Valence and core excitons in solids from velocity-gauge real-time TDDFT with range-separated hybrid functionals: An LCAO approach
提出了一种原子轨道基组框架，用于在周期系统中采用距离分离混合泛函进行速度规范实时含时密度泛函理论（TDDFT）模拟。本文研究了含时Kohn-Sham方程在体硅、氟化锂和单层六方氮化硼等典型固体材料中的线性光学响应。此外，在单层六方BN在B和N K-边缘的核心激发进行了研究和远程和短程非局域交换捕获价和核心激子效应的作用进行了讨论。使用这个时域原子轨道基组框架得到的结果与文献中的等效频域平面波结果一致。讨论的发展导致一个时域广义Kohn-Sham TDDFT实现的核心和价电子动力学和轻物质的相互作用在周期性的固态系统的治疗。
2018-09-30 cond-mat.mtrl-sci
Time-dependent density-functional theory of exciton-exciton correlations in the nonlinear optical response
利用含时密度泛函理论（TDDFT）方法分析了半导体光学响应中可能存在的非线性激子-激子关联效应。为此，我们推导出激子极化的非线性（三阶）TDDFT方程。在这个方程中，非线性时间相关效应由有效激子-激子相互作用的时间相关（非绝热）部分描述，其取决于交换相关（XC）核。我们应用该方法研究了GaAs量子阱的非线性光学响应。特别地，我们计算了系统的二维傅立叶谱，并与实验数据进行了比较。我们发现，有必要使用非绝热XC核来描述激子束缚态-双激子，这是由于延迟TDDFT激子-激子相互作用形成的。
2013-12-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Excitons in solids from time-dependent density-functional theory: Assessing the Tamm-Dancoff approximation
固体中的激子效应可以使用含时密度泛函理论（TDDFT）的Bethe-Salpeter方程（BSE）或Casida方程来计算。在这两种方法中，Tamm-Dancoff近似（TDA），它简化了激励和去激励，被广泛用于减少计算成本。在这里，我们研究了TDA的激子结合能的固体从Casida方程使用长程校正（LRC）交换相关内核的效果。我们发现TDA稍微低估了半导体的TDDFT-LRC激子结合能，但显著低估了绝缘体的激子结合能（即，超过100%），因此必须求解完整的Casida方程来描述强束缚激子。这些发现是相关的，在正在进行的搜索精确和有效的TDDFT方法的激子。
2016-10-13 cond-mat.mtrl-sci
A minimal model for excitons within time-dependent density-functional theory
绝缘体和半导体光谱的精确描述一直是含时密度泛函理论（TDDFT）面临的一个重要挑战。在文献中已经给出的证据表明，TDDFT可以产生绑定以及连续激子的特定系统，但仍有许多未解决的基本问题，动力学交换和相关（xc）的作用。特别是，xc内核$f_{\rm xc}$的激子结合的长空间范围和频率依赖性的作用仍然没有很好地探索。我们提出了一个极小模型激子在TDDFT，由两个带从一维Kronig-Penney模型和简单的近似xc内核，这使我们能够解决这些问题，在一个透明的方式。根据不同的系统，它被发现，绝热xc内核可以产生一个单一的束缚激子，有时两个束缚激子，其中长的空间范围的$f_{\rm xc}$是不是一个必要条件。它示出了如何Wannier模型，具有有效的电子-空穴相互作用，出现从TDDFT。激子的集体性、多体性得到了明确的证明。
2012-02-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Time-dependent density-functional approach for exciton binding energies
含时密度泛函理论（TDDFT）可以精确地描述绝缘体和半导体中的光学过程，包括激子效应。从线性化的TDDFT半导体布洛赫方程的两带模型，我们推导出一个简单的形式计算激子结合能。这种形式主义导致了标准的Wannier方程的激子，具有由长程和动态交换相关（XC）效应确定的非局部有效的电子-空穴相互作用的推广。我们计算激子结合能在几个直接带隙半导体，使用交换只和模型XC内核。
2009-02-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Real-time exciton dynamics with time-dependent density-functional theory
线性响应时间依赖的密度泛函理论（TDDFT）可以描述绝缘体和半导体光谱中的激子特征，使用行为为$-1/k^{2}$的交换相关（xc）核到首阶。我们展示了如何激子可以在实时TDDFT建模，使用xc矢量势近似，远程校正xc内核构建。我们证明了各种材料，这种实时的方法是一致的频率依赖性的线性响应，获得飞秒激子动力学短脉冲激发后，可以扩展到一些谨慎的非线性制度。
2021-02-02 cond-mat.mtrl-sci
Direct calculation of exciton binding energies with time-dependent density-functional theory
激子是出现在绝缘体和半导体带隙之下的电子-空穴对。它们对光伏至关重要，但很难用时间相关密度泛函理论（TDDFT）获得，因为大多数标准交换相关（xc）泛函缺乏适当的长期行为。此外，用TDDFT计算的块状固体的光谱通常缺乏区分离散的、弱束缚的激子与连续体所需的分辨率。我们适应Casida方程形式主义的分子激发周期性固体，这使我们能够直接获得激子结合能。本文计算了小禁带和大禁带半导体和绝缘体的激子结合能，研究了最近提出的自举xc核[S。Sharma等人，物理修订信函107，186401（2011）]，并将形式体系扩展到三重态激子。
