Ab-Initio Simulations of Deformation Potentials and Electron Mobility in Chemically Modified Graphene and two-dimensional hexagonal Boron-Nitride
我们提出了一个从头算研究的电子迁移率和电子-声子耦合的化学修饰的石墨烯，考虑氟化和氢化石墨烯在不同的覆盖率。还研究了卤化硼碳氮（h-BCN），因为研究界对这种材料的兴趣越来越大。特别地，形变势通过密度泛函理论（DFT）计算，而载流子迁移率根据Takagi模型（S. Takagi，A. Toriumi和H. Tango，IEEE Trans. Electr. Dev. 41，2363（1994））。我们将证明，氢化程度降低的石墨烯可以在流动性方面与硅技术竞争。
2011-12-01 cond-mat.mtrl-sci
Mechanics properties of Mono-layer Hexagonal Boron Nitride: Ab initio study
介绍了一种利用从头算密度泛函理论对单层h-BN弹性性质进行连续描述的方法。通过将弹性应变能量密度展开为泰勒级数，在五阶项之后截断应变，来表示弹性响应的这种严格的连续描述。我们得到了14个非零的独立的弹性常数，直到十阶张量。我们预测的压力依赖的二阶弹性模量。这种连续体制剂是适合纳入有限元法。
2011-07-07 cond-mat.mtrl-sci
Metallic bonding due to correlations: A quantum chemical ab-initio calculation of the cohesive energy of mercury
菱面体结构中的固体汞在自洽场（Hartree-Fock）近似下是未结合的。金属的结合完全是由于电子相关性。我们确定的结合能内的从头计算多体展开的相关部分的固体汞。$5d$壳层中的电子关联对内聚能的贡献约为一半。相对论效应被认为是非常重要的。与实验值非常好的协议。
2004-09-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Phase Transition Mechanism of Hexagonal Graphite to Hexagonal and Cubic Diamond: Ab-initio Simulation
我们采用从头算分子动力学模拟研究了高压下六方石墨（HG）到六方金刚石（HD）或立方金刚石（CD）的相变机理。从HG到HD的过渡被发现迅速发生在非常小的时间为0.2 ps，与大的合作位移的所有原子。我们观察到HG中原子的交替层分别以相反的方向滑动（1/3，1/6，0）和（-1/3，-1/6，0），沿着pm[2，1，0]方向约为0.7 μ m，同时垂直于a-b平面折叠约pm 0.25 μ m。从HG到CD的转变发生在更复杂的合作位移中。在这种情况下，六个连续的HG层分别沿着[0，1，0]、[-1，-1，0]和[1，0，0]成对地滑动1/3，同时如上所述起皱。我们还进行了计算的声子谱在HG在高压下，揭示软声子模式，可能有助于相变涉及的滑动和起皱的HG层。发现零点振动能和振动熵在使HG稳定到更高的压力（>10 GPa）和温度（<6 GPa）方面具有重要作用。
2021-02-22 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study of CrNF: the first half-metallic ferromagnet nitride fluoride mimicking CrO2
基于不同的共价与离子化学键和等电子金红石CrO 2，CrNF提出从有序的金红石衍生物结构进行充分的几何优化。由结合能确定的基态结构为MgUO 4型，其特征为Cr-N键距离短，Cr-F键距离长。与CrO 2一样，它是一种半金属铁磁体，每个分子式单位具有M = 2玻尔磁子整数磁化强度，少数自旋处的带隙减小。磁响应压力的主要差异表征CrNF作为一个软铁磁体与硬磁CrO 2。化学键合性质指向占主导地位的共价Cr-N与离子Cr-F键合。提出并分析了两种不同协议下的综合路由。
2014-03-08 cond-mat.mtrl-sci
Structural, elastic, electronic, bonding, thermal, and optical properties of topological Weyl semimetal TaX (X = P, As): Insights from ab-initio calculations
本文采用第一性原理方法，采用密度泛函理论，对TaX（X = P，As）的结构、弹性、力学、电学、成键、声学、热学和光学性质进行了详细的研究。弹性常数和模量的综合研究表明，钽和钽砷具有低至中等水平的弹性各向异性（取决于措施），合理良好的机械加工性，混合键合特性与离子和共价键的贡献，脆性和相对较高的维氏硬度与低德拜温度和熔化温度。计算了TaX（X = P，As）的最小热导率和各向异性。键族分析支持弹性参数预测的键合性质。体电子能带结构计算揭示了清晰的半金属特征与签名狄拉克锥附近的费米能级色散。在费米能级上的态的电子能量密度中的赝能隙将成键态和反键态分开，表明四元TaX（X = P，As）具有显著的电子稳定性.的反射率光谱显示几乎非选择性的行为在很宽的范围内的光子能量，包括可见光到中紫外区域。在宽光谱范围内的高反射率使TaX适合作为反射涂层。TaX（X = P，As）是非常有效的紫外线吸收剂。由于电子能带结构的各向异性性质，这两种化合物都具有适度的光学各向异性。折射率在红外到可见光范围内非常高。所有的能量依赖的光学参数显示金属的功能，并完全符合基本的体电子态密度计算。
2020-05-21 cond-mat.mtrl-sci
Ensemble averages of ab initio optical, transport, and thermoelectric properties of hexagonal Si$_x$Ge$_{1-x}$ alloys
基于密度泛函理论计算、玻尔兹曼输运方程和广义准化学近似，我们对纯的和掺杂的六方Si $_x$ Ge $_{1-x}$合金的光学、输运和热电性质进行了全面的第一性原理研究，以获得合金平均的电子性质。在低温下，相分解成六方基本晶体是有利的，但周围和以上的室温随机合金预计是稳定的。虽然六方Si具有间接带隙，但六方Ge的带隙是直接的，在吸收边处具有非常弱的光学跃迁。当Si含量低于45%时，合金带隙保持直接，最低光学跃迁的振子强度通过合金化有效地增强。光学光谱显示出清晰的趋势，吸收边和突出的峰都可以与组合物进行调谐。在立方和六方合金中，输运系数对载流子浓度和温度的依赖性是相似的。然而，后者显示各向异性响应由于减少六边形对称性。特别是，运输质量表现出显着的方向依赖性。$n$掺杂合金的塞贝克系数和热电功率因数随Si含量的变化不随温度而单调变化。
