Optical phonons of SnSe(1-x)Sx layered semiconductor alloys
通过使用偏振拉曼光谱与六个不同的激发波长（784.8，632.8，532，514.5，488，和441.6 nm）的光学声子在层状半导体合金SnSe 1-xSx的演变研究作为一个功能的组合物。的声子模式的偏振依赖性进行了比较与透射电子衍射测量，以确定样品的晶体取向。一些拉曼模式显示出显着的变化，其偏振行为取决于激发波长。确定了SnSe_（1-x）S_x（0<=x<=1）的Ag_2模的最大强度方向不依赖于激发波长，而对应于扶手椅方向。另外还发现，合金中Ag 1，Ag 2和B3 g 1的低频拉曼模式表现出典型的光学声子单模行为，而B3 g 2，Ag 3和Ag 4的高频拉曼模式表现出双模行为。
2020-07-18 cond-mat.mtrl-sci
Phonon vibrational and transport properties of SnSe/SnS superlattice at finite temperatures
本文研究发现垂直SnSe/SnS超晶格在有限温度下会从Pnma相转变为新型P4/nmm相，该相具有高对称性、强声子散射及优异电子输运特性，在热电和光伏领域潜力巨大。
2025-02-12 cond-mat.mtrl-sci
Direct visualization of polaron formation in the thermoelectric SnSe
SnSe是一种层状材料，目前保持着体热电效率的记录。这种高效率的主要决定因素被认为是由于声子系统内的强非谐耦合导致的极低的热导率。在这里，我们表明，在SnSe中的载体系统的性质也是由强耦合声子直接可视化极化子形成的材料。我们采用超快电子衍射和漫散射跟踪声子的响应在动量和时间的带隙的自由载流子的光掺杂，观察驱动载流子本地化的双峰和各向异性晶格畸变。相对大的（\SI{18.7}{\angstrom}）准一维极化子在\SI{300}{\femto\second}时间尺度上形成，而较小的（\SI{4.2}{\angstrom}）三维极化子的形成时间要长一个数量级（\SI{4}{\pico\second}）。这种差异似乎是深刻的各向异性的电子-声子耦合在SnSe的结果，与强的弗罗里希耦合只有区域中心的极性光学声子。这些结果表明，在最佳掺杂水平的SnSe中的载流子导致高极化子密度，并且强的电子-声子耦合对于该基准材料的热电性能以及更一般地潜在的高性能热电器件也是至关重要的。
2021-11-22 cond-mat.mtrl-sci
Phonon Collapse and Second-Order Phase Transition in Thermoelectric SnSe
自2014年以来，高温Cmcm相的层状半导体SnSe被认为是最有效的热电材料。利用第一性原理计算，我们发现它的振动和热输运性质是由巨大的非微扰非谐效应决定的。我们发现从Cmcm相到低对称性Pnma相的转变是由带边界声子的坍缩驱动的二级相变，其频率在转变温度处为零。计算结果表明，面内振动模的谱函数具有强烈的反常峰肩和双峰结构。我们计算的晶格热导率获得良好的协议与实验只有当非微扰非谐散射包括在内。我们的研究结果表明，良好的热电效率的SnSe的强烈影响的非微扰非谐性。我们预计类似的效应也会发生在其他热电材料中。
2018-07-20 cond-mat.mtrl-sci
Thermally-Enhanced Fröhlich Coupling in SnSe
为了深入了解热电材料SnSe特有的温度依赖性，我们采用多体微扰理论，并探讨其电子和输运性质的电子-声子相互作用的影响。我们表明，晶格动力学的特点是软高极性声子诱导一个大的热增强的Fröhlich相互作用。我们在有限温度下的光电子能谱和电导率的从头计算中解释了这些现象，揭示了最近实验数据背后的机制。我们的研究结果揭示了晶格热膨胀和Fröhlich耦合之间复杂的相互作用，为高性能热电材料的输运系数的计算机预测提供了新的理论基础。
2019-05-22 cond-mat.mtrl-sci
First-principles evidence of type-II Weyl phonons in rock-salt Tin Chalcogenides (SnS, SnSe & SnTe) materials
近年来，在凝聚态物理中对不同拓扑材料的研究，通过各种理论计算和实验观测，为类玻色粒子声子的拓扑性质提供了证据。本文采用$ab$ - $initio$方法研究了岩盐结构中SnS、SnSe和SnTe材料的声子拓扑行为。对于所有这些材料，观察到倾斜的线性带接触以及在X-W方向上的带反转的存在。SnS、SnSe和SnTe的声子色散曲线沿X-W方向的拓扑点分别为$\sim$ 2.83、$\sim$ 2.46和$\sim$ 2.51 THz。计算得到SnS、SnSe和SnTe的Weyl点（WP）数分别为56、24和54。这些WP显示了所有相应材料的保守手性电荷。计算了这些化合物的表面局域态密度，可以清楚地看到表面弧。在SnS的情况下，在2.0 - 2.2THz能量区域发现表面弧。同时，我们还研究了SnX（X = S，Se，Te）的等电子表面态，观察到了费米弧的存在.本第一性原理计算预测，SnS，SnSe和SnTe显示II型Weyl声子行为与拓扑声子表面态的证据。
2022-05-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Evidence for hard and soft substructures in thermoelectric SnSe
SnSe是一种具有低导热率的局部热电材料，这与其独特的晶体结构有关。我们用低温热容测量证明了在SnSe中存在两个特征振动能标度，德拜温度θ D1 = 345（9）K和θ D2 = 154（2）K。这些硬和软的子结构定量地链接到强和弱的Sn-Se键的晶体结构。热容模型预测的温度演变的单位细胞体积，确认这两个子结构模型捕捉的基本热性能。与声子计算的比较表明，软子结构与负责热输运的低能声子模式有关。这表明，寻找具有高度发散键距的材料应该是发现低热导率材料的富有成效的途径。
