Real-time exciton dynamics with time-dependent density-functional theory
线性响应时间依赖的密度泛函理论（TDDFT）可以描述绝缘体和半导体光谱中的激子特征，使用行为为$-1/k^{2}$的交换相关（xc）核到首阶。我们展示了如何激子可以在实时TDDFT建模，使用xc矢量势近似，远程校正xc内核构建。我们证明了各种材料，这种实时的方法是一致的频率依赖性的线性响应，获得飞秒激子动力学短脉冲激发后，可以扩展到一些谨慎的非线性制度。
2021-02-02 cond-mat.mtrl-sci
Dynamical Linear Response of TDDFT with LDA+U Functional: strongly hybridized Frenkel excitons in NiO
在含时密度泛函理论（TDDFT）的框架下，我们推导了LDA+U泛函的动力学线性响应，并以典型的莫特绝缘体NiO为基准.使用实空间Wannier函数制定，我们的计算成本低廉的框架提供了详细的见解形成紧密结合的Frenkel激子具有合理的精度。具体而言，发现多个激子的强杂化显著地修改激子性质。此外，我们的研究揭示了绝热近似在TDDFT与混合泛函和现有的Bethe-Salpeter方程方法中的一个显着的通用限制，提倡在未来的发展中强烈依赖能量的内核的必要性。
2010-02-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Bound excitons in time-dependent density-functional-theory: optical and energy-loss spectra
利用含时密度泛函理论（TDDFT）再现了Bethe-Salpeter极化函数的多体图解展开，导出了一种稳健有效的频率相关非局域交换相关$f_{xc}(r,r';ω)$.作为例子，我们计算了LiF、\sio和金刚石的光谱以及LiF的有限动量转移能量损失谱。TDDFT的结果再现非常好的激子效应体现在贝特-萨尔彼得的方法，无论是强约束和共振激子。我们为$f_{xc}$提供了一个工作表达式，它可以快速评估并且易于实现。
2003-10-21 cond-mat.mtrl-sci
Time-resolved exciton wave functions from time-dependent density-functional theory
含时密度泛函理论（TDDFT）是一种计算效率高的第一性原理方法，用于计算绝缘体和半导体中的光谱，包括激子效应。我们展示了如何激子波函数可以从TDDFT通过科恩-沙姆过渡密度矩阵，无论是在依赖于频率的线性响应制度和实时传播。使用一维模型固体的方法进行说明。特别是，我们表明，我们的方法提供了洞察激子的形成和解离的实时。这为通过实时TDDFT对材料中激子动力学进行时间分辨研究打开了大门。
2020-12-26 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Finite-momentum dielectric function and excitonic effects from time-dependent density-functional theory with dielectrically screened hybrid functionals
本文提出混合TDDFT方法，结合介电屏蔽杂化泛函，以较低计算成本准确计算有限动量介电函数，实现激子色散和电子能量损失谱的高效计算。
2025-02-28 cond-mat.mtrl-sci
Comparison of long-range corrected kernels and range-separated hybrids for excitons in solids
描述激子的最精确的理论方法是GW近似下的Bethe-Salpeter方程（GW-BSE）的解。然而，由于其计算成本，含时密度泛函理论（TDDFT）正在成为GW-BSE的替代方法来描述固体中的激子。目前，在TDDFT中描述固体光谱的最有效策略是在GW或剪刀校正能量之上使用长程校正的交换相关核。近年来，一种不同的策略，基于范围分离的混合泛函开始发展的框架内的时间相关的广义Kohn-Sham密度泛函理论（TDGKSDFT）。在这里，我们比较了远程校正内核与范围分离的混合泛函的描述激子在固体中的性能。这种比较的目的是权衡使用范围分离的杂交泛函的利弊，为这些泛函的理论发展提供新的视角。我们说明了比较的情况下，硅和LiF，固态激子的代表。
2022-09-29 cond-mat.mtrl-sci
Efficient prediction of highly anisotropic excitonic properties in the layered antiferromagnet CrSBr via time-dependent density functional theory
University of Massachusetts, Amherst（马萨诸塞大学阿默斯特分校）；CIC nanoGUNE BRTA（纳米技术联合研究中心 nanoGUNE）；Universidad de Cantabria（坎塔布里亚大学）；Centro de Física de Materiales (CFM-MPC), CSIC-UPV/EHU（材料物理中心 (CFM-MPC)，西班牙国家研究委员会-巴斯克地区大学）
本文提出一种高效方法，通过调制混合密度泛函并结合本征修正，准确预测CrSBr的电子和光学性质，同时保持激子与磁序耦合的定量准确性，为层状磁性半导体的激子和磁光电现象建模提供高效框架。
2026-05-13 cond-mat.mtrl-sci
Application of object-oriented programming in a time-dependent density-functional theory calculation of exciton binding energies
