First-principles calculations of phonon frequencies, lifetimes and spectral functions from weak to strong anharmonicity: the example of palladium hydrides
将变分随机自洽调和近似与密度泛函微扰理论中三阶非谐系数的计算和“$2n+1$“定理相结合，计算了晶体的非谐性质.结果表明，在微扰极限下，这两种方法的结合产生的微扰声子线宽和频移在一个非常有效的方式，避免了显式计算的四阶非谐系数。此外，它还允许计算声子寿命和非弹性中子散射光谱在固体中的谐波近似打破和非微扰的方法是需要处理的非谐性。为了验证我们的方法，我们计算了强非谐钯离子中的非谐声子线宽。我们表明，由于氢光学模式的大的非谐性的非弹性中子散射谱的特点不是由洛伦兹线形，而是由一个复杂的结构，包括卫星峰。
2014-11-20 cond-mat.mtrl-sci
Self-consistent phonon calculations of lattice dynamical properties in cubic SrTiO$_{3}$ with first-principles anharmonic force constants
提出了一个适用于严重非谐系统的计算非谐声子频率和声子寿命的\textit{ab initio}框架。我们采用自洽声子（SCPH）理论与微观非谐力常数，这是从密度泛函计算提取使用最小绝对收缩和选择算子技术。我们应用该方法的高温相SrTiO $_{3}$，并获得定义良好的声子准粒子是免费的虚频。在这里，我们表明反铁磁畸变模式的非简谐声子频率在立方到四方相变的临界温度附近显着取决于系统尺寸。通过微扰理论的SCPH的结果，声子寿命计算立方SrTiO $_{3}$，然后使用玻尔兹曼输运方程的弛豫时间近似预测晶格热导率。所提出的方法是有效的和准确的，铺平了道路的热力学，动力学和传输性能的系统具有严重的非谐性，包括热电，铁电和超导材料的可靠描述。
2015-08-19 cond-mat.mtrl-sci
The Phonon Quasiparticle Approach for Anharmonic Properties of Solids
晶格非谐性的知识对于阐明结晶固体中独特的热性质是必不可少的。然而，精确的\textit{ab initio}调查晶格非谐遇到困难，由于繁琐的计算。在这里，我们介绍了声子准粒子的方法，并审查其应用于各种材料。该方法通过将\textit{ab initio}分子动力学和晶格动力学计算相结合来有效且可靠地解决晶格非谐性。因此，原则上，它考虑了完全的非谐效应，克服了\textit{ab initio}分子动力学典型的有限尺寸效应。在弱非谐和强非谐系统的热力学和热输运性质的计算中证明了该方法的有效性。
2021-12-21 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic Decay of Coherent Optical Phonons in Antimony
利用飞秒泵浦-探测技术研究了半金属Sb中相干光学声子的非简谐衰减。在7 - 290 K的较宽温度范围内，在时域上观察到相干的$A_{1g}$模式。衰减率（退相时间的倒数）随着晶格温度的增加而系统地增加，这可以很好地解释为非谐声子-声子耦合，导致光学声子衰减为两个声学声子模式。$A_{1g}$模的频率随温度的升高而降低，这可以解释为热膨胀和非谐声子-声子耦合的结果。相干$A_{1g}$模的振幅随晶格温度的升高而减小，这一结果与自发拉曼散射峰强度的非简谐衰减控制线宽的洛伦兹线形近似一致，该模型也适用于Zn等金属体系.
2014-11-19 cond-mat.mtrl-sci
Phonon anharmonicity and thermal conductivity of two-dimensional van der Waals materials: A review
二维（2D）范德华（vdW）材料由于量子限制效应而具有非凡的热性质，使得它们在微电子器件中的热电能量转换和热管理方面具有前景。本文对三声子和四声子相互作用引起声子非谐性的机制进行了讨论。详细地总结和推导了二维vdW材料的声子非谐性，包括格林奈森参数、声子寿命和热导率。从实验和理论上讨论了典型二维vdW材料的热导率随尺寸的变化。这篇综述将介绍如何评估二维vdW材料中声子非谐性的基础知识和先进知识，这将有助于设计与能量转移和转换相关的新结构和材料。
2022-10-17 cond-mat.mtrl-sci
Opposite impact of thermal expansion and phonon anharmonicity on the phonon-limited resistivity of elemental metals from first principles
European Theoretical Spectroscopy Facility, Institute of Condensed Matter and Nanosciences, Université catholique de Louvain（欧洲理论光谱设施，凝聚态物质与纳米科学研究所，天主教鲁汶大学）；Scientific Computing Department, Science and Technology Facilities Council, UK Research and Innovation, Daresbury Laboratory（科学与工程设施理事会英国研究与创新达尔斯伯里实验室科学计算部）；Département de Physique et Institut Courtois, Université de Montréal（蒙特利尔大学物理系与库瓦托瓦研究所）；Department of Molecular Chemistry and Materials Science, Weizmann Institute of Science（魏茨曼科学研究所分子化学与材料科学系）；WEL Research Institute（WEL研究所）
研究通过第一性原理计算揭示热膨胀与声子非谐性对元素金属电阻率的相反影响，并验证了其在Pb、Nb和Al中的应用。
