s-d coupling enhanced phonon anharmonicity in copper-based compounds
具有超低热导率的材料对于有效的能量转换和热障涂层具有极大的兴趣。已知铜基半导体如铜硫属化物和卤化铜具有极低的热导率，而在铜基材料中观察到的低热导率的根本来源仍然难以捉摸。在这里，我们揭示了s-d耦合引起的巨声子非简谐性是铜化合物超低热导率的根本机制。在热振动条件下，Cu原子高占据3d轨道与未占据4s态的对称性控制强耦合显著降低了晶格势垒，增强了声子间的非简谐散射.这一认识得到了温度依赖性拉曼光谱测量的证实。我们的研究提供了在原子水平上将电子结构与声子振动模式联系起来的见解，从而揭示了依赖于电子-声子耦合的材料特性，如热电性和超导性。
2021-02-25 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonicity in the high-temperature Cmcm phase of SnSe: soft modes and three-phonon interactions
层状半导体SnSe是已知性能最高的热电材料之一。我们证明，通过第一性原理晶格动力学研究，高温CMCM相是一个动态平均在较低的对称性极小值分离非常小的能量障碍。与低温Pnma相相比，Cmcm相显示出声子软化和增强的三声子散射，导致低频模式的非谐阻尼，从而导致热输运。我们开发了一个重正化方案，以量化的软模式上的计算性能的影响，并确认的非谐性是一个固有的特征的CMCM阶段。这些结果表明，热绝缘体和热电材料的设计概念，基于位移不稳定性，并突出了材料表征的晶格动力学计算的力量。
2016-07-30 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonicity and scissoring modes in the negative thermal expansion materials ScF$_3$ and CaZrF$_6$
我们使用一种基于X射线对分布函数分析的方法来研究两种ReO $_3$类化合物：ScF $_3$和CaZrF $_6$的负热膨胀机制。平均和局部结构表明，这是由于动态刚性和半刚性的“剪切”模式，有利于观察到的NTE行为的灵活性的M-F-M链接（M = Ca，Zr，Sc）。这些动态失真的幅度是更大的CaZrF $_6$比ScF $_3$，这对应于与较大幅度的热膨胀在文献中报道的前者。我们表明，这种灵活性增强CaZrF $_6$由于岩盐订购混合的字符，这些剪切模式。此外，我们表明，在ScF $_3$负责的结构的灵活性和刚性的单元模式之间的非谐耦合有助于异常高的NTE行为在这种材料。
2020-02-03 cond-mat.mtrl-sci
Strong anharmonicity and high thermoelectric efficiency in high temperature SnS from first-principles
SnS和SnSe是具有共同相图的等电子材料。最近，SnSe被发现是最有效的本征热电材料在其高温Cmcm相高于800 K。利用第一性原理计算，在这里，我们表明，这两种材料的电子和振动性质是非常相似的，在这个阶段，因此，SnS也预计有一个高的热电优值在高温下在其Cmcm相。事实上，两种材料的电子功率因数和晶格热导率相当，这确保了相似的品质因数。与SnSe的情况一样，SnS在Cmcm相中的振动性质远非平凡，而是由巨大的非谐效应主导。它的声子谱被非谐性强重整化，一些特殊的面内模的谱函数描绘了反常的非洛仑兹轮廓。最后，我们表明，非微扰非谐效应的三阶力常数的晶格热导率的计算是至关重要的。我们的研究结果激发了新的实验在高温制度来衡量的指数的优点的SnS。
2019-06-05 cond-mat.mtrl-sci
Phonon anharmonicity in Cu-based layered thiophosphates
在这项工作中，我们进行了温度依赖的拉曼光谱研究三个层状金属硫代磷酸盐：CuInP 2S 6，CuCrP 2S 6，和CuInP 2S 6-In 4/3 P2 S6异质结构。这些材料是新兴的多铁性材料，CuInP 2S 6和CuInP 2S 6-In 4/3 P2 S6在室温下表现出铁电极化，而CuCrP 2S 6在低温下（分别为<145和<30 K）既反铁电又反铁磁。我们研究了这些化合物的拉曼光谱中的两个显著峰，即它们的P-P和P-S伸缩模。一阶线性拟合的模式软化产生类似于其他层状材料的系数。此外，声子衰减的分析揭示了占主导地位的非谐效应，而不是热膨胀。特别是，光学声子的衰减被发现是由三声子过程中的CuInP 2S 6和CuCrP 2S 6和四声子过程中的CuInP 2S 6-In 4/3 P2 S6异质结构。这些声子寿命被发现是小于1 ps，表明高散射率，并显示这些材料被用于热电应用的潜力。
2022-12-28 cond-mat.mtrl-sci
Thermal expansion coefficient and lattice anharmonicity of cubic boron arsenide
最近的测量一个不寻常的高热导率约1000 W m-1 K-1在室温下立方硼砷化物（BAs）确认从理论预测，并建议这种半导体化合物的热管理应用的潜在应用。材料的热膨胀系数和Grüneisen参数的知识有助于对其晶格非谐性的基本理解和评估其作为热管理材料的效用。然而，以前的理论计算的热膨胀系数和Grüneisen参数的BA产生不一致的结果。本文报道了从300 ~ 773 K的X射线衍射测量得到的BA的线性热膨胀系数。测量结果是在良好的协议与我们的从头计算，占原子相互作用的第五近邻。利用测得的热膨胀系数和比热，在300 K下得到BAs的Grüneisen参数为0.84 +/- 0.09，与从第一原理计算的值0.82非常一致，并且远低于先前的理论结果。我们的研究结果证实，BAs表现出更好的热膨胀系数匹配常用的半导体比其他高导热材料，如金刚石和立方氮化硼。
