Dissociation of high-pressure solid molecular hydrogen: Quantum Monte Carlo and anharmonic vibrational study
本文对高压下固体氢的分子-原子跃迁进行了理论研究。我们使用扩散量子蒙特卡罗方法计算竞争相的静态晶格能和基于密度泛函理论的振动自洽场方法计算非谐振动性质。我们发现一个小的，但显着的贡献，从非谐振动能量。在374 GPa下发现了从分子Cmca-12直接到原子I4_1/amd相的转变。振动的贡献降低了91 GPa的转变压力。离解压力对同位素组成不太敏感。我们的结果表明，量子熔化发生在有限的温度。
2014-03-14 cond-mat.mtrl-sci
Local structural disorder in crystalline materials
The Cyprus Institute（塞浦路斯研究所）；Univ Rennes, INSA Rennes, CNRS, Institut FOTON（雷恩大学、雷恩国立应用科学学院、法国国家科学研究中心、FOTON研究所）
该研究梳理了软质非简谐晶体材料中局域结构无序的研究进展，介绍了多晶型与非简谐建模方法，阐明了无序对声子、电声及热输运的影响，提出结合第一性原理与机器学习推进能源材料预测建模。
2025-10-22 cond-mat.mtrl-sci
Phonons and Anomalous Thermal Expansion Behaviour in Crystalline Solids
利用非弹性中子散射和晶格动力学技术对几种开框架化合物的反常热膨胀行为进行了广泛的研究。这些化合物涉及增加的结构复杂性和柔性水平，这导致热膨胀系数的增加值接近巨大值。在几种化合物中，中子非弹性散射实验已经对低能量范围内声子的非谐性进行了定量估计，从而定量地解释了观测到的热膨胀。发现非谐性比通常材料的非谐性大一个数量级。晶格动力学计算正确地预测了中子实验中观察到的非谐性，并揭示了所涉及的声子的整体性质。在显示负热膨胀的化合物中，负责的声子具有相当低的能量，高达10 meV。在大多数化合物中，非简谐声子遍布布里渊区，而在某些情况下，特定的声子仅限于某些波矢。在所有这些化合物中，负责异常行为的特定声子的性质是不同的。这些声子通常涉及多面体单元的横向振动、振动和内部畸变。本文综述了近年来对反常热膨胀行为认识的进展。
2017-11-20 cond-mat.mtrl-sci
Efficient Anharmonic Lattice Dynamics Calculations of Thermal Transport in Crystalline and Disordered Solids
了解半导体和绝缘体中的热传输具有根本的重要性，因为它对电子和可再生能源的收集和转换具有技术影响。非谐晶格动力学为描述纳米尺度下的热输运提供了一个强有力的框架。这种方法的优点之一是，它自然包括由于原子振动而产生的量子效应，这是计算纳米技术中广泛使用的半导体（如硅和碳）即使在室温下的热性能所必需的。虽然从微观角度来看，非晶和晶体半导体之间的热传输图像有很大的不同，但已经设计了一种统一的方法来模拟晶体和玻璃。在这里，我们介绍了一个统一的工作流程，它实现了玻尔兹曼输运方程（BTE）和准谐波Green-Kubo（QHGK）方法。我们讨论了如何优化理论，利用现代并行架构，以及它是如何实现的$κALDo$：一个多功能和可扩展的开源软件来计算声子输运固体。这种方法适用于晶体和部分无序的硅基系统，包括体硅和笼形物，并在硅锗合金笼形物大大降低了热导率。
2020-09-04 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Advanced Post-Processing Techniques of Molecular Dynamics Simulations in Studying Strong Anharmonic Thermodynamics of Solids
虽然在低温下具有小非谐性的材料的振动热力学已经基于谐波声子近似得到了很好的理解;在高温下，这种理解必须适应声子如何与其他声子或其他激发相互作用。我们将看到，声子-声子相互作用引起有趣的耦合问题，并从根本上改变材料的平衡和非平衡性质，例如，材料的热膨胀、热力学稳定性、热容、光学性质、热输运和其它非线性性质。尽管非谐晶格动力学非常重要，但迄今为止人们对它的认识还很有限，大多数晶格动力学的研究仍然依赖于调和或准调和模型。近年来，随着计算模型的发展，分子动力学模拟中的原子轨道可以提取非谐信息。例如，振动能谱，有效势能面和声子-声子相互作用通道可以从这些随机轨道中导出。这些相互依赖的方法被用来成功地揭示强非谐波现象，而传统的谐波模型则严重失败，例如，赤铜矿的负热膨胀和金红石的高温热稳定性。
2015-10-19 cond-mat.mtrl-sci
Adaptation of Wallace's Approach to the Specific Heat of Elemental Solids with Significant Intrinsic Anharmonicity, Particularly the Light Actinide Metals
本研究提出“弹性软化近似”以改进准谐近似，基于Wallace框架模拟固有非谐性对比热的影响，发现泊松比与声子软化速率相关，并应用于轻锕系金属揭示其高温下异常大的非谐声子贡献。
2025-04-24 cond-mat.mtrl-sci
Soft Anharmonic Coupled Vibrations of Li and SiO4 Enable Li-ion Diffusion in Amorphous Li2Si2O5
