Nonlinear optics of III-V semiconductors in the terahertz regime: an ab-initio study
我们从第一性原理计算了锌半导体非线性极化率$χ^{(2)}$的红外色散。在太赫兹频率下，非线性极化率不仅取决于纯电子响应$χ^{(2)}_{\infty}$，还取决于描述离子运动贡献的其他三个参数$C_1$、$C_2$和$C_3$。它们与TO拉曼极化率、二阶位移诱导的电介质的极化和三阶晶格势有关。与以前的理论相反，我们发现，机械非谐性（$C_3$）占主导地位的电非谐性（$C_2$），这是与最近的实验GaAs。我们预测，尖锐的最小值最近观察到的GaAs之间的$ω_{\rm TO}/2$和$ω_{\rm TO}$的二次谐波产生的强度不会发生其他几个III-V族化合物。
2006-08-29 cond-mat.mtrl-sci
Intrinsic localized mode and low thermal conductivity of PbSe
铅硫族化合物如PbS、PbSe和PbTe由于其优异的热电性能和强非谐晶格动力学而受到关注。虽然PbTe受到了最多的关注，但PbSe尽管更硬，但具有较低的热导率，这是现有的第一性原理计算没有再现的趋势。在这里，我们使用从头计算，明确占强非谐性，以确定这种低热导率的起源作为一个巨大的非谐相互作用，超过强度，在碲化铅，横向光学和纵向声学分支之间。强烈的非谐性反映在声学频率中形成的固有局域模式的显著观察中。我们的工作显示了对热声子的深入了解，可以从从头计算中获得，不限于弱非谐性的限制。
2016-09-27 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonicity in Thermal Insulators: An Analysis from First Principles
该研究针对强热绝缘体微观非简谐机制认知不足的问题，对465种材料分类并对58种做完全非简谐从头算Green-Kubo计算，发现28种低热导率材料，揭示强非简谐动力学由亚稳态本征缺陷结构探索驱动，修正了传统微扰方法的假设。
2023-04-26 cond-mat.mtrl-sci
Full Temperature-Dependent Potential and Anharmonicity in Metallic Hydrogen: Colossal NQE and the Consequences
结合路径积分方法，将非谐声子色散的温度相关有效势（TDEP）方法推广到全势情形。这种扩展自然解决了原来的TDEP在低温下的固有困难。新方法适用于高压下的固态金属氢。发现了巨大的核量子效应（NQE）和随之而来的非谐性，这不仅导致质子的大漂移，而且在计算声子色散时大大减慢了收敛速度.以直接从头算路径积分分子动力学模拟为基准，指出金属氢中由于巨大的NQE可能导致声子图像的崩溃，暗示可能存在新的晶格动力学现象.在此基础上，给出了声子以外的量子晶格动力学的一般理论形式，并讨论了其主要特征。
2022-11-26 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Superconductivity and strong anharmonicity in novel Nb-S phases
在这项工作中，我们探索的二元Nb-S系统的相图从环境压力高达250 GPa使用$ab$ $initio$演化晶体结构预测。我们发现了几个新的稳定的组合物和相位，特别是在高压制度，并调查他们的电子，振动和超导性质。我们的计算表明，除了纯硫的低压相之外，所有的材料都是具有低的电子-声子耦合强度和低于15 K的临界超导温度的金属。此外，我们研究了声子非谐性对$\mathrm{Nb}_2\mathrm{S}$的新高压相的晶格动力学、电子-声子相互作用和超导电性的影响，表明非谐性的引入稳定了晶格并增强了电子-声子相互作用。
2021-01-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Relationship Between Phonons and Thermal Expansion in Zn(CN)2 and Ni(CN)2 from Inelastic Neutron Scattering and Ab-Initio Calculations
已知Zn（CN）2和Ni（CN）2在宽的温度范围内表现出反常的热膨胀。立方的三维连接材料Zn（CN）2的体积热膨胀系数为负（αV = -51 × 10 ~（-6）K ~（-1））而对于Ni（CN）_2，一种四元材料，在二维连接的薄片中，热膨胀系数为负（αa=-7 x 10-6 K-1），但总的热膨胀系数为正（αV=48 x 10-6 K-1）。我们测量了这些化合物的声子谱的温度依赖性，并使用从头计算进行了分析。这两种化合物的光谱显示出很大的差异，不能用涉及Zn（65.38 amu）和Ni（58.69 amu）原子的模式的简单质量重整化来解释。这反映了两种化合物的结构和成键方式完全不同。声子模式和热膨胀系数αV的压力依赖性的计算，用于了解这些化合物中的异常行为。我们的从头计算表明，这是低能量的旋转模式在Zn（CN）2，这是移动到更高的能量在Ni（CN）2，负责大的负热膨胀。测得的声子谱的温度依赖性已被用来估计这两种化合物的总非谐性。对于Zn（CN）2，温度相关的测量（总非谐性），以及我们先前报道的声子谱的压力相关性（准谐性），用于分离在恒定体积下的显式温度效应（固有非谐性）。
2010-09-28 cond-mat.mtrl-sci
Quartic Anharmonicity of Rattlers and Its Effect on Lattice Thermal Conductivity of Clathrates from First Principles
