Metallization of hydrogen
在以前的工作中，1我们表明，氢金属化在第三阶段的温度低于200 K和压力接近350 GPa。在这里，我们在200-400 GPa的压力范围和80-300 K的温度范围内对第III相的电导率R（T）进行了详细的研究，我们表明氢已经在~315 GPa从半导体状态转变为金属状态。这种转变也得到拉曼光谱的支持：拉曼信号强度随着压力的降低而降低，与电导率的出现和增加一致。此外，拉曼和电学测量在氢相III和V之间产生相同的边界。
2021-09-23 cond-mat.mtrl-sci
Universal diamond edge Raman scale to 0.5 terapascal: The implication to metallization of hydrogen
最近在产生高达Terapascal值的静压方面的进展为研究具有不寻常特性的新材料提供了机会，例如氢的金属化和高温超导性。然而，对高于~0.3 Terapascal的压力的评估是一个挑战。我们报告了一个通用的高压规模高达~0.5 terapascal，基于与Au的状态方程相关的应力金刚石砧的拉曼边缘的移位，并且不需要额外的压力传感器。根据新的比额表，与现有比额表的外推法相比，压力值在约0.5千帕时大幅降低20%。我们比较了最高静压下H2的可用数据。我们表明，发病的建议金属化的分子氢报告不同的团体是一致的，当校正与新的规模，可以与各种理论预测。
2022-02-14 cond-mat.mtrl-sci
Raman micro-spectroscopy as a tool to measure the absorption coefficient and the erosion rate of hydrogenated amorphous carbon films heat-treated under hydrogen bombardment
我们提出了一种快速和简单的方法来确定暴露于氢原子源的氢化非晶碳膜的腐蚀速率和吸收系数的非原位显微拉曼光谱的基础上。结果进行了比较椭偏测量。该方法适用于在不同温度下腐蚀的薄膜。在~ 450 { \degree }C时发现最大侵蚀速率，这与以前的结果一致。该技术适用于未来的定量研究薄碳膜的侵蚀，特别是感兴趣的热核聚变装置中发生的等离子体壁相互作用。
2013-08-21 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Electronic states of trans-polyacetylene, poly(p-phenylene vinylene) and sp-hybridised carbon species in amorphous hydrogenated carbon probed by resonant Raman scattering
利用共振拉曼散射（RRS）研究了非晶氢化碳（a-C：H）薄膜在近红外-紫外波段的拉曼散射，发现了sp-杂化的反式聚乙炔[trans-（CH）x]和聚对苯乙炔（PPV）链的存在。研究发现，随着激光激发能\hbar ωL从近红外到可见光再到紫外的增加，反式（CH）x芯Ag模和PPV CC-H亚苯基模的RRS谱发生了转变和色散，而sp键夹杂只在紫外区出现.这归因于\hbar ωL探测反式-（CH）x链的不均匀性和具有不同共轭长度的链的分布;对于PPV，归因于顺炔环无序的共振探测;对于sp链段，归因于\hbar ωL探测末端多炔的局部带隙。红外光谱分析证实了sp，trans-（CH）x和PPV包裹体的存在。所获得的RRS结果为a-C：H表示核心Ag trans-（CH）x模式和PPV亚苯基模式之间的差异。此外，发现在不同的激光激发能下，非晶碳基质中的反式-（CH）x链段的拉曼光谱特征的变化与本体反式聚乙炔中的相同。后者的发现可以用来促进识别的反式-（CH）x在复杂的碳质材料的光谱。
2010-04-27 cond-mat.mtrl-sci
Equation of state and Raman-active $E_{2g}$ lattice phonon in phases I, II, and III of solid hydrogen and deuterium
我们提出的$P-V$状态方程的晶格动力学计算的结果和拉曼活性$E_{2g}$晶格声子的压力依赖性$p-$ H $_2$和$o-$ D $_2$在一个宽的压力范围高达$\sim$ 2兆巴使用我们最近开发的半经验多体势，和密度泛函理论。与现有的实验和理论结果的比较表明，所采用的多体势是一个可靠的基础，高精度计算的第一，第二和第三阶段的固体氢。
2012-03-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Low temperature phase diagram of hydrogen at pressures up to 380 GPa. A possible metallic phase at 360 GPa and 200 K
文献1在室温下发现了氢的两个新相：220 GPa以上的IV相和~270 GPa以上的V相。在P~360GPa，T <200K时，我们发现了一个新的VI相.该相可能是金属的，如以下从无特征的拉曼光谱，电阻的强烈下降，以及没有光电导响应。我们研究了氢在低温下的拉曼光谱，红外吸收，和电气测量的压力高达380 GPa的帮助下，并建立了一个新的相图的氢。
2016-01-18 cond-mat.mtrl-sci
Experimental phase transition mapping for hydrogen above 300 K up to 300 GPa
大量的拉曼光谱数据，获得使用金刚石砧室技术在原位高压-温度条件下，已被用于映射的相变的氢在300 K至900 K的温度范围内和压力高达300吉帕斯卡，压力-温度区域中的大多数相位信息是未知的。氢分子内振动拉曼模式的频率和峰宽的等温和等压依赖性是基于在数百次独立的高压-温度实验运行中测量的数千个数据文件建立的。获得了频率和峰宽的压力和温度依赖性的不连续性，以及观察到的拉曼模式的出现或消失。这些转变数据显示出自洽性，并已被用于概述13个相变边界和15个可能的阶段。这种大的，多样化的光谱行为表明，令人惊讶的丰富和复杂的相变可能存在于这个压力-温度区域。
