Thermoelectric enhancement in PbTe with K, Na co-doping from tuning the interaction of the light and heavy hole valence bands
研究了K和K-Na取代PbTe岩盐晶格中Pb原子的效应，以验证价带中共振态的发展可能提高热电功率的假设。结合高温霍尔效应、电导率和热导率的测量结果表明，K-Na共掺杂并不形成共振态，但可以控制PbTe中两个主要价带最大值的能量差。这导致了增强的带间相互作用与温度的上升和显着上升的p型PbTe的热电优值。实验数据可以用碲化铅价带的单带和双带模型的组合来解释，该模型依赖于在1-15 x 10^19 cm^-3范围内变化的空穴密度。
2010-07-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Phase separation and nanostructuring in the thermoelectric material PbTe1-xSx
用Rietveld方法和原子对分布函数（PDF）方法研究了（PbTe）1-x（PbS）x系统热电材料的平均结构和局域结构。0：25 < x的样品是宏观相分离的。相分离被抑制在淬火x = 0：5的样品，尽管如此，表现出部分调幅分解。x = 0：16的有前途的热电材料表现出中间行为。结合TEM和体散射数据表明，该样品是一个混合物的PbTe丰富的材料和部分spinodally分解相类似的淬火50%的样品。这导致了纳米级的不均匀材料，这是其非常低的热导率的原因。
2006-12-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Thermoelectric PbTe-CdTe bulk nanocomposite
本研究提出一种基于Bridgman工艺的热电PbTe-CdTe块体纳米复合材料制备方法，可制备不同掺杂类型、载流子浓度可控且CdTe晶粒均匀分布的中温热电材料。
2023-06-15 cond-mat.mtrl-sci
High thermoelectric performance of two-dimensional (PbTe)2 layer
利用第一性原理赝势方法和玻尔兹曼输运方程系统研究了（PbTe）2层的电子、声子和热电输运性质。计算结果表明，在顶部价带存在一个谷简并度为6的简并度，这将导致更大的载流子浓度和更高的电导率，而Seebeck系数没有明显降低.此外，相邻Pb层之间的固有范德华相互作用诱导额外的声子散射，从而超小晶格热导率。因此，在1000 K时，可以实现2.9的最大p型ZT值。此外，我们发现几乎相同的n型和p型ZT的温度范围从300 K到800 K。
2019-05-31 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Dynamic doping and Cottrell atmosphere optimize the thermoelectric performance of n-type PbTe
高的热电能量转换效率需要在宽的温度范围内具有大的品质因数zT。为了实现这一点，我们优化的载流子浓度的n型PbTe从室温到热端温度的共掺杂Bi和Ag。Bi是PbTe中有效的n型掺杂剂，通常在室温下导致过度的载流子浓度。正如密度泛函理论计算所揭示的，Bi和Ag缺陷复合物的形成被用来优化室温载流子浓度。在升高的温度下，我们演示了动态溶解的Ag 2 Te沉淀在PbTe原位加热在扫描透射电子显微镜。随着温度的升高，n型Ag材料的释放满足了热端处较高载流子浓度的要求。此外，其特征在于通过原子探针层析成像，银原子聚集沿平行位错阵列，形成科特雷尔气氛。这导致增强的声子散射并导致低的晶格热导率。作为动态掺杂和声子散射在装饰位错的协同作用的结果，在400和825 K之间，在n型Bi/Ag共掺杂PbTe中实现了1.0的平均zT。引入具有温度依赖性溶解度和与位错核心的强相互作用的掺杂剂使得能够同时优化平均功率因子和热导率，提供了在热电领域开发的新概念。
2022-03-20 cond-mat.mtrl-sci
Thermoelectric transport of GaAs, InP, and PbTe: Hybrid functional with ${\bf \it k \cdot p}$ interpolation versus scissor-corrected generalized gradient approximation
基于密度泛函理论（DFT）产生的能带结构的玻尔兹曼输运计算经常用于热电材料的发现和分析。在标准实现中，这样的计算需要布里渊区的密集${\it k}$点采样，因此通常限于广义梯度近似（GGA），而更精确的方法（例如混合泛函）将是优选的。然而，GGA变体通常低估了带隙。虽然少数载流子的过早出现可以通过带隙校正来避免，但是带隙也影响带曲率。在这项研究中，我们通过扩展我们最近开发的${\it k}$插值方案[Comput. Mater. Sci. 134，17（2017）]到非局部单电子势和自旋轨道耦合。的Seebeck系数的基础上产生的混合泛函被发现同意更好地比GGA与GaAs，InP，和PbTe的实验数据。对于碲化铅，甚至混合功能的选择有关系的实验数据的解释，我们归因于谷收敛的价带的描述。
2018-03-21 cond-mat.mtrl-sci
Magnetic Constitution of Topologically Trivial Thermoelectric PbTe:Cr
本文详细研究了掺杂混合价过渡金属Cr $^{2+/3+}$的Ⅳ-Ⅵ族半导体PbTe的磁化强度与温度和磁场的关系。该材料的研究完全由一个整体的超导量子干涉装置磁强计，以定量确定的贡献，单取代Cr $^{3+}$以及各种Cr-Te磁性纳米晶体，包括它们的识别。应用的实验程序揭示了通过Cr $^{2+}$共振供体的自电离形成的约$10^{19}$ ~cm $^{-3}$顺磁性Cr $^{3+}$离子的存在。已知这些改善了该半导体的热电品质因数参数zT。磁性的发现很好地同意与以前的霍尔效应的研究，从而提供了一个新的实验支持所提出的电子结构模型的PbTe：Cr系统的共振Cr $^{2+/3+}$状态位于（在低温下）约100 meV以上的导带底部。在室温以下，铁磁样信号指向富Cr纳米晶沉淀物的存在。两个最可能的候选物，即：Cr $_2$ Te $_3$和Cr $_5$ Te $_8$，在残留状态下对样品进行专用温度循环后被识别。作为一个整体，纳米晶体表现出（阻断）超顺磁性。在$100 < T < 400$ ~K温度范围内，测定了n型和p型PbTe的磁化率。这些幅度是必不可少的适当占PbTe：Cr的高温磁化率。
