Anharmonic nuclear motion and the relative stability of hexagonal and cubic ice
我们使用广泛的第一性原理量子力学计算表明，虽然静态晶格和谐波振动能量几乎是相同的，六角形冰的非谐波振动能量显着低于立方冰。这种非谐性的差异是至关重要的，稳定六边形冰相比，立方冰至少1.4 meV/H2O，与实验估计一致。非谐性的差异主要来自分子O-H键伸缩振动模式，并与原子层的不同堆叠有关。
2015-08-12 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic Lattice Dynamics from Vibrational Dynamical Mean-Field Theory
本文提出了一种研究固体中原子非谐相互作用动力学的振动动力学平均场论。像其他风格的DMFT，VDMFT映射到一个自洽定义的杂质问题与本地非谐性和耦合到一个浴缸的谐振子的原子的周期性非谐晶格的动力学。VDMFT在谐波和分子极限下是精确的，非微扰的，通过其簇扩展可以系统地改进，可用于经典或量子杂质求解器（取决于核量子效应的重要性），并且可以与现有的低水平非谐性图解理论相结合。当测试的非谐光学和声学声子模型，我们发现，经典的VDMFT给出了很好的协议与经典的分子动力学，包括声子频率和寿命的温度依赖性。利用量子杂质求解器，在低温下观察到核量子效应的特征。我们通过细胞VDMFT和自洽声子（SCPH）理论的组合测试非局域非谐性的描述，产生强大的SCPH+VDMFT方法。
2022-08-09 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Universal Vibrational Anharmonicity in Carbyne-like Materials
本文通过拉曼光谱研究受限卡拜链的C模直至第三泛音，发现振动非谐性随频率降低而增大且最高达8%，并证明该关系对包括理想卡拜在内的类卡拜材料具有普适性。
2024-10-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
First-principles anharmonic vibrational study of the structure of calcium silicate perovskite under lower mantle conditions
硅酸钙钙钛矿（CaSiO $_3$）是下地幔的主要矿物成分之一，但与更丰富的镁基材料相比，一直是相对较少工作的主题。与CaSiO $_3$相关的主要问题之一仍然是研究的主题，是它在下地幔条件下的晶体结构-通常接受立方Pm $\bar{3}$ m结构，但有些人认为较低对称性的结构可能是相关的。本文采用完全第一性原理振动自洽场方法对下地幔底部附近地热线上不同点的几个候选结构进行了高精度非谐振动计算，以研究立方结构和相关畸变结构的稳定性。我们的结果表明，立方体结构是最稳定的整个下地幔，这一结果是强大的对热膨胀的影响。
2019-02-11 cond-mat.mtrl-sci
High-pressure phase diagram of hydrogen and deuterium sulfides from first principles: structural and vibrational properties including quantum and anharmonic effects
采用第一性原理密度泛函理论计算方法研究了高温超导三氢化硫和三氘化硫在高压$Im\bar{3}m$和$R3m$相中的结构和振动性质。当压力降低时，可能发生菱面体转变$Im\bar{3}m \rightarrow R3m$，伴随着氢键不对称化和三角晶格畸变的发生。在静水条件下，我们发现，与最近一些实验中提出的相反，如果存在菱面体扭曲，它主要影响氢键，而由此产生的细胞扭曲很小。我们估计，发生的应力各向异性约$10\%$可以解释这种差异。假设流体静力条件下，我们计算的临界压力时，菱面体转变发生。量子和非谐效应，这是相关的，在这个系统中，包括在非微扰水平的随机自洽谐波近似（SSCHA）。在这种方法中，我们通过计算自由能Hessian来确定转变压力。我们发现，量子非谐效应是负责一个强大的减少的临界压力与经典谐波的方法。此外，我们观察到一个突出的同位素效应，因为我们估计更高的压力转换为D ${}_3$ S比H ${}_3$ S。最后，在SSCHA中，我们计算了$Im\bar{3}m$相的非简谐声子谱函数。系统的强非谐性被证实的发生非常大的非谐加宽导致复杂的非洛伦兹线的形状。然而，对于例如通过红外光谱可获得的在区中心处的振动光谱，加宽非常小（线宽最多约为2~meV）并且非谐声子准粒子被很好地定义。
2018-02-22 cond-mat.mtrl-sci
