Generalizing the structural phase field crystal approach for modeling solid-liquid-vapor phase transformations in pure materials
该研究推广结构相场晶体方法，引入跨长短波长的高阶直接相关性，实现固-液-汽三相统一建模，并验证了界面能控制、无动力学伪影及复杂缺陷计算能力。
2024-08-20 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Dielectric anomalies of solid CO and N_2 in the audio frequency range
本文首次报道了CO和N_2固相的音频介电常数测量结果。我们观察到了几个新的特征，包括（1）在纯N_2的β相中，在起始温度$T_{h} \simeq 42 K$以上有很强的电滞效应;（2）在4.2K以下，CO中没有预期的短程反铁电偶极有序;分子转动的量子力学处理解释了在α相中观察到的一些异常，但强烈的滞后表明纯几何挫折在β相中起着重要作用。
1999-03-10 cond-mat.mtrl-sci
Core-Ionized States and X-ray Photoelectron Spectra of Solids From Periodic Algebraic Diagrammatic Construction Theory
The Ohio State University（俄亥俄州立大学）
本文提出利用周期代数图示构造理论计算核心电离态和X射线光电子能谱，展示了ADC(2)-X方法在预测核心电离能及捕捉XPS卫星特征方面的有效性。
2025-05-09 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Approaching the Basis Set Limit in Gaussian-Orbital-Based Periodic Calculations with Transferability: Performance of Pure Density Functionals for Simple Semiconductors
用量子化学方法和高斯型轨道（GTO）模拟固体已经越来越受欢迎。尽管如此，很少有系统的研究，评估基组不完整性错误（BSIE）在这些GTO为基础的模拟在各种固体。在这项工作中，我们报告了一个基于GTO的固体实现，并应用它来解决基集收敛问题。我们采用一个简单的策略来生成大的无收缩（unc）GTO基集，我们称之为unc-def 2-GTH集。这些基组表现出系统的基础上的限制，以及良好的可转移性的基础上应用到43个简单的半导体的改进。最值得注意的是，我们发现的BSIE的unc-def 2-QZVP-GTH是小于0.7 m $E_h$每原子的总能量和20毫电子伏的带隙在这里考虑的所有系统。使用unc-def 2-QZVP-GTH，我们报告了组合设计的Meta广义梯度泛函（mGGA）B 97 M-rV的带隙基准，并表明B 97 M-rV与其他现代mGGA泛函M06-L（1.26 eV），MN 15-L（1.29 eV）和SCAN（1.20 eV）表现相似（均方根偏差（RMSD）为1.18 eV）。这代表了较旧的纯泛函如LDA（1.71 eV）和PBE（1.49 eV）的明显改进，尽管所有这些mGGA仍然远远不能定量准确。我们还提供了几个警示说明使用我们的无合同基地和GTO固体基组发展的未来研究。
2021-10-08 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Shift of Infrared Absorption and Emission Spectra of Transition Metal Ions in Solid Solutions of Semiconductor Compounds
本文提出了一个通用的理论模型，解释了在半导体化合物固溶体中过渡金属离子的红外吸收和发射光谱中观察到的移动。该模型已被用于估计的长波长移动的发光带的光谱中的半导体固溶体的浓度增加，在应用到晶体的三元系统ZnMgSe（Cr ~（2+））和CdMnTe（Fe ~（2+）。描述的现象是广义的情况下，多组分固溶体。
2021-06-27 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