2026-02-03 cond-mat.mtrl-sci
Unravelling Ultralow Thermal Conductivity in Double Perovskite Cs2AgBiBr6: Dominant Wave-like Phonon Tunnelling, Strong Quartic Anharmonicity and Lattice Instability
本研究从第一性原理揭示Cs2AgBiBr6超低热导率源于强非谐性及类波声子隧穿，并指出四声子散射对隧穿主导性的关键作用。
2023-12-12 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic vibrational properties in periodic systems: energy, electron-phonon coupling, and stress
用第一性原理方法研究了周期系统的振动特性，并考虑了非谐效应。我们的方法提供了一个理论基础，在有限温度下的声子依赖量的测定。的Born-Oppenheimer能量表面的低能量部分被映射和用于计算的总振动能量，包括非谐效应，电子-声子耦合，和振动的应力张量的贡献。我们报告的电子带隙的温度依赖性和线性系数的热膨胀的金刚石，氢化锂，和氘化锂的结果。
2013-03-04 cond-mat.mtrl-sci
First-Principles Phonon Quasiparticle Theory Applied to a Strongly Anharmonic Halide Perovskite
理解和预测强非谐晶体中的晶格动力学是凝聚态物理中长期存在的挑战之一。在这里，我们提出了一个第一性原理方法，给出了准确的准粒子（QP）峰的声子谱与强非谐加宽。在传统的一阶自洽声子（SC 1）动力学矩阵的顶部，所提出的方法纳入频率重整化效应的气泡自能内QP近似。我们将所开发的方法应用于强非谐$α$ -CsPbBr $_3$，它在整个布里渊区的谐波近似内显示声子不稳定性。虽然SC 1理论大大低估了从α到β的相变温度（\tc）超过50%，但我们发现我们的方法得到了\tc = 404- 423 K，与实验值403 K非常吻合.我们还表明，QP峰的准确测定是至关重要的声子线宽的定量预测和说明。
2022-04-19 cond-mat.mtrl-sci
Phonon anharmonicity and negative thermal expansion in SnSe
采用实验和第一性原理模拟相结合的方法研究了Pnma相SnSe的非简谐声子性质。利用非弹性中子散射（INS）和核共振非弹性X射线散射（NRIXS），我们已经测量了声子色散和态密度（DOS）和它们的温度依赖性，这揭示了一个强大的，不均匀的移动和加宽的光谱变暖。第一原理模拟进行合理化这些测量，并解释以前报道的各向异性热膨胀，特别是负热膨胀内的Sn-Se双层。除了电子基态能量之外，包括声子自由能的各向异性应变依赖性对于再现负热膨胀是必要的。从声子DOS获得与INS和额外的量热测量，我们量化的谐波，膨胀，和非谐分量的声子熵，热容，和自由能。非谐声子热力学的起源与电子结构有关。
2016-08-05 cond-mat.mtrl-sci
Prediction and Observation of Intermodulation Sidebands from Anharmonic Phonons
一个量子朗之万模型，类似于最近使用的光学力学模型，被用来预测互调声子边带（IPS）。对岩盐NaBr中非简谐声子的从头计算表明，这些光谱特征是“多体效应”。现代非弹性中子散射测量在300 K的NaBr晶体上显示扩散强度在高声子能量从预测的上IPS。横光学（TO）部分的新功能起源于之间的横向声学（TA）和TO声子的声子互调。纵向光学（LO）光谱特征源于TA模和TO晶格模之间的三声子耦合。合作伙伴较低的IPS被证明是一个“固有的本地化模式”。与热浴的相互作用使IPS对的光谱权重变宽并重新分布。这些边带是非谐性和量子噪声的探针，它们起源于NaBr中声子之间的相互作用。
2021-01-09 cond-mat.mtrl-sci
Crystal-symmetry-based selection rules for anharmonic phonon-phonon scattering from a group theory formalism
非谐声子-声子散射在固体热传导中起着关键作用。以前的研究已经确定了许多可能的声子-声子散射通道的声子能量和动量守恒条件和晶体对称性的选择规则。然而，晶体对称性为基础的选择规则大多是\textit{ad hoc}到目前为止，在选定的材料，和一个通用的形式主义，可以总结已知的选择规则，并导致在任何给定的晶体仍然缺乏新的。在这项工作中，我们应用了一个一般的形式化的基于群论的散射选择规则的基础上的非谐声子-声子散射，它可以重现已知的选择规则，并指导发现新的选择规则之间的声子分支所施加的晶体对称性。我们应用这种形式主义来分析声子-声子散射的选择规则所施加的石墨烯的面内对称性，并展示了显着的影响，晶格热导率的破缺应变。我们的工作量化了晶体对称性对固体晶格热导率的关键影响，并提出了通过调整晶体对称性来设计热传导的路线。
2021-03-04 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of phonon anharmonicity and negative thermal expansion in ScF3
采用基于密度泛函理论的非谐自由能方法研究了立方相三氟化钪（ScF 3）大负热膨胀的微观起源.我们表明，传统的准谐波近似（QHA）完全打破ScF3和四次非谐性，处理非微扰的自洽声子理论，是必不可少的再现所观察到的过渡从负到正的热膨胀系数和硬化的R4+软模加热。此外，我们表明，从三次非谐振动自由能的贡献，改进的自洽声子理论评估，是显着的和重要的，从四次非谐稳健的理解的热膨胀系数的温度依赖性。本研究的第一性原理方法使我们能够计算各种热力学性质的固体在热力学极限的三次和四次非谐性的影响。因此，它有望解决许多已知的问题，特别是在高温和强非谐材料的QHA为基础的预测显着。
2019-03-06 cond-mat.mtrl-sci
The Anharmonic Origin of the Giant Thermal Expansion of NaBr
