Extending the Defect Tolerance of Halide Perovskite Nanocrystals to Hot Carrier Cooling Dynamics
该研究结合飞秒光谱、能量分辨光致发光与动力学建模，揭示 CsPbX3 纳米晶中热载流子冷却受陷阱深度直接调控，并与冷载流子缺陷耐受性相关。
2024-04-09 physics.app-ph
In-Situ Monitoring of the Charge Carrier Dynamics of CH$_3$NH$_3$PbI$_3$ Perovskite Crystallization Process
尽管甲基碘化铅铵（CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$）钙钛矿在过去十年左右吸引了巨大的科学关注，但关于钙钛矿器件中的电荷提取动力学和复合过程的重要信息仍然缺失。在这里，我们提出了一种新的方法来评估CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$层的质量，通过在热退火结晶过程中的钙钛矿层载流子动力学的原位监测，通过时间分辨飞秒瞬态吸收光谱（TAS）。特别地，CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$膜沉积在两种类型的聚合物空穴传输层（HTL）上，聚（3，4-亚乙基二氧噻吩）-聚-（苯乙烯磺酸盐）（PEDOT：PSS）和聚-（三芳基胺）（PTAA），已知这两种类型的聚合物空穴传输层在钙钛矿太阳能电池中提供不同的载流子传输特性。为了监测钙钛矿载流子动力学在结晶过程中的演变，通过TAS在三个不同的退火温度（即90、100和110 oC）下原位研究了如此形成的CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$ /HTL结构。据透露，为了实现最佳的钙钛矿薄膜质量的衰减动力学方面所需的退火时间段强烈依赖于退火温度，以及，在所采用的HTL。对于两种HTL，所需的时间随着使用更高的退火温度而减少，而对于更疏水的PTAA聚合物，需要更长的退火时间以获得最佳的载流子动力学。TAS发现的钙钛矿薄膜的结构和形态特征的相关性进行了分析，并提供了有用的见解钙钛矿光电子器件中的电荷提取动力学和复…
2020-11-04 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Exciton and Carrier Dynamics in 2D Perovskites
二维Ruddlesden-Popper杂化卤化铅钙钛矿已成为钙钛矿光电子学的主要课题。在这里，我们的目标是解开超快动力学的载流子和激子在这些材料中的演变。使用超宽带时间分辨太赫兹（TRTS）和荧光上转换光谱的组合，我们发现，连续的载流子冷却和激子形成最好地解释了所观察到的动力学，激子-激子相互作用的俄歇加热和双激子形成的形式发挥了重要作用。我们表明，存在一个寿命较长的人口运营商是由于这些过程，而不是莫特过渡。因此，激子在激光激发密度下仍然占主导地位。我们使用动力学模型来比较苯乙基铵和丁基铵有机阳离子，同时调查所得薄膜的稳定性。此外，我们展示了使用超宽带TRTS的能力，研究激子在大结合能半导体在室温下通过光谱分析。
2020-08-30 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Improved Charge Carrier Dynamics of CH$_3$NH$_3$PbI$_3$ Perovskite Films Synthesized by Means of Laser-Assisted Crystallization
尽管最近已经证明，与传统的热退火（TA）相比，激光辅助（LA）结晶过程导致形成具有优异光伏性能的钙钛矿吸收剂膜，但这一重要发现背后的物理起源却缺失了。在本研究中，CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$钙钛矿薄膜已经通过LA和TA结晶在两个空穴传输层（HTL）即聚（3，4-乙撑二氧噻吩）-聚（苯乙烯磺酸盐）（PEDOT：PSS）和聚（三芳基胺）（PTAA）的表面上合成。通过扫描电子显微镜、X射线衍射和吸收光谱系统地研究了激光辐照条件对钙钛矿薄膜的结晶质量和形貌的影响。同时，时间分辨瞬态吸收光谱在惰性气氛条件下被用来评估载流子输运动力学。发现对于PEDOT：PSS/CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$结构，当与TA相比时，LA过程导致较大晶粒的钙钛矿层、较快的载流子提取性质和较慢的双分子复合。相反，PTAA/CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$异质结构的LA辅助形成导致残留PbI $_2$的广泛存在，从而导致较差的性能和载流子动力学。
