Quintic-Anharmonicity-Assisted Three-Phonon Scattering: A Previously Overlooked Same-Order Channel to Four-Phonon Scattering
Portland State University（波特兰州立大学）
本文发现五次非谐性辅助的三声子散射是传统三声子和四声子散射之外的同阶贡献，在Si和AgCl中与四声子散射相当，影响高温热导率。
2026-06-24 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic Grüneisen theory based on self-consistent phonon theory: Impact of phonon-phonon interaction neglected in the quasiharmonic theory
基于自洽声子（SCP）理论，非微扰地考虑了非谐效应，建立了一个热膨胀理论。我们表明，Grünseisen公式内的SCP理论，取代声子频率的SCP频率。通过与准调和近似（QHA）的比较，我们导出了对QHA结果的修正的显式公式。我们发现声子非谐性对热膨胀系数$α$给出了小的修正$O(\langle{\hat{U}_4\rangle}/\langle{\hat{U}_2\rangle})$，其中$\hat{U}_2$和$\hat{U}_4$是势能面的谐波项和四次项.另一方面，我们表明，声子非谐性给出了两个修正项的温度（$T$）依赖的声子频移，这是原来的QHA项相媲美。在强非谐材料中，如NaCl和MgO，这两个校正项往往相互抵消，这就解释了为什么QHA有时给出合理的值为$T$依赖的声子频移，而它失败的热膨胀。
2022-12-19 cond-mat.mtrl-sci
Phonon anharmonicity: a pertinent review of recent progress and perspective
非谐晶格振动控制着材料中的热动力学，并呈现原子如何相互作用以及它们如何传导热量。深入理解凝聚态系统中声子非谐性的微观机制，对于开发更好的功能材料和能源材料具有重要意义。近年来，声子非谐效应在凝聚态物质中以不同的方式驱动着各种新的行为，如软模相变、负热膨胀、多铁性、超低热导率或高热阻、高温超导等，这些性质赋予了非谐性许多有前途的应用，为非谐性的发展提供了难得的机遇工程，调节热传输，以实现材料的优异性能。本文综述了声子非谐效应的研究进展，总结了声子非谐效应的起源、影响和机制、研究方法和应用。此外，还提出了声子非谐性研究所面临的挑战、未来的发展趋势和展望。
2021-10-21 cond-mat.mtrl-sci
Electron-phonon and phonon-phonon anharmonic interactions in 2H-MoX2 (X=S, Te): A comprehensive Resonant Raman study
过渡金属二硫属化合物（TMD）是一类具有纳米电子和光电应用潜力的层状材料。然而，由于这些材料的许多令人兴奋的功能是由非谐效应控制的，正确理解与这些材料相关的声子性质和非谐性对于实现所提出的应用至关重要。我们在这里提出了一个全面的研究两个不同的TMD的声子性质，即，MoS 2和MoTe 2作为温度、激光激发和偏振以及薄片厚度的函数。我们的研究包括测量一阶和高阶拉曼散射过程中的非谐性。非谐性随MoS 2和MoTe 2厚度的变化可以用它们的声子对称性、电子-声子耦合和声子-声子相互作用来解释。此外，下面的衬底上的非谐性质的面内和面外的声子的效果也已估计从拉曼测量，从而阐明了2D层状材料的固有声子性质。
2021-08-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Time-resolved Raman Spectroscopy of Optical Phonons in Graphite: Phonon Anharmonic Coupling and Anomalous Stiffening
利用时间分辨拉曼光谱研究了石墨中光学声子的非谐耦合和电子-声子相互作用。从超快激发后G模瞬态反斯托克斯散射的衰减，我们测量了带心光学声子的寿命为2.2+/-0.1ps。我们还观察到一个瞬态硬化的G-模式声子，一个效果归因于高电子温度的电子-声子耦合的减少。
2009-08-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Probing anharmonic phonons by quantum correlators: A path integral approach
我们设计了一个有效的方案来确定振动特性的路径积分分子动力学（PIMD）模拟。该方法基于零时间Kubo变换的关联函数，并捕获由于温度和量子效应引起的势的非谐性。使用解析推导和数值计算的玩具模型的潜力，我们表明，两个不同的估计建立在PIMD关联函数充分表征的声子谱和非谐强度。第一个估计器与力-力量子关联函数相关联，并且可以访问量子系统的基频和热力学性质。第二个连接到位移-位移关联函数，并以高精度探测最低能量的声子激发。我们还证明，使用广义本征值方程，在标准的简正模方程，导致显着的加速在PIMD声子计算，无论是在更快的收敛速度和更小的时间步长偏置。在这个框架内，使用从头算PIMD模拟，我们计算的声子分散金刚石和高压I41/amd阶段的原子氢。我们发现，在后一种情况下，非谐性比以前估计的更强，并产生相当大的红移原子氢的振动光谱。
2021-03-17 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Anharmonic phonon effects on linear thermal expansion of trigonal bismuth selenide and antimony telluride crystals
采用并扩展了一种有效的Grüneisen方法，研究了三方结构硒化铋（Bi $_2$ Se $_3$）和碲化锑（Sb $_2$ Te $_3$）的声子非谐性和线性热膨胀系数（TEC）.系统的非谐性进行了研究，通过广泛的计算Grüneisen参数，利用保序变形。与实验结果相一致，在$a$和$c$方向的TEC之间存在较大的各向异性。Sb $_2$ Te $_3$中固有的较大非谐性与Bi $_2$ Se $_3$相比被体积效应抵消，导致它们的线性TEC具有可比的温度依赖性。从我们的第一性原理数据推导出的德拜温度也非常符合现有的表中的值。这项工作中开发的高效方法首次应用于研究两个三角形热电系统的线性TEC，为解决其他热电和其他低对称性材料中的非谐效应提供了令人兴奋的机会。
