Excitons in nonlinear optical responses: shift current in MoS$_2$ and GeS monolayers
本研究提出一种基于从头算紧束缚哈密顿量和Bethe-Salpeter方程的二维材料激子二阶光学响应计算方法，发现MoS₂和GeS单层中暗态2p类激子对位移电流贡献与1s类激子相当，激子理论预测的带隙内光电流比独立粒子理论高一个数量级。
2024-06-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Nonequilibrium Green's function theory of coherent excitonic effects in the photocurrent response of semiconductor nanostructures
理论上描述了激子对半导体纳米结构中吸收和光电流产生的贡献，并使用稳态非平衡格林函数理论进行了数值模拟。在第一种方法中，包括库仑校正的相干带间极化从Bethe-Salpeter型方程确定的等时间带间单粒子载流子格林函数。通过导出相应的电子-光子自能修正，在相同的近似水平上考虑了激子吸收对光电流产生的影响。
2012-06-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Multiple Exciton Generation in Chiral Carbon Nanotubes: Density Functional Theory Based Computation
利用Boltzmann输运方程（BE）研究了纳米颗粒中光激发态的时间演化，包括声子介导的激子弛豫和多激子产生（MEG）过程，如激子到双激子的倍增和双激子到激子的复合. BE碰撞积分使用基于密度泛函理论（DFT）模拟的Kadanoff-Baym-Keldysh多体微扰理论（MBPT）计算，包括激子效应。我们计算内部量子效率（QE），这是在弛豫过程中从吸收的光子产生的激子的数量。我们将这种方法应用于手性单壁碳纳米管（SWCNT），如（6，2）和（6，5）。我们预测在太阳光谱范围内的（6，2）和（6，5）单壁碳纳米管中的有效MEG在$2 E_g$能量阈值处开始，并且QE在大约$3 E_g,$处达到$\sim 1.6$，其中$E_g$是电子间隙。
2017-07-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Many-body effects in nonlinear optical responses of 2D layered semiconductors
我们进行了超快简并泵浦探测光谱单层WSe 2附近的激子共振。所观察到的差分反射率信号表现出强烈的多体相互作用，包括激子-激子相互作用和自由载流子诱导的带隙重整化的签名。激子-激子相互作用导致共振蓝移，其持续激子寿命（几ps），而带隙重整化表现为共振红移，具有几十ps的寿命。基于多体相互作用的非线性光学极化率模型与实验结果吻合较好。光谱的功率依赖性表明，随着泵浦功率的增加，激子布居数线性增加并趋于饱和，而自由载流子密度则呈超线性增加，表明激子俄歇复合可能是这些自由载流子的来源。我们的模型演示了一个简单而有效的方法来定量分析光谱，并指出库仑相互作用的重要作用，这种二维材料的非线性光学响应。
2016-12-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exciton enhanced nonlinear optical responses in monolayer h-BN and MoS2: Insight from first-principles exciton-state coupling formalism and calculations
University of California at Berkeley（加州大学伯克利分校）；Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）；National Center of Theoretical Physics（国家理论物理中心）；Institute of Atomic and Molecular Sciences, Academia Sinica（中央研究院原子与分子科学研究所）
本文通过第一性原理计算，研究了单层h-BN和MoS2中激子对非线性光学响应的影响，揭示了激子耦合机制及强峰形成原因。
2026-02-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Physical origin of giant excitonic and magneto-optical responses in two-dimensional ferromagnetic insulators
最近发现的磁性原子薄层的范德瓦尔斯晶体创造了巨大的机会，探索光-物质相互作用和磁光现象在二维极限。光学和磁光实验提供了深入了解这些主题，揭示了强磁性圆二色性和巨大的克尔信号在原子薄的铁磁绝缘体。然而，巨磁光响应的本质及其微观机制仍不清楚。在这里，通过执行第一性原理GW和Bethe-Salpeter方程计算，我们表明激子效应主导了原型二维铁磁绝缘体CrI $_3$中的光学和磁光响应。我们模拟克尔和法拉第效应在现实的实验设置，并在此基础上，我们预测的敏感的频率和衬底的磁光响应的依赖性。这些发现提供了物理理解的现象，以及潜在的设计原则，工程磁光和光电子器件使用二维磁铁。
2019-05-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Gauge invariance of excitonic linear and nonlinear optical response