本文讨论了面向对象的编程科学计算的好处，使用我们最近的激子结合能的计算与时间相关的密度泛函理论（arXiv：1302.6972）作为一个案例研究。我们发现，一个面向对象的方法，大大方便了开发，调试和未来的扩展代码，促进代码重用。我们表明，并行性很容易添加到我们的代码中的ScaLAPACK，Boost：：MPI和OpenMP的面向对象的方式。
2013-03-11 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Effects of dynamical screening on the BCS-BEC crossover in double bilayer graphene: Density functional theory for exciton bilayers
基于密度泛函理论推导了双层激子系统的能隙方程，并将我们的结果与量子蒙特卡罗模拟和最近的双双层石墨烯实验进行了比较。间隙方程有一个平均场的形式，但包括一个一致的治疗动态屏蔽。我们发现，间隙生存在更高的密度比以前认为从平均场估计，这给出了强有力的迹象表明，在零磁场的双双层石墨烯系统可以被用作模型系统来调查的BCS-BEC交叉。此外，我们表明，约瑟夫森对转移可以是大量的小带隙和密度。
2021-01-20 cond-mat.mtrl-sci
Self-Trapped Excitons in Metal-Halide Perovskites Investigated by Time-Dependent Density Functional Theory
该研究使用结合 DDH 泛函的 TDDFT 模拟 Cs$_4$SnBr$_6$ 与 Cs$_2$AgInCl$_6$ 中自陷激子形成，强调激发态几何弛豫的关键作用。
2024-04-08 cond-mat.mtrl-sci
Predicting the Inorganic Exciton Peak Position in 2D Hybrid Organic-Inorganic Perovskites from Hybrid Density Functional Theory
本文结合含自旋轨道耦合的HSE06杂化密度泛函计算与实验关系，确定普适交换参数并建立PBE到实验光学带隙的映射，从而预测二维杂化有机-无机钙钛矿的无机激子能量，为筛选新型光电器件材料提供高效方法。
2024-07-02 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Multiple Exciton Generation in Chiral Carbon Nanotubes: Density Functional Theory Based Computation
利用Boltzmann输运方程（BE）研究了纳米颗粒中光激发态的时间演化，包括声子介导的激子弛豫和多激子产生（MEG）过程，如激子到双激子的倍增和双激子到激子的复合. BE碰撞积分使用基于密度泛函理论（DFT）模拟的Kadanoff-Baym-Keldysh多体微扰理论（MBPT）计算，包括激子效应。我们计算内部量子效率（QE），这是在弛豫过程中从吸收的光子产生的激子的数量。我们将这种方法应用于手性单壁碳纳米管（SWCNT），如（6，2）和（6，5）。我们预测在太阳光谱范围内的（6，2）和（6，5）单壁碳纳米管中的有效MEG在$2 E_g$能量阈值处开始，并且QE在大约$3 E_g,$处达到$\sim 1.6$，其中$E_g$是电子间隙。
2017-07-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Dark exciton energy splitting in monolayer WSe2: insights from time-dependent density-functional theory
本文提出基于TDDFT的形式体系，研究单层WSe2中暗激子的能量劈裂，发现交换作用主导劈裂，暗激子因杂化变亮，并计算了温度对带隙和线宽的影响。
2023-02-16 cond-mat.mtrl-sci
Kohn-Sham-Proca equations for ultrafast exciton dynamics
本文提出Kohn-Sham-Proca方案，通过同时时间传播Kohn-Sham与Proca方程，在线性与超快非线性区域均能捕捉激子物理，并可直接纳入晶格和自旋自由度。
2025-01-14 cond-mat.mtrl-sci
Influence Functional Approach to Non-Perturbative Exciton Binding Renormalization from Phonons
University of California, Berkeley（加州大学伯克利分校）；Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）；The University of Texas at Austin（德克萨斯大学奥斯汀分校）；Oden Institute for Computational Engineering and Sciences, The University of Texas at Austin（德克萨斯大学奥斯汀分校奥登计算工程与科学研究所）；Kavli Energy NanoScience Institute（卡弗里能源纳米科学研究所）
本文基于GW近似和密度泛函微扰理论，构建了能捕捉声子如何随温度改变激子束缚能的多体哈密顿量，并通过路径积分蒙特卡洛方法非微扰地计算了极化函数。研究发现，除纵向光学模的长程偶极相互作用外，声学模的短程变形势也能显著改变电子和空穴极子的束缚能，但激子束缚能主要由光学声子耦合引起。
2026-03-23 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Valence and core excitons in solids from velocity-gauge real-time TDDFT with range-separated hybrid functionals: An LCAO approach