2020-11-04 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
A fast and robust numerical scheme for solving models of charge carrier transport and ion vacancy motion in perovskite solar cells
漂移-扩散模型解释了电子和离子电荷的运动，是解释滞后行为和指导金属卤化物钙钛矿太阳能电池发展的重要工具。由于某些参数的极端值，为这些模型提供用于实际操作条件的数值解具有挑战性。特别地，那些表征（i）短德拜长度（引起跨窄层的溶液的快速变化）、（ii）跨器件的相对大的电势差和（iii）电子和离子物质的运动之间的时间尺度的不一致的特性引起显著的刚度。我们提出了一个有限差分格式与自适应的时间步长，提出了一个非均匀交错网格，提供二阶精度的网格间距。该方法是能够应付现实的参数值的系统的刚度，同时提供高精度和保持适度的计算成本。例如，电流-电压曲线的瞬态扫描可以在标准台式计算机上仅用几分钟计算。
2018-01-17 physics.app-ph
Elucidation of lasing mechanism in all-inorganic perovskite microcavity with exciton/free-carrier hybrid nature
卤化铅钙钛矿在包括激光器件在内的各种光电应用中具有很高的前景。然而，描述该材料族中激光行为的基本物理学尚未得到系统的研究，因此详细的激光机制仍然被掩盖。在这里，我们证明了全无机钙钛矿显示出基于新原理的激光发射。一系列的光致发光实验结果表明CsPbBr 3单晶的激发态具有自由载流子性质。另一方面，在微腔的形式中，CsPbBr 3单晶显示出来自极化激子激发态的发射，证明了激子性质的共存。还观察到了室温极化激元激光。这种前所未有的机制，即基于自由载流子库的极化激元激光，是通过CsPbBr 3的激子/自由载流子混合性质来实现的。
2020-05-02 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.optics
Lattice Energy Reservoir in Metal Halide Perovskites
提出卤化物钙钛矿中晶格能量库（LER）的新理论，阐明其通过影响载流子动力学提升器件性能，并解释了其优于传统半导体的光电特性及多种反常现象。
2024-06-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Inorganic Tin Perovskites with Tunable Conductivity Enabled by Organic Modifiers
实现对载流子输运性质的控制是实现高性能电子材料的关键方面。在为某些光电应用提供方便的制造特性和可调谐性的金属卤化物钙钛矿中，这是具有挑战性的：钙钛矿结构本身对最大掺杂剂掺入构成了根本限制。在这里，我们展示了一种有机改性剂掺入策略，能够在不改变钙钛矿晶格的情况下调节卤化物锡钙钛矿中的电子态密度，其方式与传统半导体中的取代掺杂类似。通过将有机小分子和共轭聚合物掺入碘化铯锡（CsSnI 3）钙钛矿中，我们实现了超过2.7个十年的载流子密度可调性，从半导体性质过渡到金属性质，以及超过200 S/cm的高电导率。我们利用这些可调和增强的电子特性来实现薄膜无铅热电材料，其近室温品质因数（ZT）为0.21，是所有卤化物钙钛矿热电材料中最高的。我们的策略为光电和能源应用的卤化物钙钛矿的设计提供了额外的自由度。
2023-03-29 physics.app-ph
Analysis of two-terminal perovskite/silicon tandem solar cells with differing texture structure, perovskite carrier lifetime and tunneling junction quality
本文优化了两端钙钛矿/硅串联太阳能电池的纹理结构，通过电流匹配使效率从25.8%提升至35.9%，并指出改进薄膜质量与隧穿结后效率可达38.13%。
2024-03-25 physics.app-ph physics.optics
Accelerated hot-carrier cooling in MAPbI3 perovskite by pressure-induced lattice compression
与传统半导体相比，在高密度区域中金属卤化物钙钛矿中的热载流子冷却（HCC）明显较慢。这种效应通常归因于热声子瓶颈，但对HCC行为的晶格性质的影响知之甚少。使用压力相关的瞬态吸收光谱（fs-TAS），我们发现，在激发密度低于莫特过渡，压力不影响HCC。相反，在Mott转变之上，甲基铵碘化铅（MAPbI 3）中的HCC在0.3GPa下比环境压力快大约两倍。我们的电子-声子耦合计算显示，约两倍强的电子-声子耦合的无机笼模式在0.3 GPa。然而，我们的实验表明，压力促进更快的HCC以上莫特转变。总而言之，这些发现表明在高密度制度中激发载流子的性质发生了变化，为在如此高的电荷载流子密度下工作的器件的电子行为提供了见解。