2021-06-02 cond-mat.mtrl-sci
Impurity clustering and impurity-induced bands in PbTe-, SnTe-, and GeTe-based bulk thermoelectrics
基于PbTe、SnTe和GeTe的复杂多组分体系在红外器件和高温热电应用中具有重要意义。深入了解这些材料的原子和电子结构对于解释、预测和优化其性能以及提出性能更好的新材料至关重要。在这项工作中，我们提出了我们的第一原理研究的能带与各种单价（钠，钾，银）和三价（锑和铋）杂质和杂质团簇在PbTe，SnTe，和GeTe使用超晶胞模型。我们发现，一价和三价杂质原子倾向于接近彼此，并形成富含杂质的集群，和主机材料的电子结构强烈扰动的杂质。存在与三价杂质相关的杂质诱导带，其从导带底部分裂，并向价带顶部大位移。这是由于三价杂质阳离子和二价阴离子的$p$状态之间的相互作用，其倾向于驱动系统朝向金属性。单价杂质的引入（在存在三价杂质的情况下）显著降低（在PbTe和GeTe中）或略微增强（在SnTe中）三价杂质的影响。因此，可以通过选择杂质的类型及其浓度或调节单价/三价比率来定制带隙和带隙附近的能带结构（因此传输特性）。基于计算的能带结构，我们能够定性地解释整个类的PbTe，SnTe的，和GeTe基体热电材料的测量输运性质。
2010-02-04 cond-mat.mtrl-sci
Giant Anharmonic Phonon Scattering in PbTe
了解影响体热导率的微观过程对于开发更高效的热电材料至关重要。PbTe是目前领先的热电材料之一，这主要归功于其低热导率。然而，迄今为止，在简单的岩盐结构中这种低导热率的起源一直难以捉摸。使用非弹性中子散射测量和声子的第一性原理计算的组合，我们确定了强的铁电横向光学（TO）模式和纵向声学（LA）模式之间的非谐耦合在PbTe。这种相互作用在倒易空间的很大一部分上延伸，并直接影响载热LA声子。LA-TO非谐耦合可能在解释PbTe的低热导率方面发挥核心作用。目前的结果提供了一个微观图片，为什么许多好的热电材料被发现附近的晶格不稳定性的铁电类型。
2011-03-16 cond-mat.mtrl-sci
Thermoelectric Alchemy: Designing A Chemical Analog to PbTe with Intrinsic High Band Degeneracy and Low Lattice Thermal Conductivity
提高热电材料的$zT$品质因数同时需要高功率因数和低导热率。用于增加功率因数的有效方法是对准能带极值并在费米能级附近实现高能带简并（$\geq$ 12），如在PbTe [ \textcolor{blue}{Pei et. al. \textit{Nature} 473, 66 (2010)} ]中实现的，这通常依赖于能带结构工程，例如，化学掺杂和应变。然而，很少有材料能够在没有重掺杂或遭受不切实际的应变的情况下实现如此高的带简并。采用第一性原理直接计算声子和载流子寿命的方法，我们证明了两个新的全Heusler化合物Li $_2$ TlBi和Li $_2$ InBi，具有类PbTe的电子结构，显示出异常高的功率因数（$\sim$ 20 mWm $^{-1}$ K $^{-2}$在300 K）和低晶格热导率（2.36和1.55 Wm $^{-1}$ K $^{-1}$）。T1 $^{+}$ Bi $^{3-}$（In $^{+}$ Bi $^{3-}$）亚晶格形成岩盐结构，并且来自Li原子的另外两个价电子基本上使这些化合物与Pb $^{2+}$ Te $^{2-}$等价。较大的岩盐亚晶格的TlBi（InBi）移动的价带最大值从L点的$Σ$线的中间，增加带简并从四倍到十二倍。另一方面，类PbTe亚晶格中的共振键和软Tl-Bi（In-Bi）键的相互作用是本征低晶格热导率的原因。我们的研究结…
2018-05-16 cond-mat.mtrl-sci
Role of force-constant difference in phonon scattering by nano-precipitates in PbTe
采用从头算声子计算和分子动力学相结合的方法研究了纳米沉淀物对碲化铅热电材料晶格热传导的影响。我们考虑到质量差和力常数的变化的影响，并发现后者的影响随着沉淀物浓度的增加而增强。因此，我们在计算中包含力常数的变化提供了更小的预测最佳纳米沉淀物尺寸，其使热导率最小化。这些结果表明，热电复合材料中纳米沉淀物的声子散射可能比以前认为的更强。
2016-11-03 cond-mat.mtrl-sci
Anomalous transverse optic phonons in SnTe and PbTe -- revisited
我们提出了一个软横向光学声子模式的研究相比，在碲化铅的非弹性中子散射和从头算晶格动力学计算的相应模式在SnTe。与以前的报告相比，我们的计算预测，软模式在SnTe具有强烈的非对称光谱重量分布定性类似于发现在PbTe。实验上，我们发现，在我们的中子散射光谱SnTe和PbTe的声子峰的能量的整体宽度是可比的。我们观察到著名的双峰状签名的TO模式在PbTe甚至下降到$T$ = 5 K质疑其提出的起源纯粹基于声子-声子散射。接近PbTe中的初期铁电转变可能起着重要的作用，不包括在当前的模型。
2022-01-20 cond-mat.mtrl-sci
Ultralow thermal conductivity via weak interactions in PbSe/PbTe monolayer heterostructure for thermoelectric design
Xiangtan University（湘潭大学）；Centro de Física de Materiales (CFM-MPC), CSIC-UPV/EHU（材料物理中心 (CFM-MPC)，西班牙高等科学研究理事会-巴斯克国立自治大学）
通过弱相互作用实现极低热导率的PbSe/PbTe单层异质结，优化热电性能，实现高ZT值。