Optical creation of vibrational intrinsic localized modes in anharmonic lattices with realistic interatomic potentials
使用一个有效的最优控制方案来确定激发场，我们从理论上证明了具有真实原子间势的非谐理想晶格中振动本征局域模（ILM）的光学产生。对于有限尺寸的系统，我们表明，ILMs可以直接通过施加一系列的飞秒可见光脉冲在太赫兹重复率激发。对于周期性晶格，ILM可以通过不稳定的扩展晶格模式的衰减间接地产生，所述不稳定的扩展晶格模式由如上所述的脉冲序列或由具有线性啁啾频率的单个皮秒远红外激光脉冲光学地激发。鉴于实验激光脉冲整形能力的最新进展，该方法在实验上是有前途的。
2000-08-23 cond-mat.mtrl-sci nlin.PS
First-principles calculations of phonon frequencies, lifetimes and spectral functions from weak to strong anharmonicity: the example of palladium hydrides
将变分随机自洽调和近似与密度泛函微扰理论中三阶非谐系数的计算和“$2n+1$“定理相结合，计算了晶体的非谐性质.结果表明，在微扰极限下，这两种方法的结合产生的微扰声子线宽和频移在一个非常有效的方式，避免了显式计算的四阶非谐系数。此外，它还允许计算声子寿命和非弹性中子散射光谱在固体中的谐波近似打破和非微扰的方法是需要处理的非谐性。为了验证我们的方法，我们计算了强非谐钯离子中的非谐声子线宽。我们表明，由于氢光学模式的大的非谐性的非弹性中子散射谱的特点不是由洛伦兹线形，而是由一个复杂的结构，包括卫星峰。
2014-11-20 cond-mat.mtrl-sci
The effect of electronic entropy on temperature peculiarities of the frequency characteristics of two interacting anharmonic vibrational modes in $β-$Zr
在冻结声子模型下，计算了$β$锆中相互作用的纵向和横向$L-$声子的二维温度相关有效势。在不同温度下得到的有效势用于一组具有白噪声型恒温器的随机微分方程的数值解。横向振动的谱密度的分析允许人们确定$β$ -Zr相对于纵向$L-$振动变得不稳定的温度。所得到的温度值实际上与锆中$β\to α$结构转变的实验温度一致。讨论了电子熵在$β-$ Zr稳定性中的作用。
2006-03-10 cond-mat.mtrl-sci
Nonperturbative Simulation of Anharmonic Rattler Dynamics in Type-I Clathrates with Vibrational Dynamical Mean-Field Theory
本文首次将振动动力学平均场理论应用于三维I型笼状化合物，揭示其非谐性由四声子及高阶散射主导，并准确刻画了“振子”模式的频移与超短寿命。
2024-07-31 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Anharmonic Effects in the Low-Frequency Vibrational Modes of Aspirin and Paracetamol Crystals
振动光谱的低频范围对晶格的集体振动敏感。在分子晶体中，识别不同多晶型物的结构具有决定性作用，此外，它对这些晶体之间振动自由能差的温度依赖性分量的大小也起着重要作用。在这项工作中，我们研究了不同晶型的柔性阿司匹林和扑热息痛晶体的振动拉曼光谱和振动态密度基于色散校正的密度泛函理论，密度泛函微扰理论，和$ab\,initio$分子动力学。我们研究了准谐晶格展开的影响，并比较了振动谱的谐理论和时间相关形式主义的结果。晶格膨胀强烈影响300 cm $^{-1}$以下的集体振动，但在较高的频率下，它的重要性明显降低，而热核运动在整个振动范围内可能是重要的。我们还观察到，包含或忽略多体范德华色散相互作用不会导致拉曼光谱或振动态密度的低频范围内的大的差异，提供的晶格常数是固定的。我们获得定量协议与实验室温度低于300厘米$^{-1}$拉曼光谱的所有多晶型研究。检查不同的振动之间的二维相关性，我们发现哪些模式显示出更大程度的非谐耦合到别人，提供了一个可能的路线，以评估在不同情况下的谐波自由能评估的准确性。
2019-04-23 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Anharmonic Vibrational States of Double-Well Potentials in the Solid State from DFT Calculations
本文提出基于DFT构建双势阱并求解核薛定谔方程的方法，已集成于CRYSTAL，可显式纳入核量子效应，并用于揭示硫脲两物相软模太赫兹峰的非谐热演化。
