Roadmap for electronic structure, anharmonicity, and electron-phonon calculations in locally disordered inorganic and hybrid halide perovskites
Univ Rennes, INSA Rennes, CNRS, Institut FOTON - UMR 6082（雷恩大学，雷恩国立应用科学学院，法国国家科学研究中心，FOTON研究所）；Computation-based Science and Technology Research Center, The Cyprus Institute（塞浦路斯研究院计算科学与技术研究中心）；Univ Rennes, ENSCR, INSA Rennes, CNRS, ISCR - UMR 6226（雷恩大学，雷恩高等师范学院，雷恩国立应用科学学院，法国国家科学研究中心，ISCR研究所）；Oden Institute for Computational Engineering and Sciences, The University of Texas at Austin（德克萨斯大学奥斯汀分校奥登计算工程与科学学院）；Department of Physics, The University of Texas at Austin（德克萨斯大学奥斯汀分校物理系）
本文提出了一种基于特殊位移方法的原位方法，用于研究无机和混合卤化物钙钛矿的局部无序电子结构、非谐振性和电子-声子耦合，以预测温度依赖的物理性质。
2026-02-08 cond-mat.mtrl-sci
Phonons and Anomalous Thermal Expansion Behaviour in Crystalline Solids
利用非弹性中子散射和晶格动力学技术对几种开框架化合物的反常热膨胀行为进行了广泛的研究。这些化合物涉及增加的结构复杂性和柔性水平，这导致热膨胀系数的增加值接近巨大值。在几种化合物中，中子非弹性散射实验已经对低能量范围内声子的非谐性进行了定量估计，从而定量地解释了观测到的热膨胀。发现非谐性比通常材料的非谐性大一个数量级。晶格动力学计算正确地预测了中子实验中观察到的非谐性，并揭示了所涉及的声子的整体性质。在显示负热膨胀的化合物中，负责的声子具有相当低的能量，高达10 meV。在大多数化合物中，非简谐声子遍布布里渊区，而在某些情况下，特定的声子仅限于某些波矢。在所有这些化合物中，负责异常行为的特定声子的性质是不同的。这些声子通常涉及多面体单元的横向振动、振动和内部畸变。本文综述了近年来对反常热膨胀行为认识的进展。
2017-11-20 cond-mat.mtrl-sci
The Phonon Quasiparticle Approach for Anharmonic Properties of Solids
晶格非谐性的知识对于阐明结晶固体中独特的热性质是必不可少的。然而，精确的\textit{ab initio}调查晶格非谐遇到困难，由于繁琐的计算。在这里，我们介绍了声子准粒子的方法，并审查其应用于各种材料。该方法通过将\textit{ab initio}分子动力学和晶格动力学计算相结合来有效且可靠地解决晶格非谐性。因此，原则上，它考虑了完全的非谐效应，克服了\textit{ab initio}分子动力学典型的有限尺寸效应。在弱非谐和强非谐系统的热力学和热输运性质的计算中证明了该方法的有效性。
2021-12-21 cond-mat.mtrl-sci
Ultralow thermal conductivity from transverse acoustic phonon suppression in distorted crystalline α-MgAgSb
低热导率有利于保持热电材料两端之间的温度梯度，以确保连续的电子电流产生。在高性能热电材料中，存在两种主要的低热导率机制：PbTe和SnSe中的声子非谐性和AgCrSe 2和CuCrSe 2中的动力学无序导致的声子散射，这已被非弹性中子散射成功地揭示。利用中子散射和从头计算方法，本文报道了α-MgAgSb中声子非谐诱导的超低晶格热导率与静态局域结构畸变的结合机制。由于横向声学声子几乎完全被化合物的内在扭曲岩盐亚晶格散射，热主要由纵向声学声子传输。α-MgAgSb超低的热导率是由于其结构畸变改变了原子动力学，这为提高类似热电材料的性能提供了一种可能的微观途径。
2020-01-20 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Soft Anharmonic Coupled Vibrations of Li and SiO4 Enable Li-ion Diffusion in Amorphous Li2Si2O5
本文采用准弹性（QENS）和非弹性中子散射（INS）研究方法，辅以从头算分子动力学模拟（AIMD），对Li+在晶态和非晶态Li2Si2O5中的扩散和原子动力学行为进行了研究。非晶相Li_2Si_2O_5的QENS测量显示了一个窄的温度窗口（700 < T < 775 K），表现出明显的准弹性展宽，对应于Li+向晶相的快速扩散和SiO_4单元的弛豫。我们的INS测量清楚地表明，在低能量（低E）的超离子非晶相，消失在非超离子结晶相的状态（PDOS）的大声子密度的存在下，证实了低E模式在Li+扩散的作用。受挫折的能量景观和主机的灵活性（由于随机取向和振动运动的SiO4多面体单元）在扩散的Li+中起着至关重要的作用。我们使用AIMD模拟来确定这些低辐射模式涉及大幅度的Li振动和非晶相中的SiO4振动。在升高的温度下，这些振动动力学通过桨轮状耦合机制加速Li+扩散。在775 K以上，这些SiO4振动动力学通过将SiO4和Li+锁定到自由能景观的更深的最小值中并在结晶相中消失来驱动系统进入结晶相。实验和模拟都提供了有价值的信息的原子水平的随机和振动动力学Li2Si2O5和它们的作用，Li+扩散和玻璃化。
2022-10-17 cond-mat.mtrl-sci
Experimental evidence of disordered crystalline premixing in sputter-deposited Ni(V)/Al multilayers
