Double-Pole Approximation in Time-Dependent Density Functional Theory
给出了含时密度泛函理论（TDDFT）线性响应方程的一个简单近似解。这将单极近似（SPA）扩展到两个强耦合极点。分析提供了一个说明如何TDDFT工程时，强烈的交换相关性的影响，并深入了解这种修正。例如，相互作用可以导致跃迁从光谱中完全消失。
2005-10-14 cond-mat.mtrl-sci
A joint time-dependent density-functional theory for excited states of electronic systems in solution
本文提出了一种新的含时密度泛函理论，用于描述含时外势作用下的溶质-溶剂体系。从电子和原子核的精确量子力学作用泛函开始，我们系统地消除溶剂自由度，从而达到粗粒度的作用泛函，保留了高度精确的\emph{ab initio}描述的溶质，并在原则上是准确的。这个过程使我们能够检查近似的流行嵌入理论的激发态。最后，我们引入了一个新的近似作用泛函，计算了甲醛在水溶液中最低单重激发态的溶致变色位移，与实验结果吻合较好.
2011-04-15 cond-mat.mtrl-sci
A Snapshot of Time-Dependent Density-Functional Theory
本文概述含时密度泛函理论（TDDFT）的近期发展、成功、形式与计算挑战及热点话题，涵盖其扩展基态理论以处理激发态和含时现象的核心方法。
2025-09-12 cond-mat.mtrl-sci
Comment on ``Analysis of Floquet formulation of time-dependent density-functional theory'' [Chem. Phys. Lett. {\bf 433} (2006), 204]
我们讨论了现代含时密度泛函理论和早期的时间周期版本之间的关系，以及为什么在最近的一篇论文（化学物理快报）的批评。{ \bf 433}（2006）204）的分析（Chem.Phys.Lett. { \bf 359}（2002）237）中的错误。
2007-04-17 cond-mat.mtrl-sci
On the density-potential mapping in time-dependent density functional theory
含时密度泛函理论中的唯一性和存在性的关键问题通常只针对在时间上解析的势和密度。简单的例子，标准的量子力学，但导致非解析性。我们用非线性薛定谔方程来重新表述这些问题，该方程具有非局部依赖于波函数的势。
2010-09-24 cond-mat.mtrl-sci
Analysis of Floquet formulation of time-dependent density-functional theory
Floquet制定的时间依赖的密度泛函理论是根据其最近的批评[Maitra和伯克，化学物理快报。359（2002），237]。结果表明，Floquet理论是有根据的，它的批评忽视了重要的点的龙格-格罗斯形式主义和Floquet制定本身。我们证实了我们的分析的例子类似于Maitra和伯克考虑。
2006-11-16 cond-mat.mtrl-sci
Dielectric dependent hybrid functionals for heterogeneous materials
我们推导出一个介电依赖的混合泛函，它准确地描述了异质界面和表面的电子性质，以及三维和二维散装固体。的功能，它不包含任何可调参数，是一个推广的自洽的混合泛函引入均匀固体，其中屏蔽库仑相互作用定义使用空间变化的，局部介电函数。后者是确定自洽使用密度泛函计算在有限的电场。我们目前的结果的带隙和介电常数的3D和2D的散装材料，和带偏移的接口，显示出的准确性可比的GW计算。
2019-05-20 cond-mat.mtrl-sci
Measuring the kernel of time-dependent density functional theory with X-ray absorption spectroscopy of 3d transition metals