The Crystallography of Aluminum and its Alloys
本章从纯铝开始，讨论晶体结构的形式和可用于描述晶体结构的不同晶胞。面心立方晶格参数和热膨胀系数在纯铝的测量进行审查和parametrisations，让读者评估他们在整个温度范围内，铝是固体。介绍了一种称为空位三角形的新概念，并证明它是确定铝熔点附近空位浓度的有效手段。德拜-沃勒因子，定量的热振动的铝原子在纯铝，审查和参数化的全范围的温度下，铝是固体。回顾了纯铝中原子间键合的性质及其表征的历史，得出了纯铝是四面体键合的明确结论。铝合金的晶体学，然后讨论的纯铝所涵盖的所有概念，使用突出的合金的例子。介绍了固态形核和沉淀物生长的电子密度域理论，并从晶体学的角度讨论了这一理论作为合理化合金相变的新手段。
2020-02-04 cond-mat.mtrl-sci
Periodic Coupled-Cluster Green's Function for Photoemission Spectra of Realistic Solids
提出了一种有效的耦合团簇格林函数（CCGF）方法，用于模拟周期体系的光电子能谱。我们制定了周期性CCGF的方法与布里渊区采样高斯基耦合集群单，双（CCSD）的水平。为了使CCGF计算的现实固体，我们提出了一个积极的空间自能校正方案，结合CCGF与廉价的多体微扰理论（GW）和实现模型降阶（MOR）频率插值技术。我们发现，活动空间自能校正和MOR技术显着降低计算成本的CCGF，同时保持高精度。我们采用三重$ζ$高斯基和中等大小的k点采样，并找到良好的协议与实验测量的CCGF方法计算的光谱特性和能带结构的硅（Si）和氧化锌（ZnO）晶体。
2022-08-16 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph quant-ph
Temperature-dependent phonon spectra of magnetic random solid solutions
发展了一种基于第一性原理的含热磁涨落的磁性无规固溶体声子计算方法。该方法考虑到由于磁激发以及由于化学无序的力常数（FC）的波动。所开发的方法正确地预测了实验观察到的不寻常的声子硬化的横声模在Fe-Pd和Fe-Pt因瓦合金随温度的升高。这种特殊的行为，这是无法解释的传统，谐波图片，原来是一个后果的热磁波动。
2017-02-08 cond-mat.mtrl-sci
Estimating Excitonic Effects in the Absorption Spectra of Solids: Problems and Insight from a Guided Iteration Scheme
计算固体光谱的一个主要障碍是在依赖于时间的密度泛函理论中缺乏捕获激子效应的可靠近似。我们表明，在这个框架内，使用简单的近似强约束电子空穴对的可信预测仍然是一个挑战，现有的有前途的结果必须重新审视。推导出一组解析公式，并对难点进行了分析和说明。我们推导出一个替代的近似迭代方案的指导下，以前可用的知识，显着提高激子结合能的描述。最后，我们展示了如何可以“读取”激子结合能从光谱中确定的无规相位近似，没有任何进一步的计算。
2015-03-26 cond-mat.mtrl-sci
Anhamonic finite temperature effects on the Raman and Infrared spectra to determine the crystal structure phase III of solid molecular hydrogen
我们目前的拉曼光谱和红外光谱的理论计算，以及在零和有限的温度下的电子性质，以阐明固体分子氢的第III相的晶体结构。我们发现，非调和有限温度是特别重要的，定性地影响的主要结论。虽然P6 $_3$ /m在核基态是最有可能的第三相的候选者，在有限的温度下，C2/c结构似乎更合适。
2013-12-31 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other cond-mat.supr-con
Melting properties of Ag$_x$Pt$_{1-x}$ nanoparticles