基于\textit{ab initio}自洽声子计算，研究了四次非谐性在I型包合物Ba $_{8}$ Ga $_{16}$ Ge $_{30}$晶格动力学和热输运中的作用.我们发现，强的四次非谐性的摇铃客人原子的原因硬化的振动频率的低-说谎的光学模式，从而影响计算的晶格热导率$κ_{L}$显着，导致在一个改进的协议与实验结果，包括偏离$κ_{L}\propto T^{-1}$在高温下。此外，我们的静态模拟与各种不同的细胞体积显示从晶体样的\textit{glasslike} $κ_{L}$的转变约20 K。我们的分析表明，观察到的$κ_{L}$在笼形物与大的客人自由空间的共振下降主要是由于随着存在较高频率的色散光学模式的声学模式的强烈Umklapp散射。
2018-03-10 cond-mat.mtrl-sci
The Anharmonic Origin of the Giant Thermal Expansion of NaBr
在10、300和700 K温度下用非弹性中子散射测量了NaBr单晶中的所有声子。即使在300 K的声子，特别是光学（LO）声子，表现出很大的频率偏移，并表现出大的加宽的能量，由于非谐性。从头计算首先进行准谐波近似（QHA），其中的声子频率只依赖于$V$，$T$只有在它改变$V$的热膨胀。这个QHA是一个不合格的失败预测声子频率的温度依赖性，甚至300 K，和热膨胀是错误的四倍。包括非谐性和准谐性的从头算计算成功地预测了声子的温度依赖性和NaBr的大热膨胀。LO声子模的频率随温度的变化而显著降低，这是由于最近邻Na-Br键的立方非谐性引起的声子自能的实部。非谐性不是对QHA预测的热膨胀和热声子位移的修正，但主导了行为。
2019-09-06 cond-mat.mtrl-sci
A nuclear quantum effect with pure anharmonicity and the anomalous thermal expansion of silicon
尽管硅在现代技术中被广泛使用，但其特有的热膨胀还没有得到很好的理解。将谐波声子适应于温度下的比容，即准谐波近似，已被接受用于模拟热膨胀，但对微观机制给出了模糊的解释。为了测试原子机制，我们进行了非弹性中子散射实验，从100- 1500 K的硅单晶，以测量声子频率的变化。我们的国家的最先进的从头计算，充分考虑声子非谐性和核量子效应，再现了测量的个别声子随温度的变化，而准谐波位移大多是错误的符号。令人惊讶的是，被接受的准谐波模型被发现预测的热膨胀，由于一个偶然的取消的贡献，从个别声子。
2018-02-07 cond-mat.mtrl-sci
Higher order anharmonicity and polymorphism in the lattice thermal conductivity of transition metal dichalcogenides
Hebei Normal University（河北师范大学）；Indian Institute of Technology Bombay（孟买印度理工学院）
本文通过从头算研究揭示四声子过程使单层过渡金属二硫属化物2H相热导率额外降低15%-35%，而1Tp相几乎不受影响，两相热导率差异可用于设计热开关及声子逻辑元件。
2026-09-15 cond-mat.mtrl-sci
Thermal conductivity for III-V and II-VI semiconductor wurtzite and zinc-blende polytypes: the role of anharmonicity and phase space
我们使用$\textit{ab initio}$计算和求解声子玻尔兹曼输运方程计算了8种半导体的立方相（锌-尖晶石）和六方相（纤锌矿）的晶格热导率（$κ$），解释了两相之间的比率$κ_{\rm hex}/κ_{\rm cub}$的不同行为。我们发现，这种行为取决于两个对抗因素的相对重要性：非谐性，我们发现总是在立方相较高;和可访问的相空间，这是较高的对称性较低的六方相。在此基础上，我们开发了一种方法，预测最导电的阶段-立方或六边形-在其他更启发式的方法失败。我们还提出了由相同材料制成的纳米线的结果，显示了通过修改其直径在宽范围内调谐$κ_{\rm hex}/κ_{\rm cub}$的可能性，从而使它们成为复杂的声子和热电应用/系统的有吸引力的材料。
2019-09-05 cond-mat.mtrl-sci
Phonon Density of States and Anharmonicity of UO2
声子态密度（PDOS）的测量已进行多晶UO 2在295和1200 K使用飞行时间非弹性中子散射的振动光谱上的非谐性的影响进行调查，并基准从头算PDOS模拟进行这种强相关的莫特绝缘体。飞行时间PDOS测量包括固有的非谐波线宽加宽，并且通过中子加权相对于铀组分的氧光谱的~ 7增强因子增加了对氧主导的光学声子模式的灵敏度。准谐波PDOS光谱的第一性原理模拟中子加权和非谐性引入了一个近似的方式卷积与波矢加权平均超过我们以前测得的声子线宽UO 2的数值形式提供。PDOS测量和模拟之间的比较显示出合理的一致性，但它们也揭示了高温和低温的重要分歧领域。差异主要源于模拟中氧主导的光学声子的总带宽（能量范围）中的~ 10 meV压缩。与Dolling等人的PDOS谱进行的类似线宽卷积比较通过壳模型拟合其历史声子色散测量获得，与这里报道的飞行时间PDOS测量结果非常一致。相比之下，我们显示的线宽卷积形式的光谱比较，最近的第一原理模拟UO 2未能占PDOS光谱确定从测量的Dolling等人。这些结果表明PDOS测量是严格的测试从头计算模拟UO 2中的声子物理，他们进一步表明需要在理论上取得进展，以解决晶格动力学的UO 2。
2014-03-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Probing anharmonic phonons by quantum correlators: A path integral approach
