A New Approach to Phonon Anharmonicity
报道了一种通过从头计算Hellmann-Feynman力来计算声子色散曲线的非谐峰的方法，该方法由一系列具有实际原子位移的超原胞得到，这些位移对应于给定的温度。得到的声子色散带能够表征非谐峰的位置和形状。作为例子，该方法适用于立方PbTe和钙钛矿MgSiO_3晶体。
2015-09-09 cond-mat.mtrl-sci
Photoinduced suppression of the ferroelectric instability in PbTe
电子和声子之间的相互作用驱动了大量与技术相关的材料特性，包括铁电性，热电性和相变行为。在许多IV-VI、V族和相关材料的情况下，这些相互作用很强，并且材料存在于电子和结构相变附近。它们非常接近相不稳定性，在各种性质之间产生脆弱的平衡。典型的例子是碲化铅，其初期的铁电行为已与大声子非谐性和热电性。对PbTe的实验测量揭示了异常的晶格动力学，特别是在软横光学声子分支。这已被解释在两个巨大的非谐性和局部对称性破缺由于偏心的铅离子。所观察到的异常引起了新的理论和计算兴趣，这反过来又重新关注电子-声子相互作用驱动PbTe和相关材料中的晶格不稳定性的程度。在这里，我们使用傅里叶变换非弹性X射线散射（FT-IXS）表明，自由载流子的光注入稳定的顺电态。在约束密度泛函理论（CDFT）计算的支持下，我们发现光激发削弱了与共振成键和初期铁电性有关的沿立方方向的长程作用力。这表明了带边附近的电子态在确定平衡结构中的重要性。
2015-11-11 cond-mat.mtrl-sci
A first-principles approach to nonlinear lattice dynamics: Anomalous spectra in PbTe
在这里，我们介绍了一种新的方法来计算有限温度晶格动力学的第一性原理，通过新开发的从模式扩展。我们研究碲化铅的非弹性中子散射（INS）揭示了强烈的非线性签名所证明的异常功能出现在声子谱在有限的温度。使用我们的从模扩展在经典极限，我们计算的振动光谱，并显示出显着的协议与温度相关的INS测量。此外，我们解决实验的争议表明，有没有明显的本地或全球自发打破对称性在有限的温度和异常的光谱特征只是从两个非谐相互作用。我们的方法应该广泛适用于整个周期表。
2013-12-20 cond-mat.mtrl-sci
Broadband Phonon Scattering in PbTe-based Materials Driven Near the Ferroelectric Phase Transition by Strain or Alloying
设计具有低晶格热导率的材料的主要障碍是难以在整个频谱上有效地散射声子。使用第一性原理计算，我们表明，驱动PbTe材料的铁电相变的边缘可能是一个强大的战略来解决这个问题。我们通过将拉伸[001]应变施加到PbTe及其与另一种岩盐IV-VI材料PbSe的合金，以及通过将PbTe与菱形IV-VI材料GeTe合金化来说明这一概念。这在区域中心处诱导了非常软的光学模式，这增加了非谐波声光耦合并降低了所有频率下的声子寿命。我们预测，以所述方式驱动接近相变的PbTe、Pb（Se，Te）和（Pb，Ge）Te合金将具有比PbTe低得多的晶格热导率（2-3倍）。所提出的概念可能为开发更高效的热电材料开辟新的机会。
2019-03-22 cond-mat.mtrl-sci
Emphanitic anharmonicity in PbSe at high temperature and the anomalous electronic properties in the PbQ (Q=S, Se, Te) system
利用对分布函数（PDF）分析和密度泛函理论（DFT）计算研究了PbSe的局域结构随温度的变化。在高温下观察非高斯PDF峰表明存在显著的非谐性，这可以被建模为Pb沿着[100]方向偏离中心，其在变暖时增长，类似于PbTe和PbS中所见的行为，有时称为emphanisis。有趣的是，在PbSe中的暗显响应小于PbS和PbTe中的暗显响应，表明在PbQ（Q=S，Se，Te）系列中具有硫属元素原子序数的非单调响应。DFT计算表明带隙和[100]偶极畸变的幅度之间存在相关性，这表明emphanisis可能是该系列中带隙的异常成分和温度依赖性的背后。
2018-05-03 cond-mat.mtrl-sci
Lattice thermal transport in group II-alloyed PbTe
PbTe是最有前途的热电材料之一，最近已经证明当与第II族元素合金化时，热电优值（$ZT$）大于2.0。这些改进主要是由于晶格热导率（$κ_{l}$）的显著降低，这又归因于纳米颗粒沉淀物。然而，各种声子散射机制内的块体合金的基本理解仍然缺乏。在这项工作中，我们应用新开发的密度泛函理论（DFT）为基础的压缩传感晶格动力学（CSLD）方法来模拟晶格热输运在PbTe，MTe，和Pb $_{0.94}$ M $_{0.06}$ Te（M=Mg，Ca，Sr和Ba），比较我们的结果与实验测量，重点是应变效应和质量无序散射。结果表明：（1）岩盐结构的CaTe、SrTe和BaTe的$κ_{l}$比PbTe高得多，而MgTe的$κ_{l}$低得多;（3）对于Mg/Ca/Sr合金化的PbTe，质量无序散射通过强烈抑制中高频声子的寿命而在降低$κ_{l}$中起主要作用，而对于Ba合金化的PbTe，沉淀的纳米颗粒也是重要的。
2017-12-05 cond-mat.mtrl-sci
Thermal conductivity of PbTe-CoSb3 bulk polycrystalline composite: the role of microstructure and interface thermal resistance
对PbTe-CoSb_3多晶复合材料的微观结构和界面热阻对热导率的影响进行了系统的实验和理论研究。特别讨论了分散相颗粒尺寸与界面热阻（R_{int}）对声子热导率（κ_{ph}）的关系。为此，制备了一系列不同CoSb_3颗粒尺寸的PbTe-CoSb_3多晶复合材料。结构（XRD）和微观结构分析（SEM/EDXS）证实了假定的化学和相组成。由PbTe和CoSb_3相的测量声速确定声阻抗差（ΔZ）。界面热阻（R_{int}）的计算采用德拜模型，并与实验R_{int}一致。结果表明，当分散相（CoSb_3）的粒径小于临界值~ 230 nm时，复合材料的κ_{ph}可能会降低。这种关系的结论是至关重要的控制复合热电材料中的热传输现象。选择具有不同弹性性能（声阻抗）和小于Kapitza半径的颗粒尺寸的组分导致了具有设计热性能的复合TE材料工程的新方向
