Stability of Solid Electrolyte Interphase Components on Lithium Metal and Reactive Anode Material Surfaces
锂离子电池（LIB）的特征在于在低电位下操作的反应性阳极，例如锂金属或硅，其通过固体电解质界面（SEI）膜钝化。众所周知，随着循环的进行，SEI会随着时间的推移而演变。在这项建模工作中，我们专注于两个主要的SEI组件，碳酸锂（Li 2CO 3）和锂乙烯二碳酸酯（LEDC）的稳定性。两种组分在接近平衡Li+/Li（s）电势时电化学稳定，但在接近平衡Li+/Li（s）电势时电化学不稳定。界面反应是引发本征热力学不稳定性的一种方式。预测Li（2）CO（3）和LEDC都在锂金属表面上表现出放热反应，并且势垒足够低以允许电池操作时间尺度上的反应。LEDC也容易在高Li含量的Li（x）Si表面上分解。我们的研究表明，锂金属表面上最内层的SEI层应该是Li（2）O薄层-唯一的化学和动力学稳定组分（在没有氟化物源的情况下）。这项工作也应该与电池循环过程中的锂电镀和Li（x）Si表面上的SEI演变有关。
2016-05-23 cond-mat.mtrl-sci
Direct metal nano-imprinting using embossed solid electrolyte stamp
在本文中，我们报告了直接图案化的金属纳米结构使用浮雕固体电化学邮票。微成型固体超离子邮票使用硅模板-类似于聚合物图案的纳米压印光刻-进行了探讨。硫化银（Ag 2S）-一种具有优异微成形性能的超离子导体-作为候选材料进行了研究。研究了超离子压模的重要参数，包括机械性能、成形过程中的材料流动和压印后的特征恢复。观察到在压印以及蚀刻期间优异的特征转移性。为了说明这种方法的能力，还展示了具有6 mm间隙的银纳米天线<10 nm were successfully fabricated. The possibility for large area patterning with stamp diameters >。基于压印的金属图案化允许制造超过二维纳米织物和几个图案化方案的报告。
2011-02-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio Molecular Dynamics study of 1-D Superionic Conduction and Phase Transition in \b{beta}- Eucryptite
$β$ -锂霞石（LiAlSiO 4）由于其高的锂离子电导率和非常小的体积热膨胀系数，是一种很有潜力的锂离子电池电解质。我们对$β$ -锂霞石进行了从头算分子动力学模拟，研究了这种材料中高温超离子相变的起源。模拟能够提供沿六边形c轴发生的一维超离子性的微观理解，并且与相变的有序-无序性质相关联。锂离子电导率的提高是由于沿六方c轴的各向异性负热膨胀。在晶体中引入缺陷，如间隙位中的过量Li、Li空位和O空位，被发现显著增加离子电导率，因此可能降低该材料中的超离子相变温度。
2018-01-17 cond-mat.mtrl-sci
Voltage dependent first-principles barriers to Li transport within Li ion battery Solid Electrolyte Interphases
本文应用量子连续介质近似（QCA）技术为第一性原理界面计算提供电子恒压器，计算了锂离子穿过多种SEI及晶界的势垒，发现考虑界面和电压效应会显著降低反应势垒。
2024-06-04 cond-mat.mtrl-sci
Direct in-situ measurement of electrical properties of solid electrolyte interphase on lithium metal anode
本文采用原位偏压透射电子显微镜直接测量Cu和Li基底上SEI的电学性质，发现其并非典型绝缘体，而是具有电压依赖的微分电导。
2023-04-22 cond-mat.mtrl-sci
Fast Charging Limits of Ideally Stable Metal Anodes in Liquid Electrolytes
下一代高能量密度电池需要理想稳定的金属阳极，电池充电期间光滑的金属沉积物被认为是界面稳定性的标志，可以确保高效率和长循环寿命。随着近年来的成功，绝对的形态稳定性是否保证了绝对的电化学稳定性和安全性成为一个关键问题，需要在实际条件下进行系统的实验研究。在这里，我们使用理想稳定的铸锭型钠金属阳极作为模型系统，以确定快速充电的限制，即最高的安全电流密度，金属阳极。我们的研究结果表明，金属渗透仍然可以发生在相对较低的电流密度，但在渗透的过电位取决于隔膜的孔径，并令人惊讶地遵循一个简单的数学模型，我们开发的杨拉普拉斯过电位。我们的研究表明，即使是理想光滑的金属阳极，稳定的金属电池的成功也需要电解质、隔膜和金属阳极的整体设计，以确保无渗透操作。
2021-09-18 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Direct calculation of the ionic mobility in superionic conductors
我们描述了一种基于非平衡分子动力学（NEMD）模拟的方法，从第一性原理计算固体离子导体如固体电解质的离子迁移率。计算是在有限厚的材料中进行的，其中施加电场并测量移动离子的动态响应。我们比较我们的结果与那些从扩散计算，在非相互作用的离子近似下，并与实验。该方法对两种银导体$α$-AgI和$α$ I $_5$的离子迁移率提供了很好的定量估计。除了方便和数值鲁棒性，这种方法占离子-离子相关性在一个更低的计算成本比精确的方法。
2022-09-22 cond-mat.mtrl-sci
Capacity Fade due to Side-reactions in Silicon Anodes in Lithium-ion Batteries