2013-05-08 cond-mat.mtrl-sci
Optoelectronic and Excitonic Properties of Oligoacenes: Substantial Improvements from Range-Separated Time-Dependent Density Functional Theory
采用含时密度泛函理论（TDDFT）中的区间分离方法研究了一系列线性并苯（从萘到并七苯）的光电和激子性质。在这些相当简单的系统中，众所周知的是，TDDFT方法使用传统的混合泛函令人惊讶地失败，在描述低的La和Lb价态，导致在大的，不断增长的错误的La状态和不正确的能量排序作为分子大小的函数。在这项工作中，我们证明了范围分离的形式主义在很大程度上消除了这两个错误，也提供了一个一致的描述激子在这些系统中的属性。我们进一步证明，重新优化的比例Hartree-Fock交换在传统的混合，以匹配基于波函数的基准计算仍然会产生严重的错误，和一个完整的100% Hartree-Fock范围分离是必不可少的同时描述的La和Lb过渡。通过对电子-空穴跃迁密度矩阵的分析，我们发现传统的杂化泛函过于偏离激子的位置，而低估了并苯体系的准粒子能隙。我们目前的研究结果强调的重要性，范围分离和渐近正确的贡献，在TDDFT交换调查光电和激子的性质，即使是这些简单的价激发。
2010-12-20 cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus physics.chem-ph
Bound excitons in time-dependent density-functional-theory: optical and energy-loss spectra
利用含时密度泛函理论（TDDFT）再现了Bethe-Salpeter极化函数的多体图解展开，导出了一种稳健有效的频率相关非局域交换相关$f_{xc}(r,r';ω)$.作为例子，我们计算了LiF、\sio和金刚石的光谱以及LiF的有限动量转移能量损失谱。TDDFT的结果再现非常好的激子效应体现在贝特-萨尔彼得的方法，无论是强约束和共振激子。我们为$f_{xc}$提供了一个工作表达式，它可以快速评估并且易于实现。
2003-10-21 cond-mat.mtrl-sci
Simulation of attosecond transient soft X-ray absorption in solids using generalized Kohn-Sham real-time TDDFT
瞬态芯能级光谱的含时密度泛函理论（TDDFT）模拟需要平衡处理价电子和芯电子激发。为此，调谐范围分离的混合交换相关泛函内的广义Kohn-Sham计划提供了一个计算效率高的手段，同时提高了在TDDFT的价和核心激发能的准确性，通过减轻跨多个长度尺度的离域误差。在这项工作中，范围分离的混合泛函结合速度计制定的实时TDDFT模拟静态以及瞬态软X射线近边吸收光谱在一个典型的固态系统，单层六方氮化硼，激子效应是重要的。在静态情况下，计算得到的软X射线吸收边能量和谱线形状与实验结果吻合较好。在泵浦脉冲激光激发下，软X射线探测谱显示出布居诱导漂白和激子峰的瞬态能量位移的特征。因此，在这项工作中概述的方法说明了一个实用的手段，在TDDFT框架内模拟固体阿秒时间分辨的核心水平的光谱。
2020-06-03 cond-mat.mtrl-sci
Optical properties of CsCu$_2$X$_3$ (X=Cl, Br and I): A comparative study between hybrid time-dependent density-functional theory and the Bethe-Salpeter equation
卤化铯铜CsCu $_2$ X $_3$（X=Cl、Br和I）是一类具有有趣且潜在有用的光学性质的全无机钙钛矿，其特征在于独特的激子特征。本文采用含时密度泛函理论（TDDFT）和Bethe-Salpeter方程（BSE），以$GW$准粒子能带结构为输入，计算研究了CsCu $_2$ X $_3$的吸收光谱. TDDFT计算使用几种类型的全球混合交换相关泛函。据发现，由介电常数确定的非局部交换的混合物产生的光谱与BSE非常一致。因此，混合TDDFT出现作为一个有前途的第一性原理方法激子在固体中的影响。
2020-09-03 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Effects of structure and temperature on the nature of excitons in the Mo0.6W0.4S2 alloys
我们已经研究了激子的性质在过渡金属二硫属化物合金Mo0.6W0.4 S2，相比纯二硫化钼和WS 2原子层沉积（ALD）生长。为此，使用光学吸收/透射光谱和时间依赖性密度泛函理论（TDDFT）。温度对A和B激子的峰能量和线宽的光透射谱之间的合金和纯MoS 2和WS 2进行了比较。当温度从25 K升高到293 K时，由于激子-声子相互作用，A和B激子峰的能量降低，而它们的线宽增加。激子-声子相互作用在合金中是更接近的MoS 2比WS 2。这表明，激子波函数在合金中有一个更大的振幅在钼原子比在W原子。通过TDDFT计算可以再现实验吸收光谱。有趣的是，对于合金，Mo和W原子必须分布在所有层上。相反，我们无法通过计算交替层结构来重现实验合金光谱，其中每隔一层只包含Mo原子，中间层也包含W原子。对于后者的原子排列，TDDFT计算产生了一个额外的光学吸收峰，这可能是由于激子与一些电荷转移字符。从这些结果中，我们得出结论，ALD产生的合金中，Mo和W原子均匀分布在所有层。
2021-11-24 cond-mat.mtrl-sci