用含时密度泛函理论（TDDFT）研究了3d过渡金属L2，3吸收光谱中的2 p-3d芯空穴相互作用.一个简单的三能级模型解释了单粒子分支比的强烈偏离的起源，并直接从实验中产生未知的交换相关（XC）核的矩阵元素。
2005-11-01 cond-mat.mtrl-sci
Excitations in time-dependent density-functional theory
提出了有限系统含时密度泛函理论（TDDFT）响应方程的近似解，对单极近似进行了修正。这些解释了为什么允许的Kohn-Sham跃迁频率和振子强度通常是真实值的良好近似，以及为什么有时它们不是。近似产生简单的表达式戈林-列维微扰理论的结果，并估计未知的交换相关内核的期望值的方法。
2002-03-01 cond-mat.mtrl-sci
Dielectric-Dependent Range-Separated Hybrid Functional Calculations for Metal Oxides
本文评估SE-RSH泛函在金属氧化物中的表现，证明其相较其他依赖介电常数的杂化泛函能更准确预测介电常数、带隙和磁矩。
2025-02-19 cond-mat.mtrl-sci
Dielectrics in a time-dependent electric field: a real-time approach based on density-polarization functional theory
在存在（随时间变化的）宏观电场的情况下，电子动力学不能仅用随时间变化的密度来描述。我们提出了一个实时的形式主义，密度和宏观极化P作为关键量。我们表明，一个简单的本地功能的P已经捕获长程相关的线性和非线性光学响应函数。具体来说，详细的数值实现后，我们研究的光吸收，体硅，GaAs，AlAs和CdTe在不同的近似水平的二次和三次谐波产生。我们突出的链接与ultransonlocal交换相关函数近似线性响应依赖于时间的密度泛函理论框架内提出的。
2016-06-21 cond-mat.mtrl-sci
Nonempirical Range-Separated Hybrid Functional with Spatially Dependent Screened Exchange
本文提出介电依赖的范围分离杂化泛函SE-RSH，通过引入受COHSEX近似启发的空间依赖精确交换比例，解决了传统泛函在介电失配大的异质固体中描述不准的问题，并在多种界面、固体和纳米颗粒上验证了其准确性。
2023-08-08 cond-mat.mtrl-sci
Initial-state dependence in time-dependent density functional theory
含时密度泛函原则上依赖于系统的初始状态，但这在目前使用的泛函近似中被忽略。对于一个电子，它表明没有初始状态的依赖性：对于任何密度，只有一个初始状态产生一个良好的表现潜力。对于一维空间中两个自旋相同的非相互作用电子，计算了使另一个初始波函数以与基态相同的密度和电流演化的初始势.这个势是表现良好的，可以任意地与原始势不同。
2000-10-26 cond-mat.mtrl-sci
Spin-dependent interactions in orbital-density-dependent functionals: non-collinear Koopmans spectral functionals
本文基于 Wannier 函数和密度泛函微扰理论开发了非共线 Koopmans-compliant 谱泛函，在准粒子近似下准确预测了自旋轨道耦合材料的能带结构，自然包含了标准多体微扰理论中需复杂修正才能获得的自旋依赖相互作用和屏蔽效应。
2024-06-09 cond-mat.mtrl-sci
Spin dynamics from time-dependent spin density-functional theory
我们从含时自旋密度泛函理论出发，导出了磁性材料在线性响应区的自旋波动力学。磁化的运动方程除了包括静态自旋刚度外，还包括“Berry曲率”校正和阻尼项。对后两个量提出了基于均匀自旋极化电子气的梯度展开方案，并将前几个展开系数计算到库仑相互作用的二阶。
2001-08-11 cond-mat.mtrl-sci
Finite-momentum dielectric function and excitonic effects from time-dependent density-functional theory with dielectrically screened hybrid functionals