2024-10-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other physics.chem-ph
Controlling adsorbate vibrational lifetimes using superlattices
我们建议使用短周期超晶格作为衬底来控制吸附质覆盖层的振动弛豫动力学。超晶格的质量调制在声子态密度中产生带隙和大的光谱增强。这些修改可以显着改变吸附物覆盖层和衬底晶格的振动模式之间的耦合，从而显着影响吸附物模式的寿命。
2000-08-26 cond-mat.mtrl-sci
Strain, Anharmonicity and Finite-Size Effects on the Vibrational Properties of Linear Carbon Chains
本文利用高水平密度泛函理论计算，研究了量子非谐性、应变和有限尺寸对线性碳链结构和振动性质的影响，发现无限长与有限长碳链在隧穿效应和振动频率上表现出不收敛的本质差异。
2023-12-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Strongly Anharmonic Organic Cation Vibrations in Hybrid Lead Halide Perovskite CH3NH3PbI3 on Electronic Ground State
研究了室温下四方相的无机-有机混合卤化铅钙钛矿CH 3 NH3 PbI $在略低于带隙的中等光激发下的超快振动动力学。时间分辨光克尔效应信号表现出周期性调制，由于在4和8太赫兹的甲基铵分子的振动和扭曲，除了在1.2太赫兹的无机亚晶格变形。这些振荡被严重阻尼，并且它们的频率随着泵浦密度的增加而呈现蓝移，这与传统激光加热的预期相反。我们的从头算晶格动力学模拟揭示了强烈的非谐振动势的带中心光学声子模式，从而证实了非谐性是实验观察到的频率蓝移的起源。
2021-04-21 cond-mat.mtrl-sci
Structural and vibrational properties of lithium under ambient conditions within density functional theory
我们采用一般的第一性原理方法，推导出金属锂在0和350 K之间的环境压力下的相图，包括候选相的识别。我们使用从头算随机结构搜索（AIRSS），以确定竞争阶段和补充的振动特性和相关的衍生中子衍射图案的计算结果。强烈的量子核效应存在，促使振动的仔细处理。我们直接映射的玻恩-奥本海默表面的李第一次，允许扩展的正常准谐波治疗振动的“准非谐”的方法，其中包括非谐性的影响。利用各种状态方程推导出FCC、BCC、HCP和9 R相的吉布斯自由能。我们发现，非谐贡献的吉布斯自由能的Li相是相同的顺序相之间的差异。非简谐性对BCC相的0 K声子色散也有显著影响，其中在N点声子处的差异最大。我们发现的相变的顺序与Ackland等人的计算一致。[Science 356，1254-1259，（2017）]，即使包括非谐波效应，也表明准谐波处理足以获得正确的相位行为。我们明确地表明，加热时从密排锂到BCC锂的马氏体相变是由声子自由能的熵贡献驱动的。
2019-01-27 cond-mat.mtrl-sci
The Stochastic Self-Consistent Harmonic Approximation: Calculating Vibrational Properties of Materials with Full Quantum and Anharmonic Effects
有效而精确地计算离子量子和热涨落如何影响晶体的自由能、其原子结构和声子谱是固态物理的主要挑战之一，特别是当强非谐性使任何微扰方法无效时。为了解决这个问题，我们提出了一个模块化的Python代码的随机自洽谐波近似方法的实现。这种技术严格地描述了完整的热动力学的晶体占核量子和热非谐波动。该方法需要评估玻恩-奥本海默能量，以及它的衍生物相对于离子的位置（力）和细胞参数（应力张量）在超细胞，这可以提供，例如，第一原理密度泛函理论代码。该方法对量子自由能景观进行晶体几何松弛，相对于晶体结构的所有自由度优化自由能。它可以用来确定任何晶体在有限温度下的相图。它使得能够从自由能的Hessian计算一阶和二阶相变的相边界。最后，该程序还可以计算非简谐声子谱，包括声子线宽，以及声子谱函数。我们回顾了随机自洽调和近似及其动力学扩展的理论框架，特别强调了该理论中存在的变量的物理解释，这些变量可以启发与任何其他非调和理论的比较。一个模块化和灵活的Python环境用于实现，它允许与其他包进行干净的交互。我们简要地介绍了一个玩具模型的计算来说明代码的潜力。
2021-03-05 cond-mat.mtrl-sci
Advanced Post-Processing Techniques of Molecular Dynamics Simulations in Studying Strong Anharmonic Thermodynamics of Solids