2022-05-25 cond-mat.mtrl-sci
Magnetism and Interlayer Bonding in Pores of Bernal-Stacked Hexagonal Boron Nitride
当单层h-BN经受高能电子束时，形成具有氮边缘的三角形孔。由于断裂的sp2键，这些孔已知具有磁性状态。我们报告的磁性和电子结构的三角孔作为其大小的函数。此外，在Bernal堆叠的h-BN（AB-h-BN）中，可以产生具有平行边缘的多层孔，这在通常制造的多层AA '-h-BN中是不可能的。考虑到这些孔可以使用电子束以良好控制的方式制造，重要的是要了解相邻层中孔的相互作用。我们发现，在某些配置中，相邻的孔隙的边缘保持开放，并保留其磁性，在其他情况下，它们形成层间键。我们提出了一个全面的报告，这些配置的小纳米孔。我们发现，在低温下，这些孔具有近简并的磁性配置，并可能利用在磁电阻和自旋电子学的应用。在形成较大多层纳米孔的过程中，可以形成层间键，从而降低磁化强度。然而，未粘合的平行多层边缘仍然可以在所有尺寸下使用。了解这些孔也有助于许多应用，如DNA测序和量子发射。
2022-05-12 cond-mat.mtrl-sci
Crystal orbital overlap population based on all-electron ab initio simulation with numeric atom-centered orbitals and its application to chemical-bonding analysis in Li-intercalated layered materials
本文开发了基于数值原子中心轨道全电子计算的COOP化学键分析代码，并应用于石墨、MoS2和ZrNCl的锂插层研究，从化学键角度揭示了插层机制与材料稳定性。
2024-06-14 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Strain energy calculations of hexagonal boron nanotubes: An ab-initio approach
用从头计算方法研究了小直径六方硼纳米管的曲率效应。所考虑的硼纳米管的构象即扶手椅（3，3），锯齿形（5，0）和手性（4，2），分别由12，20和56个原子组成。应变能的评估，以检查曲率效应。结果表明，六边形BNT的应变能强烈依赖于半径，而三角形BNT的应变能依赖于半径和手性。
2013-09-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
$\textit{ab initio}$ description of bonding for transmission electron microscopy
透射电子显微镜（TEM）图像或衍射图案的模拟通常需要解释它们的对比度和提取样品特征。这对于材料的高分辨率相衬成像尤其如此，但是基于原子模型的电子散射模拟被广泛用于材料科学和结构生物学。由于电子散射主要由核芯决定，散射势通常由广泛应用的独立原子模型描述。这种近似是快速和相当准确的，特别是对于扫描TEM（STEM）环形暗场对比度，但它完全忽略了价键及其对透射电子的影响。然而，电子显微镜的一个新兴趋势是使用新的仪器和方法从每个电子中提取最大量的信息。这在材料科学中结合叠联图的4D-STEM和结构生物学中的低温微晶电子衍射等技术的日益普及中显而易见，其中散射势的细微差异可能是可测量的，并且包含额外的见解。因此，有越来越多的兴趣在电子散射模拟的基础上获得的静电势从第一原理，主要是通过密度泛函理论，这是以前主要需要全息。在这篇评论中，我们讨论了这些发展的动机和基础，调查了迄今为止已经发表的开创性工作，并对未来进行了展望。我们认为，一个物理上更合理的$\textit{ab initio}$描述的散射潜力是有用的和可行的越来越多的系统，我们希望这样的模拟稳步增长的普及和重要性。
2021-02-12 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio tight-binding Models for Mono- and Bilayer Hexagonal Boron Nitride (h-BN)
本文基于极大局域万尼尔函数从头算推导出单层和双层h-BN的有效紧束缚模型，通过考虑四近邻跃迁、应变拟合参数化及双中心近似推广层间跃迁，实现了对K点和M点带边及扭转体系电子结构的精确描述。
2024-09-03 cond-mat.mtrl-sci
Crystal chemistry and ab initio investigations of ultra-hard dense rhombohedral carbon and boron nitride
菱形致密形式的碳rh-C2（或六方h-C6）和氮化硼rh-BN（或六方h-B3 N3）基于原始晶体化学方案衍生自菱形3R石墨，所述原始晶体化学方案以量子密度泛函理论内的最小能量基态计算的全晶胞几何优化为后盾。考虑到以扩展晶格为特征的整个六方设置，弹性常数的六方设置的计算提供了大体积模量的结果，即B 0（rh-C2）= 438 GPa，接近于金刚石的体积模量，并且B 0（rh-BN）= 369 GPa，接近于立方BN的体积模量。在三个当代模型的框架下进行的硬度评估使这两个阶段都被认为是超硬的。根据在六方布里渊区中计算的电子能带结构，3R石墨是小带隙半导体，与rh-C2相反，rh-C2的特征在于接近5 eV的大带隙以及两个BN相。
2021-04-22 cond-mat.mtrl-sci
Electronic structure of two-dimensional crystals from ab-initio theory
我们报告从头计算的二维系统的二硫化钼2和NbSe 2，最近合成。我们发现二维MoS $_2$是一种半导体，其带隙与三维类似物的带隙相当接近，而NbSe $_2$是一种金属，与该化合物的三维类似物类似。我们进一步计算了Si和Ge的二维六方（类石墨烯）晶格的电子结构，并与石墨烯的电子结构进行了比较。据发现，与狄拉克锥相关的性质不会出现在二维六方锗的情况下，这是金属的，相反，二维六方硅，其具有与石墨烯非常相似的电子结构，使它们可能是等效的。