2019-06-14 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonicity in Thermal Insulators: An Analysis from First Principles
该研究针对强热绝缘体微观非简谐机制认知不足的问题，对465种材料分类并对58种做完全非简谐从头算Green-Kubo计算，发现28种低热导率材料，揭示强非简谐动力学由亚稳态本征缺陷结构探索驱动，修正了传统微扰方法的假设。
2023-04-26 cond-mat.mtrl-sci
Extreme anharmonicity determines the superionic transition in the prototypical antifluorite Li$_2$O
Universität Bremen（不来梅大学）；École Polytechnique Fédérale de Lausanne（洛桑联邦理工学院）；Paul Scherrer Institut (PSI)（保罗谢尔研究所）；Sapienza Università di Roma（罗马第一大学）
本文针对典型反萤石型Li$_2$O超离子导体，采用非微扰晶格动力学结合机器学习原子间势，发现极端非简谐性而非体积膨胀是其超离子转变的决定因素，为相关快离子转变研究提供了晶格动力学框架。
2026-10-14 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of phonon anharmonicity and negative thermal expansion in ScF3
采用基于密度泛函理论的非谐自由能方法研究了立方相三氟化钪（ScF 3）大负热膨胀的微观起源.我们表明，传统的准谐波近似（QHA）完全打破ScF3和四次非谐性，处理非微扰的自洽声子理论，是必不可少的再现所观察到的过渡从负到正的热膨胀系数和硬化的R4+软模加热。此外，我们表明，从三次非谐振动自由能的贡献，改进的自洽声子理论评估，是显着的和重要的，从四次非谐稳健的理解的热膨胀系数的温度依赖性。本研究的第一性原理方法使我们能够计算各种热力学性质的固体在热力学极限的三次和四次非谐性的影响。因此，它有望解决许多已知的问题，特别是在高温和强非谐材料的QHA为基础的预测显着。
2019-03-06 cond-mat.mtrl-sci
Giant Phononic Anisotropy and Unusual Anharmonicity of Phosphorene: Interlayer Coupling and Strain Engineering
磷烯是一种新兴的二维直接带隙半导体材料，具有不同于石墨烯、二硫化钼等二维材料的独特结构和电子性质，在纳米电子和光电领域具有广阔的应用前景。声子作为最重要的集体激发之一，是器件性能的核心，因为它们与电子和光子的相互作用决定了材料的载流子迁移率和发光效率。在这里，通过详细的第一性原理研究，它表明，单层磷烯表现出巨大的声子各向异性，值得注意的是，这种各向异性是完全相反的，它的电子对应，可以有效地调整应变工程。通过对单层磷烯的整个布里渊区进行采样，发现了几个“隐藏”方向，沿着这些方向，小动量声子被应变“冻结”，具有最小程度的非谐性。出乎意料的是，这些“隐藏”的方向与通常研究的扶手椅和曲折方向有本质的不同。光也洒在层间耦合的各向异性少层磷烯通过检查刚性层振动。磷烯的这些高度各向异性和应变可调的特性为其在热管理、热电子学、纳米电子学和声子学中的应用提供了新的可能性。
2015-02-02 cond-mat.mtrl-sci
Coherent control through phonon anharmonicity
研究通过超快双脉冲探测光谱直接观测声子频率随振幅变化，揭示了声子非谐性在热电材料中的动态调控机制，为未来热电材料设计提供新途径。
2026-02-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Effect of phonon anharmonicity on ferroelectricity in EuxBa1-xTiO3
调查铁电有序和量子涨落之间的竞争是必不可少的，以定制所需的功能的混合铁电和初期铁电系统，如（Ba，Sr）TiO 3和（Eu，Ba）TiO 3。最近，它已被证明，抑制量子涨落增加铁电有序（Eu，Ba）TiO 3和由于这些现象耦合到晶体相变，它是必不可少的了解声子的作用。在这里，我们观察到，不寻常的温度依赖性的钛酸钡得到抑制时，Ba 2+取代Eu 2+。这表现为β-四氢呋喃的减少（即，准铁电体）相变温度（150 K）和晶格四方性的完全抑制（在室温下，通过Eu 2+取代Ba 2+的40%）。我们量化了声子的非谐性，并观察到Eu 2+取代Ba 2+抑制了它（93%），从而降低了EuxBa 1-xTiO 3中的铁电有序温度。这表明，声子非谐性的调谐可能是一个重要的路线，以新颖的铁电材料。
2021-10-25 cond-mat.mtrl-sci
Roadmap for electronic structure, anharmonicity, and electron-phonon calculations in locally disordered inorganic and hybrid halide perovskites
