa。进一步的实验，我们已经进行了从头晶格动力学计算，这极大地帮助我们在分配的拉曼模式的三个阶段，并讨论其压力依赖性。
2006-06-21 cond-mat.mtrl-sci
Experimental evidence for a second hydrogen ordered phase of ice VI
在过去的十年中，实验制备了五种新的冰相。其中两个是空的笼形水合物，其中三个代表先前已知的无序冰相的氢有序对应物。在这里，我们报告氢在冰VI样品冷却后的压力高达1.8 GPa。利用量热法、介电弛豫光谱、拉曼光谱和粉末X射线衍射，我们提供了与冰VI相关的第二个氢有序相的存在的证据，我们称之为冰β-XV。该相比冰XV有序14%，并且在103 K以上直接转化为冰XV，在129 K以上直接转化为冰VI。也就是说，在加热时经历有序->有序->无序转变。因此，新相在热力学上比冰XV更稳定，需要在水的相图中有新的稳定区域。拉曼光谱表明冰XV和冰β-XV在对称性和空间群方面是不同的。在冰β-XV中介电弛豫的活化能为45 kJ mol-1，而在冰XV中为18 kJ mol-1。粉末X射线数据显示氧网络是冰VI的氧网络。氢原子的有序化导致冰β-XV在d=0.265 nm处的峰向较低的d-间距移动，而冰XV则向较高的d-间距移动。
2017-08-22 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Structural and vibrational properties of phenanthrene under pressure
用拉曼光谱和同步辐射X射线衍射技术测量了菲在30.2GPa高压下的结构和振动性质。在2.3 GPa和5.4 GPa压力下，共混物的Raman光谱发生了两次相变，分子间和分子内振动模式发生了明显的变化，当压力高于10.2 GPa时，Raman光谱中的Raman峰全部消失。进一步压缩到20.0 GPa以上时，在Raman光谱中观察到三个宽谱带，分别位于1600、2993和3181 cm $^{-1}$附近，强烈表明菲已转化为无定形氢化碳。X射线衍射结果表明，在0 ~ 2.2GPa范围内，Ⅰ相的结构为$P_{\rm}2_{1}$空间群，Ⅱ相的结构为$P_{\rm}$ 2/ \emph{m}空间群，Ⅲ相的结构为$P_{\rm}$ 2/\emph{m} + \emph{Pmmm}空间群，在5.6- 11.4GPa范围内，11.4GPa以上的结构为\emph{Pmmm}空间群。虽然菲在20.0GPa以上已经非晶化，但基于X射线衍射图案，非晶氢化碳簇合物仍然保持结晶特征。结果表明，高压下菲的长程周期性和局域无序态共存。
2013-03-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Theory of reactions between hydrogen and group-III acceptors in silicon
本文基于第一性原理研究了硅中氢与III族受主反应的热力学，阐明了受主-氢配对机制，发现BH₂复合物是LeTID过程的关键副产物，其反应能垒与实验活化能相符，并预测较重双氢化受主无显著非辐射复合活性。
2023-07-28 cond-mat.mtrl-sci
Narrowband terahertz radiation by an impulsive stimulated Raman scattering in an above-room-temperature organic ferroelectric benzimidazole
在室温下，利用飞秒激光脉冲激发有机氢键铁电分子5，6-二氯-2-甲基苯并咪唑，观测到了太赫兹辐射。发射的太赫兹波由三个振荡分量组成，其频率与拉曼和红外激活声子模式的频率一致。这表明，太赫兹辐射是由于偏振调制的红外活性声子激发通过脉冲受激拉曼散射过程。通过考虑每个声子的拉曼极化率张量和偶极距，我们不仅成功地再现了太赫兹辐射的光谱，而且还再现了其时间特性。详细讨论了分析方法。这一结果为有机铁电体中光致太赫兹辐射的研究提供了新的思路。
2018-03-28 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen-Storing Salt NaCl(H$_2$) Synthesized at High Pressure and High Temperature
通过X射线衍射和拉曼散射测量以及第一性原理计算，研究了氯化钠-氢化合物的形成。当NaCl和H-$_{2}$混合物在超过40 GPa的压力下被激光加热到1500 K以上时，我们观察到了具有$\textit{P}$ 6-$_{3}$ / $\textit{mmc}$结构的NaClH $_{\textit{x}}$的形成，该结构将H-$_{2}$分子容纳在NaCl晶格的间隙位置，形成ABAC堆叠。在300 K时，随着压力的降低，NaClH $_\textit{x}$在17 GPa以下保持稳定.我们的计算表明，所观察到的NaClH $_{\textit{x}}$是NaCl（H $_{2}$）。此外，富氢相NaCl（H $_{2}$）$_{4}$在40 GPa以上趋于稳定.