2009-01-05 cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio study of different structures of CaC: Magnetism, Bonding, and Lattice Dynamics
在从头计算赝势的基础上，我们研究了CaC离子化合物在岩盐（RS）、B2、锌钛矿（ZB）、纤锌矿（WZ）、NiAs（NA）、反NiAs（NA*）和CrB（B33）结构中的结构、磁性、动力学和力学性质.有人认为，ZB，WZ，NA和RS结构是更离子化的，而NA*，B2和B33结构是更共价的系统。因此，在能量上优选的体系是B33-CaC，而更离子化的结构优选具有高费米能级自旋极化的铁磁基态。在多离子体系中观察到的铁磁性归因于体系中碳原子尖锐的部分填充$p$态。在密度泛函微扰理论的框架下，计算了这些系统的声子谱，并从碳原子间的共价键解释了所观察到的NA* 和B2结构的动力学不稳定性。计算的亥姆霍兹和焓自由能表明在宽的温度和压力范围内的B33结构的最高稳定性。在这些铁磁结构中，RS-CaC和ZB-CaC分别被报道为在各种热力学条件下最具亚稳性和最不具亚稳性的体系。由声子谱确定了CaC动态稳定结构的若干力学性质。
2018-12-30 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study of anisotropic mechanical and electronic properties of strained carbon-nitride nanosheet with interlayer bonding
由于IV族和V族元素单分子膜在结构上的相似性以及在元素周期表中的相邻性，IV族和V族元素的组合能否形成稳定的纳米片结构并具有良好的性能引起了人们的极大兴趣。在这项工作中，我们进行了第一性原理模拟研究的弹性，振动和电子性质的氮化碳（CN）纳米片在起皱的蜂窝结构与共价层间键合。已经证明，CN纳米片的结构稳定性基本上由相对原子层中相邻碳原子之间的强层间\so \键合维持。一个负的泊松比在双轴变形下的面外方向，和极端的面内刚度的CN纳米片，仅略逊于单层石墨烯，被揭示。此外，CN纳米片的拉伸应变的高度各向异性的机械和电子响应进行了探索。
2021-07-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
A comprehensive ab-initio insights into the pressure dependent mechanical, phonon, bonding, electronic, optical, and thermal properties of CsV3Sb5 Kagome compound
本文利用密度泛函理论首次全面研究了Kagome超导体CsV3Sb5的结构、力学、电子、光学及热力学性质及其压力依赖性，发现其具有金属性、柔软延展性和各向异性，并在约18 GPa下趋于结构不稳定。
2023-04-16 cond-mat.mtrl-sci
Measurements and ab initio Molecular Dynamics Simulations of the High Temperature Ferroelectric Transition in Hexagonal RMnO3
六方晶系RMnO 3（R=稀土（Ho）和Y）的铁电转变温度（TFE）的温度显着以上的结构进行测量，以确定过渡的性质。本地和远程结构测量的补充从头算分子动力学模拟。对于YMnO_3和HoMnO_3中的Mn位，我们没有发现大的原子（键距或热因子），电子结构的变化或重新杂化交叉TFE从本地结构的方法。保留了Mn位的局部对称性。对于Ho位的局域结构，发现随着温度的升高，Ho-O键的平均键数减少.从头算分子动力学计算揭示了HoMnO 3的详细运动.在~900 K以上，Ho、O3和O 4离子沿z轴有大的位移，这减少了MnO 3/O 4平面的屈曲。这些变化导致O3/O 4离子朝向z轴上的Ho离子对之间的中心点移动。这些结构变化使得Ho位点的配位更加对称，从而消除了电极化的强度。在显著更高的温度下，MnO 5多面体的旋转发生而电极化的强度没有显著变化。出生的有效电荷张量被发现是高度各向异性的O网站，但在高温下没有明显的变化。
2011-10-08 cond-mat.mtrl-sci
In-plane structure and ordering at liquid sodium surfaces and interfaces from ab initio molecular dynamics
已知液态金属表面的原子形成平行于表面的层。我们使用基于密度泛函理论的从头计算分子动力学（MD）模拟方法，分析了液态钠表面层内原子的二维排列。在表面的最近邻分布表明主要是5倍配位，虽然有4倍和6倍配位原子的显着分数。键角分布表明，随着温度向凝固点降低，对应于六重协调的六角排列的原子的角度的移动。我们合理化这些结果与扭曲的六角秩序在表面上，表现出五和六倍协调区域的混合物。液体表面的结果进行比较与经典的MD模拟的液体表面，出现类似的效果，并与从头算MD模拟的模型固-液界面，其中一个显着的转变向六方有序观察到的温度降低。
2007-05-26 cond-mat.mtrl-sci
Bonding trends within ternary Isocoordinate chalcogenide glasses GeAsSe
采用从头计算分子动力学模拟方法，研究了Ge-As-Se系钙化物玻璃在不同化学计量比下的结构.起始配置生成通过反向蒙特卡罗（RMC）模拟扩展X射线吸收精细结构（EXAFS）测量的实验样品。结构分析，说明键合的趋势与化学计量的变化。
2012-02-17 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study on the magneto-structural properties of MnAs