2020-12-09 cond-mat.mtrl-sci
Microscopic mechanism of low thermal conductivity in lead-telluride
研究了碲化铅单晶低晶格热导率的微观物理机制。模式相关的声子（正常和umklapp）散射率和它们对热导率的影响进行了量化的第一性原理为基础的非谐晶格动力学计算，准确地再现在很宽的温度范围内的热导率。PbTe的低热导率归因于具有大非谐性的横向光学声子对纵向声学声子的散射以及软横向声学声子的小群速度。这导致增强光学声子的相对贡献，光学声子通常是体材料中的次要热载体。
2012-04-03 cond-mat.mtrl-sci
Effect of intrinsic defects on the thermal conductivity of PbTe from classical molecular dynamics simulations
尽管是典型的热电材料，但时至今日，这些材料的效率方面的一些最令人兴奋的进展仍是通过调整PbTe的特性来实现的。其固有的低晶格热导率可以通过设计能够在宽范围的长度尺度上散射声子的结构来降低到其基本极限。本征缺陷，如空位或晶界，可以并确实发挥这些散射网站的作用。在这里，我们评估这些缺陷的影响，通过分子动力学模拟。为此，我们特意参数化白金汉潜力，提供了一个很好的描述这种材料的热导率在很宽的温度范围内。我们的研究结果表明，本征点缺陷和晶界可以降低PbTe的晶格电导率下降到其体值的四分之一。通过研究的尺寸依赖性，我们还表明，在实验中实现的典型的缺陷浓度和晶粒尺寸通常对应于原始PbTe的体晶格电导率。
2019-09-23 cond-mat.mtrl-sci
Role of force-constant difference in phonon scattering by nano-precipitates in PbTe
采用从头算声子计算和分子动力学相结合的方法研究了纳米沉淀物对碲化铅热电材料晶格热传导的影响。我们考虑到质量差和力常数的变化的影响，并发现后者的影响随着沉淀物浓度的增加而增强。因此，我们在计算中包含力常数的变化提供了更小的预测最佳纳米沉淀物尺寸，其使热导率最小化。这些结果表明，热电复合材料中纳米沉淀物的声子散射可能比以前认为的更强。
2016-11-03 cond-mat.mtrl-sci
Thermoelectric Alchemy: Designing A Chemical Analog to PbTe with Intrinsic High Band Degeneracy and Low Lattice Thermal Conductivity
提高热电材料的$zT$品质因数同时需要高功率因数和低导热率。用于增加功率因数的有效方法是对准能带极值并在费米能级附近实现高能带简并（$\geq$ 12），如在PbTe [ \textcolor{blue}{Pei et. al. \textit{Nature} 473, 66 (2010)} ]中实现的，这通常依赖于能带结构工程，例如，化学掺杂和应变。然而，很少有材料能够在没有重掺杂或遭受不切实际的应变的情况下实现如此高的带简并。采用第一性原理直接计算声子和载流子寿命的方法，我们证明了两个新的全Heusler化合物Li $_2$ TlBi和Li $_2$ InBi，具有类PbTe的电子结构，显示出异常高的功率因数（$\sim$ 20 mWm $^{-1}$ K $^{-2}$在300 K）和低晶格热导率（2.36和1.55 Wm $^{-1}$ K $^{-1}$）。T1 $^{+}$ Bi $^{3-}$（In $^{+}$ Bi $^{3-}$）亚晶格形成岩盐结构，并且来自Li原子的另外两个价电子基本上使这些化合物与Pb $^{2+}$ Te $^{2-}$等价。较大的岩盐亚晶格的TlBi（InBi）移动的价带最大值从L点的$Σ$线的中间，增加带简并从四倍到十二倍。另一方面，类PbTe亚晶格中的共振键和软Tl-Bi（In-Bi）键的相互作用是本征低晶格热导率的原因。我们的研究结…
2018-05-16 cond-mat.mtrl-sci
Thermal physics of the lead chalcogenides PbS, PbSe, and PbTe from first principles
铅硫族化物代表了一个重要的功能材料家族，特别是由于PbTe的基准高温热电性能。最近的一些研究，实验和理论，旨在收集洞察其独特的晶格动力学和电子结构。然而，大多数的第一性原理建模已在固定的温度下进行，并一直没有全面和系统的计算研究温度对材料性能的影响。我们报告了对PbS、PbSe和PbTe性质的温度依赖性的比较晶格动力学研究，特别关注与热电性能相关的那些，即声子频率、晶格热导率和电子能带结构。计算是在准谐波近似下进行的，包括声子-声子相互作用的多体微扰理论，用于计算声子寿命和预测的晶格热导率。结果与实验数据和其他计算进行了严格的比较，并为正在进行的PbX化合物在高温下与Pb的偏心有关的研究增加了新的见解，这与声子软化有关。与实验的一致性表明，这种方法可以作为一个简单的，强大的和普遍适用的手段，从第一性原理研究材料性质的温度依赖性。
2014-05-24 cond-mat.mtrl-sci
Thermally induced band gap increase and high thermoelectric figure of merit of n-type PbTe
与许多其他半导体不同，PbTe的带隙随着温度的升高而显著增加。我们从第一性原理出发，计算了n型PbTe的热电输运性质，包括电子能带结构的温度变化。当考虑到能带结构的温度变化时，计算得到的PbTe的热电量随温度的变化关系与以前的实验结果吻合得很好。我们还计算了最佳的带隙值，这将最大化的热电优值的n型PbTe在不同的温度。我们发现，在PbTe的实际间隙值密切遵循300 K和900 K之间的最佳值，从而在高品质因数。我们的研究结果表明，在直接窄禁带半导体中，带隙随温度的显著增加对于实现高热电性能是非常有益的。