本文采用准弹性（QENS）和非弹性中子散射（INS）研究方法，辅以从头算分子动力学模拟（AIMD），对Li+在晶态和非晶态Li2Si2O5中的扩散和原子动力学行为进行了研究。非晶相Li_2Si_2O_5的QENS测量显示了一个窄的温度窗口（700 < T < 775 K），表现出明显的准弹性展宽，对应于Li+向晶相的快速扩散和SiO_4单元的弛豫。我们的INS测量清楚地表明，在低能量（低E）的超离子非晶相，消失在非超离子结晶相的状态（PDOS）的大声子密度的存在下，证实了低E模式在Li+扩散的作用。受挫折的能量景观和主机的灵活性（由于随机取向和振动运动的SiO4多面体单元）在扩散的Li+中起着至关重要的作用。我们使用AIMD模拟来确定这些低辐射模式涉及大幅度的Li振动和非晶相中的SiO4振动。在升高的温度下，这些振动动力学通过桨轮状耦合机制加速Li+扩散。在775 K以上，这些SiO4振动动力学通过将SiO4和Li+锁定到自由能景观的更深的最小值中并在结晶相中消失来驱动系统进入结晶相。实验和模拟都提供了有价值的信息的原子水平的随机和振动动力学Li2Si2O5和它们的作用，Li+扩散和玻璃化。
2022-10-17 cond-mat.mtrl-sci
Machine Learning Modeling of Temperature-Dependent Optoelectronic Properties of Anharmonic Solid Solutions
Universitat Politècnica de Catalunya（加泰罗尼亚理工大学）；Research Center in Multiscale Science and Engineering, Universitat Politècnica de Catalunya（加泰罗尼亚理工大学多尺度科学与工程研究中心）；Departament d’Enginyeria Electrònica, Universitat Politècnica de Catalunya（加泰罗尼亚理工大学电子工程系）；Institució Catalana de Recerca i Estudis Avançats (ICREA)（加泰罗尼亚高级研究学院）
本研究通过结合从头计算与机器学习，实现对非谐固溶体光电子性质的精确预测，揭示了化学无序、晶格动力学与电子结构的相互作用。
2026-02-24 cond-mat.mtrl-sci
77 New Thermodynamic Identities among Crystalline Elastic Material Properties Leading to a Shear Modulus Constitutive Law in Isotropic Solids
晶体材料的热力学分析使用应变体积，增量张量状态变量，这是体积每单位质量乘以增量应变。
2018-07-26 cond-mat.mtrl-sci
Stochastic path-integral approach for predicting the superconducting temperatures of anharmonic solids
我们开发了一种随机路径积分方法来预测非简谐固体的超导转变温度。通过定义广义Bloch基，我们推广了最初为液体系统发展的随机路径积分方法。我们实现的形式主义的从头计算使用的投影仪增广波方法，并应用该实施估计金属氘和硫化氢的超导转变温度。对于近似简谐的金属氘，我们的结果与基于简谐近似和密度泛函微扰理论的标准方法得到的结果吻合得很好。对于硫化氢，我们发现，非谐性强烈抑制预测的超导转变温度。与自洽谐波近似方法相比，我们的方法产生的转变温度更接近实验观察到的。
2022-11-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Anharmonicity in Thermal Insulators: An Analysis from First Principles
该研究针对强热绝缘体微观非简谐机制认知不足的问题，对465种材料分类并对58种做完全非简谐从头算Green-Kubo计算，发现28种低热导率材料，揭示强非简谐动力学由亚稳态本征缺陷结构探索驱动，修正了传统微扰方法的假设。
2023-04-26 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic properties of vibrational excitations in amorphous solids
了解非晶态固体的振动和热性质是凝聚态物理中讨论最多的问题之一。最近的工作已经取得了重大进展，了解谐波振动状态。特别是，它已被确定，准本地化的振动模式出现，除了声子类振动模式。在这项工作中，我们研究了这些振动模式的非谐性质。我们发现，振动模式表现出非谐性，诱导粒子重排，并导致过渡到不同的状态。这些非谐性与晶体中的非谐性不同，晶体中的粒子不会发生重排。值得注意的是，无论是声子模式还是准局域模式，振动模式都表现出很强的非谐性，诱导的粒子重排总是局域在空间中，并且由1到1000个粒子组成。我们的研究结果有助于了解低温热性能，其中非谐振动是至关重要的。
2019-11-17 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Coarse Molecular-Dynamics Determination of the Onset of Structural Transitions: Melting of Crystalline Solids
使用粗分子动力学（CMD）的方法与适当选择的粗变量（序参量），我们映射的结晶固体熔化的基本有效的自由能景观。这种方法的实施提供了一种手段，用于构建有效的自由能景观的凝聚态物质的结构转变。模型硅系统的热力学熔点的方法的预测是在良好的协议与“传统”的熔点计算技术，以及与文献值。
