Kinetics of the Crystalline Nuclei Growth in Glassy Systems
在这项工作中，我们研究了玻璃体系中的晶核生长，主要集中在该过程的早期阶段，在该阶段，生长核的大小仍然与临界尺寸相当。基于两个结晶玻璃体系的分子动力学模拟结果，我们评估了在对应于深过冷温度下晶核的生长规律和生长动力学参数，在此，模拟结果的统计处理是在平均第一时间方法内完成的。研究发现，对于不同温度下的体系，重新标度到临界晶核等待时间上的晶体生长规律遵循统一的依赖关系，这可以大大简化晶核成核后生长的理论描述。评估的大小依赖的增长率的特征在于过渡到稳态的增长制度，这取决于温度和发生在玻璃体系中时，一个不断增长的核的大小变得两个-三倍大于临界尺寸。建议使用简化温标$\widetilde{T}$来考虑晶体生长速率特性的温度依赖性。因此，它是揭示的比例值的晶体生长速率特性（即，稳态生长速率和临界尺寸的核的附着率）的功能的降低温度$\widetilde{T}$玻璃系统遵循统一的幂律依赖关系。这一发现是支持可用的模拟结果，对应的玻璃体系中的晶体生长速率在玻璃化转变温度附近的实验数据进行了讨论。
2017-03-28 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Topological Description of the Solidification of Undercooled Fluids and the Temperature Dependence of the Thermal Conductivity of Crystalline and Glassy Solids Above Approximately 50 K
采用四元数取向序参量描述凝固过程，研究了晶态和非晶态固体热输运性质的拓扑起源。全局取向秩序，实现了自发对称性破缺，是防止在有限的温度下的系统，存在于有限的尺寸（Mermin-Wagner定理）。正如复杂的有序系统在二维和一维中存在于有限维中一样，由于序参量的维数，四元数有序系统在四维和三维中也存在于有限维中。就在熔化温度以下，自发产生的拓扑缺陷形式的取向偏差波动阻止了固态的发展。使用O（4）量子转子模型很好地描述了这样的凝固系统，并且预期缺陷驱动的Berezinskiii-Kosterlitz-无相变（BKT）转变将过冷流体与结晶固体状态分离。在受限的维度中，除了取向有序的基态之外，取向无序的基态可以通过调整相关O（n）量子转子模型哈密顿量中的非热参数来实现;因此，预期玻璃状固体状态作为O（4）量子转子模型的不同基态而存在。在这种凝固的拓扑框架内，有限的Kauzmann温度标志着晶体和玻璃态之间的一级转变，在属于O（4）量子转子模型的“自对偶临界点”。这种跃迁是属于O（2）约瑟夫森结阵列（JJAs）的量子相变的高维模拟。晶体和玻璃态固体的热输运性质，高于约50 K，被认为是沿着电传输性质的JJA跨超导体到超绝缘体的过渡。
2018-11-01 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Solid-state chemistry of glassy antimony oxides
用{ \it ab initio}分子动力学方法模拟了三种不同氧化程度下氧化锑的非晶相.的原子和电子结构的非晶相进行了分析，并比较其结晶对应。三氧化物（{ \it α 1，}-Sb $_2$ O $_3$）的无定形结构类似于结晶形式的$β$ -相（Valentinite），与以前的观察结果一致.然而，在松弛的非热结构中，更多的方钠闪石样结构特征是明显的。在{ \it ab initio}热力学框架内计算了非晶相相对于氧化学势的相图。在升高的氧化水平下，与三氧化物相比，所得的四氧化物和五氧化物材料显示出电子结构的明显变化，电子态密度表明随着氧化水平的增加，电子能隙变窄。
2015-09-28 cond-mat.mtrl-sci
Is Cement a Glassy Material?