2018-03-15 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Phonon Quasi-Particles and Anharmonic Free Energy in Complex Systems
我们采用混合策略，从第一性原理分子动力学模拟中获得了中等大小超原胞中声子准粒子的非谐频移和寿命。这种方法是有效的，无论晶体结构的复杂性，并有利于计算全非谐声子色散，只要声子准粒子是明确的。我们验证了这种方法，以获得非谐效应与计算的MgSiO 3-钙钛矿，主要地球形成矿物相。首先，我们重现不规则的温度引起的频率偏移以及特征拉曼模式。其次，我们结合声子气体模型（PGM）与准粒子的频率和再现使用热力学积分获得的自由能。结合彻底采样准粒子色散与PGM，我们然后获得第一原理非谐自由能的热力学极限（N右箭头无穷大）。
2013-12-29 cond-mat.mtrl-sci
First-principles calculations of phonon frequencies, lifetimes and spectral functions from weak to strong anharmonicity: the example of palladium hydrides
将变分随机自洽调和近似与密度泛函微扰理论中三阶非谐系数的计算和“$2n+1$“定理相结合，计算了晶体的非谐性质.结果表明，在微扰极限下，这两种方法的结合产生的微扰声子线宽和频移在一个非常有效的方式，避免了显式计算的四阶非谐系数。此外，它还允许计算声子寿命和非弹性中子散射光谱在固体中的谐波近似打破和非微扰的方法是需要处理的非谐性。为了验证我们的方法，我们计算了强非谐钯离子中的非谐声子线宽。我们表明，由于氢光学模式的大的非谐性的非弹性中子散射谱的特点不是由洛伦兹线形，而是由一个复杂的结构，包括卫星峰。
2014-11-20 cond-mat.mtrl-sci
Self-consistent phonon calculations of lattice dynamical properties in cubic SrTiO$_{3}$ with first-principles anharmonic force constants
提出了一个适用于严重非谐系统的计算非谐声子频率和声子寿命的\textit{ab initio}框架。我们采用自洽声子（SCPH）理论与微观非谐力常数，这是从密度泛函计算提取使用最小绝对收缩和选择算子技术。我们应用该方法的高温相SrTiO $_{3}$，并获得定义良好的声子准粒子是免费的虚频。在这里，我们表明反铁磁畸变模式的非简谐声子频率在立方到四方相变的临界温度附近显着取决于系统尺寸。通过微扰理论的SCPH的结果，声子寿命计算立方SrTiO $_{3}$，然后使用玻尔兹曼输运方程的弛豫时间近似预测晶格热导率。所提出的方法是有效的和准确的，铺平了道路的热力学，动力学和传输性能的系统具有严重的非谐性，包括热电，铁电和超导材料的可靠描述。
2015-08-19 cond-mat.mtrl-sci
Path Integral Computation of Phonon Anharmonicity
本文用路径积分方法计算了受一组电子粒子路径扰动的振子的配分函数，该方法可以在任何温度下计算级数展开式中的相关累积量项。半经典的Su-Schrieffer-Heeger模型所特有的与时间相关的源电流在声子子系统上引起了较大的电子-声子非谐性。作为非谐性的主要特征，声子热容显示出一个峰，其温度位置强烈地随{ \it e-ph}耦合的强度而变化。高能振子对非谐扰动不太敏感。
2003-09-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Ab initio Investigation of Thermal Transport in Insulators: Unveiling the Roles of Phonon Renormalization and Higher-Order Anharmonicity
Indian Institute of Science（印度科学学院）
本文通过从头计算方法研究绝缘体中的热传输现象，揭示了声子简并和高阶非谐性在热传导中的作用，提出了自洽声子简并方法和改进的非谐性处理方法。
2024-02-05 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
The Phonon Quasiparticle Approach for Anharmonic Properties of Solids
晶格非谐性的知识对于阐明结晶固体中独特的热性质是必不可少的。然而，精确的\textit{ab initio}调查晶格非谐遇到困难，由于繁琐的计算。在这里，我们介绍了声子准粒子的方法，并审查其应用于各种材料。该方法通过将\textit{ab initio}分子动力学和晶格动力学计算相结合来有效且可靠地解决晶格非谐性。因此，原则上，它考虑了完全的非谐效应，克服了\textit{ab initio}分子动力学典型的有限尺寸效应。在弱非谐和强非谐系统的热力学和热输运性质的计算中证明了该方法的有效性。
2021-12-21 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic Decay of Coherent Optical Phonons in Antimony
利用飞秒泵浦-探测技术研究了半金属Sb中相干光学声子的非简谐衰减。在7 - 290 K的较宽温度范围内，在时域上观察到相干的$A_{1g}$模式。衰减率（退相时间的倒数）随着晶格温度的增加而系统地增加，这可以很好地解释为非谐声子-声子耦合，导致光学声子衰减为两个声学声子模式。$A_{1g}$模的频率随温度的升高而降低，这可以解释为热膨胀和非谐声子-声子耦合的结果。相干$A_{1g}$模的振幅随晶格温度的升高而减小，这一结果与自发拉曼散射峰强度的非简谐衰减控制线宽的洛伦兹线形近似一致，该模型也适用于Zn等金属体系.