本文提出混合TDDFT方法，结合介电屏蔽杂化泛函，以较低计算成本准确计算有限动量介电函数，实现激子色散和电子能量损失谱的高效计算。
2025-02-28 cond-mat.mtrl-sci
Phase-Space Explorations in Time-Dependent Density Functional Theory
我们讨论了两个问题，这是特别具有挑战性的近似随时间变化的密度泛函理论（TDDFT）捕获：电离过程中的动量分布，和内存依赖的实时动态。我们提出了一个扩展的TDDFT相空间密度，讨论了这样的“相空间密度泛函理论“的一些正式方面，并解释为什么它可以改善在这两种情况下的问题。对于每一个问题，一个两电子模型系统是精确的数值求解和分析相空间通过维格纳函数分布。
2009-02-11 cond-mat.mtrl-sci
Time-dependent density-matrix functional theory for biexcitonic phenomena
我们制定了一个含时的密度矩阵泛函理论（TDDMFT）方法的高阶相关效应，如双激子在固体中的光学过程的基础上减少两个粒子的密度矩阵的正规轨道表示形式主义。本文导出了双激子的薛定谔方程的一个TDDMFT形式的单体和两体约化密度矩阵，从而在绝热近似下得到了有限的双激子结合能。用接触双激子模型计算了几种体半导体的双激子结合能。
2010-08-09 cond-mat.mtrl-sci
Photoelectron spectra of anionic sodium clusters from time-dependent density-functional theory in real-time
在含时密度泛函理论框架下计算了中性钠小团簇的激发能。在所提出的计算中，我们提取这些能量的偶极和四极信号的功率谱，导致从实时和实时空间传播。为了与测量的光电子能谱进行比较，我们使用相应的单电荷阴离子的离子配置。我们的计算显然改善了早期的静态Kohn-Sham本征值获得的光电子能谱的结果。
2007-08-15 cond-mat.mtrl-sci
Excitonic optical spectrum of semiconductors obtained by time-dependent density-functional theory with the exact-exchange kernel
采用含时密度泛函理论中的精确交换（EXX）Kohn-Sham方法，计算了体硅的光吸收谱，得到了与实验符合较好的吸收谱，其中包含了激子的特征. ESX核的分析表明，包括库仑耦合的电子-空穴对和正确的长波长行为的内核是至关重要的半导体中的激子效应的正确描述。
2002-08-06 cond-mat.mtrl-sci
Real-time exciton dynamics with time-dependent density-functional theory
线性响应时间依赖的密度泛函理论（TDDFT）可以描述绝缘体和半导体光谱中的激子特征，使用行为为$-1/k^{2}$的交换相关（xc）核到首阶。我们展示了如何激子可以在实时TDDFT建模，使用xc矢量势近似，远程校正xc内核构建。我们证明了各种材料，这种实时的方法是一致的频率依赖性的线性响应，获得飞秒激子动力学短脉冲激发后，可以扩展到一些谨慎的非线性制度。
2021-02-02 cond-mat.mtrl-sci
Can time-dependent density functional theory predict the excitation energies of conjugated polymers?
采用含时密度泛函理论（TDDFT）在绝热近似下对有机共轭聚合物的动力学交换关联势进行了研究.计算结果表明，TDDFT激发能的计算精度在很大程度上取决于基态DFT几何优化得到的二面角的精度.我们发现，当两个相邻苯环之间的DFT扭转二面角接近实验二面角时，TDDFT激发能与实验值吻合得相当好。进一步的研究表明，杂化密度泛函可以正确地遵循单重态-单重态和单重态-三重态激发能之间的经验法则，而半局域密度泛函则不能，这表明半局域密度泛函在预测共轭聚合物的三重态激发能方面存在不足.