Real-time time-dependent density functional theory simulations with range-separated hybrid functionals for periodic systems
University of Science and Technology of China（中国科学技术大学）；Hefei Comprehensive National Science Center（合肥综合性国家科学中心）；Chinese Academy of Sciences（中国科学院）
本文提出基于范围分离混合泛函的RT-TDDFT方法，用于提高周期系统中超快激子动力学模拟的准确性。
2025-12-21 cond-mat.mtrl-sci
Finite-momentum dielectric function and excitonic effects from time-dependent density-functional theory with dielectrically screened hybrid functionals
本文提出混合TDDFT方法，结合介电屏蔽杂化泛函，以较低计算成本准确计算有限动量介电函数，实现激子色散和电子能量损失谱的高效计算。
2025-02-28 cond-mat.mtrl-sci
Excitonic effects in time-dependent density functional theory from zeros of the density response
本文提出利用动力学交换关联核的极点识别集体激发反相运动频率，据此构建简单解析的TDDFT近似核，以高效重现半导体和绝缘体的主要激子吸收特征。
2023-03-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Imaginary-time time-dependent density functional theory for periodic systems
虚时含时密度泛函理论（it-TDDFT）作为一种在密度泛函理论（DFT）中获得基态的方法被提出，它避免了自洽场（SCF）迭代方法在收敛方面遇到的困难。它-TDDFT以前被应用到原子簇，它被证明在选择的情况下，SCF有困难的收敛。在目前的工作中，我们实现了它的TDDFT传播{ \it周期系统}通过修改量子ESTERO包，它使用一个平面波基与多个$\boldsymbol{k}$点，并有选择的非共线和DFT+U计算使用超软或范数守恒的赝势。我们证明了我们的实现多个$\boldsymbol{k}$点的it-TDDFT传播是正确的DFT+U非共线计算和DFT+U计算与超软赝势。我们的实施IT-TDDFT传播收敛到确切的SCF能量（高达双精度保证的小数），但在所有情况下，它收敛到比SCF稍低的值，这表明一个有用的替代系统，SCF有困难达到科恩-沙姆基态。此外，我们证明了快速收敛，可以实现，如果我们使用自适应大小的时间步长为不同的动能平面波。
2020-05-21 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Self-Trapped Excitons in Metal-Halide Perovskites Investigated by Time-Dependent Density Functional Theory
该研究使用结合 DDH 泛函的 TDDFT 模拟 Cs$_4$SnBr$_6$ 与 Cs$_2$AgInCl$_6$ 中自陷激子形成，强调激发态几何弛豫的关键作用。
2024-04-08 cond-mat.mtrl-sci
Time-dependent density-functional theory for electronic excitations in materials: basics and perspectives
含时密度泛函理论（TDDFT）被广泛用于描述具有大量原子的复杂有限体系中的电子激发，例如生物分子和纳米晶体。本文的第一部分将给出一个简单的和教学的解释，使用两个级别的系统，这表明如何基本的TDDFT形式主义的激发能工程。目前正在大力发展TDDFT方法在扩展系统中的电荷和自旋动力学，计算散装和纳米结构材料的光学性质，并通过分子结研究运输。本文的第二部分重点介绍了TDDFT在这些领域的一些挑战和最新进展。讨论了两个例子：绝缘体中的激子效应和杂质半导体量子阱中的子带间等离子体激元激发。
2008-08-14 cond-mat.mtrl-sci
Stability of the long-range corrected exchange-correlation functional and the Proca procedural functional in time-dependent density-functional theory
本文研究含时密度泛函理论中长程修正泛函的数值稳定性问题，发现激子结合能增大导致零力定理的时间平均违反并引发不稳定性，进而解释并验证了Dewhurst等人提出的Proca程序泛函稳定化方法。
2025-04-09 cond-mat.mtrl-sci
Real-Time Time-Dependent Density Functional Theory Implementation of Electronic Circular Dichroism Applied to Nanoscale Metal-Organic Clusters
电子圆二色谱（ECD）是一种在分子水平上研究手性性质的有效光谱方法。通常使用的线性响应时间依赖密度泛函理论（LR-TDDFT）框架的ECD计算对于大型系统来说可能是非常昂贵的。为了缓解这个问题，我们在这里提出了一个ECD实现的投影仪增强波方法的实时传播TDDFT（RT-TDDFT）框架中的开源GPAW代码。我们的实现支持本地原子基集和实空间有限差分表示的波函数。我们基准我们的实施对现有的LR-TDDFT实施GPAW的小手性分子。然后，我们证明了我们的本地原子基组实施的效率为一个大的混合纳米团簇。
2020-07-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