我们设计了一个有效的方案来确定振动特性的路径积分分子动力学（PIMD）模拟。该方法基于零时间Kubo变换的关联函数，并捕获由于温度和量子效应引起的势的非谐性。使用解析推导和数值计算的玩具模型的潜力，我们表明，两个不同的估计建立在PIMD关联函数充分表征的声子谱和非谐强度。第一个估计器与力-力量子关联函数相关联，并且可以访问量子系统的基频和热力学性质。第二个连接到位移-位移关联函数，并以高精度探测最低能量的声子激发。我们还证明，使用广义本征值方程，在标准的简正模方程，导致显着的加速在PIMD声子计算，无论是在更快的收敛速度和更小的时间步长偏置。在这个框架内，使用从头算PIMD模拟，我们计算的声子分散金刚石和高压I41/amd阶段的原子氢。我们发现，在后一种情况下，非谐性比以前估计的更强，并产生相当大的红移原子氢的振动光谱。
2021-03-17 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
$\textit{Ab initio}$ anharmonic thermodynamic properties of cubic CaSiO$_3$ perovskite
本文采用$\textit{ab initio}$方法研究了立方相钙钛矿结构CaSiO $_3$（CaPv）在下地幔压力和温度范围内的热力学性质。我们计算整个布里渊区的非谐声子色散利用声子准粒子的方法，其特征在于声子频率的固有温度依赖性，并在原则上，捕获完整的非谐性。这种温度依赖性的声子色散被用来计算$\textit{ab initio}$自由能的热力学极限（$N \rightarrow \infty$）内的声子气体模型的框架。精确的自由能计算使我们能够研究立方CaPv的热力学性质和热状态方程，其中非谐效应被证明。本方法为探索高温高压下强非谐材料的相界、热力学和热弹性性质提供了一种重要的理论方法。
2020-11-25 cond-mat.mtrl-sci
Abnormally low thermal conductivity of 2D selenene: An ab initio study
采用第一性原理计算研究了二维$α$ -硒烯的晶格热导率和热输运性质。在室温下，各向同性的面内热导率低至3.04 W m $^{-1}$ K $^{-1}$，甚至低于具有类似构型和较低德拜温度的$α$ -碲烯。我们发现这种反常现象合理地源于声学声子支较大的非谐性。此外，声子谱，弹性性能，以及相关的热性能也显示。声学声子主要贡献于总热导率。进一步研究了尺寸效应、边界效应、三声子过程的总相空间、声子群速度和弛豫时间，揭示了声子群速度是影响二维硒烯热输运的关键因素。
2020-01-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Thermal expansion coefficient and lattice anharmonicity of cubic boron arsenide
最近的测量一个不寻常的高热导率约1000 W m-1 K-1在室温下立方硼砷化物（BAs）确认从理论预测，并建议这种半导体化合物的热管理应用的潜在应用。材料的热膨胀系数和Grüneisen参数的知识有助于对其晶格非谐性的基本理解和评估其作为热管理材料的效用。然而，以前的理论计算的热膨胀系数和Grüneisen参数的BA产生不一致的结果。本文报道了从300 ~ 773 K的X射线衍射测量得到的BA的线性热膨胀系数。测量结果是在良好的协议与我们的从头计算，占原子相互作用的第五近邻。利用测得的热膨胀系数和比热，在300 K下得到BAs的Grüneisen参数为0.84 +/- 0.09，与从第一原理计算的值0.82非常一致，并且远低于先前的理论结果。我们的研究结果证实，BAs表现出更好的热膨胀系数匹配常用的半导体比其他高导热材料，如金刚石和立方氮化硼。
2019-06-14 cond-mat.mtrl-sci
\textit{Ab initio} lattice thermal conductivity of MgSiO$_3$ across perovskite-postperovskite phase transition
采用声子准粒子方法，结合\textit{ab initio}分子动力学和晶格动力学模拟，研究了MgSiO $_3$后钙钛矿（MgPPv）在地球下地幔高温高压条件下的晶格热导率（$κ_{lat}$）.声子寿命从声子准粒子计算中提取，声子群速度从非谐声子色散计算，原则上捕获完整的非谐性。研究发现，在整个地幔最下部，包括D”区，MgPPv的$κ_{lat}$比MgSiO $_3$钙钛矿（MgPv）的大约25%，这主要是由于MgPPv具有较高的声子速度。两相之间声子速度的这种差异起源于MgPPv相对较小的原始细胞。系统地研究了MgPPv和MgPv的$κ_{lat}$的温度和压力依赖性。
2021-01-30 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonicity and structural phase transition in the Mott insulator Cu$_2$P$_2$O$_7$
本文利用密度泛函理论从头算研究了焦磷酸铜高温$β$相，揭示了其Mott绝缘态、A点软模导致的低温动力学不稳定性，并证明非谐效应是$β$相高温稳定及结构相变的关键机制。
2023-10-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Ab initio determination of ultrahigh thermal conductivity in ternary compounds