2014-11-19 cond-mat.mtrl-sci
Accelerating Phonon Thermal Conductivity Prediction by an Order of Magnitude Through Machine Learning-Assisted Extraction of Anharmonic Force Constants
本文提出机器学习辅助提取非谐力常数的方法，在220种三元材料上将计算时间从48万cpu-hours降至1.2万以内，热导率预测精度保持在10%以内，显著推进高通量材料发现。
2024-08-31 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Phonon anharmonicity and thermal conductivity of two-dimensional van der Waals materials: A review
二维（2D）范德华（vdW）材料由于量子限制效应而具有非凡的热性质，使得它们在微电子器件中的热电能量转换和热管理方面具有前景。本文对三声子和四声子相互作用引起声子非谐性的机制进行了讨论。详细地总结和推导了二维vdW材料的声子非谐性，包括格林奈森参数、声子寿命和热导率。从实验和理论上讨论了典型二维vdW材料的热导率随尺寸的变化。这篇综述将介绍如何评估二维vdW材料中声子非谐性的基础知识和先进知识，这将有助于设计与能量转移和转换相关的新结构和材料。
2022-10-17 cond-mat.mtrl-sci
Efficient First-Principles Framework for Overdamped Phonon Dynamics and Anharmonic Electron-Phonon Coupling in Superionic Materials
提出基于非谐特殊位移法的从头算准静态多形态框架，用于描述超离子导体中的局域无序、非谐性和电子-声子耦合，以Cu2Se为例验证了过阻尼振动、1.0 eV带隙开启及带隙随温度变窄，为高效电子结构计算开辟道路。
2025-07-09 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Anharmonic phonons via quantum thermal bath simulations
针对数值模拟中准确包含非谐效应与核量子效应计算成本高的问题，提出结合量子关联子方法与量子热浴（QTB）的新方案提取非谐声子频率，在一维系统和固态氖中验证了其高效性与准确性。
2025-06-26 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Anharmonic vibrational properties in periodic systems: energy, electron-phonon coupling, and stress
用第一性原理方法研究了周期系统的振动特性，并考虑了非谐效应。我们的方法提供了一个理论基础，在有限温度下的声子依赖量的测定。的Born-Oppenheimer能量表面的低能量部分被映射和用于计算的总振动能量，包括非谐效应，电子-声子耦合，和振动的应力张量的贡献。我们报告的电子带隙的温度依赖性和线性系数的热膨胀的金刚石，氢化锂，和氘化锂的结果。
2013-03-04 cond-mat.mtrl-sci
Conductivity of an electron coupled to anharmonic phonons
本文用非微扰量子-经典方法研究声子非谐性对有机半导体电子输运的影响，发现声子硬化提高迁移率、软化降低迁移率，并证明考虑非谐性引起的有效频率偏移对准确预测迁移率及其温度依赖性至关重要。
2022-05-19 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
First-Principles Phonon Quasiparticle Theory Applied to a Strongly Anharmonic Halide Perovskite
理解和预测强非谐晶体中的晶格动力学是凝聚态物理中长期存在的挑战之一。在这里，我们提出了一个第一性原理方法，给出了准确的准粒子（QP）峰的声子谱与强非谐加宽。在传统的一阶自洽声子（SC 1）动力学矩阵的顶部，所提出的方法纳入频率重整化效应的气泡自能内QP近似。我们将所开发的方法应用于强非谐$α$ -CsPbBr $_3$，它在整个布里渊区的谐波近似内显示声子不稳定性。虽然SC 1理论大大低估了从α到β的相变温度（\tc）超过50%，但我们发现我们的方法得到了\tc = 404- 423 K，与实验值403 K非常吻合.我们还表明，QP峰的准确测定是至关重要的声子线宽的定量预测和说明。
2022-04-19 cond-mat.mtrl-sci
Phonon anharmonicity and negative thermal expansion in SnSe
采用实验和第一性原理模拟相结合的方法研究了Pnma相SnSe的非简谐声子性质。利用非弹性中子散射（INS）和核共振非弹性X射线散射（NRIXS），我们已经测量了声子色散和态密度（DOS）和它们的温度依赖性，这揭示了一个强大的，不均匀的移动和加宽的光谱变暖。第一原理模拟进行合理化这些测量，并解释以前报道的各向异性热膨胀，特别是负热膨胀内的Sn-Se双层。除了电子基态能量之外，包括声子自由能的各向异性应变依赖性对于再现负热膨胀是必要的。从声子DOS获得与INS和额外的量热测量，我们量化的谐波，膨胀，和非谐分量的声子熵，热容，和自由能。非谐声子热力学的起源与电子结构有关。