本研究通过扫描透射电子显微镜直接证实Ni(V)/Al溅射多层膜界面存在无序FCC固溶体预混合相，而非先前预测的非晶层，其稳定性与电子熵贡献相关。
2025-08-02 cond-mat.mtrl-sci
Conductivity crossover in nano-crystalline diamond films: Realization of a disordered superlattice-like structure
我们提出了一批不同氮浓度的纳米金刚石薄膜的电输运特性，并解释了半导体异质结构的无序准超晶格模型的导电机制。合成的热灯丝化学气相沉积技术，在薄膜中的结构无序的程度，从拉曼光谱证实，被发现是可控的，导致在过渡的导电机制从本地化和激活的金属导电制度。因此，通过在低温下的高场磁阻测量，我们牢固地建立了从跳跃到3D弱局部化的电导率交叉。长的电子退相时间和其弱的温度依赖性表明金刚石基高速器件应用的可能性。
2012-07-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exchange Interactions in Paramagnetic Amorphous and Disordered Crystalline CrN-based Systems
我们提出了第一性原理超原胞方法，用于计算在高温顺磁状态下具有任意程度的结构和化学无序的磁性材料的交换相互作用。它是基于系统的总磁能投影到局部对簇上，允许相互作用独立地变化，作为对局部环境的响应。我们证明了我们的方法，通过推导振动结晶CrN，Ti $_{0.5}$ Cr $_{0.5}$ N固溶体，以及在非晶CrN的距离相关的交换相互作用。我们的方法揭示了强烈的本地环境影响，在所有三个系统。在非晶的情况下，我们使用的交换相互作用的非共线磁基态搜索的全套。
2013-06-13 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonicity in Thermal Insulators: An Analysis from First Principles
该研究针对强热绝缘体微观非简谐机制认知不足的问题，对465种材料分类并对58种做完全非简谐从头算Green-Kubo计算，发现28种低热导率材料，揭示强非简谐动力学由亚稳态本征缺陷结构探索驱动，修正了传统微扰方法的假设。
2023-04-26 cond-mat.mtrl-sci
Comparison of various schemes to determine the Young's modulus of disordered carbon nanomembranes compared to crystalline graphene
本文以碳纳米膜为例比较三种确定杨氏模量的方法，指出经仔细调整的应力-应变模拟可给出与实验一致的正确结果，并给出可信模拟步骤。
2024-11-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Unified theory of thermal transport in crystals and disordered solids
晶体和玻璃表现出根本不同的热传导机制：晶体的周期性允许激发携带热量的传播振动波，正如Peierls首先讨论的那样;在玻璃中，缺乏周期性打破了Peierls的图像，热量主要通过振动模式的耦合来携带，通常由Allen和Feldman引入的谐波理论描述。因此，非谐性或无序性是晶体或玻璃中热导率的限制因素;迄今为止，没有输运方程能够同时解释这两种情况。在这里，我们推导出这样的方程，导致热导率降低到Peierls和Allen-Feldman限制，分别在非谐和有序或谐和无序固体，同时也涵盖了中间制度，这两种效果是相关的。这种方法还解决了长期存在的问题，准确预测具有超低或玻璃状热导率的晶体的热性能，正如我们所展示的应用于这类热电材料的代表。
2019-01-07 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen phase-IV characterization by full account of quantum anharmonicity
我们设计了一个框架，即使在强量子非谐性的情况下，精确计算分子晶体中的声子。我们的方法是基于路径积分分子动力学模拟的声子松原格林函数的静态极限的计算。我们的方法具有非常低的方差，这使得人们可以计算准确的声子频率后，几皮秒的核动力学，它是进一步稳定的使用适当的约束位移算子。我们将其应用于高压下的固态氢。对于第三阶段，我们预测的红外（IR）和拉曼活性振动子同意非常好的实验。然后，我们通过与振动数据的直接比较来表征第IV相的晶体对称性，并确定其拉曼和红外振动子峰的特征。
2022-06-08 cond-mat.mtrl-sci
Theory of the phonon spectrum in host-guest crystalline solids with avoided crossing
我们建立了一个分析模型来描述具有重客体原子（Rattlers）的主客体晶格的声子色散关系。至关重要的是，该模型还考虑了由非谐性引起的声子阻尼。低能态的谱中包含类声模和类光模，它们具有典型的避免交叉现象，可以通过考虑主晶格和客体晶格之间的动力学耦合来解析推导。在模型中包含粘性非谐阻尼，使我们能够，第一次，计算振动态密度（VDOS）和比热，揭示存在一个玻色子峰（BP）连接到一个非谐性涂抹范霍夫奇点。当增加主体和客体动力学之间的耦合强度，并通过降低软光学模式的能量，BP异常变得更强，它向低频移动。此外，我们发现BP频率和软光学类模式的能量之间的鲁棒线性相关。该框架提供了一个有用的模型，通过控制VDOS来调整主-客体晶格的热性质，这对于优化热导率以及这些材料中的能量转换效率至关重要。
2020-02-19 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