结果表明，在锂化/脱锂循环期间，在新鲜暴露的电极表面上连续发生的电解质还原反应导致循环效率降低，并且因此导致锂离子电池中良好循环的硅阳极的容量衰减。使用来自Li/Si半电池上的多个循环的恒电流锂化/去锂化数据，提出了将由于主反应（Si的锂化/去锂化）引起的电荷与副反应（电解质还原）分离的方法。对于以下三种常用的锂离子电解质制剂，在环境温度下在良好循环的非晶硅薄膜电极上估计这种寄生副反应的速率：碳酸亚乙酯和碳酸二亚乙酯（EC：DEC）的混合物，具有和不具有氟代碳酸亚乙酯（FEC）添加剂，以及碳酸亚丙酯（PC），全部含有1.2M六氟磷酸锂。在这三种制剂中，含有EC：DEC和FEC添加剂的电解质由于副反应而表现出最低的库仑损失，其次是PC和不含FEC添加剂的EC：DEC（即，EC：DEC + FEC> PC> EC：DEC）。在自放电、容量衰减、电池管理系统算法的开发和锂离子电池的精确数学建模的背景下，讨论了在良好循环的电极上估计侧反应速率的重要性。
2020-02-17 cond-mat.mtrl-sci
Observing Li Nucleation at Li Metal-Solid Electrolyte Interface in All-Solid-State Batteries
本研究通过深度势能分子动力学模拟与增强采样技术，揭示了全固态锂电池中锂枝晶在负极/固态电解质界面处SEI内部成核的原子级机制，发现SEI的局域电子结构（带隙减小）是关键因素，为抑制锂枝晶策略提供指导。
2024-12-17 cond-mat.mtrl-sci
Carbon Free High Loading Silicon Anodes Enabled by Sulfide Solid Electrolytes for Robust All Solid-State Batteries
在努力增加锂离子电池的能量密度中，硅阳极替代常规石墨的开发在很大程度上受到对液体电解质的界面稳定性差的阻碍。在此，通过利用硫化物基固体电解质的界面钝化性质，能够实现99.9重量%微Si（uSi）阳极的稳定操作。体表面表征，以及定量的界面组分表明，这种方法消除了连续的界面生长和不可逆的锂损失。在美国||对于充电和放电操作，展示了层状氧化物全电池、在室温下的高电流密度（5 mA cm-2）、宽操作温度（-20 ° C至80°C）和高负载（> llmAh cm-2）。锂-硅合金具有良好的界面性能和独特的化学机械性能，是锂-硅合金电池性能优异的原因之一。
2021-03-07 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Ab initio Molecular Dynamics Simulations of the Initial Stages of Solid-electrolyte Interphase Formation on Lithium Ion Battery Graphitic Anodes
碳酸亚乙酯（EC）在溶剂-石墨阳极界面处的固体电解质界面（SEI）膜初始生长期间的分解对锂离子电池的操作至关重要。采用从头算分子动力学模拟研究了EC/石墨界面的电化学反应。我们表明，碳边缘终端是至关重要的，在这个阶段，可实现的实验条件下，可以导致令人惊讶的快速EC击穿机制，产生的分解产物在实验中看到，但以前没有预测。
2010-09-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Flexible, solid electrolyte-based lithium battery composed of LiFePO4 cathode and Li4Ti5O10 anode for applications in smart textiles
在这里，我们报告制造的灵活和可拉伸的电池组成的应变自由LiFePO 4阴极，Li 4 Ti 5 O 10阳极和固体聚环氧乙烷（PEO）电解质作为隔膜层。该电池是从智能纺织品应用的角度开发的。该电池以固体热塑性电解质为关键使能元件，可挤压或拉伸成纤维或细条，直接与智能纺织品制造中使用的编织工艺兼容。本文首先详细介绍了材料的选择，电极和隔膜层的制造和表征。然后组装电池并对其进行表征，最后，将由几个长条制成的大型电池样品编织成织物，用导电线连接，并进行表征。在本文中，我们详细研究了电池设计的两个实际方面：第一是以导电碳和聚合物粘合剂材料的优化比例制备阴极/阳极材料的复合材料，第二是电池性能，包括循环，可逆性和阴极/阳极材料的相容性。最后，当铸造电极和隔膜层时，我们主要关注使用水溶液代替有机溶剂，以使制造过程环境友好。
2011-11-28 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Stacking Faults Assist Lithium-Ion Conduction in a Halide-Based Superionic Conductor
在追求迫切需要的、用于电动车辆和便携式电子应用的能量密集固态电池的过程中，卤化物固体电解质提供了一条有前途的前进道路，其具有对高压氧化物电极的优异兼容性、可调离子电导率和容易的加工。对于这个家族的化合物，合成方案强烈地影响阳离子位点无序和调节Li+迁移率。在这项工作中，我们揭示了高浓度的堆垛层错的存在下，在超离子导体Li3YCl6和演示的方法，通过调整缺陷浓度与合成和热处理在选定的温度下控制其Li+的导电性。利用互补的见解，从变温同步加速器X射线衍射，中子衍射，低温透射电子显微镜，固态核磁共振，密度泛函理论，和电化学阻抗谱，我们确定的性质，平面缺陷和非化学计量的作用，在降低锂+迁移障碍和增加锂网站连接力化学合成的Li3YCl6。我们利用顺磁弛豫增强，使89 Y固态NMR，并直接对比Y阳离子位点的障碍，从不同的制备方法，展示了一个有力的工具，为其他研究人员研究含Y的组合物。通过在低至333 K（60°C）的温度下进行热处理，我们降低了平面缺陷的浓度，展示了一种简单的调整Li+电导率的方法。这项工作的结果预计将推广到其他卤化物固体电解质的候选人，并提供了这类锂离子导体的缺陷使能Li+传导的更好的理解。
2022-03-02 cond-mat.mtrl-sci
