Observation of a first order phase transition to metal hydrogen near 425 GPa
氢是原子和分子物理学发展中的基本元素。现在我们来看看致密氢的性质，它比维格纳和洪廷顿在他们的开创性论文《金属氢的预测》中所设想的要复杂得多2）：电子和质子彼此之间是强耦合的，最终必须被同等对待3）4）。确定分子固态氢如何以及何时转化为金属是全面理解致密氢的量子多体性质的垫脚石。对金属氢的探索推动了现代实验高压物理学的重大发展，但在过去的30年里，对它的观测的各种说法仍然存在争议5）6）7）。在这里，我们显示了一个一级相变附近425 GPa从绝缘体分子固体氢到金属氢。通过使用最近开发的环形金刚石砧室（T-DAC）8），可以实现超过400 GPa的压力。用同步辐射红外光谱研究了80 K下致密固体氢的结构和电子性质。连续的振子频率偏移和电子带隙闭合下降到0.5 eV，都随压力线性演变，指向绝缘体C2/c-24相的稳定性到金属过渡。在压力释放时，金属状态转变回C2/c-24相，几乎没有滞后，因此表明金属化通过分子固体内的结构转变进行，推测为Cmca-12结构。我们的结果与最近通过能够捕获多体电子关联的高级计算所揭示的情况非常一致9）。
2019-06-13 cond-mat.mtrl-sci
Methane Hydrate under High Pressure: Searching for Centering of Hydrogen Bonds
采用第一性原理电子结构计算方法研究了甲烷水合物高压相（MH-III）的结构、电子和光谱性质。对原子位置的详细分析表明，氢键水分子的{\it电离}发生在40 GPa附近，氢键的{\it中心化}或对称化发生在70 GPa附近。这些压力比电离低得多，约为55 GPa，纯冰中的压力约为100 GPa。可以观察到的过渡与低温红外/拉曼光谱的OH伸缩模式或中子衍射。
2003-06-28 cond-mat.mtrl-sci
Metallization of hydrogen
在以前的工作中，1我们表明，氢金属化在第三阶段的温度低于200 K和压力接近350 GPa。在这里，我们在200-400 GPa的压力范围和80-300 K的温度范围内对第III相的电导率R（T）进行了详细的研究，我们表明氢已经在~315 GPa从半导体状态转变为金属状态。这种转变也得到拉曼光谱的支持：拉曼信号强度随着压力的降低而降低，与电导率的出现和增加一致。此外，拉曼和电学测量在氢相III和V之间产生相同的边界。
2021-09-23 cond-mat.mtrl-sci
Theoretical investigation of novel electronic, optical, mechanical and thermal properties of metallic hydrogen at 495 GPa
原子金属氢已在实验室中在高压和低温下产生，促进了对其不同性质的进一步研究。然而，纯粹的实验方法是不可行的，因为在生产和保存亚稳相的极端要求。本文采用第一性原理计算对495 GPa下$I4_1/amd$氢的电子、光学、力学和热学性质进行了系统的研究。计算了$I4_1/amd$氢的电子结构和介电函数，验证了氢的金属性。由带内和带间跃迁计算的等离子体总频率为33.40 eV，与实验结果吻合良好。研究了其弹性稳定性和声速等力学性能。$I4_1/amd$氢的机械稳定性受剪切模量而不是体积模量的限制，并且高杨氏模量表明$I4_1/amd$氢是刚性材料。在研究了晶格振动性质之后，我们研究了晶格非谐性和晶格非谐性以理解金属氢的热行为。最后计算了$I4_1/amd$氢的晶格热导率，沿$x$和$z$方向分别为194.72 W/mK和172.96 W/mK.以金属氢为例，我们证明了第一性原理计算可以成为一种改变游戏规则的解决方案，以了解极端条件下的各种材料特性。
2018-05-28 cond-mat.mtrl-sci
No "Evidence for a new phase of dense hydrogen above 325 GPa"
近年来，对固态金属氢的观测一直是一个非常活跃的实验活动。维格纳和亨廷顿预测，在极端压力下，绝缘的分子氢将解离并转变为原子金属氢。最近，Dalladay-Simpson、Howie和Gregoryanz报道了在325 GPa和300 K的压力下，分子氢发生了向绝缘相的相变。由于其科学重要性，我们仔细审查了他们的实验证据，以确定他们的说法是否合理。根据我们的分析，我们得出结论，他们误解了他们的数据：没有证据表明在325 GPa下发生了相变。
2016-05-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Metallic hydrogen with a strong electron-phonon interaction at a pressure of 300-500 GPa
具有FDDD对称性晶格的金属氢原子在350 - 500 GPa的压力范围内具有稳定的相。
2017-04-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other cond-mat.supr-con
Observation of Nuclear Quantum Effects and Hydrogen Bond Symmetrisation in High Pressure Ice
氢键对称性在氢键系统中引发的压力诱导核量子效应（NQE）是一个长期已知的概念1，但在高压冰的实验证据仍然难以捉摸的传统方法2，3。理论工作预测水冰内质子的量子力学隧穿发生在30 GPa以上的压力和氢键对称化过渡超过60 GPa 4。在这里，我们使用1H-NMR的高压冰高达90 GPa，并证明，NQE管理的冰VII中的氢键质子的行为已经在显着低于以前预期的压力。一个明显的隧道模式被发现存在高达90 GPa的最高压力，以及到冰X的稳定性领域，其中NQE是不预期在一个完全对称的H-键网络。我们发现在20 GPa和75 GPa的NMR位移数据中有两个明显的转变，这归因于氢键（HB）的逐步对称化，分别为高势垒氢键（HBHB）到低势垒氢键（LBHB）和LBHB到对称氢键（SHB）。这些转变可能对高压冰和行星内部模型的物理性质产生重大影响。在这个化学简单的系统中观察到的NQE在很宽的压力范围内可能被证明是有用的，在设计新一代的电子器件利用质子隧穿。