研究了四种不同方法计算多带半导体激子线性和非线性光学响应的等价性。这四种方法分别来自于两种测量方法，即长度测量和速度测量，以及两种计算电流密度的方法，即直接计算和通过极化密度的时间导数计算。线性和二次响应函数的所有方法，通过采用微扰密度矩阵的方法内的平均场近似。所有四种方法的等价性严格示出，当一个正确的相互作用哈密顿量采用的速度规范的方法。正确的相互作用被写为一系列包含未微扰哈密顿量和位置算符的算符，在无限库仑屏蔽和无限多能带的极限下，它等价于传统的速度规范相互作用。作为一个案例研究，该理论被应用到六方氮化硼单层膜，并在不同的方法发现的线性和非线性光学响应进行了比较。
2018-04-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Strong exciton regulation of Raman scattering in monolayer dichalcogenides
在原子薄的半导体中，弱屏蔽的电子-空穴相互作用不仅使其激发谱从准粒子谱下移，而且重新分配激发能和波函数特征，对材料响应的各种模式产生深远影响，包括共振拉曼测量可访问的激子-声子散射过程。在这里，我们开发了一个第一性原理框架来计算频率依赖的共振拉曼强度，包括激子效应，并超越了Placzek近似。我们展示了如何激子效应在二硫化钼强烈调节拉曼散射振幅，从而解释了令人困惑的几乎没有共振拉曼响应周围的A和B激子（产生非常强的信号，在光吸收），也从C激子的共振拉曼响应的显着强度。此外，这种有效的微扰方法将GW-BSE计算的数量从每个拉曼模式（在有限位移中）两个减少到针对所有模式的一个，并且提供了对高阶共振拉曼过程的自然扩展。
2018-07-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Excitonic effects in time-dependent density functional theory from zeros of the density response
本文提出利用动力学交换关联核的极点识别集体激发反相运动频率，据此构建简单解析的TDDFT近似核，以高效重现半导体和绝缘体的主要激子吸收特征。
2023-03-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Direct calculation of exciton binding energies with time-dependent density-functional theory
激子是出现在绝缘体和半导体带隙之下的电子-空穴对。它们对光伏至关重要，但很难用时间相关密度泛函理论（TDDFT）获得，因为大多数标准交换相关（xc）泛函缺乏适当的长期行为。此外，用TDDFT计算的块状固体的光谱通常缺乏区分离散的、弱束缚的激子与连续体所需的分辨率。我们适应Casida方程形式主义的分子激发周期性固体，这使我们能够直接获得激子结合能。本文计算了小禁带和大禁带半导体和绝缘体的激子结合能，研究了最近提出的自举xc核[S。Sharma等人，物理修订信函107，186401（2011）]，并将形式体系扩展到三重态激子。
2013-05-08 cond-mat.mtrl-sci
Excitons in InP, GaP, GaInP quantum dots: Insights from time-dependent density functional theory
III-V族的胶体量子点（QD）被认为是下一代环境友好发光器件的有希望的候选者，然而似乎对潜在的电子和激子性质的理解有限。采用大尺度密度泛函理论和含时密度泛函理论，计算了InP、GaP和GaInP量子点的结构、电子和激子光学性质.计算的InP量子点的光学带隙与现有的实验结果非常吻合，并且它与直径的倒数几乎呈线性关系。辐射激子的衰变寿命被发现，令人惊讶的线性增加与增加的点的大小。对于GaP量子点，我们预测了一个不寻常的电子状态交叉在直径约1.5 nm的最低未占分子轨道（LUMO）状态的性质切换其对称性从$Γ_{5}$ -在较大的直径$Γ_{1}$-在较小的直径。交叉后，带边激子态的吸收强度显著增强。最后，我们发现Vegard定律对于GaInP随机合金量子点非常适用，直到小于100个原子的超小尺寸。得到的能隙弯曲参数的这种常见的阳离子化合物在量子点制度出现积极的，尺寸依赖性和小得多，比它的本体母体。量子点能隙弯曲的主要原因是量子点的体积形变，其作用超过了电荷交换和结构弛豫效应。目前的工作提供了一个路线图的各种电子和光学性质的胶体量子点的III-V族，可以指导光谱研究。
2019-08-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Linear response theory for electron-hole pair kinetics: exciton formation
建立了电子空穴对密度的线性响应理论，提出了一种新的理论方法，并在第一性原理的基础上，同时考虑电子空穴吸引相互作用和屏蔽效应，给出了激子密度的定义.这使得激子的时间演化进行检查。这个公式被应用到一个jeltered模型，以证明存在的瞬态激子，并观察交叉从瞬态到稳定的激子响应于电子密度的降低。激子的形成机制也被揭示。
2016-04-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Excitons and Many-Electron Effects in the Optical Response of Single-Walled Boron Nitride Nanotubes
利用第一性原理计算研究了准粒子自能和电子-空穴相互作用对单壁BN纳米管光学性质的影响。激子效应被证明是更重要的BN纳米管比碳纳米管。电子-空穴相互作用产生亮（和暗）激子的复合物，其定性地改变光学响应。在（8，0）BN纳米管中发现了束缚能大于2 eV的激子。此外，与碳纳米管不同，理论预测这些激子态由来自几个不同子带对的跃迁的相干假设组成，从而产生新颖的行为。