2019-06-14 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Ultralow thermal conductivity via weak interactions in PbSe/PbTe monolayer heterostructure for thermoelectric design
Xiangtan University（湘潭大学）；Centro de Física de Materiales (CFM-MPC), CSIC-UPV/EHU（材料物理中心 (CFM-MPC)，西班牙高等科学研究理事会-巴斯克国立自治大学）
通过弱相互作用实现极低热导率的PbSe/PbTe单层异质结，优化热电性能，实现高ZT值。
2025-07-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Thermal conductivity of porous polycrystalline PbTe
PbTe是中温下的主要热电材料，这主要归功于其低晶格热导率。然而，它的效率太低，无法与其他形式的发电竞争。通过设计能够在宽范围的长度尺度上散射声子以降低晶格热导率的纳米结构，可以有效地提高这种效率。对于小的空位浓度和晶粒尺寸，晶界的存在可以将热导率降低到$\sim 0.5$ Wm $^{-1}$ K $^{-1}$。然而，晶粒在有限的温度下退火，并且平衡和亚稳态晶粒尺寸分布决定热导率降低的程度。在目前的工作中，我们提出了一个相场模型通知分子动力学模拟研究退火过程中的PbTe和它是如何受到晶界和空洞的存在。我们发现，PbTe的热导率降低了高达35%的多孔材料在低温下。我们观察到，相变在一个有限的空隙密度支配的齐纳钉扎阻碍晶粒生长的动力学。
2020-10-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ab Initio Phonon Dispersions for PbTe
我们报告第一性原理计算的声子色散的PbTe的观察到的结构和压缩。在实验晶格参数下，我们发现在带中心处的光学分支接近不稳定性，这与实验观察一致。这种模式也有很强的体积依赖性，它被压缩迅速地从不稳定性中赶走。讨论了这些结果与材料的热导率的关系。
2008-07-08 cond-mat.mtrl-sci
Dynamic doping and Cottrell atmosphere optimize the thermoelectric performance of n-type PbTe
高的热电能量转换效率需要在宽的温度范围内具有大的品质因数zT。为了实现这一点，我们优化的载流子浓度的n型PbTe从室温到热端温度的共掺杂Bi和Ag。Bi是PbTe中有效的n型掺杂剂，通常在室温下导致过度的载流子浓度。正如密度泛函理论计算所揭示的，Bi和Ag缺陷复合物的形成被用来优化室温载流子浓度。在升高的温度下，我们演示了动态溶解的Ag 2 Te沉淀在PbTe原位加热在扫描透射电子显微镜。随着温度的升高，n型Ag材料的释放满足了热端处较高载流子浓度的要求。此外，其特征在于通过原子探针层析成像，银原子聚集沿平行位错阵列，形成科特雷尔气氛。这导致增强的声子散射并导致低的晶格热导率。作为动态掺杂和声子散射在装饰位错的协同作用的结果，在400和825 K之间，在n型Bi/Ag共掺杂PbTe中实现了1.0的平均zT。引入具有温度依赖性溶解度和与位错核心的强相互作用的掺杂剂使得能够同时优化平均功率因子和热导率，提供了在热电领域开发的新概念。
2022-03-20 cond-mat.mtrl-sci
Electron-phonon scattering and thermoelectric transport in $p$-type PbTe from first principles
我们提出了一个基于第一性原理的模型的电子-声子散射机制和热电输运在L和$Σ$谷在<200b>$p$型PbTe，占其热致位移。我们在室温下的所有热电输运参数的计算值是在很宽的掺杂浓度范围内的实验非常好的协议。在$p$型PbTe中，纵向光学声子散射是主要的散射机制，而横向光学模散射最弱。由于L谷和$Σ$谷之间的能量差异较大，L谷对300 K时的热电输运贡献最大。结果表明，L谷和$Σ$谷之间的散射以及$Σ$谷的附加输运通道对300 K时$p$型PbTe的整体热电性能都是有益的.因此，我们的研究结果支持的想法，高谷简并的材料可能是良好的热电。
2020-08-24 cond-mat.mtrl-sci
Magnetic Control of Soft Chiral Phonons in PbTe
PbTe晶体在太赫兹频率范围内具有软横向光学声子模式，已知其有效地衰减成载热声学声子，导致极低的热导率。在这里，我们通过偏振相关太赫兹光谱研究了这个声子。我们观察到软化的这种模式，随着温度的降低，表明初期的铁电性，我们解释通过一个模型，包括强非谐与四次位移项。在高达25 T的磁场中，声子模分裂为两个旋向相反的模，表现出圆二色性。它们的频率随磁场的增加而出现塞曼分裂和整体抗磁位移。使用群论的方法，我们证明，这些观测结果的磁场诱导的形态变化的晶体对称性通过施加在晶格离子上的洛伦兹力。因此，本研究揭示了一个新的过程，控制声子性质的软离子晶格中的强磁场。
2022-02-18 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Lattice thermal transport from phonon spectra beyond perturbation theory
University of Oxford（牛津大学）；Columbia University（哥伦比亚大学）
本文提出基于分子动力学的框架，通过经典关联计算声子谱密度，验证了谐振子与非谐振子系统的热输运特性，实验结果与理论一致。
2026-07-21 cond-mat.mtrl-sci
Temperature effects on the electronic band structure of PbTe from first principles