2006-06-13 cond-mat.mtrl-sci
Improved Calculation of Vibrational Mode Lifetimes in Anharmonic Solids - Part I: Theory
我们在这里提出了一个正式的基础，实际计算的振动模式的寿命在固体。该方法是基于Liouvillian的递归方法分析。由此，我们得出的寿命的振动模式的时刻的Liouvillian投影到相空间的相关子空间的功率谱。在实际中，矩被评估为定义良好的算子的系综平均值，这意味着整个计算将使用Monte Carlo完成。与当前方法相比，这些见解应导致显著更短的计算。一个同伴片提供数值结果。
2009-11-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Anharmonicity Measure for Materials
用于定性和定量描述固体中核动力学的理论框架通常基于谐波近似。然而，已知这种近似在许多现代功能材料中变得不准确或完全失效。有趣的是，到目前为止还没有可靠的措施来量化非谐性。因此，目前不可能根据非谐性对材料进行系统分类，并制定可能适用于不同强度非谐性的基准方法。在这项工作中，我们推导并讨论了一种统计措施，可靠地分类化合物的温度制度和材料类的“非谐度”。这使我们能够区分“谐波”材料，其中非谐波效应构成了一个小的扰动的谐波近似，从强“非谐波”材料，其中非谐波效应变得显着，甚至占主导地位，非谐波的治疗方面的微扰理论是值得怀疑的。我们表明，在实空间和倒易空间中对这种测量的分析能够揭示潜在的微观机制，即使在接近例如，相变或缺陷形成。最后，我们证明了所开发的方法是计算效率，并通过扫描一组数百个二进制固体，使快速高通量搜索。结果表明，超过微扰极限的强非谐效应不仅在复杂材料或接近相变时是活跃的，而且在简单二元化合物中已经在中等温度下存在。
2020-08-10 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic Effects in Ge2Sb2Te5 and Consequences on Thermodynamic Stability
Insitute for Materials Discovery, University College London（材料发现研究所，伦敦大学学院）
通过第一性原理计算研究六方相Ge2Sb2Te5中不同堆叠模型的非谐行为，发现考虑非谐效应后Kooi-De Hosson模型比Petrov模型更稳定，表明非谐和色散效应在相变材料建模中的重要性。
2026-06-05 cond-mat.mtrl-sci
Efficient basis expansion for describing linear and nonlinear electron dynamics in crystalline solids
我们提出了一个有效的基础扩展电子轨道来描述实时电子动力学在晶体固体。虽然三维笛卡尔坐标中的常规网格表示鲁棒地工作，但它需要大量的计算资源。为了减少计算成本，我们考虑使用截断基函数的扩展。采用截断的基态汉密尔顿算符的本征态的简单选择被证明是无用的。我们发现，在由原始$k$ -点的本征态组成的截断基函数上添加附近$k$ -点的被占据本征态是至关重要的。我们证明了有用的线性和非线性电子动力学计算的方法在晶体SiO $_2$。
2014-04-21 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio Green-Kubo simulations of heat transport in solids: Method and implementation
本研究详细介绍固体热输运的从头算Green-Kubo模拟方法，提出基于分子动力学动力学性质选取数值参数的降噪与有限尺寸修正策略，减少人工干预，适配半自动化高通量框架，并在MgO和CuI的室温热导率计算中验证了有效性。
2023-04-26 cond-mat.mtrl-sci
Nucleation of second-phase near elastic defects in crystalline solids
研究了合金中弹性缺陷附近第二相的非均匀形核问题。缺陷可以是位错线或存在于结晶固体中的裂纹尖端。我们用Ginzburg-Landau方程来描述缺陷周围序参量的时空演化。该模型考虑了固体的弹性和缺陷的弹性场与序参量场的相互作用。采用有限体积法求解了控制偏微分方程的序参量。我们研究的性质的相变在附近的缺陷。
2011-10-06 cond-mat.mtrl-sci
The crystalline structure of orthorhombic SrRuO$_3$: Application of hybrid scheme to the density functionals revised for solids
采用混合密度泛函理论（DFT）方法，对基于固体计算的广义梯度近似（GGR）进行了计算，得到了基态正交SrRuO $_3$的晶体结构. Hartree-Fock（HF）交换能的量在$5-20\%$的范围内变化，以便系统地确定HF混合的最佳值，这又确保与实验测量的最佳对应。这样的调查允许扩展的工具，可用于有效的理论建模，例如，只有最近稳定的阶段SrRuO $_3$的工具集。
2016-10-10 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen phase-IV characterization by full account of quantum anharmonicity
