Nonadiabatic Time-Dependent Spin-Density Functional Theory for strongly correlated systems
提出了一种非绝热含时自旋密度泛函理论（TDSDFT）方法，用于研究强电子关联系统的单电子激发态和超快响应.非绝热交换相关核（XC）的相关部分描述了这些关联，XC核是利用强关联电子的哈伯德模型的一些精确结果构造的。我们表明，相应的非绝热XC内核再现的哈伯德二聚体和无限维哈伯德模型，其中一些是不可能得到的绝热方法内的频谱的主要特征。该理论可应用于强关联电子系统的平衡和非平衡的DFT研究，包括纳米结构的重要情况下，它会导致必要的计算能力显着减少。
2013-10-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Second-order nonadiabatic couplings from time-dependent density functional theory: Evaluation in the immediate vicinity of Jahn-Teller/Renner-Teller intersections
为了对电子和原子核的非绝热动力学进行严格的量子模拟，不仅需要一阶非绝热耦合的知识，而且需要二阶非绝热耦合的知识。在这里，我们提出了一种方法来有效地计算二阶NAC的含时密度泛函理论（TDDFT）的基础上，Casida的计算适用于一阶NAC的计算，这已经证明了在我们以前的工作，可以被证明是有效的计算二阶NAC之间的基态和单激发态内的Tamm-Dancoff近似。对Jahn-Teller和Renner-Teller交叉点附近的二阶NAC的实验计算表明，结合修正的线性响应理论，TDDFT的计算结果与Jahn-Teller / Renner-Teller模型的预测结果吻合较好.相反的发散行为的一阶NAC附近的所有类型的交叉点，笛卡尔分量的二阶NAC被证明是可以忽略不计的小Renner-Teller掠交会附近，而他们是显着大的Jahn-Teller圆锥形交叉点附近。然而，在Jahn-Teller系统中，二阶NAC的分量可以在很大程度上相互抵消，这表明在实际动力学模拟中忽略二阶NAC的背景。另一方面，它表明，这样的取消在椭圆Jahn-Teller系统中变得不那么有效，因此二阶NAC的作用需要在严格的框架中进行评估。我们的研究表明，TDDFT有望为非绝热过程的全量子力学模拟提供精确的NAC数据。
2011-05-31 cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus physics.chem-ph
Room Temperature Hydrogen Atom Scattering Experiments Are Not a Sufficient Benchmark to Validate Electronic Friction Theory
本研究指出室温氢原子散射实验不足以验证电子摩擦理论，发现均匀电子气近似与实验的一致性源于误差抵消，仅低温实验可区分不同近似，还识别了不同理论水平非绝热能量损失的特征供未来测量。
2024-11-28 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
A Haldane-Anderson Hamiltonian Model for Hyperthermal Hydrogen Scattering from a Semiconductor Surface
本文提出了一种Haldane-Anderson哈密顿模型，用于描述半导体表面超热氢散射，并通过模拟验证了非绝热能量耗散与初始动能的关系。
2025-12-06 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Path integral formulation for quantum nonadiabatic dynamics and the mixed quantum-classical limit
这项工作确定了几何效应的动力学由于非绝热耦合在玻恩-奥本海默系统，并提供了一个系统的方法来推导修正混合量子经典方法。具体地说，一个精确的路径积分公式的量子非绝热动力学的玻恩奥本海默系统的描述。全量子动力学传播子的定态相位近似。结果表明，量子修正混合量子经典方法可以通过固定相位近似的全量子动力学。本文在Eschlafest框架下，给出了电子非绝热耦合对原子核动力学的量子修正的严格描述。最少开关表面跳跃方法示出获得作为一个准经典近似的动力学和自然的半经典扩展，包括经典禁止的非绝热跃迁的建议。
2007-02-25 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph quant-ph
Mode specific electronic friction in dissociative chemisorption on metal surfaces: H$_2$ on Ag(111)
电子摩擦和随之而来的非绝热能量损失在金属表面的化学反应动力学中起着重要的作用。使用分子动力学与电子摩擦评估的飞行从密度泛函理论，我们发现强烈的模式依赖性和非绝热能量损失的优势沿键拉伸坐标的散射和解离的化学吸附的H $_2$在Ag（111）表面。具有不同初始条件的示例性轨迹表明，这种模式特异性在解离化学吸附事件期间转化为调制的能量损失。尽管约5%的非绝热能量损失较小，但摩擦力的方向性引起影响单个反应结果的动态转向，特别是对于低入射能量和振动激发的分子。模式特定的摩擦诱导增强的振转能量而不是平移能量的损失，并将在其对分子散射实验中的最终能量分布的影响中最明显。
2017-05-27 cond-mat.mtrl-sci
Determining the effect of hot electron dissipation on molecular scattering experiments at metal surfaces
在金属表面的热化学和光化学中，电子和原子在相当的能量和时间尺度上的协同运动所产生的非绝热效应无所不在。激发（热）电子可以通过贡献状态依赖的反应概率来可测量地影响分子-金属反应。NO在Au（111）上的振动态-态散射是这方面研究最多的例子之一，为发展各种非绝热理论提供了实验基础。这个系统经常被引用为电子摩擦理论失败的主要例子，电子摩擦理论是一个非常有效的模型，可以解释由于金属中产生热电子而导致的金属吸附分子上的耗散力。然而，与实验相比，准确的失败和它们的理论来源并没有建立任何系统，因为动态特性受到许多复合模拟误差的影响，其中非绝热处理的质量只是其中之一。我们使用电子结构理论的高维机器学习表示来最大限度地减少量子化学产生的错误。这使我们能够进行一个全面的定量分析的性能的非绝热分子动力学在描述振动状态到状态的NO在Au（111）上的散射，并直接比较绝热的结果。我们发现，电子摩擦理论准确地预测弹性和单量子能量损失，但低估了多量子能量损失和高估分子捕获在高振动激发。我们的分析表明，多量子能量损失可以在摩擦理论中得到弥补，而对捕获的高估则构成了电子摩擦理论的真正崩溃。解决这种对催化和表面化学动态过程的高估需要更复杂的理论。