2022-01-17 cond-mat.mtrl-sci
Intermolecular coupling and fluxional behavior of hydrogen in phase IV
我们在上海光源的红外同步加速器上进行了295 K ~ 280 GPa范围内氢的拉曼和红外光谱测量。为了达到最高压力，将氢装载到具有40微米中心底脚的环形金刚石砧中。分子间的耦合已被确定通过伴随测量的IR和拉曼振子模式。在相IV中，我们发现与缩短分子的Br 2样层相比，在细长分子的石墨烯（G）样层中的分子间耦合强得多，并且与Br 2层相比，在G层中其随压力的增加快得多。这些异质晶格动力学性质是高流动氢相IV的独特特征。
2019-08-15 cond-mat.mtrl-sci
Semimetallic molecular hydrogen at pressure above 350 GPa
根据理论预测，绝缘分子氢在P~370-500 GPa的压力下离解并转变为原子金属。在另一种情况下，金属化首先在250-500 GPa压力范围内通过电子带的重叠在分子氢中发生。计算不够准确，无法预测哪种选择会实现。在这里，我们表明，在~360 GPa的压力和温度<200 K的氢开始进行，和温度依赖性的电导率是典型的半金属。电导率，测量高达440 GPa，强烈增加压力。拉曼光谱，测量高达480 GPa，表明氢在高达440 GPa的压力下仍然是分子固体，而在更高的压力下，拉曼信号消失，可能表明进一步转化为良好的分子金属或原子状态。
2019-06-14 cond-mat.mtrl-sci
Raman microscopy as a defect microprobe for hydrogen bonding characterization in materials used in fusion applications
我们提出了拉曼显微镜的能力，以检测和表征的方式，氢与元素，将用于ITER的等离子体面临的组件键合。为此，我们首先使用氢化的无定形碳样品，形成随后的等离子体壁相互作用（氢注入，侵蚀，沉积.）发生在托卡马克内，以展示如何使用这种技术来检索有用的信息。我们注意在确定哪些光谱参数是敏感的局部结构（SP 3 /SP 2），并提供信息的氢含量使用等温和线性温度斜坡的参考样品等离子体增强化学气相沉积的研究。然后，我们专注于使用这种快速，非破坏性和非接触性的技术来表征氢同位素注入在几个纳米的石墨和铍的影响的可能性，因为C仍然是用于JT-60托卡马克和被用于喷气式发动机，并将被用作等离子体面向组件在未来的反应堆ITER。我们还注意到在氧化钨中的注入，这可能是在机器中意外形成的。
2014-12-09 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Anhamonic finite temperature effects on the Raman and Infrared spectra to determine the crystal structure phase III of solid molecular hydrogen
我们目前的拉曼光谱和红外光谱的理论计算，以及在零和有限的温度下的电子性质，以阐明固体分子氢的第III相的晶体结构。我们发现，非调和有限温度是特别重要的，定性地影响的主要结论。虽然P6 $_3$ /m在核基态是最有可能的第三相的候选者，在有限的温度下，C2/c结构似乎更合适。
2013-12-31 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other cond-mat.supr-con
Thioglycolic acid on the gold (111) surface and Raman vibrational spectra
研究了巯基乙酸与Au（111）表面的相互作用，发现在低覆盖度时，巯基乙酸分子位于Au（111）表面。如果除去表面的氢原子，则生成的SCH_2COOH分子在表面上随机取向。如果HSCH_2COOH分子中的羧酸基团被去质子化，则HSCH_2COO^分子位于表面上。当HSCH_2COO^-分子中的N-氢原子被去除后，生成的SCH_2COO^-分子在衬底上上升到一定高度。计算出的拉曼振动光谱解释了哪些化合物和原子位移对相应的频率有贡献。因此，我们提出了一个一致的机制，巯基乙酸在Au（111）表面的沉积。
2010-02-05 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen phase-IV characterization by full account of quantum anharmonicity
我们设计了一个框架，即使在强量子非谐性的情况下，精确计算分子晶体中的声子。我们的方法是基于路径积分分子动力学模拟的声子松原格林函数的静态极限的计算。我们的方法具有非常低的方差，这使得人们可以计算准确的声子频率后，几皮秒的核动力学，它是进一步稳定的使用适当的约束位移算子。我们将其应用于高压下的固态氢。对于第三阶段，我们预测的红外（IR）和拉曼活性振动子同意非常好的实验。然后，我们通过与振动数据的直接比较来表征第IV相的晶体对称性，并确定其拉曼和红外振动子峰的特征。
2022-06-08 cond-mat.mtrl-sci
Structure and metallicity of phase V of hydrogen
最近在325 GPa和300 K以上的实验中发现了一种新的氢V相。由于在这样的记录压力下的样品尺寸非常小，测量仅限于拉曼光谱。实验数据表明，随着压力的增加，样品的拉曼活性降低，颜色变暗，这表明样品的带隙闭合，分子即将发生解离，但没有得到明确的结论。此外，现有数据不足以确定仍然未知的第五阶段的结构。引入鞍点$ab$ $initio$随机结构搜索（SP-AIRSS），我们发现了几个新的结构候选人的氢，可以描述所观察到的性能相V。我们研究了氢金属化在拟议的候选结构，并表明，较小的带隙与较长的键长。我们的结论是，第五阶段是迈向金属化的垫脚石。