2005-08-29 cond-mat.mtrl-sci
Magnon-mediated exciton-exciton interaction in a van der Waals antiferromagnet
本研究在反铁磁半导体CrSBr中发现磁振子介导的激子相互作用，其通过自旋倾斜角的磁振子调节使激子能量依赖于密度，为关联量子材料的相互作用调控和非线性光电器件开发提供新方向。
2024-09-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Excitons in solids from time-dependent density-functional theory: Assessing the Tamm-Dancoff approximation
固体中的激子效应可以使用含时密度泛函理论（TDDFT）的Bethe-Salpeter方程（BSE）或Casida方程来计算。在这两种方法中，Tamm-Dancoff近似（TDA），它简化了激励和去激励，被广泛用于减少计算成本。在这里，我们研究了TDA的激子结合能的固体从Casida方程使用长程校正（LRC）交换相关内核的效果。我们发现TDA稍微低估了半导体的TDDFT-LRC激子结合能，但显著低估了绝缘体的激子结合能（即，超过100%），因此必须求解完整的Casida方程来描述强束缚激子。这些发现是相关的，在正在进行的搜索精确和有效的TDDFT方法的激子。
2016-10-13 cond-mat.mtrl-sci
Excitonic optical spectrum of semiconductors obtained by time-dependent density-functional theory with the exact-exchange kernel
采用含时密度泛函理论中的精确交换（EXX）Kohn-Sham方法，计算了体硅的光吸收谱，得到了与实验符合较好的吸收谱，其中包含了激子的特征. ESX核的分析表明，包括库仑耦合的电子-空穴对和正确的长波长行为的内核是至关重要的半导体中的激子效应的正确描述。
2002-08-06 cond-mat.mtrl-sci
Real-time exciton dynamics with time-dependent density-functional theory
线性响应时间依赖的密度泛函理论（TDDFT）可以描述绝缘体和半导体光谱中的激子特征，使用行为为$-1/k^{2}$的交换相关（xc）核到首阶。我们展示了如何激子可以在实时TDDFT建模，使用xc矢量势近似，远程校正xc内核构建。我们证明了各种材料，这种实时的方法是一致的频率依赖性的线性响应，获得飞秒激子动力学短脉冲激发后，可以扩展到一些谨慎的非线性制度。
2021-02-02 cond-mat.mtrl-sci
Design of nonlinear optical response of multipole-type excitons by film thickness and incident pulse width
从理论上研究了激子质心运动受限的薄膜中激子的非线性光脉冲响应。激子和辐射之间的大的相互作用体积产生特定的耦合态，辐射衰减时间达到几个飞秒。通过考虑光的两个偏振方向，我们发现，这些快衰减模式占主导地位的光克尔谱，即使在一个大规模的无辐射阻尼$Γ=30$ meV。结果清楚地表明，存在一个最佳的组合的入射脉冲宽度和膜厚度的非线性信号的积分强度最大化。
2016-12-19 cond-mat.mtrl-sci
Quantum Geometry Probed by Chiral Excitonic Optical Response of Chern Insulators
本文推导含激子效应的光电导负一阶矩求和规则，并将其与 Chern 绝缘体的量子权重 K 和 Chern 数 C 关联，揭示扭曲双层 MoTe$_2$ 中手性激子响应可用于探测量子几何。
2025-03-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Negative activation energy and dielectric signatures of excitons and excitonic Mott transitions in quantum confined laser structures
大多数情况下，光学光谱被用来研究激子的物理，而它们的电学证据几乎没有探索。在这里，我们研究了一个正向偏压激活的差分电容响应的GaInP-AlGaInP基多量子阱激光二极管跟踪激子的存在，使用电气测量。发光后负激活能的出现被理解为在中等范围的载流子注入下稳态激子布居的化学特征。在用分子束外延生长的InGaAs-GaAs量子点激光器结构中也观察到类似的确证结果。随着偏置的增加，测得的差分电容响应慢慢消失。这表示在GaInP-AlGaInP激光二极管中激子相到电子-空穴等离子体的逐渐Mott跃迁。随着正向偏压的增加，电致发光光谱中越来越多的高能量尾部的指数形状进一步证实了这一点，这源于自由电子和空穴的非简并种群的增长。激子的电学和光学性质之间的这种实验相关性可以用于推进下一代激子器件。
2016-10-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Time-dependent density-functional approach for exciton binding energies
含时密度泛函理论（TDDFT）可以精确地描述绝缘体和半导体中的光学过程，包括激子效应。从线性化的TDDFT半导体布洛赫方程的两带模型，我们推导出一个简单的形式计算激子结合能。这种形式主义导致了标准的Wannier方程的激子，具有由长程和动态交换相关（XC）效应确定的非局部有效的电子-空穴相互作用的推广。我们计算激子结合能在几个直接带隙半导体，使用交换只和模型XC内核。