2025-07-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Studying the applicability of different thermoelectric materials for efficiency calculation in hybrid thermoelectric generator for waste heat recovery from automobile and steel industry
在这项工作中，我们研究了不同的热电材料，如$Bi_2Te_3$，$Sb_{2}Te_{3}$，$PbTe$，$TAGS$，$CeFe_{4}Sb_{12}$，$SiGe$和$TiO_{1.1}$的热电发电机（TEG）的效率估计的适用性。由${Be_{2}Te_{3}}$或$Sb_{2}Te_{3}$组成的TEG在310 K ~ 500 K温度范围内的效率为7%. $PbTe$或$TAGS$或$CeFe_{4}Sb_{12}$在500 K - 900 K温度范围内均能使$\sim$达到6%，而$SiGe$或$TiO_{1.1}$在较高温度范围（$\sim$ 1200 K）也有显著的效率。在这里，我们报告的效率的提高，通过使用杂交技术的不同组合的上述材料。从相容性因素的角度对TEG组件的两种不同材料进行了混合。为此，在310 K ~ 900 K温度范围内，由${Be_{2}Te_{3}}$和$PbTe$、${Be_{2}Te_{3}}$和$TAGS$、$Bi_{2}Te_{3}$和$CeFe_{4}Sb_{12}$混合而成的TEG的总效率的建议值分别为12%、14%和11.88%，可以安装在汽车上。对于钢铁工业和航天器应用（直到1200 K），$Bi_{2}Te_{3}$、$PbTe$和$SiGe$的混合; ${Be_{2}Te_{3}}$和$TiO_{1.1}$分别产生$\sim$ …
2016-05-24 cond-mat.mtrl-sci
Broadband Phonon Scattering in PbTe-based Materials Driven Near the Ferroelectric Phase Transition by Strain or Alloying
设计具有低晶格热导率的材料的主要障碍是难以在整个频谱上有效地散射声子。使用第一性原理计算，我们表明，驱动PbTe材料的铁电相变的边缘可能是一个强大的战略来解决这个问题。我们通过将拉伸[001]应变施加到PbTe及其与另一种岩盐IV-VI材料PbSe的合金，以及通过将PbTe与菱形IV-VI材料GeTe合金化来说明这一概念。这在区域中心处诱导了非常软的光学模式，这增加了非谐波声光耦合并降低了所有频率下的声子寿命。我们预测，以所述方式驱动接近相变的PbTe、Pb（Se，Te）和（Pb，Ge）Te合金将具有比PbTe低得多的晶格热导率（2-3倍）。所提出的概念可能为开发更高效的热电材料开辟新的机会。
2019-03-22 cond-mat.mtrl-sci
Establishing phase diagram for the band engineering in p-type PbTe/SnTe from elementary electronic structure understanding
能带工程是通过重构费米能级附近的能带结构来提高热电材料热电势的重要机制。PbTe和SnTe是最具代表性的系统，其中通过各种掺杂剂实现了能带工程。从对能带结构的基本认识出发，通过建立s-p成键模型，建立了p型PbTe/SnTe能带工程的相图。研究表明，能带调谐效应主要取决于掺杂元素的一个固有参数：s轨道能级。利用相图，所有相关的实验观察都能得到一致的解释，而且，尚未发现的有效掺杂剂也变得可以预见。我们的研究为直接从元素周期表中选择合适的掺杂剂找到了一个适用的判据，并且这种分析方法可以应用到更多的热电材料中。
2018-01-26 cond-mat.mtrl-sci
Ab Initio Phonon Dispersions for PbTe
我们报告第一性原理计算的声子色散的PbTe的观察到的结构和压缩。在实验晶格参数下，我们发现在带中心处的光学分支接近不稳定性，这与实验观察一致。这种模式也有很强的体积依赖性，它被压缩迅速地从不稳定性中赶走。讨论了这些结果与材料的热导率的关系。
2008-07-08 cond-mat.mtrl-sci
Thermal Anharmonic Effects in PbTe from First Principles
我们调查的谐波和非谐波贡献的碲化铅的声子谱，并执行一个完整的表征非谐波效应如何占主导地位的PbTe的声子随着温度的升高。这种效应是PbTe的良好热电性能中最强的因素：光-声声子带交叉降低了声音的声速和固有热导率。我们提出了详细的温度依赖性的色散关系，并比较我们的计算中子散射截面与最近的实验测量。我们分析了热阻率随温度的变化，并澄清了对现有实验文献的误解。这一定量预测为声子相空间工程开辟了道路，以定制关键载热声子的寿命。
2014-02-22 cond-mat.mtrl-sci
Photo-induced plasmon-phonon coupling in PbTe
本文报道了在直线加速器相干光源（LCLS）上，利用傅里叶变换非弹性X射线散射，在IV-VI族半导体PbTe中观察到的光致等离子体-声子耦合模。我们测量的近区中心色散的重屏蔽纵向光学（LO）声子分支提取的差分变化的X射线漫散射强度以下的带隙光激发。
2021-09-03 cond-mat.mtrl-sci
Thermoelectric properties of lead chalcogenide core-shell nanostructures
我们提出了完整的热电特性的纳米结构的散装PbTe和PbTe-PbSe样品制备胶体核壳纳米粒子，然后放电等离子体烧结。在这两种材料中发现了一个异常大的热电势，并讨论了能量过滤的可能性，而不是作为解释的晶界散射。德拜温度的降低和摩尔比热的增加与最近对纳米结构材料的预测是一致的。在这些结果的基础上，我们提出了合适的核-壳材料的组合，为未来的热电材料的大电导率的组合，通过能量过滤增加热电。
2012-06-03 cond-mat.mtrl-sci
Lattice thermal transport in group II-alloyed PbTe