Univ Rennes, INSA Rennes, CNRS, Institut FOTON - UMR 6082（雷恩大学，雷恩国立应用科学学院，法国国家科学研究中心，FOTON研究所）；Computation-based Science and Technology Research Center, The Cyprus Institute（塞浦路斯研究院计算科学与技术研究中心）；Univ Rennes, ENSCR, INSA Rennes, CNRS, ISCR - UMR 6226（雷恩大学，雷恩高等师范学院，雷恩国立应用科学学院，法国国家科学研究中心，ISCR研究所）；Oden Institute for Computational Engineering and Sciences, The University of Texas at Austin（德克萨斯大学奥斯汀分校奥登计算工程与科学学院）；Department of Physics, The University of Texas at Austin（德克萨斯大学奥斯汀分校物理系）
本文提出了一种基于特殊位移方法的原位方法，用于研究无机和混合卤化物钙钛矿的局部无序电子结构、非谐振性和电子-声子耦合，以预测温度依赖的物理性质。
2026-02-08 cond-mat.mtrl-sci
Effects of bulk and interfacial anharmonicity on thermal conductance at solid/solid interfaces
我们提出了经典的分子动力学模拟的结果，以评估非弹性声子过程在界面处和相邻的大块材料的界面热导的相对贡献。模拟系统是氩和“重氩”晶体之间的原型界面，这使得许多过去的计算研究进行比较。我们运行模拟交换的Lennard-Jones势与其谐波近似，以测试电导的非谐性的影响。结果证实了非谐性的存在与热导率随温度的增加有关，这支持了先前实验和理论工作的结论。然而，在模型Ar/重Ar系统中，界面处的非谐效应本身贡献了总热导的一小部分。在高温下的热传导的较大部分来自远离界面的非谐效应。这些意见支持的光谱能量密度，这表明，批量非谐过程增加界面电导的热化能量从低传输模式与高传输模式的比较。
2016-10-04 cond-mat.mtrl-sci
Metavalent Bonding-Induced Phonon Hardening and Giant Anharmonicity in BeO
Xi’an Jiaotong University（西安交通大学）；China Mobile Group Shaanxi Co., Ltd.（中国移动通信集团陕西有限公司）；Chongqing University（重庆大学）
本研究通过第一性原理计算对比两种晶相BeO的热输运特性，揭示亚价键诱导的巨非简谐性导致rs-BeO热导率极低，提出了亚价键材料的三项识别指标，为热电与相变材料筛选提供框架。
2026-09-25 cond-mat.mtrl-sci
Estimation of Grüneisen parameter of high-entropy-alloy-type functional materials
在热电材料和超导体等功能材料中，功能、电子结构和声子特性之间的相互作用是提高功能和理解机制的关键因素之一。本文第一部分简要回顾了用格吕奈森参数（γG）研究功能材料晶格非谐性的研究进展。可以发现，γG可以是用于大的晶格非谐性和用于检测功能材料中的非谐性幅度的变化的良好标度。然后，我们展示了最近开发的具有层状结构和NaCl型结构的高熵合金型（HEA型）功能材料的γG估计的原始结果。作为两种二维和三维结构体系的共同趋势，我们发现γG随着混合构型熵（ΔSmix）的增加而增加，在高熵区γG随着ΔSmix的增加而减小。
2022-02-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Benchmarking phonon anharmonicity in machine learning interatomic potentials
本文以 ThO$_2$ 的 DFT 非谐振动哈密顿量和分子动力学数据为基准，评估三类 MLIP 对声子相互作用、线宽、线移及热导率的表征能力。
2024-02-29 cond-mat.mtrl-sci
The Phonon Quasiparticle Approach for Anharmonic Properties of Solids
晶格非谐性的知识对于阐明结晶固体中独特的热性质是必不可少的。然而，精确的\textit{ab initio}调查晶格非谐遇到困难，由于繁琐的计算。在这里，我们介绍了声子准粒子的方法，并审查其应用于各种材料。该方法通过将\textit{ab initio}分子动力学和晶格动力学计算相结合来有效且可靠地解决晶格非谐性。因此，原则上，它考虑了完全的非谐效应，克服了\textit{ab initio}分子动力学典型的有限尺寸效应。在弱非谐和强非谐系统的热力学和热输运性质的计算中证明了该方法的有效性。
2021-12-21 cond-mat.mtrl-sci
High-throughput computational framework for lattice dynamics and thermal transport including high-order anharmonicity: an application to cubic and tetragonal inorganic compounds
Northwestern University（西北大学）；Portland State University（波特兰州立大学）
本文提出一个高通量工作流，整合高阶非谐效应以准确预测晶格热导率，针对773种立方和四方无机化合物，揭示高阶非谐效应的层次影响。
2025-10-02 cond-mat.mtrl-sci
A New Formalism for Calculating Modal Contributions to Thermal Interface Conductance from Molecular Dynamics Simulations
提出了一种新的形式，用于提取完全包含非谐性的界面热传导模式的贡献。结果表明，当两种材料连接时，需要一组新的振动模式来正确描述穿过界面的传输。在这些新的模式中，出现了某些分类，因为大多数模式至少部分地延伸到其他材料中。本地化的界面模式也存在，并表现出最高的电导贡献的每模式的基础上。结果还表明，非谐性使非弹性散射在温度低至10 K和非弹性过程的电导的20%的系统研究。