提出了一种原子轨道基组框架，用于在周期系统中采用距离分离混合泛函进行速度规范实时含时密度泛函理论（TDDFT）模拟。本文研究了含时Kohn-Sham方程在体硅、氟化锂和单层六方氮化硼等典型固体材料中的线性光学响应。此外，在单层六方BN在B和N K-边缘的核心激发进行了研究和远程和短程非局域交换捕获价和核心激子效应的作用进行了讨论。使用这个时域原子轨道基组框架得到的结果与文献中的等效频域平面波结果一致。讨论的发展导致一个时域广义Kohn-Sham TDDFT实现的核心和价电子动力学和轻物质的相互作用在周期性的固态系统的治疗。
2018-09-30 cond-mat.mtrl-sci
Photoemission orbital tomography for excitons in organic molecules
本研究将光发射轨道层析成像（POT）方法拓展至有机分子激子研究，兼顾激子波函数纠缠特性与光发射能量守恒，分类了通用激子结构并给出自然跃迁轨道解释，通过含时密度泛函理论模拟泵浦-探测实验验证结论。
2023-08-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Excitons in two-dimensional atomic layer materials from time-dependent density functional theory
将含时密度泛函理论（TDDFT）应用于二维原子层材料吸收光谱的计算。通过多体微扰理论（MBPT）的计算，我们发现双层六方氮化硼（h-BN）的第一亮激子态的性质依赖于层的堆积类型，即，AA $'$堆叠中的电子和空穴存在于同一层中（层内激子），而A $'$ B堆叠表现出层间激子。我们表明，TDDFT方法与元广义梯度近似的交换相关（XC）的潜力，和Bootstrap XC内核可以捕获的吸收峰，对应于这些激子没有计算繁重的GW和Bethe-Salpeter方程计算。我们还表明，TDDFT方法提供了单层过渡金属二硫属化物，MoS $_2$和MoSe $_2$的吸收光谱。这项研究证实了TDDFT方法的有效性的第一次调查的复杂的二维原子层材料的光学性质的MBPT计算不能很容易地应用。
2020-01-07 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Optoelectronic and Excitonic Properties of Oligoacenes: Substantial Improvements from Range-Separated Time-Dependent Density Functional Theory
采用含时密度泛函理论（TDDFT）中的区间分离方法研究了一系列线性并苯（从萘到并七苯）的光电和激子性质。在这些相当简单的系统中，众所周知的是，TDDFT方法使用传统的混合泛函令人惊讶地失败，在描述低的La和Lb价态，导致在大的，不断增长的错误的La状态和不正确的能量排序作为分子大小的函数。在这项工作中，我们证明了范围分离的形式主义在很大程度上消除了这两个错误，也提供了一个一致的描述激子在这些系统中的属性。我们进一步证明，重新优化的比例Hartree-Fock交换在传统的混合，以匹配基于波函数的基准计算仍然会产生严重的错误，和一个完整的100% Hartree-Fock范围分离是必不可少的同时描述的La和Lb过渡。通过对电子-空穴跃迁密度矩阵的分析，我们发现传统的杂化泛函过于偏离激子的位置，而低估了并苯体系的准粒子能隙。我们目前的研究结果强调的重要性，范围分离和渐近正确的贡献，在TDDFT交换调查光电和激子的性质，即使是这些简单的价激发。
2010-12-20 cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus physics.chem-ph
Hybrid cluster-expansion and density-functional-theory approach for optical absorption in TiO2
提出了一种第一性原理密度泛函计算和系统团簇展开方案相结合的方法。从从头计算得到的偶极，四极和库仑矩阵元素被用作输入的激子光学响应的微观多体理论。为了证明一个非平凡的半导体系统的混合方法，近带隙激子光吸收的金红石二氧化钛计算。与实验比较产生强有力的证据表明，所观察到的近带隙的功能是由于偶极禁止，但四极允许的1 s-激子状态。
2015-12-16 cond-mat.mtrl-sci
Excitonic effects in time-dependent density functional theory from zeros of the density response
本文提出利用动力学交换关联核的极点识别集体激发反相运动频率，据此构建简单解析的TDDFT近似核，以高效重现半导体和绝缘体的主要激子吸收特征。
2023-03-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Microscopic theory for a minimal oscillator model of exciton-plasmon coupling in hybrids of 2d semiconductors and metal nanoparticles
本文提出改进的耦合振子模型，从微观麦克斯韦方程推导二维TMDC激子与金属纳米颗粒等离激元的有效耦合常数，揭示亮激子与动量暗激子的不同耦合行为，并建议用三振子方程描述实验光谱。
2024-10-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Excitons in InP, GaP, GaInP quantum dots: Insights from time-dependent density functional theory