A Heuristic Quantum-Classical Algorithm for Modeling Substitutionally Disordered Binary Crystalline Materials
提高能量计算的效率和准确性一直是材料信息学领域的重要和持续的兴趣，该领域将机器学习技术应用于计算材料数据。在这里，我们提出了一个启发式量子经典算法，有效地建模和预测替代无序二元晶体材料的能量。具体而言，设计和训练在晶格位点的数量上线性缩放的量子线路，以预测指数缩放特征空间中的量子化学模拟的能量。该电路使用从经典计算的量子化学模拟获得的数据通过经典监督学习进行训练。作为训练过程的一部分，我们引入了一个子例程，该子例程能够检测和纠正输入数据中的异常。该算法被证明在复杂的层状结构的锂钴酸盐系统，广泛使用的锂离子电池正极材料组分。我们的研究结果表明，所提出的量子线路模型提出了一个合适的选择，从这样的量子力学系统中获得的能量建模。此外，异常数据的分析提供了重要的见解研究系统的热力学性质。
2021-02-02 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph quant-ph
Probing Anharmonic and Heterogeneous Carrier Dynamics Across Sublattice Melting in a Minimal Model Superionic Conductor
The University of Osaka（大阪大学）；Nagoya University（名古屋大学）；National Institute of Advanced Industrial Science and Technology（产业技术综合研究所）；RIKEN（理化学研究所）；Institute of Integrated Research, Institute of Science Tokyo（东京科学大学综合研究机构）
本文研究了超离子导体中子格子熔化和快速离子传输的微观起源，提出了一种化学中性且简化的二元模型，通过分子动力学模拟揭示了三种动力学阶段，并展示了通过调节密度控制子格子熔化的方法，为设计机械稳定的超离子导体提供了统一的微观基础。
2026-06-04 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Significant four-phonon scattering and its heat transfer implications in crystalline Ge$_2$Sb$_2$Te$_5$
本研究通过第一性原理结合玻尔兹曼输运方程，发现晶体Ge$_2$Sb$_2$Te$_5$中四声子散射显著，可大幅降低晶格热导率，打破热导率T⁻¹标度关系，为相关材料热输运研究提供新方向。
2023-12-15 cond-mat.mtrl-sci
Machine Learning Modeling of Temperature-Dependent Optoelectronic Properties of Anharmonic Solid Solutions
Universitat Politècnica de Catalunya（加泰罗尼亚理工大学）；Research Center in Multiscale Science and Engineering, Universitat Politècnica de Catalunya（加泰罗尼亚理工大学多尺度科学与工程研究中心）；Departament d’Enginyeria Electrònica, Universitat Politècnica de Catalunya（加泰罗尼亚理工大学电子工程系）；Institució Catalana de Recerca i Estudis Avançats (ICREA)（加泰罗尼亚高级研究学院）
本研究通过结合从头计算与机器学习，实现对非谐固溶体光电子性质的精确预测，揭示了化学无序、晶格动力学与电子结构的相互作用。
2026-02-24 cond-mat.mtrl-sci
Unexpected crystalline homogeneity from the disordered bond network in La(Cr0.2Mn0.2Fe0.2Co0.2Ni0.2)O3 films
设计和理解钙钛矿氧化物的功能电子和磁性需要控制和调整底层晶格。在这里，我们报告的结构，包括氧和阳离子的位置，单晶，熵稳定的钙钛矿氧化物薄膜的La（Cr0.2Mn0.2Fe0.2Co0.2Ni0.2）O3生长在SrTiO 3（001）。母体材料的范围从斜方晶系（LaCrO 3、LaMnO 3和LaFeO 3）到菱方晶系（LaCoO 3和LaNiO 3），并且第一性原理计算表明这些结构图案在能量上几乎是简并的，并且应该是高度畸变的。尽管这种非凡的局部结构无序的B-位亚晶格，我们发现一个结构，具有意想不到的宏观晶体均匀性与明确的正交晶胞，其取向被证明是由应变和晶体结构的衬底上生长的薄膜（La0.3Sr0.7）（Al0.65Ta0.35）O3（LSAT）和NdGaO 3（110）的控制。此外，量化的原子位置内的单位细胞揭示，正交畸变是小的，接近LaCrO 3，这可能是由无序平均和平均离子半径的组合驱动。这是理解设计新的晶体图案和通过控制构型复杂性调节功能特性的规则的第一步。
2020-04-06 cond-mat.mtrl-sci
Multiwavelength Raman spectroscopy analysis of a large sampling of disordered carbons extracted from the Tore Supra tokamak
无序碳通常表现出复杂的拉曼光谱，有四到六个组分。在这里，使用多波长拉曼显微镜（325.0，514.5，785.0 nm）分析了各种各样的无序碳，形成具有各种各样结构的样品集合。它们使我们能够将纳米结晶石墨已知的拉曼行为扩展到无定形碳，（与激发波长的依赖性）以及将无定形碳已知的其他拉曼行为扩展到纳米结晶石墨，（使用不同激发波长探测的最小簇尺寸的差异）。将实验光谱与使用已知定律构建的模拟光谱进行比较，以证明新的加宽来源。