2018-06-08 cond-mat.mtrl-sci
The First Precise Determination of Graphene Functionalisation by in situ Raman Spectroscopy
我们首次报道了一项涉及量子力学计算支持的原位拉曼光谱的全面研究，以前所未有的精度准确监测与石墨烯的共价结合。作为模型反应，我们选择了还原石墨（$KC_8$）与$H_2O$的氢化反应，并将其与相应的暴露于$H_2$和$O_2$进行比较。石墨烯氢化的早期阶段伴随着一系列迄今未发现的D带（$D_1$ - $D_5$）的演化。使用量子力学计算，我们能够明确地将这些带分配给共价键加数附近的不同晶格振动。有趣的是，$KC_8$暴露于$H_2$和$O_2$不会引起共价结合，而是分别嵌入分子$H_2$或部分氧化。$H_2O$和$O_2$处理的组合导致形成额外的羟基（-OH）官能团。后一种反应代表了在环境条件下（氢化和羟基化）石墨烯分解的非常合适的模型。我们已经应用这种拉曼分析来模拟和令人满意地表征一系列额外的共价官能化的石墨烯衍生物，其作为具有不同组成（例如，官能化程度和共价加成物的性质）的本体材料制备，展示了概念的一般性和石墨烯化学的基本价值。
2017-03-07 cond-mat.mtrl-sci
Novel hydrogen clathrate hydrate
我们报道了一种新的氢笼形水合物合成在1.2 GPa和298 K的单晶X射线衍射，拉曼光谱，和第一性原理计算证明。新笼形水合物的氧亚晶格与冰II的氧亚晶格相匹配，而氢分子位于环腔中，这导致三角R3 c或R-3c空间群（分别为质子有序或无序）和（H2O）6 H2的组成。拉曼光谱和理论计算揭示了新相C1 '的氢无序性质，与众所周知的有序C1笼形物不同，这种新结构在压缩和/或冷却时转变为有序C1笼形物。这种新的笼形物相可以被看作是无序冰II的实现，与所有其他有序的冰结构相比，以前没有观察到。
2020-07-18 cond-mat.mtrl-sci
Black metal hydrogen above 360 GPa driven by proton quantum fluctuations
金属氢的产生是物理学三大公开任务之一。最近的低温实验报告了不同的金属化压力，从360 GPa到490 GPa不等。在这项工作中，我们模拟的结构特性，振动拉曼光谱，红外光谱和光学光谱的氢相III占质子量子效应。我们证明了核量子涨落使振动子频率降低了25%，在拉曼光谱中引入了宽的线形，并使光学带隙减小了3eV。我们表明，氢金属化发生在380 GPa的第三阶段，由于频带重叠，在良好的协议与运输数据。通过模拟光学性质，我们预测这种状态是一种特殊的黑色金属，在IR中是透明的。透明窗口在450 GPa时关闭，但反射率仍然很低，在490 GPa时观察到的闪亮金属丢弃了III相。我们预测的电导率开始增加70 GPa和透明窗口增加1.3eV时，在0 K下用氘取代氢，强调金属化是由量子涨落驱动的，因此是同位素依赖的。我们展示了氢在不同压力下如何获得金属特征（导电性和亮度），解释了现有实验方案中的明显矛盾。
2020-01-28 cond-mat.mtrl-sci
Raman spectra of crystalline secondary amides
本文研究了一系列结晶仲酰胺（乙酰苯胺、美沙西丁、非那西丁、对乙酰氨基酚的正交晶型和单斜晶型）以及简单酰胺（甲酰苯胺和苯甲酰苯胺）在5-300 K温度范围内的单晶拉曼光谱。具有相同分子片段（即乙酰胺基）的系列化合物可作为研究乙酰胺基与分子间“肽型”NH +4性质之间相互关系的模型体系。O=C氢键。对于所有“乙酰胺族”化合物，在冷却样品时观察到拉曼光谱的类似变化：出现新的酰胺I（-）和酰胺I（+）带，其分别从常规酰胺I带红移和蓝移约5-10厘米。在同一温度范围内，N-H分子的N-H面外弯曲振动（酰胺V）和N-H伸缩振动也发生了相应的变化。O=C氢键。所有的光谱变化可以被认为是由于酰胺I和N-H模的离域和低温下动力学分裂的出现。
2017-02-13 cond-mat.mtrl-sci
Raman and IR Signatures of Mo3S4 and Mo3S13 Molybdenum Sulphide Molecular Catalysts for Solar Hydrogen Evolution
本研究结合 DFT 计算，对太阳能析氢候选材料 [Mo3S4]4+ 和 [Mo3S13]2- 团簇进行了详细的 Raman 和红外光谱分析，明确了振动模式归属，并证明 Raman 光谱在检测载体材料上的团簇时比 XRD 具有更高灵敏度。
2025-08-13 cond-mat.mtrl-sci
Libron-phonon coupling and hydrogen-bond dynamics in the vacancy-ordered perovskite (NH4)2SnCl6: a temperature- and pressure-dependent Raman study
Universidade Federal do Ceará（塞阿拉联邦大学）；Instituto de Física da Universidade de São Paulo（圣保罗大学物理研究所）
该研究通过拉曼光谱结合X射线衍射，揭示空位有序钙钛矿(NH4)2SnCl6中NH4+子系统与八面体骨架解耦，其librational运动可通过对[SnCl6]2-模式的重整化被拉曼探测，明确了温度和压力下的耦合规律。
2026-09-01 cond-mat.mtrl-sci
Spectroscopic Studies of the Vibrational and Electronic Properties of Solid Hydrogen to 285 GPa