PbTe是最有前途的热电材料之一，最近已经证明当与第II族元素合金化时，热电优值（$ZT$）大于2.0。这些改进主要是由于晶格热导率（$κ_{l}$）的显著降低，这又归因于纳米颗粒沉淀物。然而，各种声子散射机制内的块体合金的基本理解仍然缺乏。在这项工作中，我们应用新开发的密度泛函理论（DFT）为基础的压缩传感晶格动力学（CSLD）方法来模拟晶格热输运在PbTe，MTe，和Pb $_{0.94}$ M $_{0.06}$ Te（M=Mg，Ca，Sr和Ba），比较我们的结果与实验测量，重点是应变效应和质量无序散射。结果表明：（1）岩盐结构的CaTe、SrTe和BaTe的$κ_{l}$比PbTe高得多，而MgTe的$κ_{l}$低得多;（3）对于Mg/Ca/Sr合金化的PbTe，质量无序散射通过强烈抑制中高频声子的寿命而在降低$κ_{l}$中起主要作用，而对于Ba合金化的PbTe，沉淀的纳米颗粒也是重要的。
2017-12-05 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic phonon spectra of PbTe and SnTe in the self-consistent harmonic approximation
在室温下，PbTe和SnTe是具有立方结构的高效热电体。在低温下，SnTe经历铁电转变，其临界温度强烈依赖于空穴浓度，而PbTe是初始铁电体。利用随机自洽谐波近似，我们研究了这两个系统的非谐声子谱和铁电相变的发生。我们发现振动光谱强烈地依赖于密度泛函理论中交换相关核的近似。如果采用梯度修正和理论体积，则自由能Hessian的计算导致声子谱与实验数据吻合良好。在PbTe中，我们再现了在非弹性中子散射中探测到的横光学模声子卫星和沿$Γ$ X方向的横光学和纵声学模之间的交叉。在SnTe的情况下，我们描述了从高温Fm $\overline{3}$ m结构到低温R3 m结构的铁电转变的发生。
2017-09-10 cond-mat.mtrl-sci
Non-universal Scaling of Thermoelectric Efficiency in 3D and 2D Thermoelectric Semiconductors
我们对常见的热电半导体$\rm Bi_2Te_3$、$\rm Bi_2Se_3$、$\rm SiGe$和$\rm PbTe$进行了三维和二维的第一性原理计算。我们发现，根据希克斯和Dresselhaus（HD）理论，材料的小型化通常不会增加热电优值（$ZT$）。例如，2D $ \rm PbTe$（0.32）和2D $ \rm SiGe$（0.04）的$ZT$值小于其3D对应物（分别为0.49和0.09）。同时，2D $\rm Bi_2Te_3$和2D $\rm Bi_2Se_3$的$ZT$值（0.57）大于本体（分别为0.54和0.18），这与HD理论一致。由于材料的带隙和带平坦度在尺寸减小时发生变化，因此发生HD理论击穿。我们发现，平带在3D材料中给出较大的电导率（$σ$）和电子热导率（$κ_{el}$），而在2D材料中给出较小的值。在所有情况下，最大$ZT$值与带隙成比例地增加，并且对于高于$10\ k_BT$的带隙饱和。二维$Bi_2Te_3$和$Bi_2Se_3$由于其DOS中的平坦波纹带和窄峰而获得更高的$ZT$。同时，由于2D PbTe具有更平坦的能带，因此违反了HD理论，而2D SiGe具有小的带隙Dirac-cone能带。
2020-11-12 cond-mat.mtrl-sci
Mie Scattering of Phonons by Point Defects in IV-VI Semiconductors PbTe and GeTe
固体中的点缺陷，如空位和掺杂剂，常常引起大的热阻。由于点缺陷占据的晶格位置的尺寸比声子波长小得多，固体中点缺陷对热声声子的散射被广泛认为是瑞利散射类型。在这种传统的看法相反，使用从头算格林函数的方法，我们表明，在PbTe和GeTe的点缺陷的散射表现出米氏散射的散射率和高度不对称的散射相函数的频率依赖性较弱。这些不寻常的行为发生，因为点缺陷引起的应变场可以延伸到远大于晶格间距的长距离。由于散射相函数的不对称性，在300 K时，当空位分数为1%时，广泛使用的弛豫时间近似在预测晶格热导率时出现了约20%的误差。结果表明，Ⅳ-Ⅵ族半导体中点缺陷的声子散射不能用简单的动力学理论和瑞利散射相结合的方法来描述。
2020-02-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Importance of non-parabolic band effects in the thermoelectric properties of semiconductors
我们提出了一个分析的热电性能的$n$型GeTe和SnTe的铅硫族化合物PbTe和PbSe。我们发现半导体GeTe和SnTe的单简并导带是高度非椭球的，甚至非常接近带边。这导致了具有强烈波纹形状的等能表面，这在载流子浓度远低于0.005 $e$/分子式单位（7 - 9 $\times$ 10 $^{19}$ cm $^{-3}$，取决于材料）时是明显的。我们的计算还表明，这两种材料的功率因数的值可能远远超过PbTe和PbSe。结果，这些材料可展现出超过铅硫属化物的$n$型性能。
2013-10-21 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic coherent dynamics of the soft phonon mode of a PbTe crystal
本文利用强太赫兹脉冲激发PbTe晶体软TO声子，观察到反射各向异性多频振荡及二次谐波，证明瞬态非中心对称态可能伴随铁电有序，并提出极性纳米域对齐机制。
2023-09-12 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Experimental verification of band convergence in Sr and Na codoped PbTe
该研究结合扫描隧道显微术与输运测量，实验验证Sr/Na共掺杂PbTe中的能带简并，并量化温度依赖的载流子再分布。
2023-09-28 cond-mat.mtrl-sci
Magnetic Control of Soft Chiral Phonons in PbTe
PbTe晶体在太赫兹频率范围内具有软横向光学声子模式，已知其有效地衰减成载热声学声子，导致极低的热导率。在这里，我们通过偏振相关太赫兹光谱研究了这个声子。我们观察到软化的这种模式，随着温度的降低，表明初期的铁电性，我们解释通过一个模型，包括强非谐与四次位移项。在高达25 T的磁场中，声子模分裂为两个旋向相反的模，表现出圆二色性。它们的频率随磁场的增加而出现塞曼分裂和整体抗磁位移。使用群论的方法，我们证明，这些观测结果的磁场诱导的形态变化的晶体对称性通过施加在晶格离子上的洛伦兹力。因此，本研究揭示了一个新的过程，控制声子性质的软离子晶格中的强磁场。