虽然在低温下具有小非谐性的材料的振动热力学已经基于谐波声子近似得到了很好的理解;在高温下，这种理解必须适应声子如何与其他声子或其他激发相互作用。我们将看到，声子-声子相互作用引起有趣的耦合问题，并从根本上改变材料的平衡和非平衡性质，例如，材料的热膨胀、热力学稳定性、热容、光学性质、热输运和其它非线性性质。尽管非谐晶格动力学非常重要，但迄今为止人们对它的认识还很有限，大多数晶格动力学的研究仍然依赖于调和或准调和模型。近年来，随着计算模型的发展，分子动力学模拟中的原子轨道可以提取非谐信息。例如，振动能谱，有效势能面和声子-声子相互作用通道可以从这些随机轨道中导出。这些相互依赖的方法被用来成功地揭示强非谐波现象，而传统的谐波模型则严重失败，例如，赤铜矿的负热膨胀和金红石的高温热稳定性。
2015-10-19 cond-mat.mtrl-sci
Softening of Vibrational Modes and Anharmonicity Induced Thermal Conductivity Reduction in a-Si:H at High Temperatures
本研究开发神经进化机器学习势模拟a-Si:H原子间相互作用，通过HNEMD方法揭示其热导率随温氢浓度增加因振动模式软化和非简谐性降低，为硅基器件热管理提供见解。
2025-02-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Quantum effects in muon spin spectroscopy within the stochastic self-consistent harmonic approximation
在μ子自旋转动实验中，正离子注入μ子由于质量轻，零点振幅大。宿主材料的量子力学计算通常将μ子视为点杂质，忽略了这种大的振动振幅。作为一阶修正，μ子零点运动通常在谐波近似下描述，尽管晶体势有很大的非谐性。在这里，我们应用随机自洽谐波近似，量子变分方法设计，包括强非谐效应的总能量和振动频率的计算，为了克服这些限制，并提供一个准确的从头计算描述的μ子的量子性质。我们应用这种全量子处理的教科书情况下的金属系统，如铁，镍，钴，包括MnSi和MnGe的μ子接触超精细场的计算，显着提高与实验的一致性。我们的结果表明，μ子的振动频率强烈重整化的非谐性。最后，在对比的谐波近似，我们表明，包括量子非谐波动，μ子稳定在八面体铁的bcc网站。
2019-07-19 cond-mat.mtrl-sci
Electronic friction-based vibrational lifetimes of molecular adsorbates: Beyond the independent atom approximation
我们评估振动阻尼率的双原子吸附在金属表面的局部密度摩擦近似（LDFA）内计算的准确性。一个原子在分子（AIM）类型的电荷分配计划占分子内的贡献，并克服了系统低估的非绝热损失内获得流行的独立原子近似。与理论和实验基准数据的定量协议表明LDFA-AIM作为一个有效的和可靠的方法来考虑电子耗散的从头计算分子动力学模拟的表面化学反应。
2015-06-23 cond-mat.mtrl-sci
Phonon anharmonicities in graphite and graphene
我们确定从第一性原理的有限温度特性-线宽，线位移，和寿命-的关键振动模式，占主导地位的非弹性损耗石墨材料。在石墨中，拉曼激活的E2 g模式的声子线宽被发现随温度降低;这种异常行为完全由电子-声子相互作用驱动，并且不会出现在近简并的红外激活的E1 u模式中。在石墨烯中，在K处的A“1模式的声子非谐寿命和衰减通道在G处的E2 g上占主导地位，并且与声学声子强烈耦合，突出了碳基互连中的弹道输运如何需要仔细设计声子衰减和热化。
2007-10-25 cond-mat.mtrl-sci
Role of anharmonic phonon scattering in the spectrally decomposed thermal conductance at planar interfaces
深入了解固体之间的振动传热机制对于纳米材料的有效热工程和控制至关重要。通过计算流经两种材料之间界面的热流的谱分解，研究了平面接触中两种声学失配固体之间的非谐散射和界面热传导的频率依赖性。计算的基础上分析的原子振动的相关性，使用非平衡分子动力学模拟提取的数据。非谐相互作用产生的非弹性效应显着促进热传递的两个质量失配的面心立方晶格之间，即使在频率超过截止频率的较重的材料，由于（i）增强消散的倏逝振动模式和（ii）频率加倍和频率减半的三声子能量转移过程中的接口。结果提供了大量的洞察界面能量传递机制，特别是在高温下，非弹性效应变得重要，其他计算方法是无效的。