在10、300和700 K温度下用非弹性中子散射测量了NaBr单晶中的所有声子。即使在300 K的声子，特别是光学（LO）声子，表现出很大的频率偏移，并表现出大的加宽的能量，由于非谐性。从头计算首先进行准谐波近似（QHA），其中的声子频率只依赖于$V$，$T$只有在它改变$V$的热膨胀。这个QHA是一个不合格的失败预测声子频率的温度依赖性，甚至300 K，和热膨胀是错误的四倍。包括非谐性和准谐性的从头算计算成功地预测了声子的温度依赖性和NaBr的大热膨胀。LO声子模的频率随温度的变化而显著降低，这是由于最近邻Na-Br键的立方非谐性引起的声子自能的实部。非谐性不是对QHA预测的热膨胀和热声子位移的修正，但主导了行为。
2019-09-06 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic phonon coupling enabled by local inversion symmetry breaking at domain walls in ferroelastic
University of Bern（伯尔尼大学）；Sapienza University of Rome（罗马大学）；Consiglio Nazionale delle Ricerche CNR-SPIN（意大利国家研究委员会 SPIN 研究所）；ETH Zurich（苏黎世联邦理工学院）；University of Zurich（苏黎世大学）；Université Paris Cité（巴黎西岱大学）；CNRS（法国国家科学研究中心）；Institut de Physique et Chimie des Matériaux de Strasbourg (UMR 7504)（斯特拉斯堡材料物理与化学研究所）
研究通过二维拉曼-太赫兹光谱揭示铁弹性 LaAlO3 中非谐 phonon 耦合，发现机械和电学非谐性导致红外活性增强，为铁弹性材料复杂晶格动力学提供新见解。
2026-04-30 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic Self-Energy of Phonons: Ab Initio Calculations and Neutron Spin Echo Measurements
我们计算了同位素纯锗在布里渊区X点处声子的非谐自能，并用自旋回波技术测量了它们的非谐自能。实部同意与前，不太准确，天然锗的非弹性中子散射获得的高温数据。对于虚部，我们的结果提供的证据表明，横向声学声子在X点是非常长的寿命在低温下，即其衰变的概率接近零，作为一个不寻常的衰变机制所允许的能量守恒的结果。
2002-12-10 cond-mat.mtrl-sci
$\textit{Ab initio}$ anharmonic thermodynamic properties of cubic CaSiO$_3$ perovskite
本文采用$\textit{ab initio}$方法研究了立方相钙钛矿结构CaSiO $_3$（CaPv）在下地幔压力和温度范围内的热力学性质。我们计算整个布里渊区的非谐声子色散利用声子准粒子的方法，其特征在于声子频率的固有温度依赖性，并在原则上，捕获完整的非谐性。这种温度依赖性的声子色散被用来计算$\textit{ab initio}$自由能的热力学极限（$N \rightarrow \infty$）内的声子气体模型的框架。精确的自由能计算使我们能够研究立方CaPv的热力学性质和热状态方程，其中非谐效应被证明。本方法为探索高温高压下强非谐材料的相界、热力学和热弹性性质提供了一种重要的理论方法。
2020-11-25 cond-mat.mtrl-sci
Determination of acoustic phonon anharmonicities via second-order Raman scattering in CuI
Universität Leipzig（莱比锡大学）；Friedrich-Schiller-Universität Jena（耶拿弗里德里希·席勒大学）；Federal Institute for Materials Research and Testing（联邦材料研究与测试研究所）；Ruhr University Bochum（波鸿鲁尔大学）
本研究以CuI单晶为例，结合2声子态密度计算与准谐近似下的DFT，通过二阶拉曼散射测定了低至10 K的声学声子非谐性，拓展了测定温度范围并提升了精度，验证了拉曼散射表征声学非谐性的可行性。
2023-09-15 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic phonons in few layer MoS$_2$: Raman spectroscopy of ultra low energy compression and shear modes
二硫化钼（MoS $_2$）是一种很有前途的纳米材料，可用于制备二维晶体和柔性电子及光电子器件。MoS $_2$薄片可以显示出高迁移率，并且甚至已经集成在纳米电路中。这种用途的基本要求是有效的热传输。电子传输产生需要被抽空的热量，在纳米结构中更是如此。非谐声子-声子散射是影响绝缘体热输运的主要因素。在这里，使用适当的样品，超低能拉曼光谱和第一性原理计算，我们提供了一个完整的实验和理论描述的压缩和剪切模式的少层（FL）的MoS $_2$。我们表明，压缩模式是强烈的非谐与显着增强的声子-声子散射的层数减少，最有可能的一般功能的纳米层材料与弱层间耦合。
2013-04-15 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic free energies and phonon dispersions from the stochastic self-consistent harmonic approximation: application to platinum and palladium hydrides