用从头算方法，并通过映射到海森堡模型的总能量的MnAs的磁性和结构特性进行了研究。不同相的稳定性主要取决于体积和磁序的量，证实了以前的实验结果和唯象模型。人们普遍发现，对于大的晶格常数的铁磁态是有利的，而小的晶格常数不同的反铁磁态可以稳定。在铁磁状态下，具有最小能量的结构总是六边形的，而如果在六边形平面中存在反铁磁分量，则它变为正交畸变。对于顺磁状态的稳定细胞被发现是正交的约3.7埃的临界晶格常数，在此之上，它仍然是六边形。这导致在大约400 K处顺磁状态之间的二级结构相变，其中晶格参数随着温度升高而增加超过该临界值，这是由于热膨胀。对于顺磁状态的正交畸变的大小作为晶格常数的函数的解析近似。在平均场近似下，计算了居里温度对体积和正交畸变的依赖关系。正交畸变晶胞的居里温度比六方晶胞的居里温度小得多。这主要是由于六边形平面中的一些交换耦合常数对于畸变的单元变为负值。利用这些结果给出了磁化率随温度变化的描述。
2006-01-25 cond-mat.mtrl-sci
Drastic changes in electronic, magnetic, mechanical and bonding properties from Zr2CoH5 to Mg2CoH5
尽管Zr_2CoH_5和Mg_2CoH_5的分子式和局部结构相似，但它们从从头计算中显示出对比的电子、磁性、机械和成键性质，这是由于钴与氢的环境，其特征在于带负电荷的CoHx实体（x = 4，5分别）。以及Zr相对于Mg的化学性质。发现Zr 2CoH 5比Mg 2CoH 5更有内聚性、更硬且延展性更差。在费米能级处的高态密度来自于在基态下发现的金属铁磁体Zr 2CoH 5中的面外非键合Co-dz 2，与非磁性和绝缘Mg 2CoH 5形成对比。
2012-12-04 cond-mat.mtrl-sci
Characterizing Molecule-Metal Surface Chemistry with Ab-Initio Simulation of X-ray Absorption and Photoemission Spectra
X射线光电子能谱和X射线吸收光谱是表征表面化学键合的重要技术，通常用于识别吸附物-基质相互作用的强度和性质。在这项研究中，我们判断的能力，X射线光谱技术，以确定不同的制度，在金属有机界面的化学键。为了实现这一目标，我们采样不同的相互作用强度制度，在一个全面和系统的方式，通过比较两个拓扑异构体，甘菊环和萘，吸附在三个金属基板上具有不同的反应性，即（111）方面的银，铜，铂。利用密度泛函理论，我们模拟了分子碳物种的芯能级结合能和X射线吸收光谱。模拟的光谱揭示了三个不同的特点的分子特定的光谱特征的基础上，我们归因于不同强度的表面化学键的类型。我们发现，弱的物理吸附只导致微小的变化相比，气相光谱，弱的化学吸附导致电荷转移和显着的光谱变化，而强的化学吸附导致的损失的分子特定的功能在光谱中。我们提供的分类是为了帮助解释复杂的金属-有机界面的实验X射线光谱。
2023-02-08 cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio insights into the elastic, bonding, phonon, optoelectronic and thermophysical properties of SnTaS2
SnTaS 2是最近发现的具有II型低转变温度超导性的层状半金属。除了一些与超导性相关的参数外，SnTaS_2的大部分物理性质，即弹性、力学、成键、声子色散、声学、热物理和光学性质，至今尚未被研究。在这项研究中，我们研究了这些迄今未开发的性能的SnTaS 2的第一次采用密度泛函理论（DFT）为基础的第一性原理方法。SnTaS_2是一种力学稳定、弹性各向异性的化合物，具有强烈的层状特征。计算了粘结层硬度和维氏硬度。正在研究的材料是韧性，柔软和高度机械加工。化学键合特征具有混合特征，其中来自离子通道的显著贡献。声子色散曲线揭示了动力学稳定性。电子能带结构计算显示出简单的金属性质。费米面由具有不同色散度的类电子片和类空穴片组成。SnTaS 2的低能量（包括光谱的可见部分）折射率高。反射率在宽的光子能量范围内是相当非选择性的，并且吸收系数在中紫外区域是大的。SnTaS 2的德拜温度和热导率较低。计算了电子-声子耦合常数。所研究的化合物相对于入射电场的偏振方向具有光学各向异性。
2021-08-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Structural, elastic, electronic, bonding, thermo-mechanical and optical properties of predicted NbAlB MAB phase in comparison to MoAlB: DFT based ab-initio insights
本研究首次基于DFT第一性原理预测并计算了NbAlB MAB相的物理性质，发现其具有高硬度、可加工性及优异的光学反射特性，是适用于重型工业应用和太阳能反射器的潜在材料。
2023-05-22 cond-mat.mtrl-sci
Pressure dependent ab initio study of the physical properties of hexagonal BeB2C: a possible high-Tc superconductor
本研究通过密度泛函理论探究六方BeB₂C的压力依赖性质，证实其常压金属性、压力下动力学稳定性及热物理特性，发现其超导转变温度与报道值吻合且压力可增强超导性能，表明其为潜在高温超导体。
2025-04-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Nature and strength of bonding in a crystal of semiconducting nanotubes: van der Waals density functional calculations and analytical results
通过从头计算和解析近似，纳米管之间的色散相互作用进行了研究。范德华密度泛函（vdW-DF）[物理评论快报。92，246401（2004）]用于确定和比较一对纳米管以及纳米管晶体中的结合。为了分析相互作用并确定形态的重要性，我们还将从头算计算的结果与我们对一对分离良好的纳米管获得的简单分析结果进行了比较。与传统的密度泛函理论计算相反，vdW-DF研究预测了管间vdW键合的强度与最近观察到的石墨层间结合一致。它还产生了纳米管壁到壁的分离，这与实验非常一致。此外，我们发现，vdw-DF结果的纳米管晶体的结合能可以近似的纳米管对相互作用的总和时，这些计算在vdw-DF。这一观察结果提出了一个框架，用于有效地实现更一般的纳米管束，包括纳米管纱线和绳结构的CNT捆绑的量子物理建模。
2008-03-24 cond-mat.mtrl-sci