SALMON 2.3: Implementation of divide-and-conquer ground-state initialization for large-scale real-time TDDFT
National Institutes for Quantum Science and Technology (QST)（量子科学技术综合研究机构）
针对大规模实时TDDFT中基态计算瓶颈，SALMON 2.3实现了分治密度泛函理论（DC-DFT）与轨道重构方法，线性标度地高效制备初始态，支持数千原子体系的电子动力学模拟。
2026-06-23 cond-mat.mtrl-sci
Interpretation of monoclinic hafnia valence electron energy loss spectra by TDDFT
我们提出了价电子能量损失谱和介电函数的单斜晶系氧化物（m-HfO $_2$）从随时间变化的密度泛函理论（TDDFT）的预测和能量过滤的光谱成像测量在高分辨率透射电子显微镜进行比较。费米的黄金法则密度泛函理论（DFT）的计算可以捕捉到的能量损失谱的定性特征，但我们发现，TDDFT，占局域场效应，提供了几乎定量的协议与实验。使用DFT的态密度和TDDFT介电函数，我们表征的激发，导致在m-HfO $_2$能量损失谱。唯一的等离子体激元出现在13 - 16 eV之间，尽管峰$\sim$ 28和高于40 eV也是由于集体激发。我们进一步阐述了第一原理技术，其准确性，以及剩余的光谱之间的差异。更具体地说，我们评估Hf半芯电子（5 $p$和4 $f$）的能量损失谱的影响，并发现，包括从4 $f$带的跃迁阻尼的能量损失强度在13 eV以上的区域。我们研究了多体效应的影响，在DFT框架中使用绝热局域密度近似（ALDA）交换相关内核，以及从多体的角度来看，使用$GW$衍生的电子结构，占自能修正。这些结果表明，自能和激子效应之间的一些取消的错误，甚至从Hf $4f$壳层的激发。我们还模拟了等离子体激元和集体激发峰的色散随动量转移的增加。
2016-01-29 cond-mat.mtrl-sci
Optical spectra of 2D monolayers from time-dependent density functional theory
二维周期性体系的光学性质给含时密度泛函理论（TDDFT）提出了挑战，因为这些材料中存在着很强的激子效应。在这项工作中，我们探讨如何准确地这些光谱可以在一个纯Kohn-Sham时间依赖密度泛函框架内描述，即，一个框架，其中没有理论超越科恩-沙姆密度泛函理论，如$GW$，是需要纠正科恩-沙姆差距。为了实现这一目标，我们将我们为3D系统的光谱开发的最新方法[Cavo，Berger，Romaniello，Phys. Rev. B 101，115109（2020）]调整为2D系统的光谱。我们的方法依赖于TDDFT的交换相关核与基态密度泛函理论的导数不连续性之间的联系，这保证了正确的准粒子间隙，并且依赖于极化泛函的推广[Berger，Phys. Rev. Lett.，115，137402（2015）]，其描述了激子效应。我们将我们的方法应用于两个原型二维单层，$h$ -BN和MoS $_2$。我们发现，我们的协议给出了一个定性的$h$ -BN的光谱很好的描述，而需要改进的MoS $_2$，以描述激子峰的强度。
2020-06-24 cond-mat.mtrl-sci
Time-Dependent Density Functional Theory with Ultrasoft Pseudopotential: Real-Time Electron Propagation across Molecular Junction
基于含时密度泛函理论（TDDFT）和超软赝势（USPP），发展了一种实时研究电子动力学的实用计算方案。在平面波基础上，采用了一种改进的Crank-Nicolson时间步进算法。通过计算二聚钠和苯分子的吸收光谱，验证了该方案的有效性。作为USPP-TDDFT方法的一个应用，我们计算了测试电子包在左金属铅穿过苯-（1，4）-二硫纶结的费米能级处的时间演化。获得了5- 7%的透射概率，对应于4.0- 5.6 μ S的电导。这些结果与复杂的能带结构的估计，并在小偏压下的格林函数计算结果是一致的。
2005-10-24 cond-mat.mtrl-sci
Designing intramolecular singlet-fission materials using indeno[1,2-b]fluorene dimers: A DMRG and TDDFT study
采用密度矩阵重整化群（DMRG）方法，在Pariser-Parr-Pople（PPP）模型哈密顿量下，计算了含苯和不含苯的茚并[1，2-b]芴均二聚体的激发态. DMRG计算表明，这里研究的所有二聚体满足SF的基本能量条件。SF是多激子产生过程。由于它是自旋允许的，这个过程非常快。通过一次产生多个激子，SF低估SQ极限以提高单结太阳能电池的光转换效率。通过密度泛函理论（DFT）的前线轨道计算描绘了共价间隔区两侧的三重态的轨道定位。它支持纠缠的三重态-三重态$^1(TT)$。在这里的过程是分子内（iSF），这有许多优点超过分子间（xSF）的过程，因为在分子间的过程中的SF过程是高度依赖于晶体包装，缺陷，位错等的纠缠$^1(TT)$状态xSF是本地化的两个发色团，因此适当的晶体包装是必不可少的xSF。然而，iSF不依赖于晶体堆积。我们的DMRG计算和TDDFT计算与文献中的实验结果吻合得很好。因此，茚并[1，2-b]芴均二聚体可应用于iSF应用中。
2020-11-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
LCAO-TDDFT-$k$-$ω$: Spectroscopy in the Optical Limit