2009-02-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Role of photonic interference in exciton-mediated magneto-optic responses
Technical University of Munich（慕尼黑工业大学）；Rheinland-Pfälzische Technische Universität Kaiserslautern-Landau（莱茵兰-普法尔茨技术大学凯泽斯劳滕-兰道）
研究揭示了光子干涉在激子介导磁光响应中的关键作用，通过模拟区分了激子-磁子耦合与磁子-光子相互作用，并利用机器学习优化磁子-光子转换。
2026-03-09 cond-mat.mtrl-sci
Halogenation of SiC for band-gap engineering and excitonic functionalization
利用密度泛函理论结合多体微扰理论研究了含氟和/或氯的系统功能化SiC的光激发谱和激子共振。后者是需要一个现实的描述的能带隙以及理论实现的激子。结构，电子和光学性质的审查，并显示预测的二维材料的高稳定性。因此，在实验室中实现是可能的。在所谓的GW近似中发现了4 eV量级的巨大带隙，并出现了明亮的激子，在四种研究材料中具有光学活性。它们的结合能从0.9 eV到1.75 eV变化，这取决于装饰的选择，并且在一种情况下，可以预见在完全氯化的SiC中存在暗激子。各种各样的光电性能表明卤化SiC不仅是太阳能电池应用、抗反射涂层或高反射系统的潜在材料，而且还可能实现激子玻色-爱因斯坦凝聚。
2017-08-05 cond-mat.mtrl-sci
Dynamical Linear Response of TDDFT with LDA+U Functional: strongly hybridized Frenkel excitons in NiO
在含时密度泛函理论（TDDFT）的框架下，我们推导了LDA+U泛函的动力学线性响应，并以典型的莫特绝缘体NiO为基准.使用实空间Wannier函数制定，我们的计算成本低廉的框架提供了详细的见解形成紧密结合的Frenkel激子具有合理的精度。具体而言，发现多个激子的强杂化显著地修改激子性质。此外，我们的研究揭示了绝热近似在TDDFT与混合泛函和现有的Bethe-Salpeter方程方法中的一个显着的通用限制，提倡在未来的发展中强烈依赖能量的内核的必要性。
2010-02-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Bound excitons in time-dependent density-functional-theory: optical and energy-loss spectra
利用含时密度泛函理论（TDDFT）再现了Bethe-Salpeter极化函数的多体图解展开，导出了一种稳健有效的频率相关非局域交换相关$f_{xc}(r,r';ω)$.作为例子，我们计算了LiF、\sio和金刚石的光谱以及LiF的有限动量转移能量损失谱。TDDFT的结果再现非常好的激子效应体现在贝特-萨尔彼得的方法，无论是强约束和共振激子。我们为$f_{xc}$提供了一个工作表达式，它可以快速评估并且易于实现。
2003-10-21 cond-mat.mtrl-sci
Sum-over-states vs quasiparticle pictures of coherent correlation spectroscopy of excitons in semiconductors; femtosecond analogues of multidimensional NMR
基于激子对超快脉冲序列的非线性光学响应的二维相关光谱（2DCS）具有提供半导体中载流子动力学的一些独特见解的潜力。2DCS最突出的特征，交叉峰，可以最好地理解使用涉及多体本征态的状态求和图。然而，半导体的光学响应通常通过求解动力学变量的截断运动方程来计算，这导致准粒子图像。在这项工作中，我们推导出格林函数表达式的四波混频信号产生的各个相位匹配方向，并使用它们来建立两个图片之间的连接。指出了与Frenkel激子（硬核玻色子）和振动激子（软核玻色子）的形式联系。
2007-04-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Time-domain chirally-sensitive three-pulse coherent probes of vibrational excitons in proteins
利用非线性激子方程（NEE）的格林函数解计算了玻色激子的三阶光学响应，建立了光学非线性的准粒子散射机制。分别推导了表示时域和频域技术的响应函数的时间有序和非有序形式。新的组件的响应张量的预测各向同性系综的周期性手征结构的光学波矢中的第一顺序。非局域非线性响应函数在动量空间中计算，其中有限的激子-激子相互作用长度大大减少了计算工作量。应用程序耦合非谐振动在酰胺I红外波段的肽。比较了α螺旋和反平行β折叠的手性敏感和非敏感信号。
2005-06-23 cond-mat.mtrl-sci
Time-resolved exciton wave functions from time-dependent density-functional theory
含时密度泛函理论（TDDFT）是一种计算效率高的第一性原理方法，用于计算绝缘体和半导体中的光谱，包括激子效应。我们展示了如何激子波函数可以从TDDFT通过科恩-沙姆过渡密度矩阵，无论是在依赖于频率的线性响应制度和实时传播。使用一维模型固体的方法进行说明。特别是，我们表明，我们的方法提供了洞察激子的形成和解离的实时。这为通过实时TDDFT对材料中激子动力学进行时间分辨研究打开了大门。
