Anharmonic nuclear motion and the relative stability of hexagonal and cubic ice
我们使用广泛的第一性原理量子力学计算表明，虽然静态晶格和谐波振动能量几乎是相同的，六角形冰的非谐波振动能量显着低于立方冰。这种非谐性的差异是至关重要的，稳定六边形冰相比，立方冰至少1.4 meV/H2O，与实验估计一致。非谐性的差异主要来自分子O-H键伸缩振动模式，并与原子层的不同堆叠有关。
2015-08-12 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic Lattice Vibrations in Small-Molecule Organic Semiconductors
小分子有机半导体中的分子间晶格振动对其功能性质有很大的影响。现有的模型处理晶格振动的谐波近似。在这项工作中，我们使用偏振取向（PO）拉曼测量监测温度演化的对称性的晶格振动的蒽和并五苯单晶。结合第一性原理计算，我们表明，在10 K的晶格动力学的晶体确实是谐波。然而，随着温度的升高，特定的晶格模式逐渐失去其PO依赖性，变得更像液体。这一发现是一个动态的对称性破缺的晶体结构的指示，并显示出明确的证据，这些振动的强烈的非谐性质。并五苯还显示出在80-150 K之间的微妙的相变，由晶格模式之一的振动对称性的变化指示。我们的研究结果为室温下高迁移率有机半导体的准确预测和新的设计规则奠定了基础。
2020-02-02 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic properties of vibrational excitations in amorphous solids
了解非晶态固体的振动和热性质是凝聚态物理中讨论最多的问题之一。最近的工作已经取得了重大进展，了解谐波振动状态。特别是，它已被确定，准本地化的振动模式出现，除了声子类振动模式。在这项工作中，我们研究了这些振动模式的非谐性质。我们发现，振动模式表现出非谐性，诱导粒子重排，并导致过渡到不同的状态。这些非谐性与晶体中的非谐性不同，晶体中的粒子不会发生重排。值得注意的是，无论是声子模式还是准局域模式，振动模式都表现出很强的非谐性，诱导的粒子重排总是局域在空间中，并且由1到1000个粒子组成。我们的研究结果有助于了解低温热性能，其中非谐振动是至关重要的。
2019-11-17 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
New DNLS Equations for Anharmonic Vibrational Impurities
我们研究了一些新的DNLS方程时，考虑强耦合电子振动系统，本振子的潜力是非谐的。特别是，我们专注于一个单一的，而一般的非线性振动杂质，并确定其束缚态（S）和动力学自陷特性。
2002-06-12 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
The effect of electronic entropy on temperature peculiarities of the frequency characteristics of two interacting anharmonic vibrational modes in $β-$Zr
在冻结声子模型下，计算了$β$锆中相互作用的纵向和横向$L-$声子的二维温度相关有效势。在不同温度下得到的有效势用于一组具有白噪声型恒温器的随机微分方程的数值解。横向振动的谱密度的分析允许人们确定$β$ -Zr相对于纵向$L-$振动变得不稳定的温度。所得到的温度值实际上与锆中$β\to α$结构转变的实验温度一致。讨论了电子熵在$β-$ Zr稳定性中的作用。
2006-03-10 cond-mat.mtrl-sci
Investigation on Vibrational, Optical and Structural Properties of an Amorphous Se$_{0.80}$S$_{0.20}$ Alloy Produced by Mechanical Alloying
用Raman光谱、X射线衍射、扩展X射线吸收精细结构（EXAFS）和光学吸收光谱研究了机械合金化法制备的非晶态Se $_{0.80}$ S $_{0.20}$合金，并对其总结构因子和EXAFS数据进行了反向蒙特卡罗模拟。它的振动模式，光学间隙和平均原子间距离和平均配位数的结构特性进行了测定和比较，发现为非晶硒$_{0.90}$ S $_{0.10}$合金。结果表明，配位数，原子间距离和间隙能量依赖于硫浓度。
2010-02-26 cond-mat.mtrl-sci
First-principles anharmonic vibrational study of the structure of calcium silicate perovskite under lower mantle conditions
硅酸钙钙钛矿（CaSiO $_3$）是下地幔的主要矿物成分之一，但与更丰富的镁基材料相比，一直是相对较少工作的主题。与CaSiO $_3$相关的主要问题之一仍然是研究的主题，是它在下地幔条件下的晶体结构-通常接受立方Pm $\bar{3}$ m结构，但有些人认为较低对称性的结构可能是相关的。本文采用完全第一性原理振动自洽场方法对下地幔底部附近地热线上不同点的几个候选结构进行了高精度非谐振动计算，以研究立方结构和相关畸变结构的稳定性。我们的结果表明，立方体结构是最稳定的整个下地幔，这一结果是强大的对热膨胀的影响。
2019-02-11 cond-mat.mtrl-sci