In-situ Raman spectroscopy analysis of the interfaces between Ni-based SOFC anodes and stabilized zirconia electrolyte
一种新的电极原位拉曼光谱实验方法|基于使用稳定的立方氧化锆的光学透明单晶膜，已经提出并验证了受控气氛中的固体电解质界面。该技术使得通过将激光束穿过单晶电解质到达界面上，结合同步电化学测量，可以直接进入SOFC中的电化学反应区。以开路条件下标准金属陶瓷阳极中的NiO还原分析为中心的案例研究表明，所观察到的动力学参数与氧化镍的文献数据之间具有良好的一致性。多孔金属陶瓷在400- 600 ℃流动H2-N2气氛中的还原动力学可用经典Avrami模型描述，表明反应速率由Ni扩散限制的金属晶核生长决定。简要讨论了新的实验方法的优点和局限性。
2016-07-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Observation of Order and Disorder in Solid-Electrolyte Interphases of Lithium-Metal Anodes
该研究利用低温扫描电子纳米束衍射技术，首次在锂金属负极固态电解质界面中观测到短程有序与氟化锂纳米微晶混合结构，并证明短程有序仅存在于高可逆性电解质中，从而揭示界面结构对锂沉积形貌和电池性能的直接调控作用。
2025-05-06 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph
Electron transport properties of heterogeneous interfaces in solid electrolyte interphase on lithium metal anodes
本研究通过非平衡格林函数方法理论计算，揭示锂金属负极SEI中LiF/Li2O异质界面的电子输运性质，发现正交界面阻碍电子输运，单晶LiF具有更小的临界厚度，为高性能电池设计提供指导。
2025-01-22 cond-mat.mtrl-sci
A continuum, computational study of morphogenesis in lithium intermetallic interfaces
本研究采用相场模型结合第一性原理计算与实验，对Li-Mg和Li-Zn两种锂金属间化合物界面的动态形态发生进行计算分析，探讨动力学、充放电速率等因素对界面演化的影响，为固态电池阳极-电解质界面设计提供计算框架。
2024-10-10 cond-mat.mtrl-sci
Favorable Interfacial Chemomechanics Enables Stable Cycling of High Li-Content Li-In/Sn Anodes in Sulfide Electrolyte Based Solid-State Batteries
固态电池（SSB）可以在电池安全性和能量密度方面提供范式转变。然而，这一前景取决于将高性能电极与最先进的固体电解质集成的能力。例如，锂（Li）金属，最高能量密度的阳极候选者，遭受导致电池故障的严重界面化学机械问题。In/Sn的Li合金是有吸引力的替代品，但它们的开发主要限于低容量（低Li含量）和富In的Li $_x$ In（x $\leq$ 0.5）。在这里，基本的电化学机械行为的Li-In和Li-Sn合金的不同Li化学计量是解开硫化物电解质为基础的SSB。通过控制合成和制造技术开发的金属间化合物电极显示出令人印象深刻的（电）化学稳定性，其中Li $_6$ PS $_5$ Cl作为固体电解质，并且在电化学Li插入/脱嵌期间在最佳堆叠压力下保持近乎完美的界面接触。通过计算和电化学研究的结合，揭示了它们在锂迁移势垒随组成的有趣变化及其对观察到的锂循环过电位的影响。合金的稳定界面化学力学允许在相对高的电流密度（1 mA cm $^{-2}$）和容量（1 mAh cm $^{-2}$）下的长期无枝晶Li循环（>1000 h），如对于Li $_{13}$ In $_3$和Li $_{17}$ Sn $_4$所证明的，与低Li含量类似物相比，从容量和成本考虑，这是更期望的。这些认识对锂离子电池用高容量Li-In/Sn合金阳极的开发具有指导意义。
2021-07-23 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Influence of Electrode Thickness and Electrolyte Composition on SEI Formation and Cycle Stability in Binder-Free Hard Carbon Anodes for Na-Ion Batteries
Université de Haute-Alsace（阿尔萨斯大学）；Institut de Science des Matériaux de Mulhouse (IS2M)（穆尔豪斯材料科学研究所）；CNRS UMR 7361（法国国家科学研究中心联合研究实验室7361）；Université de Strasbourg（斯特拉斯堡大学）；Réseau sur le Stockage Electrochimique de l’Energie (RS2E)（电化学储能网络）；CNRS FR3459（法国国家科学研究中心自由研究基金3459）
本研究探讨了硬碳自支撑电极厚度、大孔率及电解液添加剂对钠离子电池SEI形成和循环稳定性的影响，发现FEC添加剂可改善稳定性，实现高达93%的初始库仑效率和328 mAh g-1的可逆容量。
2026-10-06 cond-mat.mtrl-sci
Machine Learning Enabled Computational Screening of Inorganic Solid Electrolytes for Dendrite Suppression with Li Metal Anode
Carnegie Mellon University（卡内基梅隆大学）；Massachusetts Institute of Technology（麻省理工学院）