Elastic and electronic properties of hexagonal rhenium sub-nitrides Re3N and Re2N in comparison with hcp-Re and wurtzite-like rhenium mononitride ReN
最近，两个新的六方晶系亚氮化物Re 3 N和Re 2N，它们属于已知的4d，5d重金属的富金属（M/N > 1）氮化物的相当罕见的组，已经被成功地合成，并且它们作为超不可压缩材料的潜在的技术应用已经被提出。在这项工作中，我们提出了一个详细的从头算研究的新的六方亚氮化物相比，六方Re和纤锌矿状的六方单氮化物ReN，与这些六方系统的弹性，电子性能和化学键的Re/N的化学计量比的函数的趋势进行评估：Re \rightarrow Re 3 N \rightarrow Re 2 N \rightarrow Re N。
2010-11-17 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio Wannier-function-based correlated calculations of Born effective charges of crystalline Li$_{2}$O and LiCl
在本文中，我们使用我们最近开发的从头算Wannier函数为基础的方法进行广泛的Hartree-Fock和相关计算的Li $_{2}$ O和LiCl计算其玻恩有效电荷。由此得到的结果与实验非常一致。特别地，对于Li $_{2}$ O的情况，我们解决了源于Osaka和Shindo {[}Solid State Commun的实验的争议。51（1984）421]，他预测Li离子的有效电荷在0.58- 0.61的范围内，该值比其单位的标称值小得多，从而表明材料中的键合可以是部分共价的。我们证明了Osaka和Shindo计算的有效电荷是Szigeti电荷，一旦计算了Born电荷，它与我们的计算值非常吻合。Li $_{2}$ O的Mulliken布居分析也证实了物质中键合的离子性质。
2008-01-22 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio studies of magnetic properties of cobalt and tetracobalt nitride Co$_{4}$N
利用密度泛函理论，采用赝势和全电子方法研究了钙钛矿结构Co $_{4}$ N氮化物的磁性和成键分析.同时，对六方密排（HCP）、面心立方（FCC）和体心立方（BCC）结构的纯钴的结构和磁稳定性进行了综述。在平衡时，非自旋极化（NSP）和自旋极化（SP）的能量与体积的计算表明，在这两种材料的基态是铁磁的。发现HCP-Co比立方的更稳定。本文在较宽的立方晶格常数范围内研究了Co $_4$ N氮化物中两种不同晶位的Co原子的磁矩，并与FCC-Co氮化物的磁矩进行了比较。氮化物中的体积膨胀表明，角落Co $^{I}$原子显示出局域磁性，而面心Co $^{II}$原子显示出巡游行为。与FCC-Fe/Fe $_{4}$ N类似，FCC-Co/Co $_4$ N观察到“低体积-低矩”和“大体积-高矩”行为。用刚性带模型解释了Co $_{4}$ N铁磁基态的态密度。借助电子局域化函数ELF图和自旋分辨化学键判据，显示了Co $^I$ -N和Co $^{II}$ -N的不同成键特征。
2015-08-10 cond-mat.mtrl-sci
Friction of Water on Graphene and Hexagonal Boron Nitride from ab initio Methods: Very Different Slippage Despite Very Similar Interface Structures
摩擦是液体/水/固体界面处耗散的主要来源之一。尽管最近的进展，水/固体摩擦与固体表面的结构和能量学的详细了解是缺乏的。在这里，我们第一次表明，\textit{ab initio}分子动力学可以用来解开纳米级水的结构和液体水与石墨烯和六方氮化硼接触的摩擦之间的联系。我们发现，虽然界面呈现出非常相似的结构之间的两个片，氮化硼上的摩擦系数是$\approx 3$倍大于石墨烯。这是因为特定的电子结构效应引起的氮化硼上的能量景观的更大变化。我们讨论了一个微妙的依赖表面上的原子细节的摩擦，这是不相关的润湿性能，可能会有显着的影响，在纳米尺度上的水的运输，与膜的开发脱盐和渗透电力收获的影响。
2015-03-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ab initio phonon structure of h-YMnO3 in low-symmetry ferroelectric phase
我们提出了一个系统的第一性原理研究在铁电（多铁）相的六方晶系YMnO 3的声子谱。我们详细研究了晶体的低能声子模、色散、对称性以及红外光学性质，并确定了声子态密度。
2012-07-27 cond-mat.mtrl-sci
Physical properties of niobium based intermetallics (Nb3B; B = Os, Pt, Au): a DFT based ab-initio study
采用基于密度泛函理论的第一性原理计算，研究了A-15型Nb基金属间化合物Nb 3B（B = Os，Pt，Au）的结构、弹性和电子能带结构.所有这些都与以前的报告非常一致。更重要的是，电子键合，电荷密度分布和费米面的功能已经详细研究了第一次。还研究了这些化合物的维氏硬度。Nb 3B的费米面包含空穴和电子片，其特征随着从Os到Au的移动而系统地变化。电子电荷密度分布意味着Nb 3 O 5、Nb 3 Pt和Nb 3Au具有离子键和共价键的混合物，具有实质性的金属贡献。通过Mulliken键布居分析和Hirshfeld布居分析解释了这些化合物中原子种类之间的电荷转移。成键性质与费米能级附近的电子能带结构导出的电子态密度（DOS）有很好的对应关系。由弹性常数估算了Nb_3B（B = Os，Pt，Au）的德拜温度，并表明德拜温度随B原子种类的变化而有系统的变化。我们在本文中详细讨论了本研究结果的意义。
2018-06-08 cond-mat.mtrl-sci
Bonding and Electronic Properties of Ice at High Pressure