2017-06-19 cond-mat.mtrl-sci
Phonon anharmonicity and thermal conductivity of two-dimensional van der Waals materials: A review
二维（2D）范德华（vdW）材料由于量子限制效应而具有非凡的热性质，使得它们在微电子器件中的热电能量转换和热管理方面具有前景。本文对三声子和四声子相互作用引起声子非谐性的机制进行了讨论。详细地总结和推导了二维vdW材料的声子非谐性，包括格林奈森参数、声子寿命和热导率。从实验和理论上讨论了典型二维vdW材料的热导率随尺寸的变化。这篇综述将介绍如何评估二维vdW材料中声子非谐性的基础知识和先进知识，这将有助于设计与能量转移和转换相关的新结构和材料。
2022-10-17 cond-mat.mtrl-sci
Phonon anharmonicity: a pertinent review of recent progress and perspective
非谐晶格振动控制着材料中的热动力学，并呈现原子如何相互作用以及它们如何传导热量。深入理解凝聚态系统中声子非谐性的微观机制，对于开发更好的功能材料和能源材料具有重要意义。近年来，声子非谐效应在凝聚态物质中以不同的方式驱动着各种新的行为，如软模相变、负热膨胀、多铁性、超低热导率或高热阻、高温超导等，这些性质赋予了非谐性许多有前途的应用，为非谐性的发展提供了难得的机遇工程，调节热传输，以实现材料的优异性能。本文综述了声子非谐效应的研究进展，总结了声子非谐效应的起源、影响和机制、研究方法和应用。此外，还提出了声子非谐性研究所面临的挑战、未来的发展趋势和展望。
2021-10-21 cond-mat.mtrl-sci
A New Approach to Phonon Anharmonicity
报道了一种通过从头计算Hellmann-Feynman力来计算声子色散曲线的非谐峰的方法，该方法由一系列具有实际原子位移的超原胞得到，这些位移对应于给定的温度。得到的声子色散带能够表征非谐峰的位置和形状。作为例子，该方法适用于立方PbTe和钙钛矿MgSiO_3晶体。
2015-09-09 cond-mat.mtrl-sci
Photoinduced anisotropic lattice dynamic response and domain formation in thermoelectric SnSe
识别和理解凝聚态系统中强声子-声子散射背后的机制对于最大化热电器件的效率至关重要。迄今为止，解决这个问题的主要方法是仔细调查材料的全声子色散，以隔离具有极大线宽和温度依赖性的模式。在这里，我们结合定量MeV的超快电子衍射（UED）分析与基于Monte Carlo的动态衍射模拟和第一性原理计算，直接揭示了软，非谐晶格畸变的热电材料SnSe模型。一个小的单晶样品的光激发与超快光脉冲和软，非谐晶格畸变隔离使用MeV-UED与长弛豫时间和大位移。我们发现，这些模式具有层间剪切应变的特点，主要是由c轴原子位移引起的，导致在瞬态域的形成。这些发现提供了一种创新的方法来确定超低和各向异性热导率的机制，并为优化热电器件提供了一条有前途的途径。
2021-10-24 cond-mat.mtrl-sci
Evidence of phase stability, topological phonon and temperature-induced topological phase transition in rocksalt SnS and SnSe
SnS和SnSe都是天然岩盐结构的拓扑晶体绝缘体，这在实验和理论上都得到了证实。本文研究了这两种材料在岩盐相的声子结构、晶体学性质和温度依赖的电子-声子相互作用。以前进行的理论研究已经预测在环境条件下，在这种晶体结构中的SnS的相不稳定性。但是，在对SnS的声子计算进行了详细的研究之后，我们在$ab-initio$计算中考虑Sn 4 $p$轨道作为价态，预测了SnS的相稳定性。长程库仑力的重要性以及热力学性质也详细描述了这两种材料。在X-W方向上发现了拓扑声子的初步证据，与II型Weyl声子材料ZnSe相比，观察到线性带接触。拓扑相变被视为这些材料由于EPI，其中非线性温度依赖的带隙估计。SnS（SnSe）的转变温度的预测值被发现是$\sim$ 700 K，在此温度后，非平凡平凡的拓扑相被视为。EPI强度对SnS电子结构的影响比SnSe更大。借助于EPI引起的导带和价带的线宽和线移随温度的变化，讨论了带隙随温度变化呈非线性的原因。本研究揭示了SnS的相稳定性以及SnS和SnSe的EPI的热效应的比较研究。此外，温度诱导的拓扑相变的可能性提供了将这两种材料应用于器件制造应用的重要行为之一。
2022-04-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Opposite impact of thermal expansion and phonon anharmonicity on the phonon-limited resistivity of elemental metals from first principles
European Theoretical Spectroscopy Facility, Institute of Condensed Matter and Nanosciences, Université catholique de Louvain（欧洲理论光谱设施，凝聚态物质与纳米科学研究所，天主教鲁汶大学）；Scientific Computing Department, Science and Technology Facilities Council, UK Research and Innovation, Daresbury Laboratory（科学与工程设施理事会英国研究与创新达尔斯伯里实验室科学计算部）；Département de Physique et Institut Courtois, Université de Montréal（蒙特利尔大学物理系与库瓦托瓦研究所）；Department of Molecular Chemistry and Materials Science, Weizmann Institute of Science（魏茨曼科学研究所分子化学与材料科学系）；WEL Research Institute（WEL研究所）