2009-07-03 cond-mat.mtrl-sci
Bound excitons in time-dependent density-functional-theory: optical and energy-loss spectra
利用含时密度泛函理论（TDDFT）再现了Bethe-Salpeter极化函数的多体图解展开，导出了一种稳健有效的频率相关非局域交换相关$f_{xc}(r,r';ω)$.作为例子，我们计算了LiF、\sio和金刚石的光谱以及LiF的有限动量转移能量损失谱。TDDFT的结果再现非常好的激子效应体现在贝特-萨尔彼得的方法，无论是强约束和共振激子。我们为$f_{xc}$提供了一个工作表达式，它可以快速评估并且易于实现。
2003-10-21 cond-mat.mtrl-sci
Accurate optical spectra through time-dependent density functional theory based on screening-dependent hybrid functionals
我们调查的光学吸收光谱，通过依赖于时间的密度泛函理论（TD-DFT）的基础上，非经验的混合泛函，旨在正确地再现介电函数。与最先进的$GW$计算的比较，然后由Bethe-Sapeter方程（BSE- $GW$）的解决方案显示出密切的协议的过渡能和光谱的主要特征。我们将TD-DFT与BSE- $GW$相结合，重点讨论了模型介电函数和局域交换相关核。目前的TD-DFT方法以计算成本的一小部分实现了BSE- $GW$的准确性。
2020-08-14 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Time-dependent current density functional theory via time-dependent deformation functional theory: A constrained search formulation in the time domain
从含时变形泛函理论（TDDefFT）的观点出发，对含时电流密度泛函理论（TDCDFT）的逻辑结构和基本定理进行了分析和重新思考.它示出的形式主义的TDDefFT允许避免传统的外部电位到密度/电流映射。相反，理论制定的形式类似于在基态DFT的约束搜索程序。在这个公式中的TDCDFT的所有基本泛函出现从一个受约束的通用多体问题的解决方案，在一个共同运动的参考系，这相当于找到一个特定的通用作用泛函的条件极值。结果，进入理论的普遍泛函的物理起源，以及它们的适当因果结构变得明显。特别是，这使得没有任何怀疑的余地，对预测能力的理论。
2009-02-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
turboTDDFT 2.0 - Hybrid functionals and new algorithms within time-dependent density-functional perturbation theory
我们提出了一个新的版本的turboTDDFT代码具有实现的混合泛函，最近推出的伪埃尔米特变体的Liouville-Lanczos方法依赖于时间的密度泛函微扰理论，和一个新开发的类戴维森算法来计算选定的内部特征值/矢量的Liouvillian超算子。我们的实施是彻底验证对基准计算的花青苷（C $_{21}$ O $_{11}$ H $_{21}$）分子使用高斯09和turboTDDFT 1.0代码。
2014-02-03 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Exploring dynamical magnetism with time-dependent density-functional theory: from spin fluctuations to Gilbert damping
我们用含时自旋密度泛函理论来研究动力学磁现象。首先，我们回顾局域自旋密度近似（LSDA）未能正确解释铁和其他巡游铁磁体顺磁态的磁涨落。接下来，我们构建了一个梯度依赖的密度泛函，不受这个问题的LSDA。然后，这个功能是用来推导，第一次，直接从含时密度泛函理论的微磁学的唯象吉尔伯特方程。在此基础上讨论了吉尔伯特阻尼的局限性和扩展，并与唯象理论和实验进行了比较。
2002-11-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Coordinate scaling in time-dependent current density functional theory
耦合常数依赖于时间依赖的{\em电流}密度泛函理论。标度关系可以用来检验近似泛函，并与绝热联系公式相结合，从交换关联核得到基态能量。在Vignale-Kohn近似下，推导了均匀气体的结果。
2005-06-02 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Parallel Transport Time-Dependent Density Functional Theory Calculations with Hybrid Functional on Summit