基于密度泛函理论的谐波计算通常是描述金属和绝缘体声子谱的首选方法。然而，包含非谐效应是微妙的，因为它依赖于微扰理论，需要大量的计算机时间，随着细胞大小的快速增加。此外，微扰理论打破时，谐波的解决方案是动态不稳定的或声子能量的非谐波校正大于谐波频率themself.We提出了一个随机实现的自洽谐波近似有效治疗非谐在任何温度下的非微扰制度。该方法是基于最小化的自由能相对于一个试验密度矩阵描述的任意谐波哈密顿。最小化是相对于所有的自由参数，即平衡位置，声子频率和极化矢量的试验谐波哈密顿。自由能的梯度是按照随机过程计算的。该方法可用于计算电子-声子耦合的热力学性质、动力学性质和Eliashberg函数的非谐修正。相对于微扰理论，系统尺度的标度性得到了很大的改善。在强非简谐钯和铂体系中证明了该方法的有效性。在这两种情况下，我们预测一个强大的非谐修正的谐波声子谱，远远超出微扰极限。在Pdalladium中，我们计算了准谐波近似之外的热力学性质，而在PtH中，我们证明了在以前的计算中基于谐波近似预测的100 GPa的高超导临界温度在包括非谐波效应时被强烈抑制。
2013-11-13 cond-mat.mtrl-sci
Thermal Anharmonic Effects in PbTe from First Principles
我们调查的谐波和非谐波贡献的碲化铅的声子谱，并执行一个完整的表征非谐波效应如何占主导地位的PbTe的声子随着温度的升高。这种效应是PbTe的良好热电性能中最强的因素：光-声声子带交叉降低了声音的声速和固有热导率。我们提出了详细的温度依赖性的色散关系，并比较我们的计算中子散射截面与最近的实验测量。我们分析了热阻率随温度的变化，并澄清了对现有实验文献的误解。这一定量预测为声子相空间工程开辟了道路，以定制关键载热声子的寿命。
2014-02-22 cond-mat.mtrl-sci
Direct Measurement of Anharmonic Decay Channels of a Coherent Phonon
我们观察到铋中光激发相干A1g声子的非谐衰减到布里渊区中满足三声子散射的动量和能量守恒的点。相干声子的衰变可以理解为一个参数共振过程，原子位移周期性地调制宽连续模式的频率。这导致通过目标模式的共振压缩的能量转移。使用超快漫x射线散射，我们观察到建立在目标模式的相干振荡驱动的参数共振在很宽的范围内的布里渊区。我们比较提取的非谐耦合常数的第一性原理计算的一个代表性的衰变通道。
2017-10-21 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic Phonons and Anomalous Thermal Expansion of Graphite
利用晶格动力学从头计算和声子的非谐性研究了石墨的各向异性热膨胀，结果表明，在600 K以下，石墨在a-b平面内呈现负的热膨胀，而在高温下，石墨在c轴上呈现很大的正的热膨胀，这是由于沿c轴极化的各种声子引起的.虽然NTE是由横向声子在高达60 meV的宽能量范围内的非谐性引起的，但沿c轴的大的正膨胀主要是由于16 meV左右的纵向光学声子模式和沿c轴的大的线性压缩性。石墨中巨大的各向异性键是导致沿c轴极化的横向和纵向声子模的能量范围存在很大差异的原因，这是导致反常热膨胀行为的原因。这种行为与其他几乎各向同性的六边形结构如水冰形成对比，水冰在小的温度范围内显示出异常的热膨胀，这是由声子的窄能量范围引起的。
2020-05-12 cond-mat.mtrl-sci
Database and deep-learning scalability of anharmonic phonon properties by automated brute-force first-principles calculations
The University of Tokyo（东京大学）；The Institute of Statistical Mathematics, Research Organization of Information and Systems（信息系统研究组织统计数学研究所）；Zhejiang University（浙江大学）；Eurecat, Technology Centre of Catalonia（加泰罗尼亚技术中心 Eurecat）；University of Notre Dame（圣母大学）；National Institute for Materials Science（物质材料研究机构）；Nanyang Technological University（南洋理工大学）；Cornell University（康奈尔大学）；University of South Carolina（南卡罗来纳大学）；Purdue University（普渡大学）；The Graduate University for Advanced Studies, SOKENDAI（日本高等研究院 SOKENDAI）；Oak Ridge National Laboratory（橡树岭国家实验室）；Carnegie Mellon University（卡内基梅隆大学）；Agency for Science Technology and Research（新加坡科技研究局）；National University of Singapore（新加坡国立大学）；RIKEN Center for Advanced Intelligence Project（理化学研究所先进智能项目中心）
本研究通过自动化第一性原理计算构建数据库，并利用图神经网络预测材料热导率，揭示了非谐声子性质与热导率的标度关系。
2025-12-16 cond-mat.mtrl-sci
phq: a Fortran code to compute phonon quasiparticle properties and dispersions
在这里，我们介绍了一个Fortran代码，计算非谐自由能的固体从第一原理的基础上，我们的声子准粒子的方法。在这个代码中，声子准粒子的性质，即，从由分子动力学（MD）轨迹采样的模式的模式投影速度自关联函数（VAF）中提取重整化声子频率和寿命。使用重整化频率作为输入，代码接下来构造有效谐波力常数矩阵以计算整个布里渊区上的非谐波声子色散，从而计算热力学极限（$N \rightarrow \infty$）中的非谐波自由能。我们说明了使用这个代码来计算从头算温度依赖的非谐声子的金刚石结构中的硅。
2019-02-18 cond-mat.mtrl-sci
