Electronic structure and charge transfer excited states of a multichromophoric antenna
用密度泛函理论研究了一个由两个硼二吡咯甲烷染料、锌四苯基卟啉、二苯基蒽和富勒烯组成的多发色分子配合物的电子结构。雪花状分子表现得像天线，以不同的频率捕获光子，并将光子能量转移到卟啉，其中发生电子从卟啉转移到富勒烯。这个大的复杂的分子结构首先优化使用平面波投影增强波方法。随后的电子结构的计算使用的实空间方法，使用所有电子赝势基组包含总共12478个基函数。结果表明，HOMO和低于HOMO的一个态主要位于其中一个卟啉上，而LUMO主要位于配合物的富勒烯组分上。的HOMO和LUMO状态的能量在复杂的，判断的电离势和电子亲和势的值，显示出显着的差异，相对于它们的值在参与的亚基隔离。我们系统地研究了结构应变和配体的存在对电离能和电子亲和势的影响。最后，我们已经计算了几个最低的电荷转移能量涉及电子跃迁从卟啉组分的富勒烯亚基的复杂使用微扰的delta-SCF方法。我们的预测值的最低电荷转移激发态（1.67 eV）是一个类似的复杂的电荷转移能量的实验估计相媲美。
2013-06-11 cond-mat.mtrl-sci
The rust challenge -- On the correlations between electronic structure, excited state dynamics and photoelectrochemical performance of hematite photoanodes for solar water splitting
近年来，作为太阳能制氢的光阳极材料，赤铁矿的物理和界面性质引起了人们的新兴趣，这仍然是一个活跃的研究领域。对赤铁矿光阳极的研究提供了对电子结构、输运性质、激发态动力学和电荷转移现象之间相关性的新见解，并将我们对太阳能电池材料的认识扩展到相关电子系统。这篇研究新闻文章介绍了将电子结构与光电化学性能联系起来的选定理论和实验发展的快照，特别关注光电性能和载流子动力学。
2020-12-08 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Stainless steel in an electronically excited state
Institute of Physics, Czech Academy of Sciences（捷克科学院物理研究所）；Institute of Plasma Physics, Czech Academy of Sciences（捷克科学院等离子体物理研究所）
本研究通过混合框架模拟不锈钢在超快辐照下的非平衡行为，识别出非热熔化与热熔化两种机制，为激光加工和抗辐射材料设计提供预测模型。
2025-08-01 cond-mat.mtrl-sci
Ab Initio calculation of band gap renormalization in highly excited GaAs
我们提出了晶体GaAs中强电子激发（~ 10%的价电子被激发到导带）的情况下的从头计算准粒子自能，与高强度超短脉冲激光实验相关。计算使用的GW近似的Keldysh格林函数方法的基础上的平衡泛化。我们的研究结果表明，虽然带隙是一个敏感的函数的量的激发，它是不可能的诱导完全带隙关闭在这个系统中，通过纯电子手段。
2004-08-12 cond-mat.mtrl-sci
A multireference picture of electronic excited states in vanadyl and copper tetraphenyl porphyrin molecular qubits
本文通过态平均CASSCF和NEVPT2多组态计算，研究了钒氧基和铜四苯基卟啉分子量子比特的电子激发态，发现最低位激发态源于π-π*四重态激发，为分子自旋动力学提供了重要见解。
2025-04-29 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Electronic excitations and the tunneling spectra of metallic nanograins
在金属纳米颗粒中隧道诱导的电子激发按照{ \em代}进行分类：包含特定数量的电子-空穴对的激发子空间。这产生纳米颗粒的填充激发态的层次结构，其强烈地依赖于（a）可用的电子能级;以及（b）纳米颗粒内的电子弛豫速率与隧穿跃迁的瓶颈速率之间的比率。为了研究纳米颗粒的电子能级结构对激发的响应及其在隧穿谱中的特征，我们提出了一种微观平均场论。当考虑涂覆有Al氧化物的Al纳米颗粒时，出现两个主要特征：（i）在存在无序的情况下，电子能量响应从能级到能级和激发到激发强烈波动。这样的波动产生一个戏剧性的样品依赖性的隧道光谱。另一方面，对于在低施加的偏置电压下能量上可访问的激发，反映在单电子能级的重整化中的响应的幅度小于能级之间的平均间距。(ii)如果隧穿和电子弛豫时间尺度允许激发的纳米颗粒状态的显著非平衡群体，则应该可以实现比迄今为止在这种装置中观察到的共振谱密度高得多的共振谱密度。这些共振产生于隧穿进入基态和激发电子能级，以及隧穿期间存在的电荷波动。