2014-10-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic dephasing in the electron-phonon interaction
University of Cambridge（剑桥大学）
本研究推导含非谐三声子相互作用的电子-声子耦合散射率表达式，实现其第一性原理计算方法，明确有限声子寿命对电子-声子耦合评估的重要性，为相关研究提供平台。
2026-08-11 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph quant-ph
Self-consistent phonon calculations of lattice dynamical properties in cubic SrTiO$_{3}$ with first-principles anharmonic force constants
提出了一个适用于严重非谐系统的计算非谐声子频率和声子寿命的\textit{ab initio}框架。我们采用自洽声子（SCPH）理论与微观非谐力常数，这是从密度泛函计算提取使用最小绝对收缩和选择算子技术。我们应用该方法的高温相SrTiO $_{3}$，并获得定义良好的声子准粒子是免费的虚频。在这里，我们表明反铁磁畸变模式的非简谐声子频率在立方到四方相变的临界温度附近显着取决于系统尺寸。通过微扰理论的SCPH的结果，声子寿命计算立方SrTiO $_{3}$，然后使用玻尔兹曼输运方程的弛豫时间近似预测晶格热导率。所提出的方法是有效的和准确的，铺平了道路的热力学，动力学和传输性能的系统具有严重的非谐性，包括热电，铁电和超导材料的可靠描述。
2015-08-19 cond-mat.mtrl-sci
Soft Anharmonic Coupled Vibrations of Li and SiO4 Enable Li-ion Diffusion in Amorphous Li2Si2O5
本文采用准弹性（QENS）和非弹性中子散射（INS）研究方法，辅以从头算分子动力学模拟（AIMD），对Li+在晶态和非晶态Li2Si2O5中的扩散和原子动力学行为进行了研究。非晶相Li_2Si_2O_5的QENS测量显示了一个窄的温度窗口（700 < T < 775 K），表现出明显的准弹性展宽，对应于Li+向晶相的快速扩散和SiO_4单元的弛豫。我们的INS测量清楚地表明，在低能量（低E）的超离子非晶相，消失在非超离子结晶相的状态（PDOS）的大声子密度的存在下，证实了低E模式在Li+扩散的作用。受挫折的能量景观和主机的灵活性（由于随机取向和振动运动的SiO4多面体单元）在扩散的Li+中起着至关重要的作用。我们使用AIMD模拟来确定这些低辐射模式涉及大幅度的Li振动和非晶相中的SiO4振动。在升高的温度下，这些振动动力学通过桨轮状耦合机制加速Li+扩散。在775 K以上，这些SiO4振动动力学通过将SiO4和Li+锁定到自由能景观的更深的最小值中并在结晶相中消失来驱动系统进入结晶相。实验和模拟都提供了有价值的信息的原子水平的随机和振动动力学Li2Si2O5和它们的作用，Li+扩散和玻璃化。
2022-10-17 cond-mat.mtrl-sci
Probing anharmonic phonons by quantum correlators: A path integral approach
我们设计了一个有效的方案来确定振动特性的路径积分分子动力学（PIMD）模拟。该方法基于零时间Kubo变换的关联函数，并捕获由于温度和量子效应引起的势的非谐性。使用解析推导和数值计算的玩具模型的潜力，我们表明，两个不同的估计建立在PIMD关联函数充分表征的声子谱和非谐强度。第一个估计器与力-力量子关联函数相关联，并且可以访问量子系统的基频和热力学性质。第二个连接到位移-位移关联函数，并以高精度探测最低能量的声子激发。我们还证明，使用广义本征值方程，在标准的简正模方程，导致显着的加速在PIMD声子计算，无论是在更快的收敛速度和更小的时间步长偏置。在这个框架内，使用从头算PIMD模拟，我们计算的声子分散金刚石和高压I41/amd阶段的原子氢。我们发现，在后一种情况下，非谐性比以前估计的更强，并产生相当大的红移原子氢的振动光谱。
2021-03-17 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Zirconium Carbide as a High-Temperature Benchmark for the Beyond Quasi-Harmonic Method
University of Indianapolis（印第安纳波利斯大学）
本研究以碳化锆为高温基准，验证超越准谐波方法能准确捕捉非谐声子贡献，显著提升摩尔热容计算精度。
2026-09-09 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Vibrational lifetimes and viscoelastic properties of ultrastable glasses