2014-07-24 cond-mat.mtrl-sci
A nuclear quantum effect with pure anharmonicity and the anomalous thermal expansion of silicon
尽管硅在现代技术中被广泛使用，但其特有的热膨胀还没有得到很好的理解。将谐波声子适应于温度下的比容，即准谐波近似，已被接受用于模拟热膨胀，但对微观机制给出了模糊的解释。为了测试原子机制，我们进行了非弹性中子散射实验，从100- 1500 K的硅单晶，以测量声子频率的变化。我们的国家的最先进的从头计算，充分考虑声子非谐性和核量子效应，再现了测量的个别声子随温度的变化，而准谐波位移大多是错误的符号。令人惊讶的是，被接受的准谐波模型被发现预测的热膨胀，由于一个偶然的取消的贡献，从个别声子。
2018-02-07 cond-mat.mtrl-sci
Extreme anharmonicity and thermal contraction of 1D wires
École Polytechnique Fédérale de Lausanne（洛桑联邦理工学院）；University of Bremen（不来梅大学）；University of "La Sapienza"（罗马第一大学）；Paul Scherrer Institut (PSI)（保罗谢尔研究所）
本研究通过高通量筛选确定了CuC₂、TaSe₃和AuSe₂作为候选材料，利用随机自洽谐波近似分析了它们的热稳定性和非谐性，揭示了这些一维线材中极高的负热膨胀系数和显著偏离杜隆-珀蒂定律的现象。
2025-10-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Effect of anharmonicity on the thermal conductivity of amorphous silica
在导热系数的计算中，适当地考虑非谐性是很重要的。然而，非谐性如何影响非晶材料的热传导仍然是一个悬而未决的问题。在这项工作中，我们揭示了非谐性的作用，非晶二氧化硅（a-SiO2）的热导率通过比较从谐波理论和非谐波理论预测的热导率。此外，我们还探讨了非谐波引起的频率偏移对热导率预测的影响。结果表明，用非谐理论（准谐Green-Kubo近似，QHGK）计算的热导率比用Allen和Feldman的谐理论计算的热导率高。与使用谐波振动频率计算的热导率相比，使用非谐波振动频率也导致更高的热导率。非谐性引起的频率偏移是在较高温度下a-SiO2的热导率的正温度依赖性的机制。对模式扩散系数的进一步研究表明，尽管非谐性对粒子的影响大于扩散子，但非谐性引起的热导率的增加主要是由于非谐性引起的扩散子扩散系数的增加。最后，发现扩散子与扩散子之间的互相关对a-SiO2的热导率贡献最大，而粒子主要通过与扩散子的协同作用对热导率做出贡献。这些结果提供了新的见解的性质，在a-SiO2的热传导。
2022-04-18 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Unique Hierarchical Rotational Dynamics Induces Ultralow Lattice Thermal Conductivity in Cyanide-bridged Framework Materials
Xiangtan University（湘潭大学）；Hunan Normal University（湖南师范大学）
本研究通过整合层级振动与旋转动力学特性，在轻质氰化物桥连骨架材料中实现了超低声子热导率，为轻质材料超低导热设计提供了新范式。
2025-10-16 cond-mat.mtrl-sci
Thermal conductivity of monolayer MoS2, MoSe2, and WS2: Interplay of mass effect, interatomic bonding and anharmonicity
声子是理解单层过渡金属二硫属化合物热性质的关键，这限制了其潜在应用的热性能。我们通过第一性原理计算研究了MoS 2、MoSe 2和WS 2的晶格动力学和热力学性质。得到的声子频率和热导率与测量值吻合得很好。我们的研究结果表明，二硫化钼的热导率是最高的三种材料中，由于其低得多的平均原子质量。我们还讨论了质量效应、原子间成键和非简谐振动在决定WS 2热导率方面的竞争。WS 2中的强共价W-S键合和低非谐性被认为是理解其比MoSe 2高得多的热导率的关键。
2015-09-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Phonon anharmonicity and negative thermal expansion in SnSe
采用实验和第一性原理模拟相结合的方法研究了Pnma相SnSe的非简谐声子性质。利用非弹性中子散射（INS）和核共振非弹性X射线散射（NRIXS），我们已经测量了声子色散和态密度（DOS）和它们的温度依赖性，这揭示了一个强大的，不均匀的移动和加宽的光谱变暖。第一原理模拟进行合理化这些测量，并解释以前报道的各向异性热膨胀，特别是负热膨胀内的Sn-Se双层。除了电子基态能量之外，包括声子自由能的各向异性应变依赖性对于再现负热膨胀是必要的。从声子DOS获得与INS和额外的量热测量，我们量化的谐波，膨胀，和非谐分量的声子熵，热容，和自由能。非谐声子热力学的起源与电子结构有关。
2016-08-05 cond-mat.mtrl-sci
Electron-phonon and phonon-phonon anharmonic interactions in 2H-MoX2 (X=S, Te): A comprehensive Resonant Raman study