本文报道了PbTe电子能带结构随温度变化的全{ \it ab-initio}计算。我们解决两个主要的特点相关的热电优值：直接间隙的温度变化和位于L和$Σ$的两个最高的价带最大值的能量差。我们占电子态的能量转移，由于热膨胀，以及电子-声子相互作用的计算使用非绝热的Allen-Heine-Cardona形式主义内密度泛函微扰理论和局域密度近似。我们捕捉到的直接间隙随温度的增加非常好的协议与实验。我们还预测，在L和$Σ$的价带最大值成为在$\sim 600-700$ K对齐。我们发现，热膨胀和电子-声子相互作用对这些温度变化有相当大的影响。Fan-Migdal项和Debye-Waller项的大小几乎相等，但符号相反，这些项的微妙平衡给出了正确的带移。电子-声子诱导的直接带隙重正化主要是由高频光学声子产生的，而声学声子也负责L和$Σ$处的价带最大值的对齐。
2019-04-30 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic coupling between electrons and TO phonons in the vicinity of ferroelectric quantum critical point
我们探索了一种新的耦合机制的电子与横向光学（TO）声子分支的制度时，TO模式变得高度非谐，并驱动铁电相变。我们表明，这种非谐性，这导致了集体运动的离子，是能够耦合电子和晶格位移场。需要一种有效的相关电子-离子动力学方法来捕获由于接近量子临界点的这种集体行为而引起的局部电极化的强度的开始的影响。我们确定了一个中间的温度范围内出现的声子阻力可能会大大有助于在此制度的热电电导率。我们发现，在最佳条件下，这种额外的贡献可能大于迄今为止在基准材料PbTe中实现的值。在最后一部分中，我们使我们的结果在非谐电子晶格动力学的一般问题的重要性。
2019-11-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Electron-phonon coupling and electronic thermoelectric properties of n-type PbTe driven near the soft-mode phase transition via lattice expansion
IV-VI材料是一些最有效的块状热电材料，这是由于它们接近软模式相变，这导致低的晶格热导率。已经表明，PbTe的晶格热导率可以通过例如经由晶格膨胀使PbTe更接近相变而显著降低。然而，软声子模对这种系统的电子热电性能的影响仍然是未知的。使用第一性原理计算，我们表明，软区中心横向光学声子不恶化的电子热电性能的PbTe驱动接近相变通过晶格膨胀由于外部应力，从而提高热电优值。我们发现，光学形变势的变化很弱，接近相变的增加，但增加的人口和散射相空间的软声子模式。然而，带边附近的电子态和软光学声子之间的散射仍然相对较弱，即使非常接近相变。
2021-07-03 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Thermoelectric enhancement in PbTe with K, Na co-doping from tuning the interaction of the light and heavy hole valence bands
研究了K和K-Na取代PbTe岩盐晶格中Pb原子的效应，以验证价带中共振态的发展可能提高热电功率的假设。结合高温霍尔效应、电导率和热导率的测量结果表明，K-Na共掺杂并不形成共振态，但可以控制PbTe中两个主要价带最大值的能量差。这导致了增强的带间相互作用与温度的上升和显着上升的p型PbTe的热电优值。实验数据可以用碲化铅价带的单带和双带模型的组合来解释，该模型依赖于在1-15 x 10^19 cm^-3范围内变化的空穴密度。
2010-07-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Anharmonicity in Thermal Insulators: An Analysis from First Principles
该研究针对强热绝缘体微观非简谐机制认知不足的问题，对465种材料分类并对58种做完全非简谐从头算Green-Kubo计算，发现28种低热导率材料，揭示强非简谐动力学由亚稳态本征缺陷结构探索驱动，修正了传统微扰方法的假设。
2023-04-26 cond-mat.mtrl-sci
Effects of bulk and interfacial anharmonicity on thermal conductance at solid/solid interfaces
我们提出了经典的分子动力学模拟的结果，以评估非弹性声子过程在界面处和相邻的大块材料的界面热导的相对贡献。模拟系统是氩和“重氩”晶体之间的原型界面，这使得许多过去的计算研究进行比较。我们运行模拟交换的Lennard-Jones势与其谐波近似，以测试电导的非谐性的影响。结果证实了非谐性的存在与热导率随温度的增加有关，这支持了先前实验和理论工作的结论。然而，在模型Ar/重Ar系统中，界面处的非谐效应本身贡献了总热导的一小部分。在高温下的热传导的较大部分来自远离界面的非谐效应。这些意见支持的光谱能量密度，这表明，批量非谐过程增加界面电导的热化能量从低传输模式与高传输模式的比较。
2016-10-04 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of phonon anharmonicity and negative thermal expansion in ScF3
采用基于密度泛函理论的非谐自由能方法研究了立方相三氟化钪（ScF 3）大负热膨胀的微观起源.我们表明，传统的准谐波近似（QHA）完全打破ScF3和四次非谐性，处理非微扰的自洽声子理论，是必不可少的再现所观察到的过渡从负到正的热膨胀系数和硬化的R4+软模加热。此外，我们表明，从三次非谐振动自由能的贡献，改进的自洽声子理论评估，是显着的和重要的，从四次非谐稳健的理解的热膨胀系数的温度依赖性。本研究的第一性原理方法使我们能够计算各种热力学性质的固体在热力学极限的三次和四次非谐性的影响。因此，它有望解决许多已知的问题，特别是在高温和强非谐材料的QHA为基础的预测显着。
2019-03-06 cond-mat.mtrl-sci
Phonon anharmonicity and thermal conductivity of two-dimensional van der Waals materials: A review