2021-03-03 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Reversible Photo-Induced Phase Segregation and Origin of Long Carrier Lifetime in Mixed-Halide Perovskite Films
基于混合卤化物的混合钙钛矿半导体作为高效光伏和发光器件的有希望的候选者引起了极大的关注。然而，这些先进的钙钛矿材料在光照下可能由于卤素离子迁移而发生相分离，影响其光电性能。在这里，我们报告光激发诱导的相分离在三阳离子混合卤化物钙钛矿薄膜，产量的光致发光响应的红移。我们证明，光激发诱导的卤素离子迁移导致形成较小的带隙的碘化物丰富的和较大的带隙的溴化物丰富的域的钙钛矿薄膜，其中的相分离率被发现遵循激发功率密度的幂律。结果证实，载流子寿命增加，由于光激发载流子的捕获在隔离的小带隙的碘化物丰富的域的光致发光的红移。有趣的是，我们发现，这些光诱导的变化是完全可逆的，当激发电源关闭时，这些变化是热激活的。在黑暗条件下，卤素离子迁移的激活能在相分离和相恢复过程中有显著差异。此外，我们还研究了受激子-光学声子耦合影响的发光线宽随温度的变化。基于混合态和分离态的激子-声子耦合强度解释了光致相分离的机理。
2021-10-11 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
An analysis of carrier dynamics in methylammonium lead triiodide perovskite solar cells using cross-correlation noise spectroscopy
利用互相关电流噪声谱，我们研究了甲基铵三碘化铅太阳电池中的载流子动力学。该方法为具有平面多层结构的器件提供了空间选择性，有效地放大了来自堆叠的最具电阻性的元件的电流噪声贡献。在所研究的太阳能电池中，我们观察到接近全尺寸的散粒噪声，表明由单一源产生的噪声占主导地位，可能是钙钛矿和螺-OMeO 2空穴传输层之间的界面。我们认为，强1/f噪声项有贡献的钙钛矿层和界面。它显示出对光电流$S \propto I^{1.4}$（而不是通常的$S \propto I^2$）的非理想依赖性，这可能是由于电流诱导的卤化物迁移。最后，我们观察到产生-复合噪声。该过程的弛豫时间随光电流线性增长，这允许将该贡献归因于钙钛矿体吸收层中的双分子复合。外推我们的结果，我们估计，在标准的1太阳照明的电子-空穴复合时间为5微秒。
2020-03-29 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Nanoscale charge accumulation and its effect on carrier dynamics in tri-cation perovskite structures
纳米尺度的扫描探针显微镜研究提供了重要贡献的有机-无机卤化物钙钛矿（OIHP）作为光电子器件的快速发展。器件级性能的进一步改善需要更深入地了解性能限制机制，如离子迁移，相分离及其对纳米和宏观尺度电荷提取的影响。在这里，我们研究了动态电响应Cs0.05（FA0.83-MA0.17）0.95PbI3-xBrx钙钛矿结构，采用传统的和微秒时间分辨开尔文探针力显微镜（KPFM）。我们的研究结果表明，强烈的负电荷载流子捕获光照和非常缓慢（> 1 s）的电荷弛豫在晶界上。微秒尺度上的快速电子复合和传输动力学探测的时间分辨KPFM显示扩散的载流子向晶界，并表示局部较高的复合率，由于内在的空间异质性。揭示的纳米级静电效应总结在混合卤化物CsFAMA的集体模型。多层太阳能电池结构的结果绘制纳米级离子传输，电子积累，复合性能和最终的设备性能之间的直接关系。我们的研究结果扩展了目前的理解复杂的载流子动力学在稳定的多阳离子OIHP结构。
2020-06-11 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Beyond 1 ms Charge-Carrier Recombination Dynamics in the CsPbBr3 Perovskite
本文研究CsPbBr3钙钛矿的载流子复合动力学，发现其寿命在低温下超1 ms、室温近100 μs，并通过TRMCD与建模证明该超长寿命由杂质电荷俘获主导，为叠层电池及光电探测等应用提供新思路。
2023-06-25 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Imaging carrier transport properties in halide perovskites using time-resolved optical microscopy