过渡金属二硫属化合物（TMD）是一类具有纳米电子和光电应用潜力的层状材料。然而，由于这些材料的许多令人兴奋的功能是由非谐效应控制的，正确理解与这些材料相关的声子性质和非谐性对于实现所提出的应用至关重要。我们在这里提出了一个全面的研究两个不同的TMD的声子性质，即，MoS 2和MoTe 2作为温度、激光激发和偏振以及薄片厚度的函数。我们的研究包括测量一阶和高阶拉曼散射过程中的非谐性。非谐性随MoS 2和MoTe 2厚度的变化可以用它们的声子对称性、电子-声子耦合和声子-声子相互作用来解释。此外，下面的衬底上的非谐性质的面内和面外的声子的效果也已估计从拉曼测量，从而阐明了2D层状材料的固有声子性质。
2021-08-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Correlation between vibrational anomalies and emergent anharmonicity of local potential energy landscape in metallic glasses
玻色子峰（BP）是无序和晶体材料的拉曼和非弹性散射光谱中的普遍特征。目前的范式提出了玻色子峰作为弹道（声子）和扩散型激发之间的Ioffe-Regel交叉的结果，其中声子的相干性损失被描述为由于结构无序的纯谐波过程。BP的这种“和谐无序”范式从未在原子水平上受到挑战或测试。在这里，通过一组原子分辨的非晶金属合金的表征，我们发现了一个强大的玻色子峰的强度和激发的激活能之间的反比在势能景观（PEL）。较大的玻色子峰与较浅的盆地和较低的激活障碍，因此，与强烈的非谐部门的PEL。从原子模拟的数值证据表明，太赫兹原子振动的BP在原子玻璃中贡献最大的是强烈的非谐，证明了通过非常大的值的原子和模式分辨Grüneisen参数发现的原子振动构成的BP。这些结果提供了一个直接的桥梁之间的振动光谱和拓扑结构的PEL在固体中，并指向一个新的“巨大的非谐性”的范例，通用的无序材料和声子玻璃的问题，在新兴材料的能源应用。从这个意义上说，无序和非和谐是同一枚硬币的两面。
2022-01-13 cond-mat.dis-nn cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Anharmonicity and Nonadiabaticity in Hydride Superconductors
Binghamton University-SUNY（宾汉姆顿大学）；University of Maryland, College Park（马里兰大学帕克分校）；State University of New York at Buffalo（纽约州立大学布法罗分校）
该研究采用非简谐声子等方法分析氢化物超导体，发现不同氢化物的非简谐与非绝热特性差异，引入A_λ与R_V作为诊断指标，为相关理论处理提供依据。
2026-08-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Ab initio Investigation of Thermal Transport in Insulators: Unveiling the Roles of Phonon Renormalization and Higher-Order Anharmonicity
Indian Institute of Science（印度科学学院）
本文通过从头计算方法研究绝缘体中的热传输现象，揭示了声子简并和高阶非谐性在热传导中的作用，提出了自洽声子简并方法和改进的非谐性处理方法。
2024-02-05 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Anharmonicity-driven phonon avoided crossing and anomalous thermal transport in nodal-line semimetal ZrSiS
Chongqing Normal University（重庆师范大学）；Chongqing University of Posts and Telecommunications（重庆邮电大学）；University of Wollongong（伍伦贡大学）；Chongqing University（重庆大学）
本研究基于第一性原理计算，揭示了节点线半金属ZrSiS中由非谐性驱动的声子避免交叉与软化现象导致热导率反常降低，且晶格热导主导c轴热输运并偏离标准定律，同时拓扑狄拉克态赋予其优异电导率。
2025-11-01 cond-mat.mtrl-sci
Coherent seeding and control of dynamical ferroelectricity by phonon anharmonicity
Peking University（北京大学）；Beihang University（北京航空航天大学）；Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences（中国科学院物理研究所）；Beijing National Laboratory for Condensed Matter Physics（北京凝聚态物理国家研究中心）；Beijing Academy of Quantum Information Sciences（北京量子信息科学研究院）
利用太赫兹激发软声子模式在中心对称的PbTe中诱导出铁电态，并通过双脉冲协议实现相干放大和抑制，揭示了非谐模式耦合作为控制量子材料功能性的通用策略。
2026-06-23 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Anharmonicity changes the solid solubility of an alloy at high temperatures