我们设计了一个框架，即使在强量子非谐性的情况下，精确计算分子晶体中的声子。我们的方法是基于路径积分分子动力学模拟的声子松原格林函数的静态极限的计算。我们的方法具有非常低的方差，这使得人们可以计算准确的声子频率后，几皮秒的核动力学，它是进一步稳定的使用适当的约束位移算子。我们将其应用于高压下的固态氢。对于第三阶段，我们预测的红外（IR）和拉曼活性振动子同意非常好的实验。然后，我们通过与振动数据的直接比较来表征第IV相的晶体对称性，并确定其拉曼和红外振动子峰的特征。
2022-06-08 cond-mat.mtrl-sci
A linear scaling method to evaluate the ion-electron potential of crystalline solids
本文提出了一个简单的线性标度表达式，用于计算晶体的离子-电子势。该表达式取代了长程离子-电子势与等效的局部电荷分布和相应的边界条件的单位电池。由于不需要二次标度结构因子-如传统方法中所使用的-该表达式显示出固有的线性行为，并且非常适合于在无轨道密度泛函理论内模拟大规模系统。该方案是在ATLAS软件包中实现的，并通过使用固体镁bcc晶格的单位晶胞中含有数万个原子进行基准测试。实验结果表明，该方法可以有效地模拟大尺寸晶体，计算精度高。
2016-02-29 cond-mat.mtrl-sci
Fracture Toughness of Crystalline Solids
本文描述了一种尝试，以建立一个第一性原理理论的断裂韧性的结晶固体。它基于热力学位错理论（TDT），该理论从固体中的位错必须遵守热力学第二定律的断言开始。第二个起始假设是，当缺口的尖端被驱动以经历锐化不稳定性时，断裂开始。Gumbsch和他的同事们对预变形和非预变形钨晶体的缺口韧性进行了测量，并将分析结果与测量结果进行了比较。该理论包括一个数学猜想在小位错密度的尖端动力学。然而，它的预测同意定量与实验数据，包括脆性和韧性断裂，在很宽的温度范围内，加载速率，和初始条件。
2021-03-29 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic Host Lattice Dynamics Enable Fast Ion Conduction in Superionic AgI
对固体中离子传导驱动力的基本理解对于开发新的固态离子导体至关重要。离子传导的物理理解是有限的，由于这些系统中的谐波振动动力学的强烈偏差，难以在实验和理论上表征。我们克服了这一挑战，在超离子碘化银结合太赫兹频率拉曼偏振取向测量和从头计算分子动力学计算。我们的研究结果表明，移动离子和主机晶格之间的强耦合的扩散过程的重要性，明确的签名。我们首先从拉曼测量中推导出一个动态结构模型，该模型同时捕获了这种快离子导体的晶体状和流体状特性。然后，我们显示和讨论的非谐弛豫运动的重要性，所产生的碘主机晶格，通过展示其强烈的影响，在超离子碘化银离子导电。
2020-04-22 cond-mat.mtrl-sci
Crystalline symmetry and the melt-growth kinetics of solid-liquid interface
控制材料生长形态的重要因素之一是界面动力学系数μ，它是固液界面速度与过冷度之间的比例常数。我们采用Ginzburg-Landau（GL）自由能泛函推导出动力学系数的解析表达式。动力学系数的各向异性自然产生于不同晶向的固-液界面对称性破缺。将动力学系数的解析表达式与从流体动力学方程导出的Mikheev-Schnev理论[J. Cryst. Growth 112，591（1991）]进行比较。此外，我们使用平衡密度波剖面来评估动力学系数，并将其与MD模拟结果进行比较。我们的研究结果是在良好的协议与Mikheev-Hesov理论和MD模拟和揭示的界面动力学的各向异性的可能起源。
2014-10-25 cond-mat.mtrl-sci
Kinetics-Controlled Degradation Reactions at Crystalline LiPON/Li(x)CoO(2) and Crystalline LiPON/Li-metal Interfaces
深入了解固-固界面结构-功能关系对于全固态电池的改进和广泛应用至关重要。据报道，锂磷氧氮化物（“LiPON”）固体电解质材料与锂金属阳极之间、LiPON与Li（x）CoO（2）阴极表面之间的界面产生固体电解质界面（“SEI”）样产物和/或无序区域。使用电子结构计算和晶体LiPON模型与原子层沉积类化学计量比，我们预测LiPON模型与纯P-N-P骨架在室温下对锂动力学惰性。相反，氧原子从低能Li（x）CoO（2）（104）表面转移到LiPON在环境条件下快得多。的主要反应步骤的机制，LiPON图案，容易与锂金属反应，实验结果对无定形LiPON部分证实这些预测，和可能的缓解策略，以减少退化进行了讨论。LiPON接口被发现是有用的案例研究，突出动力学控制过程中的重要性，在电池组装过程中，在中等的加工温度。
2018-06-23 cond-mat.mtrl-sci
Crystalline and Electronic Structures of Molecular Solid C$_{50}$Cl$% _{10}$: First-Principles Calculation
采用密度泛函理论中的第一性原理计算，预测了一种分子固体C $_{50}$ Cl $_{10}$的晶体结构，包括六方密堆积（hcp）相、面心立方（fcc）相和六方单层.从总能量计算确定的稳定结构，其中hcp相是揭露比fcc相和六方单分子层的能量更稳定。给出了六方晶系和面心立方结构的C $_{50}$ Cl $_{10}$的能带和态密度。结果表明，C $_{50}$ Cl% $_{10}$分子既可以形成hcp或fcc的间接带隙绝缘体，也可以形成绝缘的六方单分子层.