Advanced Post-Processing Techniques of Molecular Dynamics Simulations in Studying Strong Anharmonic Thermodynamics of Solids
虽然在低温下具有小非谐性的材料的振动热力学已经基于谐波声子近似得到了很好的理解;在高温下，这种理解必须适应声子如何与其他声子或其他激发相互作用。我们将看到，声子-声子相互作用引起有趣的耦合问题，并从根本上改变材料的平衡和非平衡性质，例如，材料的热膨胀、热力学稳定性、热容、光学性质、热输运和其它非线性性质。尽管非谐晶格动力学非常重要，但迄今为止人们对它的认识还很有限，大多数晶格动力学的研究仍然依赖于调和或准调和模型。近年来，随着计算模型的发展，分子动力学模拟中的原子轨道可以提取非谐信息。例如，振动能谱，有效势能面和声子-声子相互作用通道可以从这些随机轨道中导出。这些相互依赖的方法被用来成功地揭示强非谐波现象，而传统的谐波模型则严重失败，例如，赤铜矿的负热膨胀和金红石的高温热稳定性。
2015-10-19 cond-mat.mtrl-sci
Anomalous Thermal Transport of SrTiO$_3$ Driven by Anharmonic Phonon Renormalization
SrTiO $_3$由于其丰富的调制自由度而被广泛研究。然而，对于热输运的微观机制，特别是相变过程中声子散射与晶格畸变之间的关系，目前尚不清楚。基于深势分子动力学和自洽\textit{ab initio}晶格动力学，我们研究了晶格非谐诱导的四方到立方相变，并解释了这种相变中的反常行为.我们的结果表明，三阶原子间力常数的重整化对二阶项的重要作用。我们的工作提供了一个强大的框架，用于评估结构转变过程中的热输运性质，有利于未来有前途的热和声子材料和器件的设计。
2023-03-14 cond-mat.mtrl-sci
Temperature dependence of the anharmonic decay of optical phonons in carbon nanotubes and graphite
我们报道了单壁碳纳米管和石墨中带心（G模）光学声子的非谐衰减率随温度的变化关系。测量使用飞秒激光脉冲的泵浦-探测拉曼散射方案。对于纳米管，在6 K-700 K的温度范围内测量，我们观察到低于室温的衰减率的温度依赖性很小。在300 K以上，衰减速率从0.8增加到1.7 ps-1。在300 K-700 K温度范围内，石墨的衰变率为0.5 - 0.8 ps-1。我们比较了在碳纳米管和石墨中观察到的行为，并讨论了我们的结果在这两个系统中的光学声子的非谐衰减机制的影响。
2011-06-07 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic phonon behavior via irreducible derivatives: self-consistent perturbation theory and molecular dynamics
本文提出基于不可约导数的自洽微扰方法，结合分子动力学精确计算CaF2的三、四次声子相互作用，证明四声子日落图对高温光学声子线宽的重要贡献，为量子与经典非谐声子研究提供稳健工具。
2023-11-18 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic electron-phonon coupling in ultrasoft and locally disordered perovskites
针对钙钛矿中非谐性与局域无序的电子-声子耦合缺乏第一性原理解释的问题，研究基于特殊位移法开发统一处理方法，揭示多晶型对卤化物钙钛矿振动动力学与带隙的影响，明确多种带隙修正的必要性，为相关技术应用问题提供关键思路。
2023-08-29 cond-mat.mtrl-sci
Giant Anharmonic Phonon Scattering in PbTe
了解影响体热导率的微观过程对于开发更高效的热电材料至关重要。PbTe是目前领先的热电材料之一，这主要归功于其低热导率。然而，迄今为止，在简单的岩盐结构中这种低导热率的起源一直难以捉摸。使用非弹性中子散射测量和声子的第一性原理计算的组合，我们确定了强的铁电横向光学（TO）模式和纵向声学（LA）模式之间的非谐耦合在PbTe。这种相互作用在倒易空间的很大一部分上延伸，并直接影响载热LA声子。LA-TO非谐耦合可能在解释PbTe的低热导率方面发挥核心作用。目前的结果提供了一个微观图片，为什么许多好的热电材料被发现附近的晶格不稳定性的铁电类型。
2011-03-16 cond-mat.mtrl-sci
Electron Mobilities in SrTiO$_3$ and KTaO$_3$: Role of Phonon Anharmonicity, Mass Renormalization and Disorder
通过改进Boltzmann输运方程并结合机器学习力场与随机自洽谐波近似精确计算动力学矩阵，本研究揭示了非谐性、质量重整化与局部无序对SrTiO$_3$和KTaO$_3$电子迁移率的影响机制。
2024-07-26 cond-mat.mtrl-sci
Optical conductivity from local anharmonic phonons
近年来，在烧绿石氧化物、填充方钴矿和笼形化合物等多面体笼中，客体离子的局域非简谐振动引起了人们的广泛关注。在一维非谐势模型中，我们从理论上研究了这些所谓的振动声子引起的光电导率。客体离子与电场的偶极相互作用诱导激发，其表示为具有非等间隔能量的振动态之间的跃迁，导致作为非谐效应的自然谱线加宽和峰值频率的移位。在单阱势的情况下，峰值频率的软化和线宽随温度降低的不对称变窄被理解为光谱权重向较低能级跃迁的偏移。另一方面，双最小电位的情况下，导致在电导率谱中的谱峰的多分裂随着温度的降低。
2009-06-09 cond-mat.mtrl-sci
Dynamical and anharmonic effects on the electron-phonon coupling and the zero-point renormalization of the electronic structure