2014-01-13 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Theory of anharmonic phonons in 2D crystals
采用解析和数值晶格动力学方法研究了蜂窝晶格结构原子单层薄晶体中的非谐效应。从一个三阶和四阶非谐耦合的半经验模型出发，研究了广义波矢依赖的Grüneisen参数、热张力和热膨胀系数随温度和晶体尺寸的变化的面内和面外（弯曲）模分量.从共振的位移-位移关联函数，我们得到的重整化和衰减率的平面和弯曲声子的温度，波矢和晶体尺寸的函数在经典和量子制度。石墨烯的定量结果。在那里，我们发现，从负到正的热膨胀的转变温度降低与较小的系统尺寸和通过重整化的弯曲模式的频率。在整个布里渊区广泛的数值分析探讨各种衰减和散射通道。研究了Normal过程和Umklapp过程的相对重要性。这项工作是补充晶体膜理论和计算研究的非谐波效应在二维晶体。
2015-04-19 cond-mat.mtrl-sci
Carrier Mobility of Strongly Anharmonic Materials from First Principles
针对强非谐系统中准粒子图像失效的问题，结合ab initio分子动力学与Kubo-Greenwood形式式提出非微扰随机方法计算载流子迁移率，克服收敛难题并揭示非谐高阶耦合对迁移率温度依赖性的主导作用。
2024-08-23 cond-mat.mtrl-sci
Glassy, Gardner-like Phenomenology in Minimally Polydisperse Crystalline Systems
我们报告的非平衡相的物质，最低限度的无序晶体相，我们发现存在于最大的无定形玻璃和理想的晶体之间。尽管这些近晶体看起来高度有序，但它们显示出类似于在非晶态固体中观察到的玻璃状和堵塞特征。在结构上，它们表现出弱力和小粒子间间隙的概率分布以及振动态的平坦密度的幂律缩放。动态地，它们在特征压力以上显示出异常老化。从数量上看，这种无序的晶体相与最无序固体中的Gardner样相有很多共同之处。近晶体应该服从实验实现在商业上可获得的颗粒系统，是必不可少的验证理论的非晶材料。
2018-07-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Enhanced elastic stability of a topologically disordered crystalline metal--organic framework
本研究通过对比拓扑非周期MOF（TRUMOF-1）与有序MOF-5，发现非周期拓扑可抑制弹性不稳定性，增强框架弹性稳定性，为框架材料力学设计提供反直觉新思路。
2023-12-21 cond-mat.mtrl-sci
Unearthing the foundational role of anharmonicity in heat transport in glasses
该研究指出传统Allen-Feldman玻璃热输运理论的简谐近似会导致体热导率发散，其符合实验结果源于有限尺寸效应，证实非谐效应是预测固体有限热导率的必要条件。
2023-07-14 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Designing Disorder into Crystalline Materials
晶体是以周期性顺序为特征的物质状态。然而，晶体材料可以以许多形式隐藏无序，例如组成、原子位移、键合排列、分子取向、构象、电荷状态、轨道占位或磁性结构的非重复变化。疾病有时可能是随机的，但更常见的是相关的。对无序晶体的前沿研究现在试图控制和利用这些相关无序状态中持续存在的不寻常模式，以获得常规晶体无法获得的功能反应。在这篇评论中，我们调查的核心设计原则，在材料化学家的处置，允许有针对性的控制相关的障碍。我们展示了这些原则-通常由长期研究的统计力学模型提供信息-可以应用于出乎意料的广泛材料，包括有机物，超分子组装，氧化物陶瓷和金属-有机框架。最后，我们与一个前瞻性的讨论令人兴奋的链接功能在响应媒体，热电，拓扑阶段，和信息存储。
2019-12-01 cond-mat.mtrl-sci
Stress-stress correlations in two-dimensional amorphous and crystalline solids
本文用经典弹性理论结合实验与模拟数据，证明二维非晶固体与各向同性晶体固体在静态应力-应力关联上不可区分，且 pinch-point 奇点并非非晶独有，证实了静态应力关联的普适性。
2025-06-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Magnetic Properties of disordered CoCu alloys:A first principles approach
结晶Co $_{x}$ Cu $_{1-x}$合金在整个浓度范围内表现出有趣的磁性行为。本文采用完全自洽的第一性原理方法研究了该体系的电子结构和磁性，给出了态密度、磁矩、自旋磁化率和居里温度的变化结果。
1999-09-10 cond-mat.mtrl-sci
Disordered, Quasicrystalline and Crystalline Phases of Densely Packed Tetrahedra
Ulam将所有坚硬的凸形都定义为比球形更致密的堆积，球形的最大堆积分数为π = π/ \sqrt 18 ~ 0.7405。对于许多形状，简单的晶格填充很容易超过这个填充分数。对于正四面体，这个猜想直到最近才被证明是正确的;通过几何构造获得了有序排列，其中，π = 0.7786，随后在数值上压缩到π = 0.7820。在这里，我们展示了四面体的包装比这好得多，而且是以一种完全出乎意料的方式。遵循概念上不同的方法，使用热力学计算机模拟，使系统自然地向高密度态发展，我们观察到，硬四面体的流体经历了一阶相变的十二方准晶，它可以被压缩到一个包装分数为0.8324。通过压缩准晶体的晶体近似物，我们得到的最高填充分数是ε = 0.8503。如果准晶的形成被抑制，系统将保持无序，堵塞，并压缩到ε = 0.7858。堵塞和结晶之前都是由熵驱动的过渡，从一个简单的流体的独立四面体到复杂的流体，其特征在于四面体排列在密集的局部图案，形成一个在过渡的结晶网络。我们报告的准晶代表了第一个例子的准晶形成的硬或非球形颗粒。我们的研究结果表明，粒子形状和熵可以产生高度复杂的，有序的结构。