本文报道了在85-140 K、285 GPa静压下固体氢的拉曼散射和可见-近红外吸收光谱。我们得到的振动子和声子模式的压力依赖性与先前确定的较低的压力。结果表明，有序的分子相III的最高压力达到的稳定性，并提供对绝缘体到金属的过渡压力的约束。
2001-10-04 cond-mat.mtrl-sci
Comment on High-Pressure Behavior of Hydrogen and Deuterium at Low Temperatures
X.- D. Liu等人[Phys.Rev.Lett. 119，065301（2017）]报道了D2的新的独特固相的存在，这使得高压低温行为不同于H2。在这里，基于拉曼数据和相变理论的分析，我们表明，目前的数据不支持这一说法。
2019-01-16 cond-mat.mtrl-sci
Quantum Reorientational Excitations in the Raman Spectrum of Hydrogen
Center for High Pressure Science and Technology Advanced Research（高压科学与技术先进研究中心）；European Laboratory for Non Linear Spectroscopy (LENS)（非线性光谱学欧洲实验室）；Shanghai Advanced Research in Physical Sciences (SHARPS)（上海物理科学先进研究中心）
研究揭示了氢气在不同压力和温度下拉曼光谱中量子取向激发的行为，发现其与S0分支的相似性，并探讨了正反异构紊乱对光谱连续谱的影响。
2025-11-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other quant-ph
The Observed Vibron Shift in Helium-Hydrogen Mixtures are due to Quantum Nuclear and Localisation Effects, not bonding
在氦氢混合流体中，氢分子的振动频率随氦浓度的增加而增加。这与He-H相互作用有关，直接通过化学键，或间接通过增加局部压力。在这里，我们证明了氢分子振动子的拉曼频率的增加是由于参与该模式的H $_2$分子的数量。He和H $_2$之间没有化学键，氦的作用只是分离分子。H $_2$的各种可能的环境产生了许多拉曼活性模式，这导致振动子带加宽。由于拉曼活动模式往往是较低频率的振子，这些效应共同作用，产生实验中看到的大部分位移。我们使用密度泛函理论（DFT）的方法在固相和流体相来证明这种效果。密度泛函理论还揭示了这些H $_2$ -He混合物中的压力主要是由于量子核效应，弱化学键使其成为次要效应。
2019-07-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Hydrogen Bond Symmetrization in Glycinium Oxalate under Pressure
我们在这里报告的氢键对称化的证据，在最简单的氨基酸-羧酸复合物，草酸甘氨酸，在8 GPa的中等压力下，使用原位红外和拉曼光谱研究结合第一性原理模拟。半草酸盐单元通过动态质子运动的质子化导致无限草酸盐链。在12 GPa以上的压力下，甘氨酸单元随着压力系统地重新取向以形成由这些链保持在一起的氢键超分子组装体。
2015-08-05 cond-mat.mtrl-sci
Methane Hydrate under High Pressure: Searching for Centering of Hydrogen Bonds
采用第一性原理电子结构计算方法研究了甲烷水合物高压相（MH-III）的结构、电子和光谱性质。对原子位置的详细分析表明，氢键水分子的{\it电离}发生在40 GPa附近，氢键的{\it中心化}或对称化发生在70 GPa附近。这些压力比电离低得多，约为55 GPa，纯冰中的压力约为100 GPa。可以观察到的过渡与低温红外/拉曼光谱的OH伸缩模式或中子衍射。
2003-06-28 cond-mat.mtrl-sci
Narrowband terahertz radiation by an impulsive stimulated Raman scattering in an above-room-temperature organic ferroelectric benzimidazole
在室温下，利用飞秒激光脉冲激发有机氢键铁电分子5，6-二氯-2-甲基苯并咪唑，观测到了太赫兹辐射。发射的太赫兹波由三个振荡分量组成，其频率与拉曼和红外激活声子模式的频率一致。这表明，太赫兹辐射是由于偏振调制的红外活性声子激发通过脉冲受激拉曼散射过程。通过考虑每个声子的拉曼极化率张量和偶极距，我们不仅成功地再现了太赫兹辐射的光谱，而且还再现了其时间特性。详细讨论了分析方法。这一结果为有机铁电体中光致太赫兹辐射的研究提供了新的思路。
2018-03-28 cond-mat.mtrl-sci
On the Reactivity of Hydrogen-Helium and Hydrogen-Nitrogen at High Pressures
通过一系列的拉曼光谱研究，我们调查的行为，氢氦和氢氮混合物在高压下在宽范围的浓度。我们发现，没有证据表明化学协会，可溶解性，也没有任何分层的氢和氦在固态的压力高达250 GPa在300 K。相反，我们观察到浓度依赖性的N $_2$ -H $_2$范德华固体的形成，其在50 GPa以上反应形成N-H键合化合物。通过该组合研究，我们可以证明最近声称的H $_2$ -He的化学缔合可以归因于显著的N $_2$污染和随后的N $_2$ -H $_2$化合物的形成。
2018-07-17 cond-mat.mtrl-sci
Latent Heat and Raman Spectrum Change on Phase Transition of Water Including Calcium Chloride
Korean Minjok Leadership Academy（韩国民族领导学院）