High-pressure phase diagram of hydrogen and deuterium sulfides from first principles: structural and vibrational properties including quantum and anharmonic effects
采用第一性原理密度泛函理论计算方法研究了高温超导三氢化硫和三氘化硫在高压$Im\bar{3}m$和$R3m$相中的结构和振动性质。当压力降低时，可能发生菱面体转变$Im\bar{3}m \rightarrow R3m$，伴随着氢键不对称化和三角晶格畸变的发生。在静水条件下，我们发现，与最近一些实验中提出的相反，如果存在菱面体扭曲，它主要影响氢键，而由此产生的细胞扭曲很小。我们估计，发生的应力各向异性约$10\%$可以解释这种差异。假设流体静力条件下，我们计算的临界压力时，菱面体转变发生。量子和非谐效应，这是相关的，在这个系统中，包括在非微扰水平的随机自洽谐波近似（SSCHA）。在这种方法中，我们通过计算自由能Hessian来确定转变压力。我们发现，量子非谐效应是负责一个强大的减少的临界压力与经典谐波的方法。此外，我们观察到一个突出的同位素效应，因为我们估计更高的压力转换为D ${}_3$ S比H ${}_3$ S。最后，在SSCHA中，我们计算了$Im\bar{3}m$相的非简谐声子谱函数。系统的强非谐性被证实的发生非常大的非谐加宽导致复杂的非洛伦兹线的形状。然而，对于例如通过红外光谱可获得的在区中心处的振动光谱，加宽非常小（线宽最多约为2~meV）并且非谐声子准粒子被很好地定义。
2018-02-22 cond-mat.mtrl-sci
Observation of Extraordinary Vibration Scatterings Induced by Strong Anharmonicity in Lead-Free Halide Double Perovskites
本文通过定量测量与第一性原理计算，揭示无铅双钙钛矿 Cs2NaInCl6 中由键层级、八面体倾斜和 Cs+ 振动协同导致的强非谐性，解释了其超低热导率的成因。
2024-06-13 cond-mat.mtrl-sci
Amorphous Boron Nitride: Ab initio Study of its vibrational properties
氮化硼（BN）是一种结构通用的绝缘体，因为它可以在几种具有有趣的机械和电气性能的晶体结构中找到，使这种材料对技术应用具有吸引力。为了改善非晶相（a-BN）的特性，一些研究小组进行了非晶相（a-BN）的实验和模拟研究，主要集中在电学和结构性能、压力诱导相变和氢化a-BN等方面。在这项工作中，两个非晶结构的计算产生和研究使用从头算分子动力学上的216个原子的超级电池具有两种不同的密度，2.04和2.80克厘米$^{-3}$。遵循我们的欠熔淬火方法，因为它已被证明可以为无序材料及其性能提供良好的结构。报道了这两个样品的拓扑结构、振动态密度和一些热力学性质，并与已有的实验结果进行了比较。一些计算结果也被重新审视。
2022-03-07 cond-mat.mtrl-sci
Thermal Transfer in Amorphous Superionic Systems
使用直接原子模拟，振动散射的时间尺度的特点，然后在一个示例系统Li 2S从其非晶态固体状态，其部分固体部分液体和液体状态的性质和定量的重量的热激发进行了研究。对于300 K下的非晶态固体状态，振动散射时间范围为几飞秒到几皮秒。结果表明，扩散子和扩散子都是主要的热载体，对总热导率的贡献很大。由于温度的升高，振动之间以及振动与自由离子流之间的散射增强，将导致散射时间尺度和声振动热导率的大幅度减小，即，0.8 W/mK至0.56 W/mK。在后一种状态下，由于维里项和自由离子流之间通常被忽略的互相关，对流贡献的热导率增加到总热导率的一半。振动散射时间可以大到~ 1.5皮秒，并且振动电导率降低到仍然显著的0.42 W/mK，突出了在1100 K下液体Li 2S中声学横向和纵向振动的意想不到的作用。在相同的温度下，对流传热超过0.63 W/mK。我们的研究提供了一个基本的理解，在发挥热激发在非晶材料从固体到液体。
2020-06-03 cond-mat.mtrl-sci
Vibrational behaviour of a realistic amorphous-silicon model
研究了高质量的非晶硅真实模型的振动特性。计算了纵向和横向动力学结构因子，并拟合为阻尼谐振子（DHO）函数。最佳拟合DHO的纵向动力学结构因子的宽度$Γ$与波矢量$k\lesssim0.55\textrmÅ^{-1}$的$k^{2}$近似成比例，其高于Ioffe-Regel交叉频率，该频率将传播和扩散区域分开，发生在$k=0.38\pm0.03\textrmÅ^{-1}$。利用DHO函数作为横向动力学结构因子的拟合函数（没有理论证明），给出了波矢$k\lesssim0.7\textrmÅ^{-1}$的$Γ\propto k^α$与$α\sim2.5$的依赖关系。没有证据表明$Γ\propto k^{4}$在任一极化下的行为。
2007-01-09 cond-mat.mtrl-sci
Influence of cumulenic chains on the vibrational and electronic properties of sp/sp2 amorphous carbon