研究通过第一性原理计算揭示热膨胀与声子非谐性对元素金属电阻率的相反影响，并验证了其在Pb、Nb和Al中的应用。
2026-02-03 cond-mat.mtrl-sci
Phonon Band Center: A Robust Descriptor to Capture Anharmonicity
Materials Research Centre, Indian Institute of Science（印度科学学院材料研究中心）
本文提出声子带中心作为描述材料非谐性的指标，揭示其与格雷内森参数的反比关系及与热导率的强相关性，通过实验验证其有效性。
2026-03-19 cond-mat.mtrl-sci
Phonon anharmonicity, lifetimes and thermal transport in CH$_3$NH$_3$PbI$_3$ from many-body perturbation theory
CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$中的晶格振动是强相互作用的，在布里渊区边界处存在双阱不稳定性。在第一性原理晶格动力学框架内的分析揭示了具有短声子准粒子寿命和平均自由路径的非谐势。声子的行为是不同的无机半导体GaAs和CdTe的三声子相互作用强度是三个数量级小。混合卤化物钙钛矿的应用所产生的热导率，带隙变形，和电荷载流子散射通过电子-声子耦合的影响，提出。
2016-10-12 cond-mat.mtrl-sci
Quintic-Anharmonicity-Assisted Three-Phonon Scattering: A Previously Overlooked Same-Order Channel to Four-Phonon Scattering
Portland State University（波特兰州立大学）
本文发现五次非谐性辅助的三声子散射是传统三声子和四声子散射之外的同阶贡献，在Si和AgCl中与四声子散射相当，影响高温热导率。
2026-06-24 cond-mat.mtrl-sci
First-principles calculations of phonon frequencies, lifetimes and spectral functions from weak to strong anharmonicity: the example of palladium hydrides
将变分随机自洽调和近似与密度泛函微扰理论中三阶非谐系数的计算和“$2n+1$“定理相结合，计算了晶体的非谐性质.结果表明，在微扰极限下，这两种方法的结合产生的微扰声子线宽和频移在一个非常有效的方式，避免了显式计算的四阶非谐系数。此外，它还允许计算声子寿命和非弹性中子散射光谱在固体中的谐波近似打破和非微扰的方法是需要处理的非谐性。为了验证我们的方法，我们计算了强非谐钯离子中的非谐声子线宽。我们表明，由于氢光学模式的大的非谐性的非弹性中子散射谱的特点不是由洛伦兹线形，而是由一个复杂的结构，包括卫星峰。
2014-11-20 cond-mat.mtrl-sci
Effect of phonon anharmonicity on ferroelectricity in EuxBa1-xTiO3
调查铁电有序和量子涨落之间的竞争是必不可少的，以定制所需的功能的混合铁电和初期铁电系统，如（Ba，Sr）TiO 3和（Eu，Ba）TiO 3。最近，它已被证明，抑制量子涨落增加铁电有序（Eu，Ba）TiO 3和由于这些现象耦合到晶体相变，它是必不可少的了解声子的作用。在这里，我们观察到，不寻常的温度依赖性的钛酸钡得到抑制时，Ba 2+取代Eu 2+。这表现为β-四氢呋喃的减少（即，准铁电体）相变温度（150 K）和晶格四方性的完全抑制（在室温下，通过Eu 2+取代Ba 2+的40%）。我们量化了声子的非谐性，并观察到Eu 2+取代Ba 2+抑制了它（93%），从而降低了EuxBa 1-xTiO 3中的铁电有序温度。这表明，声子非谐性的调谐可能是一个重要的路线，以新颖的铁电材料。
2021-10-25 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of anisotropic thermoelectric transport properties of IV-VI semiconductor compounds SnSe and SnS
我们进行全面的调查的热和电输运性质的SnSe和SnS使用第一性原理计算结合玻尔兹曼输运理论。由于不同的层状晶格结构，SnSe和SnS表现出类似的各向异性热和电学行为。交叉平面晶格热导率$κ_{L}$比平面内值低40-60%。由于高非谐性，发现两种材料的$κ_{L}$极低。有人建议，纳米结构将难以进一步降低$κ_{L}$，因为短的平均自由程的主要声子模式（1-30 nm，在300 K），而合金化将是有效的，考虑到相对$κ_{L}$的贡献（$\sim$ 65%）的光学声子是非常大的减少$κ_{L}$。在电学方面，各向异性电导率主要是由于空穴和电子沿$a$、$b$和$c$轴的不同有效质量。这导致在两种$p$型材料中沿$b$轴的最高最优$ZT$值和沿$a$轴的最低值。而$n$型化合物在$a$轴上表现出最高的$ZT$ s，这是由于当化学势逐渐接近次级带谷时，功率因子的增强，导致电子迁移率和态密度的显著增加。在$p$型和$n$型材料中，SnSe的最佳$ZT$均大于SnS.对于这两种材料，在相同方向上，$n$型材料的峰$ZT$远高于$p$型材料的峰。对于$p$型掺杂，在750 K下预测的最高$ZT$值沿$b$轴在SnSe中为1.0，在SnS中为0.6，而对于$n$型掺杂，在SnSe中沿$a$轴达到2.7，在SnS中沿1.5，使它们成为用于大规模应用的最佳体热电材料之一.