2016-08-05 cond-mat.mtrl-sci
Phonon anharmonicities in graphite and graphene
我们确定从第一性原理的有限温度特性-线宽，线位移，和寿命-的关键振动模式，占主导地位的非弹性损耗石墨材料。在石墨中，拉曼激活的E2 g模式的声子线宽被发现随温度降低;这种异常行为完全由电子-声子相互作用驱动，并且不会出现在近简并的红外激活的E1 u模式中。在石墨烯中，在K处的A“1模式的声子非谐寿命和衰减通道在G处的E2 g上占主导地位，并且与声学声子强烈耦合，突出了碳基互连中的弹道输运如何需要仔细设计声子衰减和热化。
2007-10-25 cond-mat.mtrl-sci
Prediction and Observation of Intermodulation Sidebands from Anharmonic Phonons
一个量子朗之万模型，类似于最近使用的光学力学模型，被用来预测互调声子边带（IPS）。对岩盐NaBr中非简谐声子的从头计算表明，这些光谱特征是“多体效应”。现代非弹性中子散射测量在300 K的NaBr晶体上显示扩散强度在高声子能量从预测的上IPS。横光学（TO）部分的新功能起源于之间的横向声学（TA）和TO声子的声子互调。纵向光学（LO）光谱特征源于TA模和TO晶格模之间的三声子耦合。合作伙伴较低的IPS被证明是一个“固有的本地化模式”。与热浴的相互作用使IPS对的光谱权重变宽并重新分布。这些边带是非谐性和量子噪声的探针，它们起源于NaBr中声子之间的相互作用。
2021-01-09 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic phonon frequency shift in MgB2
我们用密度泛函理论计算了MgB 2中声子频率的非简谐位移。我们明确地考虑到在布里渊区中的不同q点处的不同声子模式之间的散射。伽马点处E2 g模式的偏移为谐波频率的+5%。这个结果来自于四声子和三声子散射的贡献之间的抵消，分别为+10%和-5%。一个类似的位移预测在A点，与非弹性X射线散射声子色散测量。在M点处观察到较小的偏移。
2003-06-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Crystal-symmetry-based selection rules for anharmonic phonon-phonon scattering from a group theory formalism
非谐声子-声子散射在固体热传导中起着关键作用。以前的研究已经确定了许多可能的声子-声子散射通道的声子能量和动量守恒条件和晶体对称性的选择规则。然而，晶体对称性为基础的选择规则大多是\textit{ad hoc}到目前为止，在选定的材料，和一个通用的形式主义，可以总结已知的选择规则，并导致在任何给定的晶体仍然缺乏新的。在这项工作中，我们应用了一个一般的形式化的基于群论的散射选择规则的基础上的非谐声子-声子散射，它可以重现已知的选择规则，并指导发现新的选择规则之间的声子分支所施加的晶体对称性。我们应用这种形式主义来分析声子-声子散射的选择规则所施加的石墨烯的面内对称性，并展示了显着的影响，晶格热导率的破缺应变。我们的工作量化了晶体对称性对固体晶格热导率的关键影响，并提出了通过调整晶体对称性来设计热传导的路线。
2021-03-04 cond-mat.mtrl-sci
The role of high-order anharmonicity and off-diagonal terms in thermal conductivity: a case study of multi-phase CsPbBr3
本研究基于第一性原理模拟，探讨了三/四声子散射、非谐声子重整化及相干声子非对角项对多相CsPbBr3热导率的影响，揭示了声学-光学声子相互作用及相干声子类波隧穿导致其极低类玻璃热导率的机制。
2023-06-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Phonon Band Center: A Robust Descriptor to Capture Anharmonicity
Materials Research Centre, Indian Institute of Science（印度科学学院材料研究中心）
本文提出声子带中心作为描述材料非谐性的指标，揭示其与格雷内森参数的反比关系及与热导率的强相关性，通过实验验证其有效性。
2026-03-19 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of phonon anharmonicity and negative thermal expansion in ScF3
采用基于密度泛函理论的非谐自由能方法研究了立方相三氟化钪（ScF 3）大负热膨胀的微观起源.我们表明，传统的准谐波近似（QHA）完全打破ScF3和四次非谐性，处理非微扰的自洽声子理论，是必不可少的再现所观察到的过渡从负到正的热膨胀系数和硬化的R4+软模加热。此外，我们表明，从三次非谐振动自由能的贡献，改进的自洽声子理论评估，是显着的和重要的，从四次非谐稳健的理解的热膨胀系数的温度依赖性。本研究的第一性原理方法使我们能够计算各种热力学性质的固体在热力学极限的三次和四次非谐性的影响。因此，它有望解决许多已知的问题，特别是在高温和强非谐材料的QHA为基础的预测显着。
2019-03-06 cond-mat.mtrl-sci