我们报道了一种具有sp/sp2杂化（sp杂化物种的原子分数> 20%）的非晶碳膜的制备和表征，其中主要的sp键合似乎是（=C=C=）n cumulene。通过原位拉曼光谱和电导率测量研究了其振动和电子性质。累积链在低于250 K的温度下基本上是稳定的，并且它们通过将费米能级钉扎到更靠近迁移率间隙边缘之一的自掺杂机制来影响sp/sp2碳的电输运性质。当加热到250 K以上时，累积多烯物质衰变以形成嵌入sp2非晶基质中的石墨纳米畴，从而降低材料的活化能。这是纯碳系统中sp杂化影响整体性质的第一个例子。
2007-03-27 cond-mat.mtrl-sci
Nuclear catalysis mediated by localized anharmonic vibrations
在具有足够非谐性的多体非线性系统中，一种特殊的晶格振动，即局域非谐振动（LAVs），可以通过热或外部触发激发，其中原子振荡的振幅大大超过决定系统温度的谐振子（声子）的振幅。由于薛定谔和罗伯逊在1930年发现的关联效应，LAV的相干性和持久性可能对量子隧穿产生重大影响。这些效应已经被一些作者应用到隧道问题中，他们证明了在量子系统上的特定高频周期作用下，当相关系数增加时，子势垒透明性的巨大增加。最近，有人提出，离散呼吸器（在周期性系统中产生的LAV的子类）目前最自然和有效的方式来产生相关效应，由于时间周期调制的势阱（或库仑势垒）的宽度，因此作为呼吸器纳米对撞机催化低能量核反应（LENR）在固体中。结果表明，在重水电解条件下，D-D聚变的隧穿几率随振荡次数的增加而大大增加，从而使聚变速率与实验观察到的速率相当。在本文中，我们讨论了工程的核活性环境（NAE）和催化LENR在NAE的LAV概念的基础上的可能途径。我们提出了一些基于特殊电磁处理或电子辐照的催化LENR的实用方法，其触发晶体和簇中的LAV。
2015-10-18 cond-mat.mtrl-sci
Chemical and nuclear catalysis driven by localized anharmonic vibrations
在具有足够非谐性的多体非线性系统中，一种特殊的晶格振动，即局域非谐振动（LAV），可以通过热或外部触发激发，其中原子振荡的振幅大大超过决定系统温度的谐振子（声子）的振幅。LAV的相干性和持久性可能对化学和核反应速率产生剧烈的影响，这是由于反应位点的时间周期性调制。一个例子是，由于LAV附近的势垒高度的时间周期性调制，热激活“跳跃”越过反应势垒，从而驱动化学反应速率的强烈加速。在足够低的温度下，反应速率是由量子隧穿势垒控制的，而不是由经典的跨越it.A巨大的增加的势垒下的透明度被证明为一个抛物型势阱的时间周期的本征频率，当调制频率超过本征频率的一个因素~2（参量制度）。这种机制可以在LAV附近的金属卤化物/氘化物（例如NiH或PdD）中的氢或氘原子实现。给出了非定常谐振子薛定谔方程的解析解，详细分析了其参量机制，并讨论了它在PdD晶格中隧道效应和D-D聚变中的应用.我们得到了简单的解析表达式的振幅和能量的增加零点振荡（ZPO）引起的参数调制。在此基础上，我们证明了D-D融合率急剧增加的调制周期的增加在Schwinger模型的框架下评估，其中考虑到由于晶格振动的库仑势垒的抑制。
2016-02-06 cond-mat.mtrl-sci
Structural and vibrational properties of lithium under ambient conditions within density functional theory
我们采用一般的第一性原理方法，推导出金属锂在0和350 K之间的环境压力下的相图，包括候选相的识别。我们使用从头算随机结构搜索（AIRSS），以确定竞争阶段和补充的振动特性和相关的衍生中子衍射图案的计算结果。强烈的量子核效应存在，促使振动的仔细处理。我们直接映射的玻恩-奥本海默表面的李第一次，允许扩展的正常准谐波治疗振动的“准非谐”的方法，其中包括非谐性的影响。利用各种状态方程推导出FCC、BCC、HCP和9 R相的吉布斯自由能。我们发现，非谐贡献的吉布斯自由能的Li相是相同的顺序相之间的差异。非简谐性对BCC相的0 K声子色散也有显著影响，其中在N点声子处的差异最大。我们发现的相变的顺序与Ackland等人的计算一致。[Science 356，1254-1259，（2017）]，即使包括非谐波效应，也表明准谐波处理足以获得正确的相位行为。我们明确地表明，加热时从密排锂到BCC锂的马氏体相变是由声子自由能的熵贡献驱动的。
2019-01-27 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic Lattice Dynamics from Vibrational Dynamical Mean-Field Theory
本文提出了一种研究固体中原子非谐相互作用动力学的振动动力学平均场论。像其他风格的DMFT，VDMFT映射到一个自洽定义的杂质问题与本地非谐性和耦合到一个浴缸的谐振子的原子的周期性非谐晶格的动力学。VDMFT在谐波和分子极限下是精确的，非微扰的，通过其簇扩展可以系统地改进，可用于经典或量子杂质求解器（取决于核量子效应的重要性），并且可以与现有的低水平非谐性图解理论相结合。当测试的非谐光学和声学声子模型，我们发现，经典的VDMFT给出了很好的协议与经典的分子动力学，包括声子频率和寿命的温度依赖性。利用量子杂质求解器，在低温下观察到核量子效应的特征。我们通过细胞VDMFT和自洽声子（SCPH）理论的组合测试非局域非谐性的描述，产生强大的SCPH+VDMFT方法。
2022-08-09 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Vibrational Anharmonicity Assisted Phase Transitions in Perovskite Oxides under Terahertz Irradiation