2003-06-19 cond-mat.mtrl-sci
Momentum resolved spin dynamics of bulk and surface excited states in the topological insulator $\mathrm{Bi_{2}Se_{3}}$
在自旋电子器件中引入自旋极化电流的前景引起了人们对拓扑绝缘体（TI）的非平衡电子和自旋结构的极大兴趣。在这封信中，我们证明，只有通过测量自旋，时间和角度分辨光电子能谱（STAR-PES）实验中的自旋强度信号超过几个数量级，才有可能全面描述TIs材料中的光激发电子态。在$\mathrm{Bi_{2}Se_{3}}$上进行的实验揭示了在完全相对论从头计算自旋分辨光电子能谱的基础上解释的第二体带隙中存在表面共振态。值得注意的是，自旋相关的热载流子的弛豫是很好地再现自旋动力学模型考虑两个非相互作用的电子系统，来自激发的表面和体状态，具有不同的电子温度。
2014-09-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Understanding electronic excited states in BiFeO$_3$ via ab initio calculations and symmetry analysis
本研究结合 ab initio 计算与对称性分析，揭示了 BiFeO$_3$ 光学吸收谱中强束缚局域自旋翻转跃迁的微观机制，阐明了晶体对称性、电子-空穴吸引与自旋-轨道耦合如何决定激子的自旋含量与能量精细结构。
2024-02-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast Nonthermal Lattice Destabilization and Suppression of Polar Optical Scattering in Electronically Excited $α$-SiO$_2$ from First-Principles and Deep Neural Network Potential Modeling
Queen’s University Belfast（贝尔法斯特女王大学）
该研究采用第一性原理与深度神经网络势能结合的多尺度方法，揭示电子激发α-SiO₂随温度升高发生晶格失稳、极性光学散射抑制及原子流体相形成的超快动力学行为。
2026-08-03 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Capturing Multireference Excited States by Constrained DFT
用通常采用的（近似）方法计算激发电子态是具有挑战性的，通常产生比相应的基态质量更低的状态，计算成本更高。在这项工作中，我们提出了一个平均场方法，扩展了以前提出的激发约束DFT（XCDFT）从单一的斯莱特行列式系综1-RDM计算低的激发态。该方法仍然保留了相关联的计算复杂度相媲美的半局部DFT计算，而在同一时间是能够接近多参考字符的状态。我们基准的质量，这种方法上建立完善的测试集，找到良好的描述多参考态的电子结构，并保持整体的准确性预测的激发能相比，半局域TDDFT。
2019-11-05 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Optically and electrically excited intermediate electronic states in donor:acceptor based OLEDs
由供体和受体分子组成的热激活延迟荧光（TADF）发光体在电致发光（EL）应用中具有潜在的高度兴趣。它们的强荧光发射被认为是由于反向系间穿越（RISC），其中涉及能量接近的三线态和单线态电荷转移（CT）态，也称为激基复合物态。为了区分不同的机制和所涉及的激发态，对有机发光二极管（OLED）和薄膜进行温度相关的自旋敏感测量是必不可少的。在我们的工作中，我们应用连续波（CW）和时间分辨（TR）光致发光（PL）光谱以及自旋敏感EL和PL检测磁共振薄膜和OLED器件由三种不同的供体：受体组合。我们的研究结果清楚地表明，三重态激基复合物的形成，并有助于延迟荧光（DF）通过RISC在电驱动OLED和光激发膜。在相同的样品组中，我们还发现了分子三重态激子，这只发生在光激发下的PL实验中，并且对于某些材料系统只在低温下发生。我们的结论是，在所有研究的分子系统中，在供体：受体界面处形成的激基复合物状态是负责具有不同活化能的OLED中的TADF。分子（局部）三重态激子也是可检测的，但仅在光激发下，而当电产生激发态时，在OLED中没有发现它们。我们认为，弱结合的发射激基复合物态和强结合的非发射分子三重态激发态共存于TADF发射体中，并且必须区分光和电产生路径，因为它们可能涉及不同的中间激发态。