2018-03-19 cond-mat.mtrl-sci
Black metal hydrogen above 360 GPa driven by proton quantum fluctuations
金属氢的产生是物理学三大公开任务之一。最近的低温实验报告了不同的金属化压力，从360 GPa到490 GPa不等。在这项工作中，我们模拟的结构特性，振动拉曼光谱，红外光谱和光学光谱的氢相III占质子量子效应。我们证明了核量子涨落使振动子频率降低了25%，在拉曼光谱中引入了宽的线形，并使光学带隙减小了3eV。我们表明，氢金属化发生在380 GPa的第三阶段，由于频带重叠，在良好的协议与运输数据。通过模拟光学性质，我们预测这种状态是一种特殊的黑色金属，在IR中是透明的。透明窗口在450 GPa时关闭，但反射率仍然很低，在490 GPa时观察到的闪亮金属丢弃了III相。我们预测的电导率开始增加70 GPa和透明窗口增加1.3eV时，在0 K下用氘取代氢，强调金属化是由量子涨落驱动的，因此是同位素依赖的。我们展示了氢在不同压力下如何获得金属特征（导电性和亮度），解释了现有实验方案中的明显矛盾。
2020-01-28 cond-mat.mtrl-sci
Metallization of Magnesium Polyhydrides Under Pressure
演化结构搜索被用来预测稳定的阶段与独特的化学计量在富氢区域的镁/氢相图在压力下。MgH $_4$、MgH $_{12}$和MgH $_{16}$在100 GPa附近分解为MgH $_2$和H $_2$时是热力学稳定的，并且都位于200 GPa的凸包上。MgH $_4$含有两个H $^-$阴离子和一个H $_2$分子/Mg $^{2+}$阳离子，而MgH $_{12}$和MgH $_{16}$的类氢亚晶格仅由H $_2^{δ-}$分子组成。高氢含量的化学计量在费米能级处具有大的态密度，并且MgH $_{12}$在140 GPa下的$T_c$被计算为比经典氢化物MgH $_2$在180 GPa下的$T_c$大近三倍。
2013-01-21 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen-induced fast fracture in a 1.5 GPa dual-phase steel
本研究通过实验揭示1.5 GPa双相钢在氢预充下的氢脆机制，提出氢致快速断裂模型，阐明氢扩散与裂纹速度对脆性断裂的协同作用。
2025-09-12 cond-mat.mtrl-sci
Superconducting High Pressure Phases Composed of Hydrogen and Iodine
演化结构搜索预测了三个新的碘多晶相在压力下稳定。绝缘P1-H5 I由H1（δ +）和H2（δ-）分子的Z字形链组成，在30-90 GPa之间稳定。在100、150和200 GPa的凸壳上发现了Cmcm-H_2 I和P_6/mmm-H_4 I。这两个相是好的金属，即使在1个大气压下，因为它们由碘的单原子晶格组成。在100 GPa下，H_2I和H_4I的Tc分别为7.8和17.5 K。Tc相对于元素碘的增加是由于氢的轻质量产生较大的Ω-log，以及含有H/I和H/H振动的模式产生增强的λ。
2015-07-09 cond-mat.mtrl-sci
Metallic Hydrogen Sublattice and Proton Mobility in Copper Hydride at High Pressure
用高压核磁共振谱、X射线衍射和从头算研究了Cu 2 H和CuH的原子和电子结构。在40 GPa的压力下合成金属Cu 2 H，在90 GPa下合成半金属CuH，发现其稳定性高达160 GPa。实验和计算表明，在Cu 2 H中形成金属1H-亚晶格以及~10-7 cm 2/s的高1H迁移率。Cu 2 H和FeH数据的比较表明，偏离费米气体的行为，导电氢网络的形成和高1H迁移率可能是金属氧化物的共同特征。
2020-04-08 cond-mat.mtrl-sci
Laser-Shock Compression and Hugoniot Measurements of Liquid Hydrogen to 55 GPa
液氢的主要Hugoniot在激光驱动冲击载荷下获得高达55 GPa。压缩氢气的压力和密度通过与石英标准的阻抗匹配来确定。冲击温度是从冲击波阵面的亮度独立测量的。氢的Hugoniot数据为现代凝聚态理论提供了一个很好的基准。液态氢的初始数密度低于液态氘的初始数密度，这导致在相同的冲击压力下，冲击压缩的氢比氘具有更高的压缩和更高的温度。
2011-01-06 astro-ph.EP cond-mat.mtrl-sci
Fe-H melting curve below 3 GPa: Implications for hydrogen in the lunar core
The University of Tokyo（东京大学）；Institute of Science Tokyo（东京科学大学）；Zhejiang University（浙江大学）
研究通过高压熔化实验和X射线衍射测定铁-氢系统在氢饱和条件下的熔化曲线，发现氢在液态铁中溶解度随压力增加而增强，推测月球核中氢含量可能达1.2 wt%，解释了月球核密度缺陷。
2026-04-14 astro-ph.EP cond-mat.mtrl-sci
Sr-Doped Molecular Hydrogen: Synthesis and Properties of SrH$_{22}$