在纳米级，材料表现出独特的性质，大大不同于那些散装状态。在Ag $_x$ Pt $_{1-x}$纳米合金的情况下，我们旨在研究不同尺寸和组成的纳米颗粒的固-液转变。该系统是特别令人感兴趣的，因为Pt具有高熔点（2041 K，相比之下Ag为1035 K），这可以在相对高的温度下在不同的催化反应期间保持纳米颗粒固体，例如我们在纳米管的生长中所需要的。我们进行了原子尺度的模拟，使用半经验势在蒙特卡罗代码中实现在恒定的温度和化学成分的正则系综。我们观察到，熔化温度随尺寸（纯系统和合金）和组成而降低。我们表明，熔化系统地通过一个中间阶段的结晶核心（纯铂或混合PtAg取决于组合物）和纯银液体皮肤，这强烈质疑的想法有一个多面的固体颗粒在催化反应碳纳米管合成。
2022-05-30 cond-mat.mtrl-sci
Offset-corrected $Δ$-Kohn-Sham scheme for the prediction of X-ray photoelectron spectra of molecules and solids
利用自旋配对密度函数理论，采用$Δ$ Kohn-Sham（$Δ$ KS）方案，通过高度可转移的偏移量校正，可以有效地计算分子和体材料中核心电子的绝对结合能。这些偏移取决于核心水平和原子种类，并可以通过比较$Δ$ KS能量实验分子X射线光电子能谱。我们证明了正确的预测的绝对和相对结合能在广泛的分子，金属和绝缘体。
2015-11-23 cond-mat.mtrl-sci
Comparison of three methods to compute optical absorption spectra of organic molecules and solids
我们比较的性能的方法，使用真正的频率依赖的极化率计算光学吸收光谱的线性响应时间依赖的密度泛函理论（TD-DFT）的小有机染料，低聚物的不同长度（oligothiophenes），和分子团簇代表的分子晶体（并五苯）。对于并五苯，用这两种方法计算的光谱也比较集群和周期性固体使用偶极近似计算的光谱。基于真实极化率的方法产生的光谱与小分子的TD-DFT具有良好的一致性。较长的低聚物的（人工）红移是更显着的极化率为基础的方法比TD-DFT。对于并五苯团簇，TD-DFT产生合理的光谱与混合功能，但一个显着的红移引入与GGA功能由于存在的电荷转移跃迁。这个问题在基于极化率的方法中稍微减弱。偶极近似的结果与TD-DFT和基于极化率的方法相比，光谱发生了更大的红移，并且随团簇尺寸的变化趋势不同。
2018-05-20 cond-mat.mtrl-sci
Spectral analysis on a phonon spectral function of a solid-state plasma in a doped semiconductor
本文分析了在杂质半导体中形成的固态等离子体的声子谱函数。声子传播子的实部和虚部进行评估，包括载波屏蔽效应内的随机相位近似，和有限温度下的声子谱函数的光谱行为进行检查的等离子体-声子耦合模式和准粒子激发模式的等离子体。结果被应用到的情况下，导电电子在纤锌矿GAN考虑载流子-声子耦合通道通过极性光学声子。我们发现，等离子体振子LO声子耦合（“上”和“下”）模式的色散关系和通过单准粒子激发的附加模式的字符是严重相关的非局域和动态行为的能量移动和碰撞加宽的等离子体的缀饰声子传播。
2014-10-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Theoretical optical and x-ray spectra of liquid and solid H_2O
本文采用多体微扰理论、Bethe-Salpeter方程（BSE）方法和原子价激发和原子核激发程序AI 2NBSE和OCEAN计算了水和冰模型结构的理论光学和X射线谱。这些代码使用从头计算密度泛函理论波函数从一个平面波，赝势代码，准粒子自能校正，和粒子-空穴相互作用的BSE治疗。该方法改进了独立粒子的方法，通过包含一个复杂的，依赖于能量的自我能量和筛选粒子空穴相互作用，以考虑非弹性损失和激子效应。这些多体效应被发现是至关重要的冰和水的光谱的定量计算。
2011-10-17 cond-mat.mtrl-sci
A Journey with THeSeuSS: Automated Python Tool for Modeling IR and Raman Vibrational Spectra of Molecules and Solids
本文介绍自动化Python平台THeSeuSS，基于DFT和DFTB模拟周期与非周期体系的IR及拉曼光谱，并通过多类分子和固体基准验证其准确性与易用性。