2020-12-26 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Transient terahertz spectroscopy of excitons and unbound carriers in quasi two-dimensional electron-hole gases
我们报告了一个全面的实验研究和详细的模型分析的太赫兹介电响应和密度动力学的激子和未结合的电子-空穴对在GaAs量子阱。以绝对单位给出了1 s与高能激子和连续谱能级之间激子内跃迁的复值太赫兹介电函数的简洁表达式。它密切地描述了共振产生的激子的太赫兹光谱。激子电离和形成进一步探讨，太赫兹响应表现出激子内和德鲁德功能。利用一个两个组件的介电函数，我们得到的基础激子和非束缚对密度。在电离状态下，发现与Saha热力学平衡，这提供了实验验证的两个组件的分析和密度标度极好的协议。在激子形成过程中，反过来，对动力学定量描述的Saha平衡，下面的载流子冷却动力学。此外，太赫兹衍生的动力学是一致的时间分辨发光测量比较。我们的研究为通过瞬态太赫兹光谱跟踪准二维电子空穴气体的电子对密度奠定了基础。
2009-03-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Finite-momentum dielectric function and excitonic effects from time-dependent density-functional theory with dielectrically screened hybrid functionals
本文提出混合TDDFT方法，结合介电屏蔽杂化泛函，以较低计算成本准确计算有限动量介电函数，实现激子色散和电子能量损失谱的高效计算。
2025-02-28 cond-mat.mtrl-sci
Quantum Theory of Exciton Magnetic Moment: Interaction and Topological Effects
University of California at Berkeley（加州大学伯克利分校）；Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）
本文基于GW加Bethe-Salpeter方程的一阶微扰理论，发展了激子轨道磁矩的量子理论，揭示了三种超出启发式方法的贡献，并通过从头计算与实验吻合，阐明了相互作用和量子几何效应的重要性。
2026-10-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Excitonic Effects on the Optical Response of Graphene and Bilayer Graphene
我们提出了第一性原理计算的多电子效应的光学响应的石墨烯，双层石墨烯，石墨采用GW-Bethe Salpeter方程的方法。我们发现，共振激子形成在这些二维半金属。共振激子引起的4.5 eV附近的吸收光谱中的一个突出的峰与不同的线的形状和显着的红移峰位置从一个独立的准粒子图片中所产生的带间跃迁的吸收峰。在红外区，我们计算出的每层石墨烯的吸光度近似为常数，2.4%，与最近的实验一致;由于能带结构效应，双层石墨烯具有额外的低频特征。
2009-10-31 cond-mat.mtrl-sci
Comparison of long-range corrected kernels and range-separated hybrids for excitons in solids
描述激子的最精确的理论方法是GW近似下的Bethe-Salpeter方程（GW-BSE）的解。然而，由于其计算成本，含时密度泛函理论（TDDFT）正在成为GW-BSE的替代方法来描述固体中的激子。目前，在TDDFT中描述固体光谱的最有效策略是在GW或剪刀校正能量之上使用长程校正的交换相关核。近年来，一种不同的策略，基于范围分离的混合泛函开始发展的框架内的时间相关的广义Kohn-Sham密度泛函理论（TDGKSDFT）。在这里，我们比较了远程校正内核与范围分离的混合泛函的描述激子在固体中的性能。这种比较的目的是权衡使用范围分离的杂交泛函的利弊，为这些泛函的理论发展提供新的视角。我们说明了比较的情况下，硅和LiF，固态激子的代表。
2022-09-29 cond-mat.mtrl-sci
Efficient prediction of highly anisotropic excitonic properties in the layered antiferromagnet CrSBr via time-dependent density functional theory
University of Massachusetts, Amherst（马萨诸塞大学阿默斯特分校）；CIC nanoGUNE BRTA（纳米技术联合研究中心 nanoGUNE）；Universidad de Cantabria（坎塔布里亚大学）；Centro de Física de Materiales (CFM-MPC), CSIC-UPV/EHU（材料物理中心 (CFM-MPC)，西班牙国家研究委员会-巴斯克地区大学）
本文提出一种高效方法，通过调制混合密度泛函并结合本征修正，准确预测CrSBr的电子和光学性质，同时保持激子与磁序耦合的定量准确性，为层状磁性半导体的激子和磁光电现象建模提供高效框架。
2026-05-13 cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast spin-resolved spectroscopy reveals dominant exciton dynamics in conducting polymer polyaniline
