Excitation energies from time-dependent density functional theory using exact and approximate functionals
研究了交换关联势和交换关联核在含时密度泛函理论计算激发能中的作用。从基态Kohn-Sham势和两种依赖于轨道的近似计算了He和Be原子的激发能。这些是精确交换和自相互作用校正的局域密度近似（SIC-LDA），两者都使用Krieger-Li-Iafrate（KLI）近似计算。对于交换相关核，测试了三种绝热近似：局域密度近似，精确交换和SIC-LDA。基态交换关联势的选择对大多数激发能的绝对位置影响最大。特别是，轨道依赖的近似势导致过渡能均匀地转移到里德伯态。
2000-01-12 cond-mat.mtrl-sci
On the "Causality Paradox" of Time-Dependent Density Functional Theory
我表明，所谓的因果关系悖论的时间依赖的密度泛函理论产生的不正确的制定的变分原理的时间演化的密度。正确的表述不仅解决了悖论的实时，但也导致了一个新的表达式的因果交换相关内核的贝里曲率。此外，我表明，所有的结果，以前来自对称性的行动功能仍然有效，在本配方。最后，我开发了一个模型的功能理论，明确展示了新的配方的工作。
2008-03-18 cond-mat.mtrl-sci
Time-dependent Density Functional calculation of e-H scattering
利用含时密度泛函理论计算了单通道电子-原子弹性散射的相移。将H $^-$离子置于球形盒中，求出其离散谱，并推导出相移。精确交换产生一个很好的近似基态科恩-沙姆潜力，而绝热局域密度近似产生良好的单重态和三重态相移。
2007-07-11 cond-mat.mtrl-sci
Double-Pole Approximation in Time-Dependent Density Functional Theory
给出了含时密度泛函理论（TDDFT）线性响应方程的一个简单近似解。这将单极近似（SPA）扩展到两个强耦合极点。分析提供了一个说明如何TDDFT工程时，强烈的交换相关性的影响，并深入了解这种修正。例如，相互作用可以导致跃迁从光谱中完全消失。
2005-10-14 cond-mat.mtrl-sci
A joint time-dependent density-functional theory for excited states of electronic systems in solution
本文提出了一种新的含时密度泛函理论，用于描述含时外势作用下的溶质-溶剂体系。从电子和原子核的精确量子力学作用泛函开始，我们系统地消除溶剂自由度，从而达到粗粒度的作用泛函，保留了高度精确的\emph{ab initio}描述的溶质，并在原则上是准确的。这个过程使我们能够检查近似的流行嵌入理论的激发态。最后，我们引入了一个新的近似作用泛函，计算了甲醛在水溶液中最低单重激发态的溶致变色位移，与实验结果吻合较好.
2011-04-15 cond-mat.mtrl-sci
Data-Driven Exploration and Insights into Temperature-Dependent Phonons in Inorganic Materials
Portland State University（波特兰州立大学）；Northwestern University（西北大学）；University of Science and Technology Beijing（北京科技大学）
本文提出数据驱动方法，通过机器学习和高通量计算研究无机材料中温度依赖的声子行为，提升预测精度并揭示非谐效应的影响。
2026-01-14 cond-mat.mtrl-sci
A Snapshot of Time-Dependent Density-Functional Theory
本文概述含时密度泛函理论（TDDFT）的近期发展、成功、形式与计算挑战及热点话题，涵盖其扩展基态理论以处理激发态和含时现象的核心方法。
2025-09-12 cond-mat.mtrl-sci
Comment on ``Analysis of Floquet formulation of time-dependent density-functional theory'' [Chem. Phys. Lett. {\bf 433} (2006), 204]
我们讨论了现代含时密度泛函理论和早期的时间周期版本之间的关系，以及为什么在最近的一篇论文（化学物理快报）的批评。{ \bf 433}（2006）204）的分析（Chem.Phys.Lett. { \bf 359}（2002）237）中的错误。
2007-04-17 cond-mat.mtrl-sci
On the density-potential mapping in time-dependent density functional theory
含时密度泛函理论中的唯一性和存在性的关键问题通常只针对在时间上解析的势和密度。简单的例子，标准的量子力学，但导致非解析性。我们用非线性薛定谔方程来重新表述这些问题，该方程具有非局部依赖于波函数的势。