水泥的粘结相硅酸钙-水玻璃（C-S-H）的性质仍然是一个有争议的问题。特别是，与以前的晶体模型相反，最近有人提出其纳米级结构实际上是无定形的。为了阐明这个问题，我们分析了一个现实的模拟C-S-H的结构，并比较后者的结晶雪硅钙石，天然类似水泥，和人工理想的玻璃。结果清楚地支持C-S-H是无定形的。然而，它的结构显示出中等程度的有序性，保留了晶体的一些特征，同时获得了整体的玻璃状无序。由于详细的量化的秩序和混乱，我们表明，它的非晶态主要来自其水合作用。
2015-06-22 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Ultra-low glassy thermal conductivity and controllable, promising thermoelectric properties in crystalline o-CsCu5S3
本研究结合第一性原理自洽声子计算与线性化维格纳输运方程，揭示晶态o-CsCu₅S₃超低玻璃态热导率的粒子-波动双重声子机制，并通过调控载流子浓度实现800K下18.4%的高热电转换效率，为铜基硫族热电材料设计提供新思路。
2024-04-15 cond-mat.mtrl-sci
Hidden polymorphs drive the vitrification in B2O3
了解有利于液体结晶或玻璃化的条件一直是一个长期存在的科学问题。另一个相关的，但还没有很好地理解的问题是玻璃态和各种可能的结晶形式之间的关系，一个系统可能采取。在这种情况下，B2 O3是一个令人困惑的研究案例，因为i）它是最好的玻璃形成系统之一，尽管明显缺乏低压多晶型; ii）它在环境压力下以与唯一已知的结晶相异常不同的玻璃态形式玻璃化; iii）除非施加压力，否则它从不从熔体中结晶，这是一种称为结晶异常的有趣行为。在这里，通过从头计算，我们发现存在新的B2 O3晶体多晶型物的结构性质类似的玻璃和形成能量可比的已知的环境晶体。由此产生的构型简并性驱动系统在环境压力下玻璃化。简并度在压力下被提升，揭示了结晶异常的起源。这项工作调和的行为B2 O3与其他玻璃系统，并重申了系统的能力，玻璃化的多态性所发挥的作用。一些预测的晶体是完全由三重环组成的笼状材料，为硼基纳米多孔材料的合成开辟了新的前景。
2012-09-16 cond-mat.mtrl-sci
Comparison of the Magnetic properties of Mn3Fe2Si3O12 as a crystalline garnet and as a glass
结晶石榴石Mn 3Fe 2Si 3 O 12和相同标称组成的非晶相在高压下合成。两种形式的磁性报告。两相都是反铁磁有序的。晶相的居里-外斯θ为-47.2 K，在12 K处有一个尖锐的有序转变。玻璃相表现出较大的反铁磁居里-外斯θ，为-83.0 K，在2.5 K观察到宽的有序转变。这两个阶段可以被归类为磁挫折，虽然非晶相显示出更高程度的挫折。非晶相表现出自旋玻璃行为，并被确定为具有Mn 3Fe 2Si 3 O 13的实际组成。
2018-02-20 cond-mat.mtrl-sci
Solidification fronts in supercooled liquids: how rapid fronts can lead to disordered glassy solids
我们确定的速度结晶（或更一般地说，固化）前，因为它前进到均匀的液相后，系统已淬火到结晶区的相图。我们通过假设系统的动力学密度泛函理论模型和应用边际稳定性准则来计算波前速度。我们的研究结果也适用于相场晶体（PFC）凝固模型。随着凝固前沿进入不稳定液相，前沿后面的密度分布产生密度调制，并且这些调制的波长是动态选择的量。对于浅猝灭，所选择的波长恰好是晶相的波长，因此形成了良好有序的晶态。然而，当系统被深度淬火时，我们发现这个波长可以与晶体的波长有很大的不同，这样凝固前沿自然会在系统中产生无序。随后必须发生显着的重排和老化的系统，以形成规则的有序晶体，对应于自由能最小值。每当一个锋从随机的初始条件发展起来时，就会引入额外的无序。我们说明这些发现与PFC获得的结果。