导电聚合物聚苯胺（PANI）由于其独特的电学和光学特性而具有广泛的光电应用。虽然已经进行了大量的工作来理解平衡性质，但控制其非平衡光学响应的电荷类型的性质几乎没有被理解;许多研究已经争论了PANI中光生电荷类型的性质，特别是它是基于极化子还是激子。在这里，我们报告的实验证据表明，聚苯胺的电荷弛豫动力学主要由激子。利用超快自旋分辨泵浦-探测光谱，我们观察到聚苯胺的电荷动力学是强烈的自旋极化，表现出自旋保利阻塞效应。包括自旋独立和spindependent动力学的调查表明，没有自旋翻转过程中涉及的电荷弛豫。这为PANI中激子主导的光响应提供了令人信服的证据。
2013-09-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Singlet Fission in Chiral Carbon Nanotubes: Density Functional Theory Based Computation
单重态裂变（SF）过程是多重态激子产生（MEG）的可能途径之一，其中一个单重态激子衰变为一对自旋为1的激子态，这对激子态处于总自旋单重态。在手性单壁碳纳米管（SWCNTs）中，有效的SF存在于太阳光谱能量范围内，这是由基于密度泛函理论（DFT）模拟的多体微扰理论（MBPT）计算所示。我们计算了（6，2）、（6，5）、（10，5）单壁碳纳米管和用氯原子官能化的（6，2）单壁碳纳米管中的SF激子-双激子衰减速率${\rm R}_{1\to 2}$和双激子-双激子衰减速率${\rm R}_{2\to1}$。在太阳能范围内，我们预测${\rm R}_{1\to2}\sim 10^{14}-10^{15}~s^{-1}$，而双激子-激发复合是弱的与${\rm R}_{2\to 1}/{\rm R}_{1\to 2}\leq 10^{-2}.$ SF单壁碳纳米管中的MEG强度变化强烈的激发能，这是由于在低能量的高度非均匀的态密度。然而，我们的研究结果（6，2）单壁碳纳米管与氯原子吸附到表面表明，MEG在手性单壁碳纳米管可以通过改变低能电子状态通过表面功能化增强。
2017-03-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Excitonic interactions and mechanism for ultrafast interlayer photoexcited response in van der Waals heterostructures
本文基于含时绝热GW方法，在范德瓦尔斯异质双层中发现由强电子-空穴相互作用驱动的激子通道，可将层内光激发转化为层间激发，并在MoSe$_2$/WSe$_2$中使超快光学响应增强一个数量级，与实验吻合。
2023-05-27 cond-mat.mtrl-sci
Application of object-oriented programming in a time-dependent density-functional theory calculation of exciton binding energies
本文讨论了面向对象的编程科学计算的好处，使用我们最近的激子结合能的计算与时间相关的密度泛函理论（arXiv：1302.6972）作为一个案例研究。我们发现，一个面向对象的方法，大大方便了开发，调试和未来的扩展代码，促进代码重用。我们表明，并行性很容易添加到我们的代码中的ScaLAPACK，Boost：：MPI和OpenMP的面向对象的方式。
2013-03-11 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Multiple low-energy excitons and optical response of $d^0$ double perovskite Ba$_2$ScTaO$_6$
大带隙绝缘体被认为在光催化剂、介质谐振器和干涉滤波器等方面有着广阔的应用前景。基于同步辐射X射线衍射、漫反射测量和密度泛函理论，我们报道了合成的$d^0$双钙钛矿Ba $_2$ ScTaO $_6$的晶体结构、光学响应和电子性质。与先前的预测相反，电子带隙被发现是大的，$\sim 4.66$ eV。光学响应的特征在于存在多个激子模式延伸到可见光范围。基于Elliot公式，对直接带隙激子进行了详细的研究.基于密度泛函理论在广义梯度近似下对电子性质的研究严重低估了电子能隙。为了达到一个定量的协议，我们考虑不同的可用口味的修改贝克-约翰逊交换相关势，并讨论其对电子和光学性质的影响。
2022-04-13 cond-mat.mtrl-sci
Magnetic order tuning of excitons in the magnetic semiconductor CrCl$_3$ through strain
研究单层CrCl3中激子振子强度对磁序的依赖，通过Bethe-Salpeter方程计算应变诱导磁序从铁磁到反铁磁转变时激子响应的变化，发现激子空间局域性突变导致峰位移和振子强度改变，提出应变可作为光学响应的二元开关。
2025-09-25 cond-mat.mtrl-sci
Polarization-tuneable excitonic spectral features in the optoelectronic response of atomically thin ReS2
本研究针对少层ReS2光电探测器开展偏振依赖光电流光谱研究，发现了新的非辐射类激子特征，结合第一性原理计算验证了结果，为ReS2基偏振分辨纳米器件开发提供了新依据。
2023-10-04 cond-mat.mtrl-sci
Many-Body effects beyond excitons in second-harmonic generation of monolayer MoS$_{2}$