2010-09-24 cond-mat.mtrl-sci
Analysis of Floquet formulation of time-dependent density-functional theory
Floquet制定的时间依赖的密度泛函理论是根据其最近的批评[Maitra和伯克，化学物理快报。359（2002），237]。结果表明，Floquet理论是有根据的，它的批评忽视了重要的点的龙格-格罗斯形式主义和Floquet制定本身。我们证实了我们的分析的例子类似于Maitra和伯克考虑。
2006-11-16 cond-mat.mtrl-sci
Dielectric dependent hybrid functionals for heterogeneous materials
我们推导出一个介电依赖的混合泛函，它准确地描述了异质界面和表面的电子性质，以及三维和二维散装固体。的功能，它不包含任何可调参数，是一个推广的自洽的混合泛函引入均匀固体，其中屏蔽库仑相互作用定义使用空间变化的，局部介电函数。后者是确定自洽使用密度泛函计算在有限的电场。我们目前的结果的带隙和介电常数的3D和2D的散装材料，和带偏移的接口，显示出的准确性可比的GW计算。
2019-05-20 cond-mat.mtrl-sci
Measuring the kernel of time-dependent density functional theory with X-ray absorption spectroscopy of 3d transition metals
用含时密度泛函理论（TDDFT）研究了3d过渡金属L2，3吸收光谱中的2 p-3d芯空穴相互作用.一个简单的三能级模型解释了单粒子分支比的强烈偏离的起源，并直接从实验中产生未知的交换相关（XC）核的矩阵元素。
2005-11-01 cond-mat.mtrl-sci
Excitations in time-dependent density-functional theory
提出了有限系统含时密度泛函理论（TDDFT）响应方程的近似解，对单极近似进行了修正。这些解释了为什么允许的Kohn-Sham跃迁频率和振子强度通常是真实值的良好近似，以及为什么有时它们不是。近似产生简单的表达式戈林-列维微扰理论的结果，并估计未知的交换相关内核的期望值的方法。
2002-03-01 cond-mat.mtrl-sci
Dielectric-Dependent Range-Separated Hybrid Functional Calculations for Metal Oxides
本文评估SE-RSH泛函在金属氧化物中的表现，证明其相较其他依赖介电常数的杂化泛函能更准确预测介电常数、带隙和磁矩。
2025-02-19 cond-mat.mtrl-sci
Dielectrics in a time-dependent electric field: a real-time approach based on density-polarization functional theory
在存在（随时间变化的）宏观电场的情况下，电子动力学不能仅用随时间变化的密度来描述。我们提出了一个实时的形式主义，密度和宏观极化P作为关键量。我们表明，一个简单的本地功能的P已经捕获长程相关的线性和非线性光学响应函数。具体来说，详细的数值实现后，我们研究的光吸收，体硅，GaAs，AlAs和CdTe在不同的近似水平的二次和三次谐波产生。我们突出的链接与ultransonlocal交换相关函数近似线性响应依赖于时间的密度泛函理论框架内提出的。
2016-06-21 cond-mat.mtrl-sci
Nonempirical Range-Separated Hybrid Functional with Spatially Dependent Screened Exchange
本文提出介电依赖的范围分离杂化泛函SE-RSH，通过引入受COHSEX近似启发的空间依赖精确交换比例，解决了传统泛函在介电失配大的异质固体中描述不准的问题，并在多种界面、固体和纳米颗粒上验证了其准确性。
2023-08-08 cond-mat.mtrl-sci
Initial-state dependence in time-dependent density functional theory
含时密度泛函原则上依赖于系统的初始状态，但这在目前使用的泛函近似中被忽略。对于一个电子，它表明没有初始状态的依赖性：对于任何密度，只有一个初始状态产生一个良好的表现潜力。对于一维空间中两个自旋相同的非相互作用电子，计算了使另一个初始波函数以与基态相同的密度和电流演化的初始势.这个势是表现良好的，可以任意地与原始势不同。
2000-10-26 cond-mat.mtrl-sci
Spin-dependent interactions in orbital-density-dependent functionals: non-collinear Koopmans spectral functionals
本文基于 Wannier 函数和密度泛函微扰理论开发了非共线 Koopmans-compliant 谱泛函，在准粒子近似下准确预测了自旋轨道耦合材料的能带结构，自然包含了标准多体微扰理论中需复杂修正才能获得的自旋依赖相互作用和屏蔽效应。