2010-12-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
The Origin of the Glass-like Thermal Conductivity in Crystalline Metal-Organic Frameworks
教科书上认为声子，即，传播晶格波的能量量子是理想晶体中的主要热载体。因此，在许多晶体中，例如，体硅的热导率随温度的变化表现出经典的1/T关系，这是由于系统中占主导地位的Umklapp声子-声子散射。然而，许多结晶金属有机骨架的热导率非常低，并且显示出无、弱负甚至弱正的温度依赖性（玻璃状热导率）。在金属有机框架中，热输运是否仍可用声子来描述一直存在争议。本文通过对两种典型系统的研究，晶体沸石咪唑骨架-4（cZIF-4）和晶体沸石咪唑骨架-62（c-ZIF 62）的研究结果表明，金属-有机骨架材料中超低热导率是由于Zn和N原子之间的大质量差和大空穴引起的强声子本征结构散射所致。我们的平均自由程谱分析表明，传播和非传播的非谐振动模式存在于系统中，并作出了很大的贡献的热导率。相应的弱负或正的热导率的温度依赖性是源于传播和非传播的非谐振动模式之间的竞争。我们的研究提供了对金属有机框架中热传输的基本理解，并将指导使用金属有机框架的热相关应用的设计，例如，可燃气体储存、化学催化、太阳能热转化等。
2020-09-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Chemically-Disordered Transparent Conductive Perovskites with High Crystalline Fidelity
本文提出关联电子钙钛矿化学无序与输运性质的工作模型及主动设计框架，在 Sr$x$(Ti,Cr,Nb,Mo,W)O$3$ 外延薄膜中实现高结晶保真度、低电阻率与超宽带光学透明窗口，并利用团簇展开研究短程有序，为光学、自旋电子和量子器件提供性能提升。
2025-06-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Perturbation theory and thermal transport in mass-disordered alloys: Insights from Green's function methods
声子无序散射的最低阶量子微扰理论（费米黄金法则）已被用于预测几种半导体合金的热导率，并取得了令人惊讶的成功，因为它的基本假设是弱无序和稀无序。在本文中，我们解释了这是如何可能的情况下，最大的质量无序镁$_2$硅$_{1-x}$锡$_x$。我们使用切比雪夫多项式格林函数方法，允许一个非常大的系统（数千万个原子）上的无序的全面治疗，以探测单个声子线宽和频率分辨的热输运。我们表明，微扰理论的成功起源于特定形式的质量无序条款的声子格林函数和非谐和无序散射之间的相互作用。
2022-05-02 cond-mat.mtrl-sci
Thermal Conductivity Modeling using Machine Learning Potentials: Application to Crystalline and Amorphous Silicon
使用密度泛函理论和玻尔兹曼输运方程对声子动力学和输运的基于第一性原理的建模已被证明在预测晶体材料的热导率方面是强大的，但是由于捕获无序结构的计算成本过高，特别是当准粒子“声子”模型崩溃时，其对于建模复杂晶体和无序固体仍然是不可行的。最近，机器学习回归算法显示出很大的希望，为原子建模的长度和时间尺度远远超出那些可实现的第一性原理计算的高精度的势场。在这项工作中，以晶体硅和非晶硅为例，我们开发了基于机器学习的势场来预测热导率。基于机器学习的原子间相互作用势是通过对构型空间中的势能面进行随机采样而从密度泛函理论计算导出的。然后用平衡分子动力学计算了非晶硅和晶体硅的热导率，与实验测量结果吻合得很好。这项工作记录了训练基于机器学习的势用于建模热导率的过程，并表明基于机器学习的势可以是一种很有前途的工具，用于建模具有强无序的结晶和非晶材料的热导率。
2019-07-22 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Defects from phonons: Atomic transport by concerted motion in simple crystalline metals
点缺陷在晶体材料中起着至关重要的作用，因为它们不仅影响热力学性质，而且对动力学过程也至关重要。虽然它们在热力学平衡中是必要的，但通常认为在本体中自发形成缺陷是极不可能的，除了接近熔点的温度。在这里，我们证明了通过原子模拟的过程，涉及协调的原子运动，引起缺陷的形成，实际上是频繁的体心立方金属，甚至下降到约50%的熔化温度。它表明，这种行为是密切相关的晶格振动的非谐性和平坦的能量景观沿某些结晶方向，一个功能，是不存在的，例如，面心立方晶格结构。这一见解对我们对这些材料的一般理解有影响，并为第4族过渡金属中所谓的异常扩散提供了补充解释。
2019-12-04 cond-mat.mtrl-sci
Origin of Glass-like Thermal Conductivity in Crystalline TlAgTe
本研究通过第一性原理计算结合非谐晶格动力学统一框架，揭示了晶体TlAgTe类玻璃低热导率源于Tl局域振动增强四声子散射抑制类粒子热输运，且强非谐性引发高频声子类波隧穿贡献相干热输运，为可调热导率材料设计提供依据。
2025-09-02 cond-mat.mtrl-sci
Transport simulations in hierarchically disordered nanostructures for thermoelectric material design