2020-12-09 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Nonadiabatic polaron dynamics from machine-learned hopping trajectories
University of Vienna, Faculty of Physics and Center for Computational Materials Science（维也纳大学物理系与计算材料科学中心）；College of Environmental Science and Engineering, North China Electric Power University（华北电力大学环境科学与工程学院）；School of Physics, Beihang University（北京航空航天大学物理学院）
本研究开发结合机器学习辅助极化子动力学与非绝热分子动力学的模拟框架，证实极化子跳跃的绝热/非绝热分类，揭示 TiO₂、MgO 及 TiO₂(110)表面中极化子跳跃机制对激发态动力学的影响。
2026-10-15 cond-mat.mtrl-sci
First-principles Nonadiabatic Dynamics of Molecules at Metal Surfaces with Vibrationally Coupled Electron Transfer
针对金属表面分子电子转移非绝热动力学难题，提出基于神经网络绝热势与表面跳跃模拟的第一性原理方法，无需经验参数即准确重现 CO/Au(111) 散射实验结果，揭示了不同振动激发态的弛豫机制。
2024-01-04 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph physics.chem-ph
Nonadiabatic Electron Manipulation in Quantum-Dot Arrays
提出了一种利用离散能级非绝热双交叉的量子干涉相干操纵量子点中电子隧穿的新方法。在这种方法中，我们只需要一个平滑变化的栅极电压来操纵电子，而没有突然的开关。本文提出了一种系统的光滑门脉冲设计方法，利用简单的解析公式将二能级电子态驱动到基本上任意的目标态，并对耦合双量子点和量子点阵列进行了电子完全转移的数值模拟。对操作时间的估计表明，该方法可以应用于实际的量子点。
2004-11-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
The Role of Tensorial Electronic Friction in Energy Transfer at Metal Surfaces
非绝热能量弛豫的精确描述是模拟金属表面原子动力学的关键。由于电子-空穴对激发耦合到分子吸附物运动的界面能量转移通常用具有电子摩擦的朗之万分子动力学来模拟。本文采用一阶含时微扰理论（TDPT）在密度泛函理论（DFT）水平上计算了全电子摩擦张量。结果表明，摩擦张量一般是各向异性和非对角的，如Pd（100）面上的氢原子和Cu（100）面上的CO.这意味着电子-空穴对在金属表面诱导的非绝热耦合导致摩擦诱导模式耦合，因此打开了额外的能量重新分配的通道。我们证明了我们的结果的鲁棒性和准确性，通过直接比较建立的方法和实验数据。
2017-12-06 cond-mat.mtrl-sci
Nonadiabatic Ehrenfest molecular dynamics within the projector augmented-wave method
我们推导出了非绝热Escherichfest分子动力学方程，该方程在电子随时间离散的情况下保持总能量。离散化在所有情况下都是时间依赖的，其中它或它的一部分取决于原子核的位置，例如，在原子轨道基组中，以及在投影增广波（PAW）方法中，其中增广函数取决于原子核的位置。我们已经推导、实现和分析了能量守恒方程及其最常见的一维测试系统近似，在此我们可以实现收敛到高精度的数值结果。基于一维的观测结果，我们利用PAW方法和含时密度泛函方法实现并分析了三维的Escherfest分子动力学。我们证明了我们的方法的适用性进行计算的小和中等大小的分子在绝热和非绝热制度。
2011-09-28 cond-mat.mtrl-sci
Raman evidence for nonadiabatic effects in optical phonon self-energies of transition metals
本文报道了温度对六方密排结构过渡金属光学声子自能的影响。观察到声子能量的各向异性软化和声子线宽随温度的增加而变窄。这些效应在基于\textit{ab initio}电子结构的声子谱函数的计算中得到再现，并考虑了声子对载流子的散射。结合观测和模拟结果表明，观测到的异常和电子-声子相互作用引起的电子谱重整化之间存在联系。强调声子能量的温度依赖性类似于非谐行为，但实际上是电子诱导效应。
2016-11-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other cond-mat.str-el
Electronic nonequilibrium effect in ultrafast-laser-irradiated solids
本文通过紧束缚分子动力学模拟，研究超快激光辐照固体中的电子非平衡效应，发现其减慢电子-声子耦合并改变半导体和绝缘体的非热相变损伤阈值，强调可靠模型需同时包含电子非平衡、非绝热耦合和非热势演化。
2023-11-09 cond-mat.mtrl-sci
Spectral analysis of electron transfer kinetics II
本文用新近提出的光谱分析方法研究了德拜溶剂中的电子转移过程。一个非绝热的两态扩散方程的光谱结构进行了研究，揭示了各种动力学制度，其特征在于广泛的物理参数;电子耦合，能量偏置，重组能，和溶剂弛豫速率。在这个统一的框架内，电子转移动力学的几个动力学行为，包括绝热拉比振荡，从非绝热到绝热极限的交叉，从非相干到相干的动力学极限的过渡，和动态浴效应，被证明，并与以前的理论模型的结果进行比较。用光谱分析方法计算了电子转移体系的动力学。指出在重组能较大的情况下，非绝热扩散方程表现出非物理行为，产生一个负的本征值。
2002-03-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