2024-09-10 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Intrinsic exchange bias in Zn$_x$Mn$_{3-x}$O$_4$ ($x \leq 1$) solid solutions
用中子衍射方法测定了锌-$_x$-Mn $_{3-x}$-O $_4$（其中$x$ = 0，0.25，0.5，0.75和1）的钙钛矿固溶体的均匀、纯相的多晶样品。具有$x$ = 0.25、0.5和0.75的样品在低温下表现出移位的磁滞回线，这是在磁性复合材料中通常看到的交换偏置的特征。我们提出，不寻常的磁性行为出现的结果，亚铁磁和反铁磁区域是不同的，但缺乏长程有序的纳米级混合物。虽然在AC磁测量中看到一些玻璃态行为，但其幅度不足以解释所观察到的戏剧性交换偏置。此外，等温和热释电磁化测量区分这种材料从纯自旋玻璃。标题系统提供了一个铁磁Mn $_3$ O $_4$与反铁磁ZnMn $_2$ O $_4$合金化的见解，其中不同的磁性簇生长和渗透，以产生竞争订单之间的平稳过渡。
2009-06-20 cond-mat.mtrl-sci
Electron spin resonance study of atomic hydrogen stabilized in solid neon below 1K
本文报道了在4.6T的高场和低于1 K的温度下，用电子自旋共振方法研究了固体Ne基质中稳定的氢原子。在$\sim$ 1 K的温度下缓慢沉积在衬底上的Ne的膜表现出高度的孔隙率。我们发现，H原子可能被困在两个不同的替代位置的Ne晶格以及内部的纯分子H $_{2}$在Ne膜的孔的集群。后一种类型的原子在0.3-0.6 $\,$ K的温度下对复合非常不稳定。基于所观察到的几乎瞬间衰减后，快速小的温度升高，我们评估的复合速率常数的下限$k_{r}\geq5\cdot10^{-20}\,$ cm $^{3}$ s $^{-1}$在0.6 $\,$ K，5个数量级大于以前发现的薄膜中的纯H $_{2}$在相同的温度。这种行为假定原子的迁移率非常高，并且可以指示某些尺寸的H $_{2}$簇的固-液转变，类似于在氦液滴内的H $_{2}$簇的实验中观察到的（Phys. Rev. Lett 101，205301（2008））。我们发现，H $_{2}$在氖膜中的解离效率比纯H $_{2}$中的解离效率提高了2个数量级，这是由强烈的次级电子发射引起的。
2018-01-22 cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus
Optical spectra of solids obtained by time-dependent density-functional theory with the jellium-with-gap model exchange-correlation kernel
在从头算含时密度泛函理论（TD-DFT）的框架下，我们提出了一个基于带隙凝胶模型的交换相关核的静态近似。该核考虑了电子-空穴相互作用，并且能够解决强束缚激子和弱激子效应。TD-DFT吸收光谱的几种散装材料（半导体和绝缘体）的再现非常好的协议与实验和计算成本低。
2012-10-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other cond-mat.str-el
Analysis of Reflection Electron Energy Loss Spectra (REELS) for Determination of the Dielectric Function of Solids: Fe, Co, Ni
一个简单的程序开发，同时消除多重散射的贡献，从两个反射电子能量损失谱（REELS）测量在不同的能量或不同的实验几何配置。该程序提供了微分逆非弹性平均自由程（DIIMFP）和微分表面激发概率（DSEP）。唯一需要的输入参数是弹性散射的微分截面和非弹性平均自由程（IMFP）的合理估计。反褶积不需要关于表面激发的先验信息。通过将DSEP和DIIMFP与理论拟合，可以使用检索的DIIMFP和DSEP来确定固体的介电函数。最后，光学数据可以用来计算（微分和总）非弹性平均自由程和表面激发概率。该程序适用于铁，钴和镍和检索的光学数据，以及非弹性平均自由程和表面激发参数来自它的值在文献中较早的报道进行了比较。在所有情况下，合理的协议之间找到目前的数据和早期的结果，支持程序的有效性。