2024-06-09 cond-mat.mtrl-sci
Spin dynamics from time-dependent spin density-functional theory
我们从含时自旋密度泛函理论出发，导出了磁性材料在线性响应区的自旋波动力学。磁化的运动方程除了包括静态自旋刚度外，还包括“Berry曲率”校正和阻尼项。对后两个量提出了基于均匀自旋极化电子气的梯度展开方案，并将前几个展开系数计算到库仑相互作用的二阶。
2001-08-11 cond-mat.mtrl-sci
Finite-momentum dielectric function and excitonic effects from time-dependent density-functional theory with dielectrically screened hybrid functionals
本文提出混合TDDFT方法，结合介电屏蔽杂化泛函，以较低计算成本准确计算有限动量介电函数，实现激子色散和电子能量损失谱的高效计算。
2025-02-28 cond-mat.mtrl-sci
A General Lattice and Basis Formalism Enabling Efficient and Discretized Exploration of Crystallographic Phase Space
三维晶格是固体物理学的基础。用原子基描述晶格构成了预测固相性质和演化的必要信息。在这里，我们提出了一个新的算法，系统地探索晶体相空间。再加上从头算技术，如密度泛函理论，该算法提供了一种新的方法来探索和调整材料的行为，具有广泛的潜在应用：极性和磁性转变，马氏体相变，一般材料的稳定性。
2022-08-15 cond-mat.mtrl-sci
Accurate optical spectra through time-dependent density functional theory based on screening-dependent hybrid functionals
我们调查的光学吸收光谱，通过依赖于时间的密度泛函理论（TD-DFT）的基础上，非经验的混合泛函，旨在正确地再现介电函数。与最先进的$GW$计算的比较，然后由Bethe-Sapeter方程（BSE- $GW$）的解决方案显示出密切的协议的过渡能和光谱的主要特征。我们将TD-DFT与BSE- $GW$相结合，重点讨论了模型介电函数和局域交换相关核。目前的TD-DFT方法以计算成本的一小部分实现了BSE- $GW$的准确性。
2020-08-14 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Time-dependent current density functional theory via time-dependent deformation functional theory: A constrained search formulation in the time domain
从含时变形泛函理论（TDDefFT）的观点出发，对含时电流密度泛函理论（TDCDFT）的逻辑结构和基本定理进行了分析和重新思考.它示出的形式主义的TDDefFT允许避免传统的外部电位到密度/电流映射。相反，理论制定的形式类似于在基态DFT的约束搜索程序。在这个公式中的TDCDFT的所有基本泛函出现从一个受约束的通用多体问题的解决方案，在一个共同运动的参考系，这相当于找到一个特定的通用作用泛函的条件极值。结果，进入理论的普遍泛函的物理起源，以及它们的适当因果结构变得明显。特别是，这使得没有任何怀疑的余地，对预测能力的理论。
2009-02-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
turboTDDFT 2.0 - Hybrid functionals and new algorithms within time-dependent density-functional perturbation theory
我们提出了一个新的版本的turboTDDFT代码具有实现的混合泛函，最近推出的伪埃尔米特变体的Liouville-Lanczos方法依赖于时间的密度泛函微扰理论，和一个新开发的类戴维森算法来计算选定的内部特征值/矢量的Liouvillian超算子。我们的实施是彻底验证对基准计算的花青苷（C $_{21}$ O $_{11}$ H $_{21}$）分子使用高斯09和turboTDDFT 1.0代码。
2014-02-03 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Exploring dynamical magnetism with time-dependent density-functional theory: from spin fluctuations to Gilbert damping
我们用含时自旋密度泛函理论来研究动力学磁现象。首先，我们回顾局域自旋密度近似（LSDA）未能正确解释铁和其他巡游铁磁体顺磁态的磁涨落。接下来，我们构建了一个梯度依赖的密度泛函，不受这个问题的LSDA。然后，这个功能是用来推导，第一次，直接从含时密度泛函理论的微磁学的唯象吉尔伯特方程。在此基础上讨论了吉尔伯特阻尼的局限性和扩展，并与唯象理论和实验进行了比较。