实时含时交换关联密度泛函理论（rt-TDDFT）在化学和材料科学模拟中有着广泛的应用。然而，它可能比传统的基态DFT模拟昂贵数千倍，因此仅限于小系统。在本文中，我们加速混合功能的rt-TDDFT计算使用并行传输规范的形式主义，和GPU的实现首脑会议。我们的实现可以有效地扩展到786个GPU，用于具有1536个硅原子的大型系统，并且挂钟时间仅为每飞秒1.5小时。这种前所未有的速度使得使用rt-TDDFT和混合泛函能够模拟具有超过1000个原子的大型系统。
2019-05-03 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Non-Adiabatic Approximations in Time-Dependent Density Functional Theory: Progress and Prospects
本文综述了含时密度泛函理论中非绝热（记忆依赖）交换关联泛函近似的研究进展、对计算的影响及开发实用精确泛函所面临的挑战。
2023-05-03 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Time-dependent density functional theory: Past, present, and future
含时密度泛函理论（TDDFT）作为一种提取电子激发态能量的有效工具，在量子化学中得到了广泛的应用。本文讨论了TDDFT如何在范围上更广泛，并产生对更多属性的预测。我们讨论了一些在这些属性的准确预测所涉及的挑战。
2005-01-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Adapting approximate memory potentials for time-dependent density functional theory
含时密度泛函理论的频率相关交换关联核可以用来构造近似的交换关联势。所得到的势函数通常不是协变的，也不服从所谓的零力条件。这两个基本的对称性要求对于在实际应用中使用电势（甚至在线性响应范围内）是必不可少的。我们提供了两种实用的方法来施加这些条件。作为示例，我们采用Gross和Kohn（GK）频率依赖XC泛函（Phys.Rev.Lett. 55，2850（1985）），纠正它，并在钠金属簇上进行数值测试。违反基本对称性会导致不稳定性或寄生低频模式。
2007-08-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Accurate optical spectra of solids from pure time-dependent density-functional theory
我们提出了精确的光学光谱的半导体和绝缘体在一个纯粹的Kohn-Sham时间依赖密度泛函方法。特别是，我们表明，吸收的发病是很好地再现时，与实验相比。没有经验信息或Kohn-Sham密度泛函理论以外的理论，如$GW$，被调用来校正Kohn-Sham间隙。我们的方法依赖于含时密度泛函理论的交换相关核和基态密度泛函理论的导数不连续性之间的联系。我们明确地展示了如何将这两个量联系起来。我们说明了我们的方法的准确性和简单性，通过将其应用到各种半导体（Si，GaP，GaAs）和宽禁带绝缘体（C，LiF，Ar）。
2020-02-20 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
A brief compendium of time-dependent density-functional theory
含时密度泛函理论（TDDFT）是求解含时电子多体问题的一种形式上精确的方法，被广泛用于计算激发能。我们提出了TDDFT的基本框架，实际方面和应用的调查。本文主要面向非专家（学生或其他领域的研究人员），他们希望了解TDDFT的现状，而不会深入到正式的细节。
2014-01-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Effective Maxwell equations from time-dependent density functional theory
研究了在宏观外电场和磁场作用下，理想晶体中相互作用电子的行为。从含时密度泛函理论出发，导出了宏观电场和磁场的有效麦克斯韦方程组。有效的介电常数和磁导率系数。
2010-10-23 cond-mat.mtrl-sci math-ph math.MP
Static and Time Dependent Density Functional Theory with Internal Degrees of Freedom: Merits and Limitations Demonstrated for the Potts Model
我们提出了一个扩展的密度泛函理论（DFT）形式主义的晶格气体系统的内部自由度。为了测试DFT方法中常用的近似，我们研究了一维Potts模型中占据（密度）剖面的静态和动态。特别地，通过对该模型取精确的泛函，我们可以直接评估含时密度泛函理论（TDFT）中所用的局部平衡近似的质量。与蒙特卡罗模拟比较，发现有很好的一致性。最后，TDFT的主要局限性进行了论证。