最近，几个研究小组宣布达到400 GPa以上的氢金属化点。在这项工作中，我们证明了小（4原子%）掺杂的分子氢锶导致金属化压力急剧降低到约200 GPa的主流广泛的调查压缩的多晶硅。研究Sr-H系统在56-180 GPa下的高压化学，我们观察到几种以前未知的化合物的形成：C2/m-Sr $_3$ H $_{13}$，伪立方SrH $_6$，具有立方F-43 m Sr亚晶格的SrH $_9$，以及迄今为止发现的氢含量最高的金属氢化物伪四氢P1-SrH $_{22}$。与Ca和Y不同，锶形成分子半导体多晶硅，而钙和钇多晶硅是具有原子H亚晶格的高Tc超导体。后一种相，SrH $_{22}$或Sr $_{0.04}$ H $_{0.96}$，可以被认为是氢的一致带隙闭合和金属化的方便模型。利用300-440 K的金刚石压砧装置的阻抗测量，我们估算了类Pm-3 n化合物P1-SrH $_6$在150 GPa下的直接带隙为0.44-0.51 eV，其金属化压力为220 GPa。与机器学习原子间势一起，阻抗谱使我们能够在500-600 K下估计氢的扩散系数D $_H$ = 1.0-2.8 E-10 m $^2$ /s在SrH $_6$中和1.2-2.1 E-9 m $^2$ /s在P1-SrH $_{22}$中。
2021-11-05 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen Bond Symmetrization in Glycinium Oxalate under Pressure
我们在这里报告的氢键对称化的证据，在最简单的氨基酸-羧酸复合物，草酸甘氨酸，在8 GPa的中等压力下，使用原位红外和拉曼光谱研究结合第一性原理模拟。半草酸盐单元通过动态质子运动的质子化导致无限草酸盐链。在12 GPa以上的压力下，甘氨酸单元随着压力系统地重新取向以形成由这些链保持在一起的氢键超分子组装体。
2015-08-05 cond-mat.mtrl-sci
Anomalous melting behavior of solid hydrogen at high pressures
氢是宇宙中最丰富的元素，它在高温高压条件下的性质对于理解大型气态行星和其他天体的内部至关重要。在超高压下，固体氢由于其高零点运动而被预测转化为量子流体。在这里，我们报告的第一性原理两相共存和Z方法测定的熔点线的固体氢的压力范围从30到600 GPa。我们的结果表明，由经典分子动力学模拟得到的固态氢的熔点线在430 GPa附近达到最小值367 K，在更高的压力下，原子Cs IV相的熔点线恢复正斜率。考虑到氢气在如此低的温度下的量子效应的可能重要性，我们还采用费曼路径积分模拟确定了400，500，600 GPa压力下CsIV原子相的熔化温度。这些结果在一个向下移动的经典的熔点线约100 K，并暗示在一个可能的第二个最大值的熔点线在500和600 GPa之间的区域，证明了量子效应在这个系统中的重要性。结合起来，我们的结果意味着零温度量子液相的稳定场，如果它存在的话，只会发生在比以前认为的更高的压力下。
2013-03-09 cond-mat.mtrl-sci
Nitrogen backbone oligomers
与形成长聚合物链的碳相反，全氮链非常不稳定。在这里，我们发现，氮和氢直接反应，在室温和压力约35 GPa形成氮骨架低聚物的混合物-与氢原子终止的其余键的单键氮原子的链-如通过红外吸收，拉曼，X-射线衍射实验和理论计算确定。合成所需的压力随着温度的升高而急剧下降，在550 K时约为20 GPa。在低于约10 GPa的释放压力下，产物转化为肼。我们的研究结果可能为这些极高能量材料的实际合成开辟了一条道路，因为根据计算，氮-氢化合物的形成在压力高于2 GPa时已经是有利的。
2014-09-08 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen-rich hydrate at high pressures up to 104 GPa
本研究通过同步辐射X射线衍射、拉曼光谱和第一性原理计算，发现富氢水合物在47–104 GPa下由C2填充冰相转变为含氢量加倍的C3相，并揭示其高温诱导转变与亚稳卸压行为，为储氢和巨冰行星内部研究提供新稳定性界限。
2025-05-11 astro-ph.EP cond-mat.mtrl-sci
Quantum Monte Carlo Study of High Pressure Solid Molecular Hydrogen
本文用扩散量子蒙特卡罗（DMC）方法计算了固态分子氢的基态相图，并考察了相对于金属晶体分子氢而言最重要的绝缘相的稳定性。我们开发了一种新的方法来解释有限尺寸的错误相结合的扭曲平均边界条件的使用与使用Kwee-Zhang-Krakauer（KZK）功能在密度泛函理论获得的修正。为了研究带隙闭合并找到金属化压力，我们使用$GW$方法进行精确的准粒子多体计算。在静态近似下，我们的DMC模拟表明在375 GPa左右从绝缘Cmca-12结构过渡到金属Cmca结构。Cmca-12的$GW$带隙在大致相同的压力下关闭。在动态DMC相图中，其中包括零点能量的影响，Cmca-12结构保持稳定高达430 GPa，远高于$GW$带隙关闭的压力。我们的研究结果预测，在360 GPa左右实验观察到的半金属态[Phys. Rev. Lett. { \bf 108}，146402（2012）]可以对应于带隙关闭的压力附近的Cmca-12结构。动态DMC相图表明，六方密排$P6_3/m$结构，它具有最大的带隙的绝缘结构考虑，是稳定的高达220 GPa。这与最近在高达183 GPa的压力下获得的X射线数据一致[Phys. Rev. B { \bf 82}，060101（R）（2010）]，其也报道了氢分子的六方紧密堆积排列。
2013-07-04 cond-mat.mtrl-sci
Hexagonal structure of phase III of solid hydrogen
计算出具有$P6_122$对称性的固体分子氢的六方结构在低于约200 GPa时比先前确定为相III的最佳候选者的单斜$C2/c$结构更稳定。我们发现，核量子和热振动的影响在$P6_122$的稳定中起着核心作用。$P6_122$和$C2/c$的结构非常相似，它们的拉曼光谱和红外光谱数据与实验符合得很好。然而，我们的计算表明，六方$P6_122$结构比$C2/c$结构在低于约200 GPa的压力下提供与可用的X射线衍射数据更好的一致性。我们认为，两个相III样的结构可能会在高压下形成，六方$P6_122$低于约200 GPa和单斜$C2/c$在较高的压力。
2016-09-23 cond-mat.mtrl-sci