我们已经开发了一种方法，以准确和有效地确定作为温度和体积的函数的替代合金的第一性原理的振动自由能。以Ti $_{1-x}$ Al $_x$ N合金为模型体系，通过寻找自由能的全局最小值，对应于该体系的真实平衡态，计算了等结构相图。我们证明了非谐贡献和混合焓的温度依赖性对Ti $_{1-x}$ Al $_x$ N合金的计算相图具有决定性的影响，使可混性间隙的最大温度从6560 K降低到2860 K。我们对热时效Ti $_{0.5}$ Al $_{0.5}$ N合金的局部化学成分测量结果与计算相图一致。
2015-09-23 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic inter-layer bonding leads to intrinsically low thermal conductivity of bismuth oxychalcogenides
固体中声子的非谐性归根结底是由化学键引起的。然而，声子非谐性和化学键之间的直接联系很难在实验上或理论上，主要是由于其复杂的晶格结构。在这里，我们发现，在基于密度泛函理论的计算的帮助下，静电层间耦合在Bi $_2$ O $_2$ X（X = S，Se，Te）导致固有的低晶格热导率。我们解释了我们的发现由Bi和硫族元素原子之间的强非谐化学键。我们的研究结果揭示了层间化学键和声子非谐性之间的联系，这可以在广泛的层状材料中进行探索。
2019-01-06 cond-mat.mtrl-sci
Vacancy-Ordered Double Perovskites Cs$_2$BI$_6$ (B = Pt, Pd, Te, Sn): An Emerging Class of Thermoelectric Materials
本研究采用第一性原理方法探究四类空位有序双钙钛矿Cs₂BI₆的热电性能，揭示其晶格非谐性与电子-声子耦合特性，测得的热电优值显示其在可再生能源领域的应用潜力。
2023-04-30 cond-mat.mtrl-sci
Copper delocalization leads to ultralow thermal conductivity in chalcohalide CuBiSeCl2
该研究结合 Wigner 输运理论与 NEP 辅助自洽声子计算，揭示 CuBiSeCl2 超低晶格热导率源于铜原子离域和弱键合引发的强非谐性及扩散子输运。
2025-05-14 cond-mat.mtrl-sci
Conductivity of an electron coupled to anharmonic phonons
本文用非微扰量子-经典方法研究声子非谐性对有机半导体电子输运的影响，发现声子硬化提高迁移率、软化降低迁移率，并证明考虑非谐性引起的有效频率偏移对准确预测迁移率及其温度依赖性至关重要。
2022-05-19 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Adaptation of Wallace's Approach to the Specific Heat of Elemental Solids with Significant Intrinsic Anharmonicity, Particularly the Light Actinide Metals
本研究提出“弹性软化近似”以改进准谐近似，基于Wallace框架模拟固有非谐性对比热的影响，发现泊松比与声子软化速率相关，并应用于轻锕系金属揭示其高温下异常大的非谐声子贡献。
2025-04-24 cond-mat.mtrl-sci
Lattice anharmonicity effects in fluorite oxide single crystals and anomalous increase in phonon lifetime in ceria at elevated temperature
本研究通过拉曼光谱和第一性原理计算，发现二氧化铈单晶在1023-1123 K出现声子线宽反常减小，归因于晶格非简谐性诱导的声子重整化，为萤石型氧化物高阶非简谐相互作用提供新见解。
2025-08-19 cond-mat.mtrl-sci
Phonons and Anomalous Thermal Expansion Behaviour in Crystalline Solids
利用非弹性中子散射和晶格动力学技术对几种开框架化合物的反常热膨胀行为进行了广泛的研究。这些化合物涉及增加的结构复杂性和柔性水平，这导致热膨胀系数的增加值接近巨大值。在几种化合物中，中子非弹性散射实验已经对低能量范围内声子的非谐性进行了定量估计，从而定量地解释了观测到的热膨胀。发现非谐性比通常材料的非谐性大一个数量级。晶格动力学计算正确地预测了中子实验中观察到的非谐性，并揭示了所涉及的声子的整体性质。在显示负热膨胀的化合物中，负责的声子具有相当低的能量，高达10 meV。在大多数化合物中，非简谐声子遍布布里渊区，而在某些情况下，特定的声子仅限于某些波矢。在所有这些化合物中，负责异常行为的特定声子的性质是不同的。这些声子通常涉及多面体单元的横向振动、振动和内部畸变。本文综述了近年来对反常热膨胀行为认识的进展。
2017-11-20 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic lattice dynamics via the special displacement method
本文提出结合自洽声子理论与特殊位移方法的高效非谐晶格动力学计算方案，以多形态基态谐波声子为起点，在多种强非谐材料中验证了其准确性与稳健性，适用于任意电子结构程序及电子-声子耦合研究。
2023-07-31 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic phonon damping enhances the $T_c$ of BCS-type superconductors