Phonon Anharmonicity in Bulk $T_d$-MoTe$_2$
我们通过变温拉曼光谱研究了体材料$T_d$ -MoTe $_2$中光学声子模的非谐贡献。在100 ~ 200 K的温度范围内，我们发现所有的模都随温度线性红移，与Grüneisen模型一致。然而，在100 K以下，我们在某些模式中观察到非线性温度相关频移。我们证明，这种非谐行为是一致的光学声子衰减成多个声学声子。此外，最高频率的拉曼模式在$T\approx 250$ K附近显示出很大的强度和线宽变化，这与$T_d \to 1T^\prime$结构相变相关。这些结果表明，声子-声子相互作用可以占主导地位的非谐贡献在低温下散装$T_d$ -MoTe $_2$，实验制度，目前正在努力了解外尔半金属受到关注。
2016-06-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic phonon damping enhances the $T_c$ of BCS-type superconductors
本文提出了一种超导理论，其中在配对机制中明确地考虑了声学或光学声子阻尼中的非谐性效应。间隙方程求解包括扩散Akhiezer阻尼纵向声学声子或Klemens阻尼光学声子，与阻尼系数，在任何一种情况下，可以直接相关的Gruneisen参数，因此在原子间势的非谐系数。结果表明，非谐性的增加对临界温度$T_{c}$有显著的非单调影响。产生最大$T_c$的最佳阻尼系数由玻色子介质的速度设定。该理论可能为材料设计开辟前所未有的机会，其中$T_{c}$可以通过原子间势的非谐性进行调谐，并对最近发现的超导体中的超导性提出了影响，其中非谐性非常强，并且非谐阻尼特别相关。
2020-11-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
The Anharmonic Origin of the Giant Thermal Expansion of NaBr
在10、300和700 K温度下用非弹性中子散射测量了NaBr单晶中的所有声子。即使在300 K的声子，特别是光学（LO）声子，表现出很大的频率偏移，并表现出大的加宽的能量，由于非谐性。从头计算首先进行准谐波近似（QHA），其中的声子频率只依赖于$V$，$T$只有在它改变$V$的热膨胀。这个QHA是一个不合格的失败预测声子频率的温度依赖性，甚至300 K，和热膨胀是错误的四倍。包括非谐性和准谐性的从头算计算成功地预测了声子的温度依赖性和NaBr的大热膨胀。LO声子模的频率随温度的变化而显著降低，这是由于最近邻Na-Br键的立方非谐性引起的声子自能的实部。非谐性不是对QHA预测的热膨胀和热声子位移的修正，但主导了行为。
2019-09-06 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic phonon coupling enabled by local inversion symmetry breaking at domain walls in ferroelastic
University of Bern（伯尔尼大学）；Sapienza University of Rome（罗马大学）；Consiglio Nazionale delle Ricerche CNR-SPIN（意大利国家研究委员会 SPIN 研究所）；ETH Zurich（苏黎世联邦理工学院）；University of Zurich（苏黎世大学）；Université Paris Cité（巴黎西岱大学）；CNRS（法国国家科学研究中心）；Institut de Physique et Chimie des Matériaux de Strasbourg (UMR 7504)（斯特拉斯堡材料物理与化学研究所）
研究通过二维拉曼-太赫兹光谱揭示铁弹性 LaAlO3 中非谐 phonon 耦合，发现机械和电学非谐性导致红外活性增强，为铁弹性材料复杂晶格动力学提供新见解。
2026-04-30 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic Self-Energy of Phonons: Ab Initio Calculations and Neutron Spin Echo Measurements
我们计算了同位素纯锗在布里渊区X点处声子的非谐自能，并用自旋回波技术测量了它们的非谐自能。实部同意与前，不太准确，天然锗的非弹性中子散射获得的高温数据。对于虚部，我们的结果提供的证据表明，横向声学声子在X点是非常长的寿命在低温下，即其衰变的概率接近零，作为一个不寻常的衰变机制所允许的能量守恒的结果。
2002-12-10 cond-mat.mtrl-sci
$\textit{Ab initio}$ anharmonic thermodynamic properties of cubic CaSiO$_3$ perovskite
本文采用$\textit{ab initio}$方法研究了立方相钙钛矿结构CaSiO $_3$（CaPv）在下地幔压力和温度范围内的热力学性质。我们计算整个布里渊区的非谐声子色散利用声子准粒子的方法，其特征在于声子频率的固有温度依赖性，并在原则上，捕获完整的非谐性。这种温度依赖性的声子色散被用来计算$\textit{ab initio}$自由能的热力学极限（$N \rightarrow \infty$）内的声子气体模型的框架。精确的自由能计算使我们能够研究立方CaPv的热力学性质和热状态方程，其中非谐效应被证明。本方法为探索高温高压下强非谐材料的相界、热力学和热弹性性质提供了一种重要的理论方法。