用从头算方法模拟了兆巴压力下水冰的性质。重点在于金属Cmcm相和它的绝缘扭曲的类似物与Pnma对称性。最近预测这两个阶段分别发生在15.5和12.5毫巴[物理评论快报。105（2010）195701]。对Cmcm相的费米面进行了分析，讨论了费米嵌套的可能性。计算了Pnma结构的Wannier轨道，并与冰X进行了比较。虽然冰X显示出典型的sp3杂化，但在Pnma结构中，轨道变形，不再与氢键对齐。
2011-05-31 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen bonding in infinite hydrogen fluoride and hydrogen chloride chains
用从头算耦合簇单双关联方法研究了HF和HCl弯曲链中的氢键。结合能的相关贡献被分解为链中单体之间的非加性多体相互作用，即所谓的能量增量。从这个分解中提取的两体分散体之间的相互作用的无限链的单体的范德华常数。它们允许将对结合能的相关贡献划分为短期和长期。这一发现提供了一个显着减少从头计算固体的计算工作量，因为只有短程部分需要一个复杂的处理，而长程部分可以立即求和到无限的距离。
2006-10-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Ab-initio Molecular Dynamics study of 1-D Superionic Conduction and Phase Transition in \b{beta}- Eucryptite
$β$ -锂霞石（LiAlSiO 4）由于其高的锂离子电导率和非常小的体积热膨胀系数，是一种很有潜力的锂离子电池电解质。我们对$β$ -锂霞石进行了从头算分子动力学模拟，研究了这种材料中高温超离子相变的起源。模拟能够提供沿六边形c轴发生的一维超离子性的微观理解，并且与相变的有序-无序性质相关联。锂离子电导率的提高是由于沿六方c轴的各向异性负热膨胀。在晶体中引入缺陷，如间隙位中的过量Li、Li空位和O空位，被发现显著增加离子电导率，因此可能降低该材料中的超离子相变温度。
2018-01-17 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio calculations for bromine adlayers on the Ag(100) and Au(100) surfaces: the c(2x2) structure
采用超原胞模型的从头计算总能量密度泛函方法计算了Br吸附Ag（100）和Au（100）表面的c（2 × 2）结构.的表面和溴的优选键合位点的原子几何形状已被确定。通过电子态密度和电荷转移分析，研究了溴与基底的成键特性。计算结果表明，虽然在Ag（100）表面上的四重空位构型比两重桥位拓扑结构更稳定，但溴更喜欢Au（100）表面上的桥位。在两个表面上，单折叠的顶部配置是最不稳定的配置。还观察到，作为Br的吸附的结果，Ag衬底的第二层经历小的屈曲。我们的结果为溴在Ag（100）和Au（100）表面的吸附导致不同的成键构型的实验观察提供了理论解释。
2002-02-05 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Towards $\textit{ab initio}$ identification of paramagnetic substitutional carbon defects in hexagonal boron nitride acting as quantum bits
讨论了六方氮化硼（hBN）中的顺磁替位碳（C $_\text{B}$，C $_\text{N}$）缺陷作为量子比特的候选者。它们的识别和适用性接近通过光致发光（PL），电荷跃迁，电子顺磁共振，光检测磁共振（ODMR）光谱。通过高效的平面波周期性超原胞\textit{ab initio}密度泛函理论方法揭示了其中几个明显的趋势。特别是，这产生了对C $_\text{B}$和C $_\text{N}$之间的分离的作用的洞察。在大多数情况下，中性和单电荷的基态的缺陷之间的电荷跃迁被预测为实验上可访问的，因为电荷跃迁能级（CTL）的位置位于带隙内。还讨论了\textit{A posteriori}的电荷修正。通过与最近观察到的PL和ODMR光谱的比较，发现了实验孤立的单自旋中心作为中性C $_\text{B}$点缺陷的近似识别。
2021-07-21 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph quant-ph
Ab-initio insights into the structural, elastic, bonding, and thermophysical properties of UHx (x = 1, 2, 3, 5, 6, 7, 8) under pressure: possible relevance to high-Tc superconductivity
本研究通过密度泛函理论从头计算，系统探究了不同压力下多种化学计量比UHx的结构、弹性、键合及热物理性质，揭示了其稳定性、力学各向异性、超硬特性等规律，为高温超导及储氢应用研究提供了理论依据。
2023-06-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Stoichiometric Tuning of Lattice Flexibility and Na Diffusion in NaAlSiO4: Quasielastic Neutron Scattering Experiment and Ab-initio Molecular Dynamics Simulations
我们进行了准弹性中子散射（QENS）实验，直到1243 K和从头算分子动力学（AIMD）模拟研究Na扩散的各个阶段的NaAlSiO 4（NASO），即，低carnegieite（L-NASO;三方），高carnegieite（H-NASO;立方）和霞石（N-NASO;六方）相。QENS测量表明Na离子在L-NASO和N-NASO中的扩散行为为局域扩散，而在H-NASO中的扩散行为为长程扩散。AIMD模拟补充了QENS测量，并表明H-NASO中过量的Na离子增强了主体网络的灵活性并激活了AlO 4/SiO 4四面体旋转模式。这些框架模式使长距离扩散的Na通过一个途径的间隙网站。模拟还显示Na扩散在Na缺乏N-NASO通过空置Na网站沿六方c轴。
2021-04-19 cond-mat.mtrl-sci
Formation and Stability of Cellular Carbon Foam Structures:An {\em Ab Initio} Study