2002-11-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Coordinate scaling in time-dependent current density functional theory
耦合常数依赖于时间依赖的{\em电流}密度泛函理论。标度关系可以用来检验近似泛函，并与绝热联系公式相结合，从交换关联核得到基态能量。在Vignale-Kohn近似下，推导了均匀气体的结果。
2005-06-02 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Parallel Transport Time-Dependent Density Functional Theory Calculations with Hybrid Functional on Summit
实时含时交换关联密度泛函理论（rt-TDDFT）在化学和材料科学模拟中有着广泛的应用。然而，它可能比传统的基态DFT模拟昂贵数千倍，因此仅限于小系统。在本文中，我们加速混合功能的rt-TDDFT计算使用并行传输规范的形式主义，和GPU的实现首脑会议。我们的实现可以有效地扩展到786个GPU，用于具有1536个硅原子的大型系统，并且挂钟时间仅为每飞秒1.5小时。这种前所未有的速度使得使用rt-TDDFT和混合泛函能够模拟具有超过1000个原子的大型系统。
2019-05-03 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Non-Adiabatic Approximations in Time-Dependent Density Functional Theory: Progress and Prospects
本文综述了含时密度泛函理论中非绝热（记忆依赖）交换关联泛函近似的研究进展、对计算的影响及开发实用精确泛函所面临的挑战。
2023-05-03 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Time-dependent density functional theory: Past, present, and future
含时密度泛函理论（TDDFT）作为一种提取电子激发态能量的有效工具，在量子化学中得到了广泛的应用。本文讨论了TDDFT如何在范围上更广泛，并产生对更多属性的预测。我们讨论了一些在这些属性的准确预测所涉及的挑战。
2005-01-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Adapting approximate memory potentials for time-dependent density functional theory
含时密度泛函理论的频率相关交换关联核可以用来构造近似的交换关联势。所得到的势函数通常不是协变的，也不服从所谓的零力条件。这两个基本的对称性要求对于在实际应用中使用电势（甚至在线性响应范围内）是必不可少的。我们提供了两种实用的方法来施加这些条件。作为示例，我们采用Gross和Kohn（GK）频率依赖XC泛函（Phys.Rev.Lett. 55，2850（1985）），纠正它，并在钠金属簇上进行数值测试。违反基本对称性会导致不稳定性或寄生低频模式。
2007-08-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Accurate optical spectra of solids from pure time-dependent density-functional theory
我们提出了精确的光学光谱的半导体和绝缘体在一个纯粹的Kohn-Sham时间依赖密度泛函方法。特别是，我们表明，吸收的发病是很好地再现时，与实验相比。没有经验信息或Kohn-Sham密度泛函理论以外的理论，如$GW$，被调用来校正Kohn-Sham间隙。我们的方法依赖于含时密度泛函理论的交换相关核和基态密度泛函理论的导数不连续性之间的联系。我们明确地展示了如何将这两个量联系起来。我们说明了我们的方法的准确性和简单性，通过将其应用到各种半导体（Si，GaP，GaAs）和宽禁带绝缘体（C，LiF，Ar）。
2020-02-20 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
A brief compendium of time-dependent density-functional theory
含时密度泛函理论（TDDFT）是求解含时电子多体问题的一种形式上精确的方法，被广泛用于计算激发能。我们提出了TDDFT的基本框架，实际方面和应用的调查。本文主要面向非专家（学生或其他领域的研究人员），他们希望了解TDDFT的现状，而不会深入到正式的细节。
2014-01-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Static and Time Dependent Density Functional Theory with Internal Degrees of Freedom: Merits and Limitations Demonstrated for the Potts Model