本文研究了金刚石、BN、LiF和MgO晶体中由于电子-声子耦合引起的零温能带结构的重整化。我们实现了一个动力学计划来计算依赖于频率的自能和由此产生的准粒子电子结构。我们的计算揭示了一个卫星带低于费米能级的LiF和MgO的存在。我们发现，重整化因子（Z），这是忽略在绝热近似，可以减少零点重整化（ZPR）的40%之多。用冻结声子方法研究了有限原子位移下重整化本征值的非谐效应。我们使用非微扰表达式的ZPR，超越艾伦-海涅-Cardona理论。我们的结果表明，高阶电子-声子耦合项对某些材料的零点重整化有显著的贡献。
2015-08-21 cond-mat.mtrl-sci
Electron-phonon and phonon-phonon anharmonic interactions in 2H-MoX2 (X=S, Te): A comprehensive Resonant Raman study
过渡金属二硫属化合物（TMD）是一类具有纳米电子和光电应用潜力的层状材料。然而，由于这些材料的许多令人兴奋的功能是由非谐效应控制的，正确理解与这些材料相关的声子性质和非谐性对于实现所提出的应用至关重要。我们在这里提出了一个全面的研究两个不同的TMD的声子性质，即，MoS 2和MoTe 2作为温度、激光激发和偏振以及薄片厚度的函数。我们的研究包括测量一阶和高阶拉曼散射过程中的非谐性。非谐性随MoS 2和MoTe 2厚度的变化可以用它们的声子对称性、电子-声子耦合和声子-声子相互作用来解释。此外，下面的衬底上的非谐性质的面内和面外的声子的效果也已估计从拉曼测量，从而阐明了2D层状材料的固有声子性质。
2021-08-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic lattice dynamics via the special displacement method
本文提出结合自洽声子理论与特殊位移方法的高效非谐晶格动力学计算方案，以多形态基态谐波声子为起点，在多种强非谐材料中验证了其准确性与稳健性，适用于任意电子结构程序及电子-声子耦合研究。
2023-07-31 cond-mat.mtrl-sci
Time-resolved Raman Spectroscopy of Optical Phonons in Graphite: Phonon Anharmonic Coupling and Anomalous Stiffening
利用时间分辨拉曼光谱研究了石墨中光学声子的非谐耦合和电子-声子相互作用。从超快激发后G模瞬态反斯托克斯散射的衰减，我们测量了带心光学声子的寿命为2.2+/-0.1ps。我们还观察到一个瞬态硬化的G-模式声子，一个效果归因于高电子温度的电子-声子耦合的减少。
2009-08-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic effects on infrared spectra of GaAs and GaP
通过对体材料GaAs和GaP的研究，从第一性原理出发，给出了详细的红外光谱及其温度依赖关系。精细功能和低温趋势的预测响应证实了实验。光谱是从远红外线到带心光学声子频率的两倍来计算的。治疗依赖于电介质的极化和声子-声子相互作用的理论的最新发展。
2004-07-19 cond-mat.mtrl-sci
Lattice thermal conductivity of ZrSe2 based on the anharmonic phonon approach and on-the-fly machine learning force fields
本文采用力场分子动力学与玻尔兹曼输运方程结合的混合方法，并利用即时机器学习力场，计算了ZrSe2的晶格热导率，发现其随温度衰减快于1/T标度，并准确描述了非谐声子相互作用。
2024-01-08 cond-mat.mtrl-sci
Optical conductivity of an anharmonic large polaron gas at weak coupling
在极性固体中，电子或其他载流子可以与离子晶格的声子相互作用，导致极化子准粒子的形成。材料的光学电导率和光学吸收光谱受到这种电子-声子耦合的影响，最显著的是导致中红外区域中的吸收峰。最近，导出了一个非简谐电子-声子耦合的模型哈密顿量[M。Houtput和J. Tempere，Phys. Rev. B \textbf{103}，184306（2021）]，其包括传统的Fröhlich相互作用以及其中电子同时与两个声子相互作用的相互作用。本文计算和研究了非简谐大极化子气体的光学电导率，发现由于这种1-电子-2-声子相互作用，会出现一个额外的特征吸收峰。我们计算了半解析表达式的光学电导率$σ(ω)$在有限的温度和弱耦合使用久保公式。电子和声子的贡献可以分开处理，这样电子气的多体效应可以通过众所周知的动力学结构因子$S(\mathbf{k},ω)$来考虑。从由此产生的光学电导率，我们计算极化子的有效质量，电子-声子散射时间的估计，和非谐极化子气体的光吸收光谱。我们发现，除了众所周知的极化子吸收峰的声子能量$\hbar ω_{\text{LO}}$，1-电子-2-声子相互作用导致一个额外的吸收峰在$2 \hbar ω_{\text{LO}}$。我们提出这个吸收峰作为实验上可测量的指标不可忽略的1-电子-2-声子相互作用的材料，因为这个峰的高度是成比例的强度，这种非谐相互作用。
2022-12-12 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic inter-layer bonding leads to intrinsically low thermal conductivity of bismuth oxychalcogenides
固体中声子的非谐性归根结底是由化学键引起的。然而，声子非谐性和化学键之间的直接联系很难在实验上或理论上，主要是由于其复杂的晶格结构。在这里，我们发现，在基于密度泛函理论的计算的帮助下，静电层间耦合在Bi $_2$ O $_2$ X（X = S，Se，Te）导致固有的低晶格热导率。我们解释了我们的发现由Bi和硫族元素原子之间的强非谐化学键。我们的研究结果揭示了层间化学键和声子非谐性之间的联系，这可以在广泛的层状材料中进行探索。