2006-07-05 cond-mat.mtrl-sci
Neural Canonical Transformations for Quantum Anharmonic Solids of Lithium
本研究采用神经正则变换方法，基于概率生成模型从头算变分，研究锂固体中的量子非谐效应，发现其降低bcc-fcc转变温度，并揭示oC88结构由势能面而非核量子效应稳定。
2025-05-27 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Self-assembled Frameworks Solid with Turbostratic Stacked Crystalline Layers -- A Frustrated 3D Crystal Lattice
针对晶体材料中可控引入特定无序的难题，本研究基于弱化层间作用的策略，在含Cu节点的B-C-TA二维骨架自组装材料中实现了约为石墨1/60的弱层间作用，为构建兼具有序与无序的材料提供了新途径。
2023-06-16 cond-mat.mtrl-sci
The Glassy Solid as a Statistical Ensemble of Crystalline Microstates
出于部分遍历性的概念，我们提出了一种替代的描述共价和离子的玻璃态固体的统计合奏的结晶局部极小值的势能面。我们分析表明，径向分布函数（RDF）和粉末X射线衍射（XRD）强度的遍历系统可以严格制定为统计系综平均值，我们评估非晶硅和玻璃态二氧化硅通过第一原理随机结构采样。我们表明，使用具有小至24个原子的晶胞的结构，我们能够准确地复制非晶硅的实验RDF和XRD图案以及玻璃态二氧化硅的关键结构特征，从而支持玻璃的整体性质，并打开大门，完全预测描述而不需要实验输入。
2019-02-15 cond-mat.mtrl-sci
Significant four-phonon scattering and its heat transfer implications in crystalline Ge$_2$Sb$_2$Te$_5$
本研究通过第一性原理结合玻尔兹曼输运方程，发现晶体Ge$_2$Sb$_2$Te$_5$中四声子散射显著，可大幅降低晶格热导率，打破热导率T⁻¹标度关系，为相关材料热输运研究提供新方向。
2023-12-15 cond-mat.mtrl-sci
Machine Learning for Atomic Forces in a Crystalline Solid: Transferability to Various Temperatures
最近，机器学习已经成为预测分子和固体的量子力学性质的一种替代的、强大的方法。在这里，使用核岭回归和代表原子局部环境的原子指纹，我们在晶体硅系统上训练了一个机器学习模型，以便直接预测在广泛温度范围内的原子力。我们的想法是使用在较高温度或温度范围的上限下从正则系综模拟中获取的量子力学数据集来构建机器学习模型。在300 ~ 1650 K的温度范围内，力的预测误差相对于相应的力范围约为2%或更小。我们还验证了对更大系统的适用性，确保了系统大小的可移植性。
2016-08-26 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic inter-layer bonding leads to intrinsically low thermal conductivity of bismuth oxychalcogenides
固体中声子的非谐性归根结底是由化学键引起的。然而，声子非谐性和化学键之间的直接联系很难在实验上或理论上，主要是由于其复杂的晶格结构。在这里，我们发现，在基于密度泛函理论的计算的帮助下，静电层间耦合在Bi $_2$ O $_2$ X（X = S，Se，Te）导致固有的低晶格热导率。我们解释了我们的发现由Bi和硫族元素原子之间的强非谐化学键。我们的研究结果揭示了层间化学键和声子非谐性之间的联系，这可以在广泛的层状材料中进行探索。
2019-01-06 cond-mat.mtrl-sci
Theory of anharmonic phonons in 2D crystals
采用解析和数值晶格动力学方法研究了蜂窝晶格结构原子单层薄晶体中的非谐效应。从一个三阶和四阶非谐耦合的半经验模型出发，研究了广义波矢依赖的Grüneisen参数、热张力和热膨胀系数随温度和晶体尺寸的变化的面内和面外（弯曲）模分量.从共振的位移-位移关联函数，我们得到的重整化和衰减率的平面和弯曲声子的温度，波矢和晶体尺寸的函数在经典和量子制度。石墨烯的定量结果。在那里，我们发现，从负到正的热膨胀的转变温度降低与较小的系统尺寸和通过重整化的弯曲模式的频率。在整个布里渊区广泛的数值分析探讨各种衰减和散射通道。研究了Normal过程和Umklapp过程的相对重要性。这项工作是补充晶体膜理论和计算研究的非谐波效应在二维晶体。
2015-04-19 cond-mat.mtrl-sci
Melting of crystalline solids
结果表明，在熔化温度下，热声子振动与表面原子/分子层的晶格振动是自共振的。这种自共振发生在明确定义的温度下，并触发原子/分子片或片晶从晶体表面脱离。五种物质的热力学数据被用来检验这一假设。计算出的平均声子振动波长等于或谐波的d-间距的原子/分子片。所提出的模型能够解释熔化的所有特征。
2009-03-09 cond-mat.mtrl-sci
Direct Observation of Tunable Thermal Conductance at Solid/porous Crystalline Solid Interfaces Induced by Water Adsorbents