二维（2D）范德华（vdW）材料由于量子限制效应而具有非凡的热性质，使得它们在微电子器件中的热电能量转换和热管理方面具有前景。本文对三声子和四声子相互作用引起声子非谐性的机制进行了讨论。详细地总结和推导了二维vdW材料的声子非谐性，包括格林奈森参数、声子寿命和热导率。从实验和理论上讨论了典型二维vdW材料的热导率随尺寸的变化。这篇综述将介绍如何评估二维vdW材料中声子非谐性的基础知识和先进知识，这将有助于设计与能量转移和转换相关的新结构和材料。
2022-10-17 cond-mat.mtrl-sci
Phonon thermal transport in \b{eta}-NX (X=P, As, Sb) monolayers: a first-principles study of the interplay between harmonic and anharmonic phonon properties
对最近出现的二维（2D）材料的热性质的研究是实现其在纳米电子器件中潜在应用的必要步骤。在这项研究中，新的\b{eta} -NX（X=P，As，Sb）单分子膜的热导率进行了研究，使用第一性原理密度泛函理论（DFT）的研究的基础上的完全解决方案的线性化Peierls-Boltzmann输运方程（PBTE）。结果表明，\b{eta} -NP、\b{eta} -NAs和\b{eta} -NSb的室温热导率分别是单元素\b{eta} -P、\b{eta} -As和\b{eta} -Sb单层的约1.1、5.5和34.0倍。声子输运分析表明，较高的声子群速度以及声子寿命是负责这种增强的晶格热导率的\b{eta} -NX（X=P，As，Sb）的二元化合物相比，单元素组VA单层。我们发现\b{eta} -NP在\b{eta} -NX（X=P，As，Sb）单分子膜中具有最小的热导率，同时它具有最小的平均原子质量，这与通常认为低质量体系具有较高热导率的假设相反。本工作证明了在确定\b{eta} -NX（X=P，As，Sb）单分子膜之间的热导率的变化的谐波和非谐波声子性质之间的权衡。发现\b{eta} -NP中较高的非谐性是该单层较低热导率的原因。
2019-03-15 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic inter-layer bonding leads to intrinsically low thermal conductivity of bismuth oxychalcogenides
固体中声子的非谐性归根结底是由化学键引起的。然而，声子非谐性和化学键之间的直接联系很难在实验上或理论上，主要是由于其复杂的晶格结构。在这里，我们发现，在基于密度泛函理论的计算的帮助下，静电层间耦合在Bi $_2$ O $_2$ X（X = S，Se，Te）导致固有的低晶格热导率。我们解释了我们的发现由Bi和硫族元素原子之间的强非谐化学键。我们的研究结果揭示了层间化学键和声子非谐性之间的联系，这可以在广泛的层状材料中进行探索。
2019-01-06 cond-mat.mtrl-sci
High thermoelectric performance of two-dimensional (PbTe)2 layer
利用第一性原理赝势方法和玻尔兹曼输运方程系统研究了（PbTe）2层的电子、声子和热电输运性质。计算结果表明，在顶部价带存在一个谷简并度为6的简并度，这将导致更大的载流子浓度和更高的电导率，而Seebeck系数没有明显降低.此外，相邻Pb层之间的固有范德华相互作用诱导额外的声子散射，从而超小晶格热导率。因此，在1000 K时，可以实现2.9的最大p型ZT值。此外，我们发现几乎相同的n型和p型ZT的温度范围从300 K到800 K。
2019-05-31 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Phonon anharmonicity: a pertinent review of recent progress and perspective
非谐晶格振动控制着材料中的热动力学，并呈现原子如何相互作用以及它们如何传导热量。深入理解凝聚态系统中声子非谐性的微观机制，对于开发更好的功能材料和能源材料具有重要意义。近年来，声子非谐效应在凝聚态物质中以不同的方式驱动着各种新的行为，如软模相变、负热膨胀、多铁性、超低热导率或高热阻、高温超导等，这些性质赋予了非谐性许多有前途的应用，为非谐性的发展提供了难得的机遇工程，调节热传输，以实现材料的优异性能。本文综述了声子非谐效应的研究进展，总结了声子非谐效应的起源、影响和机制、研究方法和应用。此外，还提出了声子非谐性研究所面临的挑战、未来的发展趋势和展望。
2021-10-21 cond-mat.mtrl-sci
Mie Scattering of Phonons by Point Defects in IV-VI Semiconductors PbTe and GeTe
固体中的点缺陷，如空位和掺杂剂，常常引起大的热阻。由于点缺陷占据的晶格位置的尺寸比声子波长小得多，固体中点缺陷对热声声子的散射被广泛认为是瑞利散射类型。在这种传统的看法相反，使用从头算格林函数的方法，我们表明，在PbTe和GeTe的点缺陷的散射表现出米氏散射的散射率和高度不对称的散射相函数的频率依赖性较弱。这些不寻常的行为发生，因为点缺陷引起的应变场可以延伸到远大于晶格间距的长距离。由于散射相函数的不对称性，在300 K时，当空位分数为1%时，广泛使用的弛豫时间近似在预测晶格热导率时出现了约20%的误差。结果表明，Ⅳ-Ⅵ族半导体中点缺陷的声子散射不能用简单的动力学理论和瑞利散射相结合的方法来描述。
2020-02-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
The Anharmonic Origin of the Giant Thermal Expansion of NaBr
在10、300和700 K温度下用非弹性中子散射测量了NaBr单晶中的所有声子。即使在300 K的声子，特别是光学（LO）声子，表现出很大的频率偏移，并表现出大的加宽的能量，由于非谐性。从头计算首先进行准谐波近似（QHA），其中的声子频率只依赖于$V$，$T$只有在它改变$V$的热膨胀。这个QHA是一个不合格的失败预测声子频率的温度依赖性，甚至300 K，和热膨胀是错误的四倍。包括非谐性和准谐性的从头算计算成功地预测了声子的温度依赖性和NaBr的大热膨胀。LO声子模的频率随温度的变化而显著降低，这是由于最近邻Na-Br键的立方非谐性引起的声子自能的实部。非谐性不是对QHA预测的热膨胀和热声子位移的修正，但主导了行为。