本文提出了一种超导理论，其中在配对机制中明确地考虑了声学或光学声子阻尼中的非谐性效应。间隙方程求解包括扩散Akhiezer阻尼纵向声学声子或Klemens阻尼光学声子，与阻尼系数，在任何一种情况下，可以直接相关的Gruneisen参数，因此在原子间势的非谐系数。结果表明，非谐性的增加对临界温度$T_{c}$有显著的非单调影响。产生最大$T_c$的最佳阻尼系数由玻色子介质的速度设定。该理论可能为材料设计开辟前所未有的机会，其中$T_{c}$可以通过原子间势的非谐性进行调谐，并对最近发现的超导体中的超导性提出了影响，其中非谐性非常强，并且非谐阻尼特别相关。
2020-11-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
The Anharmonic Origin of the Giant Thermal Expansion of NaBr
在10、300和700 K温度下用非弹性中子散射测量了NaBr单晶中的所有声子。即使在300 K的声子，特别是光学（LO）声子，表现出很大的频率偏移，并表现出大的加宽的能量，由于非谐性。从头计算首先进行准谐波近似（QHA），其中的声子频率只依赖于$V$，$T$只有在它改变$V$的热膨胀。这个QHA是一个不合格的失败预测声子频率的温度依赖性，甚至300 K，和热膨胀是错误的四倍。包括非谐性和准谐性的从头算计算成功地预测了声子的温度依赖性和NaBr的大热膨胀。LO声子模的频率随温度的变化而显著降低，这是由于最近邻Na-Br键的立方非谐性引起的声子自能的实部。非谐性不是对QHA预测的热膨胀和热声子位移的修正，但主导了行为。
2019-09-06 cond-mat.mtrl-sci
Anisotropic Anharmonicity Dictates the Thermal Conductivity of Gallium Oxide ($β-Ga_2O_3$)
针对$β-Ga_2O_3$热导率实验与理论计算的差异，本研究利用第一性原理和PBTE方法，发现考虑声子重整化能通过改变群速度和声子寿命增强各向异性热导率，并指出八面体配位镓原子的强非谐性是关键因素。
2024-10-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Interfacial Thermal Conductance Spectrum in Nonequilibrium Molecular Dynamics Simulations Considering Anharmonicity, Non-homogeneity and Quantum Effects
界面热传输对于许多与热相关的应用（例如电子设备中的散热）至关重要。虽然总界面热导率（ITC）可以很容易地测量或计算，ITC光谱映射已被调查最近，并没有完全理解。结合非平衡态分子动力学模拟和原子格林函数方法，我们系统地研究了理想界面上的ITC光谱，氩-重氩界面。我们的研究结果表明，随着温度的升高，ITC谱逐渐增加，因为更多的声子和非谐散射通道被激活，例如，在2 K（40 K）时，频率大于1 THz的振动通过非简谐声子散射通道对总ITC的贡献为5%（15%）。我们进一步发现，ITC谱的左界面哈密顿量是很大的不同，右界面哈密顿量，这源于非谐声子散射的不对称性所造成的两个界面接触的不同的振动性质。虽然所有的声子都参与了重氩界面哈密顿量的非谐散射，但参与来自氩界面哈密顿量的非谐声子散射的这些声子主要是频率小于1 THz的这些振动（即，重氩的截止频率）。最后，我们发现量子效应对于低温下的ITC光谱是重要的，例如，低于30 K的温度我们的研究结果系统地研究了非谐性、非均匀性和量子效应对ITC光谱的影响，这对于设计和优化具有更好性能的界面至关重要。
2022-06-11 cond-mat.mtrl-sci
Nonperturbative Simulation of Anharmonic Rattler Dynamics in Type-I Clathrates with Vibrational Dynamical Mean-Field Theory
本文首次将振动动力学平均场理论应用于三维I型笼状化合物，揭示其非谐性由四声子及高阶散射主导，并准确刻画了“振子”模式的频移与超短寿命。
2024-07-31 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Anharmonic Lattice Dynamics and Anisotropic Electron-Phonon Coupling in Quasi-1-Dimensional Charge Density Wave Ta2NiSe7
Indian Institute of Technology Mandi（印度技术学院曼迪分校）；SRM Institute of Science and Technology（SRM科学与技术学院）；Jawaharlal Nehru Centre for Advanced Scientific Research（贾瓦哈拉尔·尼赫鲁高级科学研究中心）
本研究结合偏振拉曼光谱与第一性原理计算，明确准一维CDW材料Ta2NiSe7的CDW由晶格驱动的电子不稳定性主导，链内b轴电声耦合强于链间c轴，各向异性电声耦合与晶格非谐性协同调控其非公度CDW形成。
2026-09-07 cond-mat.mtrl-sci
Enhanced deep-freezing magneto- and elasto-caloric effects by modifying lattice anharmonicity and electronic structures
针对NiMnIn合金深冷温区磁热与弹热性能受限问题，提出Cu和Ga共掺杂策略，通过降低晶格非谐性、增大晶格熵变并优化电子结构，实现了高制冷容量与低滞后损耗，为固态深冷制冷提供可行方案。
2025-02-26 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic phonon effects on linear thermal expansion of trigonal bismuth selenide and antimony telluride crystals