本研究探究拉曼O-H伸缩特征追踪水相变潜热的可行性，基于氢键关联框架开展实验，发现CaCl₂会改变潜热特征，证实拉曼光谱可定量研究水及相关体系的热力学与杂质效应。
2026-10-14 cond-mat.mtrl-sci
Helium-hydrogen immiscibility at high pressures
氢和氦是宇宙中最丰富的元素，它们构成了气体巨行星的内部。因此，他们的状态方程，相位，化学状态，和在极端条件下的化学反应性非常感兴趣。利用拉曼光谱、目视观察和金刚石对顶砧同步辐射X射线衍射技术，在300 K下对H_2-He 1：1和D_2-He 1：10混合气体进行了高达100 GPa的压缩实验。通过与纯体材料的现有数据进行比较，我们没有发现可溶解性、化学反应性和新化合物形成的迹象。
2019-02-17 cond-mat.mtrl-sci
Multiphase hydrogen storage in nanocontainers
氢气可以储存在容器或材料中。在材料中，它可以以分子或原子的形式存在。原子形式还可以作为多个相存在。分子氢可以吸附在表面上，也可以存在于材料内部。在目前的工作中，我们首次展示了一种以几乎所有可能的形式储存氢的方法。该策略的核心是在金属Pd纳米容器中存储分子氢的新概念。通过X射线衍射、拉曼光谱、核磁共振和压力-组成等温线的测量，证实了氢的多相存在。与相同质量的纳米晶体相比，观察到存储容量的增强（在1个大气压和25 ℃下增加36%）。大约18%的氢以分子形式储存，有趣的是，这是在室温和1个大气压下实现的。
2016-10-23 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogenation and Hydro-Carbonation and Etching of Single-Walled Carbon Nanotubes
本文系统地研究了不同温度下氢等离子体与单壁碳纳米管（SWNTs）的反应。通过显微镜、红外光谱、拉曼光谱和电输运测量等手段研究了氢化后单壁碳纳米管的性质。结构变形，大大降低电导和增加侧壁氢化后的单壁碳纳米管的半导体性质进行观察。这些变化是可逆的热退火后，在500 ℃通过脱氢。苛刻的等离子体或高温反应可能通过烃化导致纳米管的蚀刻。较小的单壁碳纳米管对碳氢化合物的稳定性明显低于较大的管。这些结果是基础性的，可能对基础和实际应用产生影响，包括储氢、传感、新型电子学的带隙工程以及纳米管的操纵、功能化和蚀刻的新方法。
2006-11-03 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen sulfide at high pressure: change in stoichiometry
利用X射线同步辐射衍射（XRD）和拉曼光谱研究了硫化氢（H2S）在180-295 K、150 GPa压力下的气体动力学行为，并通过量子力学变组分演化模拟研究了硫化氢气体动力学行为。实验表明，H2S在形成具有不同结构和组成的新化合物时变得不稳定，包括Cccm和体心立方（bcc）样（R3 m或Im-3 m）H3 S，后者先前预测显示出创纪录的高超导转变温度，Tc为203 K。这些实验为理解这一创纪录的高Tc提供了实验基础。实验结果得到了理论结构搜索的支持，表明新的H3 S，H4 S3，H5 S8，H3 S5和HS 2化合物在高压下的稳定性。
2016-04-19 cond-mat.mtrl-sci
Quantum Monte Carlo study of the phase diagram of solid molecular hydrogen at extreme pressures
建立氢的相图是实验物理和理论物理的一个重大挑战。单靠实验无法建立高压下固态氢的原子结构，因为氢对X射线的散射很弱。相反，我们对原子结构的理解主要基于密度泛函理论（DFT）。通过比较拉曼光谱的低能量结构中发现的DFT搜索与实验光谱，候选原子结构已被确定为每个实验观察到的阶段。不幸的是，DFT预测金属结构在高达400 GPa的广泛压力范围内具有能量优势，其中实验已知氢是非金属的。在这里，我们表明，更先进的理论方法（扩散量子蒙特卡罗计算）发现金属结构是没有竞争力的，并预测相图与实验合理的协议。这大大加强了候选原子结构精确地模拟实验观察到的相的说法。
2015-08-10 cond-mat.mtrl-sci
Proton Transfer in Phase IV of Solid Hydrogen and Deuterium
最近发现的固体氢和氘的第四相由两层交替的石墨烯状三分子环和未结合的H2分子组成，引起了极大的兴趣。然而，第四阶段的振动性质仍然知之甚少。本文报道了在250 ~ 350 GPa和300 ~ 500 K的压力范围内，用从头算变元胞分子动力学模拟预测的第四相固体氢和氘的质子转移和三个分子环在类石墨烯层中的同时转动.这种质子转移与石墨烯类层中分子的特定伸长密切相关，并且在分子伸长较大的过程中，随着压力的增加，质子转移变得更加明显。由于质子转移的结果，氢分子在类石墨烯层中的寿命很短，并且氢的振动是强烈的非谐振动。我们的研究结果提供了直接的解释观察到的拉曼光谱宽度突然增加的形成阶段IV和它的大幅度增加与压力。
2012-10-01 cond-mat.mtrl-sci
The raman signal of a hindered rotor
本文提出了一种计算量子固相Ⅰ固体氢和氘的喇曼模的方法。我们使用的平均场假设的量子化激发是本地化的一个分子。这是通过显式解的时间依赖薛定谔方程在一个角度依赖的潜力，并直接计算的极化。我们表明，在自由转子的限制，H $_2$和D $_2$频率不同的2个因素，这朝着$\sqrt{2}$的模式获得librational字符由于更强的相互作用。如果非调和项削弱了调和势，则比值超过$\sqrt{2}$。我们还利用密度泛函理论和分子动力学方法计算了E $_{2_g}$光学声子频率和拉曼谱线宽度。分子动力学表明，分子除了在极低的压力和高温下不是自由转子，并在接近第II相时变成类似于振子。我们将相互作用强度与实验频率进行了拟合，但强度的良好一致性要求我们还包括S $_0$（1）和S $_0$（0）贡献之间的强择优取向和受激拉曼效应。第二阶段的实验拉曼光谱无法再现，表明在这种情况下，平均场假设是无效的。