2020-01-10 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Excited states from time-dependent density functional theory
含时密度泛函理论（TDDFT）作为一种提取电子激发态能量的有效工具，在量子化学中得到了广泛的应用。本文解释了什么是TDDFT，以及它与基态DFT的区别。我们展示了基本的形式主义，并用简单的例子说明。我们讨论了它的实现和可能的错误来源。我们讨论了该理论的许多主要成就和挑战，包括弱场，强场，连续态，双激发，电荷转移，高次谐波产生，多光子电离，电子量子控制，范德华相互作用，通过单分子，电流，量子缺陷和弹性电子原子散射的运输。
2007-03-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Supramolecular self-assembly as a tool to preserve electronic purity of perylene diimide chromophores
小分子有机半导体在高效、可印刷和灵活的光电应用（如太阳能电池和显示器）方面具有很大的潜力。然而，由于不受控制的聚集而导致的强激发态淬灭目前限制了它们在器件中的性能和可应用性。在这里，我们报告的超分子的伪立方体形成的六个修改后的四齿二萘嵌苯二酰亚胺（PDIs）的自组装。刚性的，形状持久的笼设置的PDI发色团的距离和方向，并抑制分子内的旋转和振动，导致非聚集的，单体样的电子性质在溶液中，以及在固态中，在自由配体中的快速荧光猝灭相反。笼的稳定的激发态和电子纯度使得能够观察到由于明亮的激发多聚体状态引起的延迟荧光，该多聚体状态充当激发态储库，这是由于笼中良性发色团间相互作用的罕见情况。我们的研究结果表明，不仅量子物理性质的子组件，但几何结构是至关重要的整体超分子系统的光电性能。我们表明，自组装提供了一个强大的工具，保留和控制的电子性能的研究发色团，提供了一条路线，使分子电子学的应用达到。
2022-10-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Deep Learning GW Quasiparticle Hamiltonians for Many-Body Excited-State Electronic Structure at Scale
University of California at Berkeley（加州大学伯克利分校）；Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）；Tsinghua University（清华大学）
本文提出DeepH-GW，一个基于深度学习的框架，直接从原子结构预测GW准粒子哈密顿量，结合平面波精度与线性标度推理，实现meV级误差的能带预测及跨尺度迁移，支持大规模多体激发态模拟。
2026-09-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Momentum resolved ground/excited states and the ultra-fast excited state dynamics of monolayer MoS2
过渡金属二硫属化物（TMD）作为晶体原子薄半导体的出现产生了巨大的科学和技术兴趣。已经提出并实现了许多新颖的器件概念（1-3）。尽管如此，由于产生大规模、横向均匀样品的挑战，在k空间研究基态/激发态电子结构方面的进展一直很缓慢。利用化学气相沉积的最新进展，在这里，我们创建了一个晶片大小的二硫化钼单层，具有良好的横向取向，用于先进的电子光谱研究（4-6）。低能电子衍射和扫描隧道显微镜（STM）证明了具有面内晶体取向的原子清洁表面。利用扫描隧道谱（STS）、角分辨光电子能谱（ARPES）和时间分辨光电子能谱（tr-ARPES）对基态和激发态的电子结构进行了研究。除了绘制出动量空间准粒子能带结构的价带和导带，我们揭示了超快激发态动力学，包括谷内和谷间载流子散射和快速向下的能量移动约0.2eV低于初始自由载流子状态在西格玛点。
2020-10-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Detecting triplet states in opto-electronic and photovoltaic materials and devices by transient optically detected magnetic resonance