理解、优化和控制低维系统中的光吸收过程、激子双生以及电子-空穴分离和传导是材料科学中的一个基本问题。然而，能够模拟低维大分子系统的吸光度并提供对所涉及过程的物理洞察的稳健且有效的方法仍然难以捉摸。我们采用了一个高效的线性组合原子轨道（LCAO）表示的Kohn-Sham（KS）轨道内的时间依赖密度泛函理论（TDDFT）在倒易空间（$k$）和频率（$ω$）域，在我们的LCAO-TDDFT- $k$ - $ω$代码内实现，并应用导数不连续校正的交换功能$Δ_x$的本征KS能量。在这样做，我们能够提供一个半定量描述的光学吸收，电导率和极化率光谱的原型0 D，1D，2D和3D系统的光学极限（$\|\bf{q}\|\to0^+$）相比，现有的测量和求解Bethe $-$ Salpeter方程与准粒子$G_0 W_0$本征值（$G_0 W_0$ -BSE）。具体而言，我们考虑了0 D富勒烯（C $_{60}$）、1D金属（10，0）和半导体（10，10）单壁碳纳米管（SWCNT）、2D石墨烯（GR）和磷烯（PN）以及3D金红石（R-TiO $_2$）和金红石（A-TiO $_2$）。对于每个系统，我们还采用空间分辨的电子-空穴密度来提供对其光学激发性质的直接物理洞察。这些结果表明，我们的LCAO-TDDFT- $k$ - $ω$代码的可靠性，适用性，效率和鲁棒性，并打开路径的光电，光伏和光催化应…
2019-10-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
A Unified Heterogeneous Implementation of Numerical Atomic Orbitals-Based Real-Time TDDFT within the ABACUS Package
Peking University（北京大学）；University of Science and Technology of China（中国科学技术大学）；Institute of Microelectronics, Chinese Academy of Sciences（中国科学院微电子研究所）；Beijing National Laboratory for Condensed Matter Physics and Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences（中国科学院凝聚态物理国家实验室和物理研究所）；Songshan Lake Materials Laboratory（松山湖材料实验室）；Institute of Artificial Intelligence, Hefei Comprehensive National Science Center（合肥综合性国家科学中心人工智能研究院）；Hefei National Laboratory（合肥国家实验室）
提出一种基于数值原子轨道的实时含时密度泛函理论的统一异构计算框架，通过三层抽象层加速波函数传播和实空间网格操作，在有限分子到周期性固体中验证光学性质，GPU相比CPU节点实现显著加速，多GPU扩展高效。
2026-06-03 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
First-principles electron-phonon scattering in real-time TDDFT
Università degli Studi di Palermo（巴勒莫大学）；Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter（马克斯·普朗克物质结构与动力学研究所）；Tohoku University（东北大学）
研究激光驱动固体中相干电子动力学的不可逆过程，开发耗散rt-TDDFT框架，通过自能衍生碰撞积分纳入电子-声子相互作用，可模拟实际晶体材料中的弛豫等过程，提供实用的第一性原理途径。
2026-07-23 cond-mat.mtrl-sci
First-principles method of propagation of tightly bound excitons: exciton band structure of LiF and verification with inelastic x-ray scattering
我们提出了一个简单的第一性原理方法来描述紧束缚激子的传播。通过将激子视为复合对象（Wannier轨道中的有效Frenkel激子），我们定义了激子动力学内核来封装所有结合能的激子传播和衰减。应用到原型LiF，我们的方法产生三个激子带，我们通过非弹性X射线散射定量验证。建议的真实空间的图片是计算成本低廉，从而使研究的充分激子动力学，即使在存在的表面和杂质散射。它还提供了直观的理解，以促进半导体，强相关氧化物及其纳米结构中的实际激子工程。
2013-09-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Tuning the coherent propagation of organic exciton-polaritons through dark state delocalization
针对有机激子-极化激元相干传输过程及暗态作用不明的问题，本研究通过飞秒瞬态吸收显微镜成像不同品质因子微腔中的相干运动，揭示其类能带传播特性、速度与品质因子的关联及暗态离域的调控作用。
2021-12-03 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Kohn-Sham decomposition in real-time time-dependent density-functional theory: An efficient tool for analyzing plasmonic excitations
含时密度泛函理论（RT-TDDFT）的实时传播公式是模拟分子和纳米颗粒光学响应的有效方法。与广泛采用的线性响应TDDFT方法相比，Casida方程RT-TDDFT缺乏有效的分析方法。这特别适用于在基础单电子状态的基础上的响应的分解。在这项工作中，我们克服了这一限制，通过开发一种分析方法获得的Kohn-Sham电子空穴分解的RT-TDDFT。我们证明了开发的方法和Casida的方法之间的等价性小苯衍生物的基准。然后，我们使用该方法分析了二十面体银纳米粒子对Ag $_{561}$的等离子体响应。基于分析，我们得出结论，在小的纳米颗粒中，由于强的单电子-等离子体激元耦合，单个单电子跃迁可以将等离子体激元分裂成多个共振，而在较大的纳米颗粒中，形成了不同的等离子体激元共振。