2015-10-13 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of phonon anharmonicity and negative thermal expansion in ScF3
采用基于密度泛函理论的非谐自由能方法研究了立方相三氟化钪（ScF 3）大负热膨胀的微观起源.我们表明，传统的准谐波近似（QHA）完全打破ScF3和四次非谐性，处理非微扰的自洽声子理论，是必不可少的再现所观察到的过渡从负到正的热膨胀系数和硬化的R4+软模加热。此外，我们表明，从三次非谐振动自由能的贡献，改进的自洽声子理论评估，是显着的和重要的，从四次非谐稳健的理解的热膨胀系数的温度依赖性。本研究的第一性原理方法使我们能够计算各种热力学性质的固体在热力学极限的三次和四次非谐性的影响。因此，它有望解决许多已知的问题，特别是在高温和强非谐材料的QHA为基础的预测显着。
2019-03-06 cond-mat.mtrl-sci
Unravelling Ultralow Thermal Conductivity in Double Perovskite Cs2AgBiBr6: Dominant Wave-like Phonon Tunnelling, Strong Quartic Anharmonicity and Lattice Instability
本研究从第一性原理揭示Cs2AgBiBr6超低热导率源于强非谐性及类波声子隧穿，并指出四声子散射对隧穿主导性的关键作用。
2023-12-12 cond-mat.mtrl-sci
Electronic, vibrational, and electron-phonon coupling properties in SnSe$_2$ and SnS$_2$ under pressure
锡硒化物和锡硫化物类材料在高压下经历多次结构转变，导致周期性晶格畸变、超导性和拓扑非平凡相，但关于这些系统中的结构转变存在许多争议。我们进行第一性原理计算的密度泛函理论的框架内，我们的结果与现有的实验SnSe $_2$的仔细比较表明，高压结果之间的明显矛盾可以归因于实验条件的差异。我们进一步证明，在静水压力下的$\sqrt{3} \times \sqrt{3} \times 1$超结构可以稳定在20 GPa以上的SnS $_2$通过最近发现的情况下的SnSe $_2$的周期性晶格畸变，这种压力诱导的相变是由于费米面嵌套和电子-声子耦合的动量波矢量$\mathbf{q}$ = $(1/3, 1/3, 0)$的综合效应。此外，我们还研究了非绝热修正对声子频率计算的影响，并表明当考虑这些影响时，高能$A_{1g}$声子模的理论与实验之间的定量一致性得到了改善.最后，我们研究的性质最近观察到的超导状态在SnSe $_2$在非静水压力和预测的出现超导性与一个可比的临界温度在SnS $_2$在类似的实验条件下。有趣的是，在周期性晶格畸变相，临界温度被发现降低了一个数量级，由于费米面的重组。
2020-10-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
s-d coupling enhanced phonon anharmonicity in copper-based compounds
具有超低热导率的材料对于有效的能量转换和热障涂层具有极大的兴趣。已知铜基半导体如铜硫属化物和卤化铜具有极低的热导率，而在铜基材料中观察到的低热导率的根本来源仍然难以捉摸。在这里，我们揭示了s-d耦合引起的巨声子非简谐性是铜化合物超低热导率的根本机制。在热振动条件下，Cu原子高占据3d轨道与未占据4s态的对称性控制强耦合显著降低了晶格势垒，增强了声子间的非简谐散射.这一认识得到了温度依赖性拉曼光谱测量的证实。我们的研究提供了在原子水平上将电子结构与声子振动模式联系起来的见解，从而揭示了依赖于电子-声子耦合的材料特性，如热电性和超导性。
2021-02-25 cond-mat.mtrl-sci
Intrinsic localized modes in two atomic chain; reduction of cubic anharmonicity for gap modes
提出了非简谐双原子链中大尺寸本征局域模的解析理论。结果表明，当频率接近声子带隙边界时，四次非谐性对离子注入模的影响很大，而三次非谐性的影响基本上减弱了。这种减少效应是每隔一个原子的小振幅振动的结果。因此，ILM不能从光学声子带分裂下来，这与普遍接受的观点相矛盾。但是它可以从声学声子带的顶部吐出，使得ILM的存在成为可能，其频率高于这个带的顶部。据预测，类似的减少立方非谐性应存在一般甚至ILM的中间原子处于静止状态，它可能允许存在的ILM的频率以上的声子谱的顶部在不同的晶格与现实的原子对势。
2017-11-30 cond-mat.mtrl-sci
Lattice anharmonicity effects in fluorite oxide single crystals and anomalous increase in phonon lifetime in ceria at elevated temperature
本研究通过拉曼光谱和第一性原理计算，发现二氧化铈单晶在1023-1123 K出现声子线宽反常减小，归因于晶格非简谐性诱导的声子重整化，为萤石型氧化物高阶非简谐相互作用提供新见解。
2025-08-19 cond-mat.mtrl-sci
A nuclear quantum effect with pure anharmonicity and the anomalous thermal expansion of silicon
尽管硅在现代技术中被广泛使用，但其特有的热膨胀还没有得到很好的理解。将谐波声子适应于温度下的比容，即准谐波近似，已被接受用于模拟热膨胀，但对微观机制给出了模糊的解释。为了测试原子机制，我们进行了非弹性中子散射实验，从100- 1500 K的硅单晶，以测量声子频率的变化。我们的国家的最先进的从头计算，充分考虑声子非谐性和核量子效应，再现了测量的个别声子随温度的变化，而准谐波位移大多是错误的符号。令人惊讶的是，被接受的准谐波模型被发现预测的热膨胀，由于一个偶然的取消的贡献，从个别声子。
2018-02-07 cond-mat.mtrl-sci
Phonon anharmonicity in Cu-based layered thiophosphates