Metallic Hydrogen: Experiments on Metastability
在金刚石压砧室中，在5至83 K的温度下对分子氢进行加压。在足够高的压力下，估计在477到491 GPa之间，氢变成了金属，这是由它在近红外的反射率确定的，并符合德鲁德自由电子模型。然后，我们研究了金属氢的亚稳性预测。在5 K的温度下，逐步降低金属氢上的负载，直到压力为零。当降低载荷或压力时，样品明显转变为分子相并逃逸;样品孔关闭。我们估计这个压力是113到84 GPa。没有观察到金属氢在零压力下是亚稳态的。
2022-09-12 cond-mat.mtrl-sci
A quantum fluid of metallic hydrogen suggested by first-principles calculations
一般认为，固态氢在足够高的压力下会转变成金属碱类晶体。然而，一些理论模型也表明，压缩氢可能在低温下形成不寻常的双组分（质子和电子）金属流体，甚至可能是零温液体基态。这些新的物质状态的存在取决于熔化温度与压力曲线（“熔化线”）中存在的最大值。以前的测量氢熔体线的压力高达44 GPa导致有争议的结论，关于这个最大值的存在。在这里，我们报告从头计算，建立熔体线高达200 GPa。我们预测，在分子间相互作用的微妙变化导致的熔点线以上90 GPa的下降。这意味着，当固体分子氢被压缩时，它在成为单原子晶体之前会转化为低温量子流体。新出现的氢及其同位素的低温相图与熟悉的3He和4He相类似，3He和4He是唯一已知的零温液体，但氢中存在的长程库仑相互作用和大组分质量比将确保显着不同的性质
2004-10-17 cond-mat.mtrl-sci
On the Reactivity of Hydrogen-Helium and Hydrogen-Nitrogen at High Pressures
通过一系列的拉曼光谱研究，我们调查的行为，氢氦和氢氮混合物在高压下在宽范围的浓度。我们发现，没有证据表明化学协会，可溶解性，也没有任何分层的氢和氦在固态的压力高达250 GPa在300 K。相反，我们观察到浓度依赖性的N $_2$ -H $_2$范德华固体的形成，其在50 GPa以上反应形成N-H键合化合物。通过该组合研究，我们可以证明最近声称的H $_2$ -He的化学缔合可以归因于显著的N $_2$污染和随后的N $_2$ -H $_2$化合物的形成。
2018-07-17 cond-mat.mtrl-sci
Nuclear Spin Crossover in Dense Molecular Hydrogen
量子力学的定律经常被用来测试元素周期表中最轻的元素氢的行为。氢分子最显著的性质之一是分子转动性质和核自旋取向之间的耦合，产生了自旋异构体邻氢和仲氢。在高压下，由于分子间相互作用显著增加，H2分子的自由旋转越来越受阻，因此可以预期分子旋转性质和核自旋系统之间的耦合的修改。到目前为止，高压实验方法还不能在接近100 GPa的压力下观察到核自旋态，因此高压对核自旋统计的影响不能直接测量。在这里，我们提出了原位高压核磁共振数据的分子氢在其六方相I高达123 GPa在室温下。虽然我们的测量证实了存在的I=1 ortho-hydrogen在低压下，高于70 GPa，其中分子间和分子内的距离变得可比，我们观察到一个交叉的核自旋统计从自旋1四极自旋1/2偶极系统，证明损失的自旋异构体的区别。这些观测结果代表了量子固体中核自旋交叉现象的一个独特案例。
2020-07-24 cond-mat.mtrl-sci
Structure and composition of C-S-H compounds up to 143 GPa
在4GPa压力下，由氢气中的碳硫混合物和甲烷-氢气混合流体中的硫合成了两种C-S-H化合物。X射线同步辐射单晶衍射和拉曼光谱已被应用到这些样品高达58和143 GPa，分别。这两个样品显示出类似的Al 2Cu型I4/mcm基本对称性，而氢子系统通过各种有序的分子和扩展的修改随压力而演变。含甲烷样品在143 GPa下激光加热至1400 K后，对称性降低至正交Pnma结构。结果表明，超导C-S-H化合物的结构不同于普通的Im-3 m H3 S。
2020-12-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Metallic and semimetallic states of molecular crystalline hydrogen at high pressures
在密度泛函理论的框架下，采用从头算分子动力学方法，研究了100，K下晶态氢分子的结构和电子性质.计算了压强、对关联函数和能带结构。在302- 626 GPa的压力范围内，观察到分子晶体氢从半导体态到半金属态和金属态的跃迁。在低于361.GPa的压力下，具有C2/c结构的分子晶体是具有间接带隙的半导体.在361 - 527“，GPa压力范围内，单斜C2/c晶格的能带结构具有部分未占据价带和部分占据导带的特征半金属轮廓。当压缩到544 GPa以上时，结构从单斜C2/c转变为斜方Cmca，并伴随着直接能隙值的急剧下降（超过两个数量级），这是所得结构的金属导电性的指示。金属态是亚稳态的，并且在高达626 GPa的压力下存在。
2022-01-11 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
High-pressure formation and stabilization of iridium hydrides
用密度泛函理论（DFT）从头算方法计算了一类铱配合物IrH_x（x=0.5，1-4，6）.预计在过量氢环境中和压缩时，许多α-烯烃将稳定。计算了三氢化物（P6_3mc）和二氢化物（Ibam）分解成纯元素的临界压力分别为~5和~14 GPa。二氢化物（Ibam）在P~14 GPa时动态稳定，三氢化物在P > 25 GPa时动态稳定.在二氢化物和三氢化物中，铱原子与氢形成短的定向接触，这是共价键的典型特征。三氢化物表现出分子特征，并且其相对稳定性被计算为高于二氢化物，至少高达约。75GPa。
2013-08-30 cond-mat.mtrl-sci