2022-02-18 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Photoinduced suppression of the ferroelectric instability in PbTe
电子和声子之间的相互作用驱动了大量与技术相关的材料特性，包括铁电性，热电性和相变行为。在许多IV-VI、V族和相关材料的情况下，这些相互作用很强，并且材料存在于电子和结构相变附近。它们非常接近相不稳定性，在各种性质之间产生脆弱的平衡。典型的例子是碲化铅，其初期的铁电行为已与大声子非谐性和热电性。对PbTe的实验测量揭示了异常的晶格动力学，特别是在软横光学声子分支。这已被解释在两个巨大的非谐性和局部对称性破缺由于偏心的铅离子。所观察到的异常引起了新的理论和计算兴趣，这反过来又重新关注电子-声子相互作用驱动PbTe和相关材料中的晶格不稳定性的程度。在这里，我们使用傅里叶变换非弹性X射线散射（FT-IXS）表明，自由载流子的光注入稳定的顺电态。在约束密度泛函理论（CDFT）计算的支持下，我们发现光激发削弱了与共振成键和初期铁电性有关的沿立方方向的长程作用力。这表明了带边附近的电子态在确定平衡结构中的重要性。
2015-11-11 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio calculations of the thermoelectric figure of merit, within the relaxation time approximation
Université de Lorraine（洛林大学）；VASP Software GmbH（VASP软件有限公司）；National Institute for Materials Science (NIMS)（物质材料研究国立研究所）；University of Vienna（维也纳大学）
本研究提出基于VASP和phono3py的从头算框架，结合有限位移法与电子-声子、声子-声子相互作用计算热电优值，在多种材料上验证了有效性，并分析了缺陷和交换关联泛函对结果的影响。
2025-11-19 cond-mat.mtrl-sci
Thermal physics of the lead chalcogenides PbS, PbSe, and PbTe from first principles
铅硫族化物代表了一个重要的功能材料家族，特别是由于PbTe的基准高温热电性能。最近的一些研究，实验和理论，旨在收集洞察其独特的晶格动力学和电子结构。然而，大多数的第一性原理建模已在固定的温度下进行，并一直没有全面和系统的计算研究温度对材料性能的影响。我们报告了对PbS、PbSe和PbTe性质的温度依赖性的比较晶格动力学研究，特别关注与热电性能相关的那些，即声子频率、晶格热导率和电子能带结构。计算是在准谐波近似下进行的，包括声子-声子相互作用的多体微扰理论，用于计算声子寿命和预测的晶格热导率。结果与实验数据和其他计算进行了严格的比较，并为正在进行的PbX化合物在高温下与Pb的偏心有关的研究增加了新的见解，这与声子软化有关。与实验的一致性表明，这种方法可以作为一个简单的，强大的和普遍适用的手段，从第一性原理研究材料性质的温度依赖性。
2014-05-24 cond-mat.mtrl-sci
Fermi surface and electron dispersions of PbTe doped with resonant Tl impurity from KKR-CPA calculations
详细研究了碲化铅中共振杂质铊的$2\%$掺杂对碲化铅电子色散和费米面的影响。用KKR-CPA方法计算了代替合金色散关系的Bloch谱函数，给出了布里渊区（合金费米面截面）的Bloch谱强度图。结果表明，在靠近价带边缘处，T1并不产生孤立的杂质带，但由于其共振特性，强烈地干扰了宿主电子带，导致尖锐的和明确定义的电子能带消失。这种影响的输运性质的后果进行了讨论，并提出了新的定性解释的PbTe：Tl的热电性能的改善。
2013-11-05 cond-mat.mtrl-sci
Microscopic mechanism of unusual lattice thermal transport in TlInTe$_2$
我们研究了TlInTe $_2$的超低晶格热导率（$κ_l$）的微观机制及其弱的温度依赖性，使用晶格热输运的统一理论，考虑了粒子的传播以及声子的波隧穿所产生的贡献。虽然我们使用的Peierls-Boltzmann输运方程（PBTE）计算粒子的贡献（$κ_l$（PBTE）），我们明确地计算非对角（OD）的第一性原理密度泛函理论框架内的热通量算子的组件，以确定的贡献（$κ_l$（OD））所产生的声子的类波隧穿。在每个温度T下，我们使用包括四次非谐性的自洽声子理论对声子频率进行非谐重整化，并利用它们来计算$κ_l$（PBTE）和$κ_l$（OD）。结合包含的$κ_l$（PBTE），$κ_l$（OD），和额外的晶界散射，我们的计算成功地再现了实验结果。我们的分析表明，TlInTe $_2$的大的四次非谐性（a）强烈地硬化了低能声子分支，（b）减少了有限T下的三声子散射过程，（c）恢复了测量的$κ_l$的弱于T的$^{-1}$衰变。
2020-12-07 cond-mat.mtrl-sci
Temperature effects on the electronic band structure of PbTe from first principles
本文报道了PbTe电子能带结构随温度变化的全{ \it ab-initio}计算。我们解决两个主要的特点相关的热电优值：直接间隙的温度变化和位于L和$Σ$的两个最高的价带最大值的能量差。我们占电子态的能量转移，由于热膨胀，以及电子-声子相互作用的计算使用非绝热的Allen-Heine-Cardona形式主义内密度泛函微扰理论和局域密度近似。我们捕捉到的直接间隙随温度的增加非常好的协议与实验。我们还预测，在L和$Σ$的价带最大值成为在$\sim 600-700$ K对齐。我们发现，热膨胀和电子-声子相互作用对这些温度变化有相当大的影响。Fan-Migdal项和Debye-Waller项的大小几乎相等，但符号相反，这些项的微妙平衡给出了正确的带移。电子-声子诱导的直接带隙重正化主要是由高频光学声子产生的，而声学声子也负责L和$Σ$处的价带最大值的对齐。
2019-04-30 cond-mat.mtrl-sci