改善界面热传输对于系统中的散热至关重要。在这里，我们设计了一种策略，利用水的吸附-脱附过程中的多孔金属有机框架（MOFs）的界面传热调整。我们观察到一个可变的导热系数在整个固体/多孔MOFs界面，由于密集的水通道形成的吸附水分子在MOFs。我们的实验结果表明，通过这种策略，Au/Cu 3（BTC）2异质界面的界面热导增加了7.1倍，其中Cu 3（BTC）2是典型的多孔MOF，通常被称为HKUST-1。我们的分子动力学模拟进一步表明，金层的表面张力将导致HKUST-1中的吸附水分子聚集在界面区域。在界面区域形成的致密水通道可以激活高频晶格振动并作为额外的热通道，然后显著增强跨界面的热传递。我们的研究结果提供了一个新的概念，定制在固体/多孔MOFs异质界面的热传输，这将在很大程度上有利于MOFs相关的应用。
2023-02-23 cond-mat.mtrl-sci
Microstructure of Silicon Anodes in Solid-State Batteries -- From Crystalline to Amorphous
该研究利用低温STEM揭示了微晶硅负极在固态电池循环中从晶态到非晶态的微观结构演变，指出需经多次循环才能形成稳定结构，为优化电极设计以减少开裂提供了依据。
2025-07-22 cond-mat.mtrl-sci
Carrier Mobility of Strongly Anharmonic Materials from First Principles
针对强非谐系统中准粒子图像失效的问题，结合ab initio分子动力学与Kubo-Greenwood形式式提出非微扰随机方法计算载流子迁移率，克服收敛难题并揭示非谐高阶耦合对迁移率温度依赖性的主导作用。
2024-08-23 cond-mat.mtrl-sci
Theory of electric, magnetic, and toroidal polarizations in crystalline solids with applications to hexagonal lonsdaleite and cubic diamond
利用群论系统研究晶体固体中的电、磁和环多极序，识别出五类在能带结构中具有独特特征的极化物质，并开发了多极密度指标的一般形式理论，为分类和扩展复杂材料中的多极序理解提供了通用框架。
2023-04-05 cond-mat.mtrl-sci
Anomalies in the temperature evolution of the Dirac states in a topological crystalline insulator SnTe
拓扑保护表面态的发现，被认为是免疫弱无序和热效应，开辟了一条新的途径，揭示异国情调的基础科学和先进技术。虽然时间反演对称性在大多数这样的材料中起着关键作用，但是体晶体对称性（例如镜像对称性）保留了拓扑晶体绝缘体（TCI）的拓扑性质。很明显，任何结构变化都可能改变TCI的拓扑性质。为了研究这一相对未知的景观，我们研究了狄拉克费米子状态的温度演化的一个典型的镜像对称保护的TCI，SnTe采用高分辨率角分辨光电子能谱和密度泛函理论的研究。实验结果揭示了一个令人困惑的情况;在22 K观察到的体带移动到更接近费米能级在60 K，并再次移回更高的结合能在120 K。表面狄拉克带在22 K时的斜率在60 K时变小，在120 K时又变回较大值。我们的结果从第一性原理计算表明，这些异常可以归因于复杂的结构变化的温度引起的杂化物理的演变。此外，我们发现在费米能级在高温下的狄拉克态的强度急剧下降可能是由于复杂的演化的非谐性，应变等这些结果解决了鲁棒性的拓扑保护的表面状态由于热效应，并强调共价性和非谐性的重要性，在拓扑性质的新兴量子材料。
2021-07-14 cond-mat.mtrl-sci
Machine Learning a Universal Harmonic Interatomic Potential for Predicting Phonons in Crystalline Solids
提出一种利用现有声子数据库和机器学习技术训练通用谐和原子间势的方法，能准确预测晶体固体的完整声子谱和热力学性质，并评估预测不确定性。
2024-02-17 cond-mat.mtrl-sci
Band gaps of crystalline solids from Wannier-localization based optimal tuning of a screened range-separated hybrid functional
完全在密度泛函理论内精确预测晶体固态系统的基本带隙是一个长期存在的挑战。在这里，我们提出了一个简单而廉价的方法，实现这一点，通过非经验的最佳调整的参数的筛选范围分离的混合功能。调谐涉及到执行一个anonymous，概括的电离势定理，以消除一个电子在一个被占领的状态所描述的一个本地化的Wannier函数在一个中等大小的超原胞计算。该方法是对一组系统的实验为基准，从窄带隙半导体到大带隙绝缘体，跨越范围的基本带隙从0.2至14.2 eV，并被发现产生定量精度全线，与$\sim$ 0.1 eV的平均绝对误差和$\sim$ 0.2 eV的最大误差。
2021-10-11 cond-mat.mtrl-sci
Solid-state amorphization of Cu nanolayers embedded in a Cu64Zr36 glass
采用分子动力学模拟研究了镶嵌在Cu 64 Zr 36金属玻璃中的晶态铜纳米层的固态非晶化过程。我们表明，固态非晶化是由界面能的减少，这补偿了大量的过剩能量的非晶纳米层相对于结晶相的临界层厚度驱动。一个简单的热力学模型，它描述了模拟结果的取向依赖的界面能。详细的分析揭示了非晶纳米层的结构，并允许比较淬火铜熔体，提供了进一步的见解过剩和界面能的起源。
2015-05-06 cond-mat.mtrl-sci
Fully Anharmonic, Non-Perturbative Theory of Vibronically Renormalized Electronic Band Structures