本文通过太赫兹非共振光控方法，利用光学极化率评估吉布斯自由能变化，在室温下实现了钙钛矿氧化物PbTiO3和BaTiO3的铁电极化变化及铁电-顺电相变，并揭示了非谐声子的关键作用。
2023-06-15 cond-mat.mtrl-sci
Theory of resonant Raman scattering of tetrahedral amorphous carbon
提出了一种计算固体离域振动共振拉曼光谱的实用方法。我们应用这种方法来研究四面体无定形碳。我们用密度泛函理论在局域密度近似下确定振动本征模和本征值，用紧束缚近似确定拉曼强度。计算的光谱与用可见光和紫外激光测量的实验光谱符合得很好。我们分析了拉曼光谱的微观单元的振动模式。我们表明，在任何频率下，光谱主要由伸缩振动。我们确定了一个非常快速的反转的相对拉曼强度的$sp^2$和$sp^3$碳网站与入射激光束的频率。特别地，光谱由低于4eV的$sp^2$原子和高于6eV的$sp^3$原子主导。
2001-03-01 cond-mat.mtrl-sci
Diffuse Inelastic Neutron Scattering from Anharmonic Vibrations in Cuprite
该研究通过非弹性中子散射和分子动力学模拟，揭示了赤铜矿在高温下弥散非弹性散射源于氧原子与铜原子非谐相互作用导致的随机相位偏移。
2023-09-02 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph
Improved Calculation of Vibrational Mode Lifetimes in Anharmonic Solids - Part I: Theory
我们在这里提出了一个正式的基础，实际计算的振动模式的寿命在固体。该方法是基于Liouvillian的递归方法分析。由此，我们得出的寿命的振动模式的时刻的Liouvillian投影到相空间的相关子空间的功率谱。在实际中，矩被评估为定义良好的算子的系综平均值，这意味着整个计算将使用Monte Carlo完成。与当前方法相比，这些见解应导致显著更短的计算。一个同伴片提供数值结果。
2009-11-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Vibrational properties of amorphous silicon from tight-binding O(N) calculation
在紧束缚方法的框架下，我们提出了一个O（N）算法来研究非晶硅的振动性质。的动力学矩阵元素已在谐波近似利用短程性质的密度矩阵计算的振动态密度，然后从标准的O（$N^4$）算法获得相同的比较数值评估。为了说明的目的，1000个原子的模型进行了研究，使用参与数计算的振动本征态的局域化特性。
2002-01-16 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Interfacial Thermal Conductance Spectrum in Nonequilibrium Molecular Dynamics Simulations Considering Anharmonicity, Non-homogeneity and Quantum Effects
界面热传输对于许多与热相关的应用（例如电子设备中的散热）至关重要。虽然总界面热导率（ITC）可以很容易地测量或计算，ITC光谱映射已被调查最近，并没有完全理解。结合非平衡态分子动力学模拟和原子格林函数方法，我们系统地研究了理想界面上的ITC光谱，氩-重氩界面。我们的研究结果表明，随着温度的升高，ITC谱逐渐增加，因为更多的声子和非谐散射通道被激活，例如，在2 K（40 K）时，频率大于1 THz的振动通过非简谐声子散射通道对总ITC的贡献为5%（15%）。我们进一步发现，ITC谱的左界面哈密顿量是很大的不同，右界面哈密顿量，这源于非谐声子散射的不对称性所造成的两个界面接触的不同的振动性质。虽然所有的声子都参与了重氩界面哈密顿量的非谐散射，但参与来自氩界面哈密顿量的非谐声子散射的这些声子主要是频率小于1 THz的这些振动（即，重氩的截止频率）。最后，我们发现量子效应对于低温下的ITC光谱是重要的，例如，低于30 K的温度我们的研究结果系统地研究了非谐性、非均匀性和量子效应对ITC光谱的影响，这对于设计和优化具有更好性能的界面至关重要。
2022-06-11 cond-mat.mtrl-sci
The Stochastic Self-Consistent Harmonic Approximation: Calculating Vibrational Properties of Materials with Full Quantum and Anharmonic Effects
有效而精确地计算离子量子和热涨落如何影响晶体的自由能、其原子结构和声子谱是固态物理的主要挑战之一，特别是当强非谐性使任何微扰方法无效时。为了解决这个问题，我们提出了一个模块化的Python代码的随机自洽谐波近似方法的实现。这种技术严格地描述了完整的热动力学的晶体占核量子和热非谐波动。该方法需要评估玻恩-奥本海默能量，以及它的衍生物相对于离子的位置（力）和细胞参数（应力张量）在超细胞，这可以提供，例如，第一原理密度泛函理论代码。该方法对量子自由能景观进行晶体几何松弛，相对于晶体结构的所有自由度优化自由能。它可以用来确定任何晶体在有限温度下的相图。它使得能够从自由能的Hessian计算一阶和二阶相变的相边界。最后，该程序还可以计算非简谐声子谱，包括声子线宽，以及声子谱函数。我们回顾了随机自洽调和近似及其动力学扩展的理论框架，特别强调了该理论中存在的变量的物理解释，这些变量可以启发与任何其他非调和理论的比较。一个模块化和灵活的Python环境用于实现，它允许与其他包进行干净的交互。我们简要地介绍了一个玩具模型的计算来说明代码的潜力。