卤化物钙钛矿对于相对粗加工的半导体具有显著的性质，包括大的光吸收系数和长的载流子寿命。由于这些特性，这些材料现在正在与现有技术竞争，用于成本效益和高效的光捕获和发光器件。然而，我们对这些材料中载流子行为的基本理解，特别是在纳米到微米尺度上，总体上落后于经验器件性能。这种理解对于控制载流子、开发新的器件结构和将器件推向其性能极限是必不可少的。在其他工具中，光学显微镜和光谱技术揭示了关于重要长度尺度上的载流子复合和传输的丰富信息。在这份进展报告中，我们详细介绍了时间分辨光学显微镜技术对我们集体理解这些材料的微观物理学的贡献。我们讨论了该领域正在进行的技术发展，这些技术正在克服传统的实验限制，以便在多个时间和长度尺度上可视化传输特性。最后，我们提出了将光学显微镜与互补技术相结合的策略，以获得最先进的钙钛矿器件中局部载流子电子物理学的整体图像。
2019-11-24 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.optics
Visualization of carrier transport in lateral metal-perovskite-metal structures and its influence on device operation
基于混合钙钛矿的器件的高性能归因于其优异的体传输特性。然而，载流子动力学，特别是在金属-钙钛矿界面处，及其对器件操作的影响并没有得到广泛的理解。本工作提出了在甲基铵碘化铅（MAPbI 3）钙钛矿为基础的非对称金属电极横向器件的主要传输机制。研究了电极间长度从4 μm到120 μm变化时器件的工作情况。器件特性表明不同的欧姆和空间电荷限制电流（SCLC）制度，由电极间的长度和施加的偏压控制。电位映射使用开尔文探针显微镜在整个设备表明最小的离子屏蔽效应和存在的传输障碍在金属MAPbI 3结。此外，光电流成像的通道，使用近场激发扫描显微镜显示占主导地位的重组和电荷分离区。在短沟道器件（4 μm）中，自供电模式下的响应度约为51 mA/W，偏压为5 V时的响应度约为5.2 A/W。低器件电容实现了约12 ns的快速光开关响应。
2022-02-24 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Slow diffusion and long lifetime in metal halide perovskites for photovoltaics
金属卤化物钙钛矿具有优异的吸收、发射和载流子传输性能。因此，这些材料非常适合于人们越来越感兴趣的光化学应用。尽管如此，问题出现时，在不寻常的长载流子寿命，关于微米扩散长度，将意味着一个非常低的扩散系数相比，常用的光伏吸收剂。在本文中，我们提供了一个实验洞察到这种长寿命的载流子在慢动作。我们的方法依赖于一个改进的模型来分析时间分辨的光致发光衰减在多个注量水平，包括载流子运输，光子回收和陷阱动态。在不同的界面特性上对模型进行了验证。此外，我们研究了各种钙钛矿吸收剂，如具有铯含量的混合合金。对于我们分析的大多数基于钙钛矿的材料，带-带复合率保持接近辐射极限，导致预期的亚微秒寿命。观察到载流子的缓慢扩散，扩散系数D值约为5 × 10 -3 cm 2/s。尽管如此，功率转换效率仍然很高。观察结果可能与有争议的直接和间接带隙共存减慢复合过程有关。
2018-07-10 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Hot carrier solar cells by adiabatic cooling
本文提出一种通过电荷传输层绝热冷却载流子的热载流子太阳能电池，其工作方式类似理想热电转换器，在冷却过程中保持热电势和载流子熵恒定。
2024-09-03 physics.app-ph
Operando Charge Carrier Dynamics by Intensity-Modulated Photoluminescence: From Perovskite Thin Films to Solar Cells
Technische Universität Chemnitz（开姆尼茨工业大学）；Leibniz-Institut für Festkörper- und Werkstoffforschung Dresden (IFW)（德累斯顿莱布尼茨固体与材料研究所）；Chair for Emerging Electronic Technologies, Technische Universität Dresden（德累斯顿工业大学新兴电子技术系）
本文提出强度调制光致发光光谱（IMPLS）作为频域工具，在操作条件下测量钙钛矿薄膜及太阳能电池的载流子寿命，通过传递函数区分电荷转移与界面复合，并克服IMVS电容限制，解析出器件寿命。
2026-10-01 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Impact of excitation energy on hot carrier properties in InGaAs MQW structure