本文通过解析理论与分子模拟研究超稳定玻璃，揭示线性粘弹性耗散与振动模式静态和动态性质的关系，并推导出无参数模量表达式，证明准局域化模式在玻色峰以下中频范围主导粘弹性响应。
2024-02-22 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
The vibrational properties of benzene on an ordered water ice surface
本文提出了一种CCSD（T）+PBE-D3混合方法来计算气相苯和苯吸附在有序水-冰表面的振动特征。我们比较我们的方法对实验记录的光谱和计算使用PBE-D3的方法（谐波和非谐波）的结果。计算使用质子有序XIh水冰表面组成的288个水分子，并与实验记录的ASW冰表面的光谱结果进行比较。我们显示的重要性，包括水冰表面光谱计算，由于所得的振动模式，频率和强度的红外光谱中看到的过渡。的整体强度图案转移从一个占主导地位的$ν_{11}$带在气相中的几个高强度载体的红外光谱的吸附苯。当用于吸附苯时，本文提出的混合方法实现了21 cm $^{-1}$的IR活性模式的RMSD，而非谐波和谐波PBE-D3方法分别为72 cm $^{-1}$和49 cm $^{-1}$。与实验相比，我们的气态苯混合模型也获得了最佳结果，与非谐波和谐波PBE-D3方法的55 cm $^{-1}$和31 cm $^{-1}$相比，IR活性模式的RMSD为24 cm $^{-1}$。为了便于分配，我们生成并提供了一个对应关系图的正常模式的气体和吸附的苯分子。最后，我们计算的频率偏移，$Δν$，吸附苯相对于其气相突出的表面相互作用对振动带的影响，并评估我们选择的色散校正密度泛函理论的适用性。
2021-07-15 astro-ph.EP cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Algebraic Approach to Molecular thermodynamics
基于李代数和离散对称性技术的代数模型被应用于分子热力学振动性质的分析。局域非谐效应用类Morse势描述，相应的非谐玻色子与SU（2）代数相关联。根据模型参数，导出了振动高温配分函数和相关的热力学函数。引入了与比热有关的临界温度的概念。给出了与该模型相关的量子形变的物理解释。
2002-03-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Diffuse Inelastic Neutron Scattering from Anharmonic Vibrations in Cuprite
该研究通过非弹性中子散射和分子动力学模拟，揭示了赤铜矿在高温下弥散非弹性散射源于氧原子与铜原子非谐相互作用导致的随机相位偏移。
2023-09-02 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph
Time-resolved Raman Spectroscopy of Optical Phonons in Graphite: Phonon Anharmonic Coupling and Anomalous Stiffening
利用时间分辨拉曼光谱研究了石墨中光学声子的非谐耦合和电子-声子相互作用。从超快激发后G模瞬态反斯托克斯散射的衰减，我们测量了带心光学声子的寿命为2.2+/-0.1ps。我们还观察到一个瞬态硬化的G-模式声子，一个效果归因于高电子温度的电子-声子耦合的减少。
2009-08-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Dynamic disorder, phonon lifetimes, and the assignment of modes to the vibrational spectra of methylammonium lead halide perovskites
本文报道了80 ~ 370 K温度范围内甲基卤化铅铵单晶（MAPbX_3，X = I，Br，Cl）的拉曼和太赫兹吸收光谱。这些结果与密度泛函理论的声子计算结果吻合良好。1实验光谱和计算的振动模式的比较，使50和3500 cm-1之间的大部分振动特征的信心分配。甲基铵阳离子的重新取向，在正交到四方相变时在其空腔中解锁，在形成不同化合物的振动光谱中起着关键作用。计算表明，这些动力学效应分裂拉曼峰，并创建更多的结构比预测的独立的谐波模式。这就解释了实验光谱中存在额外的峰，这是早期研究中混淆的原因。我们讨论奇异的功能，特别是扭转振动的C-N轴，这是唯一的分子模式，强烈影响的晶格的大小。从光谱线宽的分析，我们发现，MAPbI 3显示出异常短的声子寿命，这可以与低的晶格热导率。我们表明，光学，而不是声学声子散射很可能在室温下在这些材料中占上风。
2016-06-06 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