2021-03-05 cond-mat.mtrl-sci
Optical creation of vibrational intrinsic localized modes in anharmonic lattices with realistic interatomic potentials
使用一个有效的最优控制方案来确定激发场，我们从理论上证明了具有真实原子间势的非谐理想晶格中振动本征局域模（ILM）的光学产生。对于有限尺寸的系统，我们表明，ILMs可以直接通过施加一系列的飞秒可见光脉冲在太赫兹重复率激发。对于周期性晶格，ILM可以通过不稳定的扩展晶格模式的衰减间接地产生，所述不稳定的扩展晶格模式由如上所述的脉冲序列或由具有线性啁啾频率的单个皮秒远红外激光脉冲光学地激发。鉴于实验激光脉冲整形能力的最新进展，该方法在实验上是有前途的。
2000-08-23 cond-mat.mtrl-sci nlin.PS
Vibrational and thermal properties of amorphous alumina from first principles
本研究通过第一性原理模拟和维格纳热输运公式，揭示了非晶氧化铝热导率随密度变化及原子拓扑无序的主导作用。
2023-12-24 cond-mat.mtrl-sci
Correlated Anharmonicity and Dynamic Disorder Control Carrier Transport in Halide Perovskites
本研究通过多尺度模型揭示了卤化物钙钛矿中振动非谐性与动态无序的微观联系，合理解释了MAPbI$_3$和MAPbBr$_3$相变中迁移率差异，为调控非谐半导体载流子输运提供了指导原则。
2023-08-02 cond-mat.mtrl-sci
Propagating elastic vibrations dominate thermal conduction in amorphous silicon
非晶态固体中的热原子振动可以通过它们是作为弹性波传播还是由于缺乏原子周期性而不传播来区分。在a-Si中，先前的工作得出结论，非传播波是热传输的主要贡献者，而传播波被限制在小于几个THz的频率，并且被非谐性散射。在这里，我们提出了一个晶格和分子动力学分析的振动a-Si，支持一个定性不同的图片中，传播的弹性波占主导地位的热传导和散射的弹性波动，而不是非谐性。我们明确地证明了频率接近10太赫兹的振动的传播性质，使用触发波计算实验。我们的工作表明，大多数热量是通过在a-Si中传播弹性波进行的，并展示了一条通过操纵弹性波动来实现非晶材料极端热性能的途径。
2017-04-26 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Nonperturbative Simulation of Anharmonic Rattler Dynamics in Type-I Clathrates with Vibrational Dynamical Mean-Field Theory
本文首次将振动动力学平均场理论应用于三维I型笼状化合物，揭示其非谐性由四声子及高阶散射主导，并准确刻画了“振子”模式的频移与超短寿命。
2024-07-31 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Anharmonic Effects in the Low-Frequency Vibrational Modes of Aspirin and Paracetamol Crystals
振动光谱的低频范围对晶格的集体振动敏感。在分子晶体中，识别不同多晶型物的结构具有决定性作用，此外，它对这些晶体之间振动自由能差的温度依赖性分量的大小也起着重要作用。在这项工作中，我们研究了不同晶型的柔性阿司匹林和扑热息痛晶体的振动拉曼光谱和振动态密度基于色散校正的密度泛函理论，密度泛函微扰理论，和$ab\,initio$分子动力学。我们研究了准谐晶格展开的影响，并比较了振动谱的谐理论和时间相关形式主义的结果。晶格膨胀强烈影响300 cm $^{-1}$以下的集体振动，但在较高的频率下，它的重要性明显降低，而热核运动在整个振动范围内可能是重要的。我们还观察到，包含或忽略多体范德华色散相互作用不会导致拉曼光谱或振动态密度的低频范围内的大的差异，提供的晶格常数是固定的。我们获得定量协议与实验室温度低于300厘米$^{-1}$拉曼光谱的所有多晶型研究。检查不同的振动之间的二维相关性，我们发现哪些模式显示出更大程度的非谐耦合到别人，提供了一个可能的路线，以评估在不同情况下的谐波自由能评估的准确性。
2019-04-23 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Continuum limit of the vibrational properties of amorphous solids
非晶态固体的低频振动性质和低温热性质与晶态固体有明显的不同。这种情况是违反直觉的，因为任何固体材料都被期望在连续极限中表现为均匀弹性体，其中振动模式是遵循德拜定律的声子。人们提出了许多唯象解释，如弹性不均匀性、软局域振动等。最近，发展了微观平均场论来预言普适的非德拜标度律。考虑到这些理论论点，绝对有必要直接观察非晶态固体低频振动的性质，并确定这种振动所遵循的规律。在这里，我们执行一个非常大规模的振动模式分析的模型非晶态固体。我们发现，平均场论预言的标度律在低频处被破坏，在连续极限处，振动模收敛为遵循德拜标度律的声子模和遵循另一个普适的非德拜标度律的软局域模的混合.