热载流子太阳能电池旨在通过抑制热载流子的热化并通过能量选择性接触提取热载流子来克服单结光伏器件的理论限制。设计高效的热载流子吸收体需要进一步研究材料中的热载流子特性。虽然热载流子的热化是太阳能电池中能量损失的主要原因，但它仍然是半导体中最不了解的现象之一。在这里，激发能的InGaAs多量子阱（MQW）结构中的光生热载流子的性质在不同的晶格温度和激发功率的影响进行了研究。样品的光致发光（PL）发射由高光谱发光成像仪检测，其产生光谱和空间分辨的PL图。热载流子的热力学性质，如温度和准费米能级分裂，仔细确定通过应用全PL谱拟合，解决了费米-狄拉克积分，并考虑带填充效应的纳米结构材料。此外，还研究了在两种激发能下，热化功率密度和载流子与纵向光学声子的散射对谱线展宽的影响。
2021-07-04 physics.app-ph
Optoelectronic Reciprocity in Hot Carrier Solar Cells with Ideal Energy Selective Contacts
热载流子太阳能电池的理论功率转换效率远远超过单结限制。然而，热载流子太阳能电池的实际应用远远落后于这些理论预测。传统单结太阳能电池的电致发光的互易关系已经非常成功地将其效率推向理论极限。在这项工作中，我们将讨论如何一个功能的热载流子器件的签名应体现在电致发光和黑暗的$I-V$特性实验。热载流子性质导致偏离传统单结太阳能电池典型的肖克利二极管方程。这些偏差与载流子温度的增加直接相关，因此与从电致发光光谱测量的温度直接相关。我们还阐明了如何在黑暗中的热载流子太阳能电池的行为取决于俄歇过程是否发挥了重要作用，揭示了可以忽略的俄歇复合（载流子守恒模型）和占主导地位的俄歇复合（影响电离模型）的制度之间的鲜明对比热载流子太阳能电池。
2020-06-25 physics.app-ph
Time-resolved imaging of non-diffusive carrier transport in long-lifetime halide perovskite thin films
由于其特殊的半导体性能，杂化无机-有机钙钛矿显示出作为光伏吸收剂的巨大前景。在这些材料中，载流子的长程扩散允许大部分光生载流子对光伏效率有贡献。在这里，时间分辨光致发光（PL）显微镜是用来直接探测双极载流子扩散和复合动力学的混合钙钛矿。该技术应用于通过两种不同的制造路线获得的甲基铵三碘化铅MAPbI $_3$的薄膜，甲基铵三溴化铅（MAPbBr $_3$），以及甲脒三碘化铅（FAPbI $_3$）和甲基铵溴化铅FA $_{0.85}$ MA $_{0.15}$ Pb（I $_{0.85}$ Br_ ${0.15}$）$_3$的合金。膜中的平均扩散系数导致最高的器件效率和最长的寿命，即，在FA $_{0.85}$ MA $_{0.15}$ Pb（I $_{0.85}$ Br $_{0.15}$）$_3$和乙腈处理的MAPbI $_3$中，发现比其它膜低几个数量级。对时间依赖性的进一步研究显示出非扩散运输的有力证据。特别是，乙腈处理的MAPbI $_3$显示不同的扩散制度，在短期和长期的时间尺度上的有效扩散常数变化超过2个数量级。我们的研究结果还强调了这样一个事实，即在这类材料中载流子寿命的增加不一定伴随着扩散长度的增加，并且在太阳能电池工作条件下的PL量子效率是材料和最终设备质量的更大指示。
2019-05-27 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Hot Carrier Mobility Dynamics Unravel Competing Sub-ps Cooling Processes in Lead Halide Perovskites
卤化铅钙钛矿（LHP）薄膜太阳能电池的突出光伏性能特别归因于光生载流子的大扩散长度。这一特性背后的机制及其对LHP材料组成中各种阴离子和阳离子的依赖性仍然是一个活跃的辩论话题。在这里，我们应用时间分辨率< 200 fs的超宽带太赫兹光谱来探测不同化学成分的光激发钙钛矿样品的早期载流子迁移率动力学。对于不同的LHP，观察到载流子迁移率随时间常数在0.3至0.7 ps范围内的增加，其中在较短的激发波长下信号幅度较大。这一特点被分配到松弛的热载流子从低曲率区域的能带结构的谷底，在那里他们的有效质量占最大的流动性。初始光生载流子的迁移率动力学的依赖性表明，载流子冷却与极化子形成和弛豫相关的动态屏蔽效应竞争。提出了一个考虑所有竞争过程的动力学模型。基于该模型的模拟，使我们能够很好地拟合实验数据，并证明了动态屏蔽寿命的组成依赖性。
2019-09-10 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.chem-ph
Bidirectional Photoinduced Carrier Transfer in Fluorinated Quasi-2D Perovskites Governing Enhanced Photocurrent Generation