在这项工作中，我们进行了温度依赖的拉曼光谱研究三个层状金属硫代磷酸盐：CuInP 2S 6，CuCrP 2S 6，和CuInP 2S 6-In 4/3 P2 S6异质结构。这些材料是新兴的多铁性材料，CuInP 2S 6和CuInP 2S 6-In 4/3 P2 S6在室温下表现出铁电极化，而CuCrP 2S 6在低温下（分别为<145和<30 K）既反铁电又反铁磁。我们研究了这些化合物的拉曼光谱中的两个显著峰，即它们的P-P和P-S伸缩模。一阶线性拟合的模式软化产生类似于其他层状材料的系数。此外，声子衰减的分析揭示了占主导地位的非谐效应，而不是热膨胀。特别是，光学声子的衰减被发现是由三声子过程中的CuInP 2S 6和CuCrP 2S 6和四声子过程中的CuInP 2S 6-In 4/3 P2 S6异质结构。这些声子寿命被发现是小于1 ps，表明高散射率，并显示这些材料被用于热电应用的潜力。
2022-12-28 cond-mat.mtrl-sci
Strong phonon anharmonicity and low thermal conductivity of monolayer tin oxides driven by lone-pair electrons
基于二维锡氧化物优异的电子和光电性能，采用第一性原理计算对单层SnO和SnO 2的热导率进行了系统的研究.单层SnO和SnO 2的室温热导率分别达到9.6 W/（mK）和98.8 W/（mK）。单层SnO的尺寸效应比单层SnO 2的要弱得多，这是由于单层SnO的热导率中存在尺寸相关成分和尺寸无关成分。二维锡氧化物的热导率之间的巨大差异可以归因于单层SnO的小的声子群速度和强的非谐强度。进一步的电子结构分析表明，Sn-5s孤对电子的存在是单层SnO小\k{appa}的关键因素。这些结果为基于2D锡氧化物的电子或热电器件中的热传输控制提供了指导。
2019-02-28 cond-mat.mtrl-sci
Understanding mechanisms of thermal expansion in PbTiO$_3$ thin-films from first principles: role of high-order phonon-strain anharmonicity
材料的热性能对于各种技术至关重要，并且越来越成为材料设计工作的目标。然而，只有相对较新的第一性原理计算技术的进步，才使研究人员能够探索热性质的微观机制，如热膨胀。我们使用Grüneisen的热膨胀理论结合密度泛函计算和准谐波近似揭示机制的热膨胀在PbTiO $_3$薄膜的弹性和振动的自由能的贡献。令人惊讶的是，我们发现，虽然PbTiO $_3$薄膜的结构参数随温度的演变，如果他们是由线性弹性为主，PbTiO $_3$薄膜是强烈的非谐，与失配应变和温度的弹性常数和Grüneisen参数的变化很大。我们发现，一个偶然的近取消不同类型的非谐性之间产生这种行为。我们的研究结果说明了高阶声子应变非谐性在确定PbTiO $_3$薄膜的温度相关的结构参数的重要性，并突出了复杂的方式，其中热膨胀，失配应变和弹性和振动性能交织在一起。
2021-03-23 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen phase-IV characterization by full account of quantum anharmonicity
我们设计了一个框架，即使在强量子非谐性的情况下，精确计算分子晶体中的声子。我们的方法是基于路径积分分子动力学模拟的声子松原格林函数的静态极限的计算。我们的方法具有非常低的方差，这使得人们可以计算准确的声子频率后，几皮秒的核动力学，它是进一步稳定的使用适当的约束位移算子。我们将其应用于高压下的固态氢。对于第三阶段，我们预测的红外（IR）和拉曼活性振动子同意非常好的实验。然后，我们通过与振动数据的直接比较来表征第IV相的晶体对称性，并确定其拉曼和红外振动子峰的特征。
2022-06-08 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic Phonon Renormalization and Defect Tolerance of the Thermoelectric Power Factor in Monolayer SnSe
Faculty of Physics and Physics Engineering, University of Science（物理与物理工程学院，科学大学）；Viet Nam National University Ho Chi Minh City（越南国立大学胡志明市分校）；Advanced Materials Technology Institute Vietnam National University Ho Chi Minh City（先进材料技术研究所，越南国立大学胡志明市分校）；University of Health Sciences (UHS), Viet Nam National University Ho Chi Minh City（卫生科学学院（UHS），越南国立大学胡志明市分校）；Frontier Research Institute for Interdisciplinary Sciences, Tohoku University（前沿跨学科学研究院，东北大学）
该研究结合密度泛函理论、SSCHA和玻尔兹曼输运计算，揭示了单层SnSe中非谐声子重整化对热电功率因子的影响，并确定了保持PF的缺陷浓度上限。
2026-09-18 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.comp-ph
The Phonon Quasiparticle Approach for Anharmonic Properties of Solids
晶格非谐性的知识对于阐明结晶固体中独特的热性质是必不可少的。然而，精确的\textit{ab initio}调查晶格非谐遇到困难，由于繁琐的计算。在这里，我们介绍了声子准粒子的方法，并审查其应用于各种材料。该方法通过将\textit{ab initio}分子动力学和晶格动力学计算相结合来有效且可靠地解决晶格非谐性。因此，原则上，它考虑了完全的非谐效应，克服了\textit{ab initio}分子动力学典型的有限尺寸效应。在弱非谐和强非谐系统的热力学和热输运性质的计算中证明了该方法的有效性。
2021-12-21 cond-mat.mtrl-sci
Phonon anharmonicity and soft-phonon mediated structural phase transition in $Cs_3Bi_2Br_9$
我们对粉末$Cs_3Bi_2Br_9$进行了变温X射线衍射和拉曼散射实验。三角单斜结构的转变，在95 K左右进行了讨论，并示出由软化的软模式。我们提出了一个模型来描述不完整的软模式的动态。拉曼散射实验证明了软模式的起源，参与形成$BiBr_6$八面体的Br原子的摇摆运动，这与报道的理论计算相关。一些拉曼模式的频率表现出异常的温度依赖性，由于强烈的非谐声子-声子耦合。温度依赖的X射线衍射分析估计三角相的体积热膨胀系数为$13.54\times10^{-5} K^{-1}$。在三角相中，$E_g$和$A_{1g}$模的半峰全宽（FWHM）随温度的增加而变宽，并伴随着一个光学声子衰减为两个声学声子。体积热膨胀而不是非谐声子-声子相互作用主导了三角相拉曼模式的频移。在单斜相，对于某些模式，四声子过程对频移和线宽展宽的影响远小于三声子过程。所观察到的温度依赖性的某些拉曼模式在这两个阶段表明不寻常的电子-声子耦合的晶体。