发现具有高导热性的新材料一直是一个关键的研究前沿，并受到从热管理到能源科学等许多重要技术应用的推动。在这里，我们已经严格调查的基本晶格振动光谱在三元化合物，并确定了热导率使用预测从头算方法。本文系统地研究了B-X-C（X = N，P，As）群的声子输运随晶体结构和高阶非谐性的变化规律。我们的计算发现，通过强碳-碳键合，室温热导率高达2100 W/mK，超过了大多数常见材料和最近发现的砷化硼。这项研究为热导率的原子设计提供了基本的见解，并为寻找复杂化合物结构的新材料提供了机会。DOI：10.1103/PhysRevB.103.L041203
2021-04-16 cond-mat.mtrl-sci
High-accuracy thermodynamic properties to the melting point from ab initio calculations aided by machine-learning potentials
热力学性质的精确预测需要自由能面的极其精确的表示。要求是双重的-第一，包括相关的有限温度机制，第二，一个密集的体积温度网格上进行计算。一个系统的工作流程，这样的计算需要计算效率和可靠性，并没有一个从头算框架内迄今为止。在这里，我们阐明了这样一个框架，涉及直接上采样，热力学集成和机器学习的潜力，使我们能够纳入，特别是，非谐振动的全部效果。改进后的方法与最先进的方法相比，速度提高了五倍。计算了体心立方结构Nb、磁性面心立方结构Ni、面心立方结构Al和六方结构Mg在熔点以下的平衡热力学性质，结果与实验值吻合较好。特别是Nb，观察到非谐性的强烈影响。介绍的程序铺平了道路从头算热力学数据库的发展。
2022-12-26 cond-mat.mtrl-sci
Compressive sensing lattice dynamics. I. General formalism
{ \it Ab initio\}计算已经成功地用于在（准）谐波近似（即，假设非相互作用的声子具有无限的寿命），但是除了最简单的化合物之外，仍然难以处理所有化合物中的非谐性。我们详细介绍了一个系统的信息理论为基础的方法来推导{ \it从头算\}非谐力常数：压缩传感晶格动力学（CSLD）。通过最小化缩放的力常数的$\ell_1$范数（绝对值之和）来自动选择再现第一原理计算的原子间力所必需的不可忽略的项。通过使用有效的采样的配置空间，使用一个适度数量的原子配置与准随机位移，CSLD是非常适合于复杂的多组分化合物与大的单位细胞推导出准确的非谐势。通过计算I型硅包合物的声子寿命和热输运性质，我们展示了CSLD的能力和普遍性。
2019-11-06 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Ab initio structural optimization at finite temperatures based on anharmonic phonon theory: Application to the structural phase transitions of BaTiO$_3$
基于自洽声子（SCP）理论，我们提出了一个有限温度下结构优化的第一性原理方案（$T$），该方案精确地考虑了强声子非谐性的影响.通过最小化SCP理论中的变分自由能来确定晶胞形状和内部原子构型的$T$依赖性。在每个优化步骤中，计算新结构中的原子间力常数，而不运行额外的电子结构计算，这使得该方法显着有效。我们成功地再现了硅的热膨胀和BaTiO $_3$的三步结构相变及其压力-温度（$p$ - $T$）相图。目前的形式主义将开辟一条道路，在有限的$T$的材料具有复杂的结构相图的物理性质的非经验预测。
2022-12-19 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic thermodynamic properties and phase boundary across the post-perovskite transition in MgSiO$_3$
为了解决MgSiO $_3$中钙钛矿到后钙钛矿转变的晶格非谐性的影响，我们使用声子准粒子（PHQ）方法进行计算。PHQ基于\textit{ab initio}分子动力学，并且原则上捕获完全非谐性。在热力学极限（$N \rightarrow \infty$）的自由能计算使用温度依赖的准粒子的声子气体模型内的分散体。本文报道了非谐热力学性质和相界的系统结果。局域密度近似（LDA）和广义梯度近似（GGA）的计算进行，以提供这些属性的置信约束。非谐效应证明了使用准谐波近似（QHA）所获得的结果进行比较。QHA的不足之处表现在它高估了热膨胀系数和热力学Grüneisen参数以及它在高温极限下收敛的等容热容。PHQ相界具有随温度增加的克拉珀龙斜率（$dP/dT$）。这一结果与QHA相界的曲率几乎为零形成对比。非谐性使相边界在高压下向低温弯曲。讨论了地幔地热对相边界双重穿越的影响。
2022-04-27 cond-mat.mtrl-sci
Unusually Large Thermal Expansion of Ag(111)
我们研究了银（111）表面的热行为，利用从头算总能量计算得到的声子频率，和在准谐波近似下处理的非谐效应。我们的结果再现了在高温下表面热膨胀的大而异常增加的实验观察[P.Statiris等人，物理修订信函72，3574（1994）]。令人惊讶的是，我们发现，这种增加可以归因于一个快速软化的面内声子频率，而不是由于非谐的面外表面声子模式。这为表面非谐性增强的新机制提供了证据。与Al（111）的比较表明，这两个表面的行为完全不同，没有证据表明Al（111）上有这种反常行为。
1995-11-01 cond-mat.mtrl-sci mtrl-th
Lattice dielectric properties of rutile $\mathrm{TiO}_2$: First-principles anharmonic self-consistent phonon study