分级纳米结构材料，其中在各种长度尺度（在原子尺度、纳米尺度和介观尺度）引入无序是实现极低热导率和改善热电性能的最有前途的方向之一。在这里，我们从理论上研究这样一个系统，纳米晶材料与纳米孔之间的结晶区域。电子输运采用非平衡格林函数方法，声子输运采用分子动力学方法。
2019-02-28 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic phonons via quantum thermal bath simulations
针对数值模拟中准确包含非谐效应与核量子效应计算成本高的问题，提出结合量子关联子方法与量子热浴（QTB）的新方案提取非谐声子频率，在一维系统和固态氖中验证了其高效性与准确性。
2025-06-26 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Scalable construction of force-constant basis sets for large-scale anharmonic lattice-dynamical calculations
Kyoto University（京都大学）；National Institute for Materials Science（国立材料研究所）
本文提出一种集成高效特征值求解器的投影子力常数框架，可大幅降低计算成本，实现大规模、低对称性及高阶力常数的非谐晶格动力学计算，并在多种应用中验证其高效性与鲁棒性。
2026-09-15 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Observation of Extraordinary Vibration Scatterings Induced by Strong Anharmonicity in Lead-Free Halide Double Perovskites
本文通过定量测量与第一性原理计算，揭示无铅双钙钛矿 Cs2NaInCl6 中由键层级、八面体倾斜和 Cs+ 振动协同导致的强非谐性，解释了其超低热导率的成因。
2024-06-13 cond-mat.mtrl-sci
Solidification fronts in supercooled liquids: how rapid fronts can lead to disordered glassy solids
我们确定的速度结晶（或更一般地说，固化）前，因为它前进到均匀的液相后，系统已淬火到结晶区的相图。我们通过假设系统的动力学密度泛函理论模型和应用边际稳定性准则来计算波前速度。我们的研究结果也适用于相场晶体（PFC）凝固模型。随着凝固前沿进入不稳定液相，前沿后面的密度分布产生密度调制，并且这些调制的波长是动态选择的量。对于浅猝灭，所选择的波长恰好是晶相的波长，因此形成了良好有序的晶态。然而，当系统被深度淬火时，我们发现这个波长可以与晶体的波长有很大的不同，这样凝固前沿自然会在系统中产生无序。随后必须发生显着的重排和老化的系统，以形成规则的有序晶体，对应于自由能最小值。每当一个锋从随机的初始条件发展起来时，就会引入额外的无序。我们说明这些发现与PFC获得的结果。
2012-09-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Lattice thermal conductivity in the anharmonic overdamped regime
本文结合 Green-Kubo 理论与随机自洽谐近似，提出可处理强非谐、过阻尼及结构相变的晶格热导率计算方法，并在 CsPbBr₃ 多相中获得与实验吻合的结果。
2025-03-19 cond-mat.mtrl-sci
Unfolding Bloch States in Disordered Systems
Chungbuk National University（忠北国立大学）；Advanced-Basic-Convergence Research Institute, Chungbuk National University（忠北国立大学先进基础融合研究所）；Korea Institute for Advanced Study（韩国高等研究院）；Ewha Womans University（梨花女子大学）；Institute for Multiscale Matter and Systems, Ewha Womans University（梨花女子大学多尺度物质与系统研究所）；Northeastern University（东北大学）；Jilin University（吉林大学）；State Key Laboratory of Integrated Optoelectronics, College of Electronic Science and Engineering, Jilin University（吉林大学电子科学与工程学院集成光电子学国家重点实验室）
本文提出了一种在无序系统中展开布洛赫态的方法，用于研究缺陷石墨烯中波函数层面的响应，如 Berry 曲率的重新分布。
2026-03-01 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic interatomic force constants and thermal conductivity from Grüneisen parameters: an application to graphene