Effect of intrinsic defects on the thermal conductivity of PbTe from classical molecular dynamics simulations
尽管是典型的热电材料，但时至今日，这些材料的效率方面的一些最令人兴奋的进展仍是通过调整PbTe的特性来实现的。其固有的低晶格热导率可以通过设计能够在宽范围的长度尺度上散射声子的结构来降低到其基本极限。本征缺陷，如空位或晶界，可以并确实发挥这些散射网站的作用。在这里，我们评估这些缺陷的影响，通过分子动力学模拟。为此，我们特意参数化白金汉潜力，提供了一个很好的描述这种材料的热导率在很宽的温度范围内。我们的研究结果表明，本征点缺陷和晶界可以降低PbTe的晶格电导率下降到其体值的四分之一。通过研究的尺寸依赖性，我们还表明，在实验中实现的典型的缺陷浓度和晶粒尺寸通常对应于原始PbTe的体晶格电导率。
2019-09-23 cond-mat.mtrl-sci
Bi, Cr and Ag dopants in PbTe and SnTe: impact of the host band symmetry on doping properties by ab initio calculations
本文采用密度泛函理论和大超胞方法研究PbTe与SnTe中Bi、Cr、Ag及阳离子空位的掺杂行为，并用群论解释主体能带对称性导致的电子结构差异。
2025-06-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Nanoscale clusters in the high performance thermoelectric AgPbmSbTem+2
用原子对分布函数（PDF）方法研究了AgPbmSbTem+2系列热电材料的局域结构。三个候选模型，试图为这类材料的结构，使用一个单相或两相建模过程。结合建模的PDF与HRTEM数据，我们表明，AgPbmSbTem+2包含纳米级夹杂物的组成接近AgPb3SbTe5随机嵌入在PbTe矩阵。
2005-08-15 cond-mat.mtrl-sci
Two-valence band electron and heat transport in monocrystalline PbTe-CdTe solid solutions with high Cd content
高质量的p型PbTe-CdTe单晶合金，含高达10 at.用自选气相输运法获得了Cd的$\%$。中红外光致发光实验进行跟踪的基本能隙的变化作为镉含量的函数。实验和理论上研究了该材料的霍尔迁移率、热电势、热导率和热电优值系数参数$ZT$，特别注意该材料的双价带结构。结果表明，在高Cd含量下，布里渊区$Σ$点附近的重空穴带对Pb $_{1-x}$ Cd $_x$ Te的空穴输运起着重要作用.我们的数据和他们的描述可以作为标准的Pb $_{1-x}$ Cd $_x$ Te单晶与$x$高达0.1。结果表明，Cd含量较低的Pb $_{1-x}$ Cd $_x$ Te单晶样品（约1at.\%）并且在600 K下，10 $^{20}$ cm $^{-3}$数量级的空穴浓度可以表现出$ZT \approx$ 1.4。
2019-11-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Estimates of the thermal conductivity and the thermoelectric properties of PbTiO$_3$ from first principles
采用{ \em ab initio}计算和半经典Boltzmann输运方程相结合的方法计算了PbTiO $_3$（PTO）的晶格热导率（$κ_{\rm L}$）.计算的$κ_{\rm L}$非常低，几乎可以与良好热电材料（如PbTe）的$κ_{\rm L}$相比。此外，电子输运量的半经典分析，这表明良好的热电性能，与优值$zT$远超过1的温度范围很宽。对于热电应用，可以通过利用不同的形态和组成来进一步减少$κ_{\rm L}$。
2015-09-29 cond-mat.mtrl-sci
Electronic band structure of epitaxial PbTe (111) thin films observed by angle-resolved photoemission spectroscopy
利用角分辨光电子能谱（ARPES）研究了分子束外延生长的窄禁带半导体碲化铅（PbTe）薄膜在垂直和平行于Γ-L方向上的体电子能带结构和表面电子能带结构。ARPES数据与第一性原理计算的比较揭示了能带结构、轨道特征、自旋轨道分裂能和表面态的细节。光子能量依赖谱显示了体特征。同时观察到了L和N价带，并确定了它们的能量差。L点和Γ点的自旋轨道分裂能分别为0.62 eV和0.88 eV。确定了低于和接近价带最大值的表面态。价带由Pb 6s和Te $5p_z$轨道的混合轨道组成，并具有占主导地位的面内偶宇称，这归因于PbTe（111）表面附近的层状畸变.这些发现提供了深入了解碲化铅的基本属性，并将有利于相关的热电和光电应用。
2017-04-25 cond-mat.mtrl-sci
Thermoelectric and lattice dynamics properties of layered MX (M = Sn, Pb; X = S, Te) compounds
铅和锡硫族化合物由于具有良好的热电性能而得到了广泛的研究。进一步提高其TE效率已被报道后，减少的尺寸，这是一个重要的特点，在现代设备的制造。利用密度泛函理论结合半经典Boltzmann输运理论，研究了二维MX（M = Sn，Pb; X = S，Te）单分子膜的结构、电子和TE性质.自旋轨道耦合对它们的电子结构有显著的影响，特别是对于重质化合物。结构优化后的声子输运研究表明，矩形（γ-）相是能量上最有利的SnS和SnTe单层，而方形结构被发现是最稳定的PbS和PbTe单层。我们的研究结果与以前的研究结果是一致的。这些2D材料表现出高塞贝克系数和功率因数以及低晶格热导率，这是良好TE材料的基本特征。在700 K时，n型SnS、SnTe、PBS和p型PbTe单层膜的最大优值（ZT）分别为1.04、1.46、1.51和1.94，高于它们的体ZT值。因此，这些单层是TE应用的有希望的候选者。
2020-04-01 cond-mat.mtrl-sci
Limit of zT enhancement in rock-salt structured chalcogenides by band convergence?