用从头算非谐晶格动力学方法计算了强非谐金红石$\mathrm{TiO}_2$的晶格介电函数。由于精确计算的$Γ$点声子的光学性质是必不可少的，我们采用修改后的自洽方法，包括三阶非谐以及四阶非谐。由此产生的光学声子频率和线宽在$Γ$点更好地符合实验测量比那些从微扰的方法。我们表明，四声子散射过程的贡献一样多的三阶非谐项声子线宽。此外，将声子线宽的频率依赖性表明，实验上已知的，但未确定的介电函数的峰值是由于双声子过程。这项工作强调了自洽的方法在预测高度非谐材料的光学性质的重要性。
2022-10-28 cond-mat.mtrl-sci
Unveiling the role of Co-O-Mg bond in magnetic anisotropy of Pt/Co/MgO using atomically controlled deposition and in-situ electrical measurement
尽管界面垂直磁各向异性在Co（Fe）/MgO基磁性隧道结中起着至关重要的作用，但其内在机制仍存在争议。本文报道了在真空系统中，通过重复的原位反常霍尔效应测量、控制氧暴露和Mg沉积，对氧和Mg对Pt/Co双层膜的影响进行了解剖学研究。我们发现，化学吸附的氧不仅淬灭了Co表面层的有效磁矩，而且软化了其磁各向异性。然而，随后在氧预暴露的Pt/Co表面上的Mg粉化可以恢复磁各向异性。对费米能级附近的交换劈裂和轨道杂化的从头计算给出了清晰的物理解释。结果表明，Co（Fe）-O-M键在实现Co（Fe）/MgO异质结界面垂直磁各向异性中起着比Co（Fe）-O键更重要的作用.
2017-02-25 cond-mat.mtrl-sci
Unveiling and Manipulating Hidden Symmetries in Graphene Nanoribbons
扶手椅型石墨烯纳米带是一类非常有前途的全碳纳米电路半导体。在这里，我们提出了一个新的观点，他们的电子结构从简单的模型哈密顿量和$\textit{ab initio}$计算。我们专注于一组特定的宽度为$n = 3p+2$的纳米带，其中$n$是跨纳米晶轴的碳原子数，$p$是正整数。我们表明，在这些纳米带中的能隙开放起源于打破了以前未识别的隐藏对称性的长程跳跃的$π$ -电子和结构发生在边缘的扭曲。这种隐藏的对称性可以通过应用面内晶格应变来恢复或操纵，这使得连续的能隙调谐、费米能级处的狄拉克点的出现和拓扑量子相变成为可能。我们的工作建立了扶手椅型石墨烯纳米带的半导体特性的原始解释，并为合理设计其电子结构提供了指导。
2022-11-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Hierarchical Characterization of Thermoelectric Performance in Copper-Based Chalcogenide CsCu$_3$S$_2$: Unveiling the role of Anharmonic Lattice Dynamics
该研究通过纳入高阶声子非谐效应与 MRTA 电输运计算，揭示 CsCu$_3$S$_2$ 强非谐性来源，并准确预测其高温面内热电优值。
2024-09-07 cond-mat.mtrl-sci
Phonon anharmonic frequency shift induced by four-phonon scattering calculated from first principles
由于非谐性，有限温度下的声子能量偏离其谐波值。本文从第一性原理出发，利用三声子和四声子散射，实现了对硅的声子能移的严格计算。非谐四阶力常数的计算考虑到第五个最近的邻居。计算结果与布里渊区中子非弹性散射数据吻合得相当好。令人惊讶的是，在$Γ$点附近的光学声子模式的频移是敏感的四阶力常数的截止半径，在对比的四声子散射率，这几乎饱和时，考虑第二个最近的邻居。我们还将计算结果与从头算分子动力学模拟进行了比较，发现高阶非谐性对光学声子是重要的。我们的工作提供了关键的洞察力的非谐声子频移，并将有显着的影响，热和光学应用。
2018-09-13 cond-mat.mtrl-sci
Unveiling exciton formation: exploring the early stages in time, energy and momentum domain
该研究结合时间与角分辨光电子能谱及ab initio模拟，在BiI₃中追踪了从导带光激发布居到自由激子形成及晶格形变俘获的早期动力学。
2024-12-03 cond-mat.mtrl-sci
A slave mode expansion for obtaining ab-initio interatomic potentials
在这里，我们提出了一种新的方法进行泰勒级数展开的第一原理计算的能量的晶体作为核位移的函数。我们扩大了现有位移空间的维数，并形成新的变量（即。从属模式），其像空间群的不可约表示那样变换并满足自由空间的齐性。然后可以应用标准的群论技术来先验地推导非零展开系数。在给定的顺序下，平移组可以用于收缩乘积并消除非线性无关的项，从而产生最终的一组从模式乘积。虽然膨胀系数可以以各种方式计算，我们证明，有限差分是有效的四阶。我们证明了该方法在强非谐系统PbTe的权力。八面体中的所有非调和项都计算到四阶。一个适当的么正变换表明，绝大多数的非谐性可以归因于只有两个条款，这表明一个极小模型的声子相互作用是可以实现的。直接生成多项式电位的能力将允许在以前无法实现的长度和时间尺度上进行精确模拟。
2014-01-10 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic Phonons and Anomalous Thermal Expansion of Graphite
利用晶格动力学从头计算和声子的非谐性研究了石墨的各向异性热膨胀，结果表明，在600 K以下，石墨在a-b平面内呈现负的热膨胀，而在高温下，石墨在c轴上呈现很大的正的热膨胀，这是由于沿c轴极化的各种声子引起的.虽然NTE是由横向声子在高达60 meV的宽能量范围内的非谐性引起的，但沿c轴的大的正膨胀主要是由于16 meV左右的纵向光学声子模式和沿c轴的大的线性压缩性。石墨中巨大的各向异性键是导致沿c轴极化的横向和纵向声子模的能量范围存在很大差异的原因，这是导致反常热膨胀行为的原因。这种行为与其他几乎各向同性的六边形结构如水冰形成对比，水冰在小的温度范围内显示出异常的热膨胀，这是由声子的窄能量范围引起的。