2012-09-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Self-assembled Frameworks Solid with Turbostratic Stacked Crystalline Layers -- A Frustrated 3D Crystal Lattice
针对晶体材料中可控引入特定无序的难题，本研究基于弱化层间作用的策略，在含Cu节点的B-C-TA二维骨架自组装材料中实现了约为石墨1/60的弱层间作用，为构建兼具有序与无序的材料提供了新途径。
2023-06-16 cond-mat.mtrl-sci
Absence of higher than 6-fold coordination in glassy $GeO_{2}$ up to 158 GPa revealed by X-ray absorption spectroscopy
本文利用高压X射线吸收谱研究玻璃态GeO2在158 GPa下的局域结构，发现其始终以共边八面体为主要结构基元，不存在高于6配位的结构，并揭示了不同压力阶段压实机制由八面体畸变和键长缩短共同主导。
2025-07-05 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Glassy Li Metal Anode for High-Performance Rechargeable Li Batteries
从分子、晶格到电极水平控制纳米结构仍然是实践中的技术，其中晶体的成核和生长仍然需要更基本的理解和精确的控制来塑造金属沉积物的微观结构及其性质。这对于实现具有高电化学可逆性的无枝晶Li金属阳极用于实际高能可再充电Li电池是至关重要的。在这里，低温透射电子显微镜被用来捕获的动态生长和原子结构的锂金属沉积物在早期的成核阶段，其中的相变从非晶态，无序状态到结晶，有序的一个被揭示为电流密度和沉积时间的函数。反应分子动力学模拟描述了宽时空尺度上原子间的实时相互作用。结果表明，伴随着非晶-晶相变的冷凝过程需要足够的（火用）、迁移率和时间来进行，这与经典成核理论的预测相反。这些可变性引起不同的动力学途径和时间演化，导致在纳米尺寸域中的有序和无序纳米结构的不同程度，这些纳米结构在Li金属电极的形态演化和可逆性中占主导地位。与结晶Li相比，无定形/玻璃态Li在高能可再充电电池中的循环寿命方面表现优异，并且是实现长循环寿命的高动力学稳定性的期望结构。
2020-04-02 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Glassy crystals with colossal multi-baroresponsivities
作为一种非平凡的固态物质，玻璃-晶体状态包含晶体和非晶态固体的物理特征，其中由组成分子的质量中心形成的长程有序周期结构容纳取向玻璃。在这里，我们发现并验证了2-氨基-2-甲基-1，3-丙二醇（AMP，C4 H11 NO2）的玻璃晶体状态的中子散射和互补宽带介电谱（BDS）测量。动态取向无序的冻结过程表现在弛豫时间以及描述的Vogel-Fulcher-Tammann（VFT）法律和强烈的频率依赖性冻结温度范围从约225 K在0.1 Hz以上的GHz区域中的室温。在室温下，过冷态对压力非常敏感，几MPa的压力就能诱导结晶，最终导致温度在20 s内升高48 K，可见光透过率从约95%显著降低到几个百分点，电导率显著降低三个数量级。这些超灵敏的气压响应性可能会在低级废热回收，压力传感器和非易失性存储设备中找到应用。人们期望玻璃晶体作为一个新兴的平台，利用奇异的物质状态和相关的梦幻般的应用。
2022-09-11 cond-mat.mtrl-sci
Lithiation-delithiation cycles of amorphous Si nanowires investigated by molecular dynamics simulations