Decomposition of solid hydrogen bromide at high pressure
用密度泛函理论研究了不同化学计量比的H $_n$ Br（$n$ =1-7）化合物在压力下的稳定性.在高压下发现了五种新的能量稳定的H $_2$ Br、H $_3$ Br、H $_4$ Br、H $_5$ Br和H $_7$ Br的化学计量。结果表明，HBr在64 GPa以下稳定，然后分解为新化合物H $_2$ Br和Br $_2$分子晶体。对于H $_2$ Br和H $_3$ Br化合物，发现它们分别在30 GPa和8 GPa以上变得稳定。此外，我们在100 GPa下意外地发现了H $_5$ Br化合物中的三角形H $_3^+$物种。进一步的电子-声子耦合计算预测，富氢的H $_2$ Br和H $_4$ Br化合物是超导体，在240 GPa下的超导临界温度$T_c$分别为12.1 K和2.4 K。
2015-04-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
The effect of pressure on hydrogen solubility in Zircaloy-4
在金刚石对顶砧装置上，采用同步辐射X射线衍射方法研究了压力对氢在Zr-4合金中室温溶解度的影响。氢的水平/状态在样品和压力传输介质的不同组合进行了检查;在所有三种情况下检查，可以得出结论，压力导致溶解的dt 3和间隙氢阻碍W Zr的形成。大约9 GPa的压力需要将氢化物部分减半。这些结果意味着压力的影响在热力学上类似于温度升高的影响，但影响很小。结果是一致的体积每Zr原子的a，d和w相，与体积模量的a和d，并与先前的测量的氢位点的摩尔体积在a和d相。结果被解释为我们理解的驱动力在裂纹尖端，这是在一个区域的静水拉伸应力的顺序为1.5 GPa的氢化物沉淀的影响。
2019-07-11 cond-mat.mtrl-sci
Hexagonal to Monoclinic Phase Transition in Dense Hydrogen Phase III Detected by High-Pressure NMR
本研究通过原位高压高分辨率NMR实验，在181-208 GPa下检测到致密氢III相从六方P6122到单斜C2/c的相转变，验证了理论预测并强调了计算与光谱结合的重要性。
2024-07-28 cond-mat.mtrl-sci
Pressure induced Hydrogen-Hydrogen interaction in metallic FeH revealed by NMR
氢在金属氧化物中的行为是理解其电子性质的关键。到目前为止，还没有实验方法来访问这些属性超过100 GPa，高Tc超导出现。在这里，我们提出了一个1H-NMR研究立方FeH高达200 GPa。我们观察到64和110 GPa之间的理想金属行为，这表明压力诱导的H-H相互作用的明显偏差。伴随的从头计算支持这一解释，因为它们揭示了电子密度的插入子晶格的形成，这增强了氢对费米能级的电子态密度的贡献。这项研究表明，压力诱导的H-H相互作用可以发生在金属超导体在更低的压缩和更大的H-H距离比以前认为，并刺激在寻找新的高温超导体的替代途径。
2019-02-08 cond-mat.mtrl-sci
Bonding, structures, and band gap closure of hydrogen at high pressures
在250 ~ 300 K温度范围内，我们对密度高达320 GPa的氢和氘进行了实验研究，并使用从头算分子动力学（MD）模拟了密度高达370 GPa的氢和氘。拉曼光谱和光学吸收光谱表明氢原子分子混合致密相IV中存在显著的非谐效应和量子效应。与这些观察结果一致，在300 K附近的从头算MD模拟显示出非常大的原子运动，其中包括分子旋转，跳跃，甚至对波动，这表明相IV可能没有一个明确的晶体结构。结构上不同的层（分子和石墨烯类）强烈耦合，从而打开间接带隙;此外，在300 GPa下，我们发现快速同步层内结构波动。在370 GPa的混合结构崩溃，形成金属分子Cmca-4相，表现出一种新的间隙价电荷键方案。
2012-11-28 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Comments on the claimed observation of the Wigner-Huntington Transition to Metallic Hydrogen
在他们最近的工作中，Dias和Silvera（Science 2017）声称在低温下在495 GPa的压力下观察到氢到金属态（MH）的Wigner-Huntington转变。这种转变的证据是基于一个高的电子载流子密度推导出的德鲁德自由电子模型拟合样品的反射率。根据我们对反射率数据的分析，我们在他们发表的数据中没有发现金属氢的令人信服的证据。压力的确定也是模糊的-根据所呈现的拉曼光谱，它应该是~630 GPa。为了比较，我们提出了我们自己的数据在350-400 GPa的压力下观察高度反射氢。金属反射率的出现伴随着样品的有限电导率。我们认为，在Dias和Silvera的实验中的实际压力可能低于400 GPa。在这种情况下，观察到的增强的反射率将与在arXiv：1601.04479中公开的到导电状态的相变相关。
2017-02-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Quantum Anharmonic Effects in Hydrogen-Bond Symmetrization of High-Pressure Ice
Beijing National Laboratory for Condensed Matter Physics（北京凝聚态物理国家实验室）；Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences（中国科学院物理研究所）
本研究通过神经正则变换方法处理核量子非谐性，揭示了高压下冰VIII转化为冰X的氢键对称化转变压力降低至60 GPa且与温度无关，并发现氢氧伸缩在压力下出现反常软化。