2019-01-06 cond-mat.mtrl-sci
Interfacial Thermal Conductance Spectrum in Nonequilibrium Molecular Dynamics Simulations Considering Anharmonicity, Non-homogeneity and Quantum Effects
界面热传输对于许多与热相关的应用（例如电子设备中的散热）至关重要。虽然总界面热导率（ITC）可以很容易地测量或计算，ITC光谱映射已被调查最近，并没有完全理解。结合非平衡态分子动力学模拟和原子格林函数方法，我们系统地研究了理想界面上的ITC光谱，氩-重氩界面。我们的研究结果表明，随着温度的升高，ITC谱逐渐增加，因为更多的声子和非谐散射通道被激活，例如，在2 K（40 K）时，频率大于1 THz的振动通过非简谐声子散射通道对总ITC的贡献为5%（15%）。我们进一步发现，ITC谱的左界面哈密顿量是很大的不同，右界面哈密顿量，这源于非谐声子散射的不对称性所造成的两个界面接触的不同的振动性质。虽然所有的声子都参与了重氩界面哈密顿量的非谐散射，但参与来自氩界面哈密顿量的非谐声子散射的这些声子主要是频率小于1 THz的这些振动（即，重氩的截止频率）。最后，我们发现量子效应对于低温下的ITC光谱是重要的，例如，低于30 K的温度我们的研究结果系统地研究了非谐性、非均匀性和量子效应对ITC光谱的影响，这对于设计和优化具有更好性能的界面至关重要。
2022-06-11 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio structural optimization at finite temperatures based on anharmonic phonon theory: Application to the structural phase transitions of BaTiO$_3$
基于自洽声子（SCP）理论，我们提出了一个有限温度下结构优化的第一性原理方案（$T$），该方案精确地考虑了强声子非谐性的影响.通过最小化SCP理论中的变分自由能来确定晶胞形状和内部原子构型的$T$依赖性。在每个优化步骤中，计算新结构中的原子间力常数，而不运行额外的电子结构计算，这使得该方法显着有效。我们成功地再现了硅的热膨胀和BaTiO $_3$的三步结构相变及其压力-温度（$p$ - $T$）相图。目前的形式主义将开辟一条道路，在有限的$T$的材料具有复杂的结构相图的物理性质的非经验预测。
2022-12-19 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic phonons with Gaussian processes
本文提出利用高斯过程代理模型结合自动微分，直接从力数据高效计算二阶和三阶非谐力常数，在五种材料上验证了其与有限位移法的一致性，并展现出随原子数线性扩展的优势。
2024-06-06 cond-mat.mtrl-sci
Phonon collapse and anharmonic melting of the 3D charge-density wave in kagome metals
Donostia International Physics Center (DIPC)（圣塞巴斯蒂安国际物理中心）；University of the Basque Country (UPV/EHU)（巴斯克大学）；Centro de Física de Materiales (CSIC-UPV/EHU)（材料物理中心）；Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter（马普物质结构与动力学研究所）；Max Planck Institute for Chemical Physics of Solids（马普固体化学物理研究所）
研究揭示kagome金属中电荷密度波的转变由强电子-声子耦合驱动，非谐振效应导致其熔化，计算温度与实验一致，表明软模物理是关键因素，且电荷密度波三维特性由L点不稳定声子触发。
2026-05-13 cond-mat.mtrl-sci
The Effect of Overdamped Phonons on the Fundamental Band Gap of Perovskites
本文通过增强随机蒙特卡罗方法研究过阻尼声子对钙钛矿带隙的影响，发现过阻尼声子引起电子能级缓慢动态涨落，为理论计算中捕捉非谐效应提供指导。
2024-06-07 cond-mat.mtrl-sci
Theory of anharmonic phonons in 2D crystals
采用解析和数值晶格动力学方法研究了蜂窝晶格结构原子单层薄晶体中的非谐效应。从一个三阶和四阶非谐耦合的半经验模型出发，研究了广义波矢依赖的Grüneisen参数、热张力和热膨胀系数随温度和晶体尺寸的变化的面内和面外（弯曲）模分量.从共振的位移-位移关联函数，我们得到的重整化和衰减率的平面和弯曲声子的温度，波矢和晶体尺寸的函数在经典和量子制度。石墨烯的定量结果。在那里，我们发现，从负到正的热膨胀的转变温度降低与较小的系统尺寸和通过重整化的弯曲模式的频率。在整个布里渊区广泛的数值分析探讨各种衰减和散射通道。研究了Normal过程和Umklapp过程的相对重要性。这项工作是补充晶体膜理论和计算研究的非谐波效应在二维晶体。
2015-04-19 cond-mat.mtrl-sci
Phonon thermal transport in \b{eta}-NX (X=P, As, Sb) monolayers: a first-principles study of the interplay between harmonic and anharmonic phonon properties