采用分子动力学模拟研究了非晶硅纳米线（$a$ -SiNW）在不同循环条件下锂化和脱锂的原子机制.首先，来自Cui等人[J. Power Sources. 2012，（207）150]已经在静态（Li $_x$ Si合金相和点缺陷能量）和动态性质（Li扩散）上进一步优化，以再现在{ \it ab initio}水平上计算的小结晶Si纳米线的锂化。$a$ -SiNW的锂化揭示了与结晶Si锂化相比具有更大扩散界面的锂化的两相过程。在非晶Si $_x$ Li合金外壳中观察到压缩轴向应力。由于金属玻璃的软玻璃化行为，它们很容易被释放。相反，在结晶SiNW中，窄结晶锂化界面中的较大应力几乎不被释放，并且需要相变为非晶以进行操作，这延迟了锂化。的充放电循环的历史，以及温度出现作为驱动力的相变从非晶Li $_x$ Si合金的更稳定的结晶相对应物。我们的工作表明，完全脱锂可以修复硅纳米线，以提高使用硅阳极的锂离子电池的寿命周期。
2019-09-07 cond-mat.mtrl-sci
Non-affine heterogeneities and droplet fluctuations in an equilibrium crystalline solid
我们表明，使用分子动力学模拟，一个二维的Lennard-Jones固体受到液滴波动的特点是{ \em非仿射}偏离当地的结晶度。这些液滴中的颗粒的分数随着固体的平均密度的降低而增加，并且接近流体-固相边界附近的总数的$\approx 20$ %。我们监测这些液滴的几何形状，局部状态方程，密度相关性和van Hove函数，并表明这些液滴中的一些是流体状和紧凑的，而一些是玻璃状和弦状的。我们提供的证据表明，这些非仿射异质性应被解释为从附近的液滴波动，亚稳态极小。
2010-09-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Fast Isotropic Li-Ion Diffusion in Zeolitic Imidazolate Framework Glass Electrolytes for Batteries
Aalborg University（奥尔堡大学）；The Hong Kong Polytechnic University（香港理工大学）
该研究通过机器学习原子间势模拟发现，ZIF玻璃因结构无序使Li⁺扩散活化能降低、扩散系数大幅提升，实现了从晶态的各向异性到玻璃态的各向同性转变，为高性能固体电解质提供了新方向。
2026-08-10 cond-mat.mtrl-sci
Raman Spectrometry, a Unique Tool to Analyze and Classify Ancient Ceramics and Glasses
拉曼显微/宏观光谱允许进行非破坏性的远程分析：可以识别坯体和釉、结晶和非晶相，包括着色釉的纳米颜料。最新一代的仪器是便携式的，允许在博物馆，现场等检查。本文概述了拉曼光谱技术分析古陶瓷和玻璃的潜力。研究了选定的玻璃以及各种瓷器，青瓷，彩陶和陶器的釉料，代表了古董，欧洲，地中海，伊斯兰和亚洲世界使用的不同生产技术。它们的鉴定是基于对结晶相和玻璃相的拉曼指纹的研究。拉曼参数允许作为组成和/或处理温度的函数的分类。特别注意的是给无定形和着色相（颜料）的光谱。
2007-01-15 cond-mat.mtrl-sci
Morphology of Critically-Sized Crystalline Nuclei at Shear-Induced Crystal Nucleation in Amorphous Solid
在这项工作中，我们研究了模型单组分非晶（玻璃态）体系在剪切诱导结晶的初始阶段的临界尺寸晶核的形态特征。这些特性的定量估计，通过统计处理的非平衡分子动力学模拟结果的系统在稳态剪切下，在各种（固定）值的剪切速率$\dotγ$和在不同的温度。结果表明，剪切玻璃体系是通过形核机制结晶的。通过对最大晶核随时间变化的轨迹分析，定义了临界尺寸$n_{c}$和成核时间$τ_{c}$。结果表明，在中等和高剪切速率下，系统中的临界尺寸核在剪切梯度$xy$平面内取向;取向核的倾斜角取决于剪切速率。在极高的剪切速率和系统的剪切变形大于$60$时，核的倾斜角倾向于取相应于剪切方向的值$\simeq45^\circ$。我们发现，这一功能依赖于弱的温度。核形状的非球性随着剪切速率的增加而增加，这是通过增加非球性参数的值和通过临界尺寸的核的颗粒计算的对分布函数的轮廓来验证的。临界尺寸随着剪切速率的增加而增加，符合幂律$n_{c}\propto(\dotγτ_{c})^{1/3}$，而临界尺寸核的形状从球形变为细长椭球形。我们发现，在不同温度和剪切速率下的核变形参数的$n_{c}$依赖性被折叠成统一的主曲线。