2023-02-01 cond-mat.mtrl-sci
The Anharmonic Origin of the Giant Thermal Expansion of NaBr
在10、300和700 K温度下用非弹性中子散射测量了NaBr单晶中的所有声子。即使在300 K的声子，特别是光学（LO）声子，表现出很大的频率偏移，并表现出大的加宽的能量，由于非谐性。从头计算首先进行准谐波近似（QHA），其中的声子频率只依赖于$V$，$T$只有在它改变$V$的热膨胀。这个QHA是一个不合格的失败预测声子频率的温度依赖性，甚至300 K，和热膨胀是错误的四倍。包括非谐性和准谐性的从头算计算成功地预测了声子的温度依赖性和NaBr的大热膨胀。LO声子模的频率随温度的变化而显著降低，这是由于最近邻Na-Br键的立方非谐性引起的声子自能的实部。非谐性不是对QHA预测的热膨胀和热声子位移的修正，但主导了行为。
2019-09-06 cond-mat.mtrl-sci
Electron Mobilities in SrTiO$_3$ and KTaO$_3$: Role of Phonon Anharmonicity, Mass Renormalization and Disorder
通过改进Boltzmann输运方程并结合机器学习力场与随机自洽谐波近似精确计算动力学矩阵，本研究揭示了非谐性、质量重整化与局部无序对SrTiO$_3$和KTaO$_3$电子迁移率的影响机制。
2024-07-26 cond-mat.mtrl-sci
Path Integral Computation of Phonon Anharmonicity
本文用路径积分方法计算了受一组电子粒子路径扰动的振子的配分函数，该方法可以在任何温度下计算级数展开式中的相关累积量项。半经典的Su-Schrieffer-Heeger模型所特有的与时间相关的源电流在声子子系统上引起了较大的电子-声子非谐性。作为非谐性的主要特征，声子热容显示出一个峰，其温度位置强烈地随{ \it e-ph}耦合的强度而变化。高能振子对非谐扰动不太敏感。
2003-09-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Microscopic origin of the excellent thermoelectric performance in n-doped SnSe
已经在实验上观察到层外n掺杂的SnSe中的优异热电性能（Chang等人，Science 360，778-783（2018））。然而，支配所有热电输运性质的主要散射机制的第一性原理调查是缺乏的。在目前的工作中，通过应用广泛的电子-声子耦合的第一性原理计算与电离杂质的散射的计算，我们调查背后的优越的品质因数，以及在600 K以上的增强zT的n掺杂的层外的SnSe的原因，相比，p掺杂的SnSe具有类似的载流子密度。对于n掺杂的情况，弛豫时间由电离杂质散射主导，并随温度增加，这一特征在较高温度下保持功率因数在高值，同时导致零电流（k_el）下的载流子热导率在较高温度下更快地降低，导致在807 K下的超高zT = 3.1。我们合理化所起的作用，k_el和k^0（由于载流子输运在等电化学条件下的热导率）在确定zT。我们的结果表明，k^0和晶格热导率之间的比值确实对应于zT的上限，而计算的zT和上限之间的差异与k_el成正比。
2021-07-07 cond-mat.mtrl-sci
Small Fermi energy and phonon anharmonicity in MgB_2 and related compounds
MgB_2中E_{2g}声子的显著非谐性在超导配对中起主要作用。我们用LDA方法研究了MgB_2、AlB_2和空穴掺杂石墨中这种非谐性的微观起源。我们发现E_{2g}声子的非简谐特性本质上是由σ空穴的小费米能驱动的。我们提出了一个简单的分析模型，使我们能够理解在微观方面的小费米能量和电子结构的作用。指出了非谐性与非绝热性之间的关系，并讨论了与各种材料的关系。
2002-04-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Benchmarking phonon anharmonicity in machine learning interatomic potentials
本文以 ThO$_2$ 的 DFT 非谐振动哈密顿量和分子动力学数据为基准，评估三类 MLIP 对声子相互作用、线宽、线移及热导率的表征能力。
2024-02-29 cond-mat.mtrl-sci
Anisotropy, phonon modes, and lattice anharmonicity from dielectric function tensor analysis of monoclinic cadmium tungstate
我们确定了四个独立的CdWO $_4$笛卡尔介电函数张量元素的频率依赖性的广义椭圆偏振光谱在中红外和远红外光谱区。研究了从块体晶体（010）和（001）上以不同角度切割的单晶表面。从介电函数张量及其倒数的谱依赖关系，我们确定了单斜晶格中所有具有$A_u$和$B_u$对称性的长波长有源横向和纵向光学声子模以及它们的本征矢量。因此，我们表明，这样的信息可以得到完全没有单斜对称材料的物理模型线形分析。然后，我们将晶格非谐性的影响增加到我们最近描述的单斜和三斜晶体对称性材料的介电函数张量模型方法[Phys. Rev. B，125209（2016）]中，并且我们在所有测量和建模的介电函数张量元素之间获得了极好的匹配。所有的声子模频率和加宽参数在我们的模型方法确定。我们还进行了密度泛函理论声子模式计算，我们比较我们的结果从理论，直接介电函数张量分析，并从模型线形分析，我们发现所有的方法之间的良好协议。我们还讨论和提出静态和以上reststrahlen光谱范围的介电常数。我们的CdWO $_4$的数据与最近提出的低晶体对称性材料的Lyddane-Sachs-Teller关系的推广非常一致[Phys. Rev. Lett. 117，215502（2016）]。
2017-01-03 cond-mat.mtrl-sci
Softened sp2-sp3 bonding network leads to strong anharmonicity and weak hydrodynamics in graphene+