基于锂（Li）金属阳极的下一代电池一直受到循环期间Li金属在阳极上的树枝状电沉积的困扰，导致短路和容量损失。通过使用固体电解质抑制枝晶生长已经成为能够使用Li金属阳极的最有前景的策略之一。我们对超过12，000种无机固体进行了计算筛选，基于它们抑制与锂金属阳极接触的枝晶引发的能力。机械各向同性和各向异性接口，可以用于确定的倾向枝晶萌生的稳定性标准的属性通常是从计算昂贵的第一原理方法。为了获得用于筛选的大数据集，我们使用机器学习模型来预测几种新的固体电解质的机械性能。我们训练一个卷积神经网络的剪切和体积模量纯粹的结构特征的材料。我们使用AdaBoost，Lasso和贝叶斯岭回归来训练弹性常数，其中模型的选择取决于训练数据的大小和它可以处理的噪声。我们的模型通过揭示影响弹性常数的主要结构特征，为我们提供了直接的解释能力。的刚度被发现，以增加每原子的体积减少，增加最小阴离子-阴离子分离，并增加亚晶格（所有，但Li）的包装分数。交叉验证/测试性能表明，我们的模型推广良好。我们预测超过20个机械各向异性界面之间的锂金属和6固体电解质，可以用来抑制枝晶生长。我们筛选的候选材料通常是软的和高度各向异性的，并且提供了在固体电解质中同时获得枝晶抑制和高离子电导率的机会。
2018-04-12 cond-mat.mtrl-sci cs.LG physics.chem-ph
Elastic properties of amorphous LiTaCl$_6$ solid-state electrolyte
Vanderbilt University（范德堡大学）
本文采用MLFF-MD等方法研究非晶LiTaCl₆固态电解质的弹性质，发现仅MLFF-MD法能与实验定量吻合，该材料弹性类似软聚合物，为非晶超离子材料弹性研究提供了关键依据。
2026-09-01 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
An Effective Strategy to Enable Argyrodite Sulfides as Superb Solid-State Electrolytes: Safeguarding Remarkable Ionic Conductivity and Interfacial Stability with Electrodes
硫银矿具有良好的离子电导率、塑性和机械强度，是高性能全固态电池（ASSB）的理想固体电解质。但由于其与锂金属阳极和高压阴极的不相容性差，对空气的敏感性大，严重阻碍了其实际应用。在此，我们设计了一种有效的策略来克服这些具有挑战性的缺点，通过修改的硫族化学理论建模的指导下。所得的Li6.25PS4O1.25Cl0.75提供了与纯Li阳极和高压LiCoO 2阴极的优异的电化学相容性，而不会对原始硫化物的极好的离子电导率产生有害影响。此外，目前的SSE还表现出对空气中的氧气和水分的高度改善的稳定性，进一步的优点是对电子更绝缘。与电极的显著增强的相容性归因于原位形成的固体阳极电解质界面（AEI）和阴极电解质界面（CEI）层。原位AEI的形成使得能够在Li中以高达1 mAh cm-2的创纪录的高电流密度进行超稳定的Li电镀/剥离。|Li6.25PS4O1.25Cl0.75| Li对称细胞超过1800小时。原位CEI促进保护SSE免于在升高的电压下分解。因此，AEI和CEI的协同作用有助于LiCoO 2| Li6.25PS4O1.25Cl0.75| Li电池单元在高面积负载的活性阴极材料（4 mg cm-2）下实现比使用原始Li 6PS 5Cl作为SSE的循环稳定性明显更好的循环稳定性。这项工作在硫化银矿家族中增加了一种理想的SSE，因此甚至可以在环境空气中制造高性能固体电池。
2020-10-17 cond-mat.mtrl-sci
Electrochemical stability and lithium insertion at the Li|Li3OCl solid electrolyte interface
Royal Institute of Technology（皇家理工学院）；Karlstad University（卡尔斯特大学）；Uppsala University（乌普萨拉大学）
研究通过第一性原理密度泛函理论计算，分析了锂金属负极与Li3OCl固态电解质界面的结构稳定性、电子结构及电化学行为，揭示了界面的稳定性和锂插入的不利能量特征，为固态锂电池电解质开发提供原子尺度见解。
2026-04-12 cond-mat.mtrl-sci
Theoretical realization of Mo2P, a novel stable 2D material with superionic conductivity and attractive optical properties
Mo 2 P作为一种新型的二维材料家族的新成员，在本研究中得到了理论上的确认。我们进行了广泛的密度泛函理论计算，探索晶体结构，动力学稳定性，机械响应，电子结构和光学性质。发现Mo 2 P是金属性的，费米能级位于过渡金属Mo的d带。在小于1 eV的低能量下观察到~100%的高反射率，引入Mo 2 P作为光子和光电应用的潜在候选物，例如传输电磁波器件。我们的计算证实，这种新型的二维结构是动态稳定的，可以承受包括1000 K在内的高温。发现Mo 2 P产生高的拉伸强度和弹性模量，分别为12GPa.nm和56GPa.nm。我们特别评估了Mo 2 P作为锂离子和钠离子可充电电池负极材料的应用。
2017-09-09 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Atomistic Modelling of High-Entropy Layered Anodes and Their Electrolyte Interface
本文用DFT与AIMD研究TiS2/TiSe2层状体相异质结构及Mo6+、Al3+取代形成的高熵负极和电极-电解质界面，表明高熵可增强结构、电子、电压与Li扩散性能。
2024-05-12 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Bridging the Gap Between Simulated and Experimental Ionic Conductivities in Lithium Superionic Conductors