III-V族的胶体量子点（QD）被认为是下一代环境友好发光器件的有希望的候选者，然而似乎对潜在的电子和激子性质的理解有限。采用大尺度密度泛函理论和含时密度泛函理论，计算了InP、GaP和GaInP量子点的结构、电子和激子光学性质.计算的InP量子点的光学带隙与现有的实验结果非常吻合，并且它与直径的倒数几乎呈线性关系。辐射激子的衰变寿命被发现，令人惊讶的线性增加与增加的点的大小。对于GaP量子点，我们预测了一个不寻常的电子状态交叉在直径约1.5 nm的最低未占分子轨道（LUMO）状态的性质切换其对称性从$Γ_{5}$ -在较大的直径$Γ_{1}$-在较小的直径。交叉后，带边激子态的吸收强度显著增强。最后，我们发现Vegard定律对于GaInP随机合金量子点非常适用，直到小于100个原子的超小尺寸。得到的能隙弯曲参数的这种常见的阳离子化合物在量子点制度出现积极的，尺寸依赖性和小得多，比它的本体母体。量子点能隙弯曲的主要原因是量子点的体积形变，其作用超过了电荷交换和结构弛豫效应。目前的工作提供了一个路线图的各种电子和光学性质的胶体量子点的III-V族，可以指导光谱研究。
2019-08-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Optical saturation driven by exciton confinement in molecular-chains: a TDDFT study
我们已经确定了激子限制在一维分子链（即聚乙炔和H $_2$）的主要驱动力的饱和链极化率作为分子单元的数量的函数。这一结论是基于第一性原理与时间相关的密度泛函理论计算与一个新的衍生交换相关内核。简单的本地和半本地泛函的失败被证明是有关的记忆效应，空间ultransonlocality，和自我相互作用的校正缺乏。随着系统的间隙减小，这些影响变得更小，在这种情况下，这种简单的近似确实表现得更好。
2007-10-10 cond-mat.mtrl-sci
Excitonic effects in two-dimensional TiSe$_2$ from hybrid density functional theory
过渡金属二硫属化合物（TMD），无论是体相还是单层相，都具有丰富的电荷密度波（CDW）相和较强的周期性晶格畸变。虽然嵌套的实际作用一直在争论中，但很好地理解，负责CDW的微观相互作用是电子-声子耦合。然而，TiSe $_2$的情况在这个家族中是独特的，因为高于临界温度$T_\mathrm{CDW}$的正常状态的特征在于通过ARPES测量的小准粒子带隙，使得不存在嵌套衍生的磁化率增强。因此，有人认为这种CDW的机制应该是不同的，这种材料实现了Walter Kohn提出的激子绝缘体相。另一方面，也有人提出，整个相图可以解释一个足够强的电子-声子耦合。在这项工作中，为了估计这种材料是如何接近纯激子绝缘体不稳定性，我们量化的电子-空穴相互作用的强度计算激子能带结构的混合密度泛函理论的水平上，专注于单层。我们发现，在一定的参数范围内的间接间隙在$q_{\mathrm{CDW}}$显着减少激子效应。我们讨论的后果，这些结果的辩论负责这CDW的物理机制。基于计算的激子结合能作为混合DFT的混合参数的函数的依赖性，我们推测纯激子绝缘体的必要条件是其非相互作用的电子结构是金属的。
2018-05-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Defect-induced states, defect-induced phase transition and excitonic states in bent transition metal dichalcogenide (TMD) nanoribbons: density functional vs. many body theory
本研究采用DFT与GW-BSE方法，探究含线缺陷的WS2弯曲纳米带中边缘态与缺陷态的相互作用，发现半导体-金属相变及可调谐光谱与多样激子态，为纳米/分子电子学应用提供可能。
2023-06-14 cond-mat.mtrl-sci
Efficient ab initio calculations of bound and continuum excitons
本文介绍了半导体和绝缘体吸收光谱的计算，比较了几种计算方法：（i）多体微扰理论中的两粒子Bethe-Salpeter方程，（ii）含时密度泛函理论，该理论使用了最近发展的由Bethe-Salpeter方程导出的核，（iii）密度泛函理论。（iii）一个计划，我们建议在目前的工作，并允许一个得到不同的无参数近似（ii）。我们表明，所有的方法再现了一系列的束缚激子在固体氩的间隙，以及连续激子在半导体。这甚至对于最简单的静态近似也是如此，这允许我们以某种方式重新表述方程，使得计算与原子数的缩放等于随机相位近似的缩放。
2007-05-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Stability of the long-range corrected exchange-correlation functional and the Proca procedural functional in time-dependent density-functional theory
本文研究含时密度泛函理论中长程修正泛函的数值稳定性问题，发现激子结合能增大导致零力定理的时间平均违反并引发不稳定性，进而解释并验证了Dewhurst等人提出的Proca程序泛函稳定化方法。
2025-04-09 cond-mat.mtrl-sci
Optical spectra of solids obtained by time-dependent density-functional theory with the jellium-with-gap model exchange-correlation kernel
在从头算含时密度泛函理论（TD-DFT）的框架下，我们提出了一个基于带隙凝胶模型的交换相关核的静态近似。该核考虑了电子-空穴相互作用，并且能够解决强束缚激子和弱激子效应。TD-DFT吸收光谱的几种散装材料（半导体和绝缘体）的再现非常好的协议与实验和计算成本低。