2025-07-02 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Dissociation of high-pressure solid molecular hydrogen: Quantum Monte Carlo and anharmonic vibrational study
本文对高压下固体氢的分子-原子跃迁进行了理论研究。我们使用扩散量子蒙特卡罗方法计算竞争相的静态晶格能和基于密度泛函理论的振动自洽场方法计算非谐振动性质。我们发现一个小的，但显着的贡献，从非谐振动能量。在374 GPa下发现了从分子Cmca-12直接到原子I4_1/amd相的转变。振动的贡献降低了91 GPa的转变压力。离解压力对同位素组成不太敏感。我们的结果表明，量子熔化发生在有限的温度。
2014-03-14 cond-mat.mtrl-sci
High-pressure phase stability and superconductivity in La-Zr-H hydrides
Shenyang National Laboratory for Materials Science, Institute of Metal Research, Chinese Academy of Sciences（中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家实验室）；School of Materials Science and Engineering, University of Science and Technology of China（中国科学技术大学材料科学与工程学院）；Skolkovo Institute of Science and Technology（斯科尔科沃科学与技术学院）；Department of Computer Science, Xinzhou Normal University（忻州师范学院计算机系）
研究通过计算揭示La-Zr-H氢化物在高压下的稳定相及高临界温度超导性，发现多个稳定超导相并预测高Tc值。
2026-03-12 cond-mat.mtrl-sci
Simulating Raman Spectra using molecular dynamics, and identification of high-pressure phases III and IV in hydrogen
我们提出了一种从从头计算分子动力学（MD）模拟中提取高温拉曼光谱强度的方法。该方法适用于高度非谐的情况下，致密的氢高达500 K的压力范围从180 GPa到300 GPa。在加热或加压时，我们发现在相III-IV边界的实验条件下的一级相变。拉曼振子与实验的直接比较提供了在MD中发现的细微不同结构之间的出色区分。我们发现候选结构的拉曼光谱与实验符合得很好。在高温模拟中获得的新相采用动态的简单六方结构，具有三种层类型：自由旋转的氢分子，静态六方三聚体和旋转六方三聚体。我们发现，以前计算的结构相IV是不一致的实验，它们的外观在模拟是由于有限的尺寸效应。
2013-02-22 cond-mat.mtrl-sci
Metallic liquid hydrogen and likely Al2O3 metallic glass
在140 GPa（140万bar）的压力下，利用动态压缩技术合成了液态金属氢，实验数据和理论预测Al 2 O3在300 GPa下可能是金属玻璃。在这两种情况下，金属化的机制可能是Mott型转变。蓝宝石的强度使冲击波在强固体和软流体中的耗散分裂不同。一旦4.5-eV H-H和Al-O键在足够高的压力下在液态H2和蓝宝石（单晶Al 2 O3）中断裂，电子离域，这导致在流体H中以及可能在非晶Al 2 O3中形成能带。蓝宝石的高强度导致冲击耗散主要以熵吸收高达~400 GPa，这也导致300-K等温线和Hugoniot在该压力范围内几乎一致。在~400 GPa以上，冲击耗散必须主要进入温度，这在实验上被观察到为在~400 GPa以上冲击压力的快速增加。玻璃态Al 2 O3的金属化，如果得到验证，预计在强氧化物绝缘体中是普遍的。超级地球的影响进行了讨论。
2011-01-03 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Pressure-induced hypercoordination of iodine and dimerization of I2O6H in strontium di-iodate hydrogen-iodate (Sr(IO3)2HIO3)
Universidad de Valencia（瓦伦西亚大学）；Universitat Politècnica de València（巴伦西亚理工大学）；University of Edinburgh（爱丁堡大学）；CELLS-ALBA Synchrotron Light Facility（CELLS-ALBA 同步辐射光源设施）；Peking University（北京大学）
压力诱导Sr（IO₃）₂HIO₃中碘超配位及I₂O₆H二聚化，改变其晶体结构和电子性质
2026-03-01 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen-Storing Salt NaCl(H$_2$) Synthesized at High Pressure and High Temperature
通过X射线衍射和拉曼散射测量以及第一性原理计算，研究了氯化钠-氢化合物的形成。当NaCl和H-$_{2}$混合物在超过40 GPa的压力下被激光加热到1500 K以上时，我们观察到了具有$\textit{P}$ 6-$_{3}$ / $\textit{mmc}$结构的NaClH $_{\textit{x}}$的形成，该结构将H-$_{2}$分子容纳在NaCl晶格的间隙位置，形成ABAC堆叠。在300 K时，随着压力的降低，NaClH $_\textit{x}$在17 GPa以下保持稳定.我们的计算表明，所观察到的NaClH $_{\textit{x}}$是NaCl（H $_{2}$）。此外，富氢相NaCl（H $_{2}$）$_{4}$在40 GPa以上趋于稳定.