我们使用从头算密度泛函计算来研究蜂窝状泡沫状碳纳米结构的形成和结构以及热稳定性。这些具有混合$sp^2/sp^3$键合特性的系统可被视为熔合到刚性连续3D蜂窝结构的碳纳米管束，其可通过降低蜂窝的对称性而更容易地被压缩。泡沫可以容纳与石墨烯相同类型的缺陷，并且其表面可以通过终止帽来稳定。我们假设，泡沫可以在非平衡条件下形成的碳饱和金属表面的晶界附近。
2012-08-24 cond-mat.mtrl-sci
An ab initio study of structural, elastic and electronic properties of hexagonal MAuGe (M = Lu, Sc) compounds
本文采用广义梯度近似下的赝势平面波方法，通过第一性原理计算对两种锗化物LuAuGe和ScAuGe的结构、弹性和电子性质进行了详细的理论研究.计算得到的晶格参数和内坐标与已有的实验和理论报道符合较好，证明了所应用的理论方法的可靠性。示出了静水压力对结构参数的影响。用应力-应变法计算了单晶的弹性常数。计算得到的MAuGe（M = Lu，Sc）化合物的弹性常数满足六方晶体的力学稳定性准则，并利用这些弹性常数对MAuGe化合物的弹性各向异性进行了三种不同的表征.多晶各向同性弹性模量，即体积模量，剪切模量，杨氏模量，泊松比，和相关的属性也估计使用Voigt-Reuss-Hill近似。最后，通过计算化合物的能带结构、态密度和电子密度分布，研究了它们的电子性质。
2021-03-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Bonding, structures, and band gap closure of hydrogen at high pressures
在250 ~ 300 K温度范围内，我们对密度高达320 GPa的氢和氘进行了实验研究，并使用从头算分子动力学（MD）模拟了密度高达370 GPa的氢和氘。拉曼光谱和光学吸收光谱表明氢原子分子混合致密相IV中存在显著的非谐效应和量子效应。与这些观察结果一致，在300 K附近的从头算MD模拟显示出非常大的原子运动，其中包括分子旋转，跳跃，甚至对波动，这表明相IV可能没有一个明确的晶体结构。结构上不同的层（分子和石墨烯类）强烈耦合，从而打开间接带隙;此外，在300 GPa下，我们发现快速同步层内结构波动。在370 GPa的混合结构崩溃，形成金属分子Cmca-4相，表现出一种新的间隙价电荷键方案。
2012-11-28 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Charged defects in graphene and the ionicity of hexagonal boron nitride in direct images
我们报告的检测和电荷分布分析的氮取代掺杂剂在单层石墨烯膜的像差校正的高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）。此外，我们表明，单层六方氮化硼的离子性可以从直接图像确认。对于第一次，我们证明了由HRTEM实验和第一性原理电子结构计算相结合的调整，由于化学键合的原子势可以看出在HRTEM图像。我们的实验开辟了一种方法来辨别点缺陷或其他非周期性排列或纳米级物体中的电子配置，这些电子或X射线衍射实验无法分析。
2010-06-04 cond-mat.mtrl-sci
Tunability of Magnetic Anisotropy of Co on Two-Dimensional Materials by Tetrahedral Bonding
本文通过预测Co在h-BN和石墨烯上的磁化重取向，发现界面处sp$^3$与d轨道形成的四面体键合是调控磁各向异性的关键机制，为二维材料磁性调控提供了新途径。
2019-01-11 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio approach to the elastic, electronic, and optical properties of MoTe2: A topological Weyl semimetal
拓扑Weyl半金属MoTe_2，在正交相，无论从基础物理还是潜在应用的角度来看，都是一个重要的体系。在这项研究中，我们采用密度泛函理论研究了MoTe 2的弹性、电子、成键和光学性质。弹性常数和模量的研究表明，MoTe 2是一种相对较软的材料，具有高水平的可加工性。满足机械稳定性条件。该化合物具有弹性和力学各向异性，易发生脆性断裂。弹性参数表明，共价键和金属键都存在于MoTe2。这是支持的电荷密度分布图和Mulliken和Hirshfeld键的人口分析。计算了德拜温度。德拜温度的相对较低的值也支持结合强度弱的情况。体电子能带结构的计算显示了半金属性质的明确迹象。费米能级的电子态能量密度中的赝能隙表明高水平的电子稳定性。在费米能级附近观察到类似狄拉克锥的特征。存在显著的电子各向异性。在晶体学c方向上运行的带是非色散的，具有高载流子有效质量。光学常数的研究表明，MoTe 2具有良好的反射特性，在很宽的光谱范围内，包括红外到紫外区域。该化合物在可见光范围内也具有高折射率。MoTe 2是光学各向异性的，反映了电子能带结构的各向异性性质。与能量有关的光学参数显示出金属的特征，并与电子态密度计算结果完全一致。
2019-12-11 cond-mat.mtrl-sci
Combining experiments on luminescent centres in hexagonal boron nitride with the polaron model and ab initio methods towards the identification of their microscopic origin
本研究结合ab initio计算与非微扰开放量子系统理论，分析了26种缺陷跃迁，将hBN中发光中心的微观起源缩小至三种碳基缺陷，并验证了基于极化子的理论方法与PLE实验高度一致。
2023-04-03 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
$\textit{Ab initio}$ evidence for nonthermal characteristics in ultrafast laser melting