岩盐结构的硫族化合物，如PbTe、PbSe和SnTe，是中温热电应用的最佳候选者，并且它们的p型热电效率可以通过对齐价带来提高。在这里，我们提供了全面的数值研究能带收敛对电子性质的影响。我们发现，额外的价带确实可以显着提高功率因数。然而，额外的价带也可以增加电子热导率，这部分地抵消了整体品质因数的增强的功率因数。最后，我们预测，PbTe，PbSe和SnTe的最大优值可以达到2.2，1.8和1.6，re-birth，而不依赖于晶格热导率的降低。
2016-06-28 cond-mat.mtrl-sci
A sharp increase in the density of states in PbTe approaching a saddle point in the band structure
PbTe是具有$zT$的领先的中范围热电材料，该材料已经通过能带工程等方法得到增强。在这里，我们提出了一个实验研究的霍尔效应，量子振荡，比热，和电子探针分析，探讨了PbTe重掺杂的电子结构的演变与“理想”的受体Na的溶解度极限。我们确定了两个现象学的变化，发病的电子结构偏离凯恩型分散在180毫电子伏左右，一个质变的霍尔效应的场依赖性的高场极限的增加和费米学的变化，以及作为能量的函数的态密度急剧增加。在考虑了所观察到的现象学的三个可能的起源之后，我们得出结论，最可能的来源是在接近能带结构中的鞍点时$L$口袋的非椭球性，这直接由我们的量子振荡测量证明。比较密度泛函理论的计算意味着，这种演变的电子结构可能是一个关键的贡献者在PbTe的大的热电势。
2018-10-23 cond-mat.mtrl-sci
Thermal conductivity of porous polycrystalline PbTe
PbTe是中温下的主要热电材料，这主要归功于其低晶格热导率。然而，它的效率太低，无法与其他形式的发电竞争。通过设计能够在宽范围的长度尺度上散射声子以降低晶格热导率的纳米结构，可以有效地提高这种效率。对于小的空位浓度和晶粒尺寸，晶界的存在可以将热导率降低到$\sim 0.5$ Wm $^{-1}$ K $^{-1}$。然而，晶粒在有限的温度下退火，并且平衡和亚稳态晶粒尺寸分布决定热导率降低的程度。在目前的工作中，我们提出了一个相场模型通知分子动力学模拟研究退火过程中的PbTe和它是如何受到晶界和空洞的存在。我们发现，PbTe的热导率降低了高达35%的多孔材料在低温下。我们观察到，相变在一个有限的空隙密度支配的齐纳钉扎阻碍晶粒生长的动力学。
2020-10-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Thermal conductivity of PbTe-CoSb3 bulk polycrystalline composite: the role of microstructure and interface thermal resistance
对PbTe-CoSb_3多晶复合材料的微观结构和界面热阻对热导率的影响进行了系统的实验和理论研究。特别讨论了分散相颗粒尺寸与界面热阻（R_{int}）对声子热导率（κ_{ph}）的关系。为此，制备了一系列不同CoSb_3颗粒尺寸的PbTe-CoSb_3多晶复合材料。结构（XRD）和微观结构分析（SEM/EDXS）证实了假定的化学和相组成。由PbTe和CoSb_3相的测量声速确定声阻抗差（ΔZ）。界面热阻（R_{int}）的计算采用德拜模型，并与实验R_{int}一致。结果表明，当分散相（CoSb_3）的粒径小于临界值~ 230 nm时，复合材料的κ_{ph}可能会降低。这种关系的结论是至关重要的控制复合热电材料中的热传输现象。选择具有不同弹性性能（声阻抗）和小于Kapitza半径的颗粒尺寸的组分导致了具有设计热性能的复合TE材料工程的新方向
2020-12-09 cond-mat.mtrl-sci
Microscopic mechanism of low thermal conductivity in lead-telluride
研究了碲化铅单晶低晶格热导率的微观物理机制。模式相关的声子（正常和umklapp）散射率和它们对热导率的影响进行了量化的第一性原理为基础的非谐晶格动力学计算，准确地再现在很宽的温度范围内的热导率。PbTe的低热导率归因于具有大非谐性的横向光学声子对纵向声学声子的散射以及软横向声学声子的小群速度。这导致增强光学声子的相对贡献，光学声子通常是体材料中的次要热载体。
2012-04-03 cond-mat.mtrl-sci
Globally Optimal Band Structure for Thermoelectrics in Realistic Systems
观察到在任何尺寸下的声学声子变形势散射的线性色散理论上规定了一个恒定的电荷传输分布，所需的boxcar配置文件，以最大限度地提高热电品质因数。在声子变形散射下，线性色散被两个传输带隙压缩以获得最佳带宽，然后理论上构成可能在实际系统中出现的全局最佳定性能带结构。
2022-11-22 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Acoustic Deformation Potentials of $n$-Type PbTe from First Principles
本文采用局域密度近似（LDA）和混合泛函（HSE 03）交换关联泛函，从第一性原理出发，计算了PbTe导带L谷的单轴和膨胀声学形变势$Ξ^{\text{L}}_{u}$和$Ξ^{\text{L}}_{d}$.我们发现，功能的选择基本上不会影响有效的带质量和变形势，只要一个物理正确的表示附近的带隙的导带态已经获得。用密度泛函微扰理论（DFPT）得到的电子-声子矩阵元与不考虑自旋轨道相互作用（SOI）的LDA进行拟合，得到$Ξ^{\text{L}}_u = 7.0$ ~eV和$Ξ^{\text{L}}_d = 0.4$ ~eV。用包括SOI的HSE 03泛函计算由应变引起的L谷的相对位移，得到$Ξ^{\text{L}}_u = 5.5$ ~eV和$Ξ^{\text{L}}_d = 0.8$ ~eV，与DFPT值良好一致。我们计算的$Ξ^{\text{L}}_u$值与实验值（$\sim 3-4.5$ ~eV）相当吻合。计算值的$Ξ^{\text{L}}_d$是大大小于那些通过拟合电子输运测量（$\sim 17-22$ ~eV），表明在PbTe的谷内声学声子散射比以前认为的要弱得多。
2018-11-16 cond-mat.mtrl-sci