锂超离子导体（LSC）作为下一代全固态锂离子电池的固体电解质是非常重要的。虽然$ab$ $initio$分子动力学已被广泛应用于研究这些材料，但由于这种模拟的高温和短时间尺度，预测和实验测量的离子电导率和活化能之间往往存在很大的差异。在这里，我们提出了一个战略，以弥补这一差距，使用矩张量势（MTP）。我们表明，使用范德华optB 88功能计算的能量和力训练的MTP产生更准确的晶格参数，这反过来又导致准确预测的离子电导率和活化能的锂$_{0.33}$ La $_{0.56}$ TiO $_3$，锂$_3$ YCl $_6$和锂$_7$ P $_3$ S $_{11}$ LSC。使用optB88 MTP的NPT MD模拟还显示，所有三个LSC在相对较低的温度下在两个准线性Arrhenius制度之间发生转变。这种转变可以追溯到扩散途径的数量和多样性的扩张，在某些情况下，扩散的维度发生了变化。这项工作不仅提出了一种方法来开发高精度的MTP，但也概述了LSC的扩散特性，否则无法通过$ab$ $initio$计算。
2021-06-20 cond-mat.mtrl-sci
Progress, challenges and perspectives of computational studies on glassy superionic conductors for solid-state batteries
硫化物基玻璃和微晶玻璃具有高的离子电导率和优异的机械性能，被认为是很有前途的固体电解质。目前，计算材料技术以其研究成本低的优势被广泛用于理解、有效筛选和发现电池材料。考虑到玻璃态SSE材料计算研究的重要性和贡献，本文总结了非晶态无机材料计算研究的常用方法，综述了锂和钠硫化物型固体电池玻璃计算研究的最新进展，并概述了我们对挑战的理解和未来的展望。这一综述将促进和加速未来的计算筛选和发现更多的玻璃态SSE材料的固态电池。
2022-05-07 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Disorder-induced enhancement of lithium-ion transport in solid-state electrolytes
研究通过深度学习势模拟不同无序程度的Li3PS4电解质，发现无序驱动的扩散动力学显著增强室温电导率，并利用机器学习结构指纹揭示离子传导机制。
2024-01-10 cond-mat.mtrl-sci
Superionic surface Li-ion transport in carbonaceous materials
本研究发现碳质材料表面存在超快锂离子传输现象，以科琴黑为例，室温离子电导率达18.1 mS cm⁻¹，可作中间层抑制枝晶，为固态电池设计提供新方向。
2024-05-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Machine Learning Prediction Models for Solid Electrolytes based on Lattice Dynamics Properties
Kyungpook National University（庆北国立大学）；Sungkyunkwan University（成均馆大学）；Harvard University（哈佛大学）；Korea Research Institute of Chemical Technology（韩国化学技术研究院）
本研究基于晶格动力学性质开发机器学习模型，通过整合动态特征和静态结构参数，提升固态电解质离子导电性预测的准确性与可靠性。
2024-04-22 cond-mat.mtrl-sci
On the Hidden Transient Interphase in Metal Anodes: Dynamic Precipitation Controls Electrochemical Interfaces in Batteries
该研究通过旋转圆盘电极与原位可视化发现快速溶解时形成可弛豫的T-SEI，其动态盐沉淀调控界面动力学并影响后续沉积形貌。
2025-03-18 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
First Principles Modeling of Mn(II) Migration above and Dissolution from Li(x)Mn(2)O(4) (001) Surfaces
采用密度泛函理论和从头算分子动力学模拟研究了Mn（II）离子在尖晶石Li（x）Mn（2）O（4）（001）表面的迁移、Mn在有机电解质中的溶解以及Mn（II）离子扩散通过隔膜后对石墨阳极固体电解质界面（SEI）钝化膜的影响.溶解机理证明是复杂的，经常引用的Mn（III）形成Mn（II）的Hunter反硝化作用是远远不够的。促进Mn（II）损失的关键步骤包括一致的液体/固体状态运动、质子诱导的Mn-O键的弱化形成移动OH-表面基团以及吸附的分解的有机片段的化学反应。Mn（II）存在于无机Li（2）CO（3）和有机锂乙烯二氢化物（LEDC）阳极SEI组分之间促进LEDC的电化学还原和分解。这些发现有助于为保护涂层、电解质、添加剂和界面的未来设计提供信息。
2017-07-08 cond-mat.mtrl-sci
Observation of dendrite formation at Li metal-electrolyte interface: A machine-learning enhanced constant potential framework
针对传统分子动力学模拟难以捕捉锂电化学沉积的问题，本研究提出结合机器学习力场与电荷平衡法的恒电势方法，揭示了锂枝晶成核机制，为电化学界面建模提供了高效准确的新工具。
2025-06-13 cond-mat.mtrl-sci
Ferroelastic toughening: can it solve the mechanics challenges of solid electrolytes?