半导体的激光熔化已经被观察了近40年;令人惊讶的是，大多数理论模拟都显示了激光诱导的热过程。基于实时含时密度泛函理论的$\textit{Ab initio}$非绝热模拟揭示了硅在远低于热熔化温度1680 K的温度下的本征非热熔化。激发阈值和衍射强度随时间的变化与实验结果吻合较好。非热熔化归因于激发引起的键合电子密度的急剧变化，以及随后的熔化势垒的降低，而不是晶格加热，如先前假设的两个温度模型。
2016-12-04 cond-mat.mtrl-sci
Interface Bonding of Zr1-xAlxN Nanocomposites Investigated by X-ray Spectroscopies and First Principles Calculations
利用共振非弹性X射线散射/X射线发射和X射线吸收光谱研究了亚稳态Zr 1-xAlxN（x=0.0，0.12，0.26，0.40）薄膜沉积过程中相分离形成的ZrN-AlN纳米复合材料的电子结构、化学键和界面组分，并与包含轨道角动量末态跃迁的第一性原理计算进行了比较。实验光谱进行了比较与不同的界面板模型系统使用第一性原理的所有电子全势计算的核心状态处理完全相对论。如在这项工作中所示，体灵敏度和元素选择性的X射线光谱能够探测立方和六方晶体之间的界面处的对称性和轨道方向。我们展示了电子结构如何从局部八面体键对称的立方氮化锆，扭曲为更复杂的键合铝含量的增加。这导致在三种不同的键合起源于半共格界面与偏析的氮化锆和层状氮化铝纳米晶沉淀物。随着Al含量的增加，元素之间的化学位移和电荷转移增加，影响结合强度并增加电阻率。
2020-03-18 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio calculations of the atomic and electronic structures of crystalline PEO3:LiCF3SO3 electrolytes
PEO 3：LiCF 3SO 3聚合物电解质由于其在高电导率聚合物电池的锂/聚合物界面处的增强的稳定性而吸引了重要的研究。实验研究表明，根据制备条件，可以形成PEO 3：LiCF 3SO 3结晶复合物和PEO 3：LiCF 3SO 3非晶相。然而，以前的理论研究主要集中在短链无定形PEO 3：LiCF 3SO 3系统。我们报告从头计算密度泛函理论计算的结晶PEO 3：LiCF 3SO 3。计算结果与实验测量结果吻合较好。
2015-10-20 cond-mat.mtrl-sci
From pseudo-direct hexagonal germanium to direct silicon-germanium alloys
我们提出的电子和光学性质的六角SiGe合金的朗斯代尔石结构的从头计算。用密度泛函理论计算了晶格常数和电子能带结构，结果与实验符合得很好。六方晶Si具有间接带隙，而六方晶Ge具有伪直接带隙，即在最小直接带隙处的光学跃迁非常弱。纯六方Ge的赝直接特性通过合金化有效地提升。对于Si的少量混合物，对称性降低增强了最低直接光学跃迁的振子强度。对于Si含量低于45%，带隙是直接的。我们验证了朗斯代尔族IV合金是有效的光发射器，适合于集成光电应用。
2021-05-05 cond-mat.mtrl-sci
Electrons and phonons in single layers of hexagonal indium chalcogenides from ab initio calculations
我们用密度泛函理论计算了二维In $_2$ X $_2$（X为S、Se或Te）晶体的电子能带结构、结合能、声子色散和光吸收谱。我们确定了两个结晶相（α和β）的单层六方晶系的In $_2$ X $_2$，并表明，他们的特点是由不同的拉曼活性声子模式。我们发现，这些材料是间接带隙半导体与宽边帽形状的分散附近的价带边缘的孔。后一个特征导致Lifshitz转变（空穴掺杂的In $_2$ × $_2$的费米表面拓扑的变化），对于X=S、Se和Te，分别在空穴浓度$n_{\rm S}=6.86\times 10^{13}$ cm $^{-2}$、$n_{\rm Se}=6.20\times 10^{13}$ cm $^{-2}$和$n_{\rm Te}=2.86\times 10^{13}$ cm $^{-2}$下，对于α-In $_2$ × $_2$和$n_{\rm S}=8.32\times 10^{13}$ cm $^{-2}$、$n_{\rm Se}=6.00\times 10^{13}$ cm $^{-2}$、和β-In $_2$的$n_{\rm Te}=8.14\times 10^{13}$ cm $^{-2}$ × $_2$。
2014-05-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio Prediction of Ultra-Wide Band Gap B$_x$Al$_{1-x}$N Materials
超宽带隙（UWBG）材料将在未来的电力电子技术中发挥重要作用。由UWBG材料制成的器件预期在比当前基于硅和碳化硅的器件更高的电压、频率和温度下操作;并且甚至可以导致这种器件的显著小型化。在超声波BG领域，氮化铝和氮化硼引起了人们极大的兴趣，然而，B-$_x$-Al $_{1-x}$-N合金的研究较少。本文采用密度泛函理论和团簇展开方法相结合的第一性原理模拟方法，预测了B-$_x$-Al $_{1-x}$-N合金的晶体结构。我们发现17个基态结构的B $_x$ Al $_{1-x}$ N之间的形成能为0.11和0.25 eV/atom。所有这些结构被发现是动态稳定的。发现B $_x$ Al $_{1-x}$ N结构主要具有四面体成键环境，然而，一些结构表现出类似于六方BN的$sp^2$键。这项工作扩大了我们的知识的结构，能量，并在B $_x$铝$_{1-x}$ N帮助他们的合成，横向或垂直设备的创新，和兼容的电介质和欧姆接触材料的发现键合。
2023-01-18 cond-mat.mtrl-sci
Stable fourfold configurations for small vacancy clusters in silicon from ab initio calculations
使用密度泛函理论计算，我们已经确定了新的稳定配置的三，四，和五的空缺硅。这些新的配置包括一个环的组合hexavacancy与三个，两个或一个间隙原子，分别，使所有的原子保持四倍。因此，它们的形成能分别比“六边形环的一部分”配置低0.6、1.0和0.6 eV，迄今为止，“六边形环的一部分”配置被认为是能量最低的状态。
2004-05-07 cond-mat.mtrl-sci