2019-08-29 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Density functional theory study of phase IV of solid hydrogen
我们用密度泛函理论方法研究了300 GPa压力和350 K温度下的固体氢，发现了比以前预测的更稳定的“混合结构”。混合结构由强键合分子和弱键合石墨烯片的交替层组成。准简谐振动计算表明，混合结构是最稳定的，在室温下超过250-295 GPa的压力范围。这些结构是稳定的相对于强键合的分子相在室温下由所产生的较低频率的振动模式的存在下的石墨烯类片。我们对混合结构的研究结果与实验拉曼数据一致[M. I.我和埃克塞特。A.特洛伊人自然之母10 927（2011）和R. T. Howie等人，Phys. Rev. Lett. 108 125501（2012）]。我们发现，混合相是合理的结构模型相IV的氢。
2012-06-19 cond-mat.mtrl-sci
Stabilizing a hydrogen-rich superconductor at 1 GPa by the charge-transfer modulated virtual high-pressure effect
通过电荷转移调制的虚拟高压效应，在1 GPa下稳定了富氢超导体CsBH$_5$，其超导转变温度高达98 K，为降低富氢化合物所需压力提供了新机制。
2023-05-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Metastable Ultracondensed Solid Hydrogenous Materials
本文的主要目的是刺激理论预测如何保留亚稳含氢材料在高压P释放到周围环境。在140 GPa和有限温度T下，在流体中制备了超凝聚金属氢。这里的术语金属意味着量子力学简并。在5.5K下，在495GPa的估计压力下制备了超冷凝氢的单个样品。这个样品是固体还是液体还有待确定。这些结果意味着对金属氢的长期探索可能会在相对不久的将来结束。由于对金属氢的探索几十年来一直是高压研究的主要驱动力，因此一个合乎逻辑的问题是，未来高压研究中是否会出现另一个与该探索规模相当的研究方向。一种可能性是在将P和T释放到环境中时保留亚稳固体金属氢和其它含氢材料。如果含氢材料在释放时能够亚稳地保留在固体中，这些材料将成为科学研究和技术应用的一类新材料。本文简要回顾了金属氢的合成，亚稳固体金属H和其他含氢材料在室温下的潜在技术应用，并发表了实验和理论结果，作为过去亚稳相所取得的成就的一般背景，这表明了未来可能取得的成就。
2017-09-13 cond-mat.mtrl-sci
Quantum phase diagram of high-pressure hydrogen
本研究通过扩散量子蒙特卡洛和随机自洽谐波近似计算高精度电子与核焓，构建了高压氢和氘的量子相图，发现非谐性使原子金属氢在577±10 GPa形成，并预测了分子相III至VI的转变特征。
2022-02-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con physics.comp-ph
Comment on "Observation of the Wigner-Huntington transition to metallic hydrogen"
Dias和Silvera（Letters，第715页，2017年）声称在495 GPa下观察到Wigner-Huntington转变为金属氢。我们表明，无论是记录压力或相变到金属状态的索赔是由任何数据支持，并与作者自己的未经证实的以前的结果。
2017-04-30 cond-mat.mtrl-sci
Predicted Novel Hydrogen Hydrate Structures under Pressure from First Principles
天然气水合物是最重要的系统。特别是氢水合物是冰卫星和彗星的潜在材料，并可用于储氢。我们探讨了在0-100 GPa的压力范围内的H2O-H2系统的从头变组成演化模拟。根据我们的计算和前人的实验结果，H_2 O-H_2体系在压力作用下发生了一系列的转变，形成了已知的开网状笼形结构（sII，C_0）、致密的“填充冰”结构（C_1，C_2）和两种新的水合物相。其中之一是基于六边形冰框架，并在低压和相似焓下具有与C 0相相同的H2O：H2比（2：1）（我们将此相命名为Ih-C 0）。另一个新预测的水合物相具有1：2的H2O：H2比和基于立方冰的结构。这个阶段（我们命名为C3）被预测在38 GPa以上是稳定的，包括范德华相互作用和零点振动能，并解释了以前神秘的实验X射线衍射和拉曼测量。这是最富氢的水合物，并且该相具有显著的重量密度（18重量%）。容易提取的氢。
2014-03-29 cond-mat.mtrl-sci
Causes of high-temperature superconductivity in the hydrogen sulfide electron-phonon system
本文计算了100-180 GPa压力下硫化氢（SH_2）稳定正交结构的电子和声子谱以及电子和声子态密度。结果表明，在~175 GPa的压力下，由于晶体的晶胞结构在压力作用下发生了变化，形成了一组平行的氢原子平面。在这些平面中应该有完全集中的氢原子。其结果是系统的电子性质获得准二维字符。研究了这些平面中氢原子的同相振荡和反相振荡的特征，这些振荡导致声子态密度出现两个窄的高能峰。
2015-07-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Synthesis and structure of carbon doped H3S compounds at high pressure