石墨烯+是一种具有sp2-sp3杂化的新型碳单层，最近报道其表现出石墨烯样狄拉克性质和前所未有的面外半拉胀行为[Yu等人，Cell Reports Physical Science，3100790（2022）]。在这里，从全面的最先进的第一性原理研究，我们报告了特殊的晶格热输运性能的石墨烯+驱动的独特的sp2-sp3晶体配置。在室温下，石墨烯+的热导率计算为~170 W/mK，远低于石墨烯的热导率（~3170 W/mK）。因此，热导率幅度的降低源于由于独特的sp2-sp3晶体构型而导致的软结合。软键抑制了声学声子的振动，这导致了强的非谐性和弱的声子流体力学。此外，石墨烯+中出现较低的群速度、弛豫时间和较小的声子平均自由程，并且实现了显著降低的热导率。我们的研究为石墨烯+的热输运性质提供了基本的物理见解，并且由于弱散射相空间，它可以作为研究原子成键与热输运性质的理想模型。
2022-10-25 cond-mat.mtrl-sci
Metavalent Bonding-Induced Phonon Hardening and Giant Anharmonicity in BeO
Xi’an Jiaotong University（西安交通大学）；China Mobile Group Shaanxi Co., Ltd.（中国移动通信集团陕西有限公司）；Chongqing University（重庆大学）
本研究通过第一性原理计算对比两种晶相BeO的热输运特性，揭示亚价键诱导的巨非简谐性导致rs-BeO热导率极低，提出了亚价键材料的三项识别指标，为热电与相变材料筛选提供框架。
2026-09-25 cond-mat.mtrl-sci
Roadmap for electronic structure, anharmonicity, and electron-phonon calculations in locally disordered inorganic and hybrid halide perovskites
Univ Rennes, INSA Rennes, CNRS, Institut FOTON - UMR 6082（雷恩大学，雷恩国立应用科学学院，法国国家科学研究中心，FOTON研究所）；Computation-based Science and Technology Research Center, The Cyprus Institute（塞浦路斯研究院计算科学与技术研究中心）；Univ Rennes, ENSCR, INSA Rennes, CNRS, ISCR - UMR 6226（雷恩大学，雷恩高等师范学院，雷恩国立应用科学学院，法国国家科学研究中心，ISCR研究所）；Oden Institute for Computational Engineering and Sciences, The University of Texas at Austin（德克萨斯大学奥斯汀分校奥登计算工程与科学学院）；Department of Physics, The University of Texas at Austin（德克萨斯大学奥斯汀分校物理系）
本文提出了一种基于特殊位移方法的原位方法，用于研究无机和混合卤化物钙钛矿的局部无序电子结构、非谐振性和电子-声子耦合，以预测温度依赖的物理性质。
2026-02-08 cond-mat.mtrl-sci
Broadband phonon-velocity suppression and a finite anisotropic crossover in twisted bilayer SnSe
Beihang University（北京航空航天大学）；Tianmushan Laboratory, Beihang University（天目山实验室）；Center for Bioinspired Science and Technology, Hangzhou International Innovation Institute, Beihang University（杭州国际创新学院仿生科学与技术中心）
本研究针对低对称层状材料双层SnSe，结合DFT等方法发现其扭转后声子速度呈宽带抑制，且存在有限各向异性 crossover，拓展了声子 twistronics 的应用。
2026-08-18 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Interfacial Thermal Conductance Spectrum in Nonequilibrium Molecular Dynamics Simulations Considering Anharmonicity, Non-homogeneity and Quantum Effects
界面热传输对于许多与热相关的应用（例如电子设备中的散热）至关重要。虽然总界面热导率（ITC）可以很容易地测量或计算，ITC光谱映射已被调查最近，并没有完全理解。结合非平衡态分子动力学模拟和原子格林函数方法，我们系统地研究了理想界面上的ITC光谱，氩-重氩界面。我们的研究结果表明，随着温度的升高，ITC谱逐渐增加，因为更多的声子和非谐散射通道被激活，例如，在2 K（40 K）时，频率大于1 THz的振动通过非简谐声子散射通道对总ITC的贡献为5%（15%）。我们进一步发现，ITC谱的左界面哈密顿量是很大的不同，右界面哈密顿量，这源于非谐声子散射的不对称性所造成的两个界面接触的不同的振动性质。虽然所有的声子都参与了重氩界面哈密顿量的非谐散射，但参与来自氩界面哈密顿量的非谐声子散射的这些声子主要是频率小于1 THz的这些振动（即，重氩的截止频率）。最后，我们发现量子效应对于低温下的ITC光谱是重要的，例如，低于30 K的温度我们的研究结果系统地研究了非谐性、非均匀性和量子效应对ITC光谱的影响，这对于设计和优化具有更好性能的界面至关重要。
2022-06-11 cond-mat.mtrl-sci
Phonons and Anomalous Thermal Expansion Behaviour in Crystalline Solids
利用非弹性中子散射和晶格动力学技术对几种开框架化合物的反常热膨胀行为进行了广泛的研究。这些化合物涉及增加的结构复杂性和柔性水平，这导致热膨胀系数的增加值接近巨大值。在几种化合物中，中子非弹性散射实验已经对低能量范围内声子的非谐性进行了定量估计，从而定量地解释了观测到的热膨胀。发现非谐性比通常材料的非谐性大一个数量级。晶格动力学计算正确地预测了中子实验中观察到的非谐性，并揭示了所涉及的声子的整体性质。在显示负热膨胀的化合物中，负责的声子具有相当低的能量，高达10 meV。在大多数化合物中，非简谐声子遍布布里渊区，而在某些情况下，特定的声子仅限于某些波矢。在所有这些化合物中，负责异常行为的特定声子的性质是不同的。这些声子通常涉及多面体单元的横向振动、振动和内部畸变。本文综述了近年来对反常热膨胀行为认识的进展。
2017-11-20 cond-mat.mtrl-sci
