We report a local, weight-dependent correlation density-functional approximation that incorporates information about both ground and excited states in the context of density-functional theory for ensembles (eDFT). This density-functional approximation for ensembles is specially designed for the computation of single and double excitations within Gross--Oliveira--Kohn (GOK) DFT (i.e., eDFT for neutral excitations), and can be seen as a natural extension of the ubiquitous local-density approximation in the context of ensembles. The resulting density-functional approximation, based on both finite and infinite uniform electron gas models, automatically incorporates the infamous derivative discontinuity contributions to the excitation energies through its explicit ensemble weight dependence. Its accuracy is illustrated by computing single and double excitations in one-dimensional many-electron systems in the weak, intermediate and strong correlation regimes. Although the present weight-dependent functional has been specifically designed for one-dimensional systems, the methodology proposed here is general, i.e., directly applicable to the construction of weight-dependent functionals for realistic three-dimensional systems, such as molecules and solids.
Exact ensemble density functional theory for excited states in a model system: investigating the weight dependence of the correlation energy
包层密度泛函理论（eDFT）是含时DFT（TD-DFT）的一种与时间无关的精确替代方法，用于计算激发能。尽管其形式上的简单性和优势相比，TD-DFT（多个激发，例如，可以很容易地考虑在一个合奏），eDFT是不标准的，这基本上是由于缺乏可靠的近似交换相关（xc）泛函合奏。继Smith等人[Phys. Rev. B 93，245131（2016）]之后，我们在这项工作中提出为非平凡的不对称Hubbard二聚体构建一个精确的eDFT，从而更深入地了解各种相关机制中系综xc能量的权重依赖性。为了这个目的，一个精确的解析表达式依赖于重量的系综交换能已被导出。利用勒让德-芬切尔变换计算了互补精确系综关联能。有趣的功能，如在系综xc势在强关联极限的不连续性已被合理化的广义绝热连接形式主义。最后，研究了基态密度泛函近似引起的泛函驱动误差。在严格对称的情况下，或在弱关联制度，结合系综精确交换与基态关联泛函给出相对准确的系综能量。然而，当在强关联区域接近等系综时，这种近似导致具有负斜率的高度弯曲的系综能量，这是非物理的。在这种情况下，使用基态交换和相关泛函给出了更好的结果。事实上，在某些密度域中，几乎可以恢复精确的系综能量。密度驱动误差的分析留待以后的工作。
Exploring weight-dependent density-functional approximations for ensembles in the Hubbard dimer
Gross-Oliveira-Kohn密度泛函理论（GOK-DFT）是DFT到激发态的扩展，其中基本变量是系综密度，即基态和激发态密度的加权和。系综能量（即基态和激发态能量的加权和）可以作为系综密度的函数而变分获得。与DFT类似，GOK-DFT中建模的关键成分是交换相关泛函。发展密度泛函近似（DFA）的合奏是一项复杂的任务，密度和重量的依赖关系，原则上应该重现。在最近的一篇论文[Phys. Rev. B 95，035120（2017）]中，作者将精确的GOK-DFT应用于简单但非平凡的Hubbard二聚体，以研究（数值）重量依赖性在计算激发能中的重要性。在这项工作中，我们推导出各种密度和相关制度的分析DFA的Legendre-Fenchel变换形式主义。功能和密度驱动的错误进行评估，为每个DFA。有趣的是，当使用系综精确交换功能时，这些误差可能很大，特别是如果二聚体是对称的，但它们相互抵消，使得通过线性插值获得的激发能总是准确的，即使在强相关的制度。