全固态锂电池最有前途的固体电解质是氧化物和硫化物陶瓷。目前的陶瓷固体电解质是脆性的，并且缺乏承受重复充电和放电循环的机械应力的韧性。固体电解质由于Li金属阳极的枝晶生长而易于裂纹扩展，并且由于阴极晶格参数的循环变化而易于在阴极/电解质界面处的剥离过程。从这个角度来看，我们认为，全固态电池的力学挑战的解决方案可以借鉴航空航天工业，该工业成功地克服了高温合金涡轮叶片热障涂层开发中的类似障碍。他们的解决方案是利用铁弹性和相变增韧机制来开发能够承受由于温度变化大而引起的循环应力的陶瓷。这一观点描述了基本的材料设计原则，以寻找铁弹增韧的固体电解质。
2023-02-18 cond-mat.mtrl-sci
Towards First Principles prediction of Voltage Dependences of Electrolyte/Electrolyte Interfacial Processes in Lithium Ion Batteries
在锂离子电池中，Li+嵌入和与电极的钝化相关联的过程由所施加的电压控制，所施加的电压又与固相和液相之间的Li+转移的自由能变化（Δ G_t）相关联。利用从头算分子动力学（AIMD）和热力学积分技术，计算了Li+从LiC（6）阳极板（暴露于原始基面）到限制在纳米间隙中的液体碳酸乙烯酯的虚拟转移Δ G_t。在带负电荷的LiC（6）阳极上，在Δ G_t=0时开始脱锂。这些负表面电荷显然是将Li+保留在电极内所需的，并且应该影响钝化（“SEI”）膜形成过程。在更大的电子表面密度下观察到快速电解质分解。通过将实验已知的电压（0.1V相对于Li+/Li金属）分配给预测的脱锂起始，获得绝对电势标度。这使得AIMD研究中使用的模拟单元中的电压校准成为可能，并为未来预测电池界面过程中的电压依赖性铺平了道路。
2013-12-10 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Modeling Electrochemical Decomposition of Fluoroethylene Carbonate on Silicon Anode Surfaces in Lithium Ion Batteries
氟代碳酸亚乙酯（FEC）显示出作为电解质添加剂用于改善锂离子电池（LIB）中使用的硅阳极上的钝化固体电解质界面（SEI）膜的前景。我们应用密度泛函理论（DFT），从头算分子动力学（AIMD），和量子化学技术来研究过量电子诱导FEC分子分解机制，导致FEC改性SEI。我们考虑一个和两个电子的反应，使用集群模型和明确的界面之间的液体电解质和模型Li（x）Si（y）表面，分别。发现FEC比未取代的碳酸亚乙酯表现出更多样的反应途径。单电子和双电子反应的初始键断裂事件和产物在性质上是相似的，在两种情况下都分离出氟离子。然而，大多数单电子产物是电荷中性的，不是阴离子的，并且可能不会聚结以形成有效的Li+传导SEI，除非它们被进一步还原或参与其他反应。讨论了这些反应对硅阳极锂离子电池的影响。
2014-01-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Experimental Insights into the Limiting Mechanism of Vacancy Transport in Sodium Metal Anodes for Solid State Batteries
Dresden University of Technology（德累斯顿工业大学）；Fraunhofer Institute for Ceramic Technologies and Systems (IKTS)（弗劳恩霍夫陶瓷技术与系统研究所）
研究通过线性电流阶跃实验揭示钠金属电极在放电时空位积累机制，发现临界电流密度以上电压呈指数增长，激活能高于体扩散，表明界面热力学是输运瓶颈，合金层可降低激活能。
2026-03-24 cond-mat.mtrl-sci
Understanding The Reversible Electrodeposition of Al in Low-Cost Room Temperature Molten Salts
该研究揭示了室温铝电池电解液决定铝负极高可逆性的关键特性，发现成本低20倍的铵基熔盐可实现同等性能，为低成本长时室温铝电池开发提供了新方向。
2022-10-21 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Elucidating the Role of Prelithiation in Si-based Anodes for Interface Stabilization
本文定量分析了预锂化在SiO$_x$和Si负极上形成的含多种硅酸锂相的马赛克界面，揭示其区别于常规SEI并提升循环稳定性，使SiO$_{1.3}$全电池首次库仑效率达94%。
2023-04-13 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Highly Antioxidative Lithium Salt Enables High-Voltage Ether Electrolyte for Lithium Metal Battery
为解决醚类电解液在高压下不稳定的问题，提出LiPFBS/DME电解液，通过构建坚固的无机主导CEI层并维持SEI兼容性，显著提升了4.6 V高压锂金属电池的性能。