Measurement of anharmonicity of phonons in negative thermal expansion compound Zn(CN)2 by high pressure inelastic neutron scattering
已知Zn（CN）2在10-370 K范围内具有各向同性负热膨胀（NTE）系数（约-51 × 10-6 K-1），其是ZrW 2 O 8的两倍大。我们测量了Zn（CN）_2多晶样品在0、0.3、1.9和2.8kbar压力下，在165和225 K温度下的声子谱的压力依赖性。的测量使我们能够估计的比率伽玛/B（伽玛是Gruneisen参数作为声子能量Ei的函数在环境压力和B是体积模量），这反映了声子的非谐性的能量依赖性。我们的结论是，低于15 meV的低能声子模在理解Zn（CN）2的NTE行为中起着重要的作用，测量的非谐性可以定量地解释NTE。
2009-11-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Anharmonicity and Ultra-Low Thermal Conductivity in Lead-Free Halide Double Perovskites
无铅卤化物双钙钛矿类材料为解决与Pb的毒性和含铅卤化物钙钛矿的长期稳定性相关的问题提供了有希望的场所。我们提出了一个第一性原理研究的晶格振动Cs $_2$ AgBiBr $_6$，在这一类的原型化合物，并表明，Cs $_2$ AgBiBr $_6$的晶格动力学是高度非谐的，主要是关于倾斜的AgBr $_6$和BiBr $_6$八面体。使用的能量和温度依赖的声子谱函数，然后，我们展示了如何实验观察到的双到四相转变是由软声子分支的崩溃。我们最终揭示了Cs $_2$ AgBiBr $_6$的柔软性和非谐性产生了超低的热导率，出乎意料的高对称性立方结构。
2019-12-11 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonicity-driven phonon avoided crossing and anomalous thermal transport in nodal-line semimetal ZrSiS
本研究基于第一性原理计算，揭示了节点线半金属ZrSiS中由非谐性驱动的声子避免交叉与软化现象导致热导率反常降低，且晶格热导主导c轴热输运并偏离标准定律，同时拓扑狄拉克态赋予其优异电导率。
2025-11-01 cond-mat.mtrl-sci
Coherent control through phonon anharmonicity
研究通过超快双脉冲探测光谱直接观测声子频率随振幅变化，揭示了声子非谐性在热电材料中的动态调控机制，为未来热电材料设计提供新途径。
2026-02-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electron-mediated anharmonicity and its role in the Raman spectrum of graphene
本研究通过综合考虑一阶电声耦合、电子介导的声子-声子耦合及晶格非谐性，成功解释了石墨烯G模式频率与线宽的温度依赖性，为研究电声耦合与非谐性并存的材料声子动力学提供了普适方法。
2025-04-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Phonon anharmonic frequency shift induced by four-phonon scattering calculated from first principles
由于非谐性，有限温度下的声子能量偏离其谐波值。本文从第一性原理出发，利用三声子和四声子散射，实现了对硅的声子能移的严格计算。非谐四阶力常数的计算考虑到第五个最近的邻居。计算结果与布里渊区中子非弹性散射数据吻合得相当好。令人惊讶的是，在$Γ$点附近的光学声子模式的频移是敏感的四阶力常数的截止半径，在对比的四声子散射率，这几乎饱和时，考虑第二个最近的邻居。我们还将计算结果与从头算分子动力学模拟进行了比较，发现高阶非谐性对光学声子是重要的。我们的工作提供了关键的洞察力的非谐声子频移，并将有显着的影响，热和光学应用。
2018-09-13 cond-mat.mtrl-sci
Superconductivity and strong anharmonicity in novel Nb-S phases
在这项工作中，我们探索的二元Nb-S系统的相图从环境压力高达250 GPa使用$ab$ $initio$演化晶体结构预测。我们发现了几个新的稳定的组合物和相位，特别是在高压制度，并调查他们的电子，振动和超导性质。我们的计算表明，除了纯硫的低压相之外，所有的材料都是具有低的电子-声子耦合强度和低于15 K的临界超导温度的金属。此外，我们研究了声子非谐性对$\mathrm{Nb}_2\mathrm{S}$的新高压相的晶格动力学、电子-声子相互作用和超导电性的影响，表明非谐性的引入稳定了晶格并增强了电子-声子相互作用。
2021-01-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Anharmonicity Driven by Vacancy Ordering Unlocks High-performance Thermoelectric Conversion in Defective Chalcopyrites II-III$_2$-VI$_4$
Ningbo University（宁波大学）；University of the Basque Country (UPV/EHU)（巴斯克大学）；Centro de Física de Materiales (CFM-MPC), CSIC-UPV/EHU（材料物理中心（CFM-MPC），西班牙国家研究委员会-巴斯克大学）；Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）；Dartmouth College（达特茅斯学院）；Technical University of Darmstadt（达姆施塔特工业大学）；Technische Universität Wien（维也纳工业大学）；Linköping University（林雪平大学）；Suzhou Laboratory（苏州实验室）；Gusu Laboratory of Materials（姑苏材料实验室）
通过结合第一性原理计算与机器学习互原子势，研究II-III₂-VI₄缺陷黄铜矿的晶格热输运和载流子输运性质，发现空位有序增强晶格畸变，导致强非谐振性和金属-阴离子杂化，从而降低晶格热导率并提高ZT值。
2026-03-23 cond-mat.mtrl-sci