2017-03-30 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Diffusons, Locons, Propagons: Character of Atomic Vibrations in Amorphous Si
非晶硅的数值研究表明，最低的4%的振动模式是平面波（“传播”）和最高的3%的模式是本地化（“locons”）。其余的既不是平面波，也不是局部的。我们称之为“扩散。由于扩散子是迄今为止数量最多的，我们试图通过计算波矢量和偏振（似乎没有用），“相位商”（第一个相邻原子之间振动相位变化的度量），空间偏振记忆和扩散率来表征它们。局域态的特征在于找到衰变长度，参与率的倒数和参与原子的配位数。
1999-07-08 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Stress effects on the Raman spectrum of an amorphous material: theory and experiment on a-Si:H
材料中的应变引起振动频率的变化，这是振动和原子间势的性质的探针，并且可以用于通过拉曼显微镜绘制局部应力/应变分布。该方法是晶体硅器件的标准方法，但由于缺乏校准关系，它尚未应用于非晶材料，如氢化非晶硅（a-Si：H），这是一种广泛研究的薄膜光伏和电子器件材料。计算了不同应变下a-Si：H \ab的拉曼光谱，发现峰位移为$Δω= \left( -460 \pm 10\ \mathrm{cm}^{-1} \right) {\rm Tr}\ ε$。对称性分析和显式计算表明，这种与应变迹线成比例的关系是各向同性非晶振动模的一般形式。我们还进行了拉曼测量下的应变，并发现了一致的系数$-510 \pm 120\ \mathrm{cm}^{-1}$。这些结果表明，即使对于非晶材料的宽峰，也可以实现拉曼/应变关系的可靠校准，具有与晶体材料类似的准确度和精度。
2015-11-03 cond-mat.mtrl-sci
First-Principles Thermodynamics of Al$_{10}$V: An Analytical Treatment of Localized Anharmonic Modes
本文提出解析处理局域非谐模的框架，将强非谐振动纳入第一性原理热力学计算，再现低温热膨胀和比热异常，并揭示客体原子对高温稳定Al$_{10}$V相的关键作用。
2025-06-18 cond-mat.mtrl-sci
Advanced Post-Processing Techniques of Molecular Dynamics Simulations in Studying Strong Anharmonic Thermodynamics of Solids
虽然在低温下具有小非谐性的材料的振动热力学已经基于谐波声子近似得到了很好的理解;在高温下，这种理解必须适应声子如何与其他声子或其他激发相互作用。我们将看到，声子-声子相互作用引起有趣的耦合问题，并从根本上改变材料的平衡和非平衡性质，例如，材料的热膨胀、热力学稳定性、热容、光学性质、热输运和其它非线性性质。尽管非谐晶格动力学非常重要，但迄今为止人们对它的认识还很有限，大多数晶格动力学的研究仍然依赖于调和或准调和模型。近年来，随着计算模型的发展，分子动力学模拟中的原子轨道可以提取非谐信息。例如，振动能谱，有效势能面和声子-声子相互作用通道可以从这些随机轨道中导出。这些相互依赖的方法被用来成功地揭示强非谐波现象，而传统的谐波模型则严重失败，例如，赤铜矿的负热膨胀和金红石的高温热稳定性。
2015-10-19 cond-mat.mtrl-sci
Tight-binding study of structure and vibrations of amorphous silicon
我们提出了一个紧束缚计算，第一次，准确地描述了非晶硅的结构，振动和弹性特性。我们计算原子间的力常数，并找到一个非物理的功能的Stillinger-Weber经验势，与一个非常注意的错误，与该潜在的径向分布函数。我们还发现，径向分布函数的固有的第一峰是不对称的，与通常的假设在衍射数据的分析。我们使用我们的结果的正常模式的频率和偏振矢量，以获得径向分布函数上的零点展宽效应，使我们能够直接比较理论和高分辨率的X射线衍射实验。
2004-05-14 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Unifying description of the vibrational anomalies of amorphous materials
固体的振动态密度$D(ω)$控制着它们的热性质和输运性质。在晶体中，低频模式是根据德拜定律$D(ω) \propto ω^2$在频率上分布的扩展声子。在非晶态固体中，声子被阻尼，并且在低频下$D(ω)$包括超过德拜预测的扩展模式，导致在$ω_{\rm bp}$处的$D(ω)/ω^2$中的所谓玻色子峰和准定域（QLM）峰。在这里，我们表明，玻色子峰和声子衰减的瑞利散射制度的相关性，建议相关波动弹性理论（corr-FET），和非晶材料可以被描述为均匀的各向同性弹性介质中断的QLM作为弹性异质性。我们的数值结果解决了将非晶态固体的振动异常归因于弹性无序和局域缺陷的理论方法之间的矛盾。
2021-06-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dephasing of Local Vibrations in a Planar Lattice of Adsorbed Molecules
我们研究了吸附分子与晶体声子相互作用的平面晶格中的高、低频非谐耦合激发。低频共振模式的高频局部振动的移相描述的温度格林函数。得到的方程求解，第一，与一个小的比率的非谐耦合系数的高，低频率模式的谐振宽度，第二，在低温限制。高频谱线的位置和宽度取决于色散定律和谐振模式寿命。结果表明，吸附分子的低频模式的横向相互作用可以导致一个显着的高频谱线，这是与实验数据相一致的窄化。
1999-06-18 cond-mat.mtrl-sci
Vibrations of amorphous, nanometric structures: When does continuum theory apply?