2019-08-29 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Raman spectra of GexAsySe100-x-y glasses
本文研究了GexAsySe_（100）-x-y（0 < x < 30; 10 < y < 40）玻璃的室温喇曼光谱。三组样品进行了调查，它被发现，他们是定性不同的形状，他们的光谱。提出了每一套眼镜的结构模型。可以使用形式参数-平均配位数（每个原子的平均共价键数）来选择具有相同结构类型的组上的玻璃<m>：i）2.1 <<m>< 2.51（聚合物结构）; ii）2.51 <<m>< 2.78（分子簇结构）; iii）2.78 <<m>< 3（网络结构）。
2011-02-27 cond-mat.mtrl-sci
On the Reactivity of Hydrogen-Helium and Hydrogen-Nitrogen at High Pressures
通过一系列的拉曼光谱研究，我们调查的行为，氢氦和氢氮混合物在高压下在宽范围的浓度。我们发现，没有证据表明化学协会，可溶解性，也没有任何分层的氢和氦在固态的压力高达250 GPa在300 K。相反，我们观察到浓度依赖性的N $_2$ -H $_2$范德华固体的形成，其在50 GPa以上反应形成N-H键合化合物。通过该组合研究，我们可以证明最近声称的H $_2$ -He的化学缔合可以归因于显著的N $_2$污染和随后的N $_2$ -H $_2$化合物的形成。
2018-07-17 cond-mat.mtrl-sci
Latent Heat and Raman Spectrum Change on Phase Transition of Water Including Calcium Chloride
Korean Minjok Leadership Academy（韩国民族领导学院）
本研究探究拉曼O-H伸缩特征追踪水相变潜热的可行性，基于氢键关联框架开展实验，发现CaCl₂会改变潜热特征，证实拉曼光谱可定量研究水及相关体系的热力学与杂质效应。
2026-10-14 cond-mat.mtrl-sci
Multiphase hydrogen storage in nanocontainers
氢气可以储存在容器或材料中。在材料中，它可以以分子或原子的形式存在。原子形式还可以作为多个相存在。分子氢可以吸附在表面上，也可以存在于材料内部。在目前的工作中，我们首次展示了一种以几乎所有可能的形式储存氢的方法。该策略的核心是在金属Pd纳米容器中存储分子氢的新概念。通过X射线衍射、拉曼光谱、核磁共振和压力-组成等温线的测量，证实了氢的多相存在。与相同质量的纳米晶体相比，观察到存储容量的增强（在1个大气压和25 ℃下增加36%）。大约18%的氢以分子形式储存，有趣的是，这是在室温和1个大气压下实现的。
2016-10-23 cond-mat.mtrl-sci
Nuclear magnetic resonance spectroscopy as a dynamical structural probe of high pressure hydrogen
一个明确的晶体结构的解决方案所观察到的阶段II-VI的高压氢不存在由于标准的结构探针在极端压力下的故障。在这项工作中，我们提出，核磁共振光谱提供了一个互补的结构探针高压氢。我们发现，最好的结构模型可用于第二，第三，第四阶段的高压氢表现出明显不同的核磁共振光谱，因此可以用来区分它们之间。作为一个例子，我们演示了如何核磁共振光谱可以用来建立是否第三阶段表现出多态性。我们的计算还揭示了一个强大的重整化的核磁共振响应所产生的量子涨落，以及一个强大的同位素效应。随着实验技术的发展，核磁共振谱有望成为高压实验中有用的补充结构探针。