2012-10-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other cond-mat.str-el
Multiple low-energy excitons and optical response of $d^0$ double perovskite Ba$_2$ScTaO$_6$
大带隙绝缘体被认为在光催化剂、介质谐振器和干涉滤波器等方面有着广阔的应用前景。基于同步辐射X射线衍射、漫反射测量和密度泛函理论，我们报道了合成的$d^0$双钙钛矿Ba $_2$ ScTaO $_6$的晶体结构、光学响应和电子性质。与先前的预测相反，电子带隙被发现是大的，$\sim 4.66$ eV。光学响应的特征在于存在多个激子模式延伸到可见光范围。基于Elliot公式，对直接带隙激子进行了详细的研究.基于密度泛函理论在广义梯度近似下对电子性质的研究严重低估了电子能隙。为了达到一个定量的协议，我们考虑不同的可用口味的修改贝克-约翰逊交换相关势，并讨论其对电子和光学性质的影响。
2022-04-13 cond-mat.mtrl-sci
Singlet Fission in Chiral Carbon Nanotubes: Density Functional Theory Based Computation
单重态裂变（SF）过程是多重态激子产生（MEG）的可能途径之一，其中一个单重态激子衰变为一对自旋为1的激子态，这对激子态处于总自旋单重态。在手性单壁碳纳米管（SWCNTs）中，有效的SF存在于太阳光谱能量范围内，这是由基于密度泛函理论（DFT）模拟的多体微扰理论（MBPT）计算所示。我们计算了（6，2）、（6，5）、（10，5）单壁碳纳米管和用氯原子官能化的（6，2）单壁碳纳米管中的SF激子-双激子衰减速率${\rm R}_{1\to 2}$和双激子-双激子衰减速率${\rm R}_{2\to1}$。在太阳能范围内，我们预测${\rm R}_{1\to2}\sim 10^{14}-10^{15}~s^{-1}$，而双激子-激发复合是弱的与${\rm R}_{2\to 1}/{\rm R}_{1\to 2}\leq 10^{-2}.$ SF单壁碳纳米管中的MEG强度变化强烈的激发能，这是由于在低能量的高度非均匀的态密度。然而，我们的研究结果（6，2）单壁碳纳米管与氯原子吸附到表面表明，MEG在手性单壁碳纳米管可以通过改变低能电子状态通过表面功能化增强。
2017-03-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Optical spectra of 2D monolayers from time-dependent density functional theory
二维周期性体系的光学性质给含时密度泛函理论（TDDFT）提出了挑战，因为这些材料中存在着很强的激子效应。在这项工作中，我们探讨如何准确地这些光谱可以在一个纯Kohn-Sham时间依赖密度泛函框架内描述，即，一个框架，其中没有理论超越科恩-沙姆密度泛函理论，如$GW$，是需要纠正科恩-沙姆差距。为了实现这一目标，我们将我们为3D系统的光谱开发的最新方法[Cavo，Berger，Romaniello，Phys. Rev. B 101，115109（2020）]调整为2D系统的光谱。我们的方法依赖于TDDFT的交换相关核与基态密度泛函理论的导数不连续性之间的联系，这保证了正确的准粒子间隙，并且依赖于极化泛函的推广[Berger，Phys. Rev. Lett.，115，137402（2015）]，其描述了激子效应。我们将我们的方法应用于两个原型二维单层，$h$ -BN和MoS $_2$。我们发现，我们的协议给出了一个定性的$h$ -BN的光谱很好的描述，而需要改进的MoS $_2$，以描述激子峰的强度。
2020-06-24 cond-mat.mtrl-sci
Excitonic polarons and self-trapped excitons from first-principles exciton-phonon couplings
本文提出一种结合Bethe-Salpeter方法与密度泛函微扰理论的第一性原理方法，无需超胞计算即可研究激子极化子和自陷激子，并在卤化物钙钛矿化合物中验证了其有效性。
2024-01-17 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Real-time time-dependent density functional theory simulations with range-separated hybrid functionals for periodic systems
University of Science and Technology of China（中国科学技术大学）；Hefei Comprehensive National Science Center（合肥综合性国家科学中心）；Chinese Academy of Sciences（中国科学院）
本文提出基于范围分离混合泛函的RT-TDDFT方法，用于提高周期系统中超快激子动力学模拟的准确性。
2025-12-21 cond-mat.mtrl-sci
Exchange interaction between the triplet exciton and the localized spin in copper-phthalocyanine
有机分子中的三重态激子态可以由单重态激发和随后的系统间交叉产生。特别是对于带有自旋的分子，可以预期三重态激子与分子上的原始自旋之间的交换相互作用。本文采用密度泛函理论，从第一性原理出发研究了酞菁铜（CuPc，spin- $\frac{1}{2}$）中的交换相互作用，得到了从局域密度近似到长程杂化交换泛函的各种近似。计算的交换相互作用的大小是在与最小值（1.5毫电子伏，铁磁）的远程校正的混合交换功能CAM-B3 LYP的订单毫电子伏。因此，这种交换相互作用可以产生具有皮秒量级振荡周期的自旋相干性，这比CuPc中的三重态寿命（通常为数十纳秒）短得多。这意味着，它可能是可能的操纵本地化的自旋实验使用光激发和系统间的交叉以及之前的三重态消失。