我们开发了一个第一性原理的方法，克服了国家的最先进的电子-声子耦合形式主义的主要限制，在固体中的振动相互作用的治疗。特别地，通过从头计算分子动力学模拟，核动力学中的非谐效应被考虑到所有的订单。这种非微扰，自洽的方法评估的响应的波函数沿计算的非谐轨迹，因此，它充分考虑了核和电子之间的耦合自由度。我们通过计算硅和立方钙钛矿SrTiO 3（一种具有软模式的强非谐材料）的温度依赖性，动量分辨光谱函数来验证和证明这一概念的优点。在后一种情况下，我们的方法表明，非谐性和高阶振动耦合在有限温度下对电子结构有很大的贡献，显著影响带隙和有效质量，因此影响宏观性质，如输运系数。
2020-06-24 cond-mat.mtrl-sci
On the role played by electrons in the stress-strain curves of ideal crystalline solids
本文利用密度泛函理论与热力学分析，研究Cu、Al和金刚石在单轴应变下电子电荷响应对力学性能的影响，发现Cu和Al的应力-应变曲线偏离线弹性，并可用由Van-Hove奇点和电子重新分布引起的一级与二级相变解释。
2025-08-27 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of phonon anharmonicity and negative thermal expansion in ScF3
采用基于密度泛函理论的非谐自由能方法研究了立方相三氟化钪（ScF 3）大负热膨胀的微观起源.我们表明，传统的准谐波近似（QHA）完全打破ScF3和四次非谐性，处理非微扰的自洽声子理论，是必不可少的再现所观察到的过渡从负到正的热膨胀系数和硬化的R4+软模加热。此外，我们表明，从三次非谐振动自由能的贡献，改进的自洽声子理论评估，是显着的和重要的，从四次非谐稳健的理解的热膨胀系数的温度依赖性。本研究的第一性原理方法使我们能够计算各种热力学性质的固体在热力学极限的三次和四次非谐性的影响。因此，它有望解决许多已知的问题，特别是在高温和强非谐材料的QHA为基础的预测显着。
2019-03-06 cond-mat.mtrl-sci
Improved Calculation of Vibrational Mode Lifetimes in Anharmonic Solids - Part II: Numerical Results
在两部分出版物中，我们提出并分析了固体振动模式寿命的实际计算的正式基础。该方法是基于Liouvillian的递归方法分析。在第一部分中，我们推导出的Liouvillian的功率谱的时刻投影到相空间的相关子空间的振动模式的寿命。在实际中，矩被评估为定义良好的算子的系综平均值，这意味着整个计算将使用Monte Carlo完成。在这第二部分中，我们提出了一个简单的晶格振动的非谐模型，表现出两个制度的行为，在低温和高温下的数值分析。我们的研究结果表明，对于这个简单的模型，模式寿命作为温度和波矢的函数可以简单地近似为从谐波极限的频率偏移的函数。接下来，我们将用Monte Carlo和计算密集型分子动力学得到的这些计算与第一部分中使用最低阶矩形式的计算进行比较。我们表明，在高温制度，最低阶近似给出了一个可靠的近似计算寿命。结果还表明，扩展到至少四分之一的时刻，需要在整个温度范围内获得可靠的结果。
2010-04-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Assessing the performance of the Random Phase Approximation for exchange and superexchange coupling constants in magnetic crystalline solids
总能量的随机相近似（RPA）以前已被证明提供了一个定性正确的描述分子系统中的静态相关性，其中密度泛函理论（DFT）与本地泛函必然会失败。这立即提出了一个问题，即RPA是否也能够捕获强相关固体（如莫特绝缘体）的正确物理。由于强的电子局域化，在这样的系统中的磁相互作用是由超交换，在最简单的图片可以被看作是分子的静态相关的模拟占主导地位。在目前的工作中，我们调查的RPA的性能，用于评估在磁性固体NiO，MnO，Na 3Cu 2SbO 6，Sr 2CuO 3，Sr 2CuTeO 6，和单层的CrI 3，这是选择代表各种各样的磁相互作用的超交换和直接交换相互作用。结果表明，RPA可以精确地校正Hartree-Fock引入的大误差，与微扰展开所用的输入轨道无关。然而，在大多数情况下，可以使用DFT+U获得类似于RPA的精度，从计算的角度来看，DFT+ U明显更简单。
2017-07-26 cond-mat.mtrl-sci
Solid-state Janus nanoprecipitation enables amorphous-like heat conduction in crystalline Mg3Sb2-based thermoelectric materials
固态沉淀可用于定制材料性能，从铁磁体和催化剂到机械强化和能量存储。热电性能可以修改沉淀，以提高声子散射，同时保持电荷载流子传输。在这里，我们发现了非常规的双Janus型纳米沉淀物在Mg3Sb1.5Bi0.5形成的并排的Bi和Ge丰富的附件，在单独的纳米沉淀物形成对比。这些Janus纳米沉淀物由烧结期间Bi和Ge的局部共熔融产生，从而实现非晶状晶格热导率。由于合金无序和纳米沉淀物散射之间的平衡，观察到声子散射的沉淀物尺寸效应。热电优值系数ZT在室温附近为0.6，在773K时为1.6。Janus纳米沉淀可以被引入到其他材料中，并可以作为一种通用的性能定制机制。
2022-06-30 cond-mat.mtrl-sci
Metavalent bonding in crystalline solids: how does it collapse?