2006-11-02 cond-mat.mtrl-sci
Simulated sulfur K-edge X-ray absorption spectroscopy database of lithium thiophosphate solid electrolytes
X射线吸收光谱（XAS）是材料表征的首要技术，提供有关吸收体原子局部化学环境的关键信息。在这项工作中，我们开发了一个数据库的硫K边XAS光谱的结晶和非晶硫代磷酸锂材料的原子结构的基础上报告的化学材料，34，6702（2022）。XAS数据库是基于使用维也纳从头算模拟包中实现的激发电子和芯孔赝势方法的模拟。我们的数据库包含66个晶体和玻璃结构模型的2681 S K边XAS光谱，使其成为迄今为止玻璃/陶瓷硫代磷酸锂的第一原理计算XAS光谱的最大集合。该数据库可用于关联S光谱特征与不同的S物种的基础上，他们的本地协调和短程有序的硫化物为基础的固体电解质。这些数据通过材料云公开分发，允许研究人员免费访问并用于进一步分析，例如光谱指纹，与实验匹配和开发机器学习模型。
2023-01-31 cond-mat.mtrl-sci
Noise spectra in the reversible-irreversible transition in amorphous solids under oscillatory driving
本文研究了二维非晶态固体在循环驱动下的应力起伏。已知的是，该系统对于小驱动振幅组织成可逆状态，并且对于高驱动振幅保持在不可逆状态，并且临界驱动振幅将两种状态分开。在这里，我们研究的时间序列的应力波动以下和以上的可逆-不可逆的转变。在不可逆的制度以上的过渡，应力波动的功率谱是广泛的，并具有$1/f^α$形状与$1< α<2$。我们发现，低频噪声功率的峰值附近的应力，直流屈服发生，这是符合预期的行为在系统中进行非平衡相变。
2019-04-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Excitonic effects on the third-order nonlinear optical properties of solids: Theory and application
本文提出了一种基于多体Bethe-Salpeter方程本征态的态求和方法来计算固体的线性和非线性光学性质。计算中包括激子和局部场效应。作为应用，我们计算了固体C_（60）富勒烯的单光子吸收、三次谐波产生和简并四波混频光谱。理论和实验结果之间的总体协议是非常好的所有三个计算的光谱。通过与基于独立粒子近似的态求和方法的比较，我们发现激子效应将独立粒子跃迁峰混合成新的激子跃迁峰。光谱峰的位置和强度被显著改变。通过跟踪态求和过程，确定了三次谐波特征峰的非线性极化共振类型，从而消除了两个实验结果的差异。
2021-06-23 cond-mat.mtrl-sci
Pulsed Cathodoluminescence Spectra of Solid Oxides with Low Concentrations of Optically-Active Impurities
在相同的实验条件下，研究了超纯SiO_2，GeO_2，SnO_2，TiO_2，La_2O_3，Y_2O_3，Sc_2O_3，CaCO_3粉体和α-石英，Ca：YVO_4，LiNbO_3和Sc：LiNbO_3晶体的脉冲阴极射线发光（PCL）谱。发现SiO2、SnO 2、GeO 2、TiO 2、La 2 O3和CaCO 3粉末的PCL谱在500 nm处有一个最大强度的共谱带，Y2 O3、Sc2 O3、PbWO 4和Ca：YVO 4的PCL谱在490 nm处有一个共谱带，LiNbO 3和Sc：LiNbO 3晶体的PCL谱在507 nm处有一个共谱带。结果发现，PCL光谱的平均强度和这些共同的频带的最大强度的位置取决于材料的带隙转变的类型。我们认为这些共同的频带有相同的起源在PCL光谱的所有材料的研究，并与O2-O-氧复合物的重组。这些配合物出现在阴离子和阳离子空位附近，由于晶格中的应力，配位多面体的几何形状和取向被破坏。
2016-08-23 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Quantitative Predictions of Photoelectron Spectra in Amorphous Molecular Solids from Multiscale Quasiparticle Embedding