纳米尺度的固体颗粒结构在材料科学中起着越来越重要的作用。这些结构通常通过其组成粒子的振动特性来表征，这可以通过光谱方法来探测。解释这样的实验数据需要扩展的连续弹性理论越来越小的尺度。使用数值模拟和精确对角化简单的模型，我们表明，连续弹性，适用于无序系统，实际上打破了低于通常30至50分子大小的长度尺度。这个长度尺度很可能与通常用来解释玻璃态系统的特殊振动性质的尺度有关。
2001-11-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Atomic vibrations in disordered systems: Comparison of disordered diamond lattices and a realistic amorphous silicon model
力常数和位置无序已被引入到金刚石晶格模型中，试图模仿一个现实的非晶硅模型的振动特性。这两种类型的障碍本身都不足以模仿现实模型。通过比较这些模型的谱密度，它表明，这两种疾病的组合是一个更好的表示，但仍然不完全令人满意。拓扑无序在这些模型中进行了研究，通过重新编号的原子和检查的动力学矩阵图形。实际模型的动力学矩阵与位置无序晶格模型的动力学矩阵相似，这意味着两个系统中的短程有序是相似的。
2004-09-09 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Temperature dependent vibrational spectra in non-crystalline materials: application to hydrogenated amorphous silicon
基于从头算分子动力学、改进的信号处理技术和计算机可视化技术，提出了一种新的无参数非晶态材料结构、动力学和电子性质的模拟方法。该方法已被广泛测试，通过调查氢和硅动力学在氢化非晶硅（a-Si：H）。通过比较理论和实验的振动光谱，我们演示了如何将振动特性与结构稳定性，成键和氢扩散。我们提取的微观特征，不能通过其他技术，即氢迁移和相关的键切换，悬挂键钝化，低氢活化能，和a-Si：H稳定性一般，我们表明，通过分析的测试案例，我们的方法提供了一个严格和现实的描述非晶材料。我们还表明，这种方法提供了访问非晶硅的其他重要的宏观特性的可能性，并可用于模拟所有方面的a-Si：H动力学，包括有害的Staebler-Wronski效应。
2007-11-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Improved Calculation of Vibrational Mode Lifetimes in Anharmonic Solids - Part II: Numerical Results
在两部分出版物中，我们提出并分析了固体振动模式寿命的实际计算的正式基础。该方法是基于Liouvillian的递归方法分析。在第一部分中，我们推导出的Liouvillian的功率谱的时刻投影到相空间的相关子空间的振动模式的寿命。在实际中，矩被评估为定义良好的算子的系综平均值，这意味着整个计算将使用Monte Carlo完成。在这第二部分中，我们提出了一个简单的晶格振动的非谐模型，表现出两个制度的行为，在低温和高温下的数值分析。我们的研究结果表明，对于这个简单的模型，模式寿命作为温度和波矢的函数可以简单地近似为从谐波极限的频率偏移的函数。接下来，我们将用Monte Carlo和计算密集型分子动力学得到的这些计算与第一部分中使用最低阶矩形式的计算进行比较。我们表明，在高温制度，最低阶近似给出了一个可靠的近似计算寿命。结果还表明，扩展到至少四分之一的时刻，需要在整个温度范围内获得可靠的结果。
2010-04-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Numerical Study of the Localization-Delocalization Transition for Vibrations in Amorphous Silicon
在简谐近似下对非晶硅的数值研究表明，最高的3.5%的振动简正模是局域的。当振动频率通过分离局域模和离域模的边界增加时，在ω_c= 70 meV附近（“迁移率边缘”），存在局域化-离域（LD）转变，类似于二级热力学相变。通过对4096个原子系统的数值研究，我们可以看到精确振动本征态的指数衰减长度，并检验它们是否在ω c处发散。结果与局部化长度xi一致，其在ω_c以上发散为（ω-ω_c）^{-p}，其中指数为p = 1.3 +/-0.5。流动性边缘以下，我们没有发现证据的发散相关长度。这样的不对称性与缩放思想相矛盾，我们假设它是一个有限大小的伪影。如果标度区域比我们的1 meV分辨率窄，那么它不能直接在我们的有限系统上看到。
2001-01-05 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Experimentally Constrained Molecular Relaxation: The case of hydrogenated amorphous silicon
我们已经将我们的实验约束分子弛豫技术（P. Biswas { \it et al}，Phys. Rev. B { \bf 71} 54204（2005））扩展到氢化非晶硅：构建了具有7.4%氢的540原子模型和具有22%氢的611原子模型。从一个随机构型出发，利用物理相关约束、{ \it ab initio}相互作用和实验静态结构因子，我们构建了氢化非晶硅的真实模型。我们的模型证实了存在一个高频局域带的振动态密度由于Si-H振动，已观察到在最近的振动瞬态光栅测量等离子体增强化学气相沉积薄膜的氢化非晶硅。
2007-09-10 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Transverse intrinsic localized modes in monatomic chain and in graphene
本文用解析和数值方法研究了单原子链和石墨烯在横向（垂直于链/面方向）上的非简谐振动。由于在这个方向上的位移缺乏奇非谐性和存在硬四次非谐性，可能存在频率高于相应声子谱的局域非谐横模。虽然这些频率与纵向（链）或平面内（石墨烯）声子共振，但模式只能由于弱非谐过程而衰减。因此，这些振动的寿命可能非常长。例如，在链中，根据我们的理论和数值计算，它可能超过10^10个周期。我们称这些振动为横向本征局域模。
2016-02-15 cond-mat.mtrl-sci nlin.PS
Resilience of gas-phase anharmonicity in the vibrational response of adsorbed carbon monoxide and breakdown under electrical conditions
在表面催化中，一氧化碳在过渡金属电极上的吸附代表了强化学吸附的原型。尽管吸附的CO的分子轨道的显着变化，光谱实验突出了吸附物的拉伸频率和平衡键长之间的密切相关性，为广泛的吸附几何形状和基板组合物。在这项工作中，我们研究了这种相关性的起源，通常被称为獾的规则，通过去卷积和检查的贡献，从吸附环境的分子内电位使用第一性原理计算。注意到分子内的非谐性保留CO化学吸附后，我们表明，獾的规则吸附CO可以表示单独的孤立CO的赫兹伯格光谱常数的列表。此外，虽然它已经建立了以前使用有限集群模型，獾的规则是不受电条件，我们发现，当带电表面被表示为周期性板时，Badger法则失效。从有效表面电荷的非谐贡献方面研究这种击穿揭示了传统有限簇模型在描述金属电极处的电条件时的局限性。