Individual correlations in ensemble density-functional theory: State-driven/density-driven decompositions without additional Kohn-Sham systems
Gould和Pittalis [Phys. Rev. Lett. 123，016401（2019）]最近揭示了密度驱动（DD）相关能量，该能量特定于多电子系综，必须通过近似来解释。在这封信中，我们推导出一个一般的和更简单的表达式的系综权重，系综Kohn-Sham（KS）轨道，以及它们的线性响应的变化，在系综权重。由于不需要额外的状态驱动KS系统，它的评估大大简化。我们确认DD效应的重要性，并介绍了一个直接的和有前途的路线近似。
N-centered ensemble density-functional theory for open systems
提出了N中心系综密度泛函理论（DFT）的两个（所谓的左和右）变体[Senjean和Fromager，Phys. Rev. A 98，022513（2018）]。与理论的原始表述不同，这些变体允许用分数电子数描述系统。虽然用于开放系统的常规DFT仅使用真实电子密度作为基本变量，但左/右N中心系综DFT反而依赖于（i）积分到电子的中心（整数）数目N的虚构系综密度，以及（ii）等于真实电子数与N的偏差的巨正则系综权重$α$。在这样一个形式主义，臭名昭著的衍生物不连续性时，出现交叉的整数个电子的描述正是通过在$α$的依赖性的左，右N-中心的合奏哈特里交换相关密度泛函。将N心系综引入到现有的密度泛函嵌入理论中，有望为通过纯态N电子多体波函数对开放碎片进行原则上精确的描述铺平道路。目前正在朝这个方向开展工作
Structural, Electronic, and Dynamical Properties of Liquid Water by ab initio Molecular Dynamics based on SCAN Functional within the Canonical Ensemble
采用SCAN元-GGA泛函近似，对正则系综中的液态水进行了从头算分子动力学（AIMD）模拟，并与GGA水平的PBE泛函和包含PBE泛函的Tkatchenko-Scheffler van der Waals（vdW）色散修正的结果进行了系统的比较.我们分析了液态水的各种性质，包括径向分布函数，氧-氧-氧三重态角分布，四面体，氢键，扩散系数，环统计，态密度，带隙和偶极矩。我们发现，扫描功能通常是更准确的比其他两个功能的液态水，不仅捕获的中程VDW相互作用，但也减轻了PBE模拟中规定的过于强大的氢键。我们还比较了基于扫描的AIMD模拟的结果在典型的等温等压合奏。我们的研究结果表明，SCAN提供了一个可靠的描述大多数结构，电子和动力学性质的液态水。
Charged excitations made neutral: N-centered ensemble density functional theory of Fukui functions
Laboratoire de Chimie Quantique, Institut de Chimie, CNRS / Université de Strasbourg（斯特拉斯堡大学化学研究所量子化学实验室）；University of Strasbourg Institute for Advanced Study（斯特拉斯堡大学高等研究院）
Efficient Bosonic and Fermionic Sinkhorn Algorithms for Non-Interacting Ensembles in One-body Reduced Density Matrix Functional Theory in the Canonical Ensemble
Ensemble density functional theory of excited states: Exact N-centered formalism and practical opportunities
Laboratoire de Chimie Quantique, Institut de Chimie, CNRS / Université de Strasbourg（斯特拉斯堡大学化学研究所量子化学实验室）；University of Strasbourg Institute for Advanced Study（斯特拉斯堡大学高等研究院）；Université de Lorraine, CNRS, LPCT（洛林大学CNRS LPCT）
Elimination of the asymptotic fractional dissociation problem in Kohn-Sham density functional theory using the ensemble-generalization approach
密度泛函理论中的许多近似都错误地预言，多电子系统可以离解成分数电荷碎片。在这里，我们重新审视解离双原子分子的情况下，已知表现出这个问题时，在标准的方法，包括本地自旋密度近似（LSDA）的研究。通过使用我们最近提出的[E。Kraisler和L. Kronik，Phys. Rev. Lett. 110，126403（2013）]整体推广，我们发现，渐近分数解离被消除在所有系统检查，即使潜在的交换相关性（xc）仍然是LSDA。此外，由于系综推广程序，Kohn-Sham势发展的空间步骤之间的解离原子，反映了出现的衍生物的xc能量泛函的不连续性。这一步，在过去预测的精确科恩-沙姆潜力和观察到的一些更先进的近似形式，是一个理想的功能，防止任何分数之间的电荷转移系统的片段。人们通常认为，简单的xc近似，如LSDA不能发展这一步。然而，我们的研究结果表明，集成推广到分数电子密度自动引入所需的步骤，甚至最简单的近似xc泛函和正确预测渐近整数离解。