2020-05-12 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study of NaSrSb and NaBaSb as potential thermoelectric prospects
本研究采用第一性原理结合玻尔兹曼输运理论，探究NaSrSb和NaBaSb两种Zintl相的热电性能，发现其晶格热导率低，n型下热电优值较高，为后续实验研究提供了理论基础。
2023-06-13 cond-mat.mtrl-sci
Unveiling hidden charge density waves in single-layer NbSe$_2$ by impurities
我们采用{ \it{ab-initio} }方法研究了单层NbSe $_2$中的电荷密度波，并探讨了过渡金属原子对电荷密度波的影响.我们的计算再现所观察到的斜方晶相在单层NbSe $_2$在清洁的限制，建立三个不同的扭曲结构之间的能量顺序，两个三角形的Nb-Nb簇和第三个，积极不利的，由六角Nb-Nb簇组成。这种能量顺序，与已知的实验工作一致，被Co和Mn的吸附所逆转，这有利于形成六角Nb-Nb簇;这种CDW结构从对称性的角度来看确实是允许的，但隐藏在纯单层中，因为它处于更高的能量。其他吸附物，K和Ga，仍然有利于三角形Nb-Nb簇中的一个，而抑制另一个。我们报告如何扭曲的结构之间的能量差与这些吸附物的变化。此外，过渡金属诱导磁性并有利于降低电荷密度分布的对称性。
2018-11-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Phonon Spectra in the Parent Superconducting Iron-tuned Telluride Fe$_{1+x}$Te from Inelastic Neutron Scattering and Ab Initio Calculations
本文报道了用中子飞行时间技术测量两种不同x含量（x $\leq$ 0.11）的铁调硫族化合物Fe $_{1+x}$ Te的声子谱的非弹性中子散射结果。热中子能谱法可以在2、40和120 K的扩展Q范围内收集低温斯托克斯能谱，因此涵盖了磁性单斜相和顺磁四斜相。而冷中子允许在140、220和300 K测量高分辨率的反斯托克斯光谱，从而覆盖四氢呋喃相。我们的研究结果证明了自旋-声子耦合行为对所观察到的明显的温度依赖性变化的斯托克斯光谱在整个过渡温度。在另一方面，反斯托克斯光谱揭示了一个明显的硬化的低能量，声学区域，声子谱，加热时，表示一个强大的非谐性和微妙的依赖声子的结构演化内的tetraquinone相。实验结果是伴随着从头计算的声子谱的tetrahn-stokes化学计量相的高分辨率的反斯托克斯光谱的比较。计算包括不同的密度泛函方法。自旋极化和范德华相互作用，被考虑或忽略，单独或相伴，以研究它们各自对晶格动力学描述的影响。我们的研究结果表明，包括范德华相互作用对声子动力学只有轻微的影响，但是，声子谱更好地描述时，自旋极化，在合作的方式与范德华相互作用。
2017-10-10 cond-mat.mtrl-sci
Mode-coupling theory of lattice dynamics for classical and quantum crystals
本研究运用Mori-Zwanzig投影算符形式推导广义朗之万方程，结合模耦合方法构建考虑非简谐性的晶格动力学理论，通过fcc 4He验证了其在强非简谐量子晶体中的适用性。
2023-10-11 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic effects in MgB2? A comparative inelastic X-ray scattering and Raman study
通过比较非弹性X射线和Raman散射，结合从头算方法研究了MgB_2的非谐效应。使用高统计和高Q分辨率的测量，我们表明，E2 g模式的线宽是独立的温度沿γ-A。我们表明，与以前的要求相反，拉曼峰能量作为温度增加的函数而降低，这与文献中提供的E2 g模式的所有非谐从头计算的行为不一致。这些发现和X射线测量和从头计算声子谱之间的良好的协议表明，非谐性是不是决定拉曼峰能量的温度行为的主要机制。拉曼E2 g峰的位置和线宽可以用声子自能中的大的动力学效应来解释。根据目前的研究结果，普遍接受的解释减少同位素效应的非谐波效应需要重新考虑。
2007-03-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
A Model for the Thermal Expansion of Ag(111) and other Metal Surfaces
我们开发了一个模型来研究表面的热膨胀，其中声子频率从从头算总能量计算。非谐效应被严格地处理在垂直于表面的方向上，并且在表面的平面中的准谐近似内。我们将此模型应用于Ag（111）和Al（111）表面，发现我们的计算重现了Ag（111）在高温下表面热膨胀大而异常增加的实验观察[P.Statiris，H.C. Lu和T. Gustafsson，Phys. Rev. Lett. 72，3574（1994）]。令人惊讶的是，我们发现，这种增加可以归因于一个快速软化的面内声子频率，而不是由于非谐的面外表面声子模式。这为表面非谐性增强的新机制提供了证据。与Al（111）的比较表明，这两个表面的行为完全不同，没有证据表明Al（111）上有这种反常行为。
1996-09-26 cond-mat.mtrl-sci mtrl-th