2003-08-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Towards efficient orbital-dependent density functionals for weak and strong correlation
我们提出了一个新的范式设计交换相关泛函的密度泛函理论。电子对的关联明确的装置最近开发的二阶Bethe-Goldstone方程（BGE 2）的方法。在这里，我们提出了一个筛选的BGE 2（sBGE 2）的变体，有效地调节给定的电子对的耦合。sBGE 2正确地解离了H $_2$和H $_2^+$，这个问题长期以来一直被认为是密度泛函理论中的一个巨大挑战。然后将sBGE 2泛函作为轨道依赖性泛函（称为ZRPS）的构建块，ZRPS是PBE 0混合泛函的自然延伸。虽然sBGE 2在H $_2$和H $_2^{+}$中的良好性能变差，但ZRPS在各种化学环境中从弱到强的相关性产生了相对于其他密度泛函的显著且一致的改进。
2016-08-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
On the relation between the scalar and tensor exchange-correlation kernels of the time-dependent density-functional theory
标量$f_{xc}$和张量$\hat{f}_{xc}$交换相关（xc）核分别是含时密度泛函理论和含时电流密度泛函理论的关键成分。我们推导出一个相对简单的关系，这两个内核的假设下，动态XC可以被认为是“弱”。我们希望我们的公式能够作为直接进入许多应用的纯量$f_{xc}$和张量$\hat{f}_{xc}$之间的方便桥梁，张量由于其在空间中的位置，更容易逼近。
2010-01-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Time dependent density functional theory for nonadiabatic electronic dynamics
我们证明了在给定相互作用系统的初始密度矩阵的情况下，耦合到核自由度的相互作用电子系统的含时单电子核密度矩阵可以精确地由具有任意指定的电子-电子相互作用的耦合到相同核自由度的电子系统的密度矩阵来再现.这种形式使严格的含时密度泛函理论的建设，研究非绝热电子动力学。作为绝热极限的特例，我们得到了Runge-Gross定理和Van Leeuwen定理。
2009-01-10 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Orbital Dependent Electronic Masses in Ce Heavy Fermion Materials studied via Gutzwiller Density Functional Theory
采用局域密度泛函理论和多体Gutzwiller近似相结合的方法研究了一系列铈基重费米子材料。计算orbial相关的电子质量增强参数进行了比较，从索末菲系数的测量值提取的可用数据。Gutzwiller密度泛函理论显示出显着遵循的趋势，在各种Ce化合物，并给出重要的见解轨道选择性质量重整化，可以更好地理解广泛传播的数据。
2014-03-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Application of object-oriented programming in a time-dependent density-functional theory calculation of exciton binding energies
本文讨论了面向对象的编程科学计算的好处，使用我们最近的激子结合能的计算与时间相关的密度泛函理论（arXiv：1302.6972）作为一个案例研究。我们发现，一个面向对象的方法，大大方便了开发，调试和未来的扩展代码，促进代码重用。我们表明，并行性很容易添加到我们的代码中的ScaLAPACK，Boost：：MPI和OpenMP的面向对象的方式。
2013-03-11 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Bloch's theorem in orbital-density-dependent functionals: Band structures from Koopmans spectral functionals
Koopmans兼容的泛函提供了一个轨道密度依赖的框架，用于精确评估光谱特性;它们是通过对系统的总能量相对于任何轨道的占用施加广义分段线性条件而获得的。在晶体材料中，由于泛函的轨道密度依赖性，将总能量最小化到基态提供了一组最小化的变分轨道，这些变分轨道被局部化，从而打破了基础晶格的周期性。尽管如此，我们表明，布洛赫对称性可以被保存，它是可能的，以描述的电子态与带结构的图片，由于Wannier的变分轨道的字符。我们还提出了一种方法来展开和插值的电子带超原胞（$Γ$点）计算，这使我们能够计算完整的能带结构与Koopmans兼容的泛函。一组基准半导体和绝缘体的结果显示出非常好的协议与国家的最先进的多体微扰理论和实验，强调这些光谱泛函预测能带结构的可靠性。
2022-07-05 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