2014-06-11 cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus quant-ph
Structural relaxations in electronically excited poly(para-phenylene)
用多体微扰理论和密度泛函理论方法研究了电子激发态聚对苯撑的结构弛豫。需要一个复杂的描述的电子-空穴相互作用来描述激子态的能量，但我们表明，与激子形成相关的结构弛豫可以得到相当准确的约束密度泛函理论的方法内。我们发现，在低能量激子态的结构弛豫延伸超过约8个单体，导致0.22 eV的能量减少和0.40 eV的斯托克斯位移。
2004-02-06 cond-mat.mtrl-sci
Assessment of long-range-corrected exchange-correlation kernels for solids: accurate exciton binding energies via an empirically scaled Bootstrap kernel
在含时密度泛函理论中，一类交换相关核函数，称为长程校正核函数（LRC），在计算固体中的激子效应中显示出了希望。我们进行了系统的评估现有的静态LRC内核（经验LRC，Bootstrap，和凝胶与间隙模型）的范围内的半导体和绝缘体，专注于光谱和激子结合能。我们发现，没有LRC内核是能够同时产生良好的光学光谱和定量准确的激子结合能的半导体和绝缘体。我们提出了一个简单而通用的，经验缩放的Bootstrap内核，产生精确的激子结合能的所有材料正在考虑，计算成本低。
2017-03-05 cond-mat.mtrl-sci
Capturing Excitonic Effects in Lead Iodide Perovskites from Many-Body Perturbation Theory
碘化铅钙钛矿在即将到来的光伏技术和光电子器件中引起了相当大的兴趣。因此，准确的理论描述的电子和光学性质，特别是了解这类材料中的激子效应是科学和实践的兴趣。然而，尽管过去进行了一些理论研究，但对太阳能电池性能的关键电子参数，如光学性质、有效质量、激子结合能（E $_B$）和辐射激子寿命的最准确分析在很大程度上仍然未知。在这里，我们采用最先进的第一性原理为基础的方法，即混合泛函（HSE 06）结合自旋轨道耦合（SOC），多体微扰理论（GW，BSE），模型BSE（mBSE），Wannier-Mott（WM）和密度泛函微扰理论（DFPT）。以APbI $_3$（A =甲脒（FA）、甲基铵（MA）和铯）为模型体系，从理论上分析了其光学、电子和激子性质.我们表明，调整的精确交换参数（$α$）在HSE 06计算纳入SOC，其次是Single Shot GW，和BSE在获得一个可靠的预测实验带隙发挥了关键作用。我们证明了mBSE方法改善了光谱w.r.t实验的特征。此外，WM方法和离子介电屏蔽的贡献（低于16 meV）改善E $_B$。我们的研究结果表明，直接-间接的带隙跃迁（Rashba分裂）可能是一个因素，负责降低电荷载流子复合率在MAPbI $_3$和FAPbI $_3$。阳离子“A "对于获得长寿命激子寿命的作用是很好理解的。该方法允许设计具有定制激子性质的新材料。
2020-08-07 cond-mat.mtrl-sci
Estimating Excitonic Effects in the Absorption Spectra of Solids: Problems and Insight from a Guided Iteration Scheme
计算固体光谱的一个主要障碍是在依赖于时间的密度泛函理论中缺乏捕获激子效应的可靠近似。我们表明，在这个框架内，使用简单的近似强约束电子空穴对的可信预测仍然是一个挑战，现有的有前途的结果必须重新审视。推导出一组解析公式，并对难点进行了分析和说明。我们推导出一个替代的近似迭代方案的指导下，以前可用的知识，显着提高激子结合能的描述。最后，我们展示了如何可以“读取”激子结合能从光谱中确定的无规相位近似，没有任何进一步的计算。
2015-03-26 cond-mat.mtrl-sci
Direct, indirect, and self-trapped excitons in Cs$_2$AgBiBr$_6$
本研究采用TD-DFT结合非经验杂化泛函探究Cs$_2$AgBiBr$_6$的各类激子，修正了此前带隙低估问题，指认了光致发光信号来源，揭示了其激子竞争的复杂态势。
2024-08-13 cond-mat.mtrl-sci
Interlayer Exciton-Phonon Bound State in Bi2Se3/monolayer WS2 van der Waals Heterostructures
组装二维（2D）材料层以形成范德华异质结构排列的能力为材料设计和合成提供了重要的机会。层间的相互作用提供了一条通往新属性和功能的道路，理解这种相互作用对于实现这一目标至关重要。在这里，我们报告形成层间激子-声子束缚态的Bi 2Se 3/WS 2异质结构，其中Bi 2Se 3 A1（3）表面声子，一种模式，特别容易受到电子-声子耦合，是印记到激子发射的WS 2。激子-声子束缚态（或激子-声子准粒子）呈现为叠加在WS 2激子光致发光光谱上的均匀分离的峰，其周期性间距对应于A1（3）表面声子能量。Bi 2Se 3的低温偏振拉曼光谱揭示了强烈的表面声子和局部对称性破缺，这使得A1（3）表面声子以其他禁止的散射几何形状出现。我们的工作推进了复杂的层间范德华相互作用的知识，并促进了将不同材料的独特传输和光学特性结合到一个设备中的技术，用于可能的自旋电子学，谷电子学和量子计算应用。
2023-01-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