2020-11-25 cond-mat.mtrl-sci
Determination of acoustic phonon anharmonicities via second-order Raman scattering in CuI
Universität Leipzig（莱比锡大学）；Friedrich-Schiller-Universität Jena（耶拿弗里德里希·席勒大学）；Federal Institute for Materials Research and Testing（联邦材料研究与测试研究所）；Ruhr University Bochum（波鸿鲁尔大学）
本研究以CuI单晶为例，结合2声子态密度计算与准谐近似下的DFT，通过二阶拉曼散射测定了低至10 K的声学声子非谐性，拓展了测定温度范围并提升了精度，验证了拉曼散射表征声学非谐性的可行性。
2023-09-15 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic phonons in few layer MoS$_2$: Raman spectroscopy of ultra low energy compression and shear modes
二硫化钼（MoS $_2$）是一种很有前途的纳米材料，可用于制备二维晶体和柔性电子及光电子器件。MoS $_2$薄片可以显示出高迁移率，并且甚至已经集成在纳米电路中。这种用途的基本要求是有效的热传输。电子传输产生需要被抽空的热量，在纳米结构中更是如此。非谐声子-声子散射是影响绝缘体热输运的主要因素。在这里，使用适当的样品，超低能拉曼光谱和第一性原理计算，我们提供了一个完整的实验和理论描述的压缩和剪切模式的少层（FL）的MoS $_2$。我们表明，压缩模式是强烈的非谐与显着增强的声子-声子散射的层数减少，最有可能的一般功能的纳米层材料与弱层间耦合。
2013-04-15 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic free energies and phonon dispersions from the stochastic self-consistent harmonic approximation: application to platinum and palladium hydrides
基于密度泛函理论的谐波计算通常是描述金属和绝缘体声子谱的首选方法。然而，包含非谐效应是微妙的，因为它依赖于微扰理论，需要大量的计算机时间，随着细胞大小的快速增加。此外，微扰理论打破时，谐波的解决方案是动态不稳定的或声子能量的非谐波校正大于谐波频率themself.We提出了一个随机实现的自洽谐波近似有效治疗非谐在任何温度下的非微扰制度。该方法是基于最小化的自由能相对于一个试验密度矩阵描述的任意谐波哈密顿。最小化是相对于所有的自由参数，即平衡位置，声子频率和极化矢量的试验谐波哈密顿。自由能的梯度是按照随机过程计算的。该方法可用于计算电子-声子耦合的热力学性质、动力学性质和Eliashberg函数的非谐修正。相对于微扰理论，系统尺度的标度性得到了很大的改善。在强非简谐钯和铂体系中证明了该方法的有效性。在这两种情况下，我们预测一个强大的非谐修正的谐波声子谱，远远超出微扰极限。在Pdalladium中，我们计算了准谐波近似之外的热力学性质，而在PtH中，我们证明了在以前的计算中基于谐波近似预测的100 GPa的高超导临界温度在包括非谐波效应时被强烈抑制。
2013-11-13 cond-mat.mtrl-sci
Thermal Anharmonic Effects in PbTe from First Principles
我们调查的谐波和非谐波贡献的碲化铅的声子谱，并执行一个完整的表征非谐波效应如何占主导地位的PbTe的声子随着温度的升高。这种效应是PbTe的良好热电性能中最强的因素：光-声声子带交叉降低了声音的声速和固有热导率。我们提出了详细的温度依赖性的色散关系，并比较我们的计算中子散射截面与最近的实验测量。我们分析了热阻率随温度的变化，并澄清了对现有实验文献的误解。这一定量预测为声子相空间工程开辟了道路，以定制关键载热声子的寿命。
2014-02-22 cond-mat.mtrl-sci
Direct Measurement of Anharmonic Decay Channels of a Coherent Phonon
我们观察到铋中光激发相干A1g声子的非谐衰减到布里渊区中满足三声子散射的动量和能量守恒的点。相干声子的衰变可以理解为一个参数共振过程，原子位移周期性地调制宽连续模式的频率。这导致通过目标模式的共振压缩的能量转移。使用超快漫x射线散射，我们观察到建立在目标模式的相干振荡驱动的参数共振在很宽的范围内的布里渊区。我们比较提取的非谐耦合常数的第一性原理计算的一个代表性的衰变通道。
2017-10-21 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic Phonons and Anomalous Thermal Expansion of Graphite
利用晶格动力学从头计算和声子的非谐性研究了石墨的各向异性热膨胀，结果表明，在600 K以下，石墨在a-b平面内呈现负的热膨胀，而在高温下，石墨在c轴上呈现很大的正的热膨胀，这是由于沿c轴极化的各种声子引起的.虽然NTE是由横向声子在高达60 meV的宽能量范围内的非谐性引起的，但沿c轴的大的正膨胀主要是由于16 meV左右的纵向光学声子模式和沿c轴的大的线性压缩性。石墨中巨大的各向异性键是导致沿c轴极化的横向和纵向声子模的能量范围存在很大差异的原因，这是导致反常热膨胀行为的原因。这种行为与其他几乎各向同性的六边形结构如水冰形成对比，水冰在小的温度范围内显示出异常的热膨胀，这是由声子的窄能量范围引起的。