2017-03-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Full Minimal Coupling All-Electron Real-Time TDDFT for X-Ray-Matter Interactions
University of California San Diego（加利福尼亚大学圣地亚哥分校）
该工作提出FHI-aims中全最小耦合的全电子实时TDDFT实现，保留矢势空间结构并支持周期系统，通过100 eV至5 keV基准验证，为X射线光-物质相互作用提供通用从头算方法。
2026-09-14 cond-mat.mtrl-sci
Impact of an electron Wigner crystal on exciton propagation
Philipps-Universität Marburg（马尔堡菲利普斯大学）；mar.quest—Marburg Center for Quantum Materials and Sustainable Technologies（mar.quest—马尔堡量子材料与可持续技术中心）；Institute of Applied Physics and Würzburg-Dresden Cluster of Excellence ct.qmat, TU Dresden（德累斯顿工业大学应用物理研究所与维尔茨堡-德累斯顿卓越集群ct.qmat）
本文通过理论分析，揭示了周期性有序的Wigner晶体电子诱导的弱势场对激子传播具有显著影响，尽管对激子能量影响较小，并建立了理解强电子关联下激子传播的理论框架。
2025-12-15 cond-mat.mtrl-sci
Dark exciton energy splitting in monolayer WSe2: insights from time-dependent density-functional theory
本文提出基于TDDFT的形式体系，研究单层WSe2中暗激子的能量劈裂，发现交换作用主导劈裂，暗激子因杂化变亮，并计算了温度对带隙和线宽的影响。
2023-02-16 cond-mat.mtrl-sci
Diffusive Propagation of Exciton-Polaritons through Thin Crystal Slabs
在激子共振附近的光的共振透射的比较研究，测量了15个几微米的GaAs晶体板与不同的杂质浓度$N$，揭示了一个意想不到的趋势。虽然$N$跨越几乎五个小数数量级，但光的归一化光谱积分吸收与杂质浓度成比例，为$N^{1/6}$。我们分析表明，这种依赖性是一个签名的激子极化激元在半导体中的传播扩散机制。
2015-01-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Optics of semiconductors and insulators: Role of local-field effects revised
我们表明，通过消除长波激发的短波响应（局域场效应），绝热的含时密度泛函理论（TDDFT）的半导体和绝缘体的光学可以带来与实验非常符合。这表明，Kohn-Sham（KS）密度响应函数$χ^s$和交换相关核$f^{xc}$的翼元[（$\Gv,\0v)$和$(\0v,\Gv)$，$\Gv\ne\0v$ ]分别被静态DFT和TDDFT的现有近似值大大高估，以至于零比当前理论提供的相应值更好地近似它们。因此，通过静态宏观介电常数$ε_M$固定$f^{xc}$的头部元件。我们的方法产生准确的光谱，包括弱和强束缚激子，而它的计算成本是非常低的，因为只需要头元素的KS响应矩阵和静态介电常数。
2013-08-14 cond-mat.mtrl-sci
Microscopic Theory of Polaron-Polariton Dispersion and Propagation
Department of Chemistry, Texas A\&M University, College Station, Texas 77843, USA
该研究建立极化子-极化激元色散与传播的微观解析理论，通过非微扰处理耦合、Floquet形式量子化声子，证明系统可用能带描述，解释了高激子特性极化激元低速长寿命弹道运动的实验现象。
2025-03-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Exciton coherence propagation measured with non-local four-wave mixing micro-spectroscopy
University of Warsaw（华沙大学）；Université Grenoble Alpes（格勒诺布尔阿尔卑斯大学）；Pusan Nat’l University（釜山国立大学）；Cardiff University（卡迪夫大学）
本文通过非局部四波混频微光谱测量，展示了激子在半导体中作为相干传输介质的作用，实现了更高程度的微型化和紧凑性。
2026-01-12 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Exciton Delocalization Suppresses Polariton Scattering
Columbia University（哥伦比亚大学）
研究揭示激子delocalization对极子散射的抑制作用，通过实验建立缩放定律，表明大带宽材料的极子对杂乱具有免疫力，为优化极子传播与非线性效应提供指导。