声子介导的热导率，这是很大的技术相关性，根本上是由于原子间势的非谐散射而产生的。尽管其流行，准确的第一性原理计算的热导率仍然具有挑战性，主要是由于非谐原子间力常数（IFC）计算的高计算成本。与此同时，相关的非谐现象热膨胀更容易处理，可以从与晶体变形引起的声子频移相关的Grüneisen参数计算。在这项工作中，我们提出了一种新的方法来计算最大的立方IFC的Grüneisen参数数据。这允许经由便宜得多的途径近似地确定热导率。关键的见解是，尽管Grüneisen参数不可能包含立方IFC的所有信息，但它们仍然可以明确而准确地确定最大和最物理相关的参数。通过沿着明智设计的变形拟合各向异性Grüneisen参数数据，我们可以推导出（即，反向工程）主要立方IFC并估计三声子散射振幅。我们通过明确计算石墨烯的最大立方IFC和热导率来说明我们的方法，特别是对于其表现出极大的非谐位移和热导率贡献的平面外（弯曲）模式。我们的计算石墨烯不仅表现出合理的协议与既定的DFT结果，但也提出了一个教学的机会，引入一个优雅的分析处理的Grüneisen参数的通用两带模型。我们的方法可以很容易地扩展到更复杂的晶体材料与非平凡的非谐晶格效应。
2017-06-21 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph quant-ph
Ab initio Investigation of Thermal Transport in Insulators: Unveiling the Roles of Phonon Renormalization and Higher-Order Anharmonicity
Indian Institute of Science（印度科学学院）
本文通过从头计算方法研究绝缘体中的热传输现象，揭示了声子简并和高阶非谐性在热传导中的作用，提出了自洽声子简并方法和改进的非谐性处理方法。
2024-02-05 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Modal analysis of heat transfer across crystalline Si and amorphous SiO2 interface
利用最近提出的界面电导模态分析（ICMA）方法，研究了非谐模态对晶态Si和非晶态SiO2界面传热的贡献。我们的研究结果表明，约74%的热界面电导（TIC）来自扩展模式，占据超过58%的整个人口的振动模式在系统中。更有趣的是，虽然人口的纯本地化和界面模式的SiO2侧的人口是小于6倍的部分扩展模式，由这些本地化模式的TIC的贡献是从部分扩展模式的贡献的两倍以上。这样的观察，再一次证明了不可忽视的作用，局部模式，以促进热传递系统与打破对称性，并重申了这样一个事实，即忽略局部模式的贡献，在任何模态分析方法是一个过度简化的实际机制的热传递。正确地确定模态贡献是至关重要的，因为这些值直接用于确定温度相关的TIC，这对于具有无数应用（例如微电子学和光电子学）的绝缘体上硅（SOI）技术至关重要。
2018-07-17 cond-mat.mtrl-sci
Elastic moduli and thermal conductivity of quantum materials at finite temperature
提出基于非谐晶格动力学和玻尔兹曼输运方程的方法，结合TDEP与机器学习哈密顿量，计算量子材料有限温度下的弹性模量和热导率，在50-1200K硅上验证有效。
2024-09-18 cond-mat.mtrl-sci
Modeling ionic transport and disorder in crystalline electrodes using percolation theory
固体离子导体是电池和燃料电池的重要组成部分。在许多情况下，通过具有取代无序的晶体材料的离子传导可以用原子尺度晶格模型逾渗模拟来建模。本章回顾的离子逾渗理论描述了扩散路径的逾渗行为，确定了有助于离子传导的晶格位点的分数，并量化了扩散网络的曲折度。这些量可以与嵌入电池电极的体扩散率和容量有关。我们讨论了锂离子电池阴极中的无序岩盐和相关的晶体结构的应用程序，显示如何扩散途径和它们的曲折度随锂含量的短程顺序。所有示例都基于免费和开源的Dribble仿真软件。
2023-02-14 cond-mat.mtrl-sci
Transient localization in crystalline organic semiconductors
从Kubo公式导出的关系式表明，在杂质半导体中低于带隙频率的光学电导率测量可用于直接探测载流子的时间相关量子动力学。这允许提取基本量，如弹性和非弹性散射率，以及在无序系统的本地化长度。当应用到晶体有机半导体，一个初始的电子本地化所造成的大动态晶格无序被揭开，这意味着半经典输运的故障。
2011-01-24 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Accelerated Discovery of Crystalline Materials with Record Ultralow Lattice Thermal Conductivity via a Universal Descriptor
Northwestern Polytechnical University（西北工业大学）；CRISMAT, CNRS, Normandie Univ, ENSICAEN, UNICAEN（诺曼底大学，卡昂国立高等工程学院，法国国家科学研究中心材料研究化学实验室）；Thayer School of Engineering, Dartmouth College（达特茅斯学院塔克工程学院）；Institute Laue Langevin（朗之万研究所）；FZU - Institute of Physics of the Czech Academy of Sciences（捷克科学院物理研究所）；ShanghaiTech Laboratory for Topological Physics & School of Physical Science and Technology, ShanghaiTech University（上海科技大学物理科学与技术学院拓扑物理实验室）；Université de Lorraine, CNRS, IJL（洛林大学，法国国家科学研究中心，界面与层析实验室）
通过通用描述符和高通量筛选发现具有极低热导率的晶体材料，结合实验验证其极低热导率的成因
2025-11-27 cond-mat.mtrl-sci
Low-temperature anomalies in disordered solids: A cold case of contested relics?