Indian Institute of Technology Mandi（印度曼迪理工学院）
研究揭示了氟化近二维钙钛矿中双向光诱导载流子转移机制，通过相间电荷分离提升光电流性能。
2025-10-26 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.chem-ph
Intrinsic Limits of Charge Carrier Mobilities in Layered Halide Perovskites
本文通过从头算方法研究层状卤化物钙钛矿载流子迁移率低于三维体系的原因，揭示其主因是带边电子态密度增加而非电子-声子耦合增强，并指出这是由维度降低和八面体连通性中断导致的内禀限制。
2024-06-28 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.comp-ph
Superior Photo-carrier Diffusion Dynamics in Organic-inorganic Hybrid Perovskites Revealed by Spatiotemporal Conductivity Imaging
有机-无机金属三卤化物太阳能电池的优异性能得益于材料中电子和空穴的优异光物理性能。在这里，我们直接探测的自由载流子动力学Cs掺杂FAPbI 3薄膜的时空光电导成像。使用电荷传输层选择性地淬火一种类型的载流子，我们表明，在1微秒和10微秒的顺序上的两个弛豫时间对应于FACsPbI 3中的电子和空穴的寿命，分别。引人注目的是，扩散映射表明电子/空穴寿命的差异在很大程度上由它们不同的迁移率补偿。因此，两种载流子的长扩散长度（3 ~ 5 μ m）彼此相当，这一特征与混合三卤化物钙钛矿中独特的电荷捕获和去捕获过程密切相关。我们的研究结果揭示了这种材料优越的扩散动力学的起源，这对太阳能电池应用至关重要。
2021-08-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
How Charge Carrier Exchange between Absorber and Contact influences Time Constants in the Frequency Domain Response of Perovskite Solar Cells
本研究构建了考虑传输层电荷载流子交换过程的钙钛矿太阳能电池光电响应模型，可通过时间常数的电压特性区分传输层主导的响应，实现传输层参数提取及相关损耗的准确估算。
2023-03-17 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Direct visualization of ultrafast lattice ordering triggered by an electron-hole plasma in 2D perovskites
光激发半导体中载流子和晶格自由度之间的超快耦合的直接可视化一直是一个长期存在的挑战，对于理解极端非平衡条件下材料的光致物理行为至关重要。在这里，通过监测以上带隙光激发后的波矢分辨超快电子衍射强度的演变，我们获得了单晶2D钙钛矿结构动力学的直接视觉。分析揭示了一个令人惊讶的，光诱导的超快晶格排序，由热载流子和钙钛矿晶格之间的强相互作用，这引起了一个面内八面体旋转，朝向一个更对称的相。相关的超快光谱在相同的载流子密度的超快电子衍射表明，创建一个热的和密集的电子空穴等离子体触发晶格有序在短时间尺度通过调制晶体内聚能。最后，我们表明，载气和晶格之间的相互作用可以通过选择适当的有机间隔层来定制2D钙钛矿的刚性来改变。
2022-04-03 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Carrier-Resolved Photo Hall Measurement in World-Record-Quality Perovskite and Kesterite Solar Absorbers
本文提出一种载流子分辨光霍尔技术，通过新恒等式和旋转平行偶极线交流场霍尔系统，首次在光照下同时获取世界纪录级钙钛矿与黄锡矿薄膜的载流子类型、密度、迁移率及复合寿命等关键参数。
2018-02-22 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Inter-Domain Charge Transfer as a Rationale for Superior Photovoltaic Performances of Mixed Halide Lead Perovskites