我们提出了一个基于第一性原理的多尺度模拟框架的非晶分子固体的紫外光电子能谱学（UPS）光谱的高能量部分的定量预测。该方法结合了沉积模拟，多体格林函数理论，极化膜嵌入，和多模电子振动耦合，并提供了一个分子水平上的相互作用和过程引起的光谱特征。这种见解有助于弥合实验UPS和理论模型之间的差距，因为准确的分析受到能量紊乱，测量的表面灵敏度和激发过程的复杂性的阻碍。特别是，这与明确确定有机半导体的最高占据分子轨道能量（HOMO）有关，这是定制和设计新光电器件的关键量。我们证明了模拟方法的能力，研究2-甲基-9，10-双（萘-2-基）蒽（MADN）的两种异构体的光谱作为原型材料，在实验中显示出清晰分离的HOMO峰。与实验的一致性是极好的，这表明我们的方法提供了一个路线，确定HOMO能量的精度优于0.1eV。
2019-12-15 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Pure quantum dephasing of a solid state electron spin qubit in a large nuclear spin bath coupled by long-range hyperfine-mediated interactions
我们研究了定域自旋量子比特与核自旋池相互作用时的退相干。虽然在一个非常大的磁场的限制下，唯一的退相干机制是由于核自旋的偶极触发器的光谱扩散，随着减少的领域的超精细介导的核自旋之间的相互作用变得重要。我们利用它们的长程性质，并在退相干时间演化函数的1/N展开中恢复主导项（N是与电子自旋明显相互作用的核自旋的数量，很大）。对于热不相关浴的情况下，我们表明，我们的理论是适用于低磁场（~10 mT的一个大点，N=10^6）允许与最近的实验在GaAs量子点自旋量子位进行比较。在这种方法中，我们计算的自由感应衰减和自旋回波退相干在GaAs和InGaAs作为在浴（即量子点的大小）和磁场的核的数量的函数。我们的理论在一个狭窄的核浴中的自由感应衰减是同意由于超精细介导的相互作用，可以得到当所有的核-电子耦合常数是相同的消相干的精确解。对于自旋回波的演变，我们表明，在低场的主导退相干过程是由于具有显着不同的塞曼能量（即原子核的砷和两个同位素的镓在GaAs）之间的相互作用，我们比较我们的结果与最近测量的自旋回波信号限制在GaAs量子点。对于同一组参数，我们进行各种动态去耦脉冲序列下的退相干计算，并预测这些序列在低B制度在GaAs中的效果。
2009-05-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Ab initio simulation of photoemission spectroscopy in solids: Plane-wave pseudopotential approach, with applications to normal-emission spectra of Cu(001) and Cu(111)
我们介绍了一种新的方法来模拟光电子光谱从散装晶体在紫外线的能量范围内，在一个三步模型。我们的方法明确占传输和矩阵元素的影响，计算从国家的最先进的平面波赝势技术在密度泛函理论。传输效应，特别是，包括通过扩展到目前的问题，以前采用的成功处理金属纳米线的弹道电导的技术。计算的Cu（001）和Cu（111）正常发射的光谱与以前的理论结果和实验结果，包括一个新确定的光谱相当一致。我们的结果和后者之间的剩余差异主要是由于众所周知的不足之处密度泛函理论在考虑准粒子谱中的关联效应。LDA+U方法得到了显著的改进。通过包括表面光学校正获得进一步的改进，如由斯涅耳定律和菲涅耳方程所描述的。
2008-04-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
High-harmonic spectroscopy of strongly bound excitons in solids
本文利用从头计算模拟研究一维固体中强场驱动激子的非线性响应，证明激子布居、复合及能级移动会在高次谐波光谱中留下可提取的特征，从而开辟凝聚态激子高次谐波光谱学新方向。
2023-07-27 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