2019-09-06 cond-mat.mtrl-sci
Understanding mechanisms of thermal expansion in PbTiO$_3$ thin-films from first principles: role of high-order phonon-strain anharmonicity
材料的热性能对于各种技术至关重要，并且越来越成为材料设计工作的目标。然而，只有相对较新的第一性原理计算技术的进步，才使研究人员能够探索热性质的微观机制，如热膨胀。我们使用Grüneisen的热膨胀理论结合密度泛函计算和准谐波近似揭示机制的热膨胀在PbTiO $_3$薄膜的弹性和振动的自由能的贡献。令人惊讶的是，我们发现，虽然PbTiO $_3$薄膜的结构参数随温度的演变，如果他们是由线性弹性为主，PbTiO $_3$薄膜是强烈的非谐，与失配应变和温度的弹性常数和Grüneisen参数的变化很大。我们发现，一个偶然的近取消不同类型的非谐性之间产生这种行为。我们的研究结果说明了高阶声子应变非谐性在确定PbTiO $_3$薄膜的温度相关的结构参数的重要性，并突出了复杂的方式，其中热膨胀，失配应变和弹性和振动性能交织在一起。
2021-03-23 cond-mat.mtrl-sci
Opposite impact of thermal expansion and phonon anharmonicity on the phonon-limited resistivity of elemental metals from first principles
European Theoretical Spectroscopy Facility, Institute of Condensed Matter and Nanosciences, Université catholique de Louvain（欧洲理论光谱设施，凝聚态物质与纳米科学研究所，天主教鲁汶大学）；Scientific Computing Department, Science and Technology Facilities Council, UK Research and Innovation, Daresbury Laboratory（科学与工程设施理事会英国研究与创新达尔斯伯里实验室科学计算部）；Département de Physique et Institut Courtois, Université de Montréal（蒙特利尔大学物理系与库瓦托瓦研究所）；Department of Molecular Chemistry and Materials Science, Weizmann Institute of Science（魏茨曼科学研究所分子化学与材料科学系）；WEL Research Institute（WEL研究所）
研究通过第一性原理计算揭示热膨胀与声子非谐性对元素金属电阻率的相反影响，并验证了其在Pb、Nb和Al中的应用。
2026-02-03 cond-mat.mtrl-sci
Microscopic theory of phonon polaritons and long wavelength dielectric response
Weizmann Institute of Science（魏茨曼科学研究所）
本文提出一种从头计算方法，用于计算声子极子色散关系，并展示其在非谐振材料中的介电响应特性。
2026-01-12 cond-mat.mtrl-sci
Phonon anharmonicity and negative thermal expansion in SnSe
采用实验和第一性原理模拟相结合的方法研究了Pnma相SnSe的非简谐声子性质。利用非弹性中子散射（INS）和核共振非弹性X射线散射（NRIXS），我们已经测量了声子色散和态密度（DOS）和它们的温度依赖性，这揭示了一个强大的，不均匀的移动和加宽的光谱变暖。第一原理模拟进行合理化这些测量，并解释以前报道的各向异性热膨胀，特别是负热膨胀内的Sn-Se双层。除了电子基态能量之外，包括声子自由能的各向异性应变依赖性对于再现负热膨胀是必要的。从声子DOS获得与INS和额外的量热测量，我们量化的谐波，膨胀，和非谐分量的声子熵，热容，和自由能。非谐声子热力学的起源与电子结构有关。
2016-08-05 cond-mat.mtrl-sci
Anomalous Thermal Transport of SrTiO$_3$ Driven by Anharmonic Phonon Renormalization
SrTiO $_3$由于其丰富的调制自由度而被广泛研究。然而，对于热输运的微观机制，特别是相变过程中声子散射与晶格畸变之间的关系，目前尚不清楚。基于深势分子动力学和自洽\textit{ab initio}晶格动力学，我们研究了晶格非谐诱导的四方到立方相变，并解释了这种相变中的反常行为.我们的结果表明，三阶原子间力常数的重整化对二阶项的重要作用。我们的工作提供了一个强大的框架，用于评估结构转变过程中的热输运性质，有利于未来有前途的热和声子材料和器件的设计。
2023-03-14 cond-mat.mtrl-sci
Temperature induced band convergence, intervalley scattering and thermoelectric transport in p-type PbTe
在材料中实现高谷简并（即“能带会聚”）通常导致显著增强的热电性质。然而，目前还不清楚为什么这种设计高效热电材料的策略如此成功，因为态密度增加的好处可能会被谷间散射严重降低。利用第一性原理计算，我们研究了$p$型PbTe中的这些效应，其中温度在$\sim$ ~620 K诱导$L$和$Σ$谷的排列.我们明确地表明，热电功率因数和品质因数的峰值附近的能带收敛温度。优值最大值大于单个$L$和$Σ$谷的优值最大值。令人惊讶的是，谷间散射并没有显着影响附近的频带收敛温度和最佳掺杂条件的品质因数，虽然它降低了功率因数几乎2的一个因素。我们的研究结果表明，带收敛将显着增加的品质因数，如果谷间散射大致成正比的状态和晶格热导率是大大低于电子热导率，即使谷间散射是强的。