采用并扩展了一种有效的Grüneisen方法，研究了三方结构硒化铋（Bi $_2$ Se $_3$）和碲化锑（Sb $_2$ Te $_3$）的声子非谐性和线性热膨胀系数（TEC）.系统的非谐性进行了研究，通过广泛的计算Grüneisen参数，利用保序变形。与实验结果相一致，在$a$和$c$方向的TEC之间存在较大的各向异性。Sb $_2$ Te $_3$中固有的较大非谐性与Bi $_2$ Se $_3$相比被体积效应抵消，导致它们的线性TEC具有可比的温度依赖性。从我们的第一性原理数据推导出的德拜温度也非常符合现有的表中的值。这项工作中开发的高效方法首次应用于研究两个三角形热电系统的线性TEC，为解决其他热电和其他低对称性材料中的非谐效应提供了令人兴奋的机会。
2018-03-15 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Lattice Thermal Transport Beyond the Quasiparticle Approximation: Nontrivial Spectral Competition between Three- and Four-Phonon Interactions
Portland State University（波特兰州立大学）
本研究提出超越准粒子近似方法，通过考虑三声子与四声子相互作用的竞争，揭示了强非谐材料中晶格热导率的准确建模需求。
2025-11-16 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Quantum effects in muon spin spectroscopy within the stochastic self-consistent harmonic approximation
在μ子自旋转动实验中，正离子注入μ子由于质量轻，零点振幅大。宿主材料的量子力学计算通常将μ子视为点杂质，忽略了这种大的振动振幅。作为一阶修正，μ子零点运动通常在谐波近似下描述，尽管晶体势有很大的非谐性。在这里，我们应用随机自洽谐波近似，量子变分方法设计，包括强非谐效应的总能量和振动频率的计算，为了克服这些限制，并提供一个准确的从头计算描述的μ子的量子性质。我们应用这种全量子处理的教科书情况下的金属系统，如铁，镍，钴，包括MnSi和MnGe的μ子接触超精细场的计算，显着提高与实验的一致性。我们的结果表明，μ子的振动频率强烈重整化的非谐性。最后，在对比的谐波近似，我们表明，包括量子非谐波动，μ子稳定在八面体铁的bcc网站。
2019-07-19 cond-mat.mtrl-sci
Lattice thermal conductivity in the anharmonic overdamped regime
本文结合 Green-Kubo 理论与随机自洽谐近似，提出可处理强非谐、过阻尼及结构相变的晶格热导率计算方法，并在 CsPbBr₃ 多相中获得与实验吻合的结果。
2025-03-19 cond-mat.mtrl-sci
Prediction of large barocaloric effects in thermoelectric superionic materials
利用经典分子动力学模拟和第一性原理计算方法，预测了热电快离子导体Cu $_{2}$ Se在室温以上存在大的压热效应.在温度区间$400 \le T \le 700$ K内，静水压力$1$ GPa引起$|ΔS| \sim 15$ -$45$ Jkg $^{-1}$ K $^{-1}$的大的等温熵变和$|ΔT| \sim 10$ K的绝热温移.在分析的热力学范围内没有结构相变。这种大的压热效应的原因是Cu $_{2}$ Se的离子电导率的显著的$P$诱导的变化和材料固有的高非谐性。相同大小的单轴应力，无论是压缩还是拉伸，产生相对小得多的热效应，即$|ΔS| \sim 1$ Jkg $^{-1}$ K $^{-1}$和$|ΔT| \sim 0.1$ K，这是由于对Cu $_{2}$ Se的离子扩散率几乎没有影响。我们的模拟工作表明，热电化合物呈现高离子无序，如铜和银基硫族化合物，可以呈现大的机械热效应，因此是有前途的材料，用于工程固态冷却应用，不需要施加电场。
2019-11-05 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonicity in Raman-active phonon modes in atomically thin MoS$_2$
声子-声子非谐效应对声子谱有很强的影响;这些效应最突出的表现是在有限温度下声子模的软化（频率偏移）和加宽（半高宽变化）。利用拉曼光谱，我们研究了单层和天然双层MoS $_2$在较宽温度范围内（$8 < $ T $ < 300$ K）的半高宽和$\mathrm{E_{2g}^1}$和$\mathrm{A_{1g}}$模的拉曼位移随温度的变化.对于$T>100$ K，这些模式的拉曼位移和半高宽都与温度呈线性关系，而对于$T<100$ K，它们变得与温度无关。使用第一性原理计算，我们表明，三声子非谐效应的材料固有的可以解释所观察到的两种模式的线宽的温度依赖性。它还在确定拉曼模式的频率的温度依赖性中起重要作用。观察到的A $_{1g}$模式的线宽的演变表明，电子-声子过程中还涉及。通过对两种不同衬底-- SiO $_2$和六方氮化硼--上的MoS $_2$的变温拉曼光谱的分析，我们解开了外部应力和内部杂质对这些声子相关过程的贡献。我们发现，在不同的衬底上的声子模式频率的重整化是由应变和本征掺杂。我们的工作建立了内在的声子非谐效应的作用，决定在MOS $_2$的拉曼位移的基板和层数无关。
2020-09-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