2025-06-10 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Phonon wind and drag of excitons in monolayer semiconductors
从理论上研究了过渡金属双硫族化合物单层膜中激子的非平衡输运。我们考虑激子与非平衡声子相互作用的情况，例如，在局部激发的条件下形成“热点”。我们发展了声子对激子拖曳的理论，并详细分析了声子的扩散传播和声子的弹道传播的声子风形成的制度。我们证明了类似于在[Phys. Rev. Lett. 120，207401（2018）]可以由于非平衡声子或塞贝克效应的激子拖曳而形成。
2019-07-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Exciton diffusion in monolayer semiconductors with suppressed disorder
单层半导体中的紧束缚激子是研究中性准粒子二维传播的一个通用平台。然而，由于对周围环境的高度敏感性，它们的内在特性可能会被空间能量波动严重掩盖。在这里，我们利用六方氮化硼中各个层的封装来强烈抑制环境紊乱。激子的扩散，然后直接监测使用时间和空间分辨发射显微镜在环境条件下。我们一直发现非常有效的传播与线性扩散系数高达10\，cm $^2$ /s，对应的室温有效迁移率高达400\，cm $^2$ /Vs以及快速扩散和短的人口寿命之间的相关性。在高密度，我们检测到不同的签名的多粒子相互作用和强烈抑制俄歇激子-激子湮灭的后果。分析和数值理论方法相结合，提供全面了解所观察到的线性和非线性传播现象的途径。我们强调暗激子状态的作用，并提出了一种机制，扩散促进自由电子空穴等离子体从熵电离激子。
2020-03-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Efficient calculation of van der Waals dispersion coefficients with time-dependent density functional theory in real time: application to polycyclic aromatic hydrocarbons
用含时密度泛函理论（TDDFT）的实时传播方法计算了一组多环芳烃（从单环苯到环戊烯（C66 H20））的范德华色散系数.在非延迟状态下，一旦用TDDFT在虚频率处计算了动态极化率，则采用Casimir-Polder积分来获得C6。另一方面，从静态极化率获得表征完全延迟制度的数值系数。这种从头算策略具有良好的缩放与系统的大小-所报告的分子的大小所证明的-并且可以很容易地扩展到获得更高阶的范德华系数。
2007-03-13 cond-mat.mtrl-sci
Electromagnetic field assisted exciton diffusion in moiré superlattices
本文研究莫尔超晶格中激子的能谱与传播，揭示光与激子耦合可产生线性色散并导致转移矩阵元按 r^-3 衰减，进而分析扩散与跳跃机制，发现扩散系数随温度呈幂律变化。
2024-12-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Orbital Transformers for Predicting Wavefunctions in Time-Dependent Density Functional Theory
Department of Computer Science and Engineering, Texas A&M University（计算机科学与工程系，德克萨斯大学阿马尔科分校）；Department of Materials Science and Engineering, Texas A&M University（材料科学与工程系，德克萨斯大学阿马尔科分校）；J. Mike Walker ’66 Department of Mechanical Engineering, Texas A&M University（J. Mike Walker ’66 机械工程系，德克萨斯大学阿马尔科分校）；Department of Electrical and Computer Engineering, Texas A&M University（电气与计算机工程系，德克萨斯大学阿马尔科分校）；Department of Physics and Astronomy, Texas A&M University（物理与天文学系，德克萨斯大学阿马尔科分校）
本文提出OrbEvo模型，基于等变图变换器架构，通过等变条件编码外部电场强度和方向，打破SO(3)到SO(2)对称性，利用波函数池化和密度矩阵作为交互方法，准确捕捉外部场下激发态的量子动力学。
2026-05-07 cond-mat.mtrl-sci cs.LG physics.chem-ph
Dipolariton propagation in a van der Waals TMDC with Ψ-shaped channel guides and buffered channel branches
利用基于偶极激元波包驱动扩散方程的计算方法，模拟了双硫族过渡金属（TMDC）异质双层结构光微腔中偶极激元的扩散动力学.通过考虑激子偶极化激元，这是一个三路叠加的直接激子，间接激子和腔光子，我们能够驱动偶极化激元在我们的系统中使用的电压和研究他们的扩散特性。更确切地说，我们研究了存在于MoSe 2-WS 2异质结构中的偶极化激元的传播，其中偶极化激元传播由一个形通道引导。我们还考虑了在缓冲区的存在下，在形通道的偶极激元的传播和研究所产生的效率的变化。我们介绍了在室温下的光路由器的设计，以及表明，系统参数，包括~ 2.0 eV/mm的驱动力和电场角为60度优化的偶极化激元在我们的信道引导的再分配效率。
2021-07-29 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Sub-nanosecond delay of light in (Cd,Zn)Te crystal