2022-05-27 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Unravelling Ultralow Thermal Conductivity in Double Perovskite Cs2AgBiBr6: Dominant Wave-like Phonon Tunnelling, Strong Quartic Anharmonicity and Lattice Instability
本研究从第一性原理揭示Cs2AgBiBr6超低热导率源于强非谐性及类波声子隧穿，并指出四声子散射对隧穿主导性的关键作用。
2023-12-12 cond-mat.mtrl-sci
Phonon anharmonicity, lifetimes and thermal transport in CH$_3$NH$_3$PbI$_3$ from many-body perturbation theory
CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$中的晶格振动是强相互作用的，在布里渊区边界处存在双阱不稳定性。在第一性原理晶格动力学框架内的分析揭示了具有短声子准粒子寿命和平均自由路径的非谐势。声子的行为是不同的无机半导体GaAs和CdTe的三声子相互作用强度是三个数量级小。混合卤化物钙钛矿的应用所产生的热导率，带隙变形，和电荷载流子散射通过电子-声子耦合的影响，提出。
2016-10-12 cond-mat.mtrl-sci
Theoretical Insights into Non-Arrhenius Behaviors of Thermal Vacancies in Anharmonic Crystals
空位是晶体中普遍存在的点缺陷，但其热响应是难以捉摸的。在这里，我们制定了一个简单的理论模型来阐明在加热过程中的空位演变。通过量子统计力学中的矩递推技术，对振动激发进行了深入的研究。在此基础上，利用Sutton-Chen多体势对Ag、Cu和Ni进行了数值分析。我们的研究结果表明，著名的阿克里乌斯定律是不足以描述的空位的扩散。具体而言，非谐效应导致空位形成的吉布斯能的强非线性。我们的物理图像得到了以前的模拟和实验的支持。
2022-02-04 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic Phonons and Anomalous Thermal Expansion of Graphite
利用晶格动力学从头计算和声子的非谐性研究了石墨的各向异性热膨胀，结果表明，在600 K以下，石墨在a-b平面内呈现负的热膨胀，而在高温下，石墨在c轴上呈现很大的正的热膨胀，这是由于沿c轴极化的各种声子引起的.虽然NTE是由横向声子在高达60 meV的宽能量范围内的非谐性引起的，但沿c轴的大的正膨胀主要是由于16 meV左右的纵向光学声子模式和沿c轴的大的线性压缩性。石墨中巨大的各向异性键是导致沿c轴极化的横向和纵向声子模的能量范围存在很大差异的原因，这是导致反常热膨胀行为的原因。这种行为与其他几乎各向同性的六边形结构如水冰形成对比，水冰在小的温度范围内显示出异常的热膨胀，这是由声子的窄能量范围引起的。
2020-05-12 cond-mat.mtrl-sci
Interfacial Thermal Conductance Spectrum in Nonequilibrium Molecular Dynamics Simulations Considering Anharmonicity, Non-homogeneity and Quantum Effects
界面热传输对于许多与热相关的应用（例如电子设备中的散热）至关重要。虽然总界面热导率（ITC）可以很容易地测量或计算，ITC光谱映射已被调查最近，并没有完全理解。结合非平衡态分子动力学模拟和原子格林函数方法，我们系统地研究了理想界面上的ITC光谱，氩-重氩界面。我们的研究结果表明，随着温度的升高，ITC谱逐渐增加，因为更多的声子和非谐散射通道被激活，例如，在2 K（40 K）时，频率大于1 THz的振动通过非简谐声子散射通道对总ITC的贡献为5%（15%）。我们进一步发现，ITC谱的左界面哈密顿量是很大的不同，右界面哈密顿量，这源于非谐声子散射的不对称性所造成的两个界面接触的不同的振动性质。虽然所有的声子都参与了重氩界面哈密顿量的非谐散射，但参与来自氩界面哈密顿量的非谐声子散射的这些声子主要是频率小于1 THz的这些振动（即，重氩的截止频率）。最后，我们发现量子效应对于低温下的ITC光谱是重要的，例如，低于30 K的温度我们的研究结果系统地研究了非谐性、非均匀性和量子效应对ITC光谱的影响，这对于设计和优化具有更好性能的界面至关重要。
2022-06-11 cond-mat.mtrl-sci
Quartic Anharmonicity of Rattlers and Its Effect on Lattice Thermal Conductivity of Clathrates from First Principles
基于\textit{ab initio}自洽声子计算，研究了四次非谐性在I型包合物Ba $_{8}$ Ga $_{16}$ Ge $_{30}$晶格动力学和热输运中的作用.我们发现，强的四次非谐性的摇铃客人原子的原因硬化的振动频率的低-说谎的光学模式，从而影响计算的晶格热导率$κ_{L}$显着，导致在一个改进的协议与实验结果，包括偏离$κ_{L}\propto T^{-1}$在高温下。此外，我们的静态模拟与各种不同的细胞体积显示从晶体样的\textit{glasslike} $κ_{L}$的转变约20 K。我们的分析表明，观察到的$κ_{L}$在笼形物与大的客人自由空间的共振下降主要是由于随着存在较高频率的色散光学模式的声学模式的强烈Umklapp散射。
2018-03-10 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonicity and Ultra-Low Thermal Conductivity in Lead-Free Halide Double Perovskites