2017-11-14 cond-mat.dis-nn cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electronic structure property relationship in glassy Ti-Zr-Nb-(Cu,Ni,Co)
本文提出基于后过渡金属总含量的系统分析方法，利用Ti-Zr-Nb-(Cu,Ni,Co)玻璃态合金已有数据外推非晶TiZrNb的电子结构与超导参数，并解释高熵合金中Tc异常的来源。
2025-02-05 cond-mat.mtrl-sci
Structural characterization and electronic structure of Li$_{3}$ClO glasses for solid-state Li-ion batteries
能够满足基于间歇性能源的可持续能源系统前所未有的需求的储能技术需要新的电池材料。我们研究了高离子导体Li $_3$ ClO玻璃。在目前的工作中，我们使用第一原理方法来模拟玻璃的非晶结构。我们用径向分布函数、径向分布函数和配位数来表征这种结构。我们将它们与水晶相比较。将玻璃的电子结构与晶体材料的电子结构进行比较。玻璃的带隙与晶体的带隙相比似乎略微减小。我们还研究了玻璃对Li金属电极的化学稳定性。玻璃状电解质的电化学稳定性相对于Li金属进行评价。
2021-04-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Simulated sulfur K-edge X-ray absorption spectroscopy database of lithium thiophosphate solid electrolytes
X射线吸收光谱（XAS）是材料表征的首要技术，提供有关吸收体原子局部化学环境的关键信息。在这项工作中，我们开发了一个数据库的硫K边XAS光谱的结晶和非晶硫代磷酸锂材料的原子结构的基础上报告的化学材料，34，6702（2022）。XAS数据库是基于使用维也纳从头算模拟包中实现的激发电子和芯孔赝势方法的模拟。我们的数据库包含66个晶体和玻璃结构模型的2681 S K边XAS光谱，使其成为迄今为止玻璃/陶瓷硫代磷酸锂的第一原理计算XAS光谱的最大集合。该数据库可用于关联S光谱特征与不同的S物种的基础上，他们的本地协调和短程有序的硫化物为基础的固体电解质。这些数据通过材料云公开分发，允许研究人员免费访问并用于进一步分析，例如光谱指纹，与实验匹配和开发机器学习模型。
2023-01-31 cond-mat.mtrl-sci
Non-negligible Contributions to Thermal Conductivity From Localized Modes in Amorphous Silicon Dioxide
热导率是几乎所有涉及传热的应用的重要特性，从能源和微电子到食品加工和纺织品。晶体材料的理论和建模在某种意义上是一个已解决的问题，其中现在可以使用基于声子气体模型（PGM）[3，4]的表达式从第一原理[1，2]计算任何晶体线化合物的热导率。然而，无定形材料的建模仍然有许多悬而未决的问题，因为当人们不能严格定义声子速度时，PGM本身就变得可疑。因此，需要新的理论和方法来理解非晶材料中的声子输运。在这封信中，我们使用最近开发的Green-Kubo模态分析（GKMA）方法来研究无定形二氧化硅（a-SiO2）。预测的热导率表现出良好的协议与实验在所有温度和非谐效应包括在热导率计算的所有类型的模式在a-SiO2的第一次。以前，局域模（locon）被认为对热导率的贡献可以忽略不计，因为它们具有高度局域化的性质，在概念上应该阻止它们将能量转移到另一个位置。然而，在a-SiO2中，我们的研究结果表明，从400 K到800 K，locons对总热导率的贡献超过10%，并且它们是a-SiO2在室温以上热导率增加的主要原因。这是一种无法用以前的方法解释的效应，因此为非晶/玻璃质材料中声子输运的性质提供了新的见解。
2015-04-14 cond-mat.mtrl-sci