化学键是化学中最强大但又有争议的概念之一，它解释了固体的性质趋势。近年来，在几种高硫族化合物中发现了一种新型的化学键，其特征是具有独特的性质，非常规的键断裂和相邻原子之间共享一个电子。间价键合是除了共价键合、离子键合和金属键合之外的基本键合类型，如果间价键合和共价键合之间存在明确定义的过渡，则提出相关问题。对于三种不同的赝二元线，即GeTe 1-xSex，Sb 2 Te 3（1-x）Se 3 x和Bi 2 - 2xSb 2 xSe 3，在几个属性，包括光学介电常数，玻恩有效电荷，电导率以及键断裂观察到一旦达到临界Se或Sb浓度的突然下降。这一发现提供了一个蓝图，探索的影响，间价键的有吸引力的性能用于相变材料和热电。
2020-08-24 cond-mat.mtrl-sci
Using forces to accelerate first-principles anharmonic vibrational calculations
高能级振动计算已经被用来研究各种各样的材料使用密度泛函理论（DFT）方法的非谐性。我们发展了一种新的和有效的方法来描述强非谐系统使用振动自洽场（VSCF）方法。到目前为止，计算中最昂贵的部分是在感兴趣的区域内精确的玻恩-奥本海默（BO）能量表面的映射。在这里，我们提出了一种改进的方法，减少了计算成本的映射。在这种方法中，我们使用的数据从一组能量计算不同的振动扭曲的材料和相应的力的原子。使用能量和力的结果是氢分子的测试情况下，固体氢在高压下，包括映射的二维子空间的BO表面，和bcc相的金属锂和锆。力数据的使用使非谐计算的速度提高了40%。
2017-06-16 cond-mat.mtrl-sci
Correlated Anharmonicity and Dynamic Disorder Control Carrier Transport in Halide Perovskites
本研究通过多尺度模型揭示了卤化物钙钛矿中振动非谐性与动态无序的微观联系，合理解释了MAPbI$_3$和MAPbBr$_3$相变中迁移率差异，为调控非谐半导体载流子输运提供了指导原则。
2023-08-02 cond-mat.mtrl-sci
Unified theory of thermal transport in crystals and disordered solids
晶体和玻璃表现出根本不同的热传导机制：晶体的周期性允许激发携带热量的传播振动波，正如Peierls首先讨论的那样;在玻璃中，缺乏周期性打破了Peierls的图像，热量主要通过振动模式的耦合来携带，通常由Allen和Feldman引入的谐波理论描述。因此，非谐性或无序性是晶体或玻璃中热导率的限制因素;迄今为止，没有输运方程能够同时解释这两种情况。在这里，我们推导出这样的方程，导致热导率降低到Peierls和Allen-Feldman限制，分别在非谐和有序或谐和无序固体，同时也涵盖了中间制度，这两种效果是相关的。这种方法还解决了长期存在的问题，准确预测具有超低或玻璃状热导率的晶体的热性能，正如我们所展示的应用于这类热电材料的代表。
2019-01-07 cond-mat.mtrl-sci
Time-dependent density functional theory for a unified description of ultrafast dynamics: pulsed light, electrons, and atoms in crystalline solids
我们发展了一种新的多尺度计算方案来描述光电磁场与晶体中的电子和原子的耦合动力学，其中基于含时密度泛函理论的第一性原理分子动力学被用来描述微观动力学。该方法适用于非线性和超快光学中的广泛现象。为了证明该方法的有效性，我们将其应用于探测脉冲传播过程中发生拉曼放大的金刚石中相干声子的泵浦-探测测量。
2018-10-15 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