无铅卤化物双钙钛矿类材料为解决与Pb的毒性和含铅卤化物钙钛矿的长期稳定性相关的问题提供了有希望的场所。我们提出了一个第一性原理研究的晶格振动Cs $_2$ AgBiBr $_6$，在这一类的原型化合物，并表明，Cs $_2$ AgBiBr $_6$的晶格动力学是高度非谐的，主要是关于倾斜的AgBr $_6$和BiBr $_6$八面体。使用的能量和温度依赖的声子谱函数，然后，我们展示了如何实验观察到的双到四相转变是由软声子分支的崩溃。我们最终揭示了Cs $_2$ AgBiBr $_6$的柔软性和非谐性产生了超低的热导率，出乎意料的高对称性立方结构。
2019-12-11 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic lattice dynamics and thermal transport in type-I inorganic clathrates
采用第一性原理计算，考虑温度依赖的势能面取样和四次声子重整化，计算了填充无机笼形物Ba_8 Ga_（16）Ge_（30）和Sr_8 Ga_（16）Ge_（30）的非谐声子性质.由于客体原子与主体晶格的弱结合，所获得的客体模式随温度经历强重整化，并且在室温下在Sr 8 Ga 16 Ge 30中变得更硬，最高可达50%。计算出的声子频率和相关的热均方位移与实验相比，尽管在笼形物的中心的客体原子。晶格热导率在50- 300 K的温度范围内，占三声子散射过程和多通道的热输运。相干输运通道的贡献是显着的，在室温下（13%和22%的Ba 8 Ga 16 Ge 30和Sr 8 Ga 16 Ge 30），但不足以解释实验观察到的玻璃状的热输运Sr 8 Ga 16 Ge 30。
2021-10-25 cond-mat.mtrl-sci
s-d coupling enhanced phonon anharmonicity in copper-based compounds
具有超低热导率的材料对于有效的能量转换和热障涂层具有极大的兴趣。已知铜基半导体如铜硫属化物和卤化铜具有极低的热导率，而在铜基材料中观察到的低热导率的根本来源仍然难以捉摸。在这里，我们揭示了s-d耦合引起的巨声子非简谐性是铜化合物超低热导率的根本机制。在热振动条件下，Cu原子高占据3d轨道与未占据4s态的对称性控制强耦合显著降低了晶格势垒，增强了声子间的非简谐散射.这一认识得到了温度依赖性拉曼光谱测量的证实。我们的研究提供了在原子水平上将电子结构与声子振动模式联系起来的见解，从而揭示了依赖于电子-声子耦合的材料特性，如热电性和超导性。
2021-02-25 cond-mat.mtrl-sci
Strong phonon anharmonicity and low thermal conductivity of monolayer tin oxides driven by lone-pair electrons
基于二维锡氧化物优异的电子和光电性能，采用第一性原理计算对单层SnO和SnO 2的热导率进行了系统的研究.单层SnO和SnO 2的室温热导率分别达到9.6 W/（mK）和98.8 W/（mK）。单层SnO的尺寸效应比单层SnO 2的要弱得多，这是由于单层SnO的热导率中存在尺寸相关成分和尺寸无关成分。二维锡氧化物的热导率之间的巨大差异可以归因于单层SnO的小的声子群速度和强的非谐强度。进一步的电子结构分析表明，Sn-5s孤对电子的存在是单层SnO小\k{appa}的关键因素。这些结果为基于2D锡氧化物的电子或热电器件中的热传输控制提供了指导。
2019-02-28 cond-mat.mtrl-sci
A nuclear quantum effect with pure anharmonicity and the anomalous thermal expansion of silicon
尽管硅在现代技术中被广泛使用，但其特有的热膨胀还没有得到很好的理解。将谐波声子适应于温度下的比容，即准谐波近似，已被接受用于模拟热膨胀，但对微观机制给出了模糊的解释。为了测试原子机制，我们进行了非弹性中子散射实验，从100- 1500 K的硅单晶，以测量声子频率的变化。我们的国家的最先进的从头计算，充分考虑声子非谐性和核量子效应，再现了测量的个别声子随温度的变化，而准谐波位移大多是错误的符号。令人惊讶的是，被接受的准谐波模型被发现预测的热膨胀，由于一个偶然的取消的贡献，从个别声子。
2018-02-07 cond-mat.mtrl-sci
Electronic Instability and Anharmonicity in SnSe
二元化合物SnSe表现出创纪录的高热电性能，主要是因为其非常低的热导率。通过电子结构和声子的第一性原理计算，研究了导致SnSe低热导率的强声子非谐性的原因.结果表明，Jahn-Teller不稳定性的电子结构是负责高温晶格畸变之间的Cmcm和Pnma相。阐明了声子模的耦合和相变机制，强调了与杂化反常铁电体的联系。电子轨道和晶格动力学的耦合不稳定性是导致SnSe中超低热导率的强非谐性的起源。利用这种键的不稳定性产生强的非谐性，可能会提供一个新的理性设计高效的热电材料。
2016-05-04 cond-mat.mtrl-sci
ALATDYN: a set of Anharmonic LATtice DYNamics codes to compute thermodynamic and thermal transport properties of crystalline solids
本文介绍晶格动力学软件包ALATDYN，它基于DFT或分子动力学数据提取非谐力常数，结合晶格动力学、玻尔兹曼输运理论和变分原理计算晶体材料的热力学、热输运及力学性质，并支持通过分子动力学模拟研究非谐性与缺陷散射的综合效应。
2025-03-02 cond-mat.mtrl-sci
Description of lattice anharmonicity observed in ferroelectrics with unusual three-well local potential
对于Sn $_2$ P $_2$ S $_6$系列单轴铁电体，基于自发极化涨落的局域三阱势的非谐量子振子模型已被用于描述非谐性质，即热膨胀.计算得到的铁电相赝自旋涨落谱表明，在二阶相变附近，满足Curie-Weiss温度和压力依赖性的激发具有负的Grüneisen参数.利用赝自旋熵压依赖性计算了热膨胀系数。得到了Sn $_2$ P $_2$ S $_6$晶体铁电相中的负热膨胀，与实验结果相一致。
2018-09-25 cond-mat.mtrl-sci