2019-04-01 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogenation and Hydro-Carbonation and Etching of Single-Walled Carbon Nanotubes
本文系统地研究了不同温度下氢等离子体与单壁碳纳米管（SWNTs）的反应。通过显微镜、红外光谱、拉曼光谱和电输运测量等手段研究了氢化后单壁碳纳米管的性质。结构变形，大大降低电导和增加侧壁氢化后的单壁碳纳米管的半导体性质进行观察。这些变化是可逆的热退火后，在500 ℃通过脱氢。苛刻的等离子体或高温反应可能通过烃化导致纳米管的蚀刻。较小的单壁碳纳米管对碳氢化合物的稳定性明显低于较大的管。这些结果是基础性的，可能对基础和实际应用产生影响，包括储氢、传感、新型电子学的带隙工程以及纳米管的操纵、功能化和蚀刻的新方法。
2006-11-03 cond-mat.mtrl-sci
Synthesis, Infra-red, Raman, NMR and structural characterization by X-ray Diffraction of [C12H17N2]2CdCl4 and [C6H10N2]2Cd3Cl10 compounds
本文报道了2，4，4-三甲基-4，5-二氢-3H-苯并[b] [1，4]二氮杂卓-1-鎓四氯镉酸盐[C_（1,2）H_（17）N_2]_2CdCl_4和苯-1，2-二胺十氯三镉酸盐[C_6 H_（10）N_2]_2Cd_3Cl_（10）的合成、红外光谱、拉曼光谱、核磁共振谱和晶体结构。[C12 H17 N2] 2CdCl 4化合物属于三斜晶系（P-1空间群），其中Z = 2和以下晶胞尺寸：a = 9.6653（8）埃，b = 9.9081（9）埃，c = 15.3737（2）埃，α = 79.486（1）度，β = 88.610（8）度和γ = 77.550（7）度。通过使用4439个独立反射解析结构，直到R值为0.029。在晶体结构中，四氯镉酸根阴离子通过N-H键与两个有机阳离子相连。Cl氢键和范德华力相互作用，建立阳离子-阴离子-阳离子凝聚力。[C6 H10 N2] 2Cd 3Cl 10属于三斜晶系（P-1空间群）。晶胞尺寸为a = 6.826（5）埃，b = 9.861（7）埃，c = 10.344（3）埃，α = 103.50（1）度，β = 96.34（4）度和γ = 109.45（3）度，Z=2。最终R值为0.053（Rw=0.128）。[C6 H10 N2] 2Cd 3Cl 10化合物的晶体结构由有机阳离子和[011]方向的[Cd 3Cl 10]4-阴离子聚合链组成，…
2008-05-22 cond-mat.mtrl-sci
On the Dielectric Instability of High-Pressure Hydrogen
我们提出了一个评论最近的信B。Edwards，N.W.Ashcroft，Nature 388（1997）652，其中固体分子氢体系的相III的介电不稳定性基于静电学提出。
1997-11-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech quant-ph
Structures of solid hydrogen at 300K
我们目前的结果预测实验可测量的结构量从氢的分子动力学研究。在这样做的过程中，我们提出了一个实验主义者的范式转变-从这样的计算预测应该被视为最有可能的假设。具体而言，实验结果应该旨在区分候选低能结构，而不是旨在解决与数据一致的最简单结构。我们表明，氢相I，III，IV和V的室温X射线衍射图案非常相似，只有小峰表示从hcp相I的结晶断裂。因为它们包含原子位移，所以由分子动力学计算所暗示的XRD图案与由结构搜索发现的静态最小焓结构所产生的图案非常不同。模拟还表明，在第一阶段的分子变得越来越局限于基面，并建议一个不寻常的临界点终止的第一-第三阶段的边界线的可能性。