On the Finite Element Implementation of Functionally Graded Materials
我们调查的有限元方法的上下文中的功能梯度性能的数值实现。功能梯度材料（FGM）固有的弹性性质的宏观变化通过两种最常用的方案在单元水平引入：（i）基于节点的梯度，通常通过辅助（非物理）温度依赖性，和（ii）基于高斯积分点的梯度。这些配方进行了广泛的比较，解决了一些典型的边值问题，可以得到解析解。的显着差异的性质所揭示的结果进行了详细的研究。我们提供了一个用户子程序的有限元软件包ABAQUS，以克服商业软件中实现功能梯度材料的最流行的方法的局限性。使用可靠的，基于元素的配方来定义材料性能的变化可能是FGM和其他非均匀材料的断裂评估的关键。
2019-01-17 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Time-resolved exciton wave functions from time-dependent density-functional theory
含时密度泛函理论（TDDFT）是一种计算效率高的第一性原理方法，用于计算绝缘体和半导体中的光谱，包括激子效应。我们展示了如何激子波函数可以从TDDFT通过科恩-沙姆过渡密度矩阵，无论是在依赖于频率的线性响应制度和实时传播。使用一维模型固体的方法进行说明。特别是，我们表明，我们的方法提供了洞察激子的形成和解离的实时。这为通过实时TDDFT对材料中激子动力学进行时间分辨研究打开了大门。
2020-12-26 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Real-Time Time-Dependent Density Functional Theory within FHI-aims
实时含时密度泛函理论（TDDFT）已经成为在第一性原理密度泛函理论水平上模拟量子动力学的一个有吸引力的工具。近年来，在这一领域取得了一些进展和应用，并有望导致新的见解。在这里，我们提出了我们的通用和高效的实时TDDFT实现到全电子数值基集DFT代码包FHI-AIMS。本文旨在简要概述我们如何执行此任务，以及通过我们的实现可以完成哪些工作。我们进一步阐明了基组大小与吸收光谱模拟结果准确性的关系。
2020-08-20 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
A Time-Dependent Random State Approach for Large-scale Density Functional Calculations
我们发展了一种基于密度泛函理论的自洽第一性原理方法。采用不对角化的含时随机态方法，得到了态密度、费米能和电子密度等物理量。用于计算全局或局部变量的数值误差总是按$1/\sqrt{SN_{e}}$缩放，其中$N_{e}$是电子的数量，而$S$是随机状态的数量，导致计算成本与系统大小呈次线性关系。在大系统的极限下，一个随机状态就足以达到合理的精度。该方法的准确性和标度特性的解析推导和数值验证在不同的凝聚态系统。我们的含时随机态方法为大规模密度泛函计算提供了一个强有力的策略。
2023-01-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Density-functional theory for systems with noncollinear spin: orbital-dependent exchange-correlation functionals and their application to the Hubbard dimer
发展了一类新的轨道相关交换相关势，用于非共线自旋密度泛函理论。从优化的有效势（OEP）的形式主义的确切的交换势-广义的非共线的情况下-相关效应通过一个自洽的程序的启发Singwi-Tosi-Land-Sjolander（STLS）方法。的轨道相关的xc电位施加到均匀和非共线的磁场的哈伯德二聚体和精确对角化和Bethe-anastrous本地自旋密度近似。STLS给出了总能量，密度和磁化强度的整体最佳性能，特别是在弱到中等相关的制度。
2018-05-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Time-dependent density-functional approach for exciton binding energies
含时密度泛函理论（TDDFT）可以精确地描述绝缘体和半导体中的光学过程，包括激子效应。从线性化的TDDFT半导体布洛赫方程的两带模型，我们推导出一个简单的形式计算激子结合能。这种形式主义导致了标准的Wannier方程的激子，具有由长程和动态交换相关（XC）效应确定的非局部有效的电子-空穴相互作用的推广。我们计算激子结合能在几个直接带隙半导体，使用交换只和模型XC内核。
2009-02-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Propagation of Initially Excited States in Time-Dependent Density Functional Theory