2020-05-12 cond-mat.mtrl-sci
s-d coupling enhanced phonon anharmonicity in copper-based compounds
具有超低热导率的材料对于有效的能量转换和热障涂层具有极大的兴趣。已知铜基半导体如铜硫属化物和卤化铜具有极低的热导率，而在铜基材料中观察到的低热导率的根本来源仍然难以捉摸。在这里，我们揭示了s-d耦合引起的巨声子非简谐性是铜化合物超低热导率的根本机制。在热振动条件下，Cu原子高占据3d轨道与未占据4s态的对称性控制强耦合显著降低了晶格势垒，增强了声子间的非简谐散射.这一认识得到了温度依赖性拉曼光谱测量的证实。我们的研究提供了在原子水平上将电子结构与声子振动模式联系起来的见解，从而揭示了依赖于电子-声子耦合的材料特性，如热电性和超导性。
2021-02-25 cond-mat.mtrl-sci
Database and deep-learning scalability of anharmonic phonon properties by automated brute-force first-principles calculations
本研究通过自动化第一性原理计算构建数据库，并利用图神经网络预测材料热导率，揭示了非谐声子性质与热导率的标度关系。
2025-12-16 cond-mat.mtrl-sci
phq: a Fortran code to compute phonon quasiparticle properties and dispersions
在这里，我们介绍了一个Fortran代码，计算非谐自由能的固体从第一原理的基础上，我们的声子准粒子的方法。在这个代码中，声子准粒子的性质，即，从由分子动力学（MD）轨迹采样的模式的模式投影速度自关联函数（VAF）中提取重整化声子频率和寿命。使用重整化频率作为输入，代码接下来构造有效谐波力常数矩阵以计算整个布里渊区上的非谐波声子色散，从而计算热力学极限（$N \rightarrow \infty$）中的非谐波自由能。我们说明了使用这个代码来计算从头算温度依赖的非谐声子的金刚石结构中的硅。
2019-02-18 cond-mat.mtrl-sci
Advanced Post-Processing Techniques of Molecular Dynamics Simulations in Studying Strong Anharmonic Thermodynamics of Solids
虽然在低温下具有小非谐性的材料的振动热力学已经基于谐波声子近似得到了很好的理解;在高温下，这种理解必须适应声子如何与其他声子或其他激发相互作用。我们将看到，声子-声子相互作用引起有趣的耦合问题，并从根本上改变材料的平衡和非平衡性质，例如，材料的热膨胀、热力学稳定性、热容、光学性质、热输运和其它非线性性质。尽管非谐晶格动力学非常重要，但迄今为止人们对它的认识还很有限，大多数晶格动力学的研究仍然依赖于调和或准调和模型。近年来，随着计算模型的发展，分子动力学模拟中的原子轨道可以提取非谐信息。例如，振动能谱，有效势能面和声子-声子相互作用通道可以从这些随机轨道中导出。这些相互依赖的方法被用来成功地揭示强非谐波现象，而传统的谐波模型则严重失败，例如，赤铜矿的负热膨胀和金红石的高温热稳定性。
2015-10-19 cond-mat.mtrl-sci
Lattice anharmonicity effects in fluorite oxide single crystals and anomalous increase in phonon lifetime in ceria at elevated temperature
本研究通过拉曼光谱和第一性原理计算，发现二氧化铈单晶在1023-1123 K出现声子线宽反常减小，归因于晶格非简谐性诱导的声子重整化，为萤石型氧化物高阶非简谐相互作用提供新见解。
2025-08-19 cond-mat.mtrl-sci
Anomalous Thermal Transport of SrTiO$_3$ Driven by Anharmonic Phonon Renormalization
SrTiO $_3$由于其丰富的调制自由度而被广泛研究。然而，对于热输运的微观机制，特别是相变过程中声子散射与晶格畸变之间的关系，目前尚不清楚。基于深势分子动力学和自洽\textit{ab initio}晶格动力学，我们研究了晶格非谐诱导的四方到立方相变，并解释了这种相变中的反常行为.我们的结果表明，三阶原子间力常数的重整化对二阶项的重要作用。我们的工作提供了一个强大的框架，用于评估结构转变过程中的热输运性质，有利于未来有前途的热和声子材料和器件的设计。
2023-03-14 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic Phonons and Magnons in BiFeO3
用非弹性中子散射（INS）测量了多晶BiFeO $_3$在$200 \leq T \leq 750\,$ K温度下的声子态密度（DOS）和磁激发谱。我们的研究结果表明，BiFeO $_3$的磁谱非常类似于类似的铁钙钛矿，如LaFeO $_3$，尽管在BiFeO $_3$摆线调制。我们没有发现任何自旋间隙的证据。一个强大的$T$ -依赖的声子DOS被发现，具有显着的整个频谱加宽，提供了强非谐性的证据。中子衍射观测到的Bi和O离子的大幅运动证实了这种非谐性。这些结果突出了自旋-声子耦合在这种材料中的重要性。