最近报道的C-S-H化合物在267 GPa下的推定接近室温的超导性的理解需要可重复的合成方案以及其结构和组成的知识。我们在高压下由元素C和甲烷CH 4、硫S和分子氢H2合成了具有各种碳组成的C-S-H化合物。在这里，我们专注于使用甲烷合成的化合物，因为这些化合物可以通过结合单晶X射线衍射（XRD）和拉曼光谱直接确定其结构和组成。我们应用两阶段合成（（CH_4）_x（H_2S）_（1-x））_2 H_2化合物，首先使硫和混合甲烷-氢流体反应并在0.5- 3GPa下形成CH_4掺杂的H_2S晶体，然后通过生长所需富氢化合物的单晶。应用于这种材料的拉曼光谱显示存在的CH 4分子纳入晶格，并允许确定CH 4含量，而单晶X射线衍射结果表明，甲烷分子取代H2S分子。这些化合物的结构行为是非常相似的，以前研究的甲烷自由化合物，证明过渡从Al 2Cu型I4/mcm结构的调制结构在20-30 GPa，并返回到相同的基本结构，在一个扩展的修改大大修改拉曼光谱。后一个相在132-159 GPa时表现出变形为Pnma结构，然后在更高压力下转变为常见的Im-3 m H3 S相，然而，在220 GPa附近没有检测到结构异常，其中Tc急剧上升。
2021-09-30 cond-mat.mtrl-sci
Prediction of High Temperature Superconductivity in C2/c-24 Solid Hydrogen
最近在高压下富氢材料的实验发展使这类材料在室温超导性的竞争中领先于其他材料。由于它是这类材料的基础，因此确定纯固体氢在高压下的性质的努力仍然很激烈。最值得注意的是，最近对氢金属化的实验研究确定了固体的晶体相为C2/c-24分子相，高达~425 GPa。观察到的金属化可能是由能带结构效应引起的，而不是结构相变，并且材料在较高的压力下保持在该晶相。因此，确定C2/c-24相的超导性质是至关重要的。在这里，我们采用基于Wannier函数的稠密k点和q点采样来计算C2/c-24相氢分子的电子-声子耦合和超导性质。我们发现该材料在500 GPa下具有242 K的高超导转变温度。我们还发现，在400 - 500 GPa的范围内，转变温度迅速增加的压力。
2022-02-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
On the Lifetime of Metastable Metallic Hydrogen
氢的分子相在通常估计为300 - 500 GPa的高压下转化为原子金属相。我们分析了压力低于过渡压力时金属相的衰减。金属状态预计将处于亚稳态长寿命状态，低至约10 - 20 GPa，并在较低压力下立即衰变。长寿命亚稳态的压力范围与不可能产生浸入高密度电子液体中的稳定氢分子直接相关。对于较低的压力，与能量有利的氢分子内的无电子腔的成核不能抑制与低的环境压力。
2016-11-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Uranium polyhydrides at moderate pressures: prediction, synthesis, and expected superconductivity
富氢超导体引起了人们极大的关注，这是由于最近在理论上（1）和实验上发现了H3 S中创纪录的高温超导性（155 GPa时Tc = 203 K（2））。在这里，我们寻找稳定的铀的压力高达500 GPa的从头进化晶体结构预测。U-H系统的化学成分非常丰富，有14种新化合物，包括富氢的UH 5、UH 6、U2 H13、UH 7、UH 8、U2 H17和UH 9。它们的晶体结构是基于共同的f.c.c.或h. c. p.铀亚晶格和不寻常的H8立方簇。我们在1-103 GPa的高压实验证实了预测的UH 7，UH 8和UH 5的三个不同阶段，提高了对其他阶段预测的信心。许多新预测的相有望成为高温超导体。最高Tc的超导体是UH 7，预计在22 GPa以上的压力下（Tc = 44-54 K）是稳定的，并且在减压到零压力时（Tc = 57-66 K），该相保持动态稳定。
2018-04-24 cond-mat.mtrl-sci
No evidence of isostructural electronic transitions in compressed hydrogen
Ji等人报告了对压缩到超过250 GPa的氢进行X射线衍射（https：//doi.org/10.1038/s41586-019-1565-9）。这是一项了不起的技术成就。然而，本文中提出和讨论的实验数据并不支持氢经历同构相变并在达到最高压力时保持六方密堆积（hcp）结构的主要结论。在所研究的压力范围内，压缩氢的行为不能用电子拓扑跃迁（ETT）来解释。
2019-10-23 cond-mat.mtrl-sci
Pressure-induced decomposition of solid hydrogen sulfide
固体硫化氢是一种典型的分子晶体，但其在压力下的稳定性仍存在争议。特别地，Ehrts等人在H $_{2}$ S样品中发现了具有$T_{c}\approx$ 190 K的高压超导性[arXiv：1412.0460（2014）]，其与元素分解成H $_{3}$ S [Sci. Rep. 4，6968（2014）]。因此，H $_{2}$ S在什么样的压力下才能分解，分解产物是什么样的，是亟待解决的问题。本文采用$ab$ $initio$计算方法，对不同化学计量比的H-$_{n}$ S与${n> 1}$在高压下进行了广泛的结构研究。结果表明，H $_{2}$ S在50 GPa以下是稳定的，在高压下分解为H $_3$ S和硫，而H $_{3}$ S至少在300 GPa以下是稳定的.其它富氢的H $_{4}$ S、H $_{5}$ S和H $_{6}$ S在20 ~ 300 GPa的压力范围内不稳定。
2015-01-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