First-principles study of excitons in the optical spectra of silver chloride
氯化银是一种已经研究和使用了几十年的材料。特别感兴趣的是它的光学性质，但只有很少的基础理论研究存在。我们目前的第一性原理的光学性质的氯化银，得到使用含时密度泛函理论和多体微扰理论。我们表明，光学性质表现出强烈的激子效应，这是正确的捕获，只有从准粒子自洽GW结果开始求解贝特-萨尔彼得方程。数值模拟是可行的，通过使用一个模型筛选的电子-空穴相互作用的方式，避免了静态介电常数的计算。一个彻底的分析使我们能够讨论氯化银的亮激子和暗激子的局域化。
2020-09-18 cond-mat.mtrl-sci
Localized Excitons and Breaking of Chemical Bonds at III-V (110) Surfaces
用约束密度泛函理论计算了GaAs（110）表面能带中的电子空穴激发。结果表明，在此过程中形成了Frenkel型自定域激子。激子诱导局部表面非弛豫，这导致强烈的激子-激子吸引，并且使得两个或三个电子-空穴对的复合物比单独的激子更有利。在这种微观激子液滴中，电子密度主要集中在表面Ga原子的悬挂轨道中，而空穴分布在该原子与其As邻居的键上，从而削弱了与衬底的键合。这一发现揭示了GaAs和GaP（110）表面中性Ga原子激光诱导发射的微观机制。
1995-01-20 cond-mat.mtrl-sci mtrl-th
Microscopic model of stacking-fault potential and exciton wave function in GaAs
嵌入体晶体中的二维堆垛层错缺陷可以为载流子和激子提供均匀的捕获电势。在这里，我们利用国家的最先进的结构成像加上密度泛函和有效质量理论，建立一个微观模型的层错激子。计算了不同磁场下GaAs中单个层错束缚激子的抗磁位移和激子偶极矩，并与实验结果进行了比较。该模型是用来进一步提供洞察到由堆垛层错对形成的双阱势绑定的激子的属性。这个微观激子模型可以被用作模型的输入，其中包括激子-激子相互作用，以确定在这个系统中可访问的激子相。
2019-11-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Effect of Orientation of Cation CH3NH3PbI3 on Ambipolarity, Open-Circuit Voltage, and Excitons Lifetime
阳离子MA的取向的影响（即，用密度泛函理论研究了CH 3 NH3）对MAPbI 3物理性质的影响。我们报告说，费米能级表现出很大的变化与MA取向，正是这种费米能级的变化，使这种材料的独特性，所以不同于无机钙钛矿。费米能级随MA取向的变化被认为是实验观察到的本征开路电压V_OC、双极性和激子长寿命的原因。基于我们的研究结果，铁电畴在低温斜方晶相或集群的MA分子不一致旋转（作为一个结果，例如杂质和/或缺陷）在较高的温度tetraxide和立方相提出负责双极性。这是因为任何给定的两个具有不同MA平均取向的相邻畴或簇可能具有非常不同的费米能级，导致它们表现为有效的二极管。此外，MAPbI 3中激子的测量的显著寿命发现使用这种有效二极管的自然解释。因此，我们的工作提供了一个统一的方式来解释至少这三个重要的性质的旋转引起的费米能级变化。我们用密度泛函理论得到了我们的结果。
2020-07-30 cond-mat.mtrl-sci
Development of $ab ~initio$ method for exciton condensation and its application to $\bf TiSe_2$
激子凝聚表明电子-空穴对的自发形成，通过费米面的能隙打开，可以引起从半金属到激子绝缘体的相变。虽然这种激子绝缘体的想法已经提出了几十年，但目前的理论方法只能提供定性的描述，仍然缺少定量的预测工具。为了解决这个问题，我们发展了一种基于有限温度密度泛函理论和多体微扰理论的$ab~initio$方法来计算激子凝聚的临界行为。将我们的方法应用于单层$\rm TiSe_2$，我们发现晶格畸变伴随着激子间隙的形成，通过电子-声子耦合而没有声子软化，证明激子凝聚是在该化合物中观察到的电荷密度波态的起源。总的来说，在这项工作中介绍的方法是通用的，铺平了道路，在天然材料系统中寻找候选激子绝缘体。
2022-08-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Atomistic simulations of self-trapped exciton formation in silicon nanostructures: The transition from quantum dots to nanowires
采用含时近似密度泛函理论方法，计算了氢钝化大长径比硅纳米结构的吸收光谱和发光光谱。系统地研究了轴向和径向电子约束效应。对于长度小于2 nm的短纳米棒，激发态弛豫导致了显著的Stokes位移，但对发光强度影响很小。自陷激子的形成同样只观察到短的纳米结构，较长的线表现出完全离域的激子，在激发态的最小几何失真可以忽略不计。
2009-04-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Optical excitations of Si by time-dependent density-functional theory based on the exact-exchange Kohn-Sham band structure
本文采用含时密度泛函理论，基于精确交换（EXX）Kohn-Sham（KS）能带结构和绝热局域密度近似（ALDA）核，计算了体硅的频变介电函数虚部. E2吸收峰的位置计算与实验在独立粒子水平的ESX能带结构是非常一致的，这表明了良好的质量的ESX `KS准粒子'。激子E1峰，是失踪的独立粒子水平仍然不存在，如果两个粒子的相互作用的影响内考虑到时间依赖的LDA，证明了无能的ALDA内核来描述激子效应。