2020-04-09 cond-mat.mtrl-sci
Synthesis and structure of carbon doped H3S compounds at high pressure
最近报道的C-S-H化合物在267 GPa下的推定接近室温的超导性的理解需要可重复的合成方案以及其结构和组成的知识。我们在高压下由元素C和甲烷CH 4、硫S和分子氢H2合成了具有各种碳组成的C-S-H化合物。在这里，我们专注于使用甲烷合成的化合物，因为这些化合物可以通过结合单晶X射线衍射（XRD）和拉曼光谱直接确定其结构和组成。我们应用两阶段合成（（CH_4）_x（H_2S）_（1-x））_2 H_2化合物，首先使硫和混合甲烷-氢流体反应并在0.5- 3GPa下形成CH_4掺杂的H_2S晶体，然后通过生长所需富氢化合物的单晶。应用于这种材料的拉曼光谱显示存在的CH 4分子纳入晶格，并允许确定CH 4含量，而单晶X射线衍射结果表明，甲烷分子取代H2S分子。这些化合物的结构行为是非常相似的，以前研究的甲烷自由化合物，证明过渡从Al 2Cu型I4/mcm结构的调制结构在20-30 GPa，并返回到相同的基本结构，在一个扩展的修改大大修改拉曼光谱。后一个相在132-159 GPa时表现出变形为Pnma结构，然后在更高压力下转变为常见的Im-3 m H3 S相，然而，在220 GPa附近没有检测到结构异常，其中Tc急剧上升。
2021-09-30 cond-mat.mtrl-sci
Hexagonal structure of phase III of solid hydrogen
计算出具有$P6_122$对称性的固体分子氢的六方结构在低于约200 GPa时比先前确定为相III的最佳候选者的单斜$C2/c$结构更稳定。我们发现，核量子和热振动的影响在$P6_122$的稳定中起着核心作用。$P6_122$和$C2/c$的结构非常相似，它们的拉曼光谱和红外光谱数据与实验符合得很好。然而，我们的计算表明，六方$P6_122$结构比$C2/c$结构在低于约200 GPa的压力下提供与可用的X射线衍射数据更好的一致性。我们认为，两个相III样的结构可能会在高压下形成，六方$P6_122$低于约200 GPa和单斜$C2/c$在较高的压力。
2016-09-23 cond-mat.mtrl-sci
Density functional theory study of phase IV of solid hydrogen
我们用密度泛函理论方法研究了300 GPa压力和350 K温度下的固体氢，发现了比以前预测的更稳定的“混合结构”。混合结构由强键合分子和弱键合石墨烯片的交替层组成。准简谐振动计算表明，混合结构是最稳定的，在室温下超过250-295 GPa的压力范围。这些结构是稳定的相对于强键合的分子相在室温下由所产生的较低频率的振动模式的存在下的石墨烯类片。我们对混合结构的研究结果与实验拉曼数据一致[M. I.我和埃克塞特。A.特洛伊人自然之母10 927（2011）和R. T. Howie等人，Phys. Rev. Lett. 108 125501（2012）]。我们发现，混合相是合理的结构模型相IV的氢。
2012-06-19 cond-mat.mtrl-sci
High-pressure phases of a hydrogen-rich compound: tetramethylgermane
本文用Raman光谱和同步辐射X射线衍射相结合的方法研究了富氢Ⅳ a族氢化物Ge（CH $_3$）$_4$的振动和结构性质。这两种技术允许获得的高压行为的互补信息，并产生一致的相变在1.4 GPa的液体到固体和3.0，5.4，和20.3 GPa的固体到固体。四种高压固相分别具有立方、正交、单斜和单斜晶体结构，空间群分别为：Ⅰ相Pa-3，Ⅱ相Pnma，Ⅲ相P2 $_1$ /c，Ⅳ相P2 $_1$。这些转变被认为是由于这种化合物的分子间和分子内键合的变化。CH $_3$基团上某些喇曼模式的软化和它们的突然消失表明Ge（CH $_3$）$_4$可能是实现金属化的理想化合物，甚至在实验室条件下实现高温超导性。
2012-10-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Predicted Novel Hydrogen Hydrate Structures under Pressure from First Principles
天然气水合物是最重要的系统。特别是氢水合物是冰卫星和彗星的潜在材料，并可用于储氢。我们探讨了在0-100 GPa的压力范围内的H2O-H2系统的从头变组成演化模拟。根据我们的计算和前人的实验结果，H_2 O-H_2体系在压力作用下发生了一系列的转变，形成了已知的开网状笼形结构（sII，C_0）、致密的“填充冰”结构（C_1，C_2）和两种新的水合物相。其中之一是基于六边形冰框架，并在低压和相似焓下具有与C 0相相同的H2O：H2比（2：1）（我们将此相命名为Ih-C 0）。另一个新预测的水合物相具有1：2的H2O：H2比和基于立方冰的结构。这个阶段（我们命名为C3）被预测在38 GPa以上是稳定的，包括范德华相互作用和零点振动能，并解释了以前神秘的实验X射线衍射和拉曼测量。这是最富氢的水合物，并且该相具有显著的重量密度（18重量%）。容易提取的氢。
2014-03-29 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen bond symmetrization in high-pressure ice clathrates
本研究结合拉曼光谱与第一性原理量子模拟，揭示高压 C2、C3 氢水合物中氢键在低于纯冰压力下经连续交叉实现对称化。
2025-06-16 cond-mat.mtrl-sci
Room-Temperature Structures of Solid Hydrogen at High Pressures