利用时间分辨光致发光和飞行时间技术研究了CdZnTe中激子极化激元的弛豫和传播。皮秒光脉冲通过0.745 mm厚晶体的传播导致高达350 ps的时间延迟，这取决于光子能量。持续时间为150 fs的光脉冲被强烈拉伸。群速度的光谱依赖性与低激子极化激元分支的色散一致。激子极化激元在上、下支的寿命分别为1.5和3ns。
2010-07-09 cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast imaging of polariton propagation and interactions
本文提出一种非线性动量分辨光学方法，在飞秒尺度对极化激元结构实空间成像，揭示了激子-极化激元-声子相互作用对速度的重整化及相干性阈值，为平衡相干性、速度与非线性相互作用提供通用框架。
2023-06-15 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Long-range self-hybridized exciton polaritons in two-dimensional Ruddlesden-Popper perovskites
本文证明二维Ruddlesden-Popper钙钛矿薄片通过自杂化效应实现室温下强激子-光子耦合，形成具有高耦合效率和低损耗定向传播的长程激子极化激元。
2024-05-05 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Electrical control of hybrid exciton transport in a van der Waals heterostructure
本研究通过垂直电场调控范德华异质结构中激子的层杂化与多体相互作用，揭示了不同杂化程度激子的偶极依赖输运特性，为激子器件和新兴物质态研究提供支撑。
2023-03-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.quant-gas
Optical Absorption and Energy Loss Spectroscopy of Single-Walled Carbon Nanotubes
最近发展的高效手性分选技术开辟了道路，使用单壁碳纳米管（SWCNT）在过多的纳米电子，光伏和光电应用。然而，为了理解单壁碳纳米管所经历的激发过程，有必要具有高效且准确的计算方法来描述其光学和电子性质，这些方法迄今为止还不可用。在这里，我们采用原子轨道的线性组合（LCAO）来表示Kohn-Sham（KS）波函数，并使用我们的LCAO-TDDFT- $k$ - $ω$代码在频域中进行高效的含时密度泛函理论（TDDFT）计算，以模拟单壁碳纳米管中激子电荷密度的光吸收和能量损失光谱以及空间分布。通过应用GLLB-SC导数不连续校正KS本征能，我们重现测量的$E_{11}$和$E_{22}$跃迁内$σ\lesssim 70$毫电子伏和光学吸收和电子能量损失光谱半定量为一组15个半导体和4个金属手性排序单壁碳纳米管。此外，我们计算的电子空穴密度差$Δρ(\textbf{r}, ω)$解决了在单壁碳纳米管中测量的激发的空间分布。这些结果打开了优化的单壁碳纳米管纳米电子，光伏和光电子器件$\textit{in silico}$的计算设计的路径。
2019-07-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Selective amplification of primary exciton in monolayer MoS2
过渡金属二硫属化物的光电子学应用仍然受到弱光吸收的限制，并且它们的复杂激子模式很容易受到不同激发条件的干扰，因为它们是原子薄层所固有的。在这里，我们提出了一种方法，选择性地放大初级激子（A0）之间的激子复合物在单层二硫化钼通过循环再激发的无腔激子耦合等离子体传播。这是通过将Ag纳米线（NW）部分重叠在由薄SiO2间隔物隔开的MoS2单层上来实现的。激子耦合等离子体激元在NW增强A0辐射在二硫化钼2。通过循环等离子体激元行进的发射增强的累积放大选择性地达到约20倍，同时通过显著减少的带填充排除其他B激子和多激子，而没有暗示等离子体激元腔效应的振荡光谱。
2015-09-09 cond-mat.mtrl-sci
Non-linear and negative effective diffusivity of optical excitations in moiré-free heterobilayers
本文研究了无莫尔异质双层中层间激子的扩散，发现其线性扩散系数极高，并揭示了激子排斥与湮灭对非线性传播的等效贡献及等离子体转变中的负有效扩散现象。
2023-08-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exciton-Exciton transitions involving strongly bound excitons: an ab initio approach
本研究提出基于动力学Berry相位从头计算实时传播方案，结合Fermi golden rule方法，探究了块体LiF和2D hBN中强束缚激子的激子-激子跃迁选择定则。
2023-04-15 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Delay and distortion of slow light pulses by excitons in ZnO
通过ZnO传播的光脉冲经历由束缚激子和自由激子引起的畸变。许多束缚激子的线切割脉冲，并诱导它们周围的光变慢，其程度取决于它们的性质。激子-极化激元共振决定了整个脉冲延迟和衰减。在3.374 eV处，强弯曲光条的高能边缘的延迟时间接近1.6 ns，传播长度为0.3 mm。连续波和飞行时间光谱的数据建模，使我们能够确定激子参数，固有的散装氧化锌。我们揭示了光衰减引起的这些参数的限制，以及表征晶体表面和内部区域的参数之间的差异。
2011-03-08 cond-mat.mtrl-sci