University of the Basque Country UPV/EHU（巴斯克大学）；Centro de Física de Materiales, Universidad del País Vasco UPV/EHU（巴斯克大学材料物理中心）；Ikerbasque Foundation（伊卡巴斯基基金会）；Donostia International Physics Center（圣塞巴斯蒂安国际物理中心）
研究单层二硫化钼二次谐波生成中多体效应，结合多体微扰理论与时间依赖电流密度泛函理论，通过动态长程线性交换关联核引入双体激发效应，再通过静态长程二次交换关联核引入三体三离子相关性，提升与实验的定量一致性和准确性。
2026-10-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Interaction of excitons with magnetic topological defects in 2D magnetic monolayers: localization and anomalous Hall effect
新型2D材料CrI3揭示了2D铁磁性和强大的激子响应的独特组合。我们证明了磁拓扑缺陷的形成，如Neel skyrmions，连同大的激子塞曼分裂的可能性，导致巨大的散射不对称性，这是激子异常霍尔效应的必要先决条件。此外，抗磁效应破坏了反转对称性，在某些情况下，可以导致激子在skyrmion上的局域化。这使得能够形成具有可调参数的磁激子量子点。
2022-05-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Enhanced nonlinear interaction of polaritons via excitonic Rydberg states in monolayer WSe2
强光学非线性在实现量子光子技术中发挥着核心作用。在固态系统中，激子-极化激元是实现这种非线性的一个有吸引力的候选者，它是由材料激发和腔光子的杂化产生的。在这里，激子之间的相互作用形成了极化激子非线性的基础。虽然基态激子之间的相互作用产生显著的光学非线性，但是这种基态相互作用的强度通常不足以达到量子非线性光学和强单极化激子相互作用的范围。然而，激发态具有增强的相互作用，因此有望进入单光子非线性的量子域，如冷原子系统的高位里德堡态所示。最近在单层过渡金属二硫属化物中观察到了处于激发态的激子。在这里，我们证明了激子极化激元的形成使用的第一激发激子态在单层二硒化钨（WSe 2）嵌入在微腔中。由于较大的激子尺寸相比，其基态对应物，实现的极化激元表现出增强的非线性响应超过一个数量级，证明通过修改的腔拉比分裂。二维半导体中激发激子-极化激元及其增强的非线性响应的演示，为在固态系统中产生强光子相互作用迈出了第一步，这是量子光子技术的必要组成部分。
2019-12-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Effects of dynamical screening on the BCS-BEC crossover in double bilayer graphene: Density functional theory for exciton bilayers
基于密度泛函理论推导了双层激子系统的能隙方程，并将我们的结果与量子蒙特卡罗模拟和最近的双双层石墨烯实验进行了比较。间隙方程有一个平均场的形式，但包括一个一致的治疗动态屏蔽。我们发现，间隙生存在更高的密度比以前认为从平均场估计，这给出了强有力的迹象表明，在零磁场的双双层石墨烯系统可以被用作模型系统来调查的BCS-BEC交叉。此外，我们表明，约瑟夫森对转移可以是大量的小带隙和密度。
2021-01-20 cond-mat.mtrl-sci
Self-Trapped Excitons in Metal-Halide Perovskites Investigated by Time-Dependent Density Functional Theory
该研究使用结合 DDH 泛函的 TDDFT 模拟 Cs$_4$SnBr$_6$ 与 Cs$_2$AgInCl$_6$ 中自陷激子形成，强调激发态几何弛豫的关键作用。
2024-04-08 cond-mat.mtrl-sci
Predicting the Inorganic Exciton Peak Position in 2D Hybrid Organic-Inorganic Perovskites from Hybrid Density Functional Theory
本文结合含自旋轨道耦合的HSE06杂化密度泛函计算与实验关系，确定普适交换参数并建立PBE到实验光学带隙的映射，从而预测二维杂化有机-无机钙钛矿的无机激子能量，为筛选新型光电器件材料提供高效方法。
2024-07-02 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Dark exciton energy splitting in monolayer WSe2: insights from time-dependent density-functional theory
本文提出基于TDDFT的形式体系，研究单层WSe2中暗激子的能量劈裂，发现交换作用主导劈裂，暗激子因杂化变亮，并计算了温度对带隙和线宽的影响。
2023-02-16 cond-mat.mtrl-sci
Kohn-Sham-Proca equations for ultrafast exciton dynamics
本文提出Kohn-Sham-Proca方案，通过同时时间传播Kohn-Sham与Proca方程，在线性与超快非线性区域均能捕捉激子物理，并可直接纳入晶格和自旋自由度。
2025-01-14 cond-mat.mtrl-sci