Lattice dynamics reveals a local symmetry breaking in the emergent dipole phase of PbTe
复杂材料中的局部对称性破缺是材料性质的重要贡献者，但本质上很难研究。在这里，我们跟进这样一个局部对称性破缺相在技术上重要的化合物PbTe的晶格动力学研究，使用非弹性中子散射（INS）的早期结构观察。我们表明，晶格动力学响应于局部对称性破缺相，在PbTe的行为中提供了关键的见解，但也揭示了INS作为研究局部结构的有力工具。新的结果是在PbTe中观察到了一个新的带中心声子分支的意外出现。在谐振固体中，声子分支的数目严格地由晶胞的含量和对称性决定。新模式的出现表明，随着温度的升高，一个动态的较低的对称性结构的交叉。晶体学上没有看到结构转变，但在非弹性中子散射的新模式的出现与在局部结构中观察到的局部Pb偏心偶极子的观察相吻合。观察类似于弛豫铁电性，但由于在纯PbTe中没有不均匀的掺杂剂，这种异常行为是系统的固有响应。我们称这种偶极从非偶极基态中出现的现象为“emphanisis”，意思是无中生有。它不能在传统的相变理论如软模理论的框架内解释，并挑战了我们对材料物理的基本理解。
2012-03-29 cond-mat.mtrl-sci
Structural and electronic properties of Pb1-xCdxTe and Pb1-xMnxTe ternary alloys
本文对两种PbTe基三元合金Pb_（1-x）Cd_xTe和Pb_（1-x）Mn_xTe进行了系统的理论研究。首先，我们用从头算方法研究了CdTe-PbTe固溶体的晶体结构稳定性，预测了PbTe的岩盐结构转变为CdTe的锌盐结构的组成。用同样的方法研究了晶格常数与混晶中Cd（Mn）含量x的关系。所获得的晶格常数随x的减小与在两种合金中观察到的一致。用紧束缚方法计算了PbTe基三元化合物的能带结构。为了正确描述组成材料，提出了PbTe和MnTe块体晶体的新紧束缚参数化以及岩盐CdTe的紧束缚描述。对于这两个研究的三元合金，计算的带隙在L点的增加与x，在定性协议与光致发光测量在红外。结果还表明，在p型Pb_（1-x）Cd_xTe和Pb_（1-x）Mn_xTe混晶中，可以预期热电功率的增强。
2012-03-21 cond-mat.mtrl-sci
A first-principles approach to nonlinear lattice dynamics: Anomalous spectra in PbTe
在这里，我们介绍了一种新的方法来计算有限温度晶格动力学的第一性原理，通过新开发的从模式扩展。我们研究碲化铅的非弹性中子散射（INS）揭示了强烈的非线性签名所证明的异常功能出现在声子谱在有限的温度。使用我们的从模扩展在经典极限，我们计算的振动光谱，并显示出显着的协议与温度相关的INS测量。此外，我们解决实验的争议表明，有没有明显的本地或全球自发打破对称性在有限的温度和异常的光谱特征只是从两个非谐相互作用。我们的方法应该广泛适用于整个周期表。
2013-12-20 cond-mat.mtrl-sci
Intrinsic localized mode and low thermal conductivity of PbSe
铅硫族化合物如PbS、PbSe和PbTe由于其优异的热电性能和强非谐晶格动力学而受到关注。虽然PbTe受到了最多的关注，但PbSe尽管更硬，但具有较低的热导率，这是现有的第一性原理计算没有再现的趋势。在这里，我们使用从头计算，明确占强非谐性，以确定这种低热导率的起源作为一个巨大的非谐相互作用，超过强度，在碲化铅，横向光学和纵向声学分支之间。强烈的非谐性反映在声学频率中形成的固有局域模式的显著观察中。我们的工作显示了对热声子的深入了解，可以从从头计算中获得，不限于弱非谐性的限制。
2016-09-27 cond-mat.mtrl-sci
Benefits of Carrier Pocket Anisotropy to Thermoelectric Performance: The case of $p$-type AgBiSe$_2$
从理论上研究了各向异性对$p$型AgBiSe $_2$热电性能的影响.我们提出了一个明显的实现的热电效益的一维“板状”载流子口袋各向异性的价带中的这种材料。基于第一性原理计算，我们发现在电子结构中的大量各向异性，可能有利于热电性能，在银硫族化合物热电AgBiSe $_2$的六方相的价带中，而导带更各向同性，并且在我们的实验中没有达到高性能。AgBiSe $_2$在高温无序fcc相中已经显示出1.5的$ZT$值，但是室温性能尚未得到证实。本文提出了各向异性能使态密度和电导有效质量解耦的理论，指出了这种效应对高性能热电材料Bi $_2$ Te $_3$和PbTe的影响。从我们的第一性原理和玻尔兹曼输运计算，我们估计的$p$型AgBiSe $_{2}$的性能。
2015-05-13 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio many-body photoemission theory of transverse energy distribution of photoelectrons: PbTe(111) as a case study with experimental comparisons
这份手稿提出，据我们所知，第一个完全从头算多体光电发射框架预测的横向动量分布和平均横向能量（MTEs）的光电子从单晶光电阴极。发展这样一个理论的需要源于缺乏研究，提供完整的理解的基本过程，从单晶发射的光电子的横向动量分布。例如，基于有效电子质量的密度泛函理论计算的初始预测表明，PbTe的（111）表面将产生非常小的MTEs（$\leq$ 15 meV），而我们的实验产生的MTEs比这些预测大10到20倍，并且还表现出比预测更低的光电发射阈值。在这份手稿中提出的从头计算框架正确地再现了我们在PbTe（111）中测量的MTEs的大小，以及在预测阈值以下观察到的光电发射。我们的结果表明，在PbTe（111）的光电发射中，光激发到类体态和相干的多体电子-光子-声子散射过程确实起着重要的作用，而这两个过程都是最初的预测所忽略的。最后，从经验教训中，我们建议一个程序的快速计算筛选潜在的单晶光电阴极的应用在下一代超快电子衍射和X射线自由电子激光，这将使新的，在凝聚态研究的重大进展。
2020-06-25 cond-mat.mtrl-sci physics.acc-ph physics.comp-ph