采用第一性原理的超自洽模拟，我们探讨了300 K结构的固体氢在压力范围150-300 GPa。在200 GPa下，我们发现环境压力下无序的六方密堆积（hcp）相转变为绝缘的部分有序hcp相（po-hcp），即有序的石墨烯状H2层和其他层弱耦合的无序H2分子的混合物。在该相内，氢保持在配对状态，并产生较短的分子内键，这是导致高于4000 cm-1的非常高的实验拉曼峰的原因。在275 GPa下，我们的模拟预测了从po-hcp到有序分子金属Cmca相（4个分子/细胞）的转变，该相先前被提出仅在400 GPa以上稳定。300 K下的吉布斯自由能计算证实了po-hcp和金属Cmca相分别在220-242 GPa和>242 GPa下在所有已知结构上的能量稳定性。我们的模拟强调了温度在调节相稳定性中所起的主要作用，并为在300 K下低于300 GPa的固体氢金属化提供了理论支持。
2012-07-31 cond-mat.mtrl-sci
Dual quantum locking: Dynamic coupling of hydrogen and water sublattices in hydrogen filled ice
Sorbonne Université, CNRS UMR 7590, MNHN（索邦大学）；Laboratory of Quantum Magnetism, Institute of Physics, École Polytechnique Fédéerale de Lausanne（洛桑联邦理工学院物理研究所量子磁学实验室）；Dipartimento di Fisica, Sapienza Università di Roma（罗马大学物理系）；Laboratoire pour l’Utilisation des Lasers Intenses (LULI), École Polytechnique（巴黎综合理工学院强激光利用实验室）；Institut Laue-Langevin（朗之万研究所）
本研究通过高压实验和计算建模揭示氢填充冰中氢和水子晶格的动态耦合及量子有序现象，为极端条件下氢的量子行为提供了新见解。
2025-10-29 cond-mat.mtrl-sci
Experimental evidence for a second hydrogen ordered phase of ice VI
在过去的十年中，实验制备了五种新的冰相。其中两个是空的笼形水合物，其中三个代表先前已知的无序冰相的氢有序对应物。在这里，我们报告氢在冰VI样品冷却后的压力高达1.8 GPa。利用量热法、介电弛豫光谱、拉曼光谱和粉末X射线衍射，我们提供了与冰VI相关的第二个氢有序相的存在的证据，我们称之为冰β-XV。该相比冰XV有序14%，并且在103 K以上直接转化为冰XV，在129 K以上直接转化为冰VI。也就是说，在加热时经历有序->有序->无序转变。因此，新相在热力学上比冰XV更稳定，需要在水的相图中有新的稳定区域。拉曼光谱表明冰XV和冰β-XV在对称性和空间群方面是不同的。在冰β-XV中介电弛豫的活化能为45 kJ mol-1，而在冰XV中为18 kJ mol-1。粉末X射线数据显示氧网络是冰VI的氧网络。氢原子的有序化导致冰β-XV在d=0.265 nm处的峰向较低的d-间距移动，而冰XV则向较高的d-间距移动。
2017-08-22 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Nitrogen backbone oligomers
与形成长聚合物链的碳相反，全氮链非常不稳定。在这里，我们发现，氮和氢直接反应，在室温和压力约35 GPa形成氮骨架低聚物的混合物-与氢原子终止的其余键的单键氮原子的链-如通过红外吸收，拉曼，X-射线衍射实验和理论计算确定。合成所需的压力随着温度的升高而急剧下降，在550 K时约为20 GPa。在低于约10 GPa的释放压力下，产物转化为肼。我们的研究结果可能为这些极高能量材料的实际合成开辟了一条道路，因为根据计算，氮-氢化合物的形成在压力高于2 GPa时已经是有利的。
2014-09-08 cond-mat.mtrl-sci
Structural and vibrational properties of phenanthrene under pressure
用拉曼光谱和同步辐射X射线衍射技术测量了菲在30.2GPa高压下的结构和振动性质。在2.3 GPa和5.4 GPa压力下，共混物的Raman光谱发生了两次相变，分子间和分子内振动模式发生了明显的变化，当压力高于10.2 GPa时，Raman光谱中的Raman峰全部消失。进一步压缩到20.0 GPa以上时，在Raman光谱中观察到三个宽谱带，分别位于1600、2993和3181 cm $^{-1}$附近，强烈表明菲已转化为无定形氢化碳。X射线衍射结果表明，在0 ~ 2.2GPa范围内，Ⅰ相的结构为$P_{\rm}2_{1}$空间群，Ⅱ相的结构为$P_{\rm}$ 2/ \emph{m}空间群，Ⅲ相的结构为$P_{\rm}$ 2/\emph{m} + \emph{Pmmm}空间群，在5.6- 11.4GPa范围内，11.4GPa以上的结构为\emph{Pmmm}空间群。虽然菲在20.0GPa以上已经非晶化，但基于X射线衍射图案，非晶氢化碳簇合物仍然保持结晶特征。结果表明，高压下菲的长程周期性和局域无序态共存。
2013-03-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Substrate induced optimization of the Electrocatalytic Hydrogen Evolution Reaction (HER) performances of MoS2 thin film
Università Degli Studi di Salerno（萨莱诺大学）；CNR-IOM（意大利国家研究委员会材料研究所）；International Centre for Theoretical Physics (ICTP)（国际理论物理中心）；AREA Science Park（AREA科学园）；CNR-SPIN（意大利国家研究委员会自旋物理学研究所）