众所周知，有机半导体材料和器件中的三重态激发态难以用已建立的光谱方法检测和研究。然而，它们是下一代有机发光二极管（OLED）中的关键中间步骤，下一代有机发光二极管（OLED）采用热激活延迟荧光（TADF）将非发射三线态上转换为发射单线态。然而，在有机光伏（OPV）器件中，三重态是限制效率的激子损耗通道，并且还涉及器件退化。在这里，我们介绍了一种创新的自旋敏感的方法来研究三重态，光激发的有机半导体薄膜，以及在电驱动器件。瞬态光检测磁共振（trODMR）方法可以应用于所有发光依赖于顺磁自旋态的发光材料。因此，它是一个理想的光谱工具，以区分不同的国家参与，并确定其相应的时间尺度。我们揭示了中间激发自旋态在光电子和光伏材料和器件中的作用，并揭示了电学和光学诱导三重态的根本差异。
2021-11-23 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Time-resolved ultrafast x-ray scattering from an incoherent electronic mixture
光激发物质的时间分辨超快X射线散射是一种新兴的成像方法，具有原子尺度的空间和时间分辨率。为了正确和严格地理解当前和即将到来的成像实验，我们提出了时间分辨X射线散射的非相干电子混合物的光-物质相互作用的量子电动力学理论。我们表明，总散射信号是一个不相干的总和所产生的各个散射信号从不同的电子状态，因此外差的个别信号是不可能的气相光激发分子的合奏。我们仔细检查的信息编码在总信号的实验重要的情况下，当脉冲的持续时间和相干时间的X射线脉冲是短的振动运动的时间尺度和长的电子运动的时间尺度相比，分别。最后，我们表明，在电子激发晶体的情况下，总的散射信号印记与不同的电子状态和外差相关联的个人散射振幅的干扰是可能的。
2017-11-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph
Electronic excitation energies of molecular systems from the Bethe-Salpeter equation: Example of the H2 molecule
本文综述了用Bethe-Salpeter方程计算分子体系电子激发能的方法。我们回顾了一般的格林函数多理论形式主义，并给出了工作方程的BSE方法内的静态GW近似与自旋自适应在轨道的基础上。我们将该方法应用于教学的H2分子在最小的基础上的例子，测试的影响的选择开始一个粒子的格林函数。使用非相互作用的单粒子格林函数导致不正确的能量曲线的第一单重态和三重态激发态的解离极限。从精确的单粒子格林函数出发，对于第一单重态激发态得到定性正确的能量曲线，但是对于三重态激发态仍然是不正确的能量曲线。在静态GW近似的BSE方法中使用精确的单粒子格林函数也会导致一些额外的激发，除了一个可以被识别为对应于第二单线态激发态的双激发之外，所有这些激发都是虚假的。
2013-04-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Algebraic Diagrammatic Construction Theory for Simulating Charged Excited States and Photoelectron Spectra
本文综述了模拟带电激发的代数图解构造（ADC）理论的现状与进展，介绍其形式体系、扩展及计算准确性，展望了未来发展方向。
2023-05-01 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Embedding theory for excited states with inclusion of self-consistent environment screening
我们提出了一个一般的嵌入理论的电子激发的一个相对较小的，本地化的系统与扩展的，化学复杂的环境接触。我们演示了如何通过电子之间的有效相互作用将环境的屏蔽响应包括到局域系统的高精度电子结构计算中，其中仅包含环境中发生的屏蔽过程。对于常见的情况下，本地化的系统构成的不均匀性，否则均匀的系统，如晶体中的缺陷，我们展示了如何矩阵元素的环境屏蔽的相互作用可以计算从密度泛函计算的均匀系统。我们应用嵌入理论计算了结晶乙烯的激发能。
2010-02-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.chem-ph
Reference Energies for Double Excitations: Improvement and Extension
本研究改进扩展了双激发态参考能数据集，包含26个分子体系的47个跃迁并分为纯/部分双激发两类，评估了多种电子结构方法性能，提出可将CC3误差降3倍的校正方案，助力激发态方法学发展。
2024-05-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el nucl-th