Theory of the phonon spectrum in host-guest crystalline solids with avoided crossing
我们建立了一个分析模型来描述具有重客体原子（Rattlers）的主客体晶格的声子色散关系。至关重要的是，该模型还考虑了由非谐性引起的声子阻尼。低能态的谱中包含类声模和类光模，它们具有典型的避免交叉现象，可以通过考虑主晶格和客体晶格之间的动力学耦合来解析推导。在模型中包含粘性非谐阻尼，使我们能够，第一次，计算振动态密度（VDOS）和比热，揭示存在一个玻色子峰（BP）连接到一个非谐性涂抹范霍夫奇点。当增加主体和客体动力学之间的耦合强度，并通过降低软光学模式的能量，BP异常变得更强，它向低频移动。此外，我们发现BP频率和软光学类模式的能量之间的鲁棒线性相关。该框架提供了一个有用的模型，通过控制VDOS来调整主-客体晶格的热性质，这对于优化热导率以及这些材料中的能量转换效率至关重要。
2020-02-19 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Efficient First-Principles Framework for Overdamped Phonon Dynamics and Anharmonic Electron-Phonon Coupling in Superionic Materials
提出基于非谐特殊位移法的从头算准静态多形态框架，用于描述超离子导体中的局域无序、非谐性和电子-声子耦合，以Cu2Se为例验证了过阻尼振动、1.0 eV带隙开启及带隙随温度变窄，为高效电子结构计算开辟道路。
2025-07-09 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Ab-initio heat transport in defect-laden quasi-1D systems from a symmetry-adapted perspective
本研究结合表示论与模式分辨格林函数方法，利用线群对称性分析含缺陷准一维纳米管的声子透射，发现对称性破缺可打开新通道增强热输运，凸显对称性在纳米热管理中的关键作用。
2025-10-17 cond-mat.mtrl-sci
Phonon-induced localization of excitons in molecular crystals from first principles
激子在分子系统中的空间范围是其光电子物理和光电应用的基础。据报道，声子会导致激子局域化和离域化。然而，声子诱导（去）本地化的微观理解是缺乏的，特别是如何形成本地化的状态，特定的振动的作用，以及量子和热核波动的相对重要性。在这里，我们提出了一个第一性原理研究这些现象在固体并五苯，一个典型的分子晶体，捕获形成的束缚激子，激子-声子耦合到所有订单，和声子非谐性，使用密度泛函理论，\emph{ab initio} $GW$ -Bethe-Salpeter方程的方法，有限差分，和路径积分技术。我们发现，并五苯零点核运动导致一致的强本地化，与热运动提供额外的本地化只为Wannier-Mott-like激子。非谐效应驱动温度相关的本地化，而这种影响，防止高度离域激子的出现，我们探索的条件下，这些可能实现。
2023-01-27 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Unveiling the interplay of magnetic order and electronic band structure on the evolution of anomalous Hall effect in MnPtGa single crystal
本文研究了单晶MnPtGa中反常霍尔电导率随温度的符号反转现象，通过第一性原理计算与磁测量，揭示了复杂磁结构演化对反常霍尔效应的关键作用及临界温度的物理机制。
2025-05-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Unveiling the Mechanism of Phonon-Polariton Damping in α-MoO_3
本研究结合第一性原理计算与s-SNOM和FTIR光谱测量，在8至300 K温度范围内探究了α-MoO_3中声子极化激元的阻尼机制，发现三阶非谐声子-声子散射是主要阻尼机制，为低损耗PhPs在纳米光子器件中的应用提供了关键依据。
2024-08-19 cond-mat.mtrl-sci
Dynamically training machine-learning-based force fields for strongly anharmonic materials
Institute of Atomic and Molecular Sciences, Academia Sinica（中央研究院原子与分子科学研究所）；Department of Physics, National Taiwan University（台湾大学物理系）
本研究提出一种动态训练ML力场的框架，通过贝叶斯误差估计提升力场的鲁棒性和可迁移性，适用于强非谐材料。
2026-01-29 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Unveiling a Novel Silicene-Like Material: A DFT Study on Pentahexoctite-Silicon and Its Optoelectronic Characteristics
本文受五-六-八边形碳启发，提出新型二维硅材料PH-Si，通过DFT和AIMD模拟揭示其各向异性金属导电、可见-紫外光吸收及力学稳定性，为光电应用提供新候选材料。
2023-10-31 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Anomalous Thermal Transport of SrTiO$_3$ Driven by Anharmonic Phonon Renormalization