Physics-Informed Glass-Structure Descriptors for Assessing the Intrinsic Reactivity of Mixed Amorphous-Crystalline Precursors in Alkali-Activated Materials
Hebei University of Technology（河北工业大学）；Rice University（莱斯大学）；Rice Advanced Materials Institute, Rice University（莱斯大学先进材料研究所）；Ken Kennedy Institute, Rice University（莱斯大学肯·肯尼迪研究所）
本文提出基于物理的玻璃结构描述符，用于评估碱激活材料中混合非晶-结晶前驱体的内在反应性，通过分子动力学模拟和实验分析，改进了描述符以覆盖更广的组成空间，并展示了其在评估反应性方面的有效性。
2026-02-13 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
From Continuous to First-Order-Like: Amorphous-to-Amorphous Transition in Phase-Change Materials
本文在非晶相变材料中识别两种有序基元，发现压力诱导的非晶-非晶转变随温度从连续型交叉到类一级型，并通过双态模型与过冷水的第二临界点行为建立唯象类比，提出非晶固体中可能存在类临界点。
2025-04-09 cond-mat.mtrl-sci
Microalloying and the mechanical properties of amorphous solids
在金属玻璃等非晶态固体中加入少量杂质元素（低至0.1%），可以显著改变其力学性能。玻璃形成能力、塑性、屈服应力和弹性模量都受到很大的影响。本文提出了理论上的考虑，目的是解释这些变化的幅度，在涉及的小浓度。该理论是建立在实验证据的基础上的，即微合金化元素在它们周围组织了一个与不存在额外元素的材料的结晶相和玻璃相都不同的邻域。这些区域作为{ \em各向同性}缺陷，在无应力系统中修饰剪切模量。当应变时，这些缺陷与初始的塑性响应相互作用，这些塑性响应在性质上是四极的。它将被证明，这种相互作用干扰创建系统跨越剪切带，并增加屈服应变。我们提供实验测试的纳米剪切带的长度在存在的额外的元素的估计。
2016-04-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Surface energy of strained amorphous solids
表面应力和表面能是表征两种材料之间界面的基本量。尽管这些量对于仅涉及流体的界面是相同的，但Shuttleworth效应表明，对于大多数涉及固体的界面，情况并非如此，因为它们的表面能随应变而变化。已知结晶材料具有应变依赖性表面能，但在非晶材料中，例如聚合物玻璃和弹性体，由于缺乏直接测量，应变依赖性是有争议的。在这里，我们利用接触角测量应变玻璃和弹性体固体来解决这个问题。我们得出结论，涉及聚合物玻璃的界面表现出应变依赖的表面能，并给出了强有力的证据，这种依赖不可压缩的弹性体的情况下。这些结果为我们理解非晶态固体的界面及其与接触液体的相互作用提供了基本的见解。
2018-01-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Low-energy quasilocalized excitations in structural glasses
玻璃态固体表现出各种各样的通用热机械性能，从低温下的普遍异常比热到外部驱动力下的非线性塑性屈服和失效，这与它们的晶体对应物有质的不同。长期以来，人们一直认为这些性质中的许多与玻璃中的非声子、低能准定域激发（QLE）密切相关。事实上，最近的计算机模拟已经决定性地揭示了玻璃在从熔体冷却后的玻璃化过程中的自组织导致了这种QLE的出现。在这篇透视文章中，我们回顾了过去三十年来的发展，以了解结构玻璃中QLE的出现，以及它们的统计和结构特性的普遍性程度。我们讨论了阻碍实现这些目标的挑战和困难，并审查了为克服这些挑战和困难而提出的框架。最后，我们展望了未来的研究方向和开放的问题。
2021-08-31 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