许多含时密度泛函理论最近的应用开始于一个初始的激发态，并使用绝热近似的交换相关势传播。然而，这将激发态密度插入基态近似。通过研究一系列的模型计算，我们强调的相关性的初始状态的依赖性的确切的功能时，开始在一个激发态，并探讨固有的错误绝热近似忽略这种依赖性。
2012-03-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other physics.chem-ph
Time-dependent density functional theory for a unified description of ultrafast dynamics: pulsed light, electrons, and atoms in crystalline solids
我们发展了一种新的多尺度计算方案来描述光电磁场与晶体中的电子和原子的耦合动力学，其中基于含时密度泛函理论的第一性原理分子动力学被用来描述微观动力学。该方法适用于非线性和超快光学中的广泛现象。为了证明该方法的有效性，我们将其应用于探测脉冲传播过程中发生拉曼放大的金刚石中相干声子的泵浦-探测测量。
2018-10-15 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Geometric Time-Dependent Density Functional Theory
CERMICS, École des Ponts – Institut Polytechnique de Paris（巴黎路桥学院-巴黎理工学院）；Inria（法国国家数字与工程科学研究所）；Fédération CNRS Bézout（CNRS贝祖联盟）；Laboratoire de Chimie Théorique, Sorbonne Université and CNRS（索邦大学与法国国家科学研究中心理论化学实验室）；CEREMADE, CNRS, Université Paris-Dauphine, PSL Research University（巴黎第九大学、法国国家科学研究中心与PSL研究大学数学与方法中心）
本文提出基于固定密度状态几何结构的TDDFT新方法，引入无轨道TDDFT的流体动力学方程和非局域算子，通过一维软库仑系统模拟验证。
2026-03-29 cond-mat.mtrl-sci math-ph math.MP
Extending Nonlocal Kinetic Energy Density Functionals to Isolated Systems via a Density-Functional-Dependent Kernel
HEDPS, CAPT, School of Physics and School of Mechanics and Engineering Science, Peking University（北京大学物理学院与工程力学系）
本文通过构建密度泛函依赖的核，解决了非本地动能密度泛函在孤立系统中的不稳定性问题，提升了计算效率和精度。
2026-03-15 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
A weight-dependent local correlation density-functional approximation for ensembles
我们报告了一个本地的，依赖于重量的相关密度泛函近似，结合信息的背景下的密度泛函理论的合奏（eDFT）的基态和激发态。这种用于系综的密度泛函近似是专门设计用于计算Gross-Oliveira-Kohn（GOK）DFT内的单激发和双激发（即，中性激发的eDFT），并且可以被看作是在系综上下文中无处不在的局部密度近似的自然扩展。由此产生的密度泛函近似，基于有限和无限的均匀电子气模型，自动纳入臭名昭著的衍生不连续贡献的激发能通过其明确的系综重量依赖。通过计算一维多电子系统中弱、中、强关联区的单激发和双激发，说明了该方法的准确性。虽然本权重相关泛函是专门为一维系统设计的，但这里提出的方法是通用的，即，直接适用于现实的三维系统，如分子和固体的重量相关的泛函的建设。
2020-05-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.chem-ph
Three- to two-dimensional crossover in time-dependent density-functional theory
准二维（2D）系统，如量子阱中的电子气，是多体理论的重要模型系统。在基态密度泛函理论中，从3D到2D的交叉的早期研究表明，基于3D电子气的局域和半局域交换相关泛函适用于宽量子阱，但最终随着接近2D极限而失效。我们现在考虑动力学的情况下，研究各种线性响应交换内核的性能与时间相关的密度泛函理论。我们比较近似的本地，半本地和轨道相关的交换内核，并分析其性能的子带间和intrasubband等离激元的量子阱接近2D的限制。3D（半）本地交换泛函被发现失败的量子阱宽度相比，2D Wigner-Seitz半径，这意味着在实践中，3D本地交换仍然有效的准2D动力学制度的典型量子阱参数，除了非常低的密度。
2014-10-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci quant-ph