2002-02-13 cond-mat.mtrl-sci
Optical properties of CsCu$_2$X$_3$ (X=Cl, Br and I): A comparative study between hybrid time-dependent density-functional theory and the Bethe-Salpeter equation
卤化铯铜CsCu $_2$ X $_3$（X=Cl、Br和I）是一类具有有趣且潜在有用的光学性质的全无机钙钛矿，其特征在于独特的激子特征。本文采用含时密度泛函理论（TDDFT）和Bethe-Salpeter方程（BSE），以$GW$准粒子能带结构为输入，计算研究了CsCu $_2$ X $_3$的吸收光谱. TDDFT计算使用几种类型的全球混合交换相关泛函。据发现，由介电常数确定的非局部交换的混合物产生的光谱与BSE非常一致。因此，混合TDDFT出现作为一个有前途的第一性原理方法激子在固体中的影响。
2020-09-03 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Strong Coupling Nature of the Excitonic Insulator State in Ta$_2$NiSe$_5$
我们利用基于密度泛函理论的电子结构计算和有效模型的密度矩阵重整化群计算对测得的光导谱进行了分析。我们表明，在传统的描述相反，玻色-爱因斯坦凝聚的预形成的激子发生在Ta $_2$ NiSe $_5$，尽管事实上，一个非相互作用的能带结构是一个带重叠的半金属，而不是一个小的带隙半导体。因此，高于转变温度的系统不是半金属，而是具有有限带隙的预制激子的状态。因此，在实际材料中建立了由强电子-空穴吸引力引起的新型绝缘体状态。
2018-06-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Optical properties of monolayer, multilayer, and bulk BiI$_3$ studied using time-dependent density functional theory
我们研究了单层和层状BiI $_3$的光学性质，发现激子只存在于单层晶体中。我们用含时密度泛函理论计算了介电函数的能谱。BiI $_3$块状晶体是一种原子层状半导体，其带隙对应于可见光的频率。对块体晶体的数值计算结果与实验结果一致，且不依赖于除单层外的层数。我们揭示了激子出现在与带间激发在单层晶体的共振峰以下。这种独特的光学性质可以在光吸收或微分反射光谱中直接观察到，并将单层晶体与堆叠的BiI $_3$区分开来。
2021-03-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Flat-Bands-Enabled Triplet Excitonic Insulator in a Di-atomic Kagome Lattice
激子绝缘体（EI）态是一种强关联的多体基态，由激子形成的能带结构的不稳定性引起。基于密度泛函理论（DFT）结合多体GW和Bethe-Salpeter方程（BSE）的计算，我们发现半导体双原子Kagome晶格的平坦价带和导带（如超原子石墨烯晶格）可能共同形成一个有趣的三重态EI态.我们的研究结果表明，大量的载流子在平坦的带与高度本地化的电子和空穴波函数显着降低屏蔽和增强交换相互作用，导致异常大的三重态激子结合能（~1.1 eV）超过GW带隙的~0.2 eV和大的单重态-三重态分裂~0.4 eV。我们的研究结果再次丰富了有趣的物理平带和扩展EI材料的范围。
2021-04-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Many-Body effects beyond excitons in second-harmonic generation of monolayer MoS$_{2}$
University of the Basque Country UPV/EHU（巴斯克大学）；Centro de Física de Materiales, Universidad del País Vasco UPV/EHU（巴斯克大学材料物理中心）；Ikerbasque Foundation（伊卡巴斯基基金会）；Donostia International Physics Center（圣塞巴斯蒂安国际物理中心）
研究单层二硫化钼二次谐波生成中多体效应，结合多体微扰理论与时间依赖电流密度泛函理论，通过动态长程线性交换关联核引入双体激发效应，再通过静态长程二次交换关联核引入三体三离子相关性，提升与实验的定量一致性和准确性。
2026-10-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Real-Time Propagation TDDFT and Density Analysis for Exciton Couplings Calculations in Large Systems
光活性体系具有吸收和转化光能的能力，在复杂系统中，光的吸收和激发传递过程通常涉及一个以上的生色团。线性响应时间依赖密度泛函（LR-TDDFT）通常用于通过求解著名的Casida单分子方程来确定激发能和跃迁性质。然而，当处理多发色团系统时，这种方法在实践中是没有用的。在这项工作中，我们扩展我们的局部密度分解方法，使解开个人的贡献到吸收光谱的激子动力学性质的计算，如激子耦合参数。基于线性响应定理，我们推导出了实时传播时域离散傅里叶变换（P-TDDFT）的跃迁密度的解析表达式。我们证明了我们的方法的有效性，以确定过渡偶极矩，过渡密度和激子耦合系统的日益复杂。我们从孤立的苯甲醛分子，进行距离分析的$π$堆叠的二聚体，最后映射的激子耦合的14苯甲醛集群。
2019-05-16 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