2019-10-11 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen sulfide at high pressure: change in stoichiometry
利用X射线同步辐射衍射（XRD）和拉曼光谱研究了硫化氢（H2S）在180-295 K、150 GPa压力下的气体动力学行为，并通过量子力学变组分演化模拟研究了硫化氢气体动力学行为。实验表明，H2S在形成具有不同结构和组成的新化合物时变得不稳定，包括Cccm和体心立方（bcc）样（R3 m或Im-3 m）H3 S，后者先前预测显示出创纪录的高超导转变温度，Tc为203 K。这些实验为理解这一创纪录的高Tc提供了实验基础。实验结果得到了理论结构搜索的支持，表明新的H3 S，H4 S3，H5 S8，H3 S5和HS 2化合物在高压下的稳定性。
2016-04-19 cond-mat.mtrl-sci
Stress effects on the Raman spectrum of an amorphous material: theory and experiment on a-Si:H
材料中的应变引起振动频率的变化，这是振动和原子间势的性质的探针，并且可以用于通过拉曼显微镜绘制局部应力/应变分布。该方法是晶体硅器件的标准方法，但由于缺乏校准关系，它尚未应用于非晶材料，如氢化非晶硅（a-Si：H），这是一种广泛研究的薄膜光伏和电子器件材料。计算了不同应变下a-Si：H \ab的拉曼光谱，发现峰位移为$Δω= \left( -460 \pm 10\ \mathrm{cm}^{-1} \right) {\rm Tr}\ ε$。对称性分析和显式计算表明，这种与应变迹线成比例的关系是各向同性非晶振动模的一般形式。我们还进行了拉曼测量下的应变，并发现了一致的系数$-510 \pm 120\ \mathrm{cm}^{-1}$。这些结果表明，即使对于非晶材料的宽峰，也可以实现拉曼/应变关系的可靠校准，具有与晶体材料类似的准确度和精度。
2015-11-03 cond-mat.mtrl-sci
Quantum Monte Carlo study of the phase diagram of solid molecular hydrogen at extreme pressures
建立氢的相图是实验物理和理论物理的一个重大挑战。单靠实验无法建立高压下固态氢的原子结构，因为氢对X射线的散射很弱。相反，我们对原子结构的理解主要基于密度泛函理论（DFT）。通过比较拉曼光谱的低能量结构中发现的DFT搜索与实验光谱，候选原子结构已被确定为每个实验观察到的阶段。不幸的是，DFT预测金属结构在高达400 GPa的广泛压力范围内具有能量优势，其中实验已知氢是非金属的。在这里，我们表明，更先进的理论方法（扩散量子蒙特卡罗计算）发现金属结构是没有竞争力的，并预测相图与实验合理的协议。这大大加强了候选原子结构精确地模拟实验观察到的相的说法。
2015-08-10 cond-mat.mtrl-sci
Proton Transfer in Phase IV of Solid Hydrogen and Deuterium
最近发现的固体氢和氘的第四相由两层交替的石墨烯状三分子环和未结合的H2分子组成，引起了极大的兴趣。然而，第四阶段的振动性质仍然知之甚少。本文报道了在250 ~ 350 GPa和300 ~ 500 K的压力范围内，用从头算变元胞分子动力学模拟预测的第四相固体氢和氘的质子转移和三个分子环在类石墨烯层中的同时转动.这种质子转移与石墨烯类层中分子的特定伸长密切相关，并且在分子伸长较大的过程中，随着压力的增加，质子转移变得更加明显。由于质子转移的结果，氢分子在类石墨烯层中的寿命很短，并且氢的振动是强烈的非谐振动。我们的研究结果提供了直接的解释观察到的拉曼光谱宽度突然增加的形成阶段IV和它的大幅度增加与压力。
2012-10-01 cond-mat.mtrl-sci
