密度泛函理论（DFT）通过用基于高密度和低密度极限的典范物理模型取代难以处理的{ \em ab initio}计算，极大地扩展了我们计算和理解电子基态的能力。但是，激发态的类似处理落后了。在这里，我们解决了这个突出的问题，采用广义的密度泛函理论系综态（EDFT）。因此，我们解决所有电子系统的强（低密度）和弱（高密度）相关制度的重要范例的情况下。我们表明，高密度极限连接到最近，精确可解的EDFT结果。低密度极限揭示了一个未被注意和最意想不到的结果--严格关联的{ \em基态}的密度泛函可以{ \em直接}用于激发态。对激发结构的非平凡依赖仅在第三前导阶出现。总的来说，我们的研究结果提供了有效的激发态模型的基础，精确的低密度和高密度的限制之间的插值，我们说明的情况下，在H $_2$和一个环的量子阱的单线态激发。
英文摘要：
Density functional theory (DFT) has greatly expanded our ability to affordably compute and understand electronic ground states, by replacing intractable {\em ab initio} calculations by models based on paradigmatic physics from high- and low-density limits. But, a comparable treatment of excited states lags behind. Here, we solve this outstanding problem by employing a generalization of density functional theory to ensemble states (EDFT). We thus address important paradigmatic cases of all electronic systems in strongly (low-density) and weakly (high-density) correlated regimes. We show that the high-density limit connects to recent, exactly-solvable EDFT results. The low-density limit reveals an unnoticed and most unexpected result -- density functionals for strictly correlated {\em ground} states can be reused {\em directly} for excited states. Non-trivial dependence on excitation structure only shows up at third leading order. Overall, our results provide foundations for effective models of excited states that interpolate between exact low- and high-density limits, which we illustrate on the cases of singlet-singlet excitations in H$_2$ and a ring of quantum wells.
Ensemble density functional theory of excited states: Exact N-centered formalism and practical opportunities
Laboratoire de Chimie Quantique, Institut de Chimie, CNRS / Université de Strasbourg（斯特拉斯堡大学化学研究所量子化学实验室）；University of Strasbourg Institute for Advanced Study（斯特拉斯堡大学高等研究院）；Université de Lorraine, CNRS, LPCT（洛林大学CNRS LPCT）
Exact ensemble density functional theory for excited states in a model system: investigating the weight dependence of the correlation energy
包层密度泛函理论（eDFT）是含时DFT（TD-DFT）的一种与时间无关的精确替代方法，用于计算激发能。尽管其形式上的简单性和优势相比，TD-DFT（多个激发，例如，可以很容易地考虑在一个合奏），eDFT是不标准的，这基本上是由于缺乏可靠的近似交换相关（xc）泛函合奏。继Smith等人[Phys. Rev. B 93，245131（2016）]之后，我们在这项工作中提出为非平凡的不对称Hubbard二聚体构建一个精确的eDFT，从而更深入地了解各种相关机制中系综xc能量的权重依赖性。为了这个目的，一个精确的解析表达式依赖于重量的系综交换能已被导出。利用勒让德-芬切尔变换计算了互补精确系综关联能。有趣的功能，如在系综xc势在强关联极限的不连续性已被合理化的广义绝热连接形式主义。最后，研究了基态密度泛函近似引起的泛函驱动误差。在严格对称的情况下，或在弱关联制度，结合系综精确交换与基态关联泛函给出相对准确的系综能量。然而，当在强关联区域接近等系综时，这种近似导致具有负斜率的高度弯曲的系综能量，这是非物理的。在这种情况下，使用基态交换和相关泛函给出了更好的结果。事实上，在某些密度域中，几乎可以恢复精确的系综能量。密度驱动误差的分析留待以后的工作。
Exploring weight-dependent density-functional approximations for ensembles in the Hubbard dimer
Gross-Oliveira-Kohn密度泛函理论（GOK-DFT）是DFT到激发态的扩展，其中基本变量是系综密度，即基态和激发态密度的加权和。系综能量（即基态和激发态能量的加权和）可以作为系综密度的函数而变分获得。与DFT类似，GOK-DFT中建模的关键成分是交换相关泛函。发展密度泛函近似（DFA）的合奏是一项复杂的任务，密度和重量的依赖关系，原则上应该重现。在最近的一篇论文[Phys. Rev. B 95，035120（2017）]中，作者将精确的GOK-DFT应用于简单但非平凡的Hubbard二聚体，以研究（数值）重量依赖性在计算激发能中的重要性。在这项工作中，我们推导出各种密度和相关制度的分析DFA的Legendre-Fenchel变换形式主义。功能和密度驱动的错误进行评估，为每个DFA。有趣的是，当使用系综精确交换功能时，这些误差可能很大，特别是如果二聚体是对称的，但它们相互抵消，使得通过线性插值获得的激发能总是准确的，即使在强相关的制度。