2024-09-26 cond-mat.mtrl-sci
Quantifying the reactivity of isolated LixSi domains in Si anodes using operando NMR
本文利用原位NMR定量研究硅负极日历老化中LixSi的形成与反应，发现孤立LixSi畴会自放电，并证明硅颗粒类型和表面涂层显著影响老化行为。
2025-09-22 cond-mat.mtrl-sci
Strain-Dependent Ionic Transport in Li3YCl6 Solid Electrolytes
William A. Brookshire Department of Chemical and Biomolecular Engineering, University of Houston（休斯顿大学威廉·A·布鲁克夏尔化学与生物分子工程系）；Institute of Fundamental and Frontier Sciences, University of Electronic Science and Technology of China（电子科技大学前沿科学与工程学院）
研究通过分子动力学模拟揭示Li3YCl6中离子传输的应变依赖性，发现应变影响扩散速率但不改变传输机制，揭示了温度依赖的两阶段阿伦尼乌斯行为。
2026-05-07 cond-mat.mtrl-sci
The Resistive Nature of Decomposing Interfaces of Solid Electrolytes with Alkali Metal Electrodes
锂（Li）和钠（Na）离子电池（LIB和NIB）的关键成分是电解质。在液体电解质LIB（NIB）中使用Li金属（Na金属）作为阳极受到若干问题的限制，包括热跑道和可燃性、电解质泄漏和有限的化学稳定性。已经投入了相当大的努力来开发固体电解质（SE）和全固态电池，其被认为减轻了Li金属（Na金属）与易燃液体电解质接触的一些问题。然而，大多数SE，例如Li $_3$ PS $_4$、Li $_6$ PS $_5$ Cl和Na $_3$ PS $_4$容易在高度还原的Li金属和Na金属阳极上分解。使用第一性原理计算，我们阐明了超过20个固体$||$固体界面之间形成的分解产物的Li $_3$ PS $_4$，Li $_6$ PS $_5$ Cl（和Na $_3$ PS $_4$）对锂金属（Na金属）电极的稳定性。我们认为，形成异质界面所需的粘附功是一个重要的描述符，以量化界面的稳定性。随后，我们澄清了锂离子传输电阻的原子起源的界面上的锂金属阳极和选定的分解产物（锂$_3$ P，锂$_2$ S}和氯化锂）的SE，通过高保真机器学习电位（MLP）。利用一个MLP使纳秒长的分子动力学模拟的“大”接口模型（这里有8320个原子），但与第一原理的方法类似的精度。我们的模拟表明，Li金属和Argyrodite之间形成的界面（例如，Li $_6$ PS $_5$ Cl）分解产物对锂离子迁移具有抵抗性。这项…
2022-05-03 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Effect of cation-disorder on lithium transport in halide superionic conductors
该研究通过热力学与动力学建模揭示Li₂ZrCl₆中Zr阳离子无序可降低锂/空位有序-无序转变温度，从而促进室温锂离子输运，并解释了为何仅非平衡合成方法能获得高电导率。
2025-03-07 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Suppressing chemical corrosions of lithium metal anodes
锂（Li）金属阳极对于下一代高能量密度可再充电Li金属电池是必不可少的。尽管已经进行了广泛的研究以延长Li金属电池的循环寿命，但是与Li金属在液体电解质中的化学腐蚀相关的日历寿命尚未被定量地理解。在这里，通过结合滴定气相色谱法（TGC）和低温聚焦离子束（Cryo-FIB），我们建立了化学腐蚀速率和电化学沉积的Li形态在各种液体电解质体系之间的定量关系。我们发现，腐蚀速率是由沉积的锂的孔隙率。沉积Li的孔隙率越大，腐蚀速率越快。我们进一步提出了减轻锂的化学腐蚀从而延长锂金属电池的日历寿命的策略。通过严格控制镀锂过程中的堆积压力，可以获得超低孔隙率的锂沉积物，将腐蚀速率抑制到0.08%/天，而高孔隙率锂的腐蚀速率为1.71%/天。
2022-04-19 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Synthetic accessibility and sodium ion conductivity of the Na$_{8-x}$A$^{x}$P$_2$O$_9$ (NAP) high-temperature sodium superionic conductor framework
该研究通过高通量计算筛选与实验验证 NAP 框架，揭示 NTP 的结构畸变机制并识别稳定、可合成且高电导的候选钠离子固态电解质。
2025-01-06 cond-mat.mtrl-sci
Disentangling Cation-Polyanion Coupling in Solid Electrolytes: Which Anion Motion Dominates Cation Transport?