我们提出了一个扩展的密度泛函理论（DFT）形式主义的晶格气体系统的内部自由度。为了测试DFT方法中常用的近似，我们研究了一维Potts模型中占据（密度）剖面的静态和动态。特别地，通过对该模型取精确的泛函，我们可以直接评估含时密度泛函理论（TDFT）中所用的局部平衡近似的质量。与蒙特卡罗模拟比较，发现有很好的一致性。最后，TDFT的主要局限性进行了论证。
2003-08-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Effective Maxwell equations from time-dependent density functional theory
研究了在宏观外电场和磁场作用下，理想晶体中相互作用电子的行为。从含时密度泛函理论出发，导出了宏观电场和磁场的有效麦克斯韦方程组。有效的介电常数和磁导率系数。
2010-10-23 cond-mat.mtrl-sci math-ph math.MP
Towards efficient orbital-dependent density functionals for weak and strong correlation
我们提出了一个新的范式设计交换相关泛函的密度泛函理论。电子对的关联明确的装置最近开发的二阶Bethe-Goldstone方程（BGE 2）的方法。在这里，我们提出了一个筛选的BGE 2（sBGE 2）的变体，有效地调节给定的电子对的耦合。sBGE 2正确地解离了H $_2$和H $_2^+$，这个问题长期以来一直被认为是密度泛函理论中的一个巨大挑战。然后将sBGE 2泛函作为轨道依赖性泛函（称为ZRPS）的构建块，ZRPS是PBE 0混合泛函的自然延伸。虽然sBGE 2在H $_2$和H $_2^{+}$中的良好性能变差，但ZRPS在各种化学环境中从弱到强的相关性产生了相对于其他密度泛函的显著且一致的改进。
2016-08-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
On the relation between the scalar and tensor exchange-correlation kernels of the time-dependent density-functional theory
标量$f_{xc}$和张量$\hat{f}_{xc}$交换相关（xc）核分别是含时密度泛函理论和含时电流密度泛函理论的关键成分。我们推导出一个相对简单的关系，这两个内核的假设下，动态XC可以被认为是“弱”。我们希望我们的公式能够作为直接进入许多应用的纯量$f_{xc}$和张量$\hat{f}_{xc}$之间的方便桥梁，张量由于其在空间中的位置，更容易逼近。
2010-01-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Time dependent density functional theory for nonadiabatic electronic dynamics
我们证明了在给定相互作用系统的初始密度矩阵的情况下，耦合到核自由度的相互作用电子系统的含时单电子核密度矩阵可以精确地由具有任意指定的电子-电子相互作用的耦合到相同核自由度的电子系统的密度矩阵来再现.这种形式使严格的含时密度泛函理论的建设，研究非绝热电子动力学。作为绝热极限的特例，我们得到了Runge-Gross定理和Van Leeuwen定理。
2009-01-10 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
First-principles exploration of the pressure dependent physical properties of Sn4Au: a superconducting topological semimetal
本研究通过第一性原理计算探究了0-5 GPa压力下超导拓扑半金属Sn₄Au的力学、电子、光学及超导相关性质，揭示了压力对各物性的调控规律，表明其适用于光电子领域。
2024-08-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Orbital Dependent Electronic Masses in Ce Heavy Fermion Materials studied via Gutzwiller Density Functional Theory
采用局域密度泛函理论和多体Gutzwiller近似相结合的方法研究了一系列铈基重费米子材料。计算orbial相关的电子质量增强参数进行了比较，从索末菲系数的测量值提取的可用数据。Gutzwiller密度泛函理论显示出显着遵循的趋势，在各种Ce化合物，并给出重要的见解轨道选择性质量重整化，可以更好地理解广泛传播的数据。
2014-03-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Application of object-oriented programming in a time-dependent density-functional theory calculation of exciton binding energies