含有碘离子和溴离子的混合物的有机-无机卤化铅钙钛矿在供体-受体异质结太阳能电池中始终比标准的甲基铵三碘化铅材料表现得更好。这种观察是违反直觉的，因为对于光伏材料通常预期非均匀性和组成无序导致载流子扩散长度和转换效率降低。在这里，我们结合超快光致电吸收和宽带荧光上转换光谱测量，以仔细检查混合阳离子，混合卤化物铅钙钛矿薄膜的载流子动力学。我们的研究结果证明了电荷转移激子（CTE）的形成跨越各种卤化物组合物的域的边界。对光致瞬态Stark信号的全局分析表明，CTE在几十到几百皮秒的时间内从富Br区逐渐演化到富I区。而不是构成重组中心，不同卤化物组合物的域之间的边界似乎有利于载流子分离，通过驱动光生空穴沿着溴化物含量降低的通道。
2018-08-08 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Low-loss tunable infrared plasmons in the high-mobility perovskite (Ba,La)SnO$_3$
BaSnO $_3$在钙钛矿氧化物中表现出最高的载流子迁移率，使其成为氧化物电子学的理想材料。集体载流子振荡，等离子体激元，预计将出现在这种材料中，从而提供了一种工具，以控制纳米光场的光电子应用。在这里，我们证明了在La掺杂的BaSnO $_3$（BLSO）的高迁移率载流子支持的相对长寿命的等离子体的存在。利用扫描透射电子显微镜聚焦电子能量损失谱的高空间和能量分辨率，系统研究了BLSO纳米粒子中红外局域表面等离子体（LSP）的色散、限制比和阻尼特性。我们发现，在BLSO的LSP是高度空间限制的贵金属相比，具有相对较低的损耗和高品质因数相比，其他掺杂氧化物。进一步的分析阐明了BLSO中等离子体阻尼与载流子迁移率之间的关系。我们的研究结果支持使用纳米结构的简并半导体等离子体激元应用在红外区域，并建立一个相关的替代更传统的等离子体激元材料。
2021-11-07 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
The Effects of Interfacial Recombination and Injection Barrier on the Electrical Characteristics of Perovskite Solar Cells
钙钛矿太阳能电池（PSCs）中的载流子复合对电池的开路电压、短路电流、填充因子以及最终的功率转换效率等电性能有着深刻的影响。本文采用漂移扩散模型，从理论上研究了注入势垒、复合通道、载流子输运层掺杂特性和光强对PSC性能的影响。结果表明，由于钙钛矿和载流子传输层界面处的注入势垒，累积的载流子改变了整个PSC的电场分布。因此，在特定的外加电压下产生零电场，大大增加了界面复合，导致电流密度-电压（J-V）曲线的局部扭结。这一工作为有针对性地降低注入势垒和界面复合提供了一种提高PSC效率的有效策略。
2018-03-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Ultra-long charge carrier recombination time in methylammonium lead halide perovskites
金属卤化物钙钛矿（MHP）由于其优异的光伏特性而在太阳能电池中具有潜在的应用前景。近年来，基于MHP的太阳能电池的功率转换效率从最初的几个%迅速提高到单结器件的25%以上。因此，考虑到其低成本和易于制造，基于MHP的太阳能电池已成为发展最快的光伏技术。在这方面，最近的许多工作主要是基于甲基铵MHP的吸收剂材料，例如MAPbX $_3$，其中MA=CH $_3$ NH $_3$，X=Cl、Br和I。在这里，我们提出了在$4$至$290\ \text{K}$的非常宽的温度范围内对三种母体MAPbX $_3$的各种晶型进行的非接触式时间分辨光电导测量的结果，即，MAPbCl $_3$、MAPbBr $_3$和MAPbI $_3$。这种方法是通过使用一个高品质因数（Q）的微波谐振器，它与市售的微波桥配备了自动频率控制（AFC）和氦气流低温恒温器合作。
2022-08-11 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Open-Circuit Voltage Limitation by Surface Recombination in Perovskite Solar Cells
基本的电子过程，如电荷载流子传输和复合，在决定混合钙钛矿太阳能电池的效率方面起着关键作用。移动离子的存在使这些过程的清晰理解变得复杂，因为离子可能会引入异常现象，如滞后或巨介电常数。因此，电子景观，包括其与移动离子的相互作用，是很难访问实验和分析。为了解决这一挑战，我们应用了一系列的小扰动技术，包括阻抗谱（IS），强度调制光电流谱（IMPS）和强度调制光电压谱（IMVS）的平面$\mathrm{MAPbI_3}$钙钛矿太阳能电池。我们的测量结果表明，电子以及离子的响应，可以观察到在所有三种方法和文献比较分配。结果表明，主要的载流子损耗机制是表面复合的准费米能级分裂的限制。移动离子和电子载流子之间的相互作用导致的表观二极管的理想因子从0.74到1.64的移动，以增加照明强度，尽管复合机制保持不变。