对最近出现的二维（2D）材料的热性质的研究是实现其在纳米电子器件中潜在应用的必要步骤。在这项研究中，新的\b{eta} -NX（X=P，As，Sb）单分子膜的热导率进行了研究，使用第一性原理密度泛函理论（DFT）的研究的基础上的完全解决方案的线性化Peierls-Boltzmann输运方程（PBTE）。结果表明，\b{eta} -NP、\b{eta} -NAs和\b{eta} -NSb的室温热导率分别是单元素\b{eta} -P、\b{eta} -As和\b{eta} -Sb单层的约1.1、5.5和34.0倍。声子输运分析表明，较高的声子群速度以及声子寿命是负责这种增强的晶格热导率的\b{eta} -NX（X=P，As，Sb）的二元化合物相比，单元素组VA单层。我们发现\b{eta} -NP在\b{eta} -NX（X=P，As，Sb）单分子膜中具有最小的热导率，同时它具有最小的平均原子质量，这与通常认为低质量体系具有较高热导率的假设相反。本工作证明了在确定\b{eta} -NX（X=P，As，Sb）单分子膜之间的热导率的变化的谐波和非谐波声子性质之间的权衡。发现\b{eta} -NP中较高的非谐性是该单层较低热导率的原因。
2019-03-15 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonicity-driven phonon avoided crossing and anomalous thermal transport in nodal-line semimetal ZrSiS
Chongqing Normal University（重庆师范大学）；Chongqing University of Posts and Telecommunications（重庆邮电大学）；University of Wollongong（伍伦贡大学）；Chongqing University（重庆大学）
本研究基于第一性原理计算，揭示了节点线半金属ZrSiS中由非谐性驱动的声子避免交叉与软化现象导致热导率反常降低，且晶格热导主导c轴热输运并偏离标准定律，同时拓扑狄拉克态赋予其优异电导率。
2025-11-01 cond-mat.mtrl-sci
Benchmarking phonon anharmonicity in machine learning interatomic potentials
本文以 ThO$_2$ 的 DFT 非谐振动哈密顿量和分子动力学数据为基准，评估三类 MLIP 对声子相互作用、线宽、线移及热导率的表征能力。
2024-02-29 cond-mat.mtrl-sci
First-Principles Lattice Dynamics Method for Strongly Anharmonic Crystals
我们回顾了我们最近发展的第一性原理晶格动力学方法，可以处理非谐效应的非微扰。该方法是基于自洽声子理论和温度依赖的声子频率可以有效地计算结合最近的数值技术来估计非谐力常数。我们的方法的有效性证明通过应用程序的立方钛酸锶，其中整体良好的协议与实验数据得到的声子频率和晶格热导率。我们还显示了在本框架内的混合交换相关功能的基础上的高精度计算的可行性。我们的方法为研究严重非谐材料中的晶格动力学提供了一种新的方法，其中标准谐波近似和微扰方法被打破。
2018-01-26 cond-mat.mtrl-sci
Efficient First-Principles Framework for Overdamped Phonon Dynamics and Anharmonic Electron-Phonon Coupling in Superionic Materials
提出基于非谐特殊位移法的从头算准静态多形态框架，用于描述超离子导体中的局域无序、非谐性和电子-声子耦合，以Cu2Se为例验证了过阻尼振动、1.0 eV带隙开启及带隙随温度变窄，为高效电子结构计算开辟道路。
2025-07-09 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
The effect of finite-temperature and anharmonic lattice dynamics on the thermal conductivity of ZrS2 monolayer: self-consistent phonon calculations
二维（2D）ZrS2单层（ML）由于其高的热电（TE）品质因数而成为热电（TE）器件应用的有希望的候选者，这主要是由于其固有的低晶格热导率。本文研究了晶格非谐性对ZrS2 ML热输运的影响。计算是基于自洽声子（SCP）理论计算的热力学参数以及晶格热导率。通过使用有效的压缩感测晶格动力学技术来提取高阶（四次）力常数，该技术基于新兴的机器学习程序来估计必要的数据，作为计算上昂贵的密度泛函理论计算的替代方案。在考虑四次非谐性的情况下，预测了低能光模振动频率的简并和硬化的解决。与传统的玻尔兹曼输运方程（BTE）方法相比，发现SCP + BTE方法中优化的ZrS2 ML晶胞的晶格热导率显著增强（例如，300K时的21%）。这种增强是由于包含在SCP理论中的非谐频率重整化贡献的声子线宽相对较低的值。主要是，传统的BTE方法忽略了声子频率的温度依赖性，由于谐波晶格动力学的考虑和对待的正常过程中的三声子散射不正确的，由于使用准粒子寿命。这些局限性在SCP + BTE方法中得到解决，这表明了这种方法的有效性和准确性。
2021-08-12 cond-mat.mtrl-sci
Understanding mechanisms of thermal expansion in PbTiO$_3$ thin-films from first principles: role of high-order phonon-strain anharmonicity
材料的热性能对于各种技术至关重要，并且越来越成为材料设计工作的目标。然而，只有相对较新的第一性原理计算技术的进步，才使研究人员能够探索热性质的微观机制，如热膨胀。我们使用Grüneisen的热膨胀理论结合密度泛函计算和准谐波近似揭示机制的热膨胀在PbTiO $_3$薄膜的弹性和振动的自由能的贡献。令人惊讶的是，我们发现，虽然PbTiO $_3$薄膜的结构参数随温度的演变，如果他们是由线性弹性为主，PbTiO $_3$薄膜是强烈的非谐，与失配应变和温度的弹性常数和Grüneisen参数的变化很大。我们发现，一个偶然的近取消不同类型的非谐性之间产生这种行为。我们的研究结果说明了高阶声子应变非谐性在确定PbTiO $_3$薄膜的温度相关的结构参数的重要性，并突出了复杂的方式，其中热膨胀，失配应变和弹性和振动性能交织在一起。
2021-03-23 cond-mat.mtrl-sci