A minimal model for excitons within time-dependent density-functional theory
绝缘体和半导体光谱的精确描述一直是含时密度泛函理论（TDDFT）面临的一个重要挑战。在文献中已经给出的证据表明，TDDFT可以产生绑定以及连续激子的特定系统，但仍有许多未解决的基本问题，动力学交换和相关（xc）的作用。特别是，xc内核$f_{\rm xc}$的激子结合的长空间范围和频率依赖性的作用仍然没有很好地探索。我们提出了一个极小模型激子在TDDFT，由两个带从一维Kronig-Penney模型和简单的近似xc内核，这使我们能够解决这些问题，在一个透明的方式。根据不同的系统，它被发现，绝热xc内核可以产生一个单一的束缚激子，有时两个束缚激子，其中长的空间范围的$f_{\rm xc}$是不是一个必要条件。它示出了如何Wannier模型，具有有效的电子-空穴相互作用，出现从TDDFT。激子的集体性、多体性得到了明确的证明。
2012-02-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Influence Functional Approach to Non-Perturbative Exciton Binding Renormalization from Phonons
University of California, Berkeley（加州大学伯克利分校）；Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）；The University of Texas at Austin（德克萨斯大学奥斯汀分校）；Oden Institute for Computational Engineering and Sciences, The University of Texas at Austin（德克萨斯大学奥斯汀分校奥登计算工程与科学研究所）；Kavli Energy NanoScience Institute（卡弗里能源纳米科学研究所）
本文基于GW近似和密度泛函微扰理论，构建了能捕捉声子如何随温度改变激子束缚能的多体哈密顿量，并通过路径积分蒙特卡洛方法非微扰地计算了极化函数。研究发现，除纵向光学模的长程偶极相互作用外，声学模的短程变形势也能显著改变电子和空穴极子的束缚能，但激子束缚能主要由光学声子耦合引起。
2026-03-23 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Broken mirror symmetry in excitonic response of reconstructed domains in twisted MoSe$_2$/MoSe$_2$ bilayers
通过堆叠和扭曲的范德华异质结构的结构工程最近已被用于创建莫尔超晶格，从而实现固态系统中新的光学和电子特性。特别是，在过渡金属二硫属化物（TMD）的扭曲双层中的莫尔晶格已被证明导致激子捕获，主机莫特绝缘和超导状态，并作为独特的哈伯德系统，其相关的电子状态可以被检测和光学操纵。在结构上，这些扭曲的异质结构也具有原子重构和域形成的特征。不幸的是，由于典型的莫尔畴的纳米级尺寸（~10 nm），原子重构对这些异质结构的电子和激子性质的影响不能被系统地研究，并且经常被忽略。在这里，我们使用近0 $^o$扭转角MoSe $_2$ /MoSe $_2$双层大菱形AB/BA域直接探测激子特性的远场光学个别域。我们发现，该系统具有破镜/反转对称性，AB和BA域支持层间激子与平面外（z）电偶极矩在相反的方向。基态$Γ$层间激子（X $_{I,1}$）的偶极取向可以用电场翻转，而较高能量的K-K层间激子（X $_{I,2}$）与层内K-K激子（X $_0$）经历场不对称杂化。我们的研究揭示了晶体对称性对TMD激子的深刻影响，并指出了通过域模式工程实现拓扑非平凡系统、奇异超颖表面、集体激子相和量子发射器阵列的新途径。
2020-01-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
A Visible-Frequency Excitonic Reststrahlen Band in (PEA)$_2$PbI$_4$ Slabs
Institute of Physical and Theoretical Chemistry, Julius-Maximilians-University Würzburg（维尔茨堡朱利叶斯-马克西米利安大学物理与理论化学研究所）
通过传输测量和转移矩阵分析，发现(PEA)$_2$PbI$_4$薄片在低温下由层内激子驱动，形成可见光激子Reststrahlen带，实现近超强激子-光子耦合。
2026-05-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Valence and core excitons in solids from velocity-gauge real-time TDDFT with range-separated hybrid functionals: An LCAO approach
提出了一种原子轨道基组框架，用于在周期系统中采用距离分离混合泛函进行速度规范实时含时密度泛函理论（TDDFT）模拟。本文研究了含时Kohn-Sham方程在体硅、氟化锂和单层六方氮化硼等典型固体材料中的线性光学响应。此外，在单层六方BN在B和N K-边缘的核心激发进行了研究和远程和短程非局域交换捕获价和核心激子效应的作用进行了讨论。使用这个时域原子轨道基组框架得到的结果与文献中的等效频域平面波结果一致。讨论的发展导致一个时域广义Kohn-Sham TDDFT实现的核心和价电子动力学和轻物质的相互作用在周期性的固态系统的治疗。
2018-09-30 cond-mat.mtrl-sci