本文结合约束算法与机器学习分子动力学，解耦聚阴离子平移、旋转和振动对锂/钠固体电解质阳离子迁移的影响，发现三类运动均可驱动超离子性且主导模式随频率和材料类别变化。
2025-01-05 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Galvanic Corrosion and Electric Field in Lithium Anode Passivation Films: Effects on Self-Discharge
电池界面有助于控制倍率性能、安全性/稳定性、循环寿命和自放电，但我们在原子长度尺度上的理解仍存在重大差距，可以利用这些差距来改善界面性能。特别地，与作为高密度能量电池研究的圣杯的无阳极锂金属电池相关的部分镀覆在铜集流体上的Li最近被报道经历电偶腐蚀并表现出短的保存期限。我们应用大规模密度泛函理论（DFT）计算和X射线光电子能谱学研究了电解质与Li之间的反应|在两个外加电压下，用薄的、均匀的电解质界面（SEI）钝化膜涂覆的铜结。这些新的DFT电偶腐蚀模拟表明，电解质降解优先发生在镀锂区域，并应导致更厚的SEI膜。我们的模拟揭示了传统的金属局部点蚀和锂腐蚀机制之间的相似之处，但也有根本的区别。此外，使用最近提出的，高反应性的氢化锂（LiH）组件SEI为例，我们区分电化学和化学降解途径，这是部分负责自放电，与化学途径发现表现出缓慢的动力学。我们还预测，电场通常应该存在于天然SEI组件（如LiH）和人工SEI膜（如LiI和LiAlO（2））之间，这些薄膜通常用于改善电池循环。这些预测的基础和统一是DFT电压/过电位定义的框架，我们从电化学学科，如结构金属腐蚀研究中得出;我们的分析只能使用正确的电子电压定义。
2022-05-24 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Density Functional Theory screening of gas-treatment strategies for stabilization of high energy-density lithium metal anodes
为了探索分子气体处理新切割锂箔在高能量密度锂阳极非电解质钝化中的潜力，采用密度泛函理论（DFT）研究了分子气体在金属锂表面的分解.结合密度泛函几何优化和分子动力学，研究了大气（N2，O2，CO2）和有害气体（F2，SO2）在Li（bcc）（100），（110）和（111）表面上的分解对相对表面能，功函数以及电子和弹性性质的影响.模拟表明，暴露于不同的分子气体可以用来诱导和控制金属Li表面的重建和钝化系统的功函数的实质性变化（超过1 eV）。与形成金属吸附层的其他考虑的气体相反，对于剂量<= 1单层，SO2处理在形成绝缘钝化层方面是最有效的。大量的Li->吸附质电荷转移和吸附层弛豫产生界面的显著弹性硬化，其中氮处理的吸附层显示出最小的变化。
2015-05-29 cond-mat.mtrl-sci
Thermodynamic effects of solid electrolyte interphase formation from solvation and ionic association in water-in-salt electrolytes
Massachusetts Institute of Technology（麻省理工学院）；University of Oxford（牛津大学）；University of Illinois Urbana-Champaign（伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校）
研究水-盐电解质中固态电解质界面形成对电化学稳定窗口的热力学影响，通过热力学理论分析溶剂化和离子结合对电极-电解质界面反应的影响。
2026-04-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Parabolic-growth universality and its nucleation-driven breakdown across lithium-battery anode chemistries
BEI corp.（BEI公司）
研究通过分析四种负极配置的循环数据，发现三种化学体系中抛物线增长定律成立，而第四种无负极体系表现出超抛物线增长，揭示了成核控制机制。
2026-05-11 cond-mat.mtrl-sci
Stability and surface diffusion at lithium-electrolyte interphases with connections to dendrite suppression
这项工作提出了一个从头探索的基本机制与直接相关的枝晶形成在锂电解质界面。具体而言，我们探索了锂金属电极的典型固体电解质界面层的表面扩散势垒和溶剂化表面能。我们的研究结果表明，表面扩散是一个重要的机制，了解最近观察到的枝晶抑制锂卤化物钝化层，这是我们以前的工作的动机。我们的研究结果揭示了减轻锂在金属上的树枝状电沉积的新途径的可能机制，从而有助于为可充电电池系统开发稳定的锂金属阳极的持续努力。
2015-04-22 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Synthesis and modification of thin NaSICON solid electrolytes using ion beams
Nuclear Physics Institute of CAS（捷克科学院核物理研究所）；CNR-ITAE（意大利国家研究委员会应用技术和工程研究所）
本研究通过固相法合成NASICON颗粒并溅射制备纳米薄膜，利用Ni离子注入改性，结合EIS分析，探究辐照对离子电导率的影响。
2026-09-30 cond-mat.mtrl-sci
Localized High-Concentration Electrolytes Get More Localized Through Micelle-Like Structures
本研究揭示LHCE中由溶剂、盐与稀释剂混溶作用形成的胶束状结构及其温度依赖规律，并据此指导稳定SEI构建与电池循环性能提升。
2023-08-14 cond-mat.mtrl-sci