2020-12-16 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Ultrafast THz probe of photo-induced polarons in lead-halide perovskites
利用超快光泵浦-太赫兹探测光谱技术研究了CsPbBr_3掺杂薄膜中光激发载流子的性质。我们观察到一个纯粹的德鲁德分散的太赫兹介电响应，这是归因于载流子的极化性质的偏差;观察到的声子频率的瞬态蓝移是光生电荷和变形的无机亚晶格的拉伸弯曲模式之间的耦合的指示，通过DFT计算证实。
2018-12-12 cond-mat.mes-hall physics.app-ph
Comparative studies of optoelectrical properties of prominent PV materials: Halide Perovskite, CdTe, and GaAs
我们比较了三种具有代表性的高性能光伏材料：卤化物钙钛矿MAPbI 3，CdTe和GaAs，在光致发光（PL）效率，PL线型，载流子扩散和表面复合方面，在多个订单的光激发密度。一个解析模型被用来描述PL强度的激发密度依赖性，并提取内部PL效率和多个相关的复合参数。使用PL成像技术来获得载流子扩散长度，而不使用PL猝灭剂，因此没有超出纯扩散的非预期影响。我们的研究结果表明，钙钛矿样品往往表现出较低的Shockley-Read-Hall（SRH）复合率在体和表面，因此更高的PL效率比无机同行，特别是在低激发密度下，即使没有或初步的表面钝化。PL谱和扩散分析表明，在钙钛矿材料中存在相当大的结构无序，因此光生载流子不处于全局热平衡，这反过来又抑制了非辐射复合。这项研究表明，相对较低的点缺陷密度，较少的有害表面复合，和适度的结构无序有助于在钙钛矿的高PV效率。这项比较光化学研究提供了更多关于基础材料科学的见解，并通过学习不同的技术来寻找最佳的器件设计。
2019-07-19 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Thermal-Carrier-Escape Mitigation in a Quantum-Dot-In-Perovskite Intermediate Band Solar Cell via Bandgap Engineering
本文合成高质量QDiP固体并制备IBSCs，通过温度依赖光电流测得IB→CB电子热逃逸活化能为204 meV，证明室温下可抑制热载流子逃逸。
2023-02-26 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Nanoscale Chemical Heterogeneity Dominates the Optoelectronic Response over Local Electronic Disorder and Strain in Alloyed Perovskite Solar Cells
卤化物钙钛矿在光电子器件包括串联光电子器件中具有显著的性能。然而，鉴于钙钛矿表现出深的载流子陷阱以及空间组成和结构不均匀性，所有这些都应该对性能有害，这种特殊的性能是惊人的。在这里，我们通过提供卤化物钙钛矿设备中纳米级化学，结构和光电景观的全球可视化来解决这个长期存在的悖论，通过开发一套新的相关，多模态显微镜测量结合定量光谱技术和同步加速器纳米探针测量成为可能。我们表明，组成的无序占主导地位的光电响应，而纳米级的应变变化，即使是大幅度（~ 1%）只有微弱的影响。纳米尺度的组成梯度驱动载流子funerals到与低电子无序相关的局部区域，从与电子无序相关的陷阱团簇吸引载流子复合，并导致高的局部光致发光量子效率。这些测量结果揭示了竞争性纳米尺度景观的全球图景，通过空间化学无序增强了设备的缺陷容忍度，从而战胜了电子和结构无序。
2021-06-09 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.optics
Halide Perovskite Light Emitting Photodetector
光发射和光检测是光电子通信系统的两个基本属性。到目前为止，这两种功能都已使用p-n二极管进行了演示，该二极管已被广泛应用。然而，由于载流子注入和光生载流子收集的竞争动力学，利用该器件，通过切换所施加的电偏置的方向来分别实现光发射和检测。在这里，我们使用卤化物钙钛矿中的移动离子来演示在施加电偏压的任一条件下的发光光电探测。我们的装置由CsPbBr $_3$微丝与单壁碳纳米管薄膜电极集成。这种双重功能源于对由移动离子与光生载流子在钙钛矿-电极界面处的协同作用引起的能量势垒的调制。此外，这种复杂的电荷动力学还导致了一种新的效应：光增强电致发光。在我们的简单横向器件设计中观察到的新的光电现象将扩展混合离子-电子导体在多功能光电子器件中的应用。
2022-10-05 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.optics