本文讨论了面向对象的编程科学计算的好处，使用我们最近的激子结合能的计算与时间相关的密度泛函理论（arXiv：1302.6972）作为一个案例研究。我们发现，一个面向对象的方法，大大方便了开发，调试和未来的扩展代码，促进代码重用。我们表明，并行性很容易添加到我们的代码中的ScaLAPACK，Boost：：MPI和OpenMP的面向对象的方式。
2013-03-11 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Density-functional theory for systems with noncollinear spin: orbital-dependent exchange-correlation functionals and their application to the Hubbard dimer
发展了一类新的轨道相关交换相关势，用于非共线自旋密度泛函理论。从优化的有效势（OEP）的形式主义的确切的交换势-广义的非共线的情况下-相关效应通过一个自洽的程序的启发Singwi-Tosi-Land-Sjolander（STLS）方法。的轨道相关的xc电位施加到均匀和非共线的磁场的哈伯德二聚体和精确对角化和Bethe-anastrous本地自旋密度近似。STLS给出了总能量，密度和磁化强度的整体最佳性能，特别是在弱到中等相关的制度。
2018-05-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Propagation of Initially Excited States in Time-Dependent Density Functional Theory
许多含时密度泛函理论最近的应用开始于一个初始的激发态，并使用绝热近似的交换相关势传播。然而，这将激发态密度插入基态近似。通过研究一系列的模型计算，我们强调的相关性的初始状态的依赖性的确切的功能时，开始在一个激发态，并探讨固有的错误绝热近似忽略这种依赖性。
2012-03-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other physics.chem-ph
Geometric Time-Dependent Density Functional Theory
CERMICS, École des Ponts – Institut Polytechnique de Paris（巴黎路桥学院-巴黎理工学院）；Inria（法国国家数字与工程科学研究所）；Fédération CNRS Bézout（CNRS贝祖联盟）；Laboratoire de Chimie Théorique, Sorbonne Université and CNRS（索邦大学与法国国家科学研究中心理论化学实验室）；CEREMADE, CNRS, Université Paris-Dauphine, PSL Research University（巴黎第九大学、法国国家科学研究中心与PSL研究大学数学与方法中心）
本文提出基于固定密度状态几何结构的TDDFT新方法，引入无轨道TDDFT的流体动力学方程和非局域算子，通过一维软库仑系统模拟验证。
2026-03-29 cond-mat.mtrl-sci math-ph math.MP
A weight-dependent local correlation density-functional approximation for ensembles
我们报告了一个本地的，依赖于重量的相关密度泛函近似，结合信息的背景下的密度泛函理论的合奏（eDFT）的基态和激发态。这种用于系综的密度泛函近似是专门设计用于计算Gross-Oliveira-Kohn（GOK）DFT内的单激发和双激发（即，中性激发的eDFT），并且可以被看作是在系综上下文中无处不在的局部密度近似的自然扩展。由此产生的密度泛函近似，基于有限和无限的均匀电子气模型，自动纳入臭名昭著的衍生不连续贡献的激发能通过其明确的系综重量依赖。通过计算一维多电子系统中弱、中、强关联区的单激发和双激发，说明了该方法的准确性。虽然本权重相关泛函是专门为一维系统设计的，但这里提出的方法是通用的，即，直接适用于现实的三维系统，如分子和固体的重量相关的泛函的建设。
2020-05-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.chem-ph
Hierarchical Multi-agent Large Language Model Reasoning for Autonomous Functional Materials Discovery
University of Connecticut（康涅狄格大学）；Los Alamos National Laboratory（洛斯阿拉莫斯国家实验室）
MASTER通过多代理协作提升材料发现的自主性，利用大语言模型进行推理驱动的原子模拟优化，减少90%的计算需求。
2025-12-15 cond-mat.mtrl-sci cs.AI cs.CL