2012-01-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other cond-mat.str-el
Phonon anharmonicity and soft-phonon mediated structural phase transition in $Cs_3Bi_2Br_9$
我们对粉末$Cs_3Bi_2Br_9$进行了变温X射线衍射和拉曼散射实验。三角单斜结构的转变，在95 K左右进行了讨论，并示出由软化的软模式。我们提出了一个模型来描述不完整的软模式的动态。拉曼散射实验证明了软模式的起源，参与形成$BiBr_6$八面体的Br原子的摇摆运动，这与报道的理论计算相关。一些拉曼模式的频率表现出异常的温度依赖性，由于强烈的非谐声子-声子耦合。温度依赖的X射线衍射分析估计三角相的体积热膨胀系数为$13.54\times10^{-5} K^{-1}$。在三角相中，$E_g$和$A_{1g}$模的半峰全宽（FWHM）随温度的增加而变宽，并伴随着一个光学声子衰减为两个声学声子。体积热膨胀而不是非谐声子-声子相互作用主导了三角相拉曼模式的频移。在单斜相，对于某些模式，四声子过程对频移和线宽展宽的影响远小于三声子过程。所观察到的温度依赖性的某些拉曼模式在这两个阶段表明不寻常的电子-声子耦合的晶体。
2023-02-01 cond-mat.mtrl-sci
Temperature dependence of the anharmonic decay of optical phonons in carbon nanotubes and graphite
我们报道了单壁碳纳米管和石墨中带心（G模）光学声子的非谐衰减率随温度的变化关系。测量使用飞秒激光脉冲的泵浦-探测拉曼散射方案。对于纳米管，在6 K-700 K的温度范围内测量，我们观察到低于室温的衰减率的温度依赖性很小。在300 K以上，衰减速率从0.8增加到1.7 ps-1。在300 K-700 K温度范围内，石墨的衰变率为0.5 - 0.8 ps-1。我们比较了在碳纳米管和石墨中观察到的行为，并讨论了我们的结果在这两个系统中的光学声子的非谐衰减机制的影响。
2011-06-07 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic phonon behavior via irreducible derivatives: self-consistent perturbation theory and molecular dynamics
本文提出基于不可约导数的自洽微扰方法，结合分子动力学精确计算CaF2的三、四次声子相互作用，证明四声子日落图对高温光学声子线宽的重要贡献，为量子与经典非谐声子研究提供稳健工具。
2023-11-18 cond-mat.mtrl-sci
Coherent control through phonon anharmonicity
研究通过超快双脉冲探测光谱直接观测声子频率随振幅变化，揭示了声子非谐性在热电材料中的动态调控机制，为未来热电材料设计提供新途径。
2026-02-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Phonon anharmonicity in Cu-based layered thiophosphates
在这项工作中，我们进行了温度依赖的拉曼光谱研究三个层状金属硫代磷酸盐：CuInP 2S 6，CuCrP 2S 6，和CuInP 2S 6-In 4/3 P2 S6异质结构。这些材料是新兴的多铁性材料，CuInP 2S 6和CuInP 2S 6-In 4/3 P2 S6在室温下表现出铁电极化，而CuCrP 2S 6在低温下（分别为<145和<30 K）既反铁电又反铁磁。我们研究了这些化合物的拉曼光谱中的两个显著峰，即它们的P-P和P-S伸缩模。一阶线性拟合的模式软化产生类似于其他层状材料的系数。此外，声子衰减的分析揭示了占主导地位的非谐效应，而不是热膨胀。特别是，光学声子的衰减被发现是由三声子过程中的CuInP 2S 6和CuCrP 2S 6和四声子过程中的CuInP 2S 6-In 4/3 P2 S6异质结构。这些声子寿命被发现是小于1 ps，表明高散射率，并显示这些材料被用于热电应用的潜力。
2022-12-28 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic coupling between electrons and TO phonons in the vicinity of ferroelectric quantum critical point
我们探索了一种新的耦合机制的电子与横向光学（TO）声子分支的制度时，TO模式变得高度非谐，并驱动铁电相变。我们表明，这种非谐性，这导致了集体运动的离子，是能够耦合电子和晶格位移场。需要一种有效的相关电子-离子动力学方法来捕获由于接近量子临界点的这种集体行为而引起的局部电极化的强度的开始的影响。我们确定了一个中间的温度范围内出现的声子阻力可能会大大有助于在此制度的热电电导率。我们发现，在最佳条件下，这种额外的贡献可能大于迄今为止在基准材料PbTe中实现的值。在最后一部分中，我们使我们的结果在非谐电子晶格动力学的一般问题的重要性。
2019-11-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