本研究通过衬底诱导优化MoS2薄膜的1T相稳定化，提升其电催化析氢反应性能。
2026-02-26 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen-Storing Salt NaCl(H$_2$) Synthesized at High Pressure and High Temperature
通过X射线衍射和拉曼散射测量以及第一性原理计算，研究了氯化钠-氢化合物的形成。当NaCl和H-$_{2}$混合物在超过40 GPa的压力下被激光加热到1500 K以上时，我们观察到了具有$\textit{P}$ 6-$_{3}$ / $\textit{mmc}$结构的NaClH $_{\textit{x}}$的形成，该结构将H-$_{2}$分子容纳在NaCl晶格的间隙位置，形成ABAC堆叠。在300 K时，随着压力的降低，NaClH $_\textit{x}$在17 GPa以下保持稳定.我们的计算表明，所观察到的NaClH $_{\textit{x}}$是NaCl（H $_{2}$）。此外，富氢相NaCl（H $_{2}$）$_{4}$在40 GPa以上趋于稳定.
2019-08-29 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Bonding, structures, and band gap closure of hydrogen at high pressures
在250 ~ 300 K温度范围内，我们对密度高达320 GPa的氢和氘进行了实验研究，并使用从头算分子动力学（MD）模拟了密度高达370 GPa的氢和氘。拉曼光谱和光学吸收光谱表明氢原子分子混合致密相IV中存在显著的非谐效应和量子效应。与这些观察结果一致，在300 K附近的从头算MD模拟显示出非常大的原子运动，其中包括分子旋转，跳跃，甚至对波动，这表明相IV可能没有一个明确的晶体结构。结构上不同的层（分子和石墨烯类）强烈耦合，从而打开间接带隙;此外，在300 GPa下，我们发现快速同步层内结构波动。在370 GPa的混合结构崩溃，形成金属分子Cmca-4相，表现出一种新的间隙价电荷键方案。
2012-11-28 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Comments on the claimed observation of the Wigner-Huntington Transition to Metallic Hydrogen
在他们最近的工作中，Dias和Silvera（Science 2017）声称在低温下在495 GPa的压力下观察到氢到金属态（MH）的Wigner-Huntington转变。这种转变的证据是基于一个高的电子载流子密度推导出的德鲁德自由电子模型拟合样品的反射率。根据我们对反射率数据的分析，我们在他们发表的数据中没有发现金属氢的令人信服的证据。压力的确定也是模糊的-根据所呈现的拉曼光谱，它应该是~630 GPa。为了比较，我们提出了我们自己的数据在350-400 GPa的压力下观察高度反射氢。金属反射率的出现伴随着样品的有限电导率。我们认为，在Dias和Silvera的实验中的实际压力可能低于400 GPa。在这种情况下，观察到的增强的反射率将与在arXiv：1601.04479中公开的到导电状态的相变相关。
2017-02-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Raman fingerprint of high-temperature superconductivity in compressed hydrides
HPSTAR, Center for High Pressure Science and Technology Advanced Research（高压科学与技术先进研究中心）；CNR-SPIN, Area della Ricerca di Tor Vergata（罗马托尔维加塔研究区国家研究委员会自旋物理研究所）；CNR-INO, Instituto Nazionale di Ottica, Consiglio Nazionale delle Ricerche（国家研究委员会光学研究所）；SHARPS, Shanghai Advanced Research in Physical Sciences（上海物理科学先进研究中心）
针对高压富氢化合物超导性探测缺乏可靠定量手段的问题，本研究结合电输运测量获取145GPa下六方LaH10的高质量拉曼光谱，证实拉曼光谱可作为稳健的非接触式高温超导定量探测工具。
2025-11-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Structure and vibrational properties of methane up to 71 GPa
单晶同步辐射X射线衍射，拉曼光谱，和第一性原理计算已被用来确定分子甲烷的高压（HP）相的结构高于20 GPa高达71 GPa。HP相的结构是三方R3，其可以表示为立方相B的畸变，先前在7-15 GPa下记录并在此确认。通过第一性原理计算得到了HP相中氢原子的19个位置。分子占据四个不同的晶体学网站在B相和11个网站在HP相，这导致分裂的拉曼光谱中检测到的分子拉伸模式，并分配在这里基于22一个很好的协议从第一原理计算的拉曼光谱。
2021-10-14 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Raisins in a Hydrogen Pie: Ultrastable Cesium and Rubidium Polyhydrides
本研究提出氨基硼烷高压热分解合成多氢化物的新方法，制备出高氢含量的铯、铷多氢化物，实现近环境稳定及极低稳定压力，为储氢材料效率提升开辟新方向。
2024-01-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