2012-07-11 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Continuum limit of amorphous elastic bodies: A finite-size study of low frequency harmonic vibrations
在有限尺寸下，研究了由弱多分散Lennard-Jones微珠形成的小非晶体的弹性连续极限的逼近问题。我们发现，经典的连续弹性打破时，sollicitation的波长小于约30个分子大小的特征长度。由于这个令人惊讶的大效应合奏包含N= 40，000粒子已被要求在两个维度上产生一个令人信服的匹配与经典的连续预测的本征频谱的盘状聚集体和周期性的散装系统。通过分析低频振动本征模的（非高斯）噪声部分，证实了有效长度尺度的存在。此外，我们将其与施加拉伸和剪切下的位移场的{ \em非仿射}部分联系起来。类似的相关性（漩涡）确实观察到的距离高达100 ~30粒子大小。
2002-04-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Computer simulation of low-energy excitations in amorphous silicon with voids
利用经验分子动力学方法研究了纯非晶硅4096原子大模型和在此基础上建立的一组具有不同尺寸空洞的模型的低能振动，通过对动力学矩阵的精确对角化，得到了模型的数值振动本征值和本征向量.计算结果表明，在含空洞的非晶硅模型中，存在着结构相当复杂的局域低能振动激发。根据它们的空间定位模式，我们试图将这些激发分类为与空隙相关的模式和与空隙与硅网络应变区相互作用相关的“混合”模式。
1999-09-30 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Role of anharmonic phonon scattering in the spectrally decomposed thermal conductance at planar interfaces
深入了解固体之间的振动传热机制对于纳米材料的有效热工程和控制至关重要。通过计算流经两种材料之间界面的热流的谱分解，研究了平面接触中两种声学失配固体之间的非谐散射和界面热传导的频率依赖性。计算的基础上分析的原子振动的相关性，使用非平衡分子动力学模拟提取的数据。非谐相互作用产生的非弹性效应显着促进热传递的两个质量失配的面心立方晶格之间，即使在频率超过截止频率的较重的材料，由于（i）增强消散的倏逝振动模式和（ii）频率加倍和频率减半的三声子能量转移过程中的接口。结果提供了大量的洞察界面能量传递机制，特别是在高温下，非弹性效应变得重要，其他计算方法是无效的。
2014-10-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
The microscopic origin of anomalous properties of ice relies on the strong quantum anharmonic regime of atomic vibrations
水冰是一种独特的物质，具有负热膨胀和反常体积同位素效应等物理性质。它们产生于弱氢键和核量子涨落之间的相互作用，使得理论计算具有挑战性。在这里，我们采用随机自洽谐波近似（SSCHA）研究热和量子涨落如何影响冰XI从头算的物理性质。关于反常的VIE，我们的工作揭示了氢的量子效应是如此之强，以至于处于非线性状态：当氢的质量从质子逐渐增加到无穷大（经典极限）时，体积首先膨胀，然后收缩，最大值略高于氚的质量。我们观察到约10%的弯曲和拉伸声子频率探测在红外和拉曼实验中的非谐重整化。这是第一次，我们报告了低能量声子色散与实验数据的准确比较，这可能要归功于电子相关和核量子和热涨落的高精度，为从第一原理研究冰中的热输运和冰在压力下的模拟铺平了道路。
2022-02-17 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Extraordinary electrical conductance through amorphous non-conducting polymers under vibrational strong coupling
针对非晶态非掺杂聚合物难导电的问题，研究通过将三类聚合物的芳香族C-H(D)面外弯曲模式与微腔真空电磁场振动强耦合，实现电导率至少提升六个数量级，揭示了量子光增强非晶聚合物长程相干输运的作用。
2023-12-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Atomistic Nature of Amorphous Graphite
该研究针对无定形石墨，系统分析其结构、电子及振动特性，对比相关碳材料的结构与电子性质，计算振动态密度与不同温度下的热导率，为该材料的实验表征与应用提供理论依据。
2022-11-15 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Theory of sound attenuation in amorphous solids from nonaffine motions
基于非晶态固体粘弹性的非仿射响应形式，给出了非晶态固体中声学声子阻尼的理论推导。分析理论考虑到非仿射位移在横波，并能够预测无处不在的低能量扩散阻尼$\sim k^{2}$，以及一个新的贡献瑞利阻尼$\sim k^{4}$在较高的波矢和实验观察到的两个制度之间的交叉。扩散项的系数与颗粒运动中的微观粘性（Langevin型）阻尼（由非谐性引起）和静态剪切模量的非仿射修正成正比，而瑞利阻尼出现在低非谐性的极限中，与以前的观测和宏观模型一致。重要的是，$k^4$瑞利贡献这里推导出不产生谐波无序或弹性异质性效应，它是最近提出的分子模拟的主要机制，在非晶态固体声衰减。
2022-03-15 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Unified theory of vibrational spectra in amorphous materials
通过可测量的振动态密度（VDOS）描述的固体的声子谱提供了关于潜在的原子结构和成键的丰富信息，并且它们确定了基本的宏观性质，例如比热、热导率和超导性。在非晶态固体中，结构无序产生许多晶体中不存在的知之甚少的现象。从一个有效场论的描述，占无序的动量扩散，我们提供了一个统一的理论描述的非晶材料的VDOS。该理论提供了一个很好的描述的模拟/实验VDOS的两种完全不同的材料（石英玻璃和非晶Si），非常少的非平凡的拟合参数。特别是，从拟合得到的声子速度和扩散线宽是完全一致的表中的值从实验。这种半解析的方法解决了长期存在的问题，描述和解释的VDOS和拉曼光谱的非晶态固体与基本的声学色散关系和声衰减的功能。此外，它可以用来在一个反向工程的方式来估计声子色散关系，声衰减和动态结构因子从一个简单的拟合的VDOS与所提出的模型。
2019-11-08 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