SrTiO $_3$由于其丰富的调制自由度而被广泛研究。然而，对于热输运的微观机制，特别是相变过程中声子散射与晶格畸变之间的关系，目前尚不清楚。基于深势分子动力学和自洽\textit{ab initio}晶格动力学，我们研究了晶格非谐诱导的四方到立方相变，并解释了这种相变中的反常行为.我们的结果表明，三阶原子间力常数的重整化对二阶项的重要作用。我们的工作提供了一个强大的框架，用于评估结构转变过程中的热输运性质，有利于未来有前途的热和声子材料和器件的设计。
2023-03-14 cond-mat.mtrl-sci
Phonons and Anomalous Thermal Expansion Behaviour of H2O and D2O ice Ih
为了确定和定量分析与冰Ih相异常热膨胀相关的声子非谐性，我们对氘代冰（D2 O）在225 K时的声子谱进行了中子非弹性散射测量，测量结果表明，声子谱在225 K时随压力的变化为1 kbar，在10-225 K时随环境压力的变化为10-225 K.我们还进行了晶格动力学的密度泛函理论计算。从中子数据的分析以及从头计算中定量地再现了反常膨胀。此外，从头计算被用来可视化的性质的非谐声子在很大一部分的布里渊区。我们发现，低于60 K时，六角平面内的负热膨胀是由于冰分子六角环的非谐振动引起的，而沿六角轴的负热膨胀则是由于六角层的横向振动引起的.
2018-03-23 cond-mat.mtrl-sci
Unveiling the physics of the spin-orbit coupling at the surface of a model topological insulator: from theory to experiments
本文提出以泵浦-探测ARPES数据校准的ab initio模型，揭示拓扑绝缘体表面共振态杂化导致70%–85%的原子自旋-轨道耦合转移至表面态，并由六方翘曲验证。
2024-03-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Pushing thermal conductivity to its lower limit in crystals with simple structures
本研究发现简单结构晶体AgTlI₂室温热导率低至0.25 W/mK，通过理论与实验揭示其强晶格非谐性源于Ag原子的剧烈振荡，且存在传播与扩散型热导率双低的反常特性，为超低热导率材料研发提供了新方向。
2023-10-03 cond-mat.mtrl-sci
Vacancy-Ordered Double Perovskites Cs$_2$BI$_6$ (B = Pt, Pd, Te, Sn): An Emerging Class of Thermoelectric Materials
本研究采用第一性原理方法探究四类空位有序双钙钛矿Cs₂BI₆的热电性能，揭示其晶格非谐性与电子-声子耦合特性，测得的热电优值显示其在可再生能源领域的应用潜力。
2023-04-30 cond-mat.mtrl-sci
Neural Canonical Transformations for Quantum Anharmonic Solids of Lithium
本研究采用神经正则变换方法，基于概率生成模型从头算变分，研究锂固体中的量子非谐效应，发现其降低bcc-fcc转变温度，并揭示oC88结构由势能面而非核量子效应稳定。
2025-05-27 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Fully Anharmonic, Non-Perturbative Theory of Vibronically Renormalized Electronic Band Structures
我们开发了一个第一性原理的方法，克服了国家的最先进的电子-声子耦合形式主义的主要限制，在固体中的振动相互作用的治疗。特别地，通过从头计算分子动力学模拟，核动力学中的非谐效应被考虑到所有的订单。这种非微扰，自洽的方法评估的响应的波函数沿计算的非谐轨迹，因此，它充分考虑了核和电子之间的耦合自由度。我们通过计算硅和立方钙钛矿SrTiO 3（一种具有软模式的强非谐材料）的温度依赖性，动量分辨光谱函数来验证和证明这一概念的优点。在后一种情况下，我们的方法表明，非谐性和高阶振动耦合在有限温度下对电子结构有很大的贡献，显著影响带隙和有效质量，因此影响宏观性质，如输运系数。
2020-06-24 cond-mat.mtrl-sci
Thermodynamic properties of ε-Fe with thermal electronic excitation effects on vibrational spectra
六方晶系铁（ε-Fe）的热力学性质是研究行星核内部结构和动力学性质的基础。尽管它们对行星科学的重要性，在相关条件下对ε-Fe的实验研究仍然具有挑战性。因此，从头计算是至关重要的，以阐明该系统的热力学性质。在这里，我们使用的自由能计算方案的基础上的声子气体模型与温度相关的声子频率兼容。我们研究了电子热激发的影响，它引入了温度对声子频率的依赖性，以及在极端压力（P）和温度（T）条件下ε-Fe的热力学性质的含义。我们忽略声子-声子相互作用，即，非谐性及其对声子频率的影响。然而，目前的计划也适用于T相关的非谐波频率。我们的结论是，热电子激发对振动性质的影响是不显着的~ 4,000 K在200 GPa，但不应该被忽略在更高的温度或压力。然而，静态自由能Fst必须始终完全包括TS连续统中的热激发效应。等熵状态方程的结果与最近在国家点火装置（NIF）进行的高达1,400 GPa的斜坡压缩实验的数据吻合得很好。
2021-02-21 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