非晶态固体表现出神秘的自由度的令人困惑的效应，这些自由度引起的热容和声子散射大大超过了对具有独特振动基态的固体的预期。特别重要的概念是声子散射在由液体淬火制成的非晶态固体中的明显的普遍性。为了使这种普遍性合理化，人们提出了无标度的方案，这些方案要么取决于裸露的结构自由度之间的长程相互作用，要么调用源于边缘稳定振动模式出现的长程临界性。相反，在一个对比的局部场景中，令人困惑的低温自由度是弱相互作用的，强非谐自由度，每个自由度都涉及几百个粒子的运动。在这种情况下，声子散射的普遍性是因为本地非谐共振的特征能量尺度和它们与声子的相互作用的强度都由玻璃化转变温度$T_g$设置，而它们的浓度由$T_g$处的动力学协同尺寸$ξ$设置。纳米尺度的长度$ξ$表现在共振的空间边界的振动激发中，这是所谓的玻色子峰的基础，以及玻璃半导体中非常深的拓扑中间带隙电子态，这与非晶硫族化物中的许多奇怪的光电现象有关。我讨论的优点，上述方案时，面对实验数据。
2018-10-10 cond-mat.dis-nn cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Interaction of Acoustic and Optical Phonons in Soft Bonded Cu-Se Framework of Large Unit Cell Minerals with Anionic Disorders
本研究通过调控阴离子无序，研究三种铜硒基矿物的声子相互作用，发现声学-光学支强散射及极短声子寿命导致低热导率，其中Cu26Nb2Sn6Se30Te2因高非谐性和框架软化而最具热电潜力。
2023-03-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Statistical Topology of Bond Networks with Applications to Silica
虽然晶体材料的晶胞知识是理解材料性质和行为的基础，但尽管经常存在相当大的中程有序，但无序材料的晶胞并没有明显的类似物。本文将材料的结构视为局部原子环境的集合，这些原子环境是从这些环境的一些潜在概率分布中采样的，其优点是提供了有序和无序材料的统一描述。晶体材料可以被视为特殊情况，其中潜在的概率分布高度集中在传统的晶胞周围。提出了四种适用于无序键网络的局域原子环境描述符，并应用于石英玻璃的分子动力学模拟。每一种都能可靠地区分在不同冷却速率下生产的玻璃的结构，其中$H_1$条形码和配位曲线提供了最佳分离。
2019-10-28 cond-mat.mtrl-sci cs.CG
Strong Crystalline Thermal Insulation Induced by Extended Antibonding States
本文合成低热导率晶体 AgTl₂I₃，结合实验与理论揭示 Ag-I 多面体的扩展反键态引发强非谐性与晶格软化，从而抑制声子传播和隧穿，为隔热材料设计提供新策略。
2025-05-13 cond-mat.mtrl-sci
Field-Selected Topological Buffering in a Disordered Skyrmion Crystal
Lanzhou University（兰州大学）；Beihang University（北京航空航天大学）；Ningbo University（宁波大学）
该研究通过大规模模拟揭示磁场可调控无序斯格明子晶体的拓扑缓冲，区分晶体无序化与拓扑电荷损失，确立拓扑缓冲为拓扑织构在无序介质中保持鲁棒性的机制。
2026-07-31 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Analyzing Heat Transport in Crystalline Polymers in Real and Reciprocal Space
本文结合实空间分子动力学与倒易空间 Boltzmann 输运方法，研究聚乙烯和聚噻吩热输运，强调机器学习势及高阶非谐性对获得一致热导率的关键作用。
2025-03-18 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
